DE2024966A1 - Indol-Derivate - Google Patents

Indol-Derivate

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DE2024966A1
DE2024966A1 DE19702024966 DE2024966A DE2024966A1 DE 2024966 A1 DE2024966 A1 DE 2024966A1 DE 19702024966 DE19702024966 DE 19702024966 DE 2024966 A DE2024966 A DE 2024966A DE 2024966 A1 DE2024966 A1 DE 2024966A1
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DE
Germany
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hydrogen
substituted
indole
compound
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DE19702024966
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English (en)
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Behrend Friedrich Sdborg; Andersen William Lyngby; Lundt (Dänemark)
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Novo Terapeutisk Laboratorium AS
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Novo Terapeutisk Laboratorium AS
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D209/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings, condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom
    • C07D209/02Heterocyclic compounds containing five-membered rings, condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom condensed with one carbocyclic ring
    • C07D209/04Indoles; Hydrogenated indoles
    • C07D209/30Indoles; Hydrogenated indoles with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, directly attached to carbon atoms of the hetero ring
    • C07D209/32Oxygen atoms
    • C07D209/36Oxygen atoms in position 3, e.g. adrenochrome

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  • Organic Chemistry (AREA)
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  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)

Description

2ΌΖ4966
Ld. :■: s. ι : K -iis.FNT
β'5Cm-) N V k [ :
NOVO 'ÜERAPEUTISK LABORATORIUM A/S Kopenhagen, Dänemark.
Indol-Derivate. .
Die Erfindung betrifft neue Indol-Derivate und nichttoxisclie Salze hiervon und Verfahren zur Herstellung dieser Verbindungen. Ebenso umfasst die Erfindung Pharmaζeutika, die diese Indol-Derivate oder deren nichttoxische Salze als aktiven Bestandteil enthalten.
Gegenstand der Erfindung sind also neue Indol-Derivate der allgemeinen Formel
(D
in welcher der Benzolring einen oder mehrere Substituenten tragen kann, von denen jeder niederes Alkyl, Halogen, OIK, in dem B? Wasserstoff, niederes Alkyl oder Benzyl ist, oder NHR , in dem R Acyl oder Äroyl ist,
R Wasserstoff, niederes Alkyl, das gegebenenfalls durch Aryl oder Cycloalkyl substituiert ist, niederes Acyl, Aroyl oder substituiertes Aroyl,
R Wasserstoff, niederes Alkyl, niederes Aralkyl oder Aryl,
R^ sowohl wie R Wasserstoff, niederes Alkyl, Cycloalkyl oder niederes Aralkyl, in dem die. Aryl-Gruppe substituiert sein kann, oder Ή? und R zusammen mit dem an sie gebundenem Stickstoff-Atom einen heterocyclischen Ring bilden und
A .eine gerade oder verzweigte Alkylen-Kette mit 2 bis 4-C-Atomen bedeuten,
unter der. Bedingung, daß einer oder beide Substituenten
* Zl
R^ und R Wasserstoff nicht darstellen können, wenn der Benzolring in Formel (I) einen Halogen-Substituenten und/oder einen Benzyloxy-Substituenten trägt, oder wenn R niederes Acyl, Aroyl oder substituiertes Aroyl ist,
und Salze der Verbindungen nach Formel (I) mit physiologisch verträglichen Säuren.
Nach einer besonderen Ausführungsform der Erfindung werden neue Indol-Derivate der allgemeinen Formel (I) vorgeschlagen, in welcher der Benzolring unsubstituiert ist oder einen oder mehrere Substituenten trägt, die niederes Alkyl oder Alkoxy darstellen,
r'1 Wasserstoff, ·
R2 Wasserstoff,
mindestens einer der Substituenten R-' und R Wasserstoff,
wobei der Substituent, der von Wasserstoff verschieden sein kann, niederes Alkyl, Cycloalkyl oder niederes Aralkyl ist, in welchem die Aryl-Gruppe substituiert sein kann, und
A eine Äthylen-Gruppe bedeuten, die gegebenenfalls in der 1- oder 2-Stellung durch eine Methyl-Gruppe substituiert sein kann.
Nach einer v/eiteren besonderen Ausführungsform der Erfindung werden neue Indol-Derivate der allgemeinen Formel (I) vorgeschlagen, in welcher der Benzolring unsubstituiert ist oder einen oder mehrere Substituenten trägt, die niederes Alkyl, niederes Alkoxy oder Halogen darstellen,
R die Bedeutung besitzt, die im Zusammenhang mit Formel (I) definiert wurde, Wasserstoff ausgenommen,
R2 .Wasserstoff,
R^ sowohl wie R niederes Alkyl oder Benzyl bedeuten, oder R^ und R zusammen mit dem an sie gebundenem Stickstoff-Atom einen heterocyclischen Ring bilden, und
A eine Äthylen-Gruppe ist, die gegebenenfalls in 1- oder 2-Stellung durch eine Methyl-Gruppe substituiert wurde.
Die neuen Indol-Derivate gemäß der Erfindung und ebenso ihre Salze mit physiologisch verträglichen Säuren besitzen wertvolle pharmakologische Eigenschaften. Manche dieser Verbindungen sind starke Änälgetica, andere zeigen eine kombinierte schwächere analgetische Aktivität und eine entzündungshemmende Wirkung. Manche Verbindungen im Rahmen der Erfindung besitzen entweder sedative oder stimulierende Eigenschaften und sind eventuell als Psychopharmazeutika verwendbar.
Die Gruppe der erfindungsgemäßen Indol-Derivate mit·der allgemeinen Formel
- 3 849/20 4 9
Ω - A -
(ID
in welcher der Benzolring substituiert sein kann, wie im Zusammenhang mit Formel (1) beschrieben, freie Hydroxy-Gruppen jedoch ausgeschlossen, und in welcher A, R , R-' und R die im Zusammenhang mit' Formel (I) gegebene Bedeutung besitzen, ausgenommen jedoch Verbindungen, in welchen R^ und R oder nur eines von beiden Wasserstoff darstellen, oder deren Salze , können gemäß der Erfindung hergestellt werden, indem man ein Indol-Derivat der allgemeinen Formel
(III)
in welcher der Benzolring wie oben definiert substituiert sein
2 u
kann und in welcher R die oben erläuterte Bejdeutung besitzt, mit einer Verbindung der allgemeinen Formel *
X1 - A -
(IV)
in welcher X ein Halogen-Atom oder eine zu ihm funktionell äquivalente G^ppe, z.B. eine Alkyl- oder Arylsulfonyloxy-Gruppe darstellt, und A, R* und R die oben gegebene Bedeutung
009849/20
haben, oder mit einem Säure-Additions-Salz davon umsetzt, · wonach gegebenenfalls die erhaltene Verbindung in ein Salz umgewandelt wird.
Die Reaktion wird vorzugsweise in einem Lösungsmittel, wie Tetrahydrofuran, Toluol, Äthylacetat, Aceton, Wasser, Dimethylformamid, Dimethylsulfoxyd oder einem Gemisch dieser Lösungsmittel, in Gegenwart eines säurebindenden Mittels, z.B. Kaliumcarbonat, Natriumhydroxyd oder Natriumhydrid, durchgeführt.
Die Gruppe der erfindungsgemäßen Indol-Derivate mit der Formel (II), in welcher der Benzolring, wie vorher im Zusammenhang mit IOrme1 (II) beschrieben, substituiert sein kann, R Wasserstoff darstellt und A, E^ Und R die oben im Zusammenhang mit Formel (II)'geschilderte Bedeutung besitzen* kann gemäß der Erfindung durch Hydrolyse einer Verbindung der allgemeinen Formel
(V) COO-alkyl
in welcher der Benzolring wie in Zusammenhang mit Formel (II) definiert substituiert sein kann, oder deren Salzen in an sich bekannter Weise hergestellt werden. Man erhalt die entsprechende 2-Carbonsäure oder dessen Salz. Diese wird dann in der 2-Stellung decarboxyliert und gleichzeitig in 1-Stellung bei erhöhter Temperatur acetyliert.
— ζ —
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Die Acetylierung wird mittels Essigsäureanhydrid und z.B. Natriumacetat durchgeführt·
Die Gruppe der Indol-Derivate mit der allgemeinen Formel
CVD
in welcher der Benzolring wie bei Formel (I) definiert substituiert sein kann und in welcher A, R , R^ und R die bei Formel (I) gegebene Bedeutung haben, können gemäß der Erfindung hergestellt werden, indem man ein Indöl-Derivät der allgemeinen Formel ' ·
0 " A "
in welcher der Benzolring wie bei Formel (I) definiert substituiert sein kann, R eine Acyl- oder eine Aroyl-Gruppe ist und A, R , Rp und R die bei Formel (I) gegebene Bedeutung besitzen, in einem, geeigneten Lösungsmittel, wie Methanol oder Äthanol, mit einem basischen Mittel, vorzugsweise einem Arain, Ammoniak oder einem Alkalimetallalkoxyd, behandelt. Danach wird gegebenenfalls die erhaltene Verbindung in ihr Salz übergeführt, '
—6—
009849/2049
Die Gruppe· der Indol-Derivate nach der allgemeinen Formel' (I), in welcher der Benzolring wie bei Formel (I) defi-
12-54 niert substituiert sein kann und in welcher A, R , R , R-% R und Jp die bei Formel (1) gegebene Bedeutung besitzen, ausgenommen jedoch Verbindungen, in welchen einige der .Substituenten
1 3S 4 S ■
R , R , R und R^ Wasserstoff darstellen, oder Salze davon können gemäß.der Erfindung weiterhin hergestellt werden, indem das entsprechende Indol-Derivat, in dem R Wasserstoff ist, mit einer Verbindung der allgemeinen Formel
i"
Y - R '
in welcher Y ein Halogen-Atom oder eine mit ihm funktionell
1''
äquivalente Gruppe darstellt und R die gleiche Bedeutung
■/ι..-hat wie R , Wasserstoff ausgenommen, oder einom Salz davon in einem geeigneten Lösungsmittel, wie Dimethylformamid oder Toluol in Gegenwart eines Säure bindenden Mittels, wie Natriumhydrid, umgesetzt wird. Danach überführt man die erhaltene -Verbindung gegebenenfalls in ein Salz. ·
Indol-Derivate der allgemeinen Formel (I), in welcher ein oder mehrere öubstituenten R , R .und R^ für Wasserstoff stehen, können gemäß der Erfindung durch Hydrogenolyse des entsprechenden Indol-Derivates hergestellt werden, in welchem die oben erwähnten fiubstituentenbezw. einer von ihnen eine oder mehrere Benzyl- oder substituierte Benzyl-Gruppen, die sich durch Hydrogenolyse entfernen lassen, darstellen.
Gemäß der Erfindung können des weiteren Indol-Derivate der allgemeinen Formel (I), in welcher R·^ eine Benzyl- oder substituierte Benzyl-Gruppe, .die durch Hydrogenolyse entfernbar ist,
4 S "
darstellt, R Wasserstoff ist und R-^ Wasserstoff sein kann,
- 7 -009849/20 49 '
durch partielle Hydrogenolyse des entsprechendenTIndol-Derivats bereitet werden, im welchem R mit dem oben erwähnten Substituenten R^ identisch ist.
Die Hydrogenolyse wird in einem Lösungsmittel, wie Äthanol, in Gegenwart eines geeigneten Katalysators, z.B. Palladium. auf Kohle, durchgeführt.
Indol-Derivate· der allgemeinen Formel (I), in welcher B?
niederes Alkyl, Cycloalkyl oder substituiertes oder unsubsti-
il
tuiertes Aralkyl bedeutet und R Wasserstoff ist, können gemäß · der Erfindung hergestellt werden, indem man unter geeigneten Reduktionsbedingungen ein Indol-Derivat der allgemeinen Formel (I), in welcher R sowohl wie R Wasserstoff, Benzyl oder substituiertes Benzyl, das durch Hydrogenolyse entfernt werden kann, darstellen, mit dem entsprechenden aliphatischen, cyclo- oder arylaliphatischen Aldehyd oder ^eton umsetzt.
Schließlich können Verbindungen der allgemeinen Formel (I), in welcher der Benzolring wie bei Formel (I) definiert substituiert sein kann, Halogen- und Benzyloxy-Substituenten jedoch ausgenommen, und in welcher R Wasserstoff ist, R , R^ und R die bei Formel (I) gegebene Bedeutung besitzen, unter der Bedingung, daß R^ und R nicht gleichzeitig Benzyl- oder substituierte Benzyl-Gruppen, die sich durch Hydrogenolyse entfernen lassen, darstellen -können, und A eine Äthylen-Kette •bedeutet, welche in der<*-Stellung zum Stickstoff-Atom durch eine Methyl-,oder Äthyl-Gruppe substituiert sein kann, durch 'reduktive Alkylierung eines Amins der allgemeinen Formel
in welcher IV und R die bei Formel (I) gegebene Bedeutung
, ..!'>- '"Wd84 9/20 4 9
haben, mit einem Indol-Derivat der allgemeinen Formel ^^
,0 - GH^COR
yV — uüa\
(IX)
hergestellt werden, in welcher der Benzolring wie oben beschrie-
ben substituiert sein kann, R ebenso die gleiche Bedeutung hat und R' eine Methyl- oder eine Äthyl-Gruppe darstellt.
Die Reaktion wird in einem Lösungsmittel, wie Methanol oder Äthanol, in der Gegenwart von V/asserstoff und einem geeigten Katalysator, wie Palladium auf Kohle, vorgenommen.
Weiterhin können neue Indol-Derivate im Rahmen der allgemeinen Formel (I) auch durch eine der folgenden Methoden hergestellt werden;
(a) Reaktion zwischen einer Verbindung der allgemeinen
Formel
in welcher X ein Halogen-Atom ist, und einer Verbindung der allgemeinen Formel
MQ - A - N< .
in welcher M ein Metall-Atom ist, z.B. ein Natrium-Atom.
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. (b) Indol-Derivate der allgemeinen Formel (I), in der
1
R Wasserstoff ist, können durch reduktiven Ringschluß einer Verbindung der allgemeinen Formel
R-
hergestellt werden.
(c) Reaktion zwischen einer Verbindung der allgemeinen Formel
/-0 -A1-X
in welcher X ein Halogen-Atom oder eine mit diesem funktionell äquivalente Gruppe ist, mit einem Amin-Derivat der allgemeinen Formel
H -
(d) Indol-Derivate der allgemeinen Formel (I), in welcher
R3
das C-Atom in Oi -Stellung zu der Gruppe N<^4 eine Methylen-Gruppe darstellt, können durch Reduktion unter geeigneten Bedingungen aus Verbindungen der allgemeinen Formel
- 10 Q 0 9 8 k 9 / 2 0 49
hergestellt werden, in welcher B eine gerade oder verzweigte Alkylen-Kette mit T bis 3 C-Atomen ist und Z eine Nitril-Gruppe oder die Gruppe
CO -
,4
darstellt.
(e) Verbindungen der allgemeinen Formel (I), in welcher
ρ ·
R ein Wasserstoff-Atom ist, können durch Decarboxylierung von Verbindungen der allgemeinen IPor.mel
■Ο - A -
•COOH
hergestellt werden.*
Indol-Derivate, die nach einer der oben gezeigten Methoden (a) bis (e) erhalten wurden, können mit physiologisch verträglichen Säuren in ihre entsprechenden Salze übergeführt werden.
Die Herstellung der neuen Indol-Derivate gemäß der Erfindung ist in den folgenden Beispielen näher erläutert.
- 11 009849/2049
202
/1-Acetyl-3--(2-diäthylaminoäthoxy)indol-Hydrochlorid.
1-Acetylindoxyl (17,5 δ) und Kaliumcarbonat (28 g) werden mit Tetrahydrofuran (100 ml) und Wasser (1 ml) vermischt. Es wird 2-Diäthylaminoathylchlorid (80 ml einer 1,24-molaren Lösung in Toluol) zugegeben^ die Mischung wird 3 Stunden unter Rückfluß gekocht. Danach wird noch einmal 2-Diäthylaminoäthylchlorid (80 ml der oben erwähnten Lösung) zugesetzt und anschließend weitere 3 stunden unter Rückfluß erhitzt. Das Reaktionsgemisch filtriert man ab und konzentriert das Filtrat im Vakuum ein. Den Rückstand löst man in Diäthyläther (15° ral) und extrahiert mit Essigsäure (2 χ 100 ml einer 2n-wässerigen Lösung). Den Essigsäure-Extrakt macht man mit Natriumhydroxyd-Lösung (6n) bei 0-100G alkalisch und extrahiert das erhaltene Gemisch mit Äther (2 χ 100 ml). Der Äther-Extrakt wird getrocknet und durch Eindampfen konzentriert; der verbleibende Rückstand wird in Isopropanol (50 ml) gelöst. Der Zusatz einer Lösung von Chlorwasserstoffsäure in Isopropanol liefert 1-Acetyl-3-(2-diäthylaminoäthoxy)indol-Hydrochlorid (23,5 s) mit dem Schmelzpunkt 158-1600C. Umkristallisation aus Isopropanol ergibt. 22 g (71$ Ausbeute) der reinen.Verbindung vom Schmelzpunkt 165-1660C. ,.
Analyse für C16H2 O2N2Cl: ·
Ber.: C: 61,82; H: 7,46; 0: 10,30; N: 9,01; CU,: 11,4-1; Gef.: C: 61,54; H: 7,46; 0: 10,34; N: 8,75; Cl: 11,63;
Beispiel 2
1-Acetyl-5--methoxy-3-(2-(1-piperidyl)pthoxy)indol-H.vdrochlorid. Zu einem Gemisch aus 1-Acetyl-5-methoxyindoxyl (21 g) und
- 12 - ' ■ ■·
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Kaliumcarbonat (27,6 g) in Tetrahydrofuran (100 ml) gibt man 2-(1-Iiperidyl)äthylchlorid (53 ml einer 1,24-molaren Lösung in Toluol) und erhitzt das Reaktionsgemisch 3 Stunden unter Rückfluß. Man setzt noch einmal 2--(1-Piper idyl )äthylchlorid (53 ml der oben erwähnten Lösung) hinzu und' kocht anschließend weitere 3 Stunden unter Rückfluß. Das Reaktionsgemisch wird wie in Beispiel 1 beschrieben aufgearbeitet und ergibt so 1-Acetyl-5-methoxy-3-(2-(1-piperidyi)athoxy)indol-Hydrochlorid· (26,5 g, 75$ Ausbeute) mit dem Schmelzpunkt 218-2200C.
Analyse für C10H25O5N2Gl:
Ber.: G: 61,2.7; H: 7,14; 0: 13,60; N: 7,94; Cl: 10,05; .
Gef.: C: 61,28; H: 7,09; 0: 13,4-7; N: 7,93; Cl: 10,01; Das oben in Beispiel 2 beschriebene Verfahren wendet man
zur Herstellung der folgenden Verbindungen nach der allgemeinen
Formel II, in der R2 Wasserstoff darstellt und A Ithylen ist,
Beispiel Substituent im JBr Ausbeute Schmelzpunkt
Nr. Benzolring Nr # 0
3 kein N(CH$)2 .HCl 39 215-216
4 kein N(CH2)5 .HCl 47 202-203
5 5-ci N(C2H5) 2.HCla) 73 191-192
6 5-01 • N(CH2)5: TJ /TJ 69 259-260
7 5-OH5 N(OHj)2 40 236-237
8 5-OH5 . · N(CH2)5 .HCl 50 219-220
9 5-GH5O N(CH5)2 .HCl' 69 214-215
10 5-OH5O Cm» ^? i 2.HC1 25 133-135
11 5-PhCH2O .(GOOH)2 42 195-196
Enthält 2 Mol Hydrat-Wasser
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Beispiel 12
yl-^-CS-aiäthylaminoäthoxy)indol-'HydrQchlorid. Man erhitzt 7 Stunden unter Rückfluß ein Gemisch aus 1-Acetylindoxyl (3,5 s)» 2-Diäthylaminoäthylchlorid-Hydrochlorid (6,9 g) und Kaliumcarbonat (11 g) in Äthylacetat (100 ml), das mit Wasser (1 ml) versetzt wurde. Das Gemisch wird gekühlt und Wasser (100 ml) wird zugegeben. Die organische Phase wird abgetrennt, mit Natriumhydroxyd-Lösung (2 χ 25 ml 1n-Lösung) gewaschen und nachfolgend mifc Essigsäure (2 χ 50 ml einer InLösung) extrahiert. Zu dem Essigsäure-Extrakt wird bei 0-100G Natriumhydroxyd-Lösung· (6n) im Überschuß zugegeben; das Gemisch wird mit Äther (2 χ 50 ml) extrahiert. Der Äther-Extrakt wird getrocknet und durch Eindampfen konzentriert; der verbleibende Rückstand wird in· Isopropanol (10 ml) gelöst. Zusatz einer Lösung von Chlorwasserstoffsäure in Isopropanol liefert 1-Acetyl-5-(2-diäthylaminoäthoxy)indol-Hydrochlorid (4,0 g) vom Schmelzpunkt 155-157°O. Umkristallisation aus Isopropanol ergibt 3,7 g (60$ Ausbeute) reine Verbindung mit dem Schmelzpunkt 165-1660O.
Beispiel 13
1-Acetyl-3-(2-(N-benzyl-I;r-methylamino)äthoxy)indol.
Ein Gemisch aus 1-Acetylindoxyl (17,5 s), 2-(N-Benzyl-N-methylamino)äthylchlorid-Hydrochlorid (33 s) und Kaliumcarbonat (62 g) wird in Äthylacetat (500 ml), das Wasser (5 ώΐ). enthält, 48 Stunden unter Rückfluß erhitzt. Nach dem Abkühlen wird das Reaktionsgemisch abfiltriert und das Filtrat eingeengt. Der so erhaltene Rückstand wird aus Isopropanol umkristallisiert und ergibt 1-Acetyl-3-(2-(N-benzyl-N-methylamino)äthoxy)indol (22 g, 6b'fr Ausbeute). Schmelzpunkt 72-74-0C.
■ - 14 Q09849/2049
Analyse für ^O1^^1^!;
Ber.: .0: 74,51; H: 6,88; O: 9,93; N: 8,69; Gef,: G: 74,41; H: 6,83; 0:10,09; H: 8,70;
. ■ Beispiel 14
1-Acetyl-3-(2-dibenzylaminoäthoxy)indol.
Ein Gemisch aus 1-Acetylindoxyl (17»5 s)» 2-Dibenzylaminoäthylchlorid-Hydrochlorid (44,5 s) und Kaliumcarbonat (62 g) in Dimethylsulfoxyd (DMSO, 200 ml) wird bei 40°C 32 Stunden gerührt. Der nach Zusatz von Eiswasser (1 1). gebildete Niederschlag wird abfiltriert und aus Äthanol umkristallisiert. Alternativ extrahiert man den Niederschlag mit Äthylacetat (2 χ 600 ml) und engt anschließend den Äthylacetat-Extrakt ein« Der so erhaltene Rückstand ergibt nach Umkristallisation aus Äthanol 1-Acetyl-3-(2-dibenzylaminoäthoxy)indol (34 g, 85# Ausbeute). Schmelzpunkt: 105-1070C.
Analyse für C26Ii26^2'^2:
Ber.: C: 78,36; H: 6,58; 0: 8,03; N: 7,03; Gef.: G: 78,11-, H: 6,63; 0: 8,28; N: 7,01;
Die folgenden Verbindungen werden in der oben in Beispiel 14 beschriebenen Weise hergestellt:
Beispiel 15
1-Acetyl-5-benzyloxy-3-(2-dibenzylaminoäthoxy)indol. Schmelzpunkt: 114-115°C. Ausbeute: 77#.
Beispiel 16
1-Acetyl-5-chlor-3-(2-dibenzylaminoäthoxy)indol. Schmelzpunkt: 104-1050O. Ausbeute: 36#.
- 15 - ■ ■
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■ . . Beispiel 17 ^--Acetamido-1-äcetyl-^-(2-dibenzylaminoäthox.v)indol.
Ein Gemisch aus 5-Acetamido-1 -acetylindoxyl (23,2 g), 2-Dibenzylaminoäthylchlorid-Hydrochlorid (44,5 s) un<i Kaliumcarbonat (62 g) in DMSO (200 ml) wird 6 Stunden bei 400C und anschließend 18 Stunden bei Raumtemperatur gerührt. Das Reaktionsgemisch wird langsam unter Rühren in Eiswasser (1 1) gegossen. Die festen Kristalle werden abfiltriert und aus Äthanol umkristallisiert. Ausbeute: 5-Acetamido-1-acetyl-3-(2-dibenzylaminoathoxy)indol (33,4 g, 73$ Ausbeute). Schmelzpunkt: 152-1540O.
Analyse für C^q^qOvN ·
Ber.: 0: 73,83; H: .6,1-2} 0: 10,54; N: 9,2-3; Gef.: C: 73,83; H: 6,37; 0: 10,83;-N: 9,26;
Das Ausgangsmaterial, 5-Acetamido-i-acetylindoxyl, wird in folgender Weise hergestellt:
Eine Lösung aus 1,3-Diacetyl-5-nitroindoxyl (26,2 g) in Essigsäureanhydrid (5OO ml) wird bei 5O0O und 28,1-56,2 at (400-800 psi) in Gegenwart von Raney-Nickel (5 g) hydriert, bis der Verbrauch von Wasserstoff aufhört (.5 Stunden). Der Katalysator wird bei 60-700O abfiltriert. Nach Abkühlen erhält man aus dem Piltrat 5-Acetamido-1,3-diacetylindoxyl (17 g, 63$ Ausbeute). Schmelzpunkt: 217-219°C.
Eine Mischung aus dieser Verbindung (83,7 g) und Natriumsulfit (84 g) wird'in wässerigem Äthanol (5 1 einer 5°-prosentigen Lösung) 1 1/2 Stunden beim Sieden unter Rückfluß gehalten. Das Reaktionsgemisch wird von Äthanol befreit und anschließend auf O-5°0 abgekühlt. Es kristallisiert 5-Acetamido-1-acetyl-■indoxyl (52,6 g) mit dem Schmelzpunkt 228-2340C. Die Ausbeute
- 16 -.0 09849/2049 -BAD ORIQINAL
nach Umkristallisation aus Äthanol (75/») "beträgt 42,6 g (60#) eines Produktes vom Schmelzpunkt Analyse für C^H^pCuNp:
Ber.: C: 62,06; H: 5,21; 0: 20,6?; N: 12,06; Gef.: C: 61,92; H: 5,29; 0: 20,93; N: 11,95;
Die folgenden Verbindungen werden nach der oben in Beispiel 17 beschriebenen Aminoalkylierungsmethode hergestellt:
Beispiel 18
1-Acetyl-3-(2-dibenzylaminoäthoxy)-5-roethoxyindol. .Schmelzpunkt: 82-83°C. Ausbeute: 78$.
Beispiel 19
1-Acetyl-3-(2-dibenzylaminoäthoxy)-5-ffiethylindol. Schmelzpunkt: 1O4-1O5°C. Ausbeute: 68#.
Beispiel 20
1-Acetyl-3-(2-(N-benzyl-N-methylamino)äthoxy)indol. Schmelzpunkt: 73-740O. Ausbeute: 35$.
Beispiel 21 1»Acetyl-3--C3-dimethylaminopropoxy)indol-Hydrop:enoxalat.
Kine Gemisch aus 1-Acetylindoxyl (8,8 g), 3-Dimethylaminopropylchlorid-Hydrochlorid (15*8 g) und Kaliumcarbonat (27 g) in DMSO (100 ml) wird bei 400O 24 Stunden heftig gerührt. Es wird Wasser (5°ö ml) zugesetzt und die erhaltene Suspension wird mit Chloroform (3 x 100 ml) extrahiert. Der Chloroform-Extrakt wird getroc&net und konzentriert; der verbleibende Rückstand wird in Isopropanol (100 ml) gelöst. Zusatz
. - 17 Ä ■' 7 009849/20 4
ff 202A966
einer Lösung von Oxalsäure (8 g) in Isopropanol (100 ml) und anschließendes Abkühlen ergibt 1-Acetyl-3-^-dimethylamine- ■ propoxy)indol-Hydrogenoxalat (9,2 g) mit dem Schmelzpunkt 167-1680G. Umkristallisation aus Methanol (Gesamtausbeute: 26$) erhöht den Schmelzpunkt auf 176-1770C. ■ Analyse für G^nE22°h^2l
Ber.: C: 58,27; H: 6,33; O: 27,40; N: 8,00; Gef.: C: 58,25; H: 6,61; 0: 27,77; N: 7,95.
Beispiel 22
1~Acetyl-3-(,3-'3.ibenzylaminopropoxy)indol. Ein Gemisch aus 1-Acetylindoxyl (35 g), 3-Dibenzylaminopropylchlorid-Hydrochlorid (68,2 g) und Kaliumcarbonat (91 g) in DMSO (400 ml) wird bei 600C 24 Stunden gerührt. Das Reaktionsgemisch wird.mit'Eiswasser (1,5 1) behandelt und die wässerige Suspension wird'mit A'thylacetat (3 χ 500 ml) extrahiert. Der i'.thylacetat-Extrakt wird getrocknet und vom Lösungsmittel befreit. Umkristallisation aus Äthanol.ergibt 1-Acetyl-3-(3-dibenzylaminopropoxy)indol (34,5 g, 42# Ausbeute) vom Schmelzpunkt 99-10O0C. Die Verbindung ist genügend rein für die Herstellung von •3-(3-Dibenzylaminopropoxy)indol-Hydrochlorid.
Beispiel 23 . . 1-Acetyl«-3-(2~dibenzylaminoäthoxy)indol» Natriumhydrid (2,88 g einer 50-prozentigen Suspension in • Mineral-Öl) wird in DMSO (25 ml) suspendiert; darauf folgt die Zugabe von 1-Acetylindoxyl (5,5 ß)5 gelöst in DMSÖ (25 ml), innerhalb von 15 Minuten bei 25°Co Wenn die Entwickelung von Wasserstoff aufhört, wird im Verlauf von weiteren 15 Minuten
009849/2049 ·"
eine Suspension von 2-Dibenzylaminoäthylchlorid-Hydrochlorid (8,9 g) in DMSO (25 ml) zugesetzt. Das Reaktionsg'emisch wird bei 25°C 24 Stunden gerührt. Dann wird Eiswasser zugegeben (25O ml) und das erhaltene Gemisch wird mit Äthylacetat (2 χ 250, ml) extrahiert. D.er Äthylacetat-Extrakt wird getrocknet und eingeengt. Bei Unücristallisation aus Äthanol ergibt der Rückstand 1-Acetyl-3-(2-dibenzylaminoäthoxy)indol (3,2 g, 36$ Ausbeute) vom Schmelzpunkt 1O5-1O7°O.
Beispiel 24 1-Acetyl-3-C2-dimethylaminoäthoxy)indol-Hydrochlorid.
3-(2-Dimethylaminoäthoxy)-2-methoxycarbonylindol-Hydro-Chlorid (15 g)wird in 50-piOzentigem Methanol (300 ml), das Natriumhydroxyd (10 g) enthält, gelöst. Die Lösung wird bei Raumtemperatur 18 Stunden heftig gerührt und anschließend im Vakuum konzentriert. Nach Verteilung des Rückstands zwischen Äther (150 ml) und Wasser (350 ml) und darauf folgendem Eindampfen der wässerigen Phase im Vakuum erhält man das Natrium-SaIz der entsprechenden Carbonsäure, das aus Wasser umkristallisiert wird.
Eine Lösung des Natrium-oalzes in Essigsäureanhydrid (225 ml) wird in Gegenwart von Natriumacetat (I5 g) 1 Stunde bei 1CO0G und danach eine weitere Stunde bei 1400O erhitzt. Das Reaktionsgemisch wird abgekühlt und im Vakuum konzentriert; der verbleibende Rückstand wird in Wasser (125 ml) gelöst und mit Natriumhydroxyd-Lösung (6n) bei 0-100C alkalisch gemacht.. Die resultierende Mischung wird schnell mit Äther (2 χ 150 ml) extrahiert, der Äther-Extrakt getrocknet und eingeengt und der Rückstand in Isopropanol (25 ml) gelöst. Zusatz einer Lösung
009849/20 4 9
von Chlorwasserstoffsäure in Isopropanol bei 0-«·5Ο0 ergibt 1-Acetyl-3-(2-dimethylaminoäthoxy)indol-Hydrochlorid (10 g) vom Schmelzpunkt 210-2120C. Die reine Verbindung (9 g, 65% Ausbeute) mit dem Schmelzpunkt 215-2160C erhält man bei Umkristallisation aus abs. Äthanol.
Analyse, für C^H^qOgNgCl:
Ber.: C: 59,46; H: 6,77; 0: 11,32; N: 9,91; Cl: 12,54; Gef.: C: 59,69; H: 6,94; O: 11,50; N: 9,84; Cl: 12,86.
Nach dem gleichen Verfahren wie oben im Beispiel 24 beschrieben werden die folgenden Verbindungen hergestellt:
Beispiel 25 '
1-Acetyl-3rX2-dibenzylaminoäthoxy)indol. Schmelzpunkt: 105-1060C. Ausbeute: 56$.
. Beispiel 26
1-Acety1-3-(3-dimethylaminopropoxy)indol-Hydrochlorid. Schmelzpunkt: 186-1870C. Ausbeute: 60#.
Beispiel 27
3-(2-Diäthylaminoäthoxy)indol-Hydrochlorid. 1-Acetyl-3-(2-diäthylaminoäthoxy)indol-Hydrochlorid (15,P s) wird in mit Ammoniak gesättigtem Methanol (200 ml) bei 600C 7 Stunden in einem Autoklaven erhitzt. Das Reaktionsgemisch wird abgekühlt, im Vakuum vom Lösungsmittel befreit und der Rückstand in Isopropanol (50 ml) gelöst. Zusatz einer Lösung von Chlorwasserstoffsäure in Isopropanol bei 0*-5°C ergibt 3-(2-Diäthylaminoäthoxy)indol-Hydrochlorid (12,6 g) vom Schmelzpunkt 156-157°C. Die reine Verbindung (11,2 g, 84# Ausbeute) vom Schmelzpunkt 157-1580C erhält man nach Umkristalli-
- 20 -
0098 4 9/2049 -
sation aus Isopropanol. Analyse für C^H2,,O N2Gl:
Ber·: G: 62,56; H: 7»88; N: 10,42; Cl: 13»19; Gef.: C: 62,52; H: 7,90; N: 10,14; Gl: 13,23.
Nach dem gleichen Verfahren wie oben in' Beispiel 27 beschrieben werden die folgenden Verbindungen nach der allgemei-
1 2 ■ nen Formel I (R »B =H) hergestellt:
Beispiel Substituent A Nr. im Benzolring
Ausbeute Schmelzpunkt
n/ Or,
28 kein (CH2)2 N(CH3)2.HC1 83 180-181
29 kein (GH2)2 N(CH2)5.HC1 78 191-192
30 kein (CH2)2 N(CH2Ph)2 7^ 76-77
31 kein (CH2)3 N(CHX)O.(COOH)0 74 125-126
32 5-Cl (CH2)2. N(CH2>5.HC1 90 " 195-196
33a) 5-Cl ' (CH2)2 N(C0H,-)o.(COOH)0 60 124-126
34 5-CH3, (CH2)2 N(CHj)2.(COOH)2 10 139-140'
35 5-OH3 (CH2)2 N(CH2Ph)2 50 57-58
36 5-CH3 \ OH/-J) Q N(GH2O5.HCl 59 182-183
37 5-CH3O (ΓΉ ^ N(CH3)2 82 99-100
38 5-CH3O N(CH2)5.HC1 7^- 164-165
39b) 5-CH3O (GH2)2 N(CH2Ph)2 7Ο-9Ο
40 ' 5-PhCH2O (CH2)2 N(CHg)5 73 118-119
kein N(CH,,CH2Ph) etwa 90
Enthält Hydrat-Wasser, Als ein öl isoliert.
-21.-OG9H4 9/ 2049
Beispiel 42
5-Benzyloxy-5-(2-dibenzylaminoäthoxy)indol. 1-Acetyl-5-benzyloxy -3-(2-dibenzylaminoäthoxy)indol (27 g) löst man in mit Ammoniak gesättigtem Methanol (300 ml) und erhitzt in einem Autoklaven 48 Stunden bei 60 G. Das Reaktionsgemisch kühlt und konzentriert man im Vakuum. Der Rückstand gibt nach Urakristallisation aus Äthanol 5-Benzyloxy-3-(2-dibenzylamino äthoxy)indol (2o,5 g» 84$ Ausbeute) vom Schmelzpunkt Ü7-88°C.
Analyse für C3iH30°2N2:
Ber.: G: 80,49; H; 6,58; N: 6,06;
Gef.: C: 80,17; H: 6,44; N: 6,06.
In gleicher Weise wie-.in Beispiel 42 wird hergestellt:
Beispiel 43
5-Acetamido~3-(2-dibenzylaminoäthoxy)indol. Schmelzpunkt; 520G. Ausbeute:
Beispiel 44
5-Benzyloxy-3-(2-dibenzylaminoäthoxy)indol. Man löst Natrium (1,4 g) in abs. Äthanol (90 ml), gibt anschließend 1-Acetyl-5»benzyloxy-3-(2-dibenzylaminoäthoxy)-indol hinzu und kocht die erhaltene Mischung 30 Minuten unter Rückfluß. Nach Abkühlen auf 0-5°0 isoliert man 5-Benzyloxy-3-(2-dibenzylaminp.äthoxy)indol (4,9 g, 89$ Ausbeute) mit dem Schmelzpunkt 87-880G durch Filtration.
- 22 -009849/20A9
Beispiel 45
3-(5-Dihenzylaminopropox)indol-Hydrochlorid. Man löst Natrium (12,8 g) in abs. Äthanol (290 ml) und gibt 1-Acetyl-5-(5-dibenzylaminoproppx)indol (46 g) hinzu. Das Gemisch kocht man 30 Minuten unter Rückfluß, kühlt auf etwa 25°C und behandelt anschließend mit Eiswasser (1,7 1). Die er-
haltene Emulsion extrahiert man mit Äthylacetat (3 χ 200 ml). Zusatz einer Lösung von Chlorwasserstoffsäure in Äthanol zu der getrockneten Äthylacetat-Phase liefert einen kristallinen Nie-
3
derschlag von 3-<^Dibenzylaminoprop*ox)indol-Hydrochlorid (42,5 St 93$ Ausbeute) vom Schmelzpunkt 180-1810O. Das Produkt ist für die Herstellung von 3-(3-Aminopropox)indol-Hydrochlorid genügend rein, vergl. Beispiel 72. .
Nach der oben in Beispiel 44 und 45 beschriebenen Arbeitsweise werden die folgenden Verbindungen nach der allgemeinen
'12 ·· "
Formel I, in welcher R.=R =H und A ein Athylen-Rückstahd sind,
hergestellt:
Beispiel Substituent im /R Nr. Benzolring ^R
Ausbeute Schmelzpunkt
0C
46 • kein . N(C2H5)2 72 87-88
47 kein N(CH2Ph)2 65 75-76
48a) 5-CH,0 N(CH2Ph)2 etwa 90
49 5-CH5O N(C2H5)2 75 76-77
50 5-CH5CONH N(CH2Ph)2 ■ 85 131-152
.51 5-σΐ" N(CH2Ph)2 75 78-79 .
Isoliert als ein öl.
— 23 —
0 0 9 8 k-9 / 2 0 k 9
Beispiel 52 2 O 2 A 9 6 6
1-Benzoyl-3"(2-dimethylaminoäthoxy)indol-Hydrochlorid.
Man gibt .zu einer Suspension von Natriumhydrid (4,05 S einer 50-prozentigen Emulsion in Mineral-Öl) in Dimethylformamid (DMP,100 ml) im Verlaufe von 15 Minuten unter heftigem Rühren eine Losung von 3-(2-Dimethylaminoäthoxy)indol-Hydrochlorid (9,6 g) in DMF (200 ml). Wenn die Entwickelung von Wasserstoff beendet ist, setzt man e'ine Lösung von Benzoylchlorid (6,2 g) in DMF (50 ml) bei 25°C innerhalb von 15 Minuten zu und hält das Reaktionsgemisch unter heftigem Rühren 4 Stunden bei 25°C. Dann gibt man Eiswasser (500 ml) zu und extrahiert die erhaltene Mischung mit Chloroform (Jx 250 ml). Den getrockneten Chloroform-Extrakt engt man im Vakuum ein und löst den Rückstand in Isopropanol (50 ml). Zusatz einer Lösung von Chlorwasserstoffsäure in Isopropanol hat die Fallung von 1-Benzoyl-3-(2-diraethylaminoäthoxy)indol-Hydrochlorid zur Folge. Schmelzpunkt: 160-1610C, (7,6 g). Umkristallisation aus Isopropanol erhöht den Schmelzpunkt der Verbindung (5,6 g, 41% Ausbeute) auf 185-186°C.
Analyse für C^H^O^Cl:'
Ber.: C: 66,17; H: 6,14; N: 8,13; Cl: 10,28; Gef.: C: 65,92; H: 6,33; N: 7,98; Gl: 10,28.
Beispiel 53
■ ,3-(2-Dibenzylaminoäthoxy)-5-methoxy-1-methylindol-Hydrochlorid. Zu einer Suspension von Natriumhydrid (2,1 g einer 50-protigen Emulsionin Mineral-Öl) in DMF (75 ral) setzt man im Verlaufe von 15 Minuten und unter heftigem Rühren eine Lösung von 3-(2-Dibenzylaminoäthoxy)-5-methoxyindol (15 g) in DMF (100 ul).
Während der gesamten Reaktionszeit hält'man die Temperatur bei
-24-009849/2049
25°C. Nach Beendigung der Wasserstoffentwickelung gibt man eine Lösung von Methyl-jodid (6,3 s) in DMF (25 ml) innerhalb von 15 Minuten zu und rührt das Reaktionsgemisch 2 Stunden heftig bei 25°C· Nach Zugabe von Eiswasser (300 ml) extrahiert man das Reaktionsgemisch mit Chloroform (3 x 100 ml). Die Chloroform-Phase wascht man mit Wasser und .trocknet. Bei Konzentrierung im Vakuum bleibt ein Rückstand, den man in Äthylacetat (60 ml) löst. Zusatz einer Lösung von Chlorwasserstoffsäure in' Äthylacetat unter Abkühlen ergibt 3-(2-Dibenzylaminoäthoxy)-5- . methoxy-i-methylindol-Hydrochlorid (12,7 g) vom Schmelzpunkt 169-174-0C. Umkristallisation aus Äthanol liefert die reine Verbindung (11,g, 65$ Ausbeute) mit dem Schmelzpunkt 177-1780C.
Analyse für G26H2Q02N2G1:
Ber.: C: 71,46; H: 6,69; 0: 7*32; N; 6,41; Cl: 8,11;
Gef.: C: 71,41; H: 6,68; 0: 7,51; N: 6,17; Cl: 8,15.
Arbeitsweisen, die den in den Beispielen 52 und 53 analog
sind, führen zu den folgenden Verbindungen nach der allgemeinen
2 ' ·■ Formel I, in welcher R=H und A ein Äthylen-Rückstand sind:
Beispiel Substituent im /^ ^ Ausbeute Schmelzpunkt Nr. Benzolring ^R4 % 0C
54 kein N(O2Hc)2.HCl PhCH2 63 144-146
55 kein N(C2H5)2 (COOH), 2 CH3(CH2) 3 55 110-112.
56 5-CH$0 N(C2Hv)2.HCl PhCH2 88 172-173
57a) kein N(CH2Ph)2 C6H11CH2
58 kein · N(CH2Ph)2 CHx 67 59-60
59 kein N(CH2Ph)2.HCl PhCH2 89 156-157
60 5-PhCH2O N(CH2Ph)2.HCl CHx 65 167-168
61 kein N(CH3,CH2Ph).(COOH)2 CH3 60 147-148
Isoliert als ein öl.
-25-
009849/20
5-Hydroxy-3-( 2- C1-piperidyl)äthoxy)indol-Hydrochloria.
Man löst 5--B©rizyloxy-3-(2-(1-piperidyl)äthoxy)indol (8,3 g) in abs. Äthanol (100 ml) und hydrogenolysiert in Gegenwart von Palladium/Kohle (2 g 10-prozentig) bei 3,5 at undz25°C 2 Stunden lang. Den Katalysator' filtriert man ab, konzentriert das Filtrat im Vakuum und löst den verbleibenden Rückstand in Isopropanol (20 ml). Zusatz einerJLösung von Chlorwasserstoffsäure in Isopropanol bei 0-5°C ergibt 5-Hydroxy-3-(2-(1-piperidyl)äthoxy)indol-Hydrochlorid (5,8 g) vom Schmelzpunkt 220-221°0.Umkristallisation aus Äthanol erhöht den Schmelzpunkt der Verbindung (4,5 g,, 64$ Ausbeute) auf 225-2260C. Analyse für C^H^O^Cl;
Ber.: C: 60,70; H:' 7,13; 0:. 1.0,78; N: 9,44; 01: 11,95; Gef.: C: 60,77; H: 7,23; 0: 10,79; N: 9,47; Cl: 11*77.
Beispiel 63 5-(2-Aminoäthoxy)-5-methoxy-1-methylindol-Hydrο chiorid.
3-(2-Dibenzylaminoäthoxy)-5-niethoxy-1-methylindol-Hydrochlorid^uberführt man in die ©ntsprechende Base durch Behänd^ lung mit Natriumhydroxyd-Lösung (5° ml, 1·η) und extrahiert mit Chloroform (2 χ 50 wl). Den Chloroform-Extrakt trocknet (Magnesiumsulfat) und konzentriert man. Den erhaltenen Rückstand löst man in abs. Äthanol (200 ml) und hydriert in Gegenwart von . talladium/Kohle (3 g 10-prozentig)bei 3.,5-4,2 at (50-60 psi) und 250C über 10-18' Stunden. Man filtriert den Katalysator ab, konzentriert das'Piltrat im Vakuum und löst den zurückgebliebenen Rückstand in Isopropanol (20 ml)o Zusatz einer Lösung von Chlorwasserstoffsäure in Isopropanol bei 0-5°0 gibt einen Nie-
- 26 009849/2049
derschlag von 3-(2-Aminoäthoxy)-5-metho:xy-1-methylindol-Hydro chlorid (M-,Λ g) vom Schmelzpunkt 151-1520O. Die reine Verbindung (3,5 s, 59$ Ausbeute) mit dem Schmelzpunkt 157-1580O erhält man bei Umkristallisation aus Isopropanol. Analyse für C12H17O2N2Cl:
Ber.: C; 56,15; H:6,68; O: 12,46; N: 10.91; Cl: 13,80; Gef.: C: 56,10; H: 6,67; 0: 12,67; N: 10,81; Cl: 13,68.
Beispiel 64
3-(2-Hethylaminoäthoxy)indol-H.vdrochlorid. 3-(2-(N~Benzyl-N-methylamino)äthoxy)indol (10 g) löst man in abs. Äthanol (150 ml) und hydriert in Gegenwart von Palladium/Kohle (2 g 10-prozentig) unter 3,5-4,2 at bei 250C über 10-18 Stunden. Man entfernt den Katalysator, engt die Lösung im Vakuum ein und löst den Rückstand in Isopropanol (30 ml). Zugabe einer Lösung von Chlorwasserstoffsäure in Isopropanol bei 0-5°C wandelt die Base in ein kristallines Hydrochlorid um. Die Umkristallisation aus Isopropanol ergibt 3-(2-Methylaminoäthoxy)indol-Hydrochlorid (4,7 g, 70$ Ausbeute) mit dem Schmelzpunkt 140-1410C.
Analyse für C11H15O N2Cl:
Ber.: C: 58,28; H: 6,67; 0: 7,06; N: 12,36; Cl: 15,64; Gef.:''U: 58,01; H: 7,00; 0: 7,32; N: 12,38; Cl: 15,46.
Die folgenden Verbindungen nach der allgemeinen Formel
2
Icher R = H.ist, werden nach Arbeitsweis
die .denen der Beispiele 63 und 64 analog sind:
in welcher R = H.ist, werden nach Arbeitsweisen hergestellt,
- 27 009849/2049
Beispiel Substitu-
ent im Nr. Benzolring
Ausbeute Schmelz-
Hygroskopisch. Enthält Hydrat-Wasser
punkt
65a) kein ; ί HTJ \ > NH2(COOH)2 H 51 · 127-128
66 kein C OTT "\
^ yjxl/^ J /-j
NH2HCl CH2
"3
27 170-171
67 5-CH3. . , C0H2)2 NH2 H 72 103-104
68 5-HO (CH2)2 NH2(COOH)2 H 50 165-166
69 5-HO ' " (CH2)2 NH2(COOH)2 CH3 39 137-139
7Ob) 5-CH3 (CH2)2 NH2(COOH)2 H 35 139-140
7ib) 5-CH3CONH (CH2)2 NH2HCl H 38 124-125
72 kein .' (CH2)3 NH2HCl H 41 176-178
73 kein (CH2)2 NH0(COOH)0 C 6H11CH2 26 164-165
74 kein (0H2)2 NHOH2HCl
3
CH2
3
24 ■ 158-159
75 kein (CH2)2 NH2HCl ' PhCH2 15 166-167
Beispiel 76
^S- (2-Benzylamino äthoxy) indol-Hydrochlor id.
3-(2-Dibenzylaminoäthoxy)indol (7»1 g» 20 mMol) wird in abs. Äthanol (100 ml), das Chlorwasserstoffsäure (20 mMol) enthält, gelöst. In Gegenwart von Palladium/Kohle (2 g,10-prozentig) unter 3,5-^i2 at und 25°C wird über 3 Stunden partiell hydroge- ' nolysiert. Der Katalysator wird entfernt und die Lösung im Vakuum eingeengt. Die Umkristallisation des erhaltenen Rückstandes aus Isopropanol ergibt 3-(2i-Benzylaminoäthoxy)indpl-Hydrochlorid (2,5 g, 41# Ausbeute) vom Schmelzpunkt 179-18O0C.
- 2Ö -
009849/204
Analyse für C17H19O N2Ol: ^ · 20 2 496 6· Ber.: C: 67,43; H: 6,34; N: 9,25; Cl: 11,71; Gef.: C:-67,37; H: 6,33; N: 9,44; Cl: 11,76. In ähnlicher Weise wird hergestellt:
■ ' . Beispiel 77
3-(2-Benzylaminoäthoxy)-1-cyclohexylmethylindol--Hydrochlorid. Schmelzpunkt: 165-1660C. Ausbeute: 37$.
Beispiel 78
3-(2-Isopropylaminoäthoxy)indol-Hydrochlorid. 3-(2-Dibenzylaminoäthoxy)indol (7,1 S) wird in einer:'. Mischung aus abs. Äthanol (75 ml) und Aceton (25 ml) gelöst und in der Gegenwart von Palladium/Kohle (2 g 10-prozentig) unter 3,5-4,2 at und 25°C über 18 Stunden hydriert. Der Katalysator wird abfiltriert und das Piltrat im Vakuum eingeengt. Der resultierende Rückstand wird in Isopropanol (30 ml) gelöst und bei 0-5°C in das kristalline 3-(2-Isopropylaminoäthoxy)-indol-Hydrochlorid (3,45 g) mit dem Schmelzpunkt 160-16^0C umgewandelt. Umkristallisation aus Äthanol erhöht den Schmelzpunkt auf 183-1850C (Ausbeute: 2,1 g, 45#). Analyse für C15H1qO N2Cl: ■ .
Ber.: C: 61,28;'H: 7,53; N: 11,00; Cl: 13,92; Gef.: C: 61,27;· H: 7,82; N: 10,97; Cl: 13,93. '
Bei Verwendung von Cyclohexanon für Aceton wird in der gleichen Weise erhalten:
Beispiel 79
3-(2-Oyclohexylaminoäthoxy)indol-Hydrochlorid. Schmelzpunkt: 225-2270C. Ausbeute: 42^.
■■·-■- 29 -■■
0 09849/2049 .
Beispiel 80 ^-(2-Isoprop.ylaminoäthox.y)-5--raethoxyinaol~Hydfochlorid.
Man unterwirft ein Gemisch von 3-(2-Aminoäthoxy)-5-methoxyindol (5,15 g) und Aceton (20 ml) in Methanol (50 ml) der Hydrierung in Gegenwart vom Palladium/Kohle (1g 10-prozentig) bei 3,5-4,2 at und 25°C über 2 Stunden. Das Reaktionsgemisch ' wird in der gleichen Weise aufgearbeitet und ergibt $-(2-Isqpropylaminoäthoxy)-5-methoxyindol-Hydrochlorid (5,9 s) mit dem Schmelzpunkt 19O-191°Ce Umkristallisation aus Äthanol (Ausbeute: 4,95 gi 69#) gibt eine Verbindung vom Schmelzpunkt 200-2010C. - .
Analyse für C^Hp1 Ö^NgCl:
Ber.: 0: 59,04; H: 7,43; N: 9,84; 01: 12,43; ■Gef.: 0: 59,0?;· H: 7,44; N: 9,97; 01: 12,43.
Beispiel 81 3-(2-n-Butylaminoäthoxy)-5-methoxyindol-Hydrochlorid.
3-(2-Aminoäthoxy)-5-methoxyindol (5,15 S-) löst man in trockenem Methanol (50 ml), setzt eine Lösung von n-Butyraldehyd (2,1 g) in trockenem Methanol (10 ml) bei 0-5°0 hinzu und lässt die Mischung bei dieser Temperatur 30 Minuten stehen. Man alkyliert reduktiv in Gegenwart von Palladium/Kohle (1 g 10-prozentig)· und Wasserstoff. (3,5-4,2 at) bei 25°0 über 2 Stunden. Das Reaktionsgemisch arbeitet man wie in den vorhergehenden Beispielen beschrieben auf,und erhält 3-(2-n-Butylaminoäthoxy)indol-Hydrochlorid (3,8 g) vom Schmelzpunkt 189-19O0O. Umkristallisation aus Äthanol (Ausbeute; 2,9 g, 39#) erhöht den Schmelzpunkt auf 193~194°ö. ·
- 30 009849/2049
C15H25O2N2Cl: ,.
Ber.: C: 60,29; H: 7,77; N: 9,38; Cl: 11,87; Gef.: C: 60,30;'H: 7,95; N: 9,54; Cl: 11,72.
Die folgenden Verbindungen werden nach der in Beispiel 80 beschriebenen Arbeitsweise hergestellt:
Beispiel 82
3-(2-Isopropylaminoäthoxy)indol-Hydrochlorid. Schmelzpunkt: 0 Ausbeute:
Beispiel 83
3-{2-Cyclohexylaminoäthoxy)-5-methoxyindol-Hydrochlorid. Schmelzpunkt: 192-193°C. Ausbeute: 65$.
Beispiel 84
3-(2-Isopropylaminopropoxy)indol-H.ydrochlorid. 3-(Acetonyloxy)-1-acetylindol (2,3 g) wird mit Methanol (50 ml) gemischt, das Isopropylamin (3g) enthält. Die resultierende Mischung rührt man 18 Stunden; das Reaktionsgemisch, Jetzt eine klare Lösung, hydriert man in Gegenwart von Palladium/Kohle (1 g 10-prozentig) bei 25°C und 3,5-4,2 at über 3 Stunden. Nach Entfernung des Katalysators dampft man die Lo sung im Vakuum ein. Den Rückstand löst man in Isopropanol (15 ml). Nach Zugabe von Chlorwasserstoff säure in /ithanol bei 0-50C fällt 3-(2-Isopropylaminopropoxy)indol-Hydrochlorid (1,4- g) vom Schmelzpunkt 210-2120C aus. Umkristallisation aus Isopropanol (Ausbeute: 1,32 g, 4-9$ Ertrag) erhöht den Schmelz punkt auf 215-2160C.
0 09849/2 0A9
-Analyse für· C1 ^H51 ON2Cl:
Ber.: C: 62,55;·" H: 7,89; N: 10,42; Cl: 13,19; Gef.: C: -61,87; H: 7,88; N: 10,28; Cl: 13,2.0.
Das Ausgangsmateriäl 3-(Acetonyloxy)-1-acetylindol stellt man auf folgende Weise her:
Man rührt eine Mischung aus 1-Acetylindoxyl (8,8 g), Kaliumcarbonat (17>3 g) und Chlor-2-propanon (6,9 g) in DMF (100 ml) bei 50°C über drei Stunden. Das Reaktionsgemisch gießt man in Eiswasser (700 ml) und die resultierende Emulsion extrahiert man mit Äthylacetat (2 χ 250 ml). Den Äthylacetat-Extrakt trocknet man und engt man im Vakuum ein. Umkristallisation des Rückstands aus Isopropanol ergibt 3-(Acetonyloxy)-1-acetylindol (5,3 ig, 46#) wit dem Schmelzpunkt 124~125°CO
- 32 009849/2049

Claims (13)

  1. Patentansprüche·
    M J Indol-Derivate der allgemeinen Formel
    O - A --
    in· welcher der Benzolring einen oder mehrere Substituenten tragen kann, von denen Jeder niederes Alkyl, Halogen, OR^, in dem Έ? Wasserstoff, niederes Alkyl oder Benzyl ist, oder NHR , in dem R Acyl oder Aroyl ist, .
    R Wasserstoff,'niederes Alkyl, das gegebenenfalls durch Aryl oder Cycloalkyl substituiert ist, niederes Acyl, Aroyl oder substituiertes Aroyl,
    ρ
    R Wasserstoff, niederes Alkyl, niederes Aralkyl oder Aryl,
    B/ sowohl wie R Wasserstoff, niederes Alkyl, Cycloalkyl oder niederes Aralkyl, in dem die Aryl-Gruppe substituiert sein kann, oder R-und R. zusammen mit dem an sie gebunden Stickstoff-Atom einen heterocyclischen Ring bilden und
    A eine gerade oder verzweigte Alkylen-Kette mit 2-4 C-Atomen bedeuten,
    - 35-. 00984 9/2049 ' -
    strbuenten
    unter der Bedingung, dass einer oder beide Substfbuenten R* und R Wasserstoff nicht darstellen können, wenn der Benzolring in Formel (I) einen Halogen-Substituenten und/oder einen
    1 Benzyloxy-Substituenten trägt, oder wenn R niederes Acyl, Aröyl oder substituiertes Aroyl ist,
    und Balze der Verbindungen nach Formel (I) mit physiologisch verträglichen bäureh.
  2. 2. Indol-Derivate der allgemeinen Formel (I) nach Anspruch 1, in welcher der Benzolring unsubstituiert ist oder einen oder mehrere oub.stituenten trägt, die niederes Alkyl oder Alkoxy darstellen,
    R V/asser st off,
    H2 Wasserstoff, . · .
    mindestens einer der Uibstituenten R* und R Wasserstoff, . wobei der Substituent, der von Wasserstoff verschieden sein kann, niederes Alkyl, Cycloalkyl oder niederes Aralkyl ist, in welchem die Aryl-Gruppe substituiert sein kann, und
    A eine Äthylen-Gruppe, bedeuten, die gegebenenfalls in der 1- oder 2-Stellung durch eine Methyl-Gruppe substituiert: sein kann.
  3. 3. Indol-Derivate der allgemeinen Formel (I) nach Anspruch 1, in welcher der Benzolring unsubstituiert ist oder einen oder mehrere Substituenten trägt, die niederes Alkyl, niederes Alkoxy oder Halogen darstellen,
    R die Bedeutung nach Anspruch 1 besitzt, Wasserstoff ausgenommen,
    ρ '
    R Wasserstoff ist,
    R* sowohl wie R niederes Alkyl oder Benzyl sind oder R^ Il
    und R zusammen mit dem an sie gebundenen Stickstoff-A'tom . einen heterocyclischen Ring bilden, und
    009849/2049 ORIÖfNAL INSPECTeD
    A die in Anspruch2 gegebene Bedeutung besitzt.
  4. 4. Verfahren zur Herstellung von Indol-Derivaten der allgemeinen Formel (I) nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man (a) eine Verbihdung der allgemeinen Formel
    ,1 ■
    in welcher X ein Halogen-Atom ist, mit einer Verbindung der allgemeinen Formel
    MO-A
    ■<
    in welcher M ein Metall-Atom ist, umsetzt, oder (b) eine Verbindung der allgemeinen Formel
    zum redtiktiven Ringschluß bringt, oder
    (c) eine Verbindung der allgemeinen Formel
    - A - X
    - 35 - · 0 09849/ 2 0k 9
    in welcher X1 ein Halogen-Atom oder eine mit ihm funktionell äquivalente Gruppe ist, mit einem Amin der allgemeinen Formel
    H -
    umsetzt, oder
    (d) eine Verbindung der allgemeinen Formel
    O - B - Z
    in welcher B eine gerade oder verzweigte Akylen-Kette mit 1 bis 3 C-Atomen und Z eine Nitril-Gruppe oder die- Gruppe
    sind, reduziert, oder
    (e) eine Verbindung der allgemeinen Formel
    O - A -
    GOOH
    decarboxyliert und danach gegebenenfalls das so hergestellte Indol-Derivat in sein Salz mit einer physiologisch verträglichen Säure umwandet.
  5. 5. Verfahren zur Herstellung eines Indol-Derivatβa der allgemeinen Formel
    - 36 -
    009 8A9/20A9
    202496S (II)
    in welcher der Benzolring wie in Anspruch 1 definiert substituiert sein kann, freie Hydroxy-Gruppen jedoch ausgenommen, und in welcher A, R ,■ R^ und R die in Anspruch Λ gegebene Bedeutung besitzen, ausgeschlossen jedoch Verbindungen, in welchen R^ und R oder eines von ihnen Wasserstoff darstellen, oder Salzen davon, dadurch gekennzeichnet, daß man ein Indol-Derivat der allgemeinen Formel
    (III)
    in welcher der Benzolring wie definiert substituiert sein kann
    p
    und in welcher R die oben gegebene Bedeutung besitzt, mit einer Verbindung der allgemeinen Formel
    X -A-<R4 (IV)
    «ι
    in welcher X ein Halogen-Atom oder eine mit ihm finktLonell äquivalente Gruppe darstellt und A, R^ und R die oben gegebene Bedeutung haben, oder mit einem Säu're-Additions—Salz davon umsetzt und danach gegebenenfalls die erhaltene Verbindung in ein Salz umwandelt.
    - 37 009 aA9/2049
    ■&* 2G24966
  6. 6. Verfahren zur Herstellung von Indol-Derivaten der allgemeinen Formel . ■ .
    0 - A -
    R-R*
    in welcher der Benzolring wie in.Anspruch 1 definiert substituiert sein kann, ausgenommen jedoch freie Hydroxy-Gruppen,
    und in welcher A, R^ und R die in Anspruch 1 gegebene. Bedeutung besitzen, .Verbindungen jedoch ausgeschlossen, in welchen R^ und R oder eines von beiden V/asserstoff darstellen, dadurch gekennzeichnet, daß man eine Verbindung der allgemeinen Formel
    0 - A -
    , (V)
    - Alkyl
    in welcher der Benzolring wie oben definiert substituiert sein kann, oder ein Salz davon in an sich bekannter Weise hydrolysiert und die entsprechende 2-Carbonsäure oder* deren Salz
    bildet und diese dann.in der 2-Stellung decarboxyliert und zu gleicher Zeit bei erhöhter Temperatur in 1-Stellung acetyliert.
  7. 7. Verfahren zur Herstellung von Indol-Derivaten der allgemeinen Formel ·' '
    0 - k -
    (VI)
    - 38 -
    009849/2049
    miert; substi
    in welcher der Benzolring wie in Anspruch 1 definiert substi-
    ■ 2 3 4
    tuiert sein kann und in welcher A, R , R-' und R die in Anspruch 1 gegebene Bedeutung besitzen, oder Salzen hiervon, dadurch gekennzeichnet, daß man ein Indol-Derivat der allgemeinen Formel
    (VII)
    in welcher der Benzolring wie in Anspruch 1 definiert substi-
    2 "5 4
    tuiert sein kann, A, R , Rr und R die in Anspruch 1 gegebene
    /ι'
    Bedeutung besitzen und R eine Acyl- oder Aroyl-Gruppe ist, in einem geeigneten Lösungsmittel mit einem basischen Agens, vorzugsweise einem Arain, Ammoniak oder einem Alkalimetallalkoxyd, behandelt und danach gegebenenfalls die erhaltene Verbindung in ein Salz davon umwandelt.
  8. 8. Verfahren zur Herstellung von Indol-Derivaten der allgemeinen ' Formel (I) nach Anspruch 1, ausgeschlossen jedoch Verbindungen,
    Λ 2 /I 1C
    in welchen beliebige der Substituenten R , R-*, R und R^ Wasserstoff darstellen, und von deren Salzen, dadurch gekennzeichnet, daß man das entsprechende Indol-Derivat, in welchem R Wasserstoff ist, mit einer Verbindung der allgemeinen Formel
    ; . Y - R1" ' (VIII)
    in welcher Y ein Halogen-Atom oder eine zu ihm funktionell äquivalente darstellt und R die gleiche Bedeutung besitzt wie
    Λ
    R mit Ausnahme von Wasserstoff, oder einem Salz hiervon in einem geeigneten Lösungsmittel in Gegenwart eines Säure binden-
    . den Mittels umsetzt und danach gegebenenfalls die erhaltene
    - 39 -
    009 849/20 4 9 Oft/GiNAL
    verbindung in ein Salz umwandelt.
  9. 9. Verfahren zur Herstellung von Indol-Derivaten der allgemeinen l Formel (I) nach Anspruch 1, in welcher einer oder mehrere der Substituenten R_ , R und R^ für Wasserstoff stehen, dadurch gekennzeichnet, daß man das entsprechend© Indol-Derivat, in welchem die erwähnten Substituenten eine oder mehrere Benzyl- oder substituierte Benzyl-Gruppen darstellen, die durch Hydrogenolyse entfernbar sind, hydrogenolysiert.
  10. 10. Verfahren zur Herstellung von Inäol-Derivaten der allgemeinen Formel (I) nach Anspruch 1, in welcher R^ eine Benzyl- oder substituierte Benzyl-Gruppe darstellt,, die eich durch Hydrogenolyse enrfernen lässt, R Wasserstoff ist und R^ Wasserstoff sein kann, dadurch gekennzeichnet, dayman das entsprechende Indol-Derivat, in dem R mit dem erwähnten Substituenten H^ identisch ist, partiell hydrogenolysiert.
  11. 11· Verfahren zur herstellung von Indol-Derivaten der allgemeinen Formel (I) nach Anspruch 1, in welcher R niederes Alkyl« Cycloalkyl oder substituiertes oder unsubstituiertes Aralkyl und R Wasserstoff bedeuten, dadurch gekennzeichnet, daß man unter geeigneten Reduktionsbedingungen ein Indol-^erivat der allgemeinen Formel (I), in welcher Fr sowohl als auch R Wasserstoff, Benzyl und substituiertes Benzyl, das sich durch Hydrogenolyse entfernen lässt, darstellen, mit dem entsprechenden aliphatischen, cyclo- oder arylaliphatischen Aldehyd oder lketon umsetzt.
  12. 12. Verfahren zur herstellung von Indol-Derivaten der allgemeinen Formel (I) nach Anspruch 1, in welcher der ^enzolring wie in Anspruch 1 definiert substituiert sein-kann, mit Ausnahme aber von Halogen- und Benzyloxy-Substituenten, R Wasserstoff dar-
    - 40 009849/204.9
    ρ ν 2Ü2A966
    stellt und R ? R^ und R die in Anspruch 1 gegebene Bedeutung besitzen, mit der Bedingung, daß R^ und R nicht gleichzeitig Benzyl- oder substituierte Benzyl—Gruppen, die sich durch Hydrogenolyse enbfernen lassen, sein können, und A eine Äthylen-Kette bedeutet, die in &-Stellung zum Stckstoff-Atom durch eine Methyl- oder Äthyl-Gruppe substituiert sein kann, dadurch gekennzeichnet, daß man ein Amin der Formel
    0 - CH2COR'
    Ά L·. -
    in welcher R und R die in Anspruch 1 gegebene -Bedeutung besitzen, mit einem Indol-Derivat der allgemeinen Formel
    >7
    (ix)
    in welcher der Benzolring wie oben definiert substituiertjsein
    ρ
    kann, R die gleichfalls oben gegebene Bedeutung besitzt und
    R' eine Methyl- oder eine Äthyl-Gruppe ist, reduktiv alkyliert,
  13. 13.Pharmakologisches Präparat, dadurch gekennzeichnet, daß es als aktiven bestandteil ein Indol-Derivat nach einem der Ansprüche 1 bis 5 enthält.
    ' - 4-1. 009849/2049
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