DE2055686C3 - Verfahren zur Herstellung eines Kernbrennstoffes aus Uranmonocarbid bzw. Uranmononitrid - Google Patents
Verfahren zur Herstellung eines Kernbrennstoffes aus Uranmonocarbid bzw. UranmononitridInfo
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Description
Bekanntlich werden in den meisten Kernreaktoren Brennstoffoxide eingesetzt. Trotz guter Korrosionsstabilität
und hoher Temperaturbeständigkeit (Schmelzpunkt 28500C) ist dieser Brennstoff für bestimmte
Reaktorkonzepte nicht mehr so gut geeignet. Dies gilt besonders in den Fällen, bei denen eine hohe
Leistungsdichte im Brennstab notwendig wird, wie z. B. bei den »Schnellen Brütern« oder bei »Schnellen
Hochflußreaktoren«. Hier macht sich die schlechte Wärmeleitfähigkeit des Uranoxids unangenehm bemerkbar.
Bei der Suche nach geeigneten Brennstoffen scheint insbesondere das Brennstoffmonocarbid bzw.
das Brennstoffmononitrid mit seiner hohen Wärmeleitfähigkeit und seinem noch relativ hohen Schmelzpunkt
von 2400 bis 2800° C geeignet. Die hohe Korrosionsanfälligkeit, z. B. gegen Wasser, schließt jedoch in den
meisten Fällen das Carbid als Brennstoff bei der Wasser- oder Dampfkühlung aus. Außerdem wird durch
diese Eigenschaften die Herstellung des Carbidbrennstoffes erschwert und verteuert, da weitgehend in
Boxsystemen mit reiner Atmosphäre gearbeitet werden muß. Aus diesen Gründen fand das Brennstoffmonocarbid
bzw. Brennstoffmononitrid, obwohl seit vielen Jahren bekannt und für spezielle Anwendungszwecke
auch schon in Mengen von vielen Tonnen hergestellt, bisher noch keinen verbreiteteren Einsatz.
Eine Verwendung von Urancarbid bzw. Urannitrid z. B. als Brennstoff für gasgekühlte Reaktoren erscheint
dann möglich, wenn die Herstellung des Brennstoffs vereinfacht und die Kosten damit gesenkt werden
könnten.
Die vorliegende Erfindung ermöglicht nun die Vereinfachung der Herstellung für Urancarbid- bzw.
Urannitrid-Pellets durch Reaktionssintern. Bei diesem Verfahren wird die Synthese des Urancarbids bzw.
Urannitrids durch Carboreduktion vor der Vollendung unterbrochen, so daß ein Gemisch aus Urancarbid bzw.
Urannitrid, Uranoxid und Kohlenstoff entsteht. Dieses Gemisch wird dann zu einem preßfähigen Pulver
vermählen und anschließend im Durchstoßsinterofen reaktionsgesintert.
Das erfindungsgemäße Verfahren hat den Vorteil, daß das bei der unterbrochenen Synthese entstandene
Material sehr leicht gemahlen werden kann, und daß trotz eines Restgehaltes an Urandioxid und Kohlenstoff
Dichten bis zu 98% theoretischer Dichte durch Sintern erreicht werden können.
Vorzugsweise erfolgt der Abbruch der Carboreduktion, wenn 50% bis 95%, insbesondere 70% bis 90%, der
Ausgangsstoffe umgesetzt sind.
Um eine weitere Vereinfachung der Fabrikation zu erreichen, kann das teilreagierte Urancarbidpulver bzw.
Urannitridpulver granuliert oder ungranuliert mit Plastifizierungsmitteln umhüllt werden. Das so behandelte
Carbidpulver kann dann ohne Schutzgas zu ίο Grünlingen verarbeitet werden.
Uranoxid und Graphit (14,4Gew.%) werden gemischt
und zu Tabletten mit Dichten zwischen 4 und 5 g/cm3 verpreßt. Die Carboreduktion wird unter
Vakuum bei einer Temperatur von 1800° C über
20 Minuten durchgeführt. Das entstandene Produkt (ein Gemisch aus Urancarbid, Uranoxid und Kohlenstoff)
wird in einer Attritormühle auf Oberflächen zwischen 1 und 2 m2/g vermählen. Durch einen Stearinsäurezusatz
zwischen 1 und 2 Gew.% zur Mahlflüssigkeit wird das Pulver gegenüber der Luft stabilisiert. Dieses Pulver
wird an Luft bei Preßdriicken zwischen 2 und 5 t/cm2 zu
Grünlingen mit Dichten zwischen 65 und 75% theoretischer Dichte verpreßt und nach der Entwachsung
bei 500 bis 800° C bei Temperaturen zwischen 1600 und 1800° C unter Schutzgas reaktionsgesintert. Die
erreichbaren Sinterdichten betragen 85 bis 98% theoretischer Dichte.
Uranoxid und Graphit (9,6 Gew.%) werden gemischt und zu Tabletten mit Dichten zwischen 4 und 5 g/cm3
verpreßt. Die Carboreduktion wird unter Stickstoff bei
j-> 1800°C etwa 20 Minuten durchgeführt. Das entstandene
Produkt (ein Gemisch aus Urannitrid, Uranoxid und Kohlenstoff) wird in einer Attritormühle auf Oberflächen
zwischen 1 und 2 m2/g vermählen. Durch einen
Stearinsäurezusatz zur Mahlflüssigkeit wird das Pulver gegenüber der Luft stabilisiert. Dieses Pulver wird an
der Luft bei Preßdrücken zwischen 2 und 5 t/cm2 zu Grünlingen mit Dichten zwischen 65 und 75%
theoretischer Dichte verpreßt und bei Temperaturen zwischen 1600 und 1800° C unter Stickstoff reaktionsgesintert.
Während des Abkühlens erfolgt die Umstellung der Schutzgasatmosphäre von Stickstoff auf Argon oder
Vakuum. Die erreichbaren Sinterdichten betragen 85 bis 98% theoretischer Dichte.
Uranoxid und Graphit (14,4 Gew.%) werden gemischt und zu Tabletten mit Dichten zwischen 4 und
5 g/cm3 verpreßt. Die Carboreduktion wird unter Vakuum bei 1800°C über 30 Minuten durchgeführt. Das
r>5 entstandene Produkt (ein Gemisch aus Urancarbid,
Uranoxid und Kohlenstoff) wird in einer Kugelmühle auf Oberflächen zwischen I und 2 m2/g vermählen. Die
Stabilisierung des trockenen Mahlgutes erfolgt in einem Rotationsverdampfer. Die Mahlflüssigkeit mit einem
bo Zusatz an Stearinsäure von 1 bis 5 Gew.% wird dabei in
den Pulverraum eingesprüht, wobei die Mahlflüssigkeit sofort wieder verdampft und zurückgewonnen wird,
während die Stearinsäure das Pulver stabilisiert. Das so hergestellte Pulver wird an Luft bei Preßdrücken
b5 zwischen 2 und 5 t/cm2 zu Grünlingen mit Dichten
zwischen 60 und 75% theoretischer Dichte verpreßt und bei Temperaturen zwischen 1600 und 1800°C unter
Schutzgas reaktionsgesintert. Das Austreiben der
Stearinsäure erfolgt bei Temperaturen zwischen 400 und 8000C das Sintern bei Temperaturen zwischen 1600
und 18000C unter Vakuum oder Schutzgas. Die
erreichbaren Sinterdichten liegen zwischen 85 und 98% theoretischer Dichte.
Claims (3)
1. Verfahren zur Herstellung eines Kernbrennstoffes aus Uranmonocarbid bzw. Uranmononitrid
durch Carboreduktion, bei dem das entstandene Material gemahlen, verpreßt und reaktionsgesintert
wird, dadurch gekennzeichnet, daß die Carboreduktion vor Beendigung abgebrochen wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Abbruch der Carboreduktion
erfolgt, wenn 50 bis 95%, insbesondere 70 bis 90%, der Ausgangsstoffe umgesetzt sind.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das entstandene Carbidpulver bzw.
Nitridpulver mit Hilfe chemischer Substanzen inaktiviert wird.
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