DE19531988A1 - Fernmessung von U (Pu) in Gläsern - Google Patents

Fernmessung von U (Pu) in Gläsern

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DE19531988A1
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light guide
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Kay Niemax
Lars Hiddemann
Lothar Koch
Jean-Francois Babelot
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    • G01MEASURING; TESTING
    • G01NINVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
    • G01N21/00Investigating or analysing materials by the use of optical means, i.e. using sub-millimetre waves, infrared, visible or ultraviolet light
    • G01N21/62Systems in which the material investigated is excited whereby it emits light or causes a change in wavelength of the incident light
    • G01N21/71Systems in which the material investigated is excited whereby it emits light or causes a change in wavelength of the incident light thermally excited
    • G01N21/718Laser microanalysis, i.e. with formation of sample plasma

Description

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren sowie eine Vorrichtung zur Fernmessung von Uran bzw. Plutonium in radioaktiven Materialien, wie z. B. in Abfallgläsern.
Bisher wird zur Bestimmung radioaktiver Elemente in radioak­ tiven Materialien eine Probe aus diesen Materialien mechanisch entnommen und anschließend auf das Vorhandensein dieser Elemente untersucht. Dabei hantieren die mit dieser Untersuchung befaßten Personen an und mit der Probe des zu analysierenden Materials, wobei diese Arbeiten in die radioaktive Strahlung abschirmenden Kammern durchgeführt werden, in denen Greifzangen und dgl., die vom Menschen von außerhalb der Kammer bedient werden können, angeordnet sind. Das Bearbeiten der Proben in den Kammern ist sehr umständlich und daher entsprechend zeitraubend.
Es ist daher die Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Verfahren sowie eine Vorrichtung zur Fernmessung von Uran bzw. Plutonium in radioaktiven Materialien zu schaffen, gemäß dem bzw. bei der möglichst wenig mit der Probe des zu analysie­ renden Materials hantiert werden muß.
Diese Aufgabe wird mit Hilfe eines Verfahrens bzw. einer Vorrichtung mit den Merkmalen des Anspruches 15 bzw. des Anspruches 1 gelöst.
Erfindungsgemäß wird vorgeschlagen, einen Laser vorzusehen, dessen Laserstrahl auf die zu analysierende Probe des radioaktiven Materials fokussierbar ist. Beim Auftreffen des Laserstrahls auf die Probe wird eine winzige Menge derselben ablatiert, weshalb man von einem quasi-nichtdestruktiven Verfahren spricht. Dabei erzeugt der Laser ein Plasma der Probe, von dem Licht emittiert wird. Das Emissionsspektrum des Plasmas wird in einen Spektrographen abgebildet und anschließend mit Hilfe einer Analysiereinheit ausgewertet. Die aufgefundenen Spektrallinien lassen dann entsprechende Aussa­ gen über das Vorhandensein von Uran bzw. Plutonium in der Probe zu.
Besonders vorteilhaft ist es, wenn eine Verzögerungseinheit vorgesehen wird, die den Beginn des Analysiervorganges, d. h. insbesondere das mathematische Aufintegrieren der gemessenen Emissionsspektren über die Zeit, hinsichtlich des Aussende­ zeitpunktes des Laserpulses verzögert. Dadurch ist es möglich, durch Variieren dieser Verzögerungszeit ein optimales Signal/Rausch-Verhältnis bestimmter Spektrallinien zueinander einzustellen. Des weiteren kann gewährleistet werden, daß erst dann analysiert wird, wenn das von der Probe abgetragene Material vollständig atomisiert ist.
Die den Laserstrahl fokussierende Fokussiereinheit kann unmittelbar am Laser angeordnet sein, so daß ein die Fokussiereinheit des Lasers verlassender Laserstrahl direkt durch den freien Raum auf die Probe treffen kann. Des weiteren ist es möglich, die Abbildeeinheit, die das von dem laserer­ zeugten Plasma emittierte Licht in den Spektrographen abbil­ det, unmittelbar am Spektrographen selbst anzuordnen. Auch hier gelangt das emittierte Licht direkt durch den freien Raum zum Spektrographen. Aufgrund der relativ großen Distanzen, die das Laserlicht sowie das vom Probenplasma emittierte Licht im freien Raum zurückzulegen haben, können entsprechende Streuungen und Intensitätsverluste der Lichtstrahlen auftreten.
Vorzugsweise wird daher einerseits der Laserstrahl näher an die Probe herangeführt und andererseits das von der Probe emittierte Licht in räumlicher Hinsicht früher geführt, so daß die insgesamt von den Lichtstrahlen zurückzulegenden Wege im freien Raum reduziert werden.
Bei einer derartigen Ausführungsform der Erfindung ist ein auf die Probe aufsetzbarer Meßkopf vorgesehen. Die Zuführung des Laserstrahls zum Meßkopf sowie die Weiterleitung des von der Probe emittierten Lichtes vom Meßkopf zum Spektrographen erfolgt jeweils mit Hilfe von Lichtleitern. Der Meßkopf weist mehrere rohrartige Stutzen auf, in denen die Linsensysteme der Fokussiereinheit bzw. der Abbildeeinheit angeordnet sind. Die optischen Achsen der Linsensysteme sind dabei so ausgerichtet, daß deren Verlängerungen im wesentlichen durch denjenigen Raumbereich laufen, in dem sich das lasererzeugte Plasma der Probe während der Messung befindet.
An der Unterseite des Meßkopfes kann wenigstens eine Zuführleitung vorgesehen werden, durch die einer in dem Meßkopf ausgebildeten Kammer, in der sich die Probe befindet, ein Spülfluid zwecks Abschirmung des Plasmas von der Umge­ bungsluft zugeführt wird. Bei diesem Spülfluid kann es sich um ein Edelgas, vorzugsweise Argon, oder um staubfreie Luft handeln.
Zur Justierung einer optimalen Einkoppelung des Laserstrahls in den zum Meßkopf führenden Lichtleiter ist eine fest mit dem Gehäuse des Lasers verbundene Lichtleitereinkopplungseinheit vorgesehen, die es ermöglicht, das dem Laser zugewandte Lichtleiterende einerseits um seine beiden Querachsen zu drehen und andererseits in Richtung dieser Querachsen sowie seiner Längsachse linear zu verschieben.
Nachfolgend wird eine Ausführungsform der Erfindung beispiel­ haft anhand der beigefügten Figuren beschrieben. Es zeigen:
Fig. 1 eine Seitenansicht einer Ausführungsform der erfin­ dungsgemäßen Vorrichtung;
Fig. 2 eine Ansicht von unten auf die erfindungsgemäße Vorrichtung gemäß Fig. 1;
Fig. 3 eine Tabelle mit Daten der zum Transport des Nd:YAG Laserstrahls benutzten Faseroptik sowie der Fokussieroptik;
Fig. 4 eine Tabelle mit Daten der zur Abbildung des Plasmas benutzten Faseroptik;
Fig. 5 die Optik zur Einkopplung des von dem lasererzeugten Plasma emittierten Lichtes in den vierarmigen Licht­ leiter;
Fig. 6 eine Tabelle mit Daten zum spektralen Fenster und der Detektorauflösung in verschiedenen Wellenlängenberei­ chen;
Fig. 7 die Frontansicht einer erfindungsgemäßen Lichtleiter­ einkopplungseinheit vom Typ Newport MF 91-CL;
Fig. 8 eine Seitenansicht der erfindungsgemäßen Lichtleiter­ einkopplungseinheit gemäß Fig. 7;
Fig. 9 eine Ansicht von unten auf die erfindungsgemäße Lichtleitereinkopplungseinheit gemäß Fig. 8;
Fig. 10 ein Strahlprofil des Nd:YAG Laserstrahls hinter dem Lichtleiter;
Fig. 11 die Transmission des Lichtleiters in Abhängigkeit von der eingekoppelten Pulsenergie;
Fig. 12 die relative Transmission des vierarmigen Licht­ leiters;
Fig. 13 die vom Hersteller spezifizierte absolute Transmis­ sion des vierarmigen Lichtleiters;
Fig. 14 eine Kalibrationsmessung Chrom/Eisen mit drei unter­ schiedlichen Matrizes;
Fig. 15 die Emissionsspektren der Glasproben VG 98/12, GP 98/12 und GP 98/12+UO₂ bei 590 nm;
Fig. 16 eine Messung zur Uranverteilung in der Glasprobe GP 98/12+UO₂;
Fig. 17 die Zeitabhängigkeit des Signal/Rausch-Verhältnisses der Uran-Atomlinie 591,539 nm, gemessen mit und ohne Lichtleiter bei einer Integrationszeit von 20 µs;
Fig. 18 die Zeitabhängigkeit des Signal/Rausch-Verhältnisses bei drei verschiedenen Integrationszeiten, nämlich 10 µs, 20 µs und 30 ms, gemessen mit dem Meßkopf;
Fig. 19 einen Vergleich der Ergebnisse der erfindungsgemäßen Messungen mit und ohne Lichtleiter.
Die in Fig. 1 dargestellte erfindungsgemäße Vorrichtung 30 weist einen Nd:YAG Laser (Spectron SL 401), einen Spektro­ graphen 4 mit Detektoreinheit 23, eine Analysiereinheit 6 sowie eine zwischen letzterer und dem Laser 1 angeordnete Verzögerungseinheit 7 auf. An der Detektoreinheit 23 ist ein nicht dargestellter Rechner angeschlossen. Bei der Analysiereinheit 6 handelt es sich um das Vielkanalanalysator- System OMAIII der Firma EG Die Verzögerungseinheit 7 ist über entsprechende Signalleitungen 24 mit dem Laser 1 und der Analysiereinheit 6 verbunden.
Zur Verdampfung der Probe 3 wird der Laser 1 mit seiner Grundwellenlänge von 1064 nm und einer Pulslänge von 5 ns be­ trieben. Die Pulsenergie beträgt vorzugsweise 20 mJ.
Der Meßkopf 14, der gemäß Fig. 2 einen quadratischen Grundriß aufweist, ist auf die Probe 3 aufsetzbar. An ihm sind insgesamt fünf rohrartige Stutzen 16, 17 angeordnet, von denen im Seitenschnitt der Fig. 1 nur drei zu erkennen sind.
Die Fokussiereinheit 2, bestehend aus dem Lichtleiter 10 sowie den Linsen 8 und 9, ist in dem senkrecht nach oben wegstehenden Stutzen 16 des Meßkopfes 14 angeordnet, wobei der Lichtleiter 10 naturgemäß nur auf einer vergleichsweise geringen Länge innerhalb des Stutzens 16 verläuft. Die übrigen vier seitlich wegstehenden Stutzen 17 nehmen die vier Abbildeeinheiten 5, jeweils bestehend aus dem Lichtleiter 13 sowie den Linsen 11 und 12 bzw. 11′ und 12′, auf. Wegen der hier vorgesehenen vier Abbildungseinheiten 5 spricht man auch von einem vierarmigen Lichtleiter 13. Die beiden in Fig. 1 nicht sichtbaren Stutzen 17 liegen in Blickrichtung der Fig. 1 hintereinander sowie symmetrisch zur Zeichenebene der Fig. 1. Dadurch wird gewährleistet, daß ein möglichst großer Teil des in alle Raumrichtungen emittierten Lichtes in den Spektro­ graphen 4 abgebildet wird.
Die Lichtleiter 10 bzw. 13 werden in den Stutzen 16 bzw. 17 von Führungsstücken 25 bzw. 26 gehalten. Als Lichtleiter werden vorzugsweise Glasfasern bzw. Glasfaserkabel verwendet. Die technischen Daten der Fokussier- und Faseroptik der Fokussiereinheit 2 können der Tabelle gemäß Fig. 3 entnommen werden. Die technischen Daten der Fokussier- und Faseroptik der vier Abbildeeinheiten 5 sind in der Tabelle gemäß Fig. 4 enthalten.
Wie in Fig. 2 am besten zu erkennen ist, weist der Meßkopf 14 an seiner Unterseite vier Zuführleitungen 22 auf, durch die ein Spülfluidstrom gemäß der Pfeile A in die Kammer 15 des Meßkopfes 14 zuführbar ist. Dabei soll der Spülfluidstrom entlang der Oberfläche der Probe 3 strömen und eine solche vertikale Erstreckung aufweisen, daß das lasererzeugte Plasma 18 möglichst vollständig umströmt wird. Durch das Umströmen mit einem Spülfluid werden Störungen des Plasmas, wie z. B. eine Verringerung der Plasmatemperatur, durch Luft vermieden. Als besonders günstig hat sich die Verwendung des Edelgases Argon als Spülfluid erwiesen. Vorzugsweise wird ein Argonfluß von ca. 40 l/h gewählt.
Fig. 5 zeigt den Aufbau der zur Einkopplung in den vierarmigen Lichtleiter 13 verwendeten Optiken. Es ist insbesondere der Arbeitsabstand E der 2-Linsensysteme 11, 12 der Abbildeeinheiten 5 zu erkennen, in dem das licht­ emittierende Plasma 18 liegen muß. Die verwendeten Abbildeeinheiten 5 ermöglichen es, auch Strahlung aus oberflächennahen Schichten des Plasmas 18 abzubilden und zu analysieren.
Der Tabelle gemäß Fig. 6 können die Pixelbreite und die das simultanbeobachtbare spektrale Fenster in verschiedenen Spektralbereichen des verwendeten Vielkanalanalysator-Systems entnommen werden.
In den Fig. 7, 8 und 9 ist die Lichtleitereinkopplungsein­ heit 19 gezeigt. Sie dient der optimalen Einkopplung des aus dem Laser 1 kommenden Laserstrahles in den Lichtleiter 10. Sie weist eine Laserstrahleinleitungsöffnung 21 und einen Lichtleiteranschluß 20 auf. Die gesamte Lichtleitereinkopp­ lungseinheit 19 ist mechanisch lösbar an dem Gehäuse des Lasers 1 befestigt, so daß eine Dejustierung der Lichtleiter­ faser zum Laserstrahl und damit eine mögliche Zerstörung der Lichtleiterfaserendflächen bei Dejustierung vermieden wird. Zum Schutz vor Verunreinigungen der Lichtleiterfaserendflächen werden die Faserenden mit staubfreier Luft gespült. Zur Einkopplung des Laserstrahles in die Lichtleitfaser wird eine Quarzlinse mit einer Brennweite von 55,8 mm bei der Laserwel­ lenlänge von 1064 nm benutzt. Die Lichtleiterfaser mit einem Kerndurchmesser von 600 µm wird etwa 14 mm hinter dem Brennpunkt der Linse positioniert.
Zur optimalen Justierung des Lichtleiterfaserendes relativ zum Laserstrahl werden dem Lichtleiter insgesamt fünf Freiheits­ grade eingeräumt. Gemäß Fig. 8 ist der an den Lichtleiter­ anschluß 20 angeschlossene Lichtleiter 10 an seinen dem Laser 1 zugewandten Ende um seine beiden Querachsen y, z verschwenkbar sowie in Richtung dieser beiden Querachsen und seiner Längs­ achse x linear verschiebbar. Zur Vermeidung von Zerstörungen der Faserendfläche durch zu hohe Intensitäten wird während der Justierung ein Abschwächfilter zwischen Laser 1 und Faser des Lichtleiters 10 gesetzt, so daß bei einer Pulsenergie von etwa 10 mJ nur etwa 0,01 mJ/Puls in die Lichtleiterfaser einge­ koppelt werden.
Fig. 10 zeigt das Ergebnis einer Untersuchung des Strahlprofiles des aus der Faser des Lichtleiters 10 austretenden Lichtes, das mittels einer Photodiodenzelle ermittelt wurde. Es handelt sich um das Strahlprofil des Laserstrahls hinter der Lichtleiterfaser bei optimierter Einkopplung. Ein symmetrisches Profil ist erkennbar. Nach sorgfältiger Justierung der Lichtleiterfaser wurden Pulsener­ gien von bis zu 30 mJ problemlos in die Faser eingekoppelt. Diese Pulsenergien liegen noch etwa eine Größenordnung unter der spezifizierten Zerstörschwelle des Lichtleiters 10.
Gemäß Fig. 11 konnten in dem Lichtleiter 10 keine Transmissionsverluste im Rahmen der Meßgenauigkeit festge­ stellt werden. Bei den Messungen wurde mit einer Pulsenergie von 20 mJ gearbeitet, wobei die Bestrahlungsdichte (ca. 0,8 GW/cm²) der Lichtleiterfaserendflächen etwa eine Größenordnung unter der Zerstörschwelle lag.
Die Messungen mit der hier beschriebenen Ausführungsform, also mit den Lichtleitern 10 und 13 sowie dem Meßkopf 14, wurden mit Messungen verglichen, die mit einer anderen erfindungs­ gemäßen Ausführungsform, bei der kein Meßkopf 14 sowie keine Lichtleiter 10 und 13 vorhanden waren, sondern der Laserstrahl direkt vom Laser 1 durch den freien Raum auf die Probe 3 auftreffen konnte und das von dem Plasma 18 emittierte Licht direkt durch den freien Raum in den Spektographen 4 gelangen konnte, durchgeführt wurden. Die diesen beiden Ausführungsfor­ men zugeordneten Messungen werden im folgenden als "Messungen mit Lichtleiter" und "Messungen ohne Lichtleiter" bezeichnet.
Bei den Messungen mit Lichtleiter wurde auf der Probe 3 ein Fokusradius von ca. 320 µm realisiert. Bei den Messungen ohne Lichtleiter wurde ein maximales Signal/Rauschverhältnis bei einer Laserenergie von 20 mJ und einem Fokusradius auf der Probe 3 von 90 µm festgestellt, was einer Bestrahlungsstärke von etwa 6,3×10¹⁰ W/cm² entspricht. Bei den Messungen mit Lichtleiter betrug die Bestrahlungsdichte bei gleicher Pulsenergie des Lasers 1 wegen des größeren Fokusdurchmessers nur etwa 5×10⁹ W/cm². Dies führte zu einem etwa eine Größenordnung geringeren Probenabtrag.
In Fig. 12 ist die relative Transmission des vierarmigen Lichtleiters 13 für die Plasmastrahlung im Wellenlängenbereich zwischen 200 und 600 µm dargestellt. Die Transmissionsmessung erfolgte mit Hilfe einer Quecksilber-Dampflampe. Die Transmis­ sionskurve zeigt den relativen Verlauf mit allen optischen Komponenten bei Messungen in Luft. Es ist das Intensitäts­ verhältnis von Messungen mit und ohne Lichtleiter über der Wellenlänge aufgetragen. Deutlich sichtbar ist ein abfallender Transmissionsverlauf unterhalb einer Wellenlänge von ca. λ = 280 nm.
Fig. 13 zeigt die vom Hersteller spezifizierte absolute Transmission des Lichtleiters 13. Die maximale absolute Transmission beträgt etwa 64%.
Fig. 14 zeigt eine Kalibrationsmessung Chrom gegen Eisen mit drei verschiedenen Matrizes (Stahl: NBS-Probe, Glas: Probe der Fa. Hoesch, Aluminium: Proben der Firmen Pechiney und Alusuisse). Verwendet wurden Atom-Emissionslinien bei 425,435 nm (Cr(I)) und 302,639 nm (Fe(I)). Es ist das Intensitäts­ verhältnis gegen das Konzentrationsverhältnis aufgetragen. Des weiteren wurde mit einer Zeitverzögerung von 6 µs nach dem Laserpuls (Pulsenergie 20 mJ) gemessen. Die Integrationszeit betrug 40 µs. 50 Spektren wurden aufaddiert. Die Steigung der ausgleichenden Geraden ist in doppelt logarithmischer Darstellung eins. Alle Meßdaten liegen innerhalb von 5% auf der Geraden. Dies zeigt, daß eine matrixunabhängige Messung möglich ist. Diese Aussage ist für die Bestimmung von Uran und Plutonium in Gläsern unterschiedlicher Zusammensetzung wich­ tig. Geringe Änderungen in der Zusammensetzung des eingeschmolzenen Probenmaterials können die Absorption und Reflexion der Laserstrahlung, die Abtragsmenge und die Plasmaparameter verändern. Wählt man jedoch Linien mit ähn­ licher Anregungsenergie, so ist bei vollständiger Atomisierung des abgetragenen Materials und Annahme eines thermodynamischen Gleichgewichtes das Intensitätsverhältnis proportional dem Konzentrationsverhältnis und damit weitgehend unabhängig von der Probenzusammensetzung und den Plasmatemperaturen. Proben 3, bei denen unterschiedliche Mengen abgetragen werden und bei denen verschiedene Temperaturen im lasererzeugten Plasma 18 auftreten, können so miteinander verglichen werden.
Fig. 15 zeigt Spektren der Glasproben VG 98/12, GP 98/12 und GP 98/12+0,98%UO₂. Es wurden bei einer Verzögerung von 6 µs und einer Integrationszeit von 20 µs jeweils 50 Spektren aufintegriert. Der Probenabtrag betrug etwa 0,15 ng/Schuß bei einer Bestrahlungsdichte von 5×10⁹ W/cm². Neben der Uran- Atomlinie bei 591,539 nm sind noch zwei Emissionslinien des Matrixbestandteils Titan (Ti(I) 591,855 nm, Ti(I) 592,212 nm) sowie eine Atomlinie des Schutzgases Argon (591,208 nm) zu erkennen.
Unter gleichen Meßbedingungen wurde die in Fig. 16 dargestellte Messung zur Homogenität der Uranverteilung in der Probe GP 98/12+UO₂ durchgeführt. Jeder Meßpunkt repräsentiert den Mittelwert aus fünf Messungen. Es zeigt sich eine, bezogen auf den Durchmesser des Brennflecks von 320 µm, relativ homogene Uranverteilung. Die Standardabweichung der Einzelmes­ sungen liegt zwischen 6 und 12%, die des Mittelwertes bei 6%.
Fig. 17 zeigt das Signal/Rausch-Verhältnis der Uran Atomlinie 591,539 nm in Abhängigkeit von der Zeit. Sowohl bei der Messung mit Lichtleiter als auch bei der Messung ohne Lichtleitung ist ein maximales Verhältnis bei einer Zeitverschiebung von 6 µs zu erkennen. Zwar ist die Intensität der Analysenlinien bei kleineren Verzögerungszeiten höher, sie liegen aber auf einem sehr hohen Untergrund (Rekombina­ tionskontinuum des Plasmas). Außerdem gibt es eine gewisse Matrixabhängigkeit bei kleinen Zeitverzögerungen, weil das abgetragene Material noch nicht vollständig atomisiert ist.
Durch Kühlung des Detektors 23 läßt sich das Rauschen verringern. Damit erhält man eine Verbesserung des Signal/Rauschverhältnisses und somit auch der Nachweisgrenze.
Bei Verwendung höherer Laserpulsenergien sind durch den größeren Abtrag größere Linienintensitäten zu erwarten. Aller­ dings muß dann für ein optimales Signal/Rausch-Verhältnis das Zeitfenster neu gefunden werden.
Wegen der geringeren Intensität im Laserfokus ist der Probenabtrag bei Messungen mit Lichtleiter kleiner als bei den Messungen ohne Lichtleiter. Jedoch ist die gemessene Intensi­ tät der Analysenlinien um etwa 66% größer als bei den Messungen ohne Lichtleiter, wenn der Probenabtrag durch Verringerung der Laserintensität bei den Messungen ohne Lichtleiter vergleichbar ist.
In Fig. 18 ist die Zeitabhängigkeit des Signal/Rausch- Verhältnisses bei verschiedenen Integrationszeiten (10 µs, 20 µs und 30 µs) dargestellt. Bei einer Integrationszeit von 20 µs und einer Verzögerung von 6 µs erhält man ein optimales Verhältnis.
In der Tabelle gemäß Fig. 19 werden die erfindungsgemäßen Messungen ohne Lichtleiter 10, 13 einerseits sowie mit Lichtleiter 10, 13 andererseits gegenübergestellt. Der Vergleich der Ergebnisse zeigt, daß die absoluten Nachweisgrenzen für Uran bei Messungen mit Lichtleiter kleiner sind als bei den Messungen ohne Lichtleiter. Die Nachweisgrenze ließe sich etwa um den Faktor 2-3 reduzieren, wenn man den Detektor 23 kühlen würde, wobei allerdings eine Spülung des Detektors 23 mit einem trockenen Gas erforderlich wäre. Des weiteren führen höhere Pulsenergien zu einem größeren Abtrag und, bei geeigneter Wahl der Verzögerung der Detektion, zu niedrigeren relativen Nachweisgrenzen. Vorteilhaft wäre auch die Verwendung eines Spektrographen 4 möglichst hoher Auflösung, damit stärkere Nachweislinien, die bislang aufgrund von Linieninterferenzen nicht ausgewählt werden konnten, für die Konzentrationsbestimmung herangezogen werden können.
Die erfindungsgemäße Vorrichtung ermöglicht eine schnelle und im Aufbau einfache Analyse hochradioaktiver Proben 3. Die zur Analyse des emittierten Lichtes benötigte Vorrichtung ist transportabel, wobei es sich während der Messung beim Meßkopf 14 und den Lichtleitern 10, 13 um stationäre Einheiten handelt, während der Laser 1, der Spektrograph 4 und der Detektor 23 mit angeschlossenem Rechner in einer mobilen Einheit installiert werden können. Der Vorteil des Meßkopfes 14 besteht insbesondere darin, daß er beliebig positioniert werden kann, wobei darüber hinaus biegsame und flexible Lichtleiter 10, 13 von sehr großer Länge eingesetzt werden können. Des weiteren finden die Messungen unter einem Argonstrom bei Atmosphärendruck statt, so daß die Verwendung von geschlossenen Probenkammern mit aufwendigen Mechaniken zum Probenwechsel entfallen. Der Meßkopf 14 kann mittels eines Manipulators oder eines Roboterarms an der Probe 3 positioniert werden, so daß das Experiment ferngesteuert und ohne direkten Kontakt mit radioaktivem Material durchgeführt werden kann.
Bezugszeichenliste
1 Laser
2 Fokussiereinheit
3 Probe
4 Spektrograph
5 Abbildeeinheit
6 Analysiereinheit
7 Verzögerungseinheit
8 Linse
9 Linse
10 Lichtleiter
11, 11′ Linsen
12, 12′ Linsen
13 Lichtleiter
14 Meßkopf
15 Kammer
16 Stutzen
17 Stutzen
18 Plasma
19 Lichtleitereinkopplungseinheit
20 Lichtleiteranschluß
21 Laserstrahleinleitungsöffnung
22 Zuführleitung
23 Detektoreinheit
24 Signalleitungen
25 Führungsstück
26 Führungsstück
30 Vorrichtung

Claims (20)

1. Vorrichtung zur Fernmessung von Uran bzw. Plutonium in radioaktiven Materialien,
dadurch gekennzeichnet, daß
  • - ein Laser (1), dessen Laserstrahl mittels einer Fokussiereinheit (2) auf eine zu analysierende Probe (3) fokussierbar ist, so daß lichtemittierendes Plasma (18) entsteht,
  • - ein Spektrograph (4), in den das von der Probe (3) emittierte Licht mittels einer Abbildeeinheit (5) abbildbar ist, und
  • - eine Analysiereinheit (6) zur Analyse des von dem Spektrographen (4) aufgenommenen Emissionsspektrums vorgesehen sind.
2. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß eine Verzögerungseinheit (7), die den Beginn des Ana­ lysiervorganges relativ zum Aussendezeitpunkt des Laserpulses verzögert, vorgesehen ist.
3. Vorrichtung nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Fokussiereinheit (2) ein erstes Linsensystem (8, 9) und einen an den Laser (1) angekoppelten ersten Lichtleiter (10) aufweist.
4. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Abbildeeinheit (5) wenigstens ein zweites Linsensystem (11, 12; 11′, 12′) und wenigstens einen an den Spektographen (4) angekoppelten zweiten Lichtleiter (13) aufweist.
5. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß ein auf die Probe (3) aufsetzbarer Meßkopf (14) vorgesehen ist.
6. Vorrichtung nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß der Meßkopf (14) eine Kammer (15) aufweist, an der wenigstens zwei rohrartige Stutzen (16, 17) angeordnet sind.
7. Vorrichtung nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß in einem (16) der Stutzen (16, 17) das erste Linsensystem (8, 9) der Fokussiereinheit (2) und in dem wenigstens einen anderen Stutzen (17) das zweite Linsensystem (11, 12; 11′, 12′) der Abbildeeinheit (5) so angeordnet sind, daß die optischen Achsen der Linsensysteme (8, 9; 11, 12; 11′, 12′) im wesentlichen einen Raumbereich durchlaufen, in dem sich das lasererzeugte Plasma (18) der Probe (3) erstreckt.
8. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 6 oder 7, dadurch gekennzeichnet,daß an der Unterseite des Meßkopfes (14) wenigstens eine Zuführleitung (22) vorgesehen ist, durch die der Kammer (15) ein Spülfluid zugeführt (A) wird.
9. Vorrichtung nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß das Spülfluid ein Edelgas ist.
10. Vorrichtung nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet,daß das Edelgas Argon ist.
11. Vorrichtung nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet,daß das Spülfluid staubfreie Luft ist.
12. Vorrichtung nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß zur Kopplung des ersten Lichtleiters (10) an den Laser (1) eine Lichtleitereinkopplungseinheit (19) vorgesehen ist, die an dem Gehäuse des Lasers (1) lösbar befestigt ist, so daß eine Dejustierung des Lichtleiters (10) zum Laserstrahl vermieden wird.
13. Vorrichtung nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, daß die Lichtleitereinkopplungseinheit (19) einen Licht­ leiteranschluß (20) und eine Laserstrahleinleitungsöffnung (21) aufweist, wobei der an den Lichtleiteranschluß (20) angeschlossene Lichtleiter (10) zur Justierung gegenüber der Laserstrahleinleitungsöffnung (21) um seine beiden zueinander orthogonalen Querachsen (y, z) verschwenkbar sowie in Richtung der Querachsen (y, z) und in Richtung seiner Längsachse (x) linear verschieblich ist.
14. Vorrichtung nach Anspruch 3 oder 4, dadurch gekennzeichnet, daß der Lichtleiter (10, 13) eine Glasfaser bzw. ein Glasfaserkabel ist.
15. Verfahren zur Fernmessung von Uran bzw. Plutonium in radioaktiven Materialien, gekennzeichnet durch folgende Verfahrensschritte:
  • - Erzeugen des lichtemittierenden Plasmas (18) einer zu analysierenden Probe (3) mittels eines Laserstrahles,
  • - Detektieren des Emissionsspektrums des Plasmas (18) und
  • - Analysieren des Emissionsspektrums.
16. Verfahren nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, daß der Beginn des Analysierens relativ zum Aussendezeitpunkt des Laserpulses verzögert wird.
17. Verfahren nach Anspruch 15 oder 16, dadurch gekennzeichnet, daß das Plasma (18) während der Messungen zwecks Abschirmung von Störungen durch die Umgebungsluft mit einem Spülfluid gespült wird.
18. Verfahren nach Anspruch 17, dadurch gekennzeichnet, daß das Spülfluid ein Edelgas ist.
19. Verfahren nach Anspruch 18, dadurch gekennzeichnet, daß das Edelgas Argon ist.
20. Verfahren nach Anspruch 17, dadurch gekennzeichnet, daß das Spülfluid staubfreie Luft ist.
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