DE2157448B2 - Verfahren zur umwandlung von kohlenwasserstoffen - Google Patents

Verfahren zur umwandlung von kohlenwasserstoffen

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DE2157448B2 DE19712157448 DE2157448A DE2157448B2 DE 2157448 B2 DE2157448 B2 DE 2157448B2 DE 19712157448 DE19712157448 DE 19712157448 DE 2157448 A DE2157448 A DE 2157448A DE 2157448 B2 DE2157448 B2 DE 2157448B2
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Description

3 4
Zugabe eines Moderators in der Umwandlungsreak- gebundenen und substituierbaren Hydroxylgruppen
tion des paraffinischen Kohlenwasserstoffes, wobei und mit Oberflächen von 50 bis 800 m 2ZG ramm
der Moderator keinen dauernden Gegeneffekt auf (nach der BET-Methode) verwendet. In Betracht
die Katalysatorfunktion ausübt. gezogene Aluminiumoxide sind beispielsweise eta-
Gelöst werden diese Aufgaben durch ein Verfahren 5 und gamma-Aluminiumoxid. durch SiO., stabilisiertes
zur Umwandlung von Kohlenwasserstoffen in Gegen- Aluminiumoxid, z. B. Aluminiumoxide, die annähernd
wart eines Katalysators, der Aluminiumoxid, 0,5 bis 5,0 Gewichtsprozent SiOn enthalten, Thoriumoxid-,
15 Gewichtsprozent Fluor und 0,01 bis 5,0 Gewichts- Zirkonoxid- und Titanoxid-Alumtniumoxid. Bevorzugt
prozent eines Metalls der Gruppe VIIB oder VIII werden Aluminiumoxide mit Oberflächen von 50 bis
des Periodischen Systems enthält, das dadurch ge- ίο 400 m2/Gramm, insbesondere eta- und gamma-Alu-
kennzeiohnet ist, daß ein paraffinischer Kohlenwasser- miniumoxid.
stoff mit mindestens 6 C-Atomen mit Wasserstoff Die oben angegebenen Katalysatoren können nach
und einem mit einer Geschwindigkeit von 5 · 10~e bekannten Verfahren hergestellt werden. Das Metall
bis 1 ■ 10-3 Gramm-Mol Kohleiistoffoxid/Stunde/ aus der Gruppe VIIB oder VIII des Periodischen
Gramm Katalysator eingeiührten Kohlsnstoffoxid 15 Systems als Katalysatorkomponente kann durch Im-
umt-esetzt wird. prägnieren des Aluminiumoxids mit einem löslichen
In Betracht gezogene und im Verlauf des Verfahrens Metallsalz und nachfolgender Calcinierung bei 315
eingeführte Kohlenstoffoxide sind Kohlenmonoxid bis 650°C während mehrerer Stunden eingebracht
und Kohlendioxid, vorzugsweise Kohlenmonoxid. werden. Zusätzliche Acidität der Metall-Aluminium-
■ -. wurde ein Mittel zur reversiblen Kontrolle der 20 oxid-Mischung wird durch Umsetzen der Mischung
Sl küvität bei der Umwandlung cii.o paraffinischcn mit einem Fluerierungvnittei. z. B. wäßrigem HF.
Kohlenwasserstoffs gefunden, indem ein Kohlen- dampfförmigem Bor- oder Ammoniumfluorid. oder
stoffoxid als Moderator während des Reaktions- Behandlung mit einer anderen bekannten Fluorie-
ablaufes zugegeben wird. Die vorteilhaften Einflüsse, rungsverbindung. wie z.B. CF1 oder SF4. erzielt,
wie sie im nachfolgenden beschrieben werden, waren 25 wobei in den Katalysator chemisch gebundenes Fluor
überraschend, da Kohlenstoffoxide, wie z.B. Koh- in einem Anteil von 0,5 bis 15,0 Gewichtsprozent,
lenmonoxid, bisher als Katalysatorgift und als be- vorzugsweise 0,5 bis 6,0 Gewichtsprozent, eingeführt
sonders starke Desaktivatoren für Platinmetallkatalj - wird.
satoren bekannt waren. Es wurde weiter gelunden, Es wurde gefunden, daß die Rolle des Kohlenstoffdaß das Kohlenstoffoxid nicht nur in der Lage ist, 30 oxidmoderators, wie z. B. CO, in einem System, das die Katalysatorselektivität und den Verlauf der Koh- aus einem paraffinischen Kohlenwasserstoff-Ausgangsleiuvasserstoff-Umwandlungsreaktion zu verändern, material mit mindestens 6 C-Atomen, in Kontakt sondern zusätzlich die Reaktionsveränderung und die stehend mit dem oben angegebenen Katalysator und Selektivität nicht nur kontrollierbar, sondern auch Wasserstoff, besteht, darin zu sehen ist. daß der re\crsibel zu gestalten. Wesentlich ist der Eingriff 35 Crackeinfluß des Katalysators herabgedrückt wird, des Kohlenstoffoxidmoderators in das Hydroverfahren d. h., es wird die Aciditätsfunktion der Katalysatorin dem Sinne, daß er ein genaues Fahren des kataly- oberfläche beeinträchtigt und gleichzeitig eine daucmtischen Systems zur Optimierung einer bestimmten de Zerstörung oder Vergiftung des Katalysators \erZahl von herzustellenden Produkten aus einer korn- mieden. So wurde gefunden, daß niedrige Moderatorplexen Reaktion ermöglicht. 40 konzentrationen im Verlauf der Umwandlung des
Gemäß dieser Erfindung wird die Umwandlung paraffinischen Kohlenwasserstoffs die Produktvertei-
paraffinischer Kohlenwasserstoffe mit mindestens lung stark verändern; deshalb wird der Katalysator
6 und bis zu 40 C-Atomen bei Temperaturen von 204 in einem Ausmaß mit dem Moderator behandelt,
bis 482 C, vorzugsweise 232 bis 400° C, Raum-Zeit- daß die Crackneigung inhibiert und mit höheren
Geschwindigkeiten von 0,5 bis 8,0, vorzugsweise 1,0 45 Moderatoranteilen im wesentlichen eliminiert wird.
bis 2,0, und bei molaren Verhältnissen von Wasser- Die Umwandlungsreaktion kann hierdurch verändert
stoff: Kohlenwasserstoff von 0.1:1 bis 10:1, vor- werden von bisher einer im wesentlichen eine Hydro-
zugsweise 0,5: 1 bis 5: 1, durchgeführt. crackling eines paraffinischen Ausgangsmaterials dar-
Der hier verwendete Katalysator enthält ein Metall stellenden Reaktion in eine selektive Hydrocrackaus der Gruppe VIl B oder VIII des Periodischen 50 und/oder Hydroisomerisierungsreaktion. Eine UnterSystems, Aluminiumoxid und Fluor und stellt eine brechung der Kohlenstoffdioxidzugabc resultiert in Klasse bekannter Hydrocrackkatalysatoren dar. Ein einer Umkehr der Katalysatorselektivität und führt derartiger Katalysator ist ein Gemisch, das Hydrier- zu einer erneuten Ausrichtung der Reaktion auf das und Crackaktivität aufweist. Die Hydrierkomponente Hydrocracken des Ausgangsmaterials. Der Einfluß beinhaltet ein Metall aus der Gruppe VIIB oder VIII 55 der Moderatorzugabe ist reversibler Natur, z.B. des Periodischen Systems auf einem Crackträger, führt eine verminderte oder keine Moderatorzugabe beispielsweise auf Aluminiumoxid. Der Katalysator von der Hydroisomerisierung oder selektiven Hydroerhält eine zusätzliche Acidität durch die Gegenwart crackung weg und hin zur Hydrocrackung.
von 0,5 bis 15,0 Gewichtsprozent chemisch gebundenen Extrem niedrige Kohlenstoff oxideingaben während Fluors. Beispiele für Metalle aus der Gruppe VIl B 60 der Paraffinumwandlung führen zu den oben beschrie· oder VIII sind Rhenium, Platin, Palladium, Rhodium benen Funktionen. Der Moderatoranteil, der wirksarr und Ruthenium, und das Metall ist in einem Anteil arbeitet und im Verlauf der Reaktion eingeführ von 0.01 bis 5,0 Gewichtsprozent (bezogen auf das wird, variiert von 5 · 10~e bis 1 · 10~3 Gramm-Mo Katalysatorgemisch), vorzugsweise in einem Anteil Moderator/Stunde/Gramm Katalysator, vorzugsweisi von 0,1 bis 2,0 Gewichtsprozent, vorhanden. Alu- 65 von 5 · ΙΟ"5 bis 5 · 10~* Gramm-Mol Moderator miniumoxide in verschiedenen Formen können als Stunde/Gramm Katalysator. Als bevorzugter Koh Katalysatorkomponente verwendet werden. Insbeson- lenstoffoxidmoderator im erfindungsgemäßen Verfah dere werden Aluminiumoxide mit an der Oberfläche ren wird CO angewendet.
Bei der Bestimmung des einzuführenden Moderatoranteüs wurde gefunden, daß die Geschwindigkeit der Kohlenstoffoxideingabe von der Reaktionstemperatur abhängt und daß höhere Moderate ;anteüe zur Hydrocrackinhibierung bei höheren Temperaturen benotigt werden, während kleinere Anteile die gleiche Funktion bei niedrigeren Temperaturen erfüllen. So sin. z. ö. Moderatoranteile von 5 · 10"5 bis 1 -10"1 Gramm-Mol Moderator/btunde/Gramm Katalysator ausreichend.
,erden unter Bildung von n- u£^j^Ä
i^,UTi2di£Ä ^»n 293 bis 538°C und G^tat?ialSn S paraffinhaltigen Vakuumgasölen aus Material^ vue P turen von 315 bis
5 SÄerTüdung von Mitteldestillaten, die als 427 C unter d =, verwendbar sind, isoDüsen- und D^eWtO Ajsführungsformen
mer?ert !Ädhe^Sandsöte, Paraffingatsche werden P^« κ> des beschriebeneu
.o und VaselinProd.US0ierators bei 315 bis 4000C unter
du^noeTünn'wird; "während"-höhere Anteile z. B. j^^Äten an Grundölen mit hohem von f· 10-« bis 5 · 10-' Gramm-Mol, bei Verfahrens- B Idun h^ne ^ niedrigem Stockpunkt hydrotemperaturen von etwa 37O0C nötig sind. So wie die Viskosua '
Kohlenoxideingabe und ihr Einfluß auf das Verfahren ^f^uktselektivität der Umwandlungsreaktion in Beziehung zueinander stehen, so übt der Fluor- 15 ™™ durch variieren der Eingabegeschw.ndiggehalt des Katalysators bezüglich der Kohlenstoff- kann tec£ ω toffoxids eingeregelt werden wobei oxideingabe seinen Einfluß aus. Ein Katalysator mit kert des ranteile die Isomerisierung begun-
geringem Fluorgehalt, z. B. 0,5 Gewichtsprozent be- höhere M Amei,e d selekt Hydro-
nötigt weniger Kohlenstoffoxid zur Reaktionssteue- f^^ern. Wasserstoffdrucke von 3,52 bis rung. Steigt der Fluorgehalt auf etwa 6,0 Gewichts- *o craven angewendet werden,
prozent, werden höhere Endgeschwindigkeiten ^llkgcrn .
von Kohlenstoffoxid benötigt. Eine geeigne te Vornch- ^ jnjte M e
tung zur Moderatoreingabe in die Reaktionszone "onszo^rom vor CIlIU ~ κ -----
wird benötigt, um den Moderator dem Wasserstoff- W™ zuzusetzen. Die Moderatorzugabe kann strom vor Eintritt des Wasserstoffs in die Reaktions- 25 ?on£~F" h der alternativ hierzu schubweise oder kammer zuzusetzen. Die Moderatoreingabe kann kontinuierlicn oa kontinuierlich erfolgen, oder alternativ hierzu kann
das Kohlenstoffoxid schubweise oder intermittierend
zugesetzt werden, wobei die Kohlenstoffoxidzugabe
in den oben angegebenen Grenzen erfolgt. Ein zu- 30
sätzlicher Faktor in der Bestimmung der Geschwindigkeit der Kohlenstoffoxidzugabe bezieht sich auf
die C-Zahl des Ausgangsmaterials. Beispielsweise wird
weniger Kohlenstoffoxid bei einem Ausgangsmaterial
benötigt, das niedermolekulare Paraffine, z. B. Hexan 35
oder Heptan, enthält, während wachsende Kohlenstoffoxidmengen benötigt werden, wenn das Moleku- Auseangsmaterial, bestehend aus einer Milargewicht des Kohlenwasserstoff-Ausgangsmaterials Λ,"" r -C ,-η-Paraffinen, wurde an einem steigt, z.B., wenn das Ausgangsmaterial aus einem scnung von „ 11 Gewichtsprozent Platin auf zu Paraffinwachs mit 27 oder mehr C-Atomen besteht. 40 ^^^" Aluminiumoxid enthielt, umgesetzt. Bei Vorhandensein einer Kontrollmögl.chke.t fur 4 ;„ ^^In'bedingungen lauteten: 343'C, die Verfahrensselektivität und -aktivität m Gegenwart Die ^"!^"^afserstoffgeschwindigkeit 0,085 m»/ des erwähnten Katalysators - dargestellt durch die ^Jf M\ Katalysator und Raumströmungsge-Verwendung eines Kohlenstoffoxidn.oderators - «""«' jTf , Auseangsmaterials (Volumen flüskönnen eine Vielzahl paraffinischer Kohlenwasser- 45 *hw.^t J^^ ^ r/Stunde) 1>0 oder stoffe mit 6 bis 40 C-Atomen schnell zu wertvolleren »g 9Jar^voiu J teriai wurde analv-Produkten selektiv hydroisomer.s.ert und hydro- ^ccm ^^ ^rzwe.gten Paraffine auf und begecrackt werden. Beispielsweise kann leichtes Straight- ^ wie f*^*^ Cl0, 31,6 Gewichterun mit einem Anfangss.edepunkt vor. 21.1 C und stand aus ν,υο H t Cewichtseinem Endsiedepunkt von etwa 93,3 C und mit 50 ρrozent C11, 28 8 ^J, zent Cl4. Eine erste Ce-Normalparaffinen in Katalysatorgegenwart und P™«"nd^n"™aSion wurde durchgeführt, um das Moderator bei 232 bis 400 C unter minimaler Crak- L m*andlu"f Umwandlung des Ausgangsmaterials kung isomerisiert werden, wobei die Selektivität von Ausmaß der Umwandlung s^ ^^^ Vermischungskomponenten mit hohen Oktanzahlen mit H.lfe ^des Kataψ * m bestimmen. begünstigt ist. Dieses wird an den Ausbeutender- 55 bei .^bwesenlieit des CUM und zw^igter Isomerer deutlich. Einzelne C-Cjo-Paraffine Proben wurden jeweils n-u-»^^ „,,„,^ nif> in oder Mischungen von C-Qo-Paraffinen, wie sie in
schweren Straight-run-Fraktionen gefunden werden,
mit Anfangssiedepunkten von etwa 93,3° C und Endsiedepunkten von etwa 2040C können in Gegenwart 60
des vorliegenden Katalysatorsystems und Moderators
im Hydroverfahren bei 232 bis 400°C zu Propan,
Isobutan, Isopentan und Isohexan selektiv hydrogecrackt und/oder isomerisiert werden. Paraffine mit bedingungen Diiacn,="' ^'^" *^™ ^ — ; fl bis 18 C-Atomen und Mitteldestillatfraktionen mit 65 in dem das Au gan^^^m«/a°s rW p^tan ^8^ Ä?S^ SrSSSÄ a^Äsammen mit sehr wenig können bei 232 bis 4820C selektiv hydrogecrackt Isomeren hydrogecrackt wird.
Zur weiteren Verdeutlichung und Veranschaulichung des erfindungsgemäßen Verfahrens sind die folgenden Beispiele wiedergegeben.
Beispiel 1
Proben wurden jeweils »awn ^ ^.^..— o o-.. — jede Probe gaschromatographisch analysiert. Die in der Tabelle 1 aufgeführte Produktverteilung ist in Gewichtsprozent angegeben.
Aus der Tabelle 1 kann entnommen werden, daß die Katalysatordesaktivierung durch die abnehmende Crackaktivität im Verlauf der Strömungszeit dargestellt ist. Katalysator und angewendete Versuchsbedingungen bilden ein typisches Hydrocracksystem,
*--:-.! ιιΑπιιΙαηοηΗ *711 one-
mat· CO fluß des die auf
d< V ii ri ν
Tabelle!
Intervall Intervall in gecrackt. Produkte nicht um
Nr. Stunden 93,6 iso- gewandelt
93,8 merisiert 3,8
1 0 bis 6 99,0 2,6 4,0
■ 2 12 bis 18 98,5 2,2 0,7
3 24 bis 30 96,5 0,3 1,0
4 36 bis 42 92,0 0,5 1,8
5 48 bis 54 85,6 1,7 5,0
6 60 bis 66 88,2 3,0 8,9
7 72 bis 78 87,2 5,5 7,3
8 84 bis 90 87,8 4,5 7,9
9 96 bis 102 77,3 4,9 7,5
10 108 bis 114 84,0 4,7 13,8
11 120 bis 126 81,2 8,9 9,9
12 132 bis 138 6,1 10,6
13 144 bis 150 8,2
B. In ähnlicher Weise wurde das gleiche Ausgangsmaterial am Katalysator und jetzt in Gegenwart von CO umgesetzt, Tabelle 2. Diese Tabelle zeigt den Einfluß der Moderatorzugabe und den reversiblen Einfluß des Moderators auf das System. Beispielsweise reagiert die Hydrocrackaktivität des Katalysators empfindlich auf die CO-Konzentration in reversibler Weise. Wäh-
rend des Versuchs wurde CO für bestimmte Perioden in das System eingegeben. Der eingeführte CO-Anteil betrug 2,5 ■ ΙΟ-4 Gramm-Mol/Stunde/Gramm Katalysator. Die Zahl der Perioden, die Produktverteilung (in Gewichtsprozent) und die Zeitpunkte der CO-Zugabe sind in der Tabelle 2 wiedergegeben.
Periode CO-Zugabe Periode in Stunden gecrackt Produkte nicht umgewandelt
Nr. 99,7 isomerisiert 0,3
1 0 bis 6 99,9 0,1
2 6 bis 12 22,1 48,6
3 Zugabe 12 bis 18 1,8 29,4 70,5
4 Zugabe 18 bis 24 5,6 27,7 59,8
5 24 bis 30 12,5 34,6 47,9
6 30 bis 36 4,0 39,6 65,8
7 Zugabe 36 bis 42 1,3 30,2 71,2
8 Zugabe 42 bis 48 5,7 27,5 58,8
9 48 bis 54 23,6 35.5 31,7
10 54 bis 60 3,7 44,7 68.0
11 Zugabe 60 bis 66 1 η
■!■·»—
28,3 71,5
12 Zugabe 66 bis 72 1.7 27,3 69.0
13 Zugabe 72 bis 78 5,7 29.3 67.9
14 Zugabe 78 bis 84 1,1 26,4 73.3
15 Zugabe 84 bis 90 1,1 25.6 72,4
16 Zugabe 90 bis 96 1,1 26.6 72,7
17 Zugabe 96 bis 102 1,5 26a 70,8
18 Zugabe 102 bis 108 1,6 27,7 70,0
19 Zugabe 108 bis 114 1,0 28,4 73,6
20 Zugabe 114 bis 120 0,8 25,4 77,7
21 Zugabe 120 bis 126 3,2 21,5 65,9
22 126 bis 132 5,9 30.9 57,8
23 132 bis 138 9,4 36,3 51,4
24 138 bis 144 3,0 39,2 68,8
25 Zugabe 144 bis 150 0,8 28,2 75,6
26 Zugabe 150 bis 156 23,6
Die Tabelle 2 zeigt den außerordentlichen Einfluß der CO-Zugabe auf die Katalysatorselektivität im Verlauf der Umwandlung. Infolge der CO-Gegenwart in der Umwandlung tritt eme annehmbare Isomerisierung auf. Weiterhin ist der Einfluß reversibel, d. h., wird die CO-Zugabe unterbrochen, erreicht die Katalysatorcrackaktrvität ihre ursprüngliche Höhe.
Eine hochaufiösende Produktanaryse nach Periode 8 und 24 zeigt folgeade Probenzusammeasetzung:
Periode 8 Periode 24
% gecrackte Produkte unter C14 % isomerisierte Produkte
·/„ Normalprodukte
Summe
1,1
33,2
63,8
98,i 99,6
7,5 563 35,8
Die Analysenübersicht zeigt den weitreichenden CG-Einfluß im Verfahren. Im Verfahren wurde ein Katalysator eingesetzt, der anfänglich das Normal·
309532/495
fingehalt von 59,0 Gewichtsprozent und einem ölgehalt von 11,8 Gewichtsprozent, wobei das Öl im Gatsch einen Stockpunkt von — 3,89°C, eine API-Dichte von 30,3°, einen Viskositätsindex von 103 und S einen Paraffingehalt von 27,0 Volumprozent aufwies, wurde an einem Katalysator, der 0,5 Gewichtsprozent Platin auf einem zu 4% fluorierten Aluminiumoxid enthielt, umgesetzt. Die Umwandlungsbedingungen lauteten: 343°C, 35,2 kg/cm2 H2, 240 g Kata-
von Cio-Cu-n-Paraffinen, wurde an einem Kataly- io lysator und Ausgangsmaterialeingabe mit einer Gesator, der 0,49 Gewichtsprozent Platin auf einem zu schwindigkeit von 600 ccm/Stunde oder Raumströ-
mungsgeschwindigkeit von 2. Die Tabelle 4 faßt die Ergebnisse nach Behandeln des Ausgangsmaterials in
von CO-Konzen-Produktverteilung
paraffin-Ausgangsmaterial in Produkte, bestehend aus 99,7 % gecrackten Materials, umwandelte, anschließend wurde der Katalysator zur Änderung seiner Selektivität behandelt, und es ergaben sich annähernd 1,1 °/0 gecrackte Produkte, während 33,2% Isomerisierung erhalten wurde.
Beispiel II Ein Ausgangsmaterial, bestehend aus einer Mischung
4% fluorierten Aluminiumoxid enthielt, umgesetzt. Die Umwandlungsbedingungen lauteten: 943° C, 35,2 kg/cma, Wasserstoffströmungsgeschwindigkeit 0,085 m3/Stunde, 85 g Katalysator und mungsgeschwindigkeit des Ausgangsmaterials von 1 oder 100 ccm/Stunde. Eine Anfangsumwandlung des Ausgangsmaterials wurde für 12 Stunden in Abwesenheit von CO durchgeführt. Anschließend wurde für weitere 12 Stunden CO eingegeben. Die Eingabegeschwindigkeit in jeder nachfolgenden Periode war jeweils größer als die Eingabegeschwindigkeit in der vorhergehenden Periode. Die Tabelle 3 beinhaltet die Produktverteilung (in Gewichtsprozent) und die eingeführte CO-Menge (in Gramm-Mol Moderator/ Stunde/Gramm Katalysator).
Tabelle 3
Abwesenheit und in Gegenwart Raumströ- 15 trationen zusammen. Perioden,
(in Gewichtsprozent) und Zeiten der CO-Zugabe sind in der Tabelle 4 wiedergegeben.
Tabelle 4
CO-Konzen- gecrackt Produkte umge
tration <c,0 iso- wandelt
Zeit 96,3 merisiert 2,5
15,7 C10—Ci4 34,0
12. Stunde 7,8 · 10-5 2,4 1,2 65,6
24. Stunde 1,5 - 10-* 0,5 50,4 78,4
36. Stunde 2,3 · 10-1 32,0
48. Stunde 21,1
Zeit Gramm-Mol
CO/Stunde/
Gramm
Katalysator
Gecrackte
Produkte
Isomeri
sierung
Öl
Selek
tivität
24. Stunde
38. Stunde
56. Stunde
68. Stunde
1 · 10-4
1,7 · 10-1
3,3 · ΙΟ"4
75,1
54,6
25,8
22,0
17,2
25,0
31,9
30,0
0,06
0,19
0,43
0,45
30
Die Ergebnisse der Tabelle 3 zeigen, daß niedrige CO-Konzentrationen die Aktivität in Richtung geringer Crackung, aber mit hohem Umwandlungsgrad — isomere Produkte — lenken. Bei ansteigender CO-Konzentration wird eine verbesserte Gesamtselektivität des Verfahrens gegenüber einer unterdrückten Crackaktivität erzielt.
Beispiel Ii!
Ein Paraffingatsch mit einem Schmelzpunkt von 52,9; C, einer API-Dichte von 39,9°, einem n-Paraf-Die Eingabe niedriger CO-Konzentrationen verminderte die Crackverluste von 75% fortlaufend auf etwa 22%. Gleichzeitig stieg die Ausbeute von Öl mit hohem Viskositätsindex von 17% auf annähernd 28 bis 30 Gewichtsprozent (bezogen auf das Ausgangsmaterial). Der Stockpunkt des entparaffinierten Öls nach der Umwandlung in Gegenwart des Katalysators und Moderators lag zwischen —20,6 und -23,3°C, die API-Dichte zwischen 39,9 und 41,6°, und der Viskositätsindex betrug zwischen 123 und 147.
Beispiel IV
Ein wasserstoffbehandeltes Rückstandsöl mit einem Schmelzpunkt von 56,7° C, einem durchschnittlichen Molekulargewicht von 534 und einem Viskositätsindex von 98 wurde an einem Katalysator, der 0,47 Gewichtsprozent Platin auf fluoriertem Aluminiumoxid enthielt, umgesetzt. Die Umwandlungsbedingungen sind in der Tabelle 5 angegeben.
Tabelle Verfall! ensbedingtmgen / Ansgangsmatcrial-Paraineter
Versuch B
CO-Konzentration, Gramm-Mol/Stunde/Gramm Katalysator
Temperatur, 0C
Druck, kg/cm8
Raumströmungsgeschwindigkett, Vol./Stunde/Vol. Hs-Geschwindigkeit, Nm3/ms Gehalt an paraffinischem ÖL, Volumprozent Untersuchung des paraffinischen Öls
kinetische Viskosität, cSt bei 98,90C 15,15
Viskositätsindex 98 Molekulargewicht 534 Schmelzpunkt, 0C 56,7
Stabilisiertes öl, Volumprozent 10 (bezogen auf Aus gangsmaterial)
316
141
0,58
692,4
73,4
7,10 97 409
65,3
354 141
0,52 773,3 15,1
5,77 101 400
12,5
1,2 · 10-* 385,6 141
0,54 800,3 84,5
8,74 !ΓΙ 474 107,6
79,7
Aus der Tabelle kann entnommen werden, daß sich die Selektivität des Verfahrens in Gegenwart des beschriebenen Katalysators und CO als Moderator in einer Reduzierung der Crackung und höheren Ausbeuten an Grundölen mit hohem Viskositätsindex darstellt.
Das stabilisierte öl, Tabelle 5, stellt einen Schnitt dar, der durch Destillation bei 5 mm Hg und Abtrennen der bei 1530C und niedriger siedenden Fraktion erhalten wurde.
Die Versuche A und B wurden in Abwesenheit von CO an einem Katalysator, der 2,5 Gewichtsprozent Fluor auf einem platinierten (0,47 Gewichtsprozent) Aluminiumoxidträger enthielt, durchgeführt. Der Fluorgehalt des Katalysators betrug im Versuch C 4 Gewichtsprozent. Niedrigere Fluorgehalte ergeben einen Katalysator mit niedrigerer Aktivität. Jedoch kann dem Versuch B entnommen werden, daß der Katalysator eine extensive Crackaktivität unter Bildung von 12,5 Volumprozent stabilisierten Öls entfaltete. Auch andere Eigenschaften, wie z. B. Molekulargewicht und kinetische Viskosität, zeigen, daß eine extensive Crackung stattfand. Der Einsatz geringer CO-Mengen im Umwandlungsverfahren führt zu den Ergebnissen des Versuches C und ergibt ein starkes Ansteigen in der Ausbeute an stabilisiertem öl. Die Eigenschaften des Öls zeigen auf, daß das öl ohne Crackung erfolgreich hydroisomerisiert wurde. Die niedrige kinetische Viskosität und der herabgesetzte Schmelzpunkt zeigen die verbesserten Eigenschäften des behandelten Öls.
Beispiel V
Ein Ausgangsmaterial, bestehend aus einer Mischung von Cio-C,4-n-Paraffinen, wurde an einem Katalysator, der 0,49 Gewichtsprozent Platin auf zu 4% fluoriertem eta-Aluminiumoxid enthielt, umgesetzt. Die Umwandlungsbedingungen waren die gleichen wie im Beispiel 1, mit der Ausnahme, daß 83 g Katalysator eingesetzt wurden. Eine anfängliche Umwandlung des Ausgangsmaterials für 12 Stunden bei Abwesenheit von CO2 wurde durchgeführt, um die Grundaktivität zu ermitteln. In den folgenden 12 Stunden wurden 1,5 · IO-4 Gramm-Mol CO2/ Stunde/Gramm Katalysator eingeführt. Die Umwandlung wurde in den dann folgenden 12 Stunden bei Abwesenheit von CO2 weitergeführt. Weitere 24 Stunden strömte wieder CO2 mit einer Geschwindigkeit von 1,5 · 10~4 Gramm-Mol/Stunde/Gramm Katalysator ein. Es folgte eine abschließende Umwandlungsperiode von 48 Stunden bei CO2-Abwesenheit.
Tabelle 6
COj-Konzen- gecrackt Produkte nicht um
Zeit tration <C,o isomeri- gewandelt
97,7 siert 1,3
1,8 C10-C1, 70,5
12. Stunde 1,5 · IO-4 25,2 1,0 20,8
24. Stunde 0,3 29,5 83,6
36. Stunde 1,5 · IO-1 13,2 54,0 42,5
60. Stunde 16,4
108. Stunde 44,3
Die Tabelle 6 gibt die Produktverteilung (in Gewichtsprozent) in Beziehung zu den in den jeweiligen Perioden eingeführten CO2-Anteilen wieder. Die CO2-Eingabe verändert die Umwandlungsreaktion in Richtung einer gesteigerten Selektivität unter Bildung von isomerisierten Produkten. Bei der Unterbrechung der CO2-Eingabe gewinnt der Katalysator wieder seine höhere Hydrocrackaktivität, was gleichzeitig den nicht bestehenden Moderatoreinfiuß wiederspiegelt.

Claims (5)

Rhenium und Mischungen dieser Metalle. Das Metall Patentansprüche: ist im allge neinen in einem Anteil zwischen 0,1 und 5,0 Gewichtsprozent, vorzugsweise zwischen 0,5 und
1. Verfahren zur Umwandlung von Kohlen- 2,0 Gewichtsprozent, im Katalysator vorhanden. Die Wasserstoffen in Gegenwart eines Katalysators, der 5 Crackkomponente kann Katalysatoren enthalten oder Aluminiumoxid, 0,5 bis 15 Gewichtsprozent Fluor aus diesen bestehen, die gewöhnlich in katalytischen und 0,01 bis 5,0 Gewichtsprozent eines Metalls Crackanlagen verwendet werden. Derartige Katalyder Gruppe VIIB oder VIII des Periodischen satoren sind im allgemeinen aus einer Mischung hitze-Systems enthält, dadurch gekennzeich- beständiger, amorpher, anorganischer Oxide, wie net, daß ein paraffinischer Kohlenwasserstoff io z.B. Magnesiumoxid, SiO2 und Aluminiumoxid, zumit mindestens 6 C-Atomen mit Wasserstoff und sammengesetzt. In jüngerer Zeit wurde gefunden, einem mit einer Geschwindigkeit von 5 · ΙΟ"6 daß kristalline Aluminosilicatzeolithe, wie z. B. bis 1 · 10~3 Gramm-Mol Kohlenstoffoxid/Stunde/ Zeolith X und Y, im allgemeinen im Gemisch mit Gramm Katalysator eingeführten Kohlenstoffoxid anderen anorganischen Oxiden, wie z. B. SiO.-Aluumgesetzt wird. 15 miniumoxid, geeignete Träger für die Hydrierkom-
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch ge- ponente darstellen, besonders dann, wenn sie einer kennzeichnet, daß bei einer Temperatur von 204 ionenaustauschbehandlung unterworfen wurden, um bis 482°C, vorzugsweise 232 bis 40O0C, einer den Alkalimetallgehalt des Zeolithen oder der Mi-Raum-Zeit-Geschwindigkeit von 0,5 bis 8,0, einem schung zu reduzieren.
Wasserstoffdmck von 3,52 bis 211 kg/cm2 und 20 Auf Grund der Mischungseigenschaft des beschrieeinem molaren Verhältnis von Wasserstoff 711 benen Katalysators ergeben sich, wird ein paraffini-Kohlenwasserstoff von 0,1:1 bis 10:1 gearbeitet sches Kohlenwasserstoff-Ausgangsmaterial an dem wird. Katalysator umgesetzt, eine Vielzahl von Umwand-
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch ge- lungsreaktionen, so daß das Ausgangsmaterial in kennzeichnet, daß mit Kohlenmonoxid oder Koh- 25 leichtere Materialien infolge Crackung und Hydrierung lendioxid gearbeitet wird. umgewandelt wird. Cracken und Hydrieren treten als
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, Hauptumwandlungsreaktion auf; daneben laufen weidadurch gekennzeichnet, daß mit einem Kohlen- tere Reaktionen ab, die aber auf Grund der Verfahwasserstoff, der 6 bis 40 C-Atome aufweist, ge- rensbedingungen und vor allem als Folge des multiarbeitet wird. 30 funktionellen Katalysators weitgehend unterdrückt
5. Verfahren nach einem der vorhergehenden werden.
Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß mit einer Bei der Verwendung des oben beschriebenen hoch-
Mischung von C10-Cu-Paraffinen, mit Rückstands- aktiven Katalysators in Umwandlungsreaktionen von öl oder mit Paraffingatsch gearbeitet wird. paraffinischen Kohlenwasserstoffen mit mindestens
35 6 C-Atomen war bisher ein Mangel das Fehlen einer Kontrolle von Katalysatoraktivität und -Selektivität.
während der gewünschte Einfluß in der Optimierung
einer bestimmten Anzahl von Produkten aus einer
komplexen Reaktion bestehen sollte, unter gleich-
40 zeitiger Vermeidung einer dauernden Zerstörung der
Verfahren zur Umwandlung paraffinischer Kohlen- originären Katalysatorselektivität und -aktivität. Biswasserstoffe sind seit einigen Jahren bekannt. Eine her war es notwendig, je nachdem, welches Endpro-Vielzahl von Umwandlungsreaktionen, in welchen dukt erzielt werden sollte, aus einer großen Zahl Kohlenwasserstoffe in wertvollere Nebenprodukte um- katalytischer Materialien den Katalysator mit der gewandelt werden, wurden unter Anwendung einer 45 besten Selektivität auszuwählen. Veränderungen des breiten Vielfalt von Katalysatoren und Verfahrens- Ausgangsmaterials und Abänderungen im Verfahrensbedingungen eingesetzt. Die ausgearbeiteten Verfahren ablauf machten den Einsatz einer Vielzahl von Reakbeinhalten die Umlagerung molekularer Strukturen toren und Katalysatoren notwendig, weil eine Vielfalt bei erhöhten Temperaturen durch Umsetzen des von ablaufenden Reaktionen berücksichtigt werden Kohlenwasserstoffes an einem Katalysator. Wird die 50 mußte.
Reaktion in Gegenwart von Wasserstoff durchgeführt, Es ist deshalb Aufgabe dieser Erfindung, Mittel
werden diese Verfahren allgemein als Hydroverfahren zur Umwandlung paraffinischer Kohlenwasserstoffe bezeichnet. in im voraus festgelegte Endprodukte unter Einsatz
Unter den bekannten Hydroverfahren ist auch das eines Katalysators, der Hydrocrack- und Hydrier-Hydrocracken einzuordnen, in dem ein Ausgangs- 55 aktivität besitzt, und unter Verfahrensbedingungen, material mit einem Hydrocrackkatalysator bei er- die zur Kontrolle von Katalysatoraktivität und -selekhöhten Temperaturen und Drücken in Wasserstoff- tivität geeignet sind, bereitzustellen,
gegenwart in leichtere Produkte umgewandelt wird. Eine weitere Aufgabe dieser Erfindung ist die Be-
Die für das Hydrocracken verwendeten Katalysatoren reitsiellung von Mitteln, die einen außerordentlichen variieren in ihrer Zusammensetzung, enthalten aber 60 Selektivitätswechsel im Katalysatorverhalten bewirken, im allgemeinen eine Crack- und eine Hydrierkompo- Eine andere Aufgabe dieser Erfindung ist die Aus-
nente, die das Gemisch bilden. Derartige konventio- arbeitung eines Verfahrens zur Kontrolle der Katalynelle Hydrocrackkatalysatoren enthalten eine Hydrier- satorselektivität, Wobei als katalytischer Moderatoi komponente auf einem Träger, der Crackkomponente. ein bisher als Katalysatorgift angesehenes Material Die Hydrierkomponente ist häufig ein Metall aus 65 verwendet wird.
der Gruppe VIIB oder VIII des Periodischen Systems Schließlich ist Aufgabe dieser Erfindung die Bereit-
und eine Verbindung dieser Metalle, z. B. ein Metall stellung eines Verfahrens zur reversiblen Kontrolle wie Platin. Palladium, Rhodium, Ruthenium oder der Selektivität eines katalytischen Systems durcl·
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