DE4430446A1 - Verfahren zur Verfestigung von wasserhaltigem Rotschlamm - Google Patents
Verfahren zur Verfestigung von wasserhaltigem RotschlammInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Verfestigung von
wasserhaltigem Rotschlamm zu einer festen, unbedenklich
deponierbaren Festsubstanz. Rotschlamm ist ein unlös
licher Rückstand und entsteht bei der Herstellung von
Aluminiumoxid aus Bauxit. Rotschlamm besteht chemisch
hauptsächlich aus Wasser, Fe₂O₃, Al₂O₃, TiO₂, SiO₂, Na₂O
und CaO. Daneben enthält er noch geringe Teile an ver
schiedenen anderen Elementen, die von der chemischen Zu
sammensetzung des verwendeten Bauxits abhängen. Alumi
nium, Eisen, Kalzium und Natrium liegen zum größten Teil
in hydroxidischer Form vor. Die wichtigsten Bestandteile
von Rotschlamm sind Eisen- und Aluminiumhydroxid. Im un
getrockneten Zustand sind diese kristallographisch amor
phe Gele.
Bei der Produktion von Aluminiumoxid stellt sich das Pro
blem der Entsorgung des begleitend entstehenden Rot
schlamms. Es ist bekannt, den Rotschlamm auf dafür einge
richteten Deponien zu entsorgen. Der Rotschlamm kann da
bei in einer wasserhaltigen flüssigen Form deponiert wer
den. Eine andere bekannte Möglichkeit besteht darin, den
Rotschlamm mittels Zusatzes von Zement zu verfestigen.
Aus der DE 30 37 995 ist ein Verfahren bekannt, bei dem
eine Mischung aus Rotschlamm, Zement, Rauchgasreini
gungsrückständen, Tonen und Kiesen hergestellt und ver
festigt wird. Die Rückstände bestehen in der Hauptsache
aus Kalziumsulfat und enthalten geringe Menge an Kalzium
chlorid. Die Mischung wird ohne Wärmezufuhr zum Erhärten
gebracht. Bei diesem bekannten Verfahren können keine
Rückstände verarbeitet werden, die im wesentlichen aus
Kalziumchlorid bestehen, da hierbei die Erhärtung zu
schnell eintritt, so daß eine ausreichende Durchmischung
und Verarbeitbarkeit nicht mehr gewährleistet sind.
Aus der DE 41 29 488 ist ferner bekannt, unter Verwendung
von Rotschlamm, Zement und CaO schadstoffbelastete Rück
stände aus Verbrennungsanlagen in eine feste, unbe
denklich deponierbare Form zu überführen. Auch dieses
Verfahren hat den Nachteil, daß zur Erhärtung die Zugabe
von Zement erforderlich ist, wodurch sich höhere Kosten
und eine nachteilige Massenvermehrung ergeben. Der
Erhärtungsprozeß wird dabei durch das Abbindeverhalten
des Zements bestimmt und ist aus diesem Grund empfindlich
gegenüber der jeweiligen stofflichen Zusammensetzung der
Rückstände und des Rotschlamms.
Der Erfindung liegt unter Berücksichtigung dieses Standes
oder Technik die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur Ver
festigung von wasserhaltigem Rotschlamm zu einer festen,
unbedenklich deponierbaren Festsubstanz zu schaffen, bei
dem auf den Zusatz hydraulischer oder latent hydrauli
scher Bindemittel weitgehend verzichtet werden kann.
Hydraulische Bindemittel sind Bindemittel, die durch Ein
wirkung von Wasser auch unter Wasser aushärten. Zu diesen
Bindemitteln gehört zum Beispiel Zement. Latent hydrauli
sche Bindemittel sind Bindemittel, die nicht durch bloße
Zugabe von Wasser reagieren, sondern im alkalischen oder
sauren Milieu angeregt werden müssen.
Zur Lösung dieser Aufgabe wird vorgeschlagen, daß der
Rotschlamm mit mindestens einem kalziumhaltigen Zuschlag
stoff zu einem Reaktionsgemisch gemischt wird, so daß das
in dem Rotschlamm enthaltene Aluminium- und Eisenhydroxid
in dem Reaktionsgemisch chemisch mit dem Kalzium des Zu
schlagstoffs zu schwerlöslichen, kristallinen Hydrat
phasen reagiert und sich das Reaktionsgemisch dabei unter
Einbindung von in dem Reaktionsgemisch enthaltenem Wasser
unter Bildung der Festsubstanz verfestigt, wobei die
Summe der Anteile dem Reaktionsgemisch zugesetzter
hydraulischer oder latent hydraulischer Bindemittel klei
ner als 10 Gewichtsprozent ist. Das zugesetzte Bindemit
tel wie Zement oder Puzzolane dient der Verbesserung der
mechanischen Stabilität der Festsubstanz. Es reagiert
nicht wie der Zuschlagstoff chemisch mit dem Aluminium-
und Eisenhydroxid. In vielen Fällen kann der Bindemittel
anteil kleiner als 1% sein. Eine bevorzugte Ausbildung
des Verfahrens besteht darin, daß dem Reaktionsgemisch
kein hydraulisches und kein latent hydraulisches Binde
mittel zugesetzt wird.
Die Erfindung geht von der Überlegung aus, daß die amor
phen Eisen- und Aluminiumhydroxide des Rotschlamms auf
grund ihres amorphen Zustandes und ihrer großen Oberflä
che eine hohe Reaktionsbereitschaft aufweisen. Bei der
Zugabe geeigneter Reaktionspartner können sie daher in
nerhalb weniger Minuten bis Stunden zusammen mit Wasser
kristalline aluminium- und eisenhaltige Produkte bilden.
In der Natur kommen solche aluminat- und ferrathaltigen
Minerale in einer großen Vielfalt vor, zum Beispiel
Ettringit, Pyroaurit, Sjögrenit und Hydrotalkit. Ein
Großteil dieser Minerale entsteht sekundär durch Verwit
terungsprozesse. Das bedeutet zum einen, daß sie in den
meisten Fällen durch einfaches Ausfällen herstellbar sind
und zum anderen, daß sie unter Umgebungsbedingungen sta
bil sind. Auch bei der Erstarrung von Portlandzement bil
den sich aluminat- und ferrathaltige Hydratphasen. Toner
dezement erhärtet ausschließlich durch Bildung aluminati
scher Hydratationsprodukte. Viele Estrichmörtel reagieren
durch das Zusammenwirken von Kalzium, Aluminium, Sulfat
und Wasser.
Die bekannten aluminat- und ferrathaltigen Minerale be
sitzen eine breite chemische Variabilität und können eine
große Anzahl von Schadstoffen einbauen. Die wichtigsten
sind Schwermetall-Kationen wie Nickel, Kupfer, Zink,
Zinn, Chrom, Cadmium, Blei, Mangan, Arsen, Antimon und
Wismut; Anionen wie Chlorid, Bromid, Iodid, Nitrat, Ni
trit, Sulfat, Sulfit, Sulfid, Selenat, Selenit, Chromat,
Arsenat, Wolframat, Vanadat, Permanganat, Borat; organi
sche Anionen wie Formiat, Acetat, Sulfonate, Phenole. Die
gebildeten Minerale sind sowohl im alkalischen Milieu von
Rotschlamm und Zement als auch unter normalatmosphä
rischen Bedingungen stabil. Manche der gebildeten Verbin
dungen sind sogar in leicht sauren Medien bis ca. pH 5
stabil. Sie können durch einfaches Ausfällen aus den
Hydroxiden oder aus löslichen Salzen gebildet werden.
Erfindungsgemäß wird daher vorgeschlagen, den Rotschlamm
nicht oder nicht im wesentlichen durch die Zugabe eines
selbständig abbindenden hydraulischen oder latent hydrau
lischen Bindemittels zu verfestigen, sondern durch die
Reaktion mit einem kalziumhaltigen Zuschlagstoff. Dieser
Zuschlagstoff kann beispielsweise das Kalzium in Form ei
nes Kalziumsalzes enthalten. Insbesondere kommen in Be
tracht CaO, CaCl₂, REA-Gips (Rauchgasentschwefelungsan
lagen-Gips) oder Kalksteinmehl. Da die Verwendung hydrau
lischer Bindemittel ganz oder zumindest weitgehend ent
fällt, ist die Verfestigung zementbeschleunigender
Stoffe, wie zum Beispiel Kalziumchlorid, oder zementver
zögernder Stoffe, wie zum Beispiel Zinkverbindungen, pro
blemlos möglich. Das Mischungsverhältnis des Rotschlamms
und der Zuschlagstoffe bzw. des Wassers wird vorteilhaf
terweise so eingestellt, daß die Ausgangsstoffe möglichst
quantitativ umgesetzt werden. Als vorteilhaft hat sich
erwiesen, wenn in dem Reaktionsgemisch das Gewichtsver
hältnis des auf Trockenrückstand bezogenen Rotschlamms zu
dem Zuschlagstoff zwischen 0,6 und 3,7 beträgt. Ferner
ist es vorteilhaft, wenn in dem Reaktionsgemisch das Ge
wichtsverhältnis des auf Trockenrückstand bezogenen Rot
schlamms zu dem Wasser zwischen 0,3 und 1,2 beträgt. Rot
schlamm enthält bei seiner Entstehung bereits Wasser zu
einem Anteil von 40% bis 50%. Bei der Trocknung des Rot
schlamms geht ein Teil dieses Wassers verloren. Dabei
wandeln sich die reaktiven Hydroxide in inerte Oxide um.
Das erfindungsgemäße Verfahren ist deshalb insbesondere
für ungetrockneten und weniger für getrockneten Rot
schlamm geeignet.
Das erfindungsgemäße Verfahren ermöglicht eine Verfesti
gung des Rotschlamms bzw. des Reaktionsgemisches ohne
vorhergehende Trocknung, da das Wasser in die entstehen
den Hydratphasen eingebunden wird. Die Abbindezeit und
die Konsistenz des Reaktionsgemisches können durch die
Zuschlagstoffe in weiten Bereichen eingestellt werden.
Bei der Verwendung eines Zwangsmischers kann die Misch
zeit gering gehalten werden. In diesem Fall kann auch das
Gewichtsverhältnis des Rotschlamms zu dem Wasser auf
Werte bis 1,5 erhöht werden, was zu einer Erniedrigung
der Porosität der Festsubstanz führt. Ein Zwangsmischer
ist eine bekannte Vorrichtung zur Durchmischung insbeson
dere pastöser oder zäher Substanzen, bei der in Folge ei
ner Zwangsmischung das von Freifallmischern bekannte Kle
ben an Wandteilen vermieden und dadurch eine bessere
Durchmischung erreicht wird.
Überraschenderweise hat sich im Rahmen der Erfindung her
ausgestellt, daß aufgrund der chemischen Reaktion des in
dem Rotschlamm enthaltenen Aluminium- und Eisenhydroxids
mit Kalzium und Wasser zu Hydratphasen, die natürlichen
Mineralien oder Erstarrungsprodukten von Zement ähnlich
sind, hydraulische Bindemittel entfallen können oder ihre
Menge mindestens sehr gering gehalten werden kann. Die
Eluateigenschaften können dabei so verbessert werden, daß
eine obertägige Deponierung bedenkenlos möglich ist.
Gleichzeitig wird auch eine gute mechanische Festigkeit
erzielt, so daß der Einsatz der verfestigten Festsubstanz
für bauliche Maßnahmen möglich ist.
Eine weitere vorteilhafte Besonderheit des Verfahrens
kann darin bestehen, daß dem Reaktionsgemisch ein schad
stoffhaltiger Rückstand eines industriellen Verfahrens
beigemengt wird und dieser bei der Verfestigung des Reak
tionsgemisches durch Einbindung der Schadstoffe in das
Kristallgitter der Hydratphasen immobilisiert wird.
In industriellen Verfahren, beispielsweise bei der Ver
brennung von Müll, bei der Metallveredelung oder beim Be
trieb von Kohlekraftwerken, fallen erhebliche Mengen
schadstoffbelasteter Rückstände an. Dies können bei
spielsweise Chloride oder Sulfate, insbesondere in Form
von Kalziumsalzen, oder auch Schwermetalle in aufkonzen
trierter Form sein. Weitere Rückstände sind primäre
Schlacken und Aschen, die ebenfalls mit Schadstoffen an
gereichert sind. Die Rückstände fallen oft in feiner Form
mit großer Oberfläche an, weshalb die darin enthaltenen
Schadstoffe, insbesondere die Schwermetalle und auch die
Kalziumverbindungen, in hohem Maße mit Wasser eluierbar
sind. Derartige Rückstände müssen deshalb als Sondermüll
auf entsprechend geeigneten Sonderdeponien gelagert wer
den. Das erfindungsgemäße Verfahren ist dafür geeignet,
die genannten Rückstände auf oberirdischen Deponien unbe
denklich zu lagern, da die Eluierbarkeit der Schadstoffe
erheblich reduziert wird. Dabei können sowohl trockene
als auch wasserhaltige Rückstände verarbeitet werden. Bei
der Verfestigung kalziumhaltiger Rückstände kann die
Zugabe an Zuschlagstoff reduziert werden oder ganz ent
fallen. Besonders vorteilhaft ist es, wenn die
Schadstoffe mit dem Reaktionsgemisch chemisch reagieren,
weil dadurch schwer lösliche kristalline Verbindungen ge
bildet werden.
Das erfindungsgemäße Verfahren eignet sich zur Deponie
rung von Rotschlamm, wenn dem Rotschlamm zur Bildung des
Reaktionsgemisches der Zusatzstoff beigemischt und das
Reaktionsgemisch vor der vollständigen Erhärtung auf ei
ner Deponie gelagert wird. Eine andere vorteilhafte An
wendung kann darin bestehen, daß eine bestehende Rot
schlammdeponie verfestigt wird, indem dem in der Deponie
gelagerten Rotschlamm zur Bildung des Reaktionsgemisches
der Zusatzstoff beigemengt wird. Dies ist möglich, da re
lativ große Mengen an Kristallwasser in die bei der Reak
tion entstehenden Verbindungen aufgenommen werden können.
Eine solche Verfestigung einer Rotschlammdeponie kann
insbesondere durch eine sogenannte "Mixed-in-place"
Mischtechnik erfolgen, wobei der Zuschlagstoff mittels
eines Bohr- oder Fräswerkzeuges in die bestehende Deponie
eingebracht wird. Mit dem erfindungsgemäßen Verfahren
können sowohl trockene als auch feuchte Rückstände verar
beitet werden. Wegen des Vorteils des Verfahrens, daß
Schadstoffe zuverlässig in das Kristallgitter der gebil
deten Hydratphasen eingebaut und damit dauerhaft fixiert
werden, eignet es sich insbesondere auch für die
Verfestigung einer Rotschlammdeponie unter Einbringung
von schadstoffbelasteten Rückständen. Aufgrund der er
reichbaren Festigkeiten der Festsubstanz ist auch mittels
Gieß- oder Preßformen die Herstellung von Bausteinen oder
Formteilen möglich.
Nachfolgend wird das erfindungsgemäße Verfahren anhand
ausgewählter Verfahrensbeispiele erläutert.
Galvanikschlamm, der mehrere Prozente Schwermetalle und
organische Verunreinigungen (ca. 5% TOC total organic
carbon) enthält, wurde mit Rotschlamm, CaO und REA-Gips
gemischt. Das Mischungsverhältnis betrug 1400 g Galvanik
schlamm, 1000 g Rotschlamm, 1100 g REA-Gips und 400 g
CaO. Der Mischung wurden 300 ml Wasser zugegeben. Die Er
härtung trat nach ca. zehn Stunden ein.
Wie röntgenographische Untersuchungen zeigen, sind in
vielen Fällen bereits nach wenigen Minuten kristalline
Produkte vorhanden. Die Dauer der gesamten Reaktion hängt
ab von der sich bildenden Verbindung und den Ausgangsma
terialien. Bei der Reaktion mit ungetrocknetem Rotschlamm
ist mit einer quantitativen Umsetzung innerhalb eines Ta
ges zu rechnen. Danach erfolgt Kristallwachstum. In den
meisten Fällen sind bereits nach zwei Tagen Kristalle mit
2 µm bis 5 µm Durchmesser im Mikroskop erkennbar. Im Ide
alfall kann durch Einbindung des Eisens in das Kristall
gitter der Ferrathydratphasen eine teilweise Entfärbung
des Produktes erreicht werden.
Beim Elutionstest nach dem Schweizer Verfahren konnten
die Eluatwerte für die Deponieklasse I nach der TA
(technische Anleitung) Siedlungsabfall eingehalten wer
den. Die Messung der einaxialen Druckfestigkeit lieferte
einen Wert von 10 N/mm².
2000 g Rotschlamm, 500 g CaO und 1000 g REA-Gips wurden
mit 700 ml Wasser vermischt. Eine Erstarrung trat nach
ca. vier Stunden ein. Die Prüfung der einaxialen Druck
festigkeit nach sieben Tagen ergab einen Wert von 11,5
N/mm². Mit einer weiteren Zunahme der Festigkeit ist zu
rechnen, da der Erhärtungsprozeß nach sieben Tagen noch
nicht abgeschlossen ist.
1000 g Rotschlamm wurden mit 50 g CaO und 500 g Galvanik
schlamm vermischt. Dabei wurde der Galvanikschlamm in 50
ml Schwefelsäure gelöst. Die nach dem Schweizer Verfahren
ermittelten Eluatwerte erfüllen die Anforderungen der De
ponieklasse II der TA Siedlungsfall.
Claims (17)
1. Verfahren zur Verfestigung von wasserhaltigem Rot
schlamm zu einer festen, unbedenklich deponierbaren
Festsubstanz,
dadurch gekennzeichnet, daß
der Rotschlamm mit mindestens einem kalziumhaltigen
Zuschlagstoff zu einem Reaktionsgemisch gemischt
wird, so daß das in dem Rotschlamm enthaltene Alumi
nium- und Eisenhydroxid in dem Reaktionsgemisch che
misch mit dem Kalzium des Zuschlagstoffs zu schwer
löslichen, kristallinen Hydratphasen reagiert und
sich das Reaktionsgemisch dabei unter Einbindung von
in dem Reaktionsgemisch enthaltenem Wasser unter Bil
dung der Festsubstanz verfestigt, wobei die Summe der
Anteile dem Reaktionsgemisch zugesetzter hydrauli
scher oder latent hydraulischer Bindemittel kleiner
als 10 Gewichtsprozent ist.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß dem Reaktionsgemisch kein hydraulisches oder
latent hydraulisches Bindemittel zugesetzt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß der kalziumhaltige Zuschlagstoff das Kalzium in
Form eines Kalziumsalzes enthält.
4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß der kalziumhaltige Zuschlagstoff CaO, CaCl₂, REA-
Gips oder Kalksteinmehl ist.
5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß in dem Reaktionsgemisch das Gewichtsverhältnis
des auf Trockenrückstand bezogenen Rotschlamms zu dem
Zuschlagstoff zwischen 0,6 und 3,7 beträgt.
6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß in dem Reaktionsgemisch das Gewichtsverhältnis
des auf Trockenrückstand bezogenen Rotschlamms zu dem
Wasser zwischen 0,3 und 1,2 beträgt.
7. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß der Rotschlamm vor der Beimengung des Zuschlags
stoffes nicht getrocknet wird.
8. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß das Reaktionsgemisch mittels eines Zwangsmischers
gemischt wird.
9. Verfahren nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet,
daß in dem Reaktionsgemisch das Gewichtsverhältnis
des auf Trockenrückstand bezogenen Rotschlamms zu dem
Wasser zwischen 0,3 und 1,5 beträgt.
10. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß dem Reaktionsgemisch ein schadstoffhaltiger Rück
stand eines industriellen Verfahrens beigemengt wird
und dieser bei der Verfestigung des Reaktionsgemi
sches durch Einbindung der Schadstoffe in das Kri
stallgitter der Hydratphasen immobilisiert wird.
11. Verfahren nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet,
daß der schadstoffhaltige Rückstand eine oder mehrere
der folgenden Schwermetall-Kationen enthält und diese
in der Festsubstanz immobilisiert werden: Kobalt,
Nickel, Kupfer, Zink, Zinn, Chrom, Cadmium, Blei,
Mangan, Arsen, Antimon, Wismut.
12. Verfahren nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet,
daß der Schadstoff mit dem Reaktionsgemisch chemisch
reagiert.
13. Verfahren nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet,
daß der schadstoffhaltige Rückstand mit einer oder
mehreren der folgenden Substanzen reagiert: anorgani
sche Anionen wie Chlorid, insbesondere Kalziumchlo
rid, Bromid, Carbonat, Jodid, Nitrat, Nitrit, Sulfat,
Sulfit, Sulfid, Selenat, Selenit, Chromat, Arsenat,
Wolframat, Vanadat, Permanganat, Borat; organische
Anionen wie Formiat, Acetat, Sulfonate, Phenole.
14. Verfahren zur Deponierung von Rotschlamm, bei welchem
der Rotschlamm nach einem oder mehreren der Ansprüche
1 bis 13 verfestigt wird, dadurch gekennzeichnet, daß
dem Rotschlamm zur Bildung des Reaktionsgemisches der
Zusatzstoff beigemengt wird und das Reaktionsgemisch
vor der vollständigen Erhärtung auf einer Deponie ge
lagert wird.
15. Verfahren zur Verfestigung von in einer Deponie ge
lagertem wasserhaltigem Rotschlamm, bei welchem der
Rotschlamm nach einem oder mehreren der Ansprüche 1
bis 13 verfestigt wird, dadurch gekennzeichnet, daß
dem in der Deponie gelagerten Rotschlamm zur Bildung
des Reaktionsgemisches der Zusatzstoff beigemengt
wird.
16. Verfahren nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet,
daß der Zuschlagstoff mittels eines Bohr- oder Fräs
werkzeuges dem in der Deponie gelagerten Rotschlamm
beigemengt wird.
17. Anwendung des Verfahrens nach einem oder mehreren der
Ansprüche 1 bis 13 zur Herstellung von Bausteinen
oder Formteilen, dadurch gekennzeichnet, daß das Re
aktionsgemisch in eine Gieß- oder Preßform verbracht
und der Formkörper darin zu einem festen Körper aus
gehärtet wird.
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| DE19944430446 DE4430446A1 (de) | 1994-08-27 | 1994-08-27 | Verfahren zur Verfestigung von wasserhaltigem Rotschlamm |
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| DE19944430446 DE4430446A1 (de) | 1994-08-27 | 1994-08-27 | Verfahren zur Verfestigung von wasserhaltigem Rotschlamm |
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