DE19503142A1 - Mittel und Verfahren zur Herstellung von vielseitig verwendbaren Stabilisaten, von Deponaten, Abdichtungs- und Baumaterialien aus Abfallstoffen und Rückständen - Google Patents

Mittel und Verfahren zur Herstellung von vielseitig verwendbaren Stabilisaten, von Deponaten, Abdichtungs- und Baumaterialien aus Abfallstoffen und Rückständen

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Description

Die Tatsache, daß bei der Aufarbeitung, Erzeugung und Bereitstellung von industriell verwertbaren Stoffen, Produkten oder auch Energie in großem Ausmaß Abfälle und Rückstände (z. B. Verbrennungsrückstände) entstehen, führt zu einem entsprechen­ den Bedarf an geeigneten Deponien. Das Problem ist nicht nur der zunehmende Deponieraum, sondern die steigende Zahl verschiedenartiger Deponien, die potenti­ elle Altlasten sein können.
Es ist deshalb sinnvoll, darüber nachzudenken, wie solche unterschiedlichen Deponien und die betreffenden auf ihnen gelagerten Abfallstoffe konzentriert, vereint oder miteinander kombiniert abgelagert werden können, daß die Anzahl der Deponien vermindert wird und der Raum, wo er reichlich zur Verfügung steht, etwa in ausgekohlten Tagebauen, besser und sinnvoller genutzt werden kann. Dabei sollen vor allem die Vorteile genutzt werden, die sich aus der Kombination der verschiede­ nen Abfallstoffe und Rückstände ergeben.
Ein vorrangiges Ziel einer Kombination von Abfällen, vor allem von Sonderabfällen (Amtsblatt der Europäischen Gemeinschaften Nr. L 356/14 vom 31.12.1994, Verzeichnis gefährlicher Abfälle im Sinne von Artikel 1 Absatz 4 der Richtlinie 91/689/EWG über gefährliche Abfälle), dient der Verminderung oder Ausschaltung ihrer Gefährlichkeit (Toxizität) und Umweltbelastung. Erstrebenswert ist weiterhin das Erreichen kostengünstiger Deponieklassen und geringerer Aufwand an notwendigen Sicherungsmaßnahmen.
So kann verbrauchte Lauge, Abfall- oder Mutterlauge, z. B. die im Rotschlamm, einem Abfallprodukt der Aluminiumgewinnung, enthaltene Restlauge (BAYER-Verfahren), Metallhydroxidschlämme, oder basische Ascheeluate in Kombination mit Calciumsulfat oder Gips (z. B. REA-Gips) können den Anteil an Ca(OH)₂erhöhen, der zur Verfestigung aufgrund der puzzolanischen Reaktionen beiträgt:
  • 1. CaSO₄+ 2 NaOH → Ca(OH)₂ + Na₂SO₄.
Selbstverständlich ist dieses Prinzip auch auf alciumchloridhaltige Abfallsalze und Rückstände entsprechend anwendbar:
  • 2. CaCl₂ + 2 NaOH → Ca(OH)₂ + 2 NaCl.
An der Luft verhärten die Gemische aufgrund der Kohlendioxidaufnahme und Carbonatbildung (Mörtelbildung):
  • 3. Ca(OH)₂ + CO₂ → CaCO₃ + H²O.
Der in Flugaschen, z. B. in Braunkohlenaschen, enthaltene Anteil an Anhydrit oder Gips kann ebenfalls entsprechend der genannten Gleichung umgesetzt werden, daß die Qualität der Deponate oder Stabilisate von Aschen verbessert wird. Außerdem können Braunkohlenaschen und Rauchgasgips hierdurch bessere bzw. neue Qualität als Baustoffe erlangen.
Die Feinanteile des Rotschlamms oder von feinteiligen Aluminium- oder siliciumoxid­ haltigen Materialien, etwa Tone (Filtertone) können zusätzlich die Wasserdurch­ lässigkeit von gröberen Materialien wie Sanden vermindern, weil die Poren durch das feine Material zugesetzt werden. Andererseits gewinnt z. B. Rotschlamm Strukturstabilität und Festigkeit durch Vermischung mit gröberem Material wie Sanden, Aschen, Schlacken und Bauschutt. Calciumoxid, Calciumhydroxid und Calciumsulfat in Verbindung mit Basen tragen zur Verfestigung und zum Schutz vor Ausschwemmung bei. Feinanteile können aus verschiedenartigen Schlämmen (z. B. Rotschlamm), Stäuben (Kesselstaub) und Filtermaterial (Filterkuchen) stammen.
Unter Umständen können Einzeldeponien, etwa für Rotschlamm, Aschen oder Gips, entfallen. Mit dem Verfahren ist eine angestrebte Inertisierung eventuell vorhandene Schadstoffe wie Schwermetalle verbunden. Schwermetalle werden als unlösliche Hydroxide, Oxide, vor allem als Carbonate (nach CO₂-Zutritt) oder bedarfsweise nach Sulfid-Zugabe in Form von Calcium-, Natrium- oder Ammoniumsulfid gefällt. Sie wer­ den in eine solche Form überführt, die ihrem natürlichen Vorkommen vergleichbar ist. Bisher wurden z. B. Abfall-Laugen durch Neutralisieren oder Verdünnen entsorgt. Dabei können die betreffenden Ionen unter Umständen die Gewasser belasten. Auf jeden Fall werden sie so nicht einer nützlichen Verwertung zugeführt.
Durch das Verfahren werden demnach potentielle Schadstoffe (Schwermetalle, Basen) in eine inerte Form übergeführt, so daß sie nicht oder weniger ins Wasser ausgewaschen werden und keine toxisch relevanten Konzentrationen erreichen kön­ nen. Dadurch werden Abfallstoffe und Rückstände entweder wieder in Naturkreisläufe zurückführbar oder sie können sicherer und besser deponiert werden. Thermische Verfahren zur weiteren Verhärtung oder zur Zerstörung organischer Schadstoffe oder bestimmter Keime können - müssen aber nicht - miteinbezogen sein. Meistens scheinen sie nicht erforderlich. Keime würden durch die basischen Anteile der Gemische zerstört.
Sollten die Gemische aus schadstoffarmen Ausgangsmaterialien hergestellt werden (Braunkohlenasche, REA-Gips, Rotschlamm), so sind sie gut mit organischen Komponenten wie Komposten oder geruchsintensiven Rückständen (Gülle, Jauche, Klärgut, Schlämme) zu kombinieren, um die Geruchsstoffe zu binden. Auch anorgani­ sche NPK-Dünger lassen sich in die Gemische, etwa als Pellets, einbinden, um so eine langanhaltende Düngewirkung zu erreichen. Das gilt insbesondere für gut lösli­ che mineralische Stickstoff- und Kalidünger.
Die in den Ausgangsmaterialien enthaltenen löslichen verbrauchten Salze, Chloride und Sulfate, sollen in die Stabilisate, die wie Mörtel an der Luft verhärten, eingebun­ den werden. Das Verfahren nutzt somit die puzzolanischen Eigenschaften der Braunkohlenaschen und anderer branntkalkhaltiger Abfälle, die Basen des Rot­ schlamms und/oder anderer basischer Rückstände und die Erdalkalien von Abfallsalzen, indem die Festigkeit, die etwa durch hohe Gips- oder Sulfatanteile gemindert sein kann (z. B. aufgrund der Ettringitbildung), verbessert wird. Die Wasser­ durchlässigkeit von Sanden und sandigen Aschen, Schlacken oder Asche-Gips- Gemischen (vor allem nach längerer Lagerung) läßt sich durch die Feinanteile anor­ ganischer Schlämme, z. B. des Rotschlamms, noch zusätzlich wirksam vermindern.
Die Verwendung von Kohlenaschen in der Bauindustrie wird oft behindert durch die Tatsache, daß die CaO-Anteile der Aschen starken Schwankungen unterliegen oder zu niedrig sind, um die verläßliche Herstellung eines zement-, beton- oder mörtel­ adäquaten Baustoffs zu ermöglichen. Zudem enthalten einige Braunkohlenaschen wegen der Entschwefelungsverfahren (TAV, ZWS) hohe Sulfatanteile, die für eine Verwendung als Baustoffe nicht förderlich sind, weil Gips voluminöse Hydrate (z. B. Ettringit) bildet. Dadurch wird die Festigkeit vermindert. Aufgrund des vorliegenden Verfahrens kann Gips anteilig in Calciumhydroxid und Alkalisulfat umgesetzt werden, wovon ersteres zur Verbesserung der Stabilitätseigenschaften führt.
Die Erfindung kann gemäß der oben genannten Funktionsgleichung (1) den Anteil an Ca(OH)₂ erhöhen und dabei gleichzeitig problematische Überschußlauge, z. B. NaOH oder KOH, beseitigen und entsorgen.
Die Zumischung von Asche und Gips oder nur von Gips zu basischen Schlämmen trägt nicht nur zu deren Inertisierung und Verhärtung bei, sondern macht die Stabilisate auch besser verträglich für pflanzliches Wachstum. Diese Effekte konnten in Versuchen eindrucksvoll demonstriert werden.
Die Alkalisulfate können mit der überstehenden Flüssigkeit entfernt oder an die Feinanteile des Rotschlamms gebunden werden. Anstelle des Rotschlamms kann selbstverständlich auch feiner Ton, Lehm oder Quarzsand verwendet werden, dem Basen wie die Restlaugen (Alkali-, Erdalkali-, Ammoniumlauge) oder auch Braunkohlenascheeluate zugemischt werden.
Ablaugen können aus Elektrolyseverfahren, als Ascheeluate, anderen industriellen Prozessen oder durch Sammeln von Laborabfällen entstehen oder anfallen. Prinzipiell kann man durch Elektrolyse von Calciumsalzlösungen an der Kathode Basen gewinnen, die als Calciumhydroxid eine Verhärtung bewirken können. Billiger ist jedoch die Verwertung von Abfall-Laugen, die ihrerseits bei der Entsorgung erheb­ liche Probleme bereiten könnten. Bei einer Verwendung als Baustoff können die ver­ härteten Gemische auch als Zusatzstoffe für Zement, Beton oder Mörtel verwendet werden.
Die Erfindung kann darüberhinaus zur Stabilisierung von calciumhaltigen Salzen, von Gips, Calciumchlorid und anderen dienen, indem man den Gips mit Ablaugen oder basischen Eluaten (z. B. Braunkohlenascheeluaten) übergießt oder vermischt. Dabei bildet sich stets Calciumhydroxid nach folgender Reaktion:
  • 4. Ca2+ + 2 OH⁻ → Ca(OH)₂.
Ca2+ stammt aus Abfallsalzen (Calciumsalzen), OH- aus alkalischen, erdalkalischen Ablaugen, Restlaugen, basischen Eluaten, basischen Schlämmen oder Suspen­ sionen aller Art. Dies kann zur Stabilisierung von Gipsdeponien (Rotschlamm, Aschen) zum Schutz vor Sulfatauswaschung genutzt werden.
Aluminium- und Eisenhydroxide in Ton, Lehm und Rotschlamm setzen sich mit Calciumsulfat unter Bildung von Calciumhydroxid um:
  • 5. CaSO₄ + Al (OH)₃ → Ca(OH)₂ + AlOHSO₄
  • 6. CaSO₄ + 2 NaAl(OH)₄ → Ca(OH)₂ + Na₂SO₄ + 2 Al (OH)₃
  • 7. CaSO₄ + Fe(OH)₃ → Ca(OH)₂ + FeOHSO₄.
Auch hier entsteht anteilig immer Calciumhydroxid.
Das Calciumhydroxid wird durch Zutritt von CO₂ nach Reaktion 3 dem Gleichgewicht entzogen, so daß die Reaktion nach dem Le Chatelier-Prinzip besser von links nach rechts in der gewünschten Richtung abläuft.
Dieser Effekt spielt auch bei den ammoniakalischen Lösungen eine entsprechende Rolle:
  • 8. CaSO₄ + 2 NH₃ + 2 H₂O → Ca(OH)₂ + (NH₄)₂ SO₄.
Die starke Base Calciumhydroxid würde sonst die schwache Base Ammoniak austrei­ ben. Auch hier wird mit zunehmender CO₂-Aufnahme und damit Entfernung von Ca(OH)₂ aus dem Gleichgewicht (Carbonatbildung) die Reaktion von links nach rechts gezwungen.
Als Beispiele für solche verhärtenden Kombinationen seien aufgeführt:
R:B:G im Verhältnis 1 : 1:2.
Rotschlamm, R; Braunkohlenbrikettasche, B (ZWS-Asche); REA-Gips, G.
In diesem Fall wuchsen Pflanzen (Kresse) besser als auf den Kontrollen (Sand) Stabil waren aber auch Mischungen von R:B:G im Verhältnis 5 : 6:4, 5 : 8:2 bis 5 : 9:1. Der basische Rotschlamm oder alternativ der Ton oder Lehm, dem zu eng sorgende Abfallaugen oder Basen zugemischt wurden, wird im angegebenen Verhältnis mit anderen Salzen, Aschen und bedarfsweise mit Zusätzen wie angege­ ben versehen und, falls erforderlich, mit Wasser, z. B. zu entsorgendes salzreiches REA-Umlaufwasser der Rauchgasentschwefelungsanlagen vermischt (Vorsicht: Augen und Haut schützen!), getrocknet, einige Wochen (1-6 Wochen) stehen lassen und unter CO₂-Aufnahme ausgehärtet. Dies kann im einfachsten Fall durch Ausstreichen in einer nur wenige Zentimeter dicken Schicht erfolgen. Durch zusätzli­ chen Einsatz von Maschinen oder andere Vorrichtungen kann das Material auch in eine gewünschte Form (Pellets, Granulate, Bruchstücke) gebracht werden.
Es ist zu empfehlen, soviel Base (Lauge) mit chlorid- oder sulfathaltigen Materialien zu kombinieren, daß etwa äquivalente Stoffmengen von Chlorid beziehungsweise Sulfat einerseits und Hydroxid andererseits vorhanden sind, das heißt, auf 96 Massenanteile Sulfat 34 Massenanteile Hydroxid und auf 35,5 Massenanteile Chlorid 17 Massenanteile Hydroxid kommen.
Das Pflanzenwachstum und damit die Umweltverträglichkeit konnte bei Abwesenheit von Gips auch dadurch gesteigert werden, daß die Mischungen aus Rotschlamm und Asche (Stabilisate, Pellets) nach Aushärtung (1-2 Wochen) kurz mit Dünnsäure aus der Titan-Industrie und anschließend mit Wasser abgespült wurden. Dies konnte vor allem bei den Mischungen R:B im Verhältnis 1 : 2 und 1 : 3 festgestellt werden. Bei dieser Variante bildet sich oberflächlich aus der Schwefelsäure und den Basen der Asche-Rotschlamm-Gemische ebenfalls Calciumsulfat, das durch austretende ba­ sische Flüssigkeit zu Calciumhydroxid umgesetzt wird und bei Zutritt von Kohlen­ dioxid zu Calciumcarbonat (Calcit) verhärtet. Sande (z. B. Baustoffunterlaufsande) sind bis zur Stabilitätsgrenze den genannten Gemischen R:B oder R:B:G zuzusetzen.
Durch die beschriebenen Kombinationen und Verfahren können somit nicht nur stabi­ lere und damit zur Deponierung oder zur Verwendung als Baustoffe geeignetere, sondern auch umweltfreundlichere Produkte, die das Pflanzenwachstum sogar för­ dern, entstehen.

Claims (6)

1. Mittel/Verfahren dadurch gekennzeichnet, daß Abfallstoffe und Rückstände aus Verbrennung von Kohle, Müll, Kunststoffen, insbesondere Aschen (z. B. Braun­ kohlenaschen), Schlacken, Stäube und/oder der Entschwefelung, vor allem Abfallgipse (z. B. REA-Gips) mit basischen Schlämmen, vor allem mit Rotschlamm als Rückstand der Aluminiumgewinnung, so vermischt werden, daß ein verfestigtes für die Deponierung, Auffüllung, Abdichtung oder als Baustoff (z. B. Straßenbau) verwendbares oder geeignetes Produkt entsteht.
2. Mittel/Verfahren dadurch gekennzeichnet, daß bei der Vermischung fester kalkhal­ tiger (Calciumoxid, Calciumhydroxid) und/oder sulfathaltiger (Aschen, Gips, Anhydrit) Materialien mit basischen Schlämmen etwa aus der Metallgewinnung flüssige Komponenten, salzhaltige (z. B. REA-Umlaufwasser), basische oder alka­ lische Flüssigkeiten wie Abfall-, Rest- und Ablaugen sowie Deponiewässer mit verwendet und dabei entsorgt werden.
3. Mittel/Verfahren dadurch gekennzeichnet, daß zur Stabilisierung und Fällung von Schwermetalle n bedarfsweise Sulfid jedwelcher Herkunft miteingemischt wird.
4. Mittel/Verfahren dadurch gekennzeichnet, daß wasserdurchlässige Materialien wie Bauschutt, Baustoffunterlaufsande, Papierholzfaserstoffe oder andere zu deponie­ rende Sande (z. B. Gießereisande) so mit den in Anspruch 1 angegebenen Materialien vermischt werden, daß ein besser deponierbares, weniger wasser­ durchlässiges Produkt entsteht.
5. Mittel/Verfahren dadurch gekennzeichnet, daß die genannten Mischungen nach Zugabe einer flüssigen Phase an der Luft trocknen und erhärten.
6. Mittel/Verfahren dadurch gekennzeichnet, daß die verhärteten Produkte (Stabilisate), falls sie nach Herkunft und Beschaffenheit der Ausgangsstoffe (Rotschlamm, Braunkohlenasche, REA-Gips) schadstoffarm oder ohne toxische Wirkungen sind, bei der Herstellung bepflanzbarer Substrate oder der Anlage von Schutzwällen (z. B. Deichen), Aufschüttungsböden im Landschaftsbau und Rekultivierungsbereich, etwa als Ersatz für Forstkies, gegebenenfalls nach Zerkleinerung und in Kombination mit Zusätzen (z. B. Komposten) verwendet werden.
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