DE2132270C3 - Bleiakkumulatorzelle mit Masseträger aus Legierungen auf Titanbasis - Google Patents
Bleiakkumulatorzelle mit Masseträger aus Legierungen auf TitanbasisInfo
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Description
Die Erfindung betrifft einen Bleiakkumulator, dessen positive Elektrode einen Masseträger aus Legierungen auf Titanbasis und eine Edelmetailbeschichtung
mit Bleidioxidüberzug und dessen negative Elektrode einen Masseträger mit Bleiüberzug aufweist.
Aus der britischen Patentschrift 869 618 ist bereits ein Bleiakkumulator mit Schwefelsäure als Elektrolyten
beschrieben, bei dem ein Masseträger für die positive Elektrodenplatte aus Titan, Zirkonium oder
einer Legierung auf Titanbasis oder Zirkoniumbasis vorgesehen ist, und bei der der Masseträger mit einer
Beschichtung aus einem Edelmetall versehen ist. Ein derartiger Bleiakkumulator weist jedoch noch ein
verhältnismäßig schlechtes Verhältnis von Stromabgabe, bezogen auf das Gewicht, sowie eine verhältnismäßig
schlechte Korrosionsbeständigkeit auf.
Aus der USA.-Patentschrift 2 631 115 ist auch bereits
eine andere Gattung von Akkumulatoren, die nicht auf dem System Blei—Schwefelsäure basieren,
bekanntgeworden. Bei diesem bekannten Akkumulator wird die Verwendung von porösem Titan mit
einem Depolarisationsüberzug aus Gold als direkt in einen Elektrolyten einsetzbare Elektrode vorgeschlagen.
In der USA.-Patentschrift 2 649 766 sind auch bereits
verschiedene Elektrolyten mit den verschiedensten Zusammensetzungen beschrieben worden, die
mit einem Bleiakkumulator verwandt werden können. Die Literaturstelle gibt jedoch keinen Aufschluß
über die Ausbildung einer besonders leichtgewichtigen und korrosionsfesten Elektrode zur Verwendung
in Bleiakkumulatoren.
Von der Anmelderin wurde in der amerikanischen Patentanmeldung Nr. 800 078 auch bereits eine Akkumulatorzelle
vorgeschlagen, deren positive Elektrode aus einem goldplattierten, nitrierten Titanblech
gebildet ist, welches ma einem Gemisch aus Bleioxy-
den und kolloidalem Blei ausgefüllte Bohrungen aufweist. Der verwendete Elektrolyt ist durch Zusatz
von mikroskopisch fein zerteiltem Silikagel angedickt.
In der US-PS 3 576 674 ist eine Bleidioxid-Schwefelsäurezelle offenbart, deren positive Elektrode als tragendes Teil ein Streckmetallblech aus nitriertem Titanblech ist, auf welchem anschließend ein dünner Goldüberzug aufgalvanisiert wurde und welches dann mit einer Verbindung aus Bleioxyden, Blei und
In der US-PS 3 576 674 ist eine Bleidioxid-Schwefelsäurezelle offenbart, deren positive Elektrode als tragendes Teil ein Streckmetallblech aus nitriertem Titanblech ist, auf welchem anschließend ein dünner Goldüberzug aufgalvanisiert wurde und welches dann mit einer Verbindung aus Bleioxyden, Blei und
so Phosphorsäure angefüllt und anschließend mit
Schwefelsäure benetzt wurde. Wie in dieser Patentanmeldung ausgeführt ist, kann für mache Zwecke
ein tragendes Teil aus nicht-nitriertem Titanblech verwendet werden, wobei jedoch eine nichtpolarisie-
rende Schicht, wie etwa ein dünner Goldüberzug, zwischen der Titanunterlage und dem Bleidioxid vorhanden
sein muß.
In der amerikanischen Patentanmeldung Nr. 884 051 wurde von der Anmelderin auch bereits
ein Separator für Bleidioxid-Schwefelsäureelemente vorgeschlagen, welcher einen Schichtkörper aus
einem säurefesten mikroporösen Material, beispielsweise blattförmiges mikroporöses Polyvinylchlorid,
und einer Schicht aus mit einem Harz behandelter saugfähiger Zellulose darstellt.
In der amerikanischen Patentanmeldung Nr. 886 415 der Anmelderin ist eine Batterie beschrieben,
in welcher der Elektrolyt Schwefelsäure mit einem geringen Zusatz von Titanylsulfat ist, und
deren positive Elektrode ein tragendes Teil aus Titan . mit einer dünnen Gold- oder Blei-Überzugsschicht
zum Verhindern der Anodenpolarisation und eine darauf aufgebrachte Beschichtung aus einem Gemisch
von PbO, Pb und Pb3O4 aufweist.
In der USA.-Patentanmeldung 10 875 der Anmelderin
ist eine positive Elektrode für Bleiakkumulatoren beschrieben, welche als tragendes Teil ein aus nitriertem,
pulverförmigem Titan gepreßtes und gesintertes Gitter mit zahlreichen öffnungen oder Höhlungen
aufweist, welche mit einer schwefelsäurehaltigen Bleioxidpaste angefüllt sind. Vor dem Anfüllen der
öffnungen mit der Bleioxidpaste erhält das Gitter einen entpolarisierenden Überzug, etwa in Form
einer äußerst dünnen Goldschicht.
In der amerikanischen Patentschrift 3 486 940 ist eine Bleidioxid-Schwefelsäure-Akkumulatorzelie offenbart,
bei deren positiver Elektrode ein Gitter aus nitriertem Titan-Streckmelall verwendet ist, welches
mit einem Gemisch aus Blei und Bleioxyd aufgefüllt ist, wobei zwischen dem nitrierten Titan-Gitter und
der Auffüllung eine dünne entpolarisierende Schicht vorhanden !st.
Der vorliegenden Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, einen Bleiakkumulator der eingangs erwähnten
Art mit einer positiven Elektrode von geringem Gewicht zu versehen, durch deren Verwendung sich
die Stromabgabe der Zelle, bezogen auf das Gewicht, steigern läßt.
Diese Aufgabe wird gemäß der Erfindung dadurch einem Kupferblech von 0,25 mm Dicke gebildet, weigerst,
daß der Masseträger der positiven Elektrode ches in gleicher Weise wie das tragende Teil der poaus
einer Titan-Molybdän-Zirkonium-Legierung be- sitiven Elektrode gestreckt ist. Das gestreckte Blech
steht. wird dann chemisch poliert und unter Verwendung
Ein gemäß der Erfindung ausgeDildeter Bleiakku- 5 eines Bleifluoroborat-Elektrolyten mit einem porenmulator
ermöglicht eine höhere Stromabgabe, bezo- freien Bleiüberzug galvanisch überzogen. Das gegen
auf das Gewicht, und besit-i gleichzeitig eine hö- streckte, bleiplattierte Kupferblech wird mit dem
here Korrosionsfestigkeit als die bisher bekannten gleichen Bleioxydgemisch beschichtet wie die posi-Bleiakkumulatoren.
tive Platte, welches bei der Verwendung als Kathode
Bei der positiven Elektrode der trfinduiigsgemä- ία in Schwefelsäure mit dem spezifischen Gewicht von
ßen ZvIIe ist somit das herkömmliche tragende Teil 1,07 g/cm3 zu Biei reduziert wird,
aus Blei durch ein solches aus einer Titanlegierung Nach der Herstellung der beiden Plattenarten wird ersetzt, auf welchem das aktive Bleidioxid aufge- die auf beiden Seiten von der mikroporösen Zwibracht ist. Zwischen der Titanlegierung und der schenlage bedeckte positive Elektrode mit den ver-Oxidbeschichtung ist eine nichtpolarisierende Schicht 15 bleiten Kupferelektroden zusammengestellt. An den aus Gold oder einem anderen geeigneten Stoff an- beiden Seiten dieses Plattenpakets wird jeweils eine geordnet. Die Titanlegierung, die sich bei der Ver- Platte aus Polyäthylen oder Styrol angeordnet und wendung in Form eines leichten Gitterwerks als am mittels an den beiden Enden aufgezogener Gummiwenigsten korrosionsanfällig erwie-, ist eine /J-Ti- bänder in Anlage gehalten. Für die Verwendung mit tan-Molybdäniegierung mit einem geringen Zirkoni- 20 gesteuerter Ladespannung wird das Paket mit einigen umzusatz, welche in der bevorzugten Zusammenset- Windungen einer dünnen Plastikfolie umwickelt und zung eine metastabile ^-Struktur aufweist und durch Eintauchen in ein Epoxydharz darin verkap-800O Titan, 15 0Zo Molybdän und 5"o Zirkonium seit. Dadurch entsteht beim Aushärten des Harzes enthält. Vor dem Aufbringen der nichtpolarisie- eine vollkommen abgedichtete Einheit,
renden Schicht kann die Titanlegierung nitriert 25 Um eine möglichst lange Lebensdauer zu erzielen werden. und örtliche Angriffe auf die Titanlegierung mög-
aus Blei durch ein solches aus einer Titanlegierung Nach der Herstellung der beiden Plattenarten wird ersetzt, auf welchem das aktive Bleidioxid aufge- die auf beiden Seiten von der mikroporösen Zwibracht ist. Zwischen der Titanlegierung und der schenlage bedeckte positive Elektrode mit den ver-Oxidbeschichtung ist eine nichtpolarisierende Schicht 15 bleiten Kupferelektroden zusammengestellt. An den aus Gold oder einem anderen geeigneten Stoff an- beiden Seiten dieses Plattenpakets wird jeweils eine geordnet. Die Titanlegierung, die sich bei der Ver- Platte aus Polyäthylen oder Styrol angeordnet und wendung in Form eines leichten Gitterwerks als am mittels an den beiden Enden aufgezogener Gummiwenigsten korrosionsanfällig erwie-, ist eine /J-Ti- bänder in Anlage gehalten. Für die Verwendung mit tan-Molybdäniegierung mit einem geringen Zirkoni- 20 gesteuerter Ladespannung wird das Paket mit einigen umzusatz, welche in der bevorzugten Zusammenset- Windungen einer dünnen Plastikfolie umwickelt und zung eine metastabile ^-Struktur aufweist und durch Eintauchen in ein Epoxydharz darin verkap-800O Titan, 15 0Zo Molybdän und 5"o Zirkonium seit. Dadurch entsteht beim Aushärten des Harzes enthält. Vor dem Aufbringen der nichtpolarisie- eine vollkommen abgedichtete Einheit,
renden Schicht kann die Titanlegierung nitriert 25 Um eine möglichst lange Lebensdauer zu erzielen werden. und örtliche Angriffe auf die Titanlegierung mög-
Für die Herstellung der positiven Elektrode läßt liehst klein zu halten, findet ein Elektrolyt aus
sich ein Blech aus der Titan-Molybdän-Zirkoniumle- Schwefelsäure und Titanylsulfat Verwendung. Zu
gierung verwenden, welches zu einer Streckmetall- seiner Herstellung wird zunächst Schwefelsäure mit
platte mit wabenartiger Struktur gestreckt vird. Die 30 dem spezifischen Gewicht von 1,3 g/cm3 mit Titanylin
dieser Weise gebildeten Hohlräume werden mit sulfat gesättigt. Zu diesem Zweck werden 20 g
Bleioxid, beispielsweise Mennige, aufgefüllt, welche TiOSO4 zu 600 cm3 H.,SO4 mit dem spezifischen Gemit
Wasser und einer schwachen Säure zu einer Pa- wicht von 1,3 g/cm3 zugesetzt und kontinuierlich geste
geneben wird. Vor dem Auftragen der Paste wird rührt, bis das TiOSO4 in Lösung gegangen sind. Die
die Titanlegierung mit einem dünnen Überzug aus 35 eine opalisierende Flüssigkeit darstellende Lösung
einem nichtpolarisierenden Material versehen, vor- wird auf 1050C erhitzt und durch weitere Wärmezugsweise
einer aufgedampften Goldschicht. Zwar zufuhr auf den Siedepunkt bei 115° C gebracht,
sind auch andere Arten der Beschichtung anwend- Nach dem Abkühlen der Lösung wird das durch
bar, beispielweise das Aufdampfen von Blei oder das Verdunstung verlorene Wasser ersetzt. Die abge-Aufkohlen
durch Erhitzen auf 1000 C in einer A;e- 40 kühlte Lösung ist klar und weist am Boden einen
tylen- oder einer anderen Kohlenwasserstoffatmo- Niederschlag auf. Sie wird filtriert und für spätere
sphare; es wurde jedoch ermittelt, daß das Auftragen Verwendung gelagert. Zum Herstellen des Elektroseiner
Goldschicht das wirksamste Mittel ist, eine lyts für die Zelle wird ein Teil der filtrierten Titanylelektrolytische
Grenzflächenpolarisierung zwischen sulfatlösung fünf Teilen Schwefelsäure mit dem spedcm
Bleidioxid und der Titanlegierung zu verhin- 45 zifischen Gewicht von 1.3 g'cm3 zugesetzt. Bei einem
dem. Zur Herstellung der auf die Streckmetallplatte höheren Gehalt an Titanylsulfat besteht die Gafahr
aufzutragenden Paste werden auf jeweils 20 g Oxid der Bildung von kolloidalem Blei im Elektrolyt an
3 cm3 Wasser und 1 cm3 Schwefelsäure mit einem der soeben reduzierten negativen Elektrode. Das
spezifischen Gewicht von 1,4 g/cm3 verwendet und Verhältnis von 5: 1 reicht aus, um das Auflösen von
zusammen gerieben. Die Platte wird anschließend 50 Titan in der Schwefelsäure zu verhindern. Die Ver-20
h lang getrocknet und dann in Schwefelsäure mit wendung des Titanylsulfats kommt insbesondere dort
einem spezifischen Gewicht von 1,4 g/cm3 eingetaucht. in Betracht, wo sehr langzeitige Lagerhaltung bei er-Nach
Beendigung der Anfangsreaktion wird die Platte höhten Temperaturen erforderlich ist.
getrocknet und in 48 h unter weiterer Reaktion zu Weitere Merkmale, Einzelheiten und Vorteile der einer harten Masse ausgehärtet. Anschließend wird 55 Erfindung ergeben sich aus der folgenden Beschreidie Beschichtung durch anodische Oxydation in bung von Ausführungsbeispielen an Hand der Zeicheinem Elektrolyt mit einem spezifischen Gewicht von nung. Darin zeigt
getrocknet und in 48 h unter weiterer Reaktion zu Weitere Merkmale, Einzelheiten und Vorteile der einer harten Masse ausgehärtet. Anschließend wird 55 Erfindung ergeben sich aus der folgenden Beschreidie Beschichtung durch anodische Oxydation in bung von Ausführungsbeispielen an Hand der Zeicheinem Elektrolyt mit einem spezifischen Gewicht von nung. Darin zeigt
1,07 g/cm3 zu Bleioxid umgesetzt. Vor dem Strecken Fig. 1 eine Streckmelailplatte 1 aus einer Titanledes
Titanlegierungsblechs und dem Auftragen der gierung mit 801Vo Titan, 150O Molybdän und 5%
nichtpolarisierenden Schicht kann die Titanlegierung 60 Zirkonium. An der PIaUc 1 ist eine Anschlußfahne 2
in der in der vorstehend angeführten Patentanmel- aus der gleichen Legierung angeschweißt;
dung bzw. der US-PS 3576674 beschriebenen Weise Fig. 2 zeigt die Streckmetallplatte 1 nach Fig. 1 nitriert werden. Nach Beendigung der Umwandlung nach dem Auffüllen mit Bleidioxid 3 und mit beiderin Bleidioxid wird die Platte oder Elektrode in einen seits angelegten Separatoren 4 aus mit feinporigem aus mit Polyäthylen behandelter Zellulose gefertigten 65 Polyäthylen beschichteter Zellulose;
Mantel eingeführt, welcher in der Zelle den Separa- Fig. 3 und 4 zeigen line Zelle mit einem Plastiktor bildet, gehäuse5, in welchem eine positive Elektrodeö aus
dung bzw. der US-PS 3576674 beschriebenen Weise Fig. 2 zeigt die Streckmetallplatte 1 nach Fig. 1 nitriert werden. Nach Beendigung der Umwandlung nach dem Auffüllen mit Bleidioxid 3 und mit beiderin Bleidioxid wird die Platte oder Elektrode in einen seits angelegten Separatoren 4 aus mit feinporigem aus mit Polyäthylen behandelter Zellulose gefertigten 65 Polyäthylen beschichteter Zellulose;
Mantel eingeführt, welcher in der Zelle den Separa- Fig. 3 und 4 zeigen line Zelle mit einem Plastiktor bildet, gehäuse5, in welchem eine positive Elektrodeö aus
Die negative Elektrode ist beispielsweise aus einem mit dem Oxid aufgefüllten tragenden Teil aus
der Titan-Molybdän-Zirkoniumlegierung in einer Umhüllung angeordnet ist, welche aus den Zwischenlagen
4 und mittels Epoxydharzes 8 damit verklebten Isolierstegen 7 gebildet ist. In Anlage an der verleimten
Umhüllung gehaltene negative Elektroden 9 und 10 sind aus verbleiten Kupfer-Streckmetallplatten gebildet.
An den Außenseiten der negativen Elektroden 9,10 sind äußere ebene Plastikplatten 11 und 12
in Anlage. Die gesamte Anordnung ist mittels Gummibändern 13 und 14 unter Druck zusammengehalten
und taucht in einen H2SO4-Elektrolyten ein.
F i g. 5 zeigt eine in einem Epoxydharz eingekapselte Trockenzelle. Bei der Herstellung dieser Ausführung
wird die Elektrodenanordnung nach F i g. 3 zunächst in den Schwefelsäure-Elektrolyten eingetaucht
und dieser dann ablaufen gelassen. Die Elektrodenanordnung ist anschließend mit zwei Windungen
einer Plastikfolie umhüllt und dann in einem Epoxydharz 18 eingekapselt worden. Die eingekapselte
Anordnung zeigt über längere Zeit keinerlei Leistungsminderung und stellt ein trockenes Element
von gedrängter Bauweise dar.
Eine Zelle mit dem vorstehend beschriebenen Aufbau hat in aufgeladenem Zustand eine Spannung von
2,15 V und eine Spitzenstromdichte von etwa 35 A pro 19 cm2 der Elektrodenoberfläche.
Die positive Titanlegierungselektrode der erfindungsgemäßen Zelle ist auch in anderen, beispielsweise
zylindrischen, Ausführungen von Blei-Akkumulatoren verwendbar. Zwar ist vorstehend eine bestimmte
Zusammensetzung der Legierung mit 80% Titan, 15 e/o Molybdän und 5 */o Zirkonium angegeben,
es sind jedoch auch Änderungen des gegenseitigen Verhältnisses dieser Bestandteile möglich, mil
der Maßgabe, daß dadurch die Korrosionsfestigkeil der Legierung nicht nennenswert beeinträchtigt wird
Allgemein ist eine untere Begrenzung des Titangehalts bei 75°/o und eine obere Begrenzung des gemeinsamen
Gehalts an Molybdän und Zirkoniurr
»o von 25 °/o zweckmäßig.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen
Claims (6)
1. Bleiakkumulator, dessen positive Elektrode einen Masseträger aus Legierungen auf Titanbasis
und eine Edelmetailbeschichtung mit Bleidioxidüberzug und dessen negative Elektrode einen
Masseträger mit Bleiüberzug aufweist, dadurch gekennzeichnet, daß der Masseträger
(1) der positiven Elektrode (6) aus einer Titan-Molybdän-Zirkonium-Legierung besteht.
2 Bleiakkumulator nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Masseträger (1) aus
einer metastabilen Titan-Molybdän-Legierung mit /i-Phasenstruktur und geringem Zirkoniumzusatz
besteht.
3. Bleiakkumulator nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, drJ3 die Legierung des
Masseträgers aus wenigstens 750Z0 Titan und
einem gemeinsamen Anteil an Molybdän und Zirkonium von höchstens 25 % besteht.
4. Bleiakkumulator nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die
Legierung des Masseträgers (1) aus etwa 80% Titan, 15°o Molybdän und 5°,Ό Zirkonium besteht.
5. Bleiakkumulator nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die
Edelmetailbeschichtung aus Gold besteht.
6. Bleiakkumulator nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß der
Elektrolyt Schwefelsäure mit einem geringen Zusatz von Titanylsulfat enthält.
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DE2132270C3 true DE2132270C3 (de) | 1975-05-07 |
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- 1971-06-29 FR FR7123614A patent/FR2097101B1/fr not_active Expired
- 1971-06-29 DE DE2132270A patent/DE2132270C3/de not_active Expired
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Date | Code | Title | Description |
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C3 | Grant after two publication steps (3rd publication) | ||
E77 | Valid patent as to the heymanns-index 1977 | ||
8339 | Ceased/non-payment of the annual fee |