DE1667426A1 - Verfahren und Vorrichtung zum Ausziehen von Protium und Tritium aus schwerem Wasser - Google Patents
Verfahren und Vorrichtung zum Ausziehen von Protium und Tritium aus schwerem WasserInfo
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Description
3642/67 COMIiISSAEIAT A I1 1EMERGIE ATOMIQUE
Verfahren und Vorrichtung zum Ausziehen von Protium und Tritium
aus schwerem Wasser.
Priorität : Frankreich, vom 9. August 1966
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Ausziehen von Protium und Tritium aus in einem Kernreaktor im Betrieb befindlichem
schwerem Wasser.
Die Erfindung betrifft auch eine Apparatur zur Ausübung dieses Verfahrens.
Das erfindungsgemasse Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, dass eine kontinuierliche Strömung von dem in dem
Reaktor enthaltenen schweren Wasser abgezweigt wird, dass die abgezweigte Fraktion einer isotopischen Austauschreaktion mit
gasförmigem Deuterium zur Senkung ihres Gehalts an Protium und
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Tritium unterworfen wird, und aus dem so an Protium und Tritüm
angereicherten gasformigen Deuterium durch fraktionierte Destillation
ein erster an Tritium angereicherter Anteil und ein zweiter an Protium angereicherter Anteil ausgezogen wird, wobei das
teilweise von Protium und Tritium befreite Deuterium zweckmässig wieder zu der isotopischen Austauschreaktion zurückgeführt wird.
Die Erfindung ist nachstehend unter Bezugnahme auf die Zeichnung beispielshalber erläutert, in welcher Pig. I
bis 4 schematisch die Hauptteile der erfindungagemässen Apparatur
zeigen.
Die Benutzung von schwerem Wasser D«0 als Moderator oder Mittel zur Wärmeübertragung in Kernreaktoren ist gegenüber
der von leichtem Wasser HpO infolge seines1 erheblich kleineren
Wirkungsquerschnitts für Neutronen sehr vorteilhaft. Die Benutzung von schwerem Wasser öffnet daher neue Möglichkeiten
für Brennstoffe mit natürlichem oder nur sehr wenig angereichertem Uran.
Da jedoch das schwere Wasser sehr leicht seine Deuteriumatome gegen Wasserstoffatome austauschen kann, welche
verschiedenen Stoffen, z.B. Wasserdampf, angehören, mit welchen es in Berührung steht, ist es praktisch unmöglich, bei dem
industriellen Betrieb eines Reaktors ein allmähliches Eindringen von leichtem Wasser in das schwere Wasser zu vermeiden.
Diese isotopische Verseuchung des schweren Wassers hat eine kostspielige Senkung der Reaktivität des Reaktors zur Folge. So
kann z.B. jährlich mehr als 50 kg leichtes Wasser in einen 50 bis 100 Tonnen schweres Wasser enthaltenden Reaktor eindringen.
Da ausserdem die Wirkung der Neutronen auf die
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Deuteriumatome durch eine Kernreaktion (η, γ ). Tritiumatome T
erzeugt, wird schon nach einigen Wochen die zulässige Tritiumdosis in dem schweren Wasser erreicht. In einem Leistungsreaktor,
welcher 80 Tonnen DgO enthält und einen Neutronenfluss in der
Grössenordnung von 5.10 y n/cm /s hat, kann sich nämlich monatlieh
der Gegenwert von etwa zehn Litern gasförmigem Tritium (unter den normalen Bedingungen gemessen) bilden, d.h. etwa
10 bis 20 Milliliter Tritiumoxyd oder "tritiumhaltiges Wasser".
Da jenseits der zulässigen Dosis eine schwere Gefahr für die
Gesundheit der Benutzer des Reaktors bei Handhabungen des schweren Wassers oder infolge des Vorhandenseins von Lecken besteht,
müssen unbedingt kostspielige Vorsichtsmaßnahmen getroffen werden.
Um das schwere V/asser von dem sich in diesem ansammelnden leichten Wasser zu befreien, sind bereits fraktionierte
Destillationen vorgenommen worden. Infolge des äusserst kleinen Trennfaktors (in der Grössenordnung von 1,04) zwischen dem
schweren Wasser und dem leichten Wasser (welches bei den in Frage kommenden geringen Konzentrationen die Porm HDO hat) muss jedoch
eine beträchtliche Zahl von theoretischen Einsätzen benutzt werden, deren jeder die JxLementartrennwirkung hat.
Bei tritiumhaltigem Wasser ist der Trennfaktor
noch kleiner (in der Grössenordnung von 1,01). Das Ausziehen des tritiumhaltigen Wassers durch fraktionierte Destillation wäre
daher sehr verwickelt. Im allgemeinen lässt man daher das tritiumhaltige Wasser sich ansammeln, bis es die "Sättigung" erreicht,
d.h. eine Konzentration, bei welcher die Geschwindigkeit des Verschwindens de3 Tritiums infolge seines radioaktiven
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Abklingens gleich seiner Bildungsgeschwindigkeit ist. Die "Sättigung"
entspricht aber einer Konzentration, welche ein Mehrfaches der mit den Sicherheitsbedingungen verträglichen Konzentration
ist.
Um diesen Nachteilen abzuhelfen, wird erfindungsgemäss
eine kontinuierliche Strömung von dem in dem Kernreaktor enthaltenen schweren Wasser abgezweigt, und diese abgezweigte
Fraktion wird einer isotopischen Austauschreaktion mit gasförmigem Deuterium unterworfen, um ihren Gehalt an Protium und
Tritium zu senken, worauf aus dem so mit Protium und Tritium angereicherten gasförmigen Deuterium durch fraktionierte Destillation
ein erster an Tritium angereicherter Anteil und ein zweiter an Protium angereicherter Anteil ausgezogen wird, wobei
das teilweise von seinem Tritium und seinem Protium befreite Deuterium zweckmässig wieder dej· isotopischen Austauschreaktion
zugeführt wird.
Während des isotopischen Austauschs sind die beiden an sich bekannten Hauptgleichungen folgende :
(HDO) + (D2) (D2O) + (HD)
Bekanntlich sind die Gleichgewichtskonstanten dieser beiden Reaktionen, nämlich
| K1 = | D2O | χ | HD |
| K2 = | HDO | χ | D2 |
| D2O | X | TD | |
TDO χ D2
in dem betrachteten Konzentrationsbereich praktisch gleich den
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Trennfaktoren, welche folgendennasaen definiert sind :
atomare Konzentration von H in dem Deuterium
atomare Konzentration von H in dem schweren Wasser
„ _ atomare Konzentration von T in dem Deuterium
atomare Konzentration von T in dem schweren Wasser.
Bekanntlich sind die Werte α, und α« von 1
verschieden und liegen beiderseits von 1 , wobei α, stets
grosser und ou stets kleiner als eins ist. Dies bedeutet, dass
bei der Herstellung eines Gleichgewichts zwischen gasförmigem Deuterium und geringe Mengen von Protium und Tritium enthaltendem
schweren Wasser das gasförmige Deuterium reicher, an Protium und ärmer an Tritium ist, als das schwere Wasser. Da sich ferner
bekanntlich die Trennfaktoren im allgemeinen der Einheit nähern, wenn die Temperatur, bei welcher das Gleichgewicht des isotopischen
Austausche hergestellt wird, zunimmt, kann geschlossen werden, dass eine Temperaturerhöhung gegensinnig auf die beiden
Gleichgewichtszustände einwirkt.
Es ist also die Möglichkeit gegeben, durch Beeinflussung der Temperatur der isotopischen Austauschreaktion nach
Belieben die Überführung des einen Isotops zu dem Deuterium auf Kosten der Oberführung des andern zu begünstigen. Anders ausgedrückt,
die Überführung des Tritiums wird durch eine Temperaturerhöhung und die des Protiums durch eine Temperatureenkung
begünstigt.
Um die isotopische Austauschreaktion (welche sich nicht von selbst einstellt) in Gang zu bringen und zu beschleunigen,
kann man feste Katalysatoren, z.B. Platin oder Palladium,
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auf einer indifferenten Unterlage, oder auf Chromoxyd aufgebrachtes
Eisenoxyd oder Nickel, oder auch eine thermische Aktivierung benutzen.
Die Wahl zwischen diesen beiden Losungen hängt offenbar nicht nur von wirtschaftlichen. Betrachtungen ab, sondern
ausserdem von dem Temperaturbereich, in welchem man arbeiten will, um das eine oder das andere Isotop unter Berücksichtigung
der obigen Ausführungen bevorzugt auszuscheiden. Sie hängt ferner von der Geschwindigkeit ihres Eindringens in das schwere Wasser
des Reaktors ab.
Zur Festlegung der Begriffe sei angegeben, dass man bei Benutzung derartiger Katalysatoren bei Temperaturen in
der örössenordnung von 80 bis 4000C arbeiten kann, während bei
alleiniger Benutzung der thermischen Aktivierung diese Temperatur auf etwa 800 bis 12000C gebracht werden muss. In diesem letzteren
Pail kann man die Reaktion durch Vergrösserung der Berührungsfläche
des Gases mit den Wänden,z.B. mit Hilfe von indifferenten Belägen, begünstigen.
Zur Ausübung des Verfahrens kann die schematisch in Fig. 1 dargestellte Apparatur benutzt werden, welche ein an
sich bekanntes (z.B. mit Gleichstrom arbeitendes) Reaktionsgefäss für isotopischen Austausch 1 enthält, welchem das fortlaufend
aus dem Kernreaktor abgenommene schwere Wasser durch eine Leitung 2 zugeführt wird, nachdem es verdampft und von den in ihm gelösten
Gasen mit Hilfe von bekannten nicht dargestellten Vorrichtungen befreit wurde.
Dem gleichen Reaktionsgefäss für isotopischen Austausch wird durch eine Leitung 3 gasförmiges Deuterium zuge-
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führt, durch dessen Berührung das schwere Wasser teilweise von
dem in ihm enthaltenen Protium und Tritium befreit wird. Am Ausgang des Reaktionsgef£sses für isotopischen Austausch wird
das schwere Wasser, dessen ^ehalt an Protium und Tritium gesenkt
wurde, nach Kondensation wieder dem Kernreaktor durch eine leitung 4 zugeführt.
Das Deuterium, dessen Gehalt an Protium und Tritium gesteigert wurde, wird seinerseits durch eine leitung 5 nach
Trocknung und Verflüssigung mit Hilfe von bekannten nicht dargestellten Vorrichtungen einer Anlage 6 zur fraktionierten
Destillation zugeführt, welche z.B. wie die zur Destillation von flüssigem Wasserstoff benutzten Anlagen ausgebildet ist.
Diese Destillationsanlage 6 kann durch Kolonnen mit Einsätzen oder einer Püllung gebildet werden. Bei der schematisch
in Pig. 1 dargestellten Ausführung wird eine einzige
Säule mit zwei Teilen A und B benutzt, es können natürlich aber auch zwei getrennte Säulen verwendet werden.
Mittels der dargestellten Anlage wird fortlaufend eine geringe Menge von stark an Protium angereichertem Deuterium
an dem oberen Teil A und eine geringe Menge von stark an Tritium angereichertem Deuterium an dem unteren Teil B entnommen.
Die gegenseitige Lange der Teile A und B beherrscht die Konzentration
des Gutes, welches sie aufzufangen gestatten.
Der grösste Teil des Deuteriums, welches so teilweise
von dem in ihm enthaltenen Protium und Tritium befreit wurde, verlässt die Anlage 6 durch eine Leitung, welche bei der
dargestellten Ausführungsform mit der !»eitung 3 identisch ist,
um zu dem Reaktionsgefäss 1 zurückgeführt zu werden. In Mg. 1
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ist die Leitung 5 zur Zufuhr des an Protium und Tritium angereicherten
Deuteriums auf der gleichen Höhe wie die Abgangsleitung 3 dargestellt. Bs ist jedoch auch möglich, die Leitung
3 auf eine andere Höhe zu legen, welche von den gegenseitigen für das Protium und das Tritium gewünschten Auszugsgeschwindigkeiten
abhängt. Es ist zu bemerken, dass", wenn die Höhe der Leitung 3 über die der Leitung 5 gelegt wird, der Auszug des
Tritiums auf Kosten des Auszugs des Protiums begünstigt vird, und umgekehrt.
Natürlich muss zum Ausgleich des Verlustes an Deuterium infolge der Abfuhr der aus der Anlage 6 entnommenen
Mengen eine fortlaufende Zufuhr von frischem Deuterium vorgesehen werden, z.B. durch eine Leitung 7>
wobei dieses frische Deuterium das sein kann, welches sich durch Radiolyse in dem
Kernreaktor bildet und vor der Verwendung einer Reinigung unterworfen wird.
Die beiden an Protium bzw. Tritium angereicherten Deuteriumfraktionen, welche am Kopf (durch eine Leitung 8) bzw.
am Puss (durch eine Leitung 9) aus der Anlage 6 abgeleitet werden, können natürlich ihrerseits durch ein bekanntes Verfahren
zur isotopischen Anreicherung behandelt werden, um in deia ersten
Fall einen Teil des schweren Wassers zurückzugewinnen und in dem zweiten Pail einen Teil des Tritiums auszuziehen. Das an Tritium
angereicherte Deuterium kann auch, gegebenenfalls nach Umwandlung in schweres Wasser, bis zu dem teilweisen Vcxaciiwinden
des Tritiums durch radioaktives Abklingen aufbewahrt werden.
In der schematisch in Fig. 2 dargestellten Anlage ist-da» Roaktionagefäss 1 für inotopisehen Austausch durch eine
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Anordnung mib drei in Reihe geschalteten Stufen 10, 11 und
ersetzt. Das verdampfte schwere Wasser kommt an dor Stufe 10 durch eine leitung 13 an, durchströmt hierauf die Stufen 11
und 12 und kehrt schliesülich zu dem Kernreaktor durch eine Leitung 14 zurück. Das Deuterium kommt seinerseits von der
Destillationsanlage (welche nicht dargestellt aber wie die Anlage 6 der vorhergehenden Apparatur ausgebildet int) durch eine
leitung 15 an (welche der Leitung 3 der Apparatur der Fig. 1
entspricht) und tritt nacheinander in eine isotopische Austauschreaktiuh
mii dem schweren Wasser in den Stufen 12, 11 und 10 (geinäss dem in Pig· 2 dargestellten Durchlauf), worauf es durch
eine Leitung 16 zu der Destillieranlage zurückkehrt. Die hierdurch
hergestellte Berührung im Gegenstrom verbessert die Wirksamkeit
des Austausche.
Wie bei der in Fig. 1 dargestellten Anlage sind
die Vorrichtungen zur Kondensation des schweren Wassers oder zur Wied erverdampf un;j am Eingang und am Ausgang der durch die
Stufen 10, 11 und 12 gebildeten Anordnung oder zwischen diesen nicht dargestellt.
Ji a sind auch andere; Umlauf schemata möglich, oo
kann z.i3. die Apparatur so ausgebildet werden, dass die drei Stufen lO, 11 und 12 von dem Deuterium in Reihe und von dem
schweron Wasser parallel, durchströmt werden, oder umgekehrt.
Falls man das Ausziehen des Protiums gegenüber dem der; Tritiums begünstigen will, kann man die erfindungögemäsfje
Apparatur so ausbilden, dass der iaotopische Austausch im G-egrm3trom in einem Reaktionagefäos oder einer Reaktionakoionm*
Griolgt, welche abwechselnd mit Einsätzen ( auf welchen
6A ORIGINAL
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der Austausch "flüssiges schweres Wasser" - "dampfförmiges
schweres Wasser" erfolgt) und Ka fcal;>sa torbetten (auf welchen
d^r Austausch "dampfförmiges schweres Wasser" - "Gas" erfolgt)
versehen ist. Diese Methode wurde vonfPrank T. Barr in der amerikanischen
Patentschrift 2.676.875 beschrieben. In diesem Fall ist man nämlich infolge des Vorhandenseins des flüssigen schweren
Wassers auf die Zone niedriger Temperaturen in der Grössenordnung
von 100 bis 150° beschränkt.
Wie bereits oben bei der Beschreibung der Apparatur der Fig. 1 erwähnt, wird das Ausziehen des Tritiums dadurch
verbessert, dass die Leitung 3 Über die Leitun·"-; 5 gelegt
wird, wobei jedoch gleichzeitig der Auszug des Protiums verringert wird, und unigekehrt.
Um diesem Nachteil abzuhelfen, kann, wie in Fig. 3 dargestellt, die Destillationsanlage ö durch zwei getrennte
Destillierkolonnen 17 und 18 ersetzt werden, deren jede
einen Anreicherung^abschnitt und einen Aussiehabschnitt besitzt
(Abschnitte 19 bzw. 20 bei der Kolonne 17 und 21 bzw. 22 bei der Kolonne 18.
Das von dem in Pig· 3 nicht dargestellten Eeakfiionsgefäüö
für isotopischen Austausch kommende, mit Protium und Tritium beladene Deuterium wird durch eine Leitung 23 in
eine Kolonne 17 eingeführt. Am Kopf des Aunziehabschnitts 20
der kolonne 17 entnimmt man durch eine Leitung 24 eine geringe
Henge von stark an Protium angereichertem Deuterium und am Fuss des Anreicherungsabschnitts 19 der Kolonne 17 durch eine
Leitung 25 den gross.ten Teil des teilweise von dem Protium
befreiten aber noch faat das gesamte Tritium enthaltenden
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Deuteriums. Dieses Deuterium wird in die Kolonne 18 eingeführt, wie in Pig. 3 dargestellt, und am Puss des Ausziehabschnitts
dieser Kolonne entnimmt man durch eine leitung 26 eine geringe Menge stark an Tritium angereichertes Deuterium, während man
am Kopf des Anreicherunssabschnitts 21 der Kolonne 18 durch
eine Leitung 27» welche bei der dargestellten Ausführungsform mit der Leitung 3 der Pig. 1 identisch ist, den grössten Teil
des teilweise von Protium und Tritium befreiten Deuteriums entnimmt, vie Icher wieder zu dem Reaktionsgefäss für isotopischen
Austausch zurückgeführt wird.
Um entgegen der vorhergehenden Ausführungsform
zunächst die Abscheidung des Tritiums und hierauf die des Protiums
vorzunehmen, kann man die schematisch in Pig. 4 dargestellte Apparatur benutzen, welche ebenfalls zum Ersatz der
Destillieranlage 6 der Pig. I bestimmt ist.
Diese Apparatur enthält zwei Kolonnen, nämlich die Kolonnen 28 und 29j welche einen Anreicherungsabschnitt bzw.
einen Ausziehabschnitt enthalten (30 bzw. 31 bei der Kolonne 28 und 32 bzw. 33 bei der Kolonne 29).
Das von dem nicht dargestellten Reaktionsgefäss für isotopischen Austausch kommende Deuterium wird durch eine
Leitung 34 in die Kolonne 28 eingeführt, aus welcher am Puss des Ausziehabschnitts 31 durch eine Leitung 35 eine geringe
Menge stark an Tritium angereichertes Deuterium und am Kopf des Anreicherun. cabschnitts 30 durch eine Leitung 36 der grösste
Teil des teilweise von seinem Tritium befreiten aber noch fast das gesamte Protium enthaltenden Deuteriums abgeführt wird.
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Durch die Leitung 36 wird dieses Deuterium in die Kolonne 29 eingeführt, bei welcher man am Fuss des Ausziehabschnitts 33
durch eine Leitung 37 eine geringe Menge stark an Prot—- ium angereichertes
Deuterium und am Puss des Anreicherungsabschnitts 32 durch eine Leitung 38 (welche bei der dargestellten Ausführungsform
mit der Leitung 3 der Fig. 1' identisch ist) den grossten Teil des teilweise sowohl von dem Tritium als auch von
dem Protium befreiten Deuteriums abfuhrt, welcher zu dem Reaktionsgefäss
für isotopischen Austausch zurückgeschickt wird..
Wie aus den obigen Ausführungen hervorgeht, bieten das erfindungsgemasse Verfahren und die erfindungsgemasse Apparatur
zur Ausübung desselben zahlreiche Vorteile gegenüber den bereits bekannten Verfahren und Apparaturen, insbesondere
den, dass sie wirksamer sind.
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Claims (10)
1.) Verfahren zum Ausziehen des Protiums und des Tritiums aus dem in einem Atommeiler oder Kernreaktor benutzten
schweren Wasser, dadurch gekennzeichnet, dass eine ständige Strömung von dem in dem Atommeiler oder dergleichen enthaltenen
schweren Wasser abgezweigt wird, dass die abgezweigte Fraktion einer isotopischen Austauschreaktion mit gasförmigem Deuterium
unterworfen wird, um ihren Gehalt an Protium und Tritium zu senken, und dass aus dem so an Protium und Tritium angereicherten
gasförmigen Deuterium durch fraktionierte Destillation ein erster an Tritium angereicherter Anteil und ein zweiter an Protium
angereicherter Anteil abgeschieden wird, wobei das teilweise von Protium und Tritium befreite Deuterium zweckmässig
zu der isotopischen Austauschreaktion zurückgeführt wird.
2.) Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die isotopische Austauschreaktion durch eine
Temperaturerhöhung auf 800 bis 12000C in Gang gebracht und beschleunigt
wird.
3.) Verfahren nach Ansprüoh. 1, dadurch gekennzeichnet,
dass die isotopische Austauschreaktion durch feste Katalysatoren bei einer zwischen 80 und 4000C liegenden Temperatur
in Gang gebracht und beschleunigt wird.
4.) Verfahren nach Anspruch 1 und 3,. dadurch gekennzeichnet, dass die Katalysatoren durch Platin oder Palladium
auf einer indifferenten Unterlage oder durch auf Chromoxyd aufgebrachtes Eisenoxyd und Wickel gebildet werden.
5.) Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das Ausziehen des Tritiums durch Erhöhung der
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Temperatur der isotopischen Austauschreaktion bzw. das Ausziehen
des Protiums durch Senkung dieser Temperatur begünstigt wird.
6.) Apparatur zur Ausübung des Verfahrens nach
einem der Ansprüche 1 bis 5, gekennzeichnet durch ein Reaktionsgefäss
(l) für isotopischen Austausch, welches mittels eines Stroms von gasförmigem Deuterium teilweise das Protium und das
Tritium aus dem schweren Wasser auszieht, welches ihm fortlaufend zugeführt wird, sowie durch eine Destillieranlage (6), welche
aus dem gasförmigen Deuterium teilweise das Protium und das Tritium auszieht, an welchen es sich durch die Berührung mit
dem schweren Wasser angereichert hatte.
7.) Apparatur nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass das Reaktionsgefäss für isotopischen Austausch mehrere
in Reihe angeordnete Stufen aufweist, in welchen das schwere Wasser im Gegenstrom mit gasförmigem Deuterium in Berührung
gebracht wird (Pig. 2).
8.) Apparatur nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass die Destillieranlage durch eine oder mehrere
Kolonnen mit Einsätzen oder einer Füllung gebildet wird.
9.) Apparatur nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, dass die Leitung zur Zufuhr des an Protium und Tritium
angereicherten Deuteriums und die leitung zur Abfuhr des teilweise von diesen Isotopen befreiten Deuteriums auf Höhen
angeordnet sind, welche von dem Auszug (Protium oder Tritium) abhängen, welcher auf Kosten des anderen begünstigt werden
soll.
10.) Apparatur nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, dass die Destillieranlage zwei Kolonnen aufweist,
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bei welcher die gegenseitige Anordnung sowie die Anordnung der Zufuhr- und Abfuhrleitungen so gewählt sind, dass gleichzeitig
der Auszug von Protium und von Tritium begünstigt wird.
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