DE2000338A1 - Neue,in 22-Stellung substituierte Quabaine und Verfahren zu ihrer Herstellung - Google Patents

Neue,in 22-Stellung substituierte Quabaine und Verfahren zu ihrer Herstellung

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DE2000338A1
DE2000338A1 DE19702000338 DE2000338A DE2000338A1 DE 2000338 A1 DE2000338 A1 DE 2000338A1 DE 19702000338 DE19702000338 DE 19702000338 DE 2000338 A DE2000338 A DE 2000338A DE 2000338 A1 DE2000338 A1 DE 2000338A1
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ouabain
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hydrogen atoms
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DE19702000338
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Gerhard Dipl-Chem Dahms
Wolfgang Dipl-Chem Dr Eberlein
Joachim Dipl-Chem Dr Heider
Walter Dr Kobinger
Josef Dr Nickl
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Boehringer Ingelheim Pharma GmbH and Co KG
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Dr Karl Thomae GmbH
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J19/00Normal steroids containing carbon, hydrogen, halogen or oxygen, substituted in position 17 by a lactone ring

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Steroid Compounds (AREA)

Description

  • Neue, in 22-Stellung substituierte Ouabaine und Verfahren zu ihrer HerBtellung Die Erfindung betrifft neue, in 22-Stellung substituierte Ouabaine der allgemeinen Formel I in der x ein Fluor- oder Chloratom, eine Methylgruppe oder einen niederen Alkoxyrest bedeutet und die Reste R und R' entweder gleich sind und Wasserstoffatome, Acylreste oder andere leicht abspaltbare Schutzgruppen fUr Hydroxylgruppen bedeuten oder die Reste R Wasserstoffatome und die Reste R' Acylreste oder andere leicht abspaltbare Schutzgruppen für Hydroxylgruppen darstellen.
  • Als leicht abspaltbare Schutzgruppen der Hydroxylgruppen kommen Acylreste, insbesondere der Acetyl- oder BenzQylrest, oder auch Trimethylsilyl-, Tetrahydropyranyl- oder Fhosphonoacylreste in Frage.
  • Die Verbindungen der Formel I besitzen wertvolle pharmakologische Eigenschaften, insbesondere eine etarke positiv inotrope Herzwirkung; diese Wirkung ist bei denjenigen Verbindungen besonders ausgeprägt, in denen die Reste R und R' Wasserstoffatome bedeuten.
  • Erfindungsgemäß werden die neuen Verbindungen durch intramolekulare Oyclisierung eines Steroidesters der allgemeinen Formel 11, in der X die oben angefuhrten Bedeutungen aufweist, die Reste R und R' Acylreste oder andere leicht abspaltbare Schutzgruppen für Hydroxylgruppen und die Reste R'' niedere Alkylreste bedeuten, in Gegenwart einer wasserfreien Base erhalten. Als wasserfreie Base kann beispielsweise ein Alkalialkoholat, Alkalihydrid, Alkaliamid, Alkalihydroxid oder Alkalicarbonat verwendet werden, als besonders günstig hat sich die Verwendung von Kalium-tert. butylat erwiesen.
  • Die Umsetzung erfolgt vorzugsweise in einem inerten wasserfreien Lösungsmittel, wie beispielsweise in Dimethylglykoläther, und vorzugsweise bei Temperaturen zwischen -30°C und Raumtemperatur.
  • Die erhaltenen Verbindungen der Formel I, in denen die Reste R und R' niedere Acylreste der sonstige Schutzgruppen fUr Hydroxylgruppen bedeuten, können gewünschtenfalls nach bekannten Methoden in Verbindungen überführt werden, in denen entweder nur die Reste R oder aber alle Reste R und R' Wasserstoffatome bedeuten. Behandelt man beispielsweise Verbindungen, in denen die Reste R und R' Acetylreste bedeuten, mit wasserfreiem methanolischem ammoniak bei Raumtemperatur, so erhält man die entsprechende 11α,19,2'-Trihydroxy-1ß,3',4'-triacetoxy-Verbindung, erhitzt man hingegen eine Hexaacetoxy-Verbindung mit einer Alkalialkoholat-Lösung unter Rückfluß, eo entsteht die entsprechende Hexahydroxy-Verbindung.
  • Phosphonoacyl-, rimethylsilyl- und Tetrahydropyranylreste können durch Hydrolyse mit verdünnten Säuren unter milden Bedingungen abgespalten werden.
  • Die erhaltenen Trihydroxy- bzw. Rexahydroxy-Verbindung können gewünschtenfalls nachträglich acyliert werden, beispielsweise durch Umsetzung mit Halogeniden oder Anhydriden beliebiger Carbonsäuren.
  • Die als Ausgangsstoffe verwendeten Steroidester der allgemeinen Formel II sind ebenfalls neu. Sie werden durch Umsetzung eines a-Eetols der Formel III in der die Reste R und R' die gleichen Bedeutungen wie bei der Formel II aufweisen, mit einer Phosphonsäure der Formel IV in der die Reste X und R" die oben erwähnten Bedeutungen aufweisen, erhalten.
  • Die Umsetzung erfolgt vorzugsweise in einem inerten wasserfreien Lösungsmittel, beispielsweise Benzol oder Glykoldimethyläther, in Gegenwart eines wasserentziehenden Mittels, wie Dicyclohexylcarbodiimid, Carbonyl-N,N'-diimidazol oder Thionyl-N,N'-diimidazol, bei Temperaturen zwischen -20°C und Raumtemperatur. Man kann jedoch auch ein Ketol der Formel III mit einem reaktionsfähigen Derivat der Phoephonosäure der Formel IV, beispielsweise einem Halogenid oder einem Anhydrid, in Gegenwart eines säurebindenden Mittelo,beiepieleweise einer anorganischen oder tertiären organischen Base, umsetzen.
  • Setzt man Ketole der Formel III ein, in denen die Reste R und R' Wasserstoffatome bedeuten, eo werden die freien Hydroxylgruppen während der Veresterung gleichzeitig phosphonoacyliert, die Phosphonoacylreste dienen als Schutzgruppen der Hydroxylreste bei der Cyclisierung.
  • Die Ketole der Formel III lassen sich ihrerseits aus dem bekannten Ouabain-1,11,19,2',3',4'-hexaacetat (F. 288-2900C; C.Mannich und G. Siewert, Ber. dtsch.chem.Ges. 75 (B), 737 (1942) durch Ozonolyse in Methanol, Reduktion des über das Ozonid gebildeten Hydroperoxidsmit Dimethylsulfid (J.J.Pappas u.M., Tetrahedron Letters 1966, 4273) und Hydrolyse des gebildeten Glyoxylsäureketolesters mit wässrig-methanolischem Kalium-hydrogencarbonat erhalten.
  • Die teilweise literaturbekannten Phosphonosäuren der Formel IV können aus den entsprechenden Phosphonosäureestern durch milde alkalische Verseifung, anschließendes Ansäuern mit einer Mineralsäure und Extraktion mit einem organischen Lösungsmittel erhalten werden (siehe beispielsweise H.W.Kofen, J.Amer.chem.Soc. 79, 1963 (1957); W. Grell und H.Machleidt, Liebigs.Ann.Chem. 693, 134 (1966) und ebenda 699, 53 (1966); D.J.Martin und C.E.Griffin, J.org.Chem. 30, 4034 (1965) und G.Ackermann, J.Amer.chem.Soc.79, 6524 (1957)).
  • Die wie oben beschrieben hergestellten Ausgangsstoffe der Formel II können entweder isoliert werden, indem man den gebildeten Dicyclohexylharnstoff abfiltriert, die Lösung des Esters wäscht und anschließend das Lösungsmittel im Vakuum abdestilliert und den Rückstand in dem für die Cyclisierung verwendeten wasserfreien Lösungsmittel aufnimmt. Gegebenenfalls kann der gebildete Ester durch Säulenchromatographie gereinigt werden, dies ist jedoch in der Regel nicht erforderlich. Man kann jedoch für die Cyclisierung auch dae durch die Umsetzung des Ketols der Formel III mit der Phosphonosäure der Formel IV erhaltene Reaktionegemisoh verwenden.
  • Die Steroidester der Formel II sind neue wertvolle Zwlschenprodukte zur Herstellung von herzwirksamen Verbindungen.
  • Die nachstehenden Beispiele beschreiben die Herstellung der Ausgangsstoffe und der neuen Endprodukte gemäß der vorliegenden Erfindung.
  • Beispiel A (Herstellung eines Ketols der Formel III) 3ß-(2',3',4'-Tri-0-acetyl-α,L-rhamnopyransoyl)-1ß,5ß,19,11α 14ß 21-hexahydroxs-1ß,11a.19-triacetyl-20-oxo-preRnan In eine Lösung von 20,0 g Ouabain-hexaacetat in 1,6 1 reinem Methanol wurde bei -60°C für die Dauer von 2,5 Stunden ein ozonhaltiger Sauerstoffstrom eingeleitet (5N102/h). Die blaue Lösung wurde anschließend auf Raumtemperatur gebracht und durch Einleiten von trockenem Stickstoff von überschüssigem Ozon befreit.
  • Die methanolische Lösung des Ozpnids tRF 0.63 (Kieselgel, Methyläthyl-keton/Xylol 5:1)] wurde wieder auf -10°C gekühlt und zur Reduktion mit 40 ccm reinem Dimethylsulfid versetzt. Man ließ 1 Stunde bei -10°C, 1 Stunde bei 000 und dann 20 Stunden bei Raumtemperatur stehen. Die methanolische Lösung des 3ß-(2',3',4'-Tri-0-acetyl-α,L-rhamnopyranosyl)-1ß,5ß,19,11α,14ß,21-hexahydroxy-1ß,11a,19-triacetyl-21-glyoxyl-20-oxo-pregnanig 0.48 (Kieselgel, Methyl-äthyl-keton/Xylol 5:1)] wurde im Vakuum bei 400C Badtemperatur auf ein Volumen von 240 ccm eingeengt und zur Hydrolyse mit einer Lösung von 4,88 g (48,5 m Mol) Kaliumhydrogencarbonat in 24 ccm Wasser versetzt. Die anfangs trübe, nach einigen Stunden klare Lösung wurde 20 Stunden bei Raumtemperatur gerührt, anschließend mit 480 ccm Chloroform verdünnt und dreimal mit je 60 ccm Wasser extrahiert. Die vereinigten wässrigen Extrakte wurden noch dreimal mit je 60 ccm Chloroform-Methanol 2:1 gewaschen und dann verworfen. Die vereinigten organischen Phasen wurden über Natriumsulfat getrocknet, filtriert und im Vakuum bei 40°C Badtemperatur eingedampft, der Rückstand, ein farbloser Schaum wurde über Nacht bei 400C über P205 im Vakuum getrocknet.
  • aD = 39,4°C (Methanol) RF 0,58 (Kieselgel, Methyläthylketon/lylol 5:1).
  • Beispiel 1 a) 3ß-(2',3',4'-Tri-0-acetyl-α,L-rhamnopyranosyl)-1ß,5ß,19,11α,-14ß,21-hexahydroxy-1ß,11α,1α-triacetyl-21-(2-diäthylphosphono-2-methylacetyl)-20-oxo-pregnan (Herstellung eines Ketols der Formel II) Eine Lösung von 15,0 g (18,45 m Mol) 3ß-(2',3',4'-Tri-0-acetyl-α,L-rhamnopyranosyl)-1ß,5ß,14ß,19,11α,21-hexahydroxy-1ß-11a,19-triacetyl-20-oxo-pregnan und von 8,52 g (40,5 m Mol) 2-Diäthylphosphono-2-methyl-essigsäure in 10q com absolutem Glykoldimethyläther wurde unter starker Kühlung und unter Rühren tropfenweise mit einer Lösung von 8,35 g (40,5 m Mol) Dicyclohexyl-carbodiimid versetzt. Nach der Zugabe rührte man den Ansatz 16 Stunden lang bei Raumtemperatur und erhielt die gewünschte Verbindung, die auf der Dünnschichtplatte (DC Fertigplatten Fa. Merck, Kieselgel P 254) mit Methyläthylketon-Xylol 5:1 als Laufmittel den RF-Wert 0,5 zeigt.
  • b) 22-Methyl-ouabain-2',3',4',1ß,11α,19-hexaacetat Das gemäß a) erhaltene Reaktionsgemisch wurde auf -30°C gekühlt und unter Rühren mit 4,55 g (40,5 m Mol) Kalium-tert.
  • butylat versetzt. Anschließend wurde die Kühlung entfernt und nach 2-stUndigem Rühren die überschüssige Base mit alkoholischer Salzsäure neutralieiert. Das Reaktionsgemisch wurde dann im Vakuum eingeengt, der ausgefallene Dicyclohexylharnstoff abgesaugt und der Rückstand zwischen verdünnter Salzsäure und Essigester verteilt. Die organische Phase ergab nach dem Trocknen über Natriumsulfat und Eindampfen einen gelblichen Schaum als Rückstand, welcher an 600 g Kieselgel (Kieselgel der Fa. Merck, korngröße 0,05 bie 0,2 mm, mit 5k Wasser desaktiviert), mit Essigester chromatographiert wurde. Nach einem kleinen Vorlauf wurde 22-Methyl-ouabain-hexaacetat erhalten, welches nach Umkristallisation aus Methanol und dann aus Äthanol einen Schmelzpunkt von 282 - 28400 zeigte.
  • Ausbeute 4,29 g #D20 =-59,1@ # 1,8° (Methanol) (C = 0,5);RF (Essigester) = 0,5 (DC-Fertigplatten der Fa. Merck, Kieselgel F 254) (Nachweis auf der Dünnschichtplatte: a) durch Einstellen in Jod-kammer, b) durch BeeprUhen mit 1 proz. Lösung von 1,3-Dinitrobenzol oder 3,5-Dinitrobenzoesäure in Methanol und anechließend mit 1nNaOH.) C42H58O18 (850,92) ber. C 59,29 H 6,87 % gef. 59,20 7,04 % c) 22-Methyl-ouabain 3,45 g 22-Methyl-ouabain-hexåacetat zu cetat wurden in einer Natriummethylatlösung aus 560 mg Natrium in 150 ccm absolutem Methanol gelöst und 2 Stunden unter Rückfluß gekocht. Die klare, leicht gelbliche Lösung wurde über eine 30 cm-hohe Säule mit dem Ionenaustauscher IRC 50 ( H+ - Form) filtriert. Das nunmehr farblose und neutrale Filtrat hat man eingedampft und den Rückstand (2,46 g Schaum) an 100 g Kieselgel der Fa.Merck, (Korngröße 0,05 bis 0,2 mm, mit 5% Wasser desaktiviert), mit Chloroform-Methanol 2:1 chromatographiert. Nach einem Vorlauf wurde reines 22-Methylouabain mit RF 0,63 (Chloroform-Methanol 2:1) erhalten. Es wurde in Wasser gelöst, die Lösung im Vakuum eingedampft und der glasige Rückstand aus Äthanol-Äther als Monohydrat vom Schmelzpunkt 250 - 2600C (Zers.) kristallisiert.
  • [α]D20 = -46,5°C (Methanol) (C = 0,5) C30H48013 (616,71) ber. C 58,42 H 7,85 % gef. 58,10 8,16 % Beispiel 2 a) 3ß-(2',3',4'-Tri-0-acetyl-α,L-rhamnopyranosyl)-1ß,5ß,19,11α,-14ß.21-hexahydro-1ß.11a.19-triacetyl-21-(2-diEthylphosPhono-2-fluoracetyl)-20-oxo-pregnan (Ausgangsstoff der Formel II) 10,0 g (12,3 m Mol) 3ß-(2',3',4'-Tri-0-acetyl-α,L-rhamnopyranosyl)-1ß,5ß,19,11α,21-hexahydroxy-1ß,11α,19-triacetyl-20-oxo-pregnan und 5,78 g (27,05 m Mol) 2-Diäthylphosphono-2-fluor-essigsäure in 100 ccm absolutem Benzol wurden durch Zugabe einer Lösung von 5,58 g (27,05 m Mol) Dicyclohexylcarbodiimid in 25 ccm absolutem Benzol unter Eiskühlung verestert. Nach 1 Tag Stehen bei Zimmertemperatur zeigte der gebildete Diäthylphosphono-fluor-essigsäureketolester im System Methyläthylketon-lylol 5:1 den RF-Wert 0,59. Der ausgefallene Dicyclohexylharnstoff wurde abgesaugt, das Filtrat eingedampft und der Rückstand in 100 ccm absolutem Glykoldimethyläther aufgenommen.
  • b) 22-Fluor-ouabain-2',3',4',1,11α,19-hexaacetat Die gemäß a) erhaltene Lösung wurde auf -30°C gekühlt und unter Rühren mit 3,04 g (27,05 m Mol) Kalium-tert. butylat versetzt. Nach 30 Minuten wurde das Kühlbad entfernt und noch 2,5 Stunden bei Zimmertemperatur gerührt. Nach Neutralisieren, Eindampfen und EXtrahieren mit Essigester gemäß Beispiel 1b) wurde ein gelber Rückstand erhalten, welcher an 600 g Kieselgel mit Essigester chromatographiert würde. Nach einem Vorlauf wurde 6,5 g 22-Fluor-ouabain-hexaacetat erhalten, welche aus Methanol in farblosen Kristallen vom Schmelspunkt 275 -277°C anfiel.
  • Ausbeute 2,5 g.
  • [α]D20 = -47,3° (Methanol) (C = 0,5) C41H55F018 (854,89) ber. C 57,60 H 6,49 gef. 57,60 6,78 c) 22-Fluor-ouabain-1,3',4'-triacetat Eine Suspension von 2,1 g 22-Fluor-ouabain-hexaacitat in 40 ccm wasserfreiem Methanol wurde mit 4 ccm einer 6,8-molaran Lösung von wasserfreiem Ammoniak in Methanol versetzt und 10 Tage stehengelassen. Danach wurde eingedampft und der Rückstand durch Chromatographie an Kieselgel mit Chloroform-Methanol 2:1 als Laufmittel gereinigt.
  • Ausbeute 1,2 g.
  • Schmelzpunkt 21000 (Zers.) RF-Wert: 0,73 (Chloroform-Methanol 2:1) [α]D20= -28,9° (Methanol, ¢ = 0,5) Beispiel 3 a) 3ß-(2',3',4'-Tri-0-acetyl-α,L-rhamnopyranosyl)-1ß,5ß,19,11α,-14ß,21-hexahydroxy-1ß,11α,19-triacetyl-21-(2-diäthylphosphono-2-methoxy-acetyl)-20-oxo-pregnan (Ausgangsstoff) Erhalten analog Beispiel 1a) aus 15,0 g (18,5 m Mol) 3ß-(2',-3',4'-Tri-0-acetyl-a,L-rhamnopyranosyl)-1ß,5ß,19,11a,14ß,21 hexahydroxy-1B,11a,19-triacetyl-20-oxo-pregnan und 9,2 g (40,7 m Mol) 2-Diäthylphosphono-2-methoxy-essigsäure in absolutem Glykoldimethyläther in Gegenwart von 8,38 g (40,7 m Mol) Dicyclohexylcarbodiimid [RF 0,5 (Methyl-äthylketon-Xylol 5:1 b) 22-Methoxy-ouabain-2',3',4',1ß,11α,19-hexaacetat Der gemäß 3a) erhaltene Ester wurde, wie im Beispiel 1b) beschrieben, mittels 4,56 g (40,7 m Mol) Kalium-tert. butylat cyclisiert. Durch Chromatographie an Kieselgel mit Essigester wurden 1,4 g 22-Methoxy-ouabain-hexaacetat vom Schmelzpunkt 197 - 19900 erhalten.
  • [α]D20 = 58,60 C (Methanol) (C = 0,5) c) 22-Methoxy-ouabain Analog Beispiel 1c) aus 7,2 g 22-Methoxy-ouabain-hexaacetat und Natriummethylat, hergestellt aus 737 mg Natrium in 150 ccm Methanol, Ausbeute 2,0 g Schmelzpunkt 195 - 21500 (Zers.) (aus n-Propanol) [α]D20 = -26,8° # 1,9° (Methanol) (C 3 0,5) BeisDiel 4 a) 3ß-(2',3',4'-Tri-0-acetyl-α,L-rhamnopyranosyl)-1ß,5ß,19,11α,-14ß,21-hexahydroxy-1ß,11α,19-triacetyl-21-(2-diäthylphosphono-2-äthoxyacetyl)-20-oxo-pregnan (Ausgangsstoff) Erhalten analog Beispiel 1 aus 10 g 3ß-(3',3',4'-Tri-0-acetyl-α,L-rhamnopyranosyl)-1ß,5ß,11α,14ß,19,21-hexahydroxy-1ß,11α,-19-triacetyl-20-oxo-pregnan, 6,5 g 2-Diäthylphosphono-2-äthoxy-essigsäure und 5,37 g Dicyclohexylcarbodiimid in Glykoldimethyläther.
  • RF : 0,6 (Essigester-Aceton 4:1) b) 22-Äthoxy-ouabain-2',3',4',1ß,11α,19-hexaacetat Cyclisierung des gemäß 4a) erhaltenen Esters mittels 3,4 g Kalium-tert. butylat und anschließende Säulenchromatographie (Essigester) ergab 22-Äthoxyouabain chexaacetat ale farblose Kristalle aus Methanol vom Schmelzpunkt'216 - 2180C.
  • Auebeute: 2,7 g [α]D20 = -58,80C (Methanol) (-C = 0,5) o) 22-Äthoxy-ouabain Hergestellt analog Beispiel 1c) aus 5,3 g 22-Äthoxy-ouabainhexaacetat und Natriummethylat erhalten'aus 830 mg Natrium und 250 ccm Methanol. Die Substanz kristallisiert aus Iopropanol als Dihydrat vom Schmelzpunkt 220 - 2400C (Zers.).
  • Ausbeute: 2,55 g [α]D20= -44,4° # 0,2° (Methanol) (C = 0,5) RF . 0,61 (Chloroform-Methanol, 2:1) Beispiel 5 a) 3ß-(2',3',4'-Tri-0-acetyl-α,L-rhamnopyranosyl)-1ß,5ß,19,11α,-14ß,21-hexahydroxy-1ß,11α,19-triacetyl-21-(2-diäthylphosphono-2-n-butoxyacetyl)-20-oxo-pregnan (Ausgangsstoff) Erhalten analog Beispiel la) durch Veresterung von 10 g 3ß-(2',3',4'-Tri-0-acetyl-α,L-rhamnopyranosyl)-1ß,5ß,11α,-14ß,19,21-hexahydroxy-1ß,11α,19-triacetyl-20-oxo-pregnan mit 7,25 g 2-Diäthylphosphono-2-n-butoxy-essigsäure in Gegenwart von 5,57 g Dicyclohexylcarbodiimid in Benzol.
  • RF: 0,57 (Methyläthylketon-Xylol 5:1).
  • b) 22-n-Butoxy-ouabain-hexaacetat Der gemäß 5a) erhaltene Ester wurde, wie in Beispiel lc) beschrieben, durch Zugabe von 3,4 g Kalium-tert. butylat cyclisiert. Säulenchromatographie (Essigester-Aceton 8:1) und Umkristallisation aus Benzol-Petroläther ergab 3,01 g 22-ButoxyJ ouabain-hexaacetat vom Schmelzpunkt 158 - 165°C.
  • [α]D = -@@,2 - 0,2 (Methanol) (C = 0,5) c) 22-Butoxy-ouabain Diese Verbindung wurde analog Beispiel 1c) aus 1 g 22-Butopy; ouabain-hexaacetat durch Erhitzen mit Natriummethylat in Methanol erhalten. 0,51 g farbloser Schaum.
  • RF = 0,7 (Chloroform-Methanol 2:1); [α]D20 = 40,6° # 1,2° (Methanol) (¢ = 0,5) Beispiel 6 a) 3ß-(2',3',4'-Tri-0-acetyl-α,L-rhamnopyranosyl)-1ß,5ß,19,11α,-14ß,21-hexahydroxy-1ß,11α,19-triacetyl-21-(2-diäthylphosphono-2-chloracetyl)-20-oxo-pregnan (Ausgangestoff) Analog Beispiel 1a) wurden 15 g 3ß-(2',3',4'-Tri-0-acetyla,L-rhamnopyranosyl)-1ß,5ß,11a,14ß,19,21-hexahydroxy-1,11,1-triacetyl-20-oxo-pregnan mit 9,35 g 2-Diäthylphosphono-2-chlor-essigsäure und 8,35 g Dicyclohexylcarbodiimid in Glykoldimethyläther verestert. RF: 0,6 (Methyläthylketon/Xylol 5:1).
  • b) 22-Chlor-ouabain-hexaacetat Der gemäß 6b) erhaltene Ester wurde, wie im Beispiel 1b) beschrieben, in Gegenwart von 4,55 g Kalium-tert. butylat cyclisiert. Die Reinigung erfolgte mittels Säulenchromatographie (gelöst in Essigester) und Umkristallisation aus Methanol.
  • 1,6 g 22-Chlor-ouabain-hexaacetat vom Schmelzpunkt 280 - 28100 wurden erhalten.
  • [α]D20 = -79,9° # 0,3° (Methanol) (C = 0,5) RF: 0,57 (Essigester).
  • Zur pharmazeutischen Anwendung können die erfindungsgemäß hergestellten Substanzen in die üblichen Präparate eingearbeitet werden. Die minimalen bzw. maximalen Einzeldosen liegen zwischen 0,125 mg und 2,00 mg. Im folgenden sind einige pharmazeutische Zubereitungsformen angegeben.
  • A) Tabletten 1 Tablette enthält: 22-Methyl-ouabain 0,25 mg Milchzucker 85,75 mg Kartoffelstärke 30,00 mg Gelatine 3,00 mg Magnesiumßtearat 1,00 mg 120,00 mg Herstellung 8 verfahren: Die Wirksubstanz wird mit der zehnfachen Menge Milchzucker intensiv verrieben. Man mischt diese Verreibung mit dem restlichen Milchzucker sowie mit Kartoffelstärke und granuliert mit einer 10 %-igen wässrigen Lösung der Gelatine durch Sieb 1,5 mm. Trocknung bei 4000. Das getrocknete Granulat wird nochmals durch Sieb 1 mm gerieben und mit Magnesiumstearat vermischt. Aus der Mischung werden Tabletten gepreßt.
  • Tablettengewicht: 120 mg Stempel: 7 mm flach mit Töilkerbe.
  • B) Dragees 1 Dragéekern enthält: 22-Methyl-ouabain 0,25 mg Milchzucker 32,25 mg Maisstärke 15,00 mg Polyvinylpyrrolidon 2,00 mg Magnesiumstearat 0,50 mg 50.00 mg Herstellungsverfahren: Die Wirksubstanz wird mit der zehnfachen Menge Milchzucker intensiv verrieben, mit dem restlichen Milchzucker sowie mit der Maisstärke gemiecht und mit einer 15 %-igen wässrigen Lösung des Polyvinylpyrrolidons durch Sieb 1 mm granuliert.
  • Die bei 400C getrocknete Masse wird nochmals durch obigee Sieb gerieben, mit Magnesiumstearat gemiecht und anschließend zu Dragéekernen verpreßt.
  • Kerngewicht: 50 mg Stempel: 5 mm gewölbt.
  • Die so hergestellten Dragéekerne werden nach bekanntem Verfahren mit einer Hülle überzogen, die im wesentlichen aus Zucker und Talkum besteht. Die fertigen Dragee werden mit Hilfe von Bienenwache poliert.
  • Dragéegewicht: 85 mg C) Dragées 1 Drag6ekern enthält: 22-Methyl-ouabain 0,125 mg Milchzucker 32,375 mg Maisstärke 15,0 mg Polyvinylpyrrolidon 2,0 mg Magnesiumstearat 0,5 mg 50,0 mg Herstellungsverfahren: Die Herstellung erfolgt wie oben unter B) angegeben.
  • D) Tropfen Zusammensetzung: 100 ml Tropflösung enthalten: 22-Methyl-ouabain 0,0125 g Saccharin-Natrium 0,3 g Sorbinsäure 0,1 g Aethanol 30,0 g Herrenliköressenz (Haarm. & Reimer) 1,0 g Dest. Wasser ad 100,0 g Herstellungsverfahren: Man mischt die Lösung der Wirksubstanz und der Liköressenz in Aethanol mit der Lösung der Sorbinsäure und Sacccharin in Wasser und filtriert faserfrei.
  • 1 ml Tropflösung enthält 0,125 mg.
  • E) Ampullen: 1 Ampulle enthält: 22-Methyl-ouabain 0,25 mg Polyäthylenglykol 600 Weinsäure 150,0 mg Dest. Wasser ad 3,0 ml Herstellungsverfahren: In destilliertem Wasser werden nacheinander Weinsäure, Polyäthylenglykol und die Wirksubotanz gelöst. Mnn fflllt mit destilliertem Wasser auf dae gegebene Volumen auf und filtriert keimfrei.
  • Abfüllung: in weiße 3 ml-Ampullen unter Sticketotibegaeung Sterilisation: 20 Minuten bei 120°C.
  • F) Suppositorien 1 Zäpfchen enthält: 22-Methyl-ouabain 0,25 mg Milchzucker 4,75 mg Zäpfehenmasse (z.B. Witepsol W 45) 1 695,00 mg 1 700,00 mg Herstellungsverfahren: Die Verreibung der Wirksubstanz mit Milchzucker wird mit Hilfe eines Eintauchhomogenisators in die geschmolzene und auf 40°C abgekühlte Zäpfchenmasse eingerührt. Man kühlt auf 37°C ab und gießt in leicht vorgekühlte Formen.
  • Zäpfchengewicht: 1,7 g G) Suppositorien 1 Zäpfchen enthält: 22-Methyl-ouabain 0,125 mg Milchzucker 4,875 mg Zäpfchenmasse (z.B. Witepeol W 45) 1 695,0 mg 1 700,0 mg Herstellungsverfahren: Die Herstellung erfolgt wie oben unter F) angegeben.

Claims (1)

  1. P a t e n t a n s p r ü c h e
    Neue, in 22-Stellung substituierte Ouabaine der allgemeinen Formel in der X ein Fluor- oder Chloratom, eine Methylgruppe oder einen niederen Alkoxyrest bedeutet und die Reste R und R' entweder gleich sind und Wasserstoffatome, Acylreste oder andere leicht abspaltbare Schutzgruppen für Hydroxylgruppen bedeuten oder die Reste R Wasserstoffatome und die Reste R'Acylreste oder andere leicht abspaltbare Schutzgruppen für Hydroxylgruppen darstellen.
    2. 22-Methyl-ouabain 3. 22-Methoxy-ouabain 4. 22-Äthoxy-ouabain 5. 22-n-Butoxy-ouabain 6. 22-Fluor-ouabain-1,3',4'-triacetat 7. Verfahren zur Herstellung von neuen, in 22-Stellung substituierten Ouabainen der Formel I, in der die Reste X, R und R' die im Anspruch 1 angeführten Bedeutungen aufweisen, dadurch gekennzeichnet, daß ein Steroidester der allgemeinen Formel II in der X die oben angeführten Bedeutungen aufweist, die Reste R und R' Acylreste oder andere leicht abspaltbare Schutzgruppen für Hydroxylgruppen und die Reste R" niedere Alkylreste bedeuten, in Gegenwart einer Base intramolekular cyclisiert wird und die erhaltenen'Verbindungen der Formel I, in denen die Reste R und R' Acylreste oder andere leicht abspaltbare Schutzgruppen für Hydroxylgruppen bedeuten, gewünschtenfalls mit methanolischem Ammoniak in Verbindungen überführt werden, in denen die Reste R Wasserstoffatome bedeuten oder gewUnschtenfalls nach bekannten Methoden, vorzugsweise mit Alkalialkoholaten, in Verbindungen überführt werden, in denen die Reste R und R' Wasserstoffatome bedeuten, oder gewünschtenfalls Verbindungen der Formel I, in denen die Reste R und R' Wasserstoffatome bedeuten, nachträglich acyliert werden.
    8. Verfahren gemäß Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß als wasserfreie Base ein Alkalialkoholat, Alkalihydrid, Alkaliamid, Alkalihydroxid oder Alkalicarbonat verwendet wird.
    9. Verfahren nach Anspruch 7 und 8, dadurch gekennzeichnet, daß als wasserfreie Base galium-tert. butylat verwendet wird.
    10. Verfahren nach den Ansprüchen 7 - 9, dadurch gekennzeichnet, daß die Umsetzung in einem inerten wasserfreien Lösungsmittel durchgeführt wird.
    11. Verfahren nach den Ansprüchen 7 - 10, dadurch gekennzeichnet, daß als Lösungsmittel Dimethylglyko Iäther -verwendet wird.
    12. Verfahren nach den Ansprüchen 7 - 11, dadurch gekennzeichnet, daß die Umsetzung bei Temperaturen zwischen -900C und Raumtemperatur durchgeführt wird.
    13. Verfahren nach den Ansprüchen 7 - 12, dadurch gekennzeichnet, daß die Schutzgruppen der Hydroxylgruppen Acetylreste sind.
    14. Neue Steroldester der allgemeinen Formel II in der X ein Fluor- oder Chloratom, eine Methylgruppe oder einen niederen Alkoxyrest bedeutet, R und R' Acylreste oder andere leicht abspaltbare Schutzgruppen für Hydroxylgruppen und die Reste R" niedere Alkylreste bedeuten.
    15. Verfahren zur Herstellung von Steroidestern der Formel II, in der die Reste X, R, R' und R" die im Anspruch 14 angefUhrten Bedeutungen aufweieen, dadurch gekennzeichnet, daß ein «-Ketol der Formel III in der die Reste R und R' die im Anspruch 14 erwähnten Bedeutungen aufweisen, mit einer Phosphonsäure der Formel IV in der die Reste x und R" die im Anepruch 14 definierten Bedeutungen besitzen, in Gegenwart eines wasserentziehenden Mittels bei Temperaturen zwischen -2000 und Raumtemperatur umgesetzt wird.
    16. Verfahren nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, daß als wasserentziehendes Mittel Dicyclohexylcarbodiimid verwendet wird.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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US5003054A (en) * 1987-04-07 1991-03-26 Abbott Laboratories Ouabain triacetate derivative compounds

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