DE1816630C3 - 17 a-substituierte Steroide sowie Verfahren zu deren Herstellung - Google Patents

17 a-substituierte Steroide sowie Verfahren zu deren Herstellung

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DE1816630C3
DE1816630C3 DE1816630A DE1816630A DE1816630C3 DE 1816630 C3 DE1816630 C3 DE 1816630C3 DE 1816630 A DE1816630 A DE 1816630A DE 1816630 A DE1816630 A DE 1816630A DE 1816630 C3 DE1816630 C3 DE 1816630C3
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Helmut Dipl.-Chem. Kasch
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J1/00Normal steroids containing carbon, hydrogen, halogen or oxygen, not substituted in position 17 beta by a carbon atom, e.g. estrane, androstane

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Description

CH2R2
-SCN -N3 —CN
N—
-NH-CH3 -N(Ac)CH3
-N(Ac(C4H9 -N(Ac)C6H5
-NH-CH2-C6Hs
-N(Ac)-CH2-C6H5
-CI -Br —O—Ac -OH
bedeuten, umgesetzt werden, wobei in den ?ällen, in denen R2 ein substituiertes Amin darstellt, gegebenenfalls eine N-Acetylierung durchgeführt wird und die Verbindungen der oben angeführten Formel gegebenenfalls in an sich bekannter Weise mit Acetanhydrid, Dihydropyran oder Phenylisocyanat in die entsprechenden HjS-Acyloxy·, Tetrahydropyranyloxy- oder N-Phenylcarbamoyloxy-Derivate überführt werden.
23. Verfahren gemäß Anspruch 22, dadurch gekennzeichnet, daß die Reaktion in Gegenwart von basischen oder sauren Katalysatoren durchgeführt wird.
!Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Darstellung .15 der 17<x-substituierten Steroidverbindungen:
3-Methoxy-17«-rhodanomethyl-östra-133( 10)-trien- 17P-Ol,
3-Methoxy-17«-azidomethyl-östra-133(10)-trien-17j3-ol,
3-Methoxy-17α-cyanomethyl-östra-133(10)-trien- 17ji?-ol,
3-Methoxy-17«-morphoIinomethyl-östra-133(10)- trien-170-ol, 3-Methoxy-17«-methylaminomethyI-östra- 13.5(10)-trien* 170-01,
S-Methöxy-^ix-iN-acetylJ-methylaminomethyl-östra-
13,5(10)-trien-17p-oL
S-Methoxy-^Ä-iN-acetyO-butylaminomeihyl-östra-133(lO)-trien-170-ol,
3-Metiioxy-17«-(N-acetyl)-phenylaminomethyl-östf a- 13,5(!O)-trien-170-ol,
3-Methoxy* 17«-benzylaminomethyl-östra- 133(10)-trien-17^ol, 3-Methoxy* 17«*(N*acetyl)-benzylaminomethyl-östra-
133(10)-trien-17p-ol,
3-Methoxy-17dfchlormethyl-östra-133(10)-trien- 17/5-01,
3-Methoxy-17«-brommethyl-östra· 1 ^ 10)-trien-M 17j?-öl,
3-Methoxy-17«-acetoxymethyl-östra-1 ^fi{ 10)-trien- 17^-oL
3'Methoxy-17«-hydroxymethyl-östra-13,5( 10)-trien-170-oi,
hi 170-Acetoxy-17(X-rhodanomethyl-östra-133(lO)-trien-3-methyläther,
17jJ-Tetrahydropyranyloxy-17«-rhodanomethyl-östra-133(10)-trien-3-methyiäther,
17 β- Acetoxy- J 7«-azidomethyl-östra-13£( \ 0)-trien-
3-methyiather,
17ß-N-Pheny|carbamoyloxy-1 7«-azjdometbyI-östra-
1,3,5(10)-trien-3-methyIätber,
3-methyläther, n/J-N-Phenylcarbamoyloxy-Ra-methoxymethyl-östra-1 3,5(lO)-trien-3-methyläther und l/^-Acetoxy-Ua-cyanomethyl-östra-l^^lOJ-trien-3-methyläther.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, mittels eines technisch einfachen Verfahrens die obengenannten 17«-substituierten Steroidverbindungen der östranreihe, die strukturelle Beziehungen zu biologisch aktiven Steroidhormonderivaten besitzen und pharmakologisch wirksam sind, herzustellen.
Es wurde gefunden, daß die vorgenannten 17«-substituierten Steroidverbindungen der Östranreihe hergestellt werden, wenn 3-Methoxy-östra-1,3,5( 10)-trien-170-spiro-l',2'-oxiran in organischen Lösungsmitteln mit den nucleophilen Agenzien Rhodanwasserstoffsäure, Stickstoffwasserstoffsäure, Cyanwasserstoffsäure oder ihren Salzen, Morpholin, Methylamin, Butylamin, Anilin, Benzylamin, Chlorwasserstoffsäure, Bromwasserstoffsäure, Essigsäure und Natriumhydroxid in Gegenwart von basischen oder sauren Katalysatoren zu den Verbindungen der nachstehenden Formel
OH
H3CO in der R2:
CH2R2
-SCN -N3 —CN
-NH-CH3 -N(Ac)CH3
-N(Ac)C4H9 -N(Ac)C6H5
-NH-CH2-C6Hj -N(Ac)CH2-C6H5
-Cl -Br —O—Ac -OH
bedeuten, umgesetzt werden, wobei in den Fällen, in denen R2 ein substituiertes Amin darstellt, gegebenenfalls eine N-Acetylierung durchgeführt wird und die Verbindungen der oben angeführten Formel gegebenenfalls in an sich bekannter Weise mit Acetanhydrid, Dihydropyran oder Phenylisocyanat in die entsprechenden 17/3-Acyloxy-, Tetrahydropyranyloxy- oder N-Phenylcarbamoyloxy-Derivate überführt werden. Die Wahl » des Lösungsmittels hängt ab von der Löslichkeit des zu spaltenden Epoxides und des Reaktionspartners und kann in weiten Grenzen variiert werden. Gut geeignet sind zum Beispiel Äther, Dimethylsulfoxid, Äthylenplykol und Äthylenglykoläther sowie einfache Alkohole,
in gegebenenfalls unter Zusatz von Wasser. Die Isolierung und Reindarstellung der auf diesem Wege erhaltenen Verbindungen erfolgt nach den üblichen Verfahren.
Die erfindungsgemäßen Verbindungen besitzen bei oralar Applikation den Charakter gebremster (irnpe-
ded)östrogene und ähneln in ihrem Wirkungsspektrum dem östriol. Sie können z. B. wie dieses zur Behandlung klimakterischer Beschwerden verwendet werden.
So wurde zum Beispiel die Verbindung 3-Methoxy- ^Ä-cyanomethyl-östra-1,33(10)-trien-17ß-ol bei zehn
2(i Patientinnen in der Postmenopause auf ihre Verträglichkeit, den Einfluß auf das klimakterische Syndrom und die Wirkung am Vaginalepithel untersucht:
Alle Patientinnen hatten die Klinik wegen eines ausgeprägten klimakterischen Syndroms mit Hitzewal-
2") lungen, Schweißausbrüchen und Schwindel aufgesucht Bei 8 von 10 Patientinnen wurde bei einet täglichen Dosierung von 3 bis 10 mg nach 10 bis 30 Tagen der Behandlung eine deutliche Besserung erzielt Die zytologischen Abstriche aus der Vagina ergaben vor
jo Behandlungsbeginn bei allen 10 Patientinnen lediglich ein atrophes Zellbild. Mit der täglichen Dosis von 3 mg konnte nach 10 Tagen (30 mg) und 30 Tagen (90 mg) ein Östrogenstimulus am Vaginaepithel nicht nachgewiesen werden. 60 Tage (180 mg) nach Behandlungsbeginn war
J5 im zytologischen Abstrich eine beginnende Ausdifferenzierung der Intermediärzellen zu oberflächlichen Zellen erkennbar, die für eine geringe östrogenwirkung spricht. Die Verträglichkeit der Prüfsubstanz 3-Methoxy-17«-cyanomethyI-östra-133(10)-trieh-! 7j?-ol wird auf Grund der kontinuierlichen Einnahme bis zu 70 Tagen als gut bezeichnet
Bei relativ geringer östrogener Aktivität besitzen einige der erfindungsgemäßen Verbindungen wie beispielsweise 17/3-Tetrahydropyranyl-oxy-17«-rhoda-
nomethyl-östra-133(10)-trien-3-methyläther und
170-Acetoxy-17«-azido-methyl-östra-133(10)-trien-3-methyläther auch antiöstrogene und ovulationsinduzierende Effekte und sind deshalb von therapeutischem Interesse.
so So zeigt z.B. die Verbindung 17/9-Tetrahydro-pyranyl-oxy-17-Ä-rhodanomethyI-östra-133(10)-trien-3-methyläther bei einer Dosierung von 1 mg pro Tier bei der Maus eine hohe antiuterotrope Aktivität mit einem Hemmeffekt von 80%. Bei Dosissteigerung nimmt der Hemmeffekt auf Grund der gleichzeitig wirksam werdenden uterotropen Komponente ab.
Über die ovulationsinduzierende Aktivität im Tierversuch gibt nachstehende Tabelle Auskunft:
Behandlung
Zahl der Tiere mit Corporalutea Tic-e Zahl ι
In al 3 mg/kg Clomiphen s.c.
5mal 9 mg/kg/Tag Clomiphen s. c.
Imal 3 mg/kg n-Zf-Tetrahydropyranyloxy-
17-ff-rhodanomethyl-östra-1,3,5( 10)-trien-3-methyläther s.c.
66,7
100,0
22,2
Fortsetzung
Behandlung
Zahl
Tiere
Tiere mit Carporuluteu
Zahl (%)
5mal 3 mg/kg/Tag desgl.
lmal 9 mg/kg desgl.
5mal 9 mg/kg/Tag desgl.
IU
5ü,ü
80,0
100,0
Bezüglich der Verträglichkeit der genannten Verbindung ergab die Untersuchung folgendes Ergebnis:
4 Patientinnen erhielten das Präparat (17jJ-Tetrahy-
dropyranyloxy-17α-Γhodanomethyl-östra-13,5( 10)-trien-3-methyläther) in einer Dosis von lOmal 10 mg, 2 Patientinnen von lOmal 15 mg und die restlichen Frauen in einer Menge von lOmal 20 mg. Die subjektive Verträglichkeit der Substanz war in den angegebenen Dosierungen ausgezeichnet. Übelkeit Erbrechen, andere gastrointestinale Erscheinungen, Kopfschmerzen und weitere Nebenwirkungen objektiver Art wurden nicht beobachtet Lediglich eine Patientin W.agie vom 4. Einnahmetag an über leichtes Brustspannen. Bei 4 Patientinnen konnten vor und nach der Therapie unauffällige Serumenzymaktivitäten registriert werden. Lediglich bei einer Probandin fanden sich posttherapeutisch gering erhöhte Werte für Serumenzyme SG OT, SG PT und LAP. Zusammenfassend kann gesagt werden, daß die Verträglichkeit des Präparates in den geprüften Dosierungen gut ist. Eine weitere, therapeutisch wertvolle Eigenschaft ist die gute Dissoziation zwischen östrogener und lipidsenkender Aktivität der erfindungsgemäßen Verbindungen.
So zeigt zum Beispiel die Verbindung 3-Methoxy-17«- cyanomethyl-östra-13,5(10)-trien-17jj-ol eine Senkung des erhöhten Serumcholesterinspiegels bei der Ratte gegenüber den Kontrollen um 65%. Dieselbe Substanz hatte an kastrierten, mit Cholesterin gefütterten Rattenweibchen nach dreitägiger peroraler Behandlung einen deutlichen cholesterinsenkenden Effekt von gleich bzw. größer als 50%.
Der Effekt war bereits nach 0,2 mg/kg ausgeprägt, ohne daß eine östrogene Vaginalverhornung beobachtet werden konnte. Da die kolpotrope östrogene Aktivität dieser Substanz nur Us der des östriols beträgt, ergibt sich eine relative Lipidaktivität, die um den Faktor 5 größer ist als bei Östriol.
Die im Tierversuch erhaltenen günstigen Ergebnisse bezüglich der Lipidsenkung werden auch, wie erste klinische Versuche zeigen, beim Menschen beobachtet.
Die Erfindung soll durch die folgenden Beispiele näher erläutert werden:
Beispiel 1
S-Methoxy-Ua-rhodanomethylöstra-U,5(10)-trien· 170-01
Zu einer Lösung von 597 mg (0,002 Mol) 3-Methoxyöstra-l3,5(10)-trien-17jJ-spiro-r,2'-oxiran in 30 ml Äther tropft man unter Rühren eine ätherische Lösung von Rhodanwasserstoffsäure im Überschuß. Nach einigen Minuten beginnt die Abscheidung von Kristallen. Man läßt 24 Stunden bei Raumtemperatur stehen, saugt ab und wäscht das 3-Methoxy-17«-rhodanomethyl-östra-1,3,5(10)-trien-17/?-ol mit kaltem Äther, Ausbeute 645 mg (90%), Fp. I 75 bis 180"C,[«]'„" +55" (c·= I, Aceton).
Beispiel 2
is 3-Methoxy-17«-azidomethyl-östra-
I,3,5(l0)-trien-17j9-o!
Zu einer Lösung von 1,19 g (0,004MoI) 3-Methoxyöstra-l,3,5(lO)-trien-170-spiro-l',2'-oxiran in 60 ml trok-
2it kenem Dimethylsulfoxid gibt man 3,0 g Natriumazid und tropft unter Rühren 10Tropf^.i konz. Schwefelsäure zu. Unter ständigem Rühren wird 2ΚΊ Stunden auf dem siedenden Wasserbad erhitzt. Nach dieser Zeit hat sich das Epoxid vollständig umgesetzt Nach dem Erkalten gießt man auf Eis und extrahiert mit Äther. Die ätherische Lösung wird mit Wasser und Bikarbonatlösung gewaschen und über Natriumsulfat getrocknet Nach Abdestillieren des Äthers erhält man praktisch reines 3-Methoxy-17Ä-azidomethyI-östra-13,5( 1O)-
jfi trien-17/9-ol. Umkristallisation aus Isopropanol gibt farblose Nadeln vom Fp. 130 bis 132°C, [α]? +41" (c= 1, Aceton), Ausbeute 1,24 g (91 %).
B e i s ρ i e 1 3
3-Methoxy-17a-cyanomethyl-östra-
Zu einer Lösung von 1,49 g (0,005 Mol) 3-Methoxyöstra-l,33(10)-trien-17j3-spiro-1',2'-oxiran in 60 ml -\thylenglycol gibt man 3,0 g KCN und erhitzt 2'/2 Stunden auf dem siedenden Wasserbad. Nach dem Abkühlen wird der Ansatz in Wasser gegossen, der gelbliche Niederschlag abgesaugt und mit Wasser gewaschen. Das Rohprodukt wird im Exsiccator über P2O5 getrocknet und aus Benzol/Petroläther umkristallisiert. Das 3-Methoxy-17«-cyanomethylöstra-13,5(10)-trien-17j3-ol bildet farblose Nadeln vom Fp. 144 bis 1470C, [«]? +58° (c=1, Aceton), Ausbeute 1,57 g (96%).
Beispiel 4
3-Methoxy-17«-morfrholinomethyl-östra-" U,5(1O)-trien-170-ol
0,895g (0,003MoI) 3-Methoxy-östra-13.5(10)-trien-17j3-spiro-r,2'-oxiran werden in 30 ml 9Ö%igem Isopropanol gelöst und mit 1 ml Morpholin und 1 ml 20%iger Wi Essigsäure versetzt. Man erhitzt am Rückfluß zum Sieden, bis sich im Dünnschichtchromato\ramm kein Ausgangsprodukl mehr nachweisen läßt, was etwa 4Ö bis 50 Stunden beansprucht. Anschließend wird der Ansatz in Wasser eingegossen, das farblose Rohprodukt abgesaugt und gründlich mit Wasser gewaschen. Umkristallisatioi. aus Methanol gibt farblose Nadeln vom Fp. 145 bis 147"C, [*]? +43° (C=I, Aceton), Ausbeute 1,07 g(94%).
Beispiel 5
3-Methoxy-17«-methylaminomethyl-östral,3,5(lO)-trien-170-ol
0,10g 3-Methoxy-östra-l,3,5(1O)-trien-170-spiro-1',roxiran werden in 25 ml Äthanol gelöst und nach Zugabe von 8 ml einer 30%igen wäßrigen Lösung von Methylamin und 2 ml 20%iger Essigsäure 8 Tage bei Raumtemperatur stehengelassen. Nach dieser Zeit ist das Epoxid vollständig umgesetzt. Man gießt das Reaktionsgemisch in Wasser, saugt das farblose Rohprodukt ab, wäscht gründlich mit Wasser nach und kristallisiert nach dem Trocknen aus Aceton/Äther um. Das 3-Methoxy-17«-methylaminomethyl-östra-
l.3.5(tO)-trien-l70-ol bildet Blättchen vom Fp. 90.5 bis 93°C. Ausbeute 0,097 g(88%).
Beispiel 6 J-iviciiiöXy-1 / i\-^iN-üCCiyi/-rMCinyiarniriGiTiCiiiyi-GSirä-
l,3,5(1O)-trien-170-ol ,„
0,62 g (0,002 Mol) 3-Methoxy-17iX-methylaminomethyl-östra-l,3,5(lO)-trien-l70-ol werden in 20 ml absolutem Äther suspendiert und mit 2 ml Acetanhydrid versetzt. Man läßt über Nacht bei Raumtemperatur stehen, destilliert dann den Äther ab und kristallisiert r> den Rückstand aus Methanol um. Man erhält so 0,56 g (73%)desN-AcetatsvomFp. 180 bis 18PC.
Beispiel 7
3-Methoxy-17«-(N-acetyl)-butylaminomethyl- "'
östra-1.3,5(lO-trien-170-ol
0,89 g(O,OO3Mol)3-Methoxy-östra-l,3,5(lO)-trien-170-spiro-l',2'-oxiran werden in 30 ml Äthanol gelöst, 3 ml Butylamin, 1 ml 20%ige Essigsäure und 4 ml Wasser r> zugegeben und 12 Stunden am Rückfluß erhitzt. Man gießt auf Eiswasser, saugt ab und wäscht mit Wasser. Das Rohprodukt wird nach dem Trocknen in Äther gelöst und mit 2 ml Acetanhydrid versetzt. Man läßt über Nacht stehen, verdampft den Äther und kristalli- in siert den Rückstand aus Methanol um. Die Verbindung bildet farblose Nadeln vom Fp. 124 bis 126°C. Ausbeute 0.80 g (72%).
Beispiel 8
3-Methoxy-l 7«-(N-acetyl)-phenylaminomethyl- A' östra-1.3,5(10)-trien- 170-ol
0,89 g(0,003 Mol)3-Methoxy-östra-1,3.5(10)-trien-170-spiro-1',2-oxiran werden in 75 ml Äthanol gelöst und mit 7 ml Anilin und einigen Tropfen Eisessig versetzt. >n Man erhitzt 20 Stunden auf dem siedenden Wasserbad, verdünnt den Reaktionsansatz mit Wasser und verdampft im Vakuum zur Trockne. Der halbfeste Rückstand wird in 2OmI Äther gelöst und mit 2 ml Acetanhydrid versetzt Nach kurzer Zeit beginnt die Abscheidung des 3-Methoxy-17<%-(N-acetyl)-phenyIaminomethyl-östra-13,5(lO)-trien-170-ol. Nach Stehen über Nacht im Kühlschrank saugt man ab, wäscht mit wenig Äther nach und kristallisiert das farblose Rohprodukt aus Methanol um. Es werden farblose Nadeln vom Fp. 6« 184 bis 185° C erhalten. Ausbeute 0,70 g (55%).
Beispiel 9
3-Methoxy-17a-benzylaminomethyl-ostra-
13,5(iO)-trien-i70-ol M
0.89 g(0.003 Mol) 3-Methoxy-östra:l 3.5(10)-trien-170-spiro-l'.2'-oxiran werden in 80ml Äthanol gelöst und nach Zugabe von 8 ml Benzylamin und einigen Tropfen Eisessig 20 Stunden am Rückfluß erhitzt. Man destilliert das Lösungsmittel ab, digeriert den Rückstand mit Wasser und saugt ab. Umkristallisation aus Methanol gibt 0,49 g (40%) farblose Nadeln vom Fp. 130 bis I3PC.
Beispiel 10
3-Methoxy-l 7«(N-acetyl)-benzylaminomethylöstra-13,5( 10)-trien-170-ol
100 mg 3-Methoxy-17«-benzylaminomethyl-östral,3,5(lO)-trien-170-ol werden in 10 ml Äther gelöst und mit 1 ml Acetanhydrid versetzt. Das ausfallende rohe Acetat wird abgesaugt und aus Methanol umkristallisiert. Man erhält 55 mg (50%) farblose Nadeln vom Fp. 202 bis 2040C.
Beispiel It
3-Methoxy-17«-chlormethyl-östra-1.3,5(lO)-trien-170-ol
4,17 g(O,OI4Mol)3-Methoxy-östra-1,3,5( 10)-trien-170-spiro-l',2'-oxiran werden in 70 ml Dimethylformamid gelöst und mit einer Lösung von 7,5 ml konz. Salzsäure in 30 ml Dimethylformamid versetzt. Nach 20 Minuten gießt man das Reaktionsgemisch in Wasser, läßt einige Zeit stehen und saugt dann das farblose und flockige Produkt ab. Es wird mit reichlich Wasser gewaschen und nach dem Trocknen aus Diisopropyläther umkristallisiert. Man erhält 3,06 g farblose Nadeln vom Fp. 115 bis 117° C, Ausbeute 65%.
Beispiel 12
3-Methoxy-l 7a-brommethyl-östral,3,5(IO)-trien-170-ol
4.17 g(0,014Mol)3-Methoxy-östra-1,3.5( 10)-trien-170-spiro-l',2'-oxiran werden in 70 ml Dimethylformamid gelöst und mit einer Lösung von 4,5 ml 48%iger Bromwasserstoffsäure in 30 ml Dimethylformamid versetzt. Nach etwa 20 bis 30 Minuten ist die Umsetzung vollständig und man gießt das Reaktionsgemisch in Wasser. Das farblose, flockige Rohprodukt wird abgesaugt, mit Wasser gewaschen und nach dem Trocknen aus Diisopropyläther umkristallisiert. Man erhält 3,82 g farblose Tafeln vom Fp. 135 bis 1370C. Ausbeute 71,5%.
Beispiel 13
3-Methoxy-17a-acetoxymethyl-östra-13,5(lO)-trien-170-ol
0,89 g(0,003Mol)3-Methoxy-östra-13,5(10)-trien-1 70-spiro-l',2'-oxiran werden in 10 ml Eisessig4 Stunden auf dem siedenden Wasserbad erhitzt Man gießt auf Eis, saugt das farblose Rohprodukt ab und wäscht es gründlich mit Wasser. Nach dem Trocknen wird es aus Hexan umkristallisiert. Man erhält 0,78 g feine Nadeln mit einem Fp. von 90 bis 92° C Ausbeute 72^%.
Beispiel 14
3-Methoxy-17«-hydroxymethyI-östra-13.5(10)-trien-170-ol
0,89 g(0,003 Mol)3-Methoxy-östra-13,5(10)-trien-170-spiro-l'i'-oxiran werden in 10ml Dioxan suspendiert und nach Zugabe von 1 ml 1 n-Natronlauge 2 Stunden
am Rückfluß erhitzt, wobei das Steroid in Lösung geht. Nach Abkühlen wird das Reaktionsgemisph in Wasser gegossen und die wäßrige Suspension mit Essigester extrahiert. Beim Verdampfen des gewaschenen und getrockneten Extrakts erhält man ein kristallines Rohprodukt, das aus Methanol umkristallisiert wird. Farblose Nadeln vom Fp. 168 bis 1710C. Ausbeute 0,68 g (75,5%).
Beispiel 15
17)9-Acetoxy-17«-rhodanomethyl-östra-1,3,5( 10)-trien-3-methyläther
0,50 g 170-Hydroxy-17a-rhodanomethyl-östra-
l,3,5(10)-trien-3-methyläther werden in 2OmJ trockenem Benzol mit 3 ml Acetanhydrid und 20 mg p-Toluolsulfosäure 4 Stunden am Rückfluß erhitzt. Danach läßt man abkühlen, wäscht die benzolische ^öejjnrt r*r-itn^j|/^K mjt Βϋ»οΓ&0Γί2ί!ο£ϋΓί" Uf^ y^accoi* nnH trocknet sie über Natriumsulfat. Nach dem Abdampfen des Lösungsmittels bleibt ein fast farbloser Rückstand der an Aluminiumoxid Chromatographien wird. Elution mit Benzol gibt 0,28 g (50% der Theorie) reinen 17/3-Acetoxy-17«-rhodanomethyl-östra-1,3,5( 10)-trien-3-methyläther vom Fp. 146 bis 147,5°C.
Beispiel 16
17/i-Tetrahydropyranyloxy-17«-rhodanomethylöstra-1,3,5( 10)-trien-3-methyläther
2,2 g ^-Hydroxy-nft-rhodanomethyl-östra-
l,3,5(10)-trien-3-methyläther werden in 150 ml trockenem Benzol heiß gelöst. Zur vollständigen Entwässerung destilliert man etwa 50 ml Benzol langsam ab. Nach dem Abkühlen werden 8 ml Dihydropyran und 200 mg wasserfreie p-Toluolsulfosäure zugegeben. Man läßt über Nacht bei Raumtemperatur stehen, wäscht sodann die schwachgelbe Lösung gründlich mit Bikarbonatlösung und Wasser und dampft nach dem Trocknen das Benzol ab. Der zurückbleibende gelbe Sirup wird mit Diisopropyläther angerieben. Nach erfolgter Kristallisation saugt man ab und erhält so 0,9 g (37% der Theorie) 170-Tetrahydropyranyloxy-17«-rhodanomethyl-östra-1.3,5(10)-trien-3-methyläther vom Fp. 113 bis 120°C. Umkristallisation aus Methanol gibt ein analysenreines Produkt vom Fp. 127 bis 127,5° C.
Beispiel 17
17ß- Acetoxy-17oc-azidomethyl-östral,3,5(10)-trien-3-methyläther
1,02 g 17ß- Hydroxy-17a-azidomethyl-östra-13,5( 10)-trien-3-methyläther werden in 30 ml Benzol mit 5 ml Acetanhydrid in Gegenwart katalytischer Mengen p-Toluolsulfosäure 3 Stunden am Rückfluß erhitzt Nach dem Abkühlen wird mit Bikarbonatlösung und Wasser gewaschen, mit Natriumsulfat getrocknet und das Lösungsmittel abdestilliert Der dunkelgelbe Rückstand gibt bei der Umkristallisation aus Methanol 0,52 g (45% der Theorie) lZ/J-Acetoxy-lTflc-azidomethyl-östra-13,5(10)-trien-3-methyIäther vom Fp. 114 bis 115°C
Beispiel 18
^/J-N-Phenylcarbamoyloxy-^A-azidomethylöetra-l,3,5(10)-trien-3-methyläther
1,02 g 170-Hydroxy-17«-azidomethyl-östra-1,3,5( 1O)-trien-3-methyläther werden in 20 ml Benzol gelöst und in der Kälte 5 ml Phenylisocyanat zugegeben. Man erhitzt auf dem Wasserbad 12 Stunden zum Sieden und destilliert darauf das Lösungsmittel ab. Der Rückstand ι» wird an Aluminiumoxid Chromatographien. Elution mit Benzol gibt 0,80 g eines farblosen Produkts, das aus Methanol umgelöst wird. Man erhält 0,62 g (45% der Theorie) ^/J-N-Phenylcarbamoyloxy-nft-azidomethylöstra-1,3,5(10)-trien-3-methyläther vom Fp. 155,5 bis 157°C.
Beispiel 19
170-Acetoxy-17«-methoxymethyl-öslral,3,5(10)-trien-3-methyläther
0,99 g 17/?-Hydroxy-17«-methoxymethyl-östra-
1,3,5(10)-trien-3-methyläther werden in 20 ml Benzol gelöst und nach Zugabe von 3 ml Acetanhydrid und 50 mg p-Toluolsulfosäure 2 Stunden am Rückfluß
.»■> erhitzt. Man wäscht nach dem Abkühlen mit Bicarbonatlösung und Wasser, trocknet über Natriumsulfat und destilliert das Lösungsmittel ab. Der farblose Rückstand wird aus Methanol umkristallisiert. Man erhält 0,82 g (73% der Theorie) 17j9-Acetoxy- 17<x-methoxymethyl-
in östra-1,3,5(10)-trien-3-methyläther vom Fp. 121 bis 123° C.
Beispiel 20
170-N-Phenylcarbamoyloxy-17«-methoxy-methyI-' östra-1,3,5( 10)-trien-3-methyläther
0,99 g 17/>-Hydroxy-17«-methoxymethyl-östra-
1,3,5(10)-trien-3-methyläther werden in 40 ml Benzol gelöst und nach Zugabe von 2 ml Phen>'isocyanat 20 Stunden am Rückfluß erhitzt. Man destilliert sodann das Lösungsmittel im Vakuum ab und kristallisiert den Rückstand aus Äthanol um. Es werden 0,70 g (52% der Theorie) 170-N-Phenylcarbamoyloxy-17«-methoxymethyl-östra-l,3,5(10)-trien-3-methyläther vom Fp. 130 bis 135°C erhalten.
Beispiel 21
17ß- Acetoxy-17a-cyanomethy 1-östraw 1,3,5(10)-trien-3-methy!äther
0,20 g 170-Hydroxy-17«-cyanomethyI-östra-1,3,5( 10)-trien-3-methyIäther werden in 10 ml absolutem Benzol gelöst und nach Zugabe von 1 ml Acetanhydrid und 10 mg p-Toluolsulfonsäure 2 Stunden am Rückfluß erhitzt. Nach dem Abkühlen verdünnt man mit Benzol, wäscht mit Bikarbonatlösung und Wasser und trocknet über Natriumsulfat Der nach Verdampfen des Lösungsmittels erhaltene Rückstand wird aus Benzol-Petroläther umkristallisiert und gibt 0,11 g (50% der Theorie) 17ß- Acetoxy-1 Za-cyanomethyl-östra-13,5( 1O)-trien-3-methyläthervom Fp. 139 bis 141,50C

Claims (22)

  1. Patentansprüche;
    113-Methoxy-17a-rhodanomethyl-östra-133(10)-trien-l7/3-oI
  2. 2. 3-Methoxy-^a-azidomethyl-östral33OO)-trien-170-ol
  3. 3.3-Methoxy-1 7a-cyanomethyl-östra-133(lO)-trien-170-oI
  4. 4.3-Methoxy-l /a-morpholinoniethyl-östra-133(lO)-trien-170-ol
  5. 5. 3-Methoxy-17<x-methylaminomethyl-östra-133(10)- trien-17/3-ol
  6. 6. 3-Methoxy-17«-(N-acetyl)-methyIaminomethyl-östra-133(lO)-trien-170-ol
  7. 7.3-Methoxy-17oc-(N-acetyl)-butyIaminomethyI-östra-13,5(10)-trien-l 70-ol
  8. 8. 3-Methoxy-17a-(N-acetyl)-phenyIaminomethyl-östra-133(lO)-trien-170-ol
  9. 9.3-Methoxy-17a-benzylaminomethyl-östra-13,5(10)-trien-17p-ol
  10. 10.3-Methoxy-17«-(N-acetyl)-benzyIaminomethyl-östra-133(10)-trien-170-ol
  11. 11. S-Methoxy-Ua-chlormethyl-östra-()ri
  12. 12. S-Methoxy-na-brommethyl-östra-133(10)-trien-17/?-ol
  13. 13. S-Methoxy-^a-acetoxymethyl-östra-133(lO)-trien-170-ol
  14. 14. 3-Methoxy-17«-hydroxymethyl-östra-13,5(10)-trien-17p-ol
  15. 15. 170-Acetoxy-^a-rhodanomethyl-östra-S3«5(10Hrien-3-methyIäther
  16. 16.17/?-TetrahydropyranyIoxy-17<x-rhodanomethyl-östra-13,5(10)-trien-3-methyIäther
  17. 17. 17ß- Acetoxy-17«-azidomethyl-östra-13.5( 10>trien-3-methyläther
  18. 18.17/?-N-PhenylcarbamoyIoxy-17«-azidomethylöstra-13^(10)-trien-3-methyIäther
  19. 19.17ß- Acetoxy-17<x-methoxymethyf-östra-13^(10)-trien-3-methyläther
  20. 20.170-N-Phenylcarbamoyloxy-17a-methoxymethyl-östra-133(10)-trien-3-methyläther
  21. 21.17ß- Acetoxy-17<x-cyanomethyl-östra-133(10)- trien-3-methyläther
  22. 22. Verfahren zur Darstellung der Verbindungen gemäß der Ansprüche 1 bis 21, dadurch gekennzeichnet, daß 3-Methoxy-östra-13,5(]0)-trien-17|S-spiro-i'^'-oxiran in organischen Lösungsmitteln mit den nucleophilen Agenzien Rhodanwasserstoffsäure, Stickstoffwasserstoffsäure, Cyanwasserstoffsäure oder ihren Salzen, Morpholin, Methylamin, Butylamin, Anilin, Benzylamin, Chlorwasserstoffsäure, Bromwasserstoffsäure, Essigsäure, Natriumhydroxid, zu den Verbindungen der nachstehenden Formel
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