DE1614333C - Verfahren zur Ermittlung der wahren Zerfallsrate eines in einer Flüssigkeitsszintillator-Probe vorliegenden radioaktiven Isotops und Einrichtung zur Durchführung des Verfahrens - Google Patents

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Ermittlung der wahren Zerfallsrate mindestens eines in einer in einem Proben-Behälter enthaltenen Flüssigkeitsszintillator-Probe vorliegenden radioaktiven Isotops, bei welchem zunächst während einer ersten Zählperiode die Szintillationen gezählt werden, die in dem Flüssigkeitsszintillator der Probe durch Zerfälle des darin enthaltenen Isotops allein entstehen, bei welchem ferner während einer zweiten Zählperiode die Probe der Einwirkung von Gammastrahlung oder einer anderen Quanten-Strahlung ähnlicher Energie einer äußeren Ständard-Strahlungsquelle ausgesetzt und die Szintillationen gezählt werden, die durch die gleichzeitige Einwirkung der Strahlung der äußeren Standard-Strahlungsquelle und der des in dem Flüssigkeitsszintillator enthaltenen Isotops entstehen, und bei welchem schließlich aus der letzteren Zählung, der Standardzählung, zusammen mit der ersteren Zählung der Probe allein die Nachweis-Empfindlichkeit der Probe bestimmt und daraus und aus der ersten Zählung der Probe allein die Zerfallsrate des in der Probe enthaltenen Isotops berechnet wird.

Die Erfindung betrifft weiterhin noch eine Einrichtung zur Durchführung dieses Verfahrens mit einem Probenhalter zum Festhalten einer Probe in einer Meßkammer, mit eine Standard-Strahlungsquelle, die Gammastrahlung oder eine andere Quanten-Strahlung ähnlicher Energie emittiert, enthaltenden Trägern und mit einer Transportvorrichtung, die die Standard-Strahlungsquelle aus einer unwirksamen Stellung in eine in der Nähe der in der Meßkammer befindlichen Probe gelegene wirksame Stellung befördert.

Aus dem Aufsatz »External Standard Method ...« im »International Journal of Applied Radiation and Isotopes«, Bd. 13, 1962, S. 308 und 309, ist das sogenannte Verfahren des äußeren Standards bekannt, das darauf beruht, daß die Zerfallsrate durch Vergleich der mit und ohne einem äußeren Standardstrahler er-

haltenen Zählungen gewonnen wird. Dieses Verfahren des äußeren Standards beruht auf dem Compton-Effekt in der Szintillator-Flüssigkeit, der durch Gammastrahlung oder eine andere Quanten-Strahlung ähnlicher Energie auslösbar ist. Nach dieser Veröffentlichung wurde eine Standardisierung der Proben noch durch Manipulation der Standard-Strahlungsquelle von Hand durchgeführt. Eine Verbesserung ergab sich dann durch das in der USA.-Patentschrift 3 188 468 beschriebene Verfahren der eingangs genannten Art, bei welchem dadurch eine automatische Standardisierung eingeführt wurde, daß eine externe Standard-Strahlungsquelle zyklisch aus einer Ruheposition in eine an die zu untersuchende Probe angrenzende Arbeitsposition gebracht wurde. Die wahre Zerfallsrate wurde dann dadurch berechnet, daß man aus der Standard-Zählung, beispielsweise durch Vergleich mit einer Eichkurve, den Nachweis-Wirkungsgrad bzw. den Löschungs-Grad bestimmt und aus diesem und der Zählung ohne Standard-Strahler die wahre Zerfallsrate herleitet. Zur Durchführung' des Verfahrens ist dabei auch eine Einrichtung der obengenannten Art beschrieben.

Dieses bekannte Verfahren garantiert eine beträchtliche Genauigkeit, jedoch nur unter der Voraussetzung, daß exakt genau die gleichen Flüssigkeitsvolumina in den einzelnen Proben vorhanden sind; es hat sich nämlich herausgestellt, daß das Flüssigkeitsvolumen in der Probe ein Faktor ist, der die Genauigkeit der Ergebnisse beeinflußt, so daß es notwendig wurde, eine Schar von Eichkurven für jedes einzelne möglicherweise auftretende Probenvolumen und ferner für jedes interessierende Isotop aufzustellen. Das in einer Flüssigkeits-Probe vorhandene Volumen kann jedoch über einen weiten Bereich streuen, so daß es bisher notwendig war, zahlreiche Eichkurven für jedes interessierende Isotop vorzubereiten. Daher war außerordentlich viel Zeit erforderlich, auch waren auf Grund der Umständlichkeiten der Messungen die Möglichkeiten eines Irrtums der Bedienungspersonen relativ hoch, so daß die Genauigkeit der Ergebnisse beeinflußt wurde.

Der vorliegenden Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur Ermittlung der tatsächlichen Zerfallsrate eines oder mehrerer in einer Flüssigkeitsszintillator-Probe enthaltenen radioaktiven Isotope unter Berücksichtigung der Lumineszenzlöschung in der Probe, bei dem das Ergebnis vom Probenvolumen im wesentlichen unabhängig ist, sowie eine Einrichtung zur Durchführung dieses Verfahrens zu schaffen.

Diese Aufgabe wird, ausgehend von dem eingangs genannten Verfahren zur Ermittlung der wahren Zerfallsrate, erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß die während der zweiten Zählperiode in die Nähe der Probe gebrachte erste äußere Standard-Strahlungsquelle sowohl Quanten-Strahlung höherer als auch solche niedrigerer Energie aussendet, daß gleichzeitig eine zweite, im wesentlichen Quanten-Strahlung niedrigerer Energie aussendende äußere Standard-Strahlungsquelle in die Nähe der Probe an eine Stelle gebracht wird, die zu der ersten Standard-Strahlungsquelle einen Abstand aufweist und die relativ zur Probe in einer anderen Höhe als die erste Standard-Strahlungsquelle liegt, und daß während der zweiten Zählperiode die Szintillationen gezählt werden, die in der Probe durch die gemeinsame Wirkung der beiden äußeren Standard-Strahlungsquellen zusammen und durch das in der Probe enthaltene Isotop erzeugt werden.

Die zur Durchführung dieses Verfahrens geeignete Einrichtung der obengenannten Art zeichnet sich dadurch aus, daß die Träger eine erste, sowohl Quanten-Strahlung höherer als auch solche niedrigerer Energie aussendende Standard-Strahlungsquelle und eine zweite, hauptsächlich Quanten-Strahlung niedrigerer Energie aussendende Standard-Strahlungsquelle enthalten und so ausgebildet und/oder angeordnet sind, daß sie die beiden Standard-Strahlungsquellen in vorbestimmten Stellungen relativ zueinander halten.

Auf diese Weise gelingt es, die Wirkungen, die sich bei Änderung des Probenvolumens bei unterschiedlichen Proben ergeben, zu kompensieren, so daß aufeinanderfolgende Proben mit verschiedenen Volumeninhalten rasch und genau analysiert werden können. Auch ist es nicht mehr notwendig, vorweg für jedes einzelne denkbare Probenvolumen getrennte Eichkurven aufzustellen, und das in einem bestimmten Probenbehälter vorhandene Flüssigvolumen braucht weder genau eingestellt noch gemessen zu werden.

Die Erfindung beseitigt also das bisher notwendige umständliche und langwierige Vorgehen sowie die Irrturner, die auf diese Weise entstehen können. Die Erfindung ist einfach und zuverlässig und kann ohne weiteres in Flüssigkeitsszintillations-Zählsystemen angewandt und auch bei solchen verwendet werden, die schon in Benutzung sind. Auch ist eine Anwendung bei Zählungen in Zusammenhang mit äußeren Strahlungsnormquellen möglich, unabhängig davon, ob diese automatisch erfolgen oder nicht.

Weitere Ausgestaltungen und Weiterbildungen der Erfindung sind Gegenstand der Unteransprüche und in diesen niedergelegt. Im folgenden werden an Hand der Figuren das erfindungsgemäße Verfahren sowie Aufbau und Wirkungsweise von Ausführungsbeispielen von Einrichtungen zur Durchführung dieses Verfahrens genauer erläutert. Dabei zeigt

F i g. 1 eine Seitenansicht eines üblicherweise bei Flüssigkeitsszintillations-Zählsystemen verwendeten Probenbehälters, wobei in schematischer Form die Erzeugung von Lichtszintillationen als Ergebnis von Compton-Effekten dargestellt ist, die von der Emission einer Gammastrahlung oder einer anderen Quanten-Strahlung ähnlicher Energie einer äußeren Quelle ausgeht, die neben der unteren Kante des Probenbehälters angeordnet ist,

F i g. 2 eine graphische Darstellung einer typischen Schar von Eichkurven, wie sie üblicherweise zur Bestimmung des Nachweiswirkungsgrades von Flüssigkeitsszintillations-Zählsystemen verwendet werden, wobei die Eichkurven hier den Nachweiswirkungsgrad eines solchen Systems verdeutlichen, wenn Proben mit unterschiedlichen Probenvolumen und eines eine /?-Strahlung emittierenden Isotops, in diesem Falle Tritium, analysiert werden,

F i g. 3 und 3 a Seitenansichten von Probenbehältern ähnlich dem in F i g. 1 abgebildeten, wobei jedoch eine einzige äußere radioaktive Standard-Strahlungsquelle neben dem Behälter in einer etwas unterschiedlichen Lage im Vergleich zu F i g. 1 angeordnet ist,

Fig. 3b und 3c Seitenansichten von Probenbehältern ähnlich den Ansichten nach F i g. 1 und 3, jedoch mit jeweils zwei neben den Behältern angeordneten äußeren radioaktiven Standard-Strahlungsquellen, und zwar einer Quelle neben dem Oberteil und einer neben

dem Boden der einzelnen Behälter, wobei beide mit einem Behälter zusammenwirkende Quellen die gleichen Isotope aufweisen, die sehr ähnliche Energieemissionen haben,

F i g. 4 und 4 a Seitenansichten von Probenbehältern ähnlich den in F i g. 3 c und 3 b dargestellten, mit zwei äußeren radioaktiven Standard-Strahlungsquellen neben dem Behälter, wobei eine Quelle neben dem Oberteil und eine neben dem Boden jedes einzelnen Behälters vorgesehen ist und die oberste, mit den einzelnen Behältern zusammenwirkende Quelle ein radioaktives Standardmaterial aufweist, das relativ energiearme Strahlung im Vergleich zu der Strahlung des Körpers in der Nähe des Bodens des zugehörigen Behälters emittiert,

F i g. 5 eine graphische Darstellung einer typischen Schar von Eichkurven ähnlich denen gemäß F i g. 2, jedoch derart, wie sie bei der Durchführung der Erfindung zur Bestimmung des Nachweiswirkungsgrades eines Flüssigkeitsszintillations-Zählsystems mit Hilfe von Zählverfahren mit äußeren Standardquellen mit , unterschiedlichen Energieemissionen neben den Probenbehältern entsprechend F i g. 4 und 4 a sich ergeben,

F i g. 6 eine Seitenansicht eines Probenbehälters ähnlich dem in Fi g. 4 dargestellten, wobei jedoch der oberste Körper mit der energiearmen Strahlungsquelle neben der Mitte des Behälters statt neben der oberen Kante angeordnet ist,

F i g. 7 eine graphische Darstellung einer typischen Schar von Eichkurven entsprechend denen nach Fig. 5, wie sie bei der Durchführung der Erfindung zur Bestimmung des Nachweiswirkungsgrads eines Flüssigkeitsszintillations-Zählsystems mit Hilfe äußerer Standardquellen benutzt werden, wobei die beiden äußeren Standardquellen relativ zum Probenbehälter entsprechend der F i g. 6 angeordnet sind,

Fig. 8 einen Teilschnitt zur Darstellung einer Einrichtung zur wahlweisen Anordnung von zwei oder mehr äußeren, unterschiedliche Energieemissionen aufweisenden Standardquellen neben einem Probenbehälter,

F i g. 9 einen Teil eines schematischen Schaltschemas der Steuerteile, wie sie zur Einstellung von zwei oder mehr Körpern eines radioaktiven, unterschiedliehe Energieemissionen aufweisenden Standardmaterials bei einer Einrichtung nach F i g. 8 verwendet werden,

Fig. 10 einen in vergrößertem Maßstab dargestellten Schnitt zur Darstellung einer einzelnen radioaktiven Standard-Strahlungsquelle, wie sie bei der Durchführung von Zähloperationen mit äußeren Standardquellen verwendet wird,

Fig. 11 eine teilweise geschnittene Seitenansicht zur Darstellung einer weiteren Anordnung zum Haiten von zwei getrennten Körpern eines radioaktiven Standardmaterials in einem bestimmten, jedoch einstellbaren Abstand voneinander,

Fig. 12,13,13 a teilweise geschnittene Seitenansichten ähnlich der Fig. 11, zur Darstellung von abgewandelten Konstruktionen zum Halten von zwei oder mehr unterschiedlichen Energiequellen im Abstand voneinander.

Da automatische Probenprüfeinrichtungen, bei denen aufeinanderfolgende Proben zwei getrennten Zählvorgängen ausgesetzt werden, wobei während des einen die zu zählende Probe einem bekannten Quantum an Strahlungsenergie pro Zeiteinheit ausgesetzt wird, die entweder von einer inneren oder einer äußeren Standardquelle ausgeht, schon in der USA.-Patentschrift 3 188 468 beschrieben worden sind, wird auf die bekannten Zusammenhänge und auf die Transport- und Meßvorrichtungen hier nicht mehr eingegangen, sondern ausdrücklich auf diese Veröffentlichung verwiesen.

Allgemein sind diese mit einer äußeren Standardquelle zusammenhängenden Verfahren auf einem Vorgang aufgebaut, der als »Compton-Streuung« bekannt ist, ein Vorgang, bei dem die Wechselwirkung, die zwischen der durchdringenden Strahlung und den einen Teil der Probe bildenden Elektronen eintritt, Elektronen im Flüssigkeitsszintillator erzeugt, die ein Energiespektrum haben, das in seiner Form ähnlich dem von einem Betaemitter erzeugten ist. Wie in F i g. 3 dargestellt, ist eine Standardquelle 48 einer Gammastrahlung oder einer anderen Quanten-Strahlung ähnlicher Energie schematisch außerhalb und in der Nähe der unteren Kante der Probe 24 angeordnet, wobei die Probe hier die Form eines Behälters hat, in dem ein Flüssigkeitsszintillator angeordnet ist. Wie dies für Gammastrahler oder für Emitter mit einer ähnlichen Strahlung charakteristisch ist, ergeben sich bei der Standardquelle 48 eine Vielzahl von Zerfallvorgängen während einer bestimmten Zeitperiode, wobei diese Vorgänge eine Ausstrahlung von Gammastrahlen 49 α bis 49 d in unterschiedlichen Richtungen ergeben, wie sie durch die gestrichelten Linien dargestellt sind. Wie hier gezeigt, hat der Gammastrahl49iz an einem Punkt 50 auf die Flüssigkeit in der Probe 24 eingewirkt, so daß Elektronen erregt wurden und dort ein Lichtblitz erzeugt wurde. Dabei kann die Energie der Gammastrahlung vollständig absorbiert werden; häufiger wird die Energie der auftreffenden Gammastrahlung aber nur teilweise absorbiert. Im letzteren Fall wird ein Photon 51 willkürlich gemäß der Erhaltung der Bewegungsenergie mit einer reduzierten Energie abgeschleudert, bis dann ein zweiter Compton-Effekt eintritt. Da das Photon 51 eine kleine Energie hat, so werden die Chancen, einen zweiten Compton-Effekt zu erzielen, erhöht, und ein solcher Effekt ist in dem Flüssigkeitsszintillator bei Punkt 52 angedeutet. Wenn das Photon 51 mit der Materie am Punkt 52 in Wirkung kommt, so ist die Energie des Photons entweder vollständig oder teilweise absorbiert, so daß Elektronen erzeugt werden und eine zusätzliche Lichtszintillation in der Probe 24 entsteht. Das gesamte Ergebnis dieses Vorgangs besteht darin, daß Compton-Effekte in der Probe 24 ein Energiespektrum erzeugen, das durch physikalische Gesetze in hohem Maße mit dem Spektrum in Beziehung steht, das durch einen Betaemitter erzeugt wird. . Wenn daher das in der Probe 24 angeordnete Isotop ein Energiespektrum hat, das in hohem Maße durch physikalische Gesetze mit dem Energiespektrum in Beziehung steht, das durch die Compton-Effekte erzeugt wird, dann ist es möglich, die wahre Aktivität der Isotope ohne Rücksicht auf die Stärke der Löschung, von Änderungen in der Netzspannung oder einer Instrumenteninstabilität zu bestimmen, da die Wirkung dieser Veränderlichen sowohl auf die Isotope als auch die Standardgröße gleich wäre. Diese Bestimmung kann entweder durch arithmetische Rechnung oder durch Vergleich mit vorbereiteten Scharen von Eichkurven geschehen.

Es ist bereits eingangs erwähnt worden, daß es beim Arbeiten mit äußeren Standard-Strahlungsquellen all-

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gemein üblich ist, zur Bestimmung der wahren Aktivitätshöhe von Proben Eichproben zu verwenden, die vorher hergestellt werden und wobei für jedes einzelne Isotop eine Kurvenschar aufgezeichnet wird; darüber hinaus wird dann noch für jedes einzelne Isotop für jedes möglicherweise auftretende Volumen eine entsprechende Eichkurve aufgezeichnet. In Fig. 2 ist eine typische Schar solcher Eichkurven dargestellt, die für Tritium (H³), also für ein typisches betastrahlenemittierendes Isotop, gelten. Selbstverständlich können ähnliche Scharen von Eichkurven für andere Isotope, beispielsweise für Kohlenstoff-14, hergestellt werden.

Es wurde in diesem Zusammenhang festgestellt, daß das Phänomen der Volumenabhängigkeit anscheinend mit der Tatsache zusammenhängt, daß beim Arbeiten mit äußeren Standardquellen, die in charakteristischer Weise sowohl energiereiche als auch energiearme Strahlungen aussenden (beispielsweise Ra 226), die Wahrscheinlichkeit, Vielfach-Compton-Effekte zu beobachten, bei einem einzigen Zerfallsvorgang bei zunehmendem Prober.volumen um so größer ist, je höher die Energie der bei dem Zerfallsvorgang emittierten Strahlung ist. Wenn die Probe 24 (s. Fig. 1) 5,25 Milliliter Flüssigkeit enthält, so ist damit die Wahrscheinlichkeit eines zweiten Compton-Effektes bei einem bestimmten Zerfallsvorgang verhältnismäßig gering, gleichgültig, ob die betreffende Strahlung energiereich oder energiearm ist. Wenn jedoch das in der Probe 24 enthaltene Flüssigkeitsvolumen 10,5 Milliliter ist, so ist die Wahrscheinlichkeit, einen zweiten Compton-Effekt zu beobachten, beträchtlich größer, doch erhöht sich die Wahrscheinlichkeit, einen solchen zweiten Effekt zu beobachten, in einem viel größeren Verhältnis für energiereiche Emissionen als für energiearme Emissionen infolge bekannter physikalischer Gesetze. Wenn das Flüssigkeitsvolumen der Probe auf 15,75 Milliliter und dann auf 21 Milliliter erhöht wird, so besteht die Wirkung darin, daß die Wahrscheinlichkeit eines Vielfach-Compton-Effekts für energiereiche Emissionen rasch zunimmt, während die Zunahme von Vielfach-Compton-Effekten für energiearme Emissionen vernachlässigbar ist. Es ergibt sich daraus, daß das Verhältnis von energiereichen zu energiearmen Emissionen (die Abszisse der Kalibrierkurven gemäß F i g. 2) sich mit der Änderung des Probenvolumens ändert, wodurch sich das Phänomen der Volumenabhängigkeit ergibt.

Mit dem Verfahren nach der Erfindung wird nun erreicht, daß die Zunahme der Vielfach-Compton-Effekte bei zunehmendem Probenvolumen im wesentlichen sowohl für energiereiche als auch energiearme Quanten-Strahlung, worunter eine Gammastrahlung oder eine andere Quanten-Strahlung ähnliche Energie zu verstehen ist, in gleicher Höhe aufrechterhalten wird, so daß nun das Verhältnis der beobachteten Szintillationen hoher und niedriger Energie bei Änderungen im Probenvolumen im wesentlichen konstant bleibt. Wenn zu diesem Zweck eine zweite äußere Standard-Strahlungsquelle, die in charakteristischer Weise hauptsächlich nur energiearme Emissionen aussendet, neben der Probe 24, jedoch im senkrechten Abstand von der Standardquelle 48, angeordnet wird, die sowohl energiereiche als auch energiearme Ausstrahlungen abgibt, so dient diese zweite Standardquelle dazu, eine immer zunehmend größere Zahl von energiearmen Lichtszintillationen bei zunehmendem Proben volumen zu erzeugen, so daß nun das Verhältnis der energiereichen und energiearmen Compton-Effekte im wesentlichen konstant bleibt, auch wenn das Probenvolumen zunimmt. Wie sich besonders deutlich aus F i g. 4 ergibt, ist in dem vorliegenden Beispiel eine äußere Standardquelle 48, die in charakteristischer Weise eine Quanten-Strahlung sowohl relativ hoher als auch relativ niedriger Energie aussendet, neben der Unterkante der

ίο Probe 24 angeordnet. Bei den durchgeführten Versuchen bestand die Standardquelle 48 aus 10 ^c Ra 226. In ähnlicher Weise wird eine zweite äußere Standardquelle 98, die in charakteristischer Weise die Quanten-Strahlung von hauptsächlich relativ niedriger Energie aussendet, neben der Oberkante der Probe 24 und auf der gleichen Seite der Probe angeordnet wie die Standardquelle 48. Bei den Versuchen wurden zwei unterschiedliche energiearme Strahlungsquellen verwendet. In einem Fall bestand die Standardquelle 98 aus ungefähr 65 μο Americium241, während im anderen Fall die Standardquelle 98 aus 10 lic Barium 133 bestand. Anstatt der Standardquelle 48 aus Ra 226 können auch andere energiereiche Quellen verwendet werden, beispielsweise ein Kobaltisotop. In ähnlicher Weise können auch andere energiearme Quellen als das im Versuch benutzte Barium und das Americium benutzt werden. Es wurden jedoch ausgezeichnete Ergebnisse erzielt, wenn die eine relative energiereiche äußere Standardquelle aus Ra 226 und die relative energiearme äußere Standardquelle 98 am Am 241 besteht, da diese beiden Isotope eine sehr lange Halbwertzeit haben, so daß ihre Aktivitätshöhen im wesentlichen während längerer Verwendungszeiten stabil bleiben. Wenn Standardquellen mit verhältnismäßig kurzen Halbwertzeiten benutzt werden, so ändern sich natürlich ihre Aktivitätshöhen während einer bestimmten Zeitperiode beträchtlich, und unter diesen Umständen kann es notwendig werden, periodisch neue Eichkurven herzustellen, um so die geänderten Aktivitätshöhen der Standardquellen zu berücksichtigen. Wenn jedoch Ra 226 und Am 241 verwendet werden, so bleiben die Aktivitätspegel der Standardquellen während einer normalen Lebensdauer einer Einrichtung konstant, so daß eine Neuberechnung der Eichkurven überflüssig ist.

In F i g. 5 ist eine Schar von Eichkurven dargestellt, die genau in der gleichen Weise wie die Eichkurven gemäß Fi g. 2 hergestellt worden sind.. Auch hier interessierten die Isotope von Tritium, und die Eichkurven wurden auf der Basis einer ersten Gruppe von Proben mit 5,25 Milliliter Flüssigkeit, einer zweiten Gruppe mit 10,5 Milliliter Flüssigkeit, einer dritten Gruppe mit 15,75 Milliliter Flüssigkeit und einer vierten Gruppe mit 21 Milliliter Flüssigkeit aufgestellt. Alle Proben der einzelnen Gruppen enthielten eine bekannte Aktivitätsmenge, und in den Proben jeder Gruppe wurde durch Hinzufügen bekannter Mengen eines lumineszenzlöschenden Stoffes ein unterschiedlicher Grad von Lumineszenzlöschung hergestellt. Jede einzelne Probe wurde dann zweimal gezählt, und zwar einmal, ohne daß sie einer äußeren Standardquelle ausgesetzt wurde, um so den Nachweiswirkungsgrad festzustellen, und einmal unter der Einwirkung einer Anordnung von Standardquellen 48, 98 gemäß F i g. 4, um so das Nettoverhältnis der äußeren Standardquellen zu bestimmen. Wenn die Ablesungen aus den vorhergehenden Ablesvorgängen in die gra-

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phische Darstellung eingetragen wurden, so fielen die durch die Eichkurven der Proben mit 10,5, 15,75 und 21 Milliliter alle auf eine gemeinsame Kurve, etwa auf die in F i g. 5 eingezeichnete Eichkurve 99. Anders ausgedrückt, es wurde festgestellt, daß in F i g. 5 die gleiche Eichkurve 99 in gleicher Weise für alle Probenvolumen anwendbar war, die im wesentlichen in den Bereichen von ungefähr 7,5 bis ungefähr 22,5 Milliliter fallen. Es wurde jedoch auch festgestellt, daß die in F i g. 5 gezeichnete Eichkurve 100 für ein Probenvolumen von der Größenordnung von 5 Mililiter etwas von der Eichkurve 99 abwich.

Es ergibt sich aus der vorstehenden Beschreibung im Zusammenhang mit den F i g. 4 und 5, daß ein beträchtlich vereinfachtes Verfahren nicht nur für das Aufstellen der Eichkurven, sondern auch für die Verwendung solcher Kurven gefunden wurde. Wenn zwei äußere Standardquellen benutzt werden, von denen die eine in charakteristischer Weise lediglich eine energiearme Strahlung und die andere in charakteristischer Weise sowohl eine energiereiche als auch eine energiearme Strahlung hat, und wenn die Standardquellen, wie in F i g. 4 dargestellt, angeordnet werden, so wird die für die Herstellung der Eichkurven erforderliche Zeit halbiert. Hier ist es lediglich notwendig, zwei Gruppen von Proben unterschiedlichen Löschungsgrades herzustellen, und zwar eine Gruppe mit Proben von 5,25 Milliliter Volumen und die andere Gruppe mit Proben, deren Volumen im wesentlichen in den Bereich von 10,5 bis 21 Milliliter fällt, da die Eichkurve 99 entsprechend der zweiten Gruppe in gleicher Weise für irgendwelche Proben anwendbar ist, deren Flüssigkeitsvolumen innerhalb des Bereiches von 7,5 bis 22,5 Milliliter liegt. Bei der Anwendung entstehen noch weitere Einsparungen an Zeit und Genauigkeit, da der Techniker nun in voller Kenntnis der Tatsache arbeiten kann, daß die auf Druckvorrichtungen registrierten Ablesungen im wesentlichen volumenunabhängig sind, solange das Proben volumen größer als ungefähr 7,5 Milliliter ist.

Es wurde nun festgestellt, daß zwar senkrechte Abstandsänderung der beiden äußeren Standardquellen die Eichkurven der oben angegebenen Art beeinflußt, daß jedoch eine Änderung der Umfangsposition der Standardquellen bezüglich der Probe unwesent-Hch ist. Die beiden Standardquellen 48,98 können daher auf der gleichen Seite der Probe 24 gemäß F i g. 4 oder gegebenenfalls auf entgegengesetzten Seiten der Probe 24 gemäß F i g. 4 a angeordnet werden. Ja, sie können sogar unter anderen Winkeln und radialen Verhältnissen in bezug auf die Achse der Probe angeordnet werden. In jedem Fall jedoch, wenn die zwei Standardquellen 48, 98 in senkrechtem Abstand in der Art, wie in F i g. 4 und 4 a abgebildet, angebracht sind, können die Eichkurven 99 und 100 gemäß F i g. 5 verwendet werden.

Eine Änderung in der relativen vertikalen Stellung der äußeren Standardquellen 48, 98 relativ zueinander beeinflußt zwar die Eichkurven, doch beeinflußt sie nicht die Verwendung von zwei unterschiedlichen äußeren Standardquellen mit den oben beschriebenen Energiemerkmalen in einem praktischen, volumenunabhängigen Bereich von ungefähr 15 Milliliter. Weiter wurde festgestellt, daß ein Anbringen der äußeren Standardquelle 98 neben der Probe 24 ungefähr in der Mitte derselben gemäß F i g. 6 bewirkt, daß sich ein volumenunabhängiger Bereich von ungefähr 2,5 bis ungefähr 17,5 Milliliter ergibt, und die Eichkurve 101, die für einen solchen volumenunabhängigen Bereich Anwendung findet, ist in F i g. 7 dargestellt. Es wurde jedoch in diesem Fall gefunden, daß ein kleines Maß von Volumenabhängigkeit vorhanden ist, wenn es sich um Proben von der Größenordnung von 21 Milliliter handelt, und die Eichkurve 102 für derartige Proben ist ebenfalls in F i g. 7 dargestellt. Es ergibt sich ferner ohne weiteres, daß der Techniker unter der Voraussetzung, daß seine Proben keine Probenvolumen über 17,5 Milliliter haben, nunmehr unter Verwendung der äußeren Standardquellen 48, 98 in den Stellungen gemäß F i g. 6 weiter fortfahren kann, weil in diesem Fall Änderungen im Volumen von Probe zu Probe vernachlässigbar sind und die Genauigkeit der Prüfresultate nicht beeinflussen. Auch wenn ein Probenbehälter mehr als 17,5 Milliliter enthalten würde, so ist der zu erwartende Fehler minimal im Vergleich zu dem Fehler, der sich ergeben würde, wenn vollständig volumenabhängige Systeme verwendet werden, wie sie in den Eichkurven gemäß F i g. 2 dargestellt sind. Wenn der Techniker feststellt, daß eine Probe mehr als 17,5 Milliliter Flüssigkeit enthält, d. h., wenn der Probenbehälter im wesentlichen voll ist, so braucht er nur die Eichkurve 102 verwenden, um so den Nachweis-Wirkungsgrad für diese Probe zu bestimmen.

Damit wurde also ein äußerst zuverlässiges Verfahren zum Bestimmen der wahren Aktivitätspegel von Proben beschrieben, bei denen die Wirkungen der Volumenabhängigkeit im wesentlichen eliminiert sind. Ganz allgemein gesprochen, kann das obenerwähnte Verfahren bei einem großen Bereich von Zählsystemen von Flüssigkeitsszintillationen verwendet werden, und zwar bei vollständig handbetätigten, bei halbautomatischen und vollautomatischen Systemen. Bei einem vollständig handbetätigten System ist es möglich, die Standardquellen 48, 98 (F i g. 4, 4 a und 6) in den Prüfapparat neben der Zählkammer von Hand in irgendeiner bekannten Art und Weise einzusetzen. Gegebenenfalls können die beiden Standardquellen auf einem oder mehreren von Hand verschiebbaren Trägern angeordnet sein, die zur Verschiebung der Standardquellen in die richtige Stellung gemäß F i g. 4, 4 a und 6 oder aus solchen Stellungen in den abgeschirmten Teil der Prüfeinrichtung bewegt werden können. Andererseits können die beiden Standardquellen 48, 98 auch automatisch zwischen ersten Stellungen im Zusammenhang mit der Probe in der Prüfkammer und in zweite Stellungen im Abstand von der Prüfkammer automatisch verschoben werden. Steuerschaltungen für vollständig automatische Systeme dieser Art sind in der schon erwähnten USA.-Patentschrift 3 188 468 beschrieben. Da sich das dortige System jedoch nur mit der Positionierung einer einzi- . gen Standardquelle befaßt, wird im folgenden eine Einrichtung zum automatischen Positionieren von zwei äußeren Standardquellen 48, 98 in eine der relativen Stellungen gemäß F i g. 4 und 6 beschrieben.

Hierzu wird auf die F i g. 8 und 9 verwiesen. Ein Heber 29 trägt dort eine Probe 24 auf seiner Plattform 30 und ist hier in seiner unteren Stellung gezeigt, in der die Probe 24 zwischen den nicht dargestellten Fotovervielfachern steht. Ein Kanal 104 erstreckt sich nach oben in die Seitenwand 64 (F i g. 8) und nach unten in das abgeschirmte Gehäuse 58 (F i g. 9) hinein. In diesem Fall nimmt der Kanal 104 die äußeren Standardquellen 48 und 98 auf und dient dazu, um sie pneumatisch zwischen einer ersten Stellung in Wirkverbindung mit der Meßkammer (entsprechend

F i g. 8) und einer zweiten Stellung im Abstand von der Meßkammer und innerhalb des abgeschirmten Gehäuses 58 (s. F i g. 9) hin- und herzubewegen. Da die Standardquelle 98 energiearme Strahlen aussendet, so ist es nicht notwendig, daß diese Standardquelle innerhalb des abgeschirmten Gehäuses 58 angeordnet wird, und es genügt eine Sicherstellung, daß die eine energiereiche äußere Standardquelle 48 innerhalb des abgeschirmten Gehäuses 58 angeordnet wird, wenn sie nicht in Gebrauch ist. Wie in F i g. 8 dargestellt, endigt das obere Ende des Kanals 104 in einem festen Anschlag 105, während das untere Ende des Kanals 104 mit einem Ringanschlag 59 versehen ist, der innerhalb des Gehäuses 58 angeordnet ist. Eine Leitung 106 kommuniziert mit dem oberen Ende des Kanals 104, um so den Druck eines Arbeitsmediums zur Atmosphäre ausgleichen zu können.

Um wahlweise die äußeren Standardquellen 48,98 zwischen ihren beiden Grenzstellungen zu verschieben, ist das untere Ende des Kanals 104 über jsin T-Stück 108 mit einem Paar von normalerweise geschlossenen Zweiwege-Steuerventilen 109 und 110 verbunden. In der dargestellten Einrichtung gemäß F i g. 12 ist das Steuerventil 109 mit der Hochdruckseite einer üblichen Pumpe, beispielsweise einer pneumatischen Pumpe 111, über eine Hochdruckleitung 112 verbunden. In ähnlicher Weise ist das Steuerventil

110 mit der Niederdruckseite der Pumpe 111 an eine Vakuumleitung 114 angeschlossen. Wie üblich ist die Pumpe 111 mit einem Lufteinlaß 115 versehen. Die Anordnung ist derart, daß bei Betätigung der Pumpe

111 und bei offenem Steuerventil 109 der Kanal 104 unter einem hohen Druck steht, wodurch die Standardquellen 48, 98 nach oben durch den Kanal 104 so weit gedruckt werden, bis sie gegen den festen Anschlag 185 anliegen. Wenn andererseits die Pumpe 111 läuft und das Steuerventil 110 offen ist, so ist der Kanal 104 mit der Vakuuniseite der Pumpe verbunden, und die Standardquellen 48, 98 werden nach unten durch den Kanal 104 so weit angesaugt, bis die untere Standardquelle 48 gegen den Ringanschlag 59 anschlägt.

Die radioaktiven äußeren Standardquellen 48, 98 können verschiedene Formen annehmen und können irgendeine unterschiedliche äußere Form und äußere Abmessungen haben und ferner auch aus unterschiedlichen Isotopen gebildet sein, doch wurde festgestellt, daß, wenn derartige Körper in einem durch ein Strömungsmedium betätigten Transportsystem gemäß F i g. 9 verwendet werden, sich ausgezeichnete Ergebnisse erzielen lassen, wenn jeder einzelne Körper im wesentlichen eine »Hantek-artige Form hat. In F i g. 10 ist ein vergrößerter senkrechter Schnitt durch eine typische Standardquelle 48 dargestellt, wie sie zur Verwendung in dem System gemäß F i g. 9 besonders günstig ist. Wie dargestellt, hat die Standardquelle 48 eine im wesentlichen zylindrische Außenhülse 116, die aus einer Monelmetallegierung hergestellt ist. Völlig innerhalb der Außenhülse 116 ist eine zweite Innenhülse 118 eingekapselt, die aus Platin hergestellt ist und einen bestimmten Radioaktivitätsbetrag, beispielsweise 10 μο Ra 226, enthält. Um nun die Reibung zwischen der Standardquelle 48 und den Wänden des Kanals 104 auf ein Minimum herabzusetzen und damit die Gleitmöglichkeit der Standardquelle zu verbessern, und außerdem die Bewegung der Standardquelle um Biegungen herum, die im Kanal 104 vorhanden sein können, zu erleichtern, ist ein Paar von im wesentlichen sphärischen Kugeln 119 aus Kunststoff vorgesehen, die jeweils mit einer Bohrung 120 versehen sind, in die satt ein Endstück der Außenhülse 116 paßt. Die Kugeln 119 werden dann auf den entgegengesetzten Enden der Außenhülse 116 angeordnet und dort mit Hilfe von Epoxykleber 121 sicher befestigt.

Aus F i g. 8 und 11 ergibt sich, daß die obere Standardquelle 98, die in diesem Falle den Strahler mit ίο energiearmer Strahlung, beispielsweise eine Standardquelle mit Americium oder Barium, darstellt, in ihrem äußeren Aussehen mit der Standardquelle 48 identisch ist und sich von dieser nur in der Art des Strahlers unterscheidet, der innerhalb der Innenhülle 118 aus Platin eingeschlossen ist.

Dabei ist die Anordnung so getroffen, daß die Standardquellen 48, 98 in einem festen senkrechten Abstand voneinander angeordnet sind, wenn sie sich im Kanal 104 befinden, während gleichzeitig eine wahlweise Einstellung der Größe ihres senkrechten Abstandes möglich ist, so daß die beiden Quellen entweder gemäß F i g. 4, gemäß F i g. 6 oder in anderer Art angeordnet sein können. Zu diesem Zweck (s. insbesondere Fig. 8 und 11) ist eine Gruppe von als Ab-Standskörper wirkenden Trägern 122 vorgesehen, die in ihrer äußeren Form den radioaktiven Standardquellen 48, 98 gleichen. Jeder einzelne Träger 122 hat eine hantelartige Ausbildung und ist mit einem Paar von Kugeln HS) an entgegengesetzten Enden versehen. In diesem Fall sind jedoch die Kugeln durch kurze Bolzen 124 im Abstand gehalten, die aus irgendeinem inerten Plastik- oder Metallmaterial sein können. Wenn daher der Techniker die äußeren Standardquellen 48, 98 in den relativen Stellungen, wie angegeben, relativ zur Probe 24, beispielsweise gemäß F i g. 4 und 8, anordnen will, so ist es lediglich notwendig, die gewünschte Zahl von Trägern 122 zwischen den beiden Standardquellen 48, 98 bei deren Einbringen in den Kanal 104 anzuordnen. Im Ausführungsbeispiel der Fig. 11 sind vier derartige hantelartige Träger 122 vorgesehen, um so den gewünschten senkrechten Abstand herzustellen. Falls andererseits die Lage der beiden Standardquellen 48, 98 gemäß F i g. 6 eingestellt werden soll, so ist es lediglich notwendig, zwei der Träger 122 zu entfernen. Es ist selbstverständlich möglich, eine beliebige Zahl aus der Gesamtzahl der vier Träger 122 oder alle Träger 122 wegzunehmen, um eine bestimmte Anordnung zu erzielen. Gegebenenfalls können auch mehr als vier als Abstandskörper wirkende Träger zwischen die beiden Standardquellen eingesetzt werden. Manchmal kann es erwünscht sein, die untere und energiereiehere Standardquelle 48 etwas über die untere Kante der Probe 24 anzuheben, wenn sie in Arbeitsstellung gemaß F i g. 8 ist. In diesem Fall ist es lediglich notwendig, die relativen Stellungen der Standardquelle 48 und des Trägers 122 auszutauschen, der unmittelbar oberhalb der Standardquelle 48 angeordnet ist, so daß nun eine Anordnung entsteht, bei der hintereinander ein Träger 122, eine Standardquelle 48, ein oder mehrere zusätzliche Träger 122 und eine Standardquelle 98 von unten nach oben gemäß F i g. 8 und 11 angeordnet sind.

In Fig. 12 und 13 sind zwei abgewandelte Trägeranordnungen zum Halten von zwei unterschiedlichen äußeren Standardquellen in senkrechtem Abstand voneinander dargestellt.

In F i g. 13 sind die untere Standardquelle 48 und

die obere Standardquelle 98 im Abstand voneinander durch einen hantelartigen Träger 125 getrennt. In diesem Fall weist der Träger 125 eine längliche Stange 126 auf, die eine beliebige Länge haben kann, um so eine bestimmte Höhe eines senkrechten Abstandes zwischen den Standardqueilen herzustellen, wobei die Stange 126 aus irgendeinem geeigneten Metall oder Kunststoff hergestellt sein kann. Auch hier sind an entgegengesetzten Enden der Stange 126 ein Paar von Kugeln 119 befestigt, die die Gleitbewegung durch den Kanal 104 erleichtern. Wenn die Stange 126 aus einem starren Material ist, so ist es notwendig, einen Kanal 104 vorzusehen (F i g. 8), der keine Biegungen hat. Da die geradlinige Richtung des Kanals 104 jedoch die Meßkammer nicht durchdringt, sondern neben der Meßkammer vorbeigeht, so bildet er keine geradlinige Bahn zwischen der Standardquelle 48 in ihrer Ruheposition und der Probe in der Meßkammer. Damit erreicht kein erheblicher, von der Standardquelle 48 ausgehender Strahlungsbetrag die Probe 24 während einer Zählung ohne Standardquelle. Gegebe- · nenfalls könnte die Stange 126 auch aus einem geeigneten Abschirmmaterial sein, so daß zusätzlich Strahlungen von der Meßkammer abgehalten werden, wenn die Standardquelle 48 entfernt ist.

Die abgewandelte Anordnung der äußeren Standardquellen gemäß Fig. 13 ist ähnlich der in F i g. 12. Hier sind jedoch die aus Platin bestehenden Außenhüllen, die die unteren und oberen äußeren Standardquellen enthalten, unmittelbar an entgegengesetzten Enden einer langen Stange 128 angebracht, die eine beliebig; L'dr.gc haben und die aus irgendeinem geeigneten Metall oder Kunststoff sein kann. Die entgegengesetzten Enden der Stange 128 sind in Kugeln 119 aus Kunststoff eingesetzt, die fest an der Stange angebracht sind. Die Anordnung der äußeren Standardquellen zur Verwendung bei der Ausführungsform der Erfindung gemäß Fig. 13 bildet also eine einzige hantelartige Kugelstangenvorrichtung mit einer äußeren energiereichen und energiearmen Standardquelle an ihrem unteren Ende und einer äußeren energiearmen Standardquelle an ihrem oberen Ende.

Um das Verständnis der Erfindung in ihrer praktischen Anwendung bei einem vollständig automatischen System zu erleichtern, wird im folgenden auf die F i g. 8 und 9 zusammen Bezug genommen. Bei einem vollständig automatischen System werden die einzelnen in die Meßkammer eingebrachten Proben 24 beispielsweise zweimal gezählt, und zwar mindestens einmal mit zwei äußeren Standardquellen 48, 98 in Wirkstellung zur Probe gemäß F i g. 8 und mindestens einmal mit den äußeren Standardquellen 48, 98 außer Einwirkung auf die Probe gemäß F i g. 9. Dabei ist es unwesentlich, welcher Zählvorgang zuerst durchgeführt wird, doch wird der Betriebsablauf weiter unten so beschrieben, daß die erste Zählung durchgeführt wird, wenn die Standardquellen außer Wirkung auf die Probe sind, und die zweite Zählung, wenn die Standardquellen auf die Probe einwirken. Dabei wird die erste Zählung so durchgeführt, daß die äußeren Standardquellen 48,98 keine Einwirkung auf die Probe 24 in der Meßkammer haben und daher in der in F i g. 9 dargestellten Lage sind.

Es sei nun zuerst angenommen, daß aufeinanderfolgende Proben 24 gezählt werden sollen, ohne Standardzählverf ahren zu verwenden. In diesem Fall wird, wie in F i g. 9 dargestellt, ein von der Bedienungsperson steuerbarer Wählschalter 129 in eine die automatische Standardzählung ausschaltende AUS-Stellung gebracht. Wenn nun der erste Zählvorgang für die Probe vollständig durchgeführt ist, so wird von einer Programmsteuerung 70 ein Steuersignal an den Anschluß 92 angelegt. Das Signal wird dann unmittelbar an einen Heberentladeanschluß 130 gegeben, wobei in einem vollständig automatischen System der Heberentladeanschluß 130 mit dem Entladeanschluß eines Antriebsmotors über die Laufkontakte eines oberen Endschalters gekuppelt ist. Das auf den Heberentladeanschluß 130 gegebene Signal bewirkt dann ein Anlassen des Antriebsmotors, und die Probe 24 wird aus der Meßkammer ausgeworfen.

Es sei nun angenommen, daß aufeinanderfolgende Proben anschließend automatisch unter Einwirkung der Standard-Strahlungsquellen nochmals gezählt werden sollen. In diesem Fall wird der Wählschalter 129 (Fig. 9) so in die EIN-Stellung gedreht, daß bei Registrieren der Zählung der ersten Probe durch eine Druckvorrichtung ein Signal an dem Anschluß 92 der Programmsteuerung 70 ankommt und an den für die automatische Standardisierung zuständigen EIN-Anschluß 131. (Fi g. 9) weitergegeben wird.

Dabei ist die Anordnung so getroffen, daß abwechselnd Signale an dem EIN-Anschluß 131 zuerst zum Probenladeanschluß 71 der Programmsteuerung 70 zum Einleiten eines zweiten Zählablaufs für die Probe in der Meßkammer und dann an den Heberentladeanschluß 130 gegeben werden, der den notwendigen Eingangsimpuls für den Auswurfablauf am Heber 29 liefert, so daß nun jede einzelne Probe aus der Meßkammer erst dann ausgeworfen wird, wenn die Probe zweimal gezählt wurde. Zu diesem Zweck wird das am EIN-Anschluß 131 ankommende erste Signal der Verbindungsstelle eines bistabilen Flip-Flops ί32 aufgedrückt, so daß der letztere aus seinem Rückstellzustand in den Stellzustand umschaltet.

Da Flip-Flop-Schaltungen der bistabilen und mobilen Flip-Flops aufgedrückt wird, so wird der letztere zelnen nicht beschrieben zu werden. Es sei lediglich erwähnt, daß die Flip-Flops symbolisch dargestellt sind und damit einen Stellteil 5 und ein Rückstellteil R haben, die an einer Verbindungsstelle miteinander verbunden sind. Wenn nun ein Signal der Verbindungsstelle eines bistabilen Flip-Flops aufgedrückt wird, so schaltet der letztere von einem Zustand in den anderen um. Wenn in ähnlicher Weise ein Eingangssignal oder ein Impuls dem Einstellteil eines monostabilen Flip-Flops aufgedrückt wird, so wird der letztere zeitweilig eingeschaltet, so daß nur ein vorbestimmtes Ausgangssignal von dem Einstellteil erzeugt und abgegeben wird. Nach einer von der Charakteristik des monostabilen Flip-Flops abhängigen Zeitverzögerung schaltet dieser automatisch wieder in den Rückstellzustand zurück.

Im Zusammenhang mit den bekannten Merkmalen üblicher Flip-Flop-Schaltungen ergibt sich, daß das erste am EIN-Anschluß 131 ankommende Signal den Flip-Flop 132 in seinen Stellzustand bringt, so daß ein Ausgangssignal erzeugt wird, das unmittelbar an den Probenladeanschluß 71 über eine Zeitverzögerungsvorrichtung 134 weitergegeben wird, um so einen zweiten Zählablauf für die Probe 24 anlaufen zu lassen. Zur gleichen Zeit, wenn das auf dem EIN-Anschluß 131 aufgedrückte Signal an den Flip-Flop 132 weitergegeben wird, wird es dem Einschaltteil S eines weiteren monostabilen Flip-Flops 135 aufgedrückt, so daß der letztere kurzzeitig in seinen Einschaltzustand

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umschaltet und kurzzeitig einen Stromkreis zum Erregen eines Elektromagneten 52 über eine Zeitverzögerungsvorrichtung 136 und die normalerweise geschlossenen Kontakte Rl_a eines Relais Rl schließt. Die kurzzeitige Erregung des Elektromagneten 5 2 bewirkt eine Umschaltung des Steuerventils 109 aus dem normalerweise geschlossenen in den offenen Zustand, so daß nun die Hochdruckleitung 112 unmittelbar an den Kanal 104 angeschlossen wird. Zu gleicher Zeit dient die kurzzeitig vorhandene Einschaltstellung des monostabilen Flip-Flops 135 dazu, kurzzeitig einen Erregerstromkreis für die Pumpe 111 zu schließen, so daß sich nun die letztere dreht und den Kanal 104 unter Druck setzt, wodurch die Standardquellen 48, 98 aus der in F i g. 9 dargestellten Stellung in die Stellung gemäß F i g. 8 bewegt werden. In der dargestellten Anordnung sind die Zeitverzögerungsvorrichtungen 134, 136 derart ausgebildet, daß die Pumpe 111 erregt und das Steuerventil 109 geöffnet wird, bevor ein Signal dem Probeentladeanschluß 71 aufgedrückt wird, wobei dieses Signal dazu dient, einen Befehl an die Programmsteuerung 70 zu geben, wodurch ein zweiter Zählablauf in Gang gesetzt wird, der mit den äußeren Standardquellen 48, 98 in der Stellung gemäß Fig. 8 durchgeführt wird.

Die Pumpe 111 und das Steuerventil 109 werden lediglich kurzzeitig während eines Zeitraumes betätigt, dessen Länge durch die Schalteigenschaft des monostabilen Flip-Flops 135 bestimmt ist. Wenn daher der Kanal 104 unter Druck steht, werden die äußeren Standardquellen 48, 98 und die dazwischenliegenden Träger 122 nach oben in den Kanal 104 so weit eingeblasen, bis die oberste Kugel 119 der Standardquelle 98 gegen den festen Anschlag 105 anschlägt. Wenn der Flip-Flop 135 in seinen Rückstellzustand zurückkehrt, so sind die Erregerstromkreise für die Pumpe 111 und den Elektromagneten 5 2 unterbrochen, so daß nun die Pumpe abgeschaltet und das Steuerventil 109 geschlossen wird. Wenn dies eintritt, so wird die Kolonne der äußeren Standardquellen und der dazvvischenliegenden Träger zurück durch den Kanal 104 nach unten fallen, bis sie unter der Wirkung ihrer eigenen Schwerkraft am Ringanschlag 59 ankommt.

Um sicherzustellen, daß die gesamte aus äußeren Standardquellen 48, 98 und den dazwischenliegenden Trägern 122 bestehende Kolonne in Wirkstellung zur Probe 24 und der Meßkammer während des zweiten Standardzählvorgangs für die Probe ist, ist eine Vorrichtung vorgesehen, um diese Teile mit Sicherheit in die Lage gemäß F i g. 8 zu bringen. Zu diesem Zweck ist ein ringförmiger Magnet 138 in der Seitenwand 64 (F i g. 8) angeordnet, wobei die innere Umfangsfläche des Magnets einen Teil der Wand des Kanals 104 bildet. In der dargestellten Anordnung ist im Kanal 104 unmittelbar unter der äußeren Standardquelle 48 eine Stahlkugel 139 angeordnet, die in der Leitung unter der Wirkung der Änderungen des Druckes des Strömungsmediums zusammen mit der aus den äußeren Standardquellen 48, 98 und den dazwischenliegenden Trägern 122 bestehenden Kolonne bewegbar ist. Damit ist die Anordnung derart, daß bei Unterdrucksetzen des Kanals 104 und bei Aufwärtsblasen der äußeren Standardquellen und der Träger als Kolonne und ferner der Stahlkugel 139 durch den Kanal hindurch eine Aufwärtsbewegung der Kolonne und der Stahlkugel dann aufhört, wenn die letztere am Magneten 138 angekommen ist oder sich etwas oberhalb desselben befindet. Wenn daher die Pumpe abgeschaltet und das Steuerventil 109 geschlossen wird, haben die Stahlkugel 139 und die vorerwähnte Kolonne die Tendenz, sich nach oben nur so weit zu bewegen, bis die Stahlkugel 139 am Magnet 138 mittig angeordnet ist, wobei dann eine weitere Abwärtsbewegung durch die magnetische Anziehung zwischen dem Magnet und der Stahlkugel verhindert wird. Damit wird die gesamte Kolonne, die aus den äußeren Standardquellen 48, 98 und den dazwischenliegenden Trägern 122 besteht, genau neben der Meßkammer während des Standardzählvorgangs für die Probe 24 angeordnet. Wie bereits oben angedeutet, ist die Außenhülse 116 (Fig. 10) der äußeren Standardquelle 48 aus einer Monelmetallegierung hergestellt. Der Grund für die Verwendung dieser Legierung besteht darin, daß diese ausgezeichnete magnetische Eigenschaften besitzt. Gegebenenfalls könnte daher die Stahlkugel 139 weggelassen werden, wobei dann der Magnet dazu dient, die untere Standardquelle 48 magnetisch anzuziehen und sie in ihrer stationären Lage zu zentrieren, so daß nun die ganze Kolonne neben der Meßkammer angeordnet ist. Wenn keine Stahlkugel verwendet wird, so könnten die Verbindungsstangen der Träger 122 aus magnetisch anziehbarem Material sein. Gegebenenfalls könnte auch ein Klotz aus magnetisch anziehbarem Material auf einem Teil der Stangen gemäß Fig. 13 oder 13a angeordnet sein, um so die richtige Anordnung der äußeren Standardquellen, wie dargestellt, zu erreichen.

Nachdem die Probe 24 ein zweites Mal gezählt wurde und die aufgenommenen Daten registriert wurden und das gewünschte Verhältnis hiervon abgeleitet wurde, gibt die Programmsteuerung 70 wiederum ein weiteres Ausgangssignal an den Probenwechselanschluß 92 (F i g. 9). Da der Wählschalter 129 in EIN-Stellung für den automatischen Meßvorgang bei Gegenwart der Standard-Strahlungsquellen ist. wird das am Probenwechselanschluß 92 ankommende Signal wiederum an den EIN-Anschluß 131 weitergegeben und damit auch an die Verbindungsstelle des bistabilen Flip-Flops 132. Diesmal bewirkt das Signal eine Umschaltung des Flip-Flops 132 in seinen Rückstellzustand, so daß ein Steuersignal von dem Rückstellteil R unmittelbar an den Heberentladeanschluß 130 über eine asymmetrisch leitende Vorrichtung 140 v/eitergegeben wird. Die Probe 24 wird nun. wie oben beschrieben, entladen.

Um die Stahlkugel 139 und die Kolonne der Standardquellen 48, 98 und Träger 122 wieder in die Lage gemäß F i g. 9 zu bringen, wird das von dem Rückstellteil R des bistabilen Flip-Flops 132 kommende Ausgangssignal dazu benutzt, den Erregerstromkreis für das Relais R 1 zu schließen, so daß dessen 'Ruhekontakte RI₁₁ geöffnet und die Arbeitskontakte R I₁, geschlossen werden. Gleichzeitig mit dem Aufdrücken des am EIN-Anschluß 131 ankommenden Signals auf den bistabilen Flip-Flop 132 zum Umschalten des letzteren in seinen Rückstellzustand wird das am EIN-Anschluß 131 ankommende Signal gleichzeitig dem Einschaltteil 5 des monostabilen Flip-Flops 135 aufgedrückt, so daß der letztere in seine Einschaltstellung umgeschaltet wird. Ein kurzzeitiges vom Flip-Flop 135 abgegebenes Ausgangssignal wird dann über die Zeitverzögerungsvorrichtung 136 weitergegeben, die hier dazu dient, um das Signal so zu verzögern, daß sich die Kontakte RI₁₁ öffnen und die Kontakte RI₁, schließen können. Das von dem monostabilen Flip-Flop 135 abgeleitete kurzzeitige Signal wird dann

durch die nunmehr geschlossenen Arbeitskontakte Rl_b des Relais und durch die Wicklung eines Elektromagneten S 3 hindurchgeleitet, so daß der letztere erregt wird. Eine Erregung des Elektromagneten S 3 verschiebt das normalerweise geschlossene Steuerventil 110 in den offenen Zustand, so daß nun die Vakuumleitung 114 kurzzeitig unmittelbar an den Kanal 104 für eine Zeitdauer angeschlossen wird, die durch die Charakteristik des monostabilen Flip-Flops 135 bestimmt wird. Gleichzeitig bewirkt das vom Flip-Flop 135 kommende Signal ein erneutes kurzzeitiges Einschalten der Pumpe 111, so daß nun ein Vakuum in der Leitung 104 erzeugt wird, das ausreicht, um die magnetische Anziehung zwischen dem Magnet 138 und der Stahlkugel 139 (F i g. 8) zu überwinden und dadurch sicherzustellen, daß die Stahlkugel 139 und die Kolonne der Standardstrahlen 48, 98 und Träger 122 nach unten in die Lage gemäß F i g. 9 abgesaugt werden. Als Folge hiervon wird nun die nächste in die Meßkammer eingeführte Probe 24 zuerst in einer Umgebung gezählt, die frei von den Strahlungen ist, die von den äußeren Standardquellen 48, 98 ausgehen. Wenn der Flip-Flop 135 in seinen Rückstellzustand zurückkehrt, so wird die Pumpe 111 wieder abgeschaltet, und das Steuerventil 110 schließt sich wieder. Das Relais R 1 bleibt nur so lange erregt, bis das nächste Signal dem EIN-Anschluß 131 aufgedrückt wird, das dann wiederum ein Umschalten des Flip-Flops 132 in seinen Einschaltzustand bewirkt, wobei dieses Signal nach der vollständigen Durchführung des ersten Zählablaufs für die nächste Probe erzeugt wird.

Aus den vorstehenden Ausführungen ergibt sich, daß die Erfindung nicht nur auf manuell bediente Zählsysteme für Flüssigkeitsszintillation und halbautomatische Zählsysteme dieser Art, sondern auch auf Zählsysteme für Flüssigkeitsszintillationen anwendbar ist, die vollständig automatisch funktionieren. In dem in den F i g. 8 und 9 abgebildeten System können aufeinanderfolgende Proben zweimal gezählt werden, einmal, wenn sie den von den beiden unterschiedlichen, von den äußeren Standardquellen ausgehenden Strahlungen ausgesetzt sind, und einmal, wenn sie gegen diese Strahlungen abgeschirmt sind, wobei jedoch weder die Proben noch die äußeren Standardquellen 48, 98 berührt oder von Hand betätigt werden müssen.

Es ist Vorsorge dafür getroffen, daß der Bereich von ungefähr 15 Milliliter der Volumenunabhängigkeit auch auf die Ausführungsformen gemäß der Erfindung ausgedehnt werden kann, die schematisch in den Fi g. 4, 4 a und 6 dargestellt sind und die durch die Eichkurven der F i g. 5 und 7 charakterisiert sind. Zu diesem Zweck ist in F i g. 13 a eine abgewandelte Anordnung der äußeren Standardquellen dargestellt, die ähnlich der Anordnung ist, wie sie im Zusammenhang mit Fig. 13 beschrieben wurde. In dieser Anordnnug ist die obere als Ganzes mit 141 bezeichnete Standardquelle, die in charakteristischer Weise Strahlungen mit niedriger Energie ausstrahlt, axial verlängert. So kann die Standardquelle 141 einen in Platin eingekapselten Strahler 142, wie beispielsweise Americium oder Barium, aufweisen, der im wesentlichen identisch mit einer in einer Außenhülle 118 eingekapselten Strahlungsquelle nach der Fig. 13 sein kann, nur mit dem Unterschied, daß der Strahler 142 langer ist. Der Strahler 142 kann in Wirklichkeit auch aus zwei oder mehr Teilstücken bestehen, die hintereinander angeordnet werden. Gegebenenfalls können zwei oder mehr Teilstücke verwendet werden, die axial in einem vorbestimmten Abstand sind (diese Anordnung ist in der Zeichnung der Einfachheit halber nicht dargestellt). Der längliche Strahler 142 ist, wie dargestellt, in einer länglichen Stange 144 angeordnet, die der Stange 128 gemäß F i g. 13 entsprechen kann. Die äußeren Enden der Stange 144 greifen in ein Paar von Kugeln 199 aus Kunststoff ein und sind dort befestigt, wobei die Kugeln dazu dienen, die Standardquellen im Kanal 104 (F i g. 8 und 9) zu führen.

Wenn eine äußere Standardquelle gemäß Fig. 13 a verwendet wird, so würde die unterste oder die energiereiche äußere Standardquelle 48 mit dem Oberteil der äußeren Standardquelle 141 zusammenwirken, um so einen volumenunabhängigen Bereich zu schaffen, ähnlich wie er durch die Eichkurven gemäß Fig. 5 dargestellt ist. Die Wirkung des unteren Teils der oberen Standardquelle 141 würde den volumenunabhängigen Bereich nach unten in die unteren Regionen der Probe so ausdehnen, daß für alle normal auftretenden Fälle eine Volumenunabhängigkeit für im wesentlichen sämtliche vorkommenden Probenvolumen erzielt würde. Es ergibt sich jedoch auch, daß diese besondere Ausbildung nicht notwendigerweise auf die in F i g. 13 a dargestellte Form beschränkt ist. Vielmehr könnte das gleiche Ergebnis auch dadurch erzielt werden, daß der oberste Träger 122 gemäß Fig. 11 durch eine zweite äußere Standardquelle 98 ersetzt würde, und in diesem Sinne ist auch der Ausdruck »axial verlängerte Standardquelle mit energiearmer Quanten-Strahlung« zu verstehen.

Zwar wurde die vorliegende Erfindung im Zusammenhang mit einem Verfahren und einer Einrichtung für spezielle quantitative numerische Werte erläutert, doch ergibt sich ohne weiteres, daß diese Werte lediglich deswegen angegeben wurden, um das Verständnis der Erfindung zu erleichtern. Insbesondere können sich die besonderen Prozentzahlen der Nachweiswirkungsgrade und die entsprechenden Eichkurven, wie sie beispielsweise in F i g. 5 und 7 dargestellt sind, entsprechend irgendwelchen veränderlichen Parametern, entsprechend den gewählten Isotopen und der Radioaktivitätsmenge dieser Isotopen ändern. Die besonderen quantitativen Werte, die für die Nettoverhälnisse der äußeren Normquellen gemäß F i g. 5 und 7 gegeben wurden, können auch in einfacher Weise dadurch verändert werden, daß vorgewählte konstante Multiplikationsfaktoren verwendet werden.

Hierzu 2 Blatt Zeichnungen

Claims (21)

Patentansprüche:

1. Verfahren zur Ermittlung der wahren Zerfallsrate mindestens eines in einer in einem Proben-Behälter enthaltenen Flüssigkeitsszintillator-Probe vorliegenden radioaktiven Isotops, bei welchem zunächst während einer ersten Zählperiode die Szintillationen gezählt werden, die in dem Flüssigkeitsszintillator der Probe durch Zerfälle des darin enthaltenen Isotops allein entstehen, bei welchem ferner während einer zweiten Zählpenode die Probe der Einwirkung von Gammastrahlung oder einer anderen Quanten-Strahlung ähnlicher Energie einer äußeren Standard-Strahlungsquelle ausgesetzt und die Szintillationen gezählt werden, die durch die gleichzeitige Einwirkung der Strahlung der äußeren Standard-Strahlungsquelle und der des in dem Flüssigkeitsszintillator enthaltenen Isotops entstehen, und bet' welchem schließlich aus der letzteren Zählung, der Standard-Zählung, zusammen mit der ersteren Zählung der Probe allein die Nachweis-Empfindlichkeit der Probe bestimmt und daraus und aus der ersten Zählung der Probe allein die Zerfallsrate des in der Probe enthaltenen Isotops berechnet wird, dadurch gekennzeichnet, daß die während der zweiten Zählperiode in die Nähe der Probe (24) gebrachte erste äußere Standard-Strahlungsquelle (48) sowohl Quanten-Strahlung höherer als auch solche niedrigerer Energie aussendet, daß gleichzeitig eine zweite im wesentlichen Quanten-Strahlung niedrigerer Energie aussendende äußere Standard-Strahlungsquelle (98) in die Nähe der Probe (24) an eine Stelle gebracht wird, die zu der ersten Standard-Strahlungsquelle (48) einen Abstand aufweist und die relativ zur Probe (24) in einer anderen Höhe als die erste Standard-Strahlungsquelle (48) liegt, und daß während der zweiten Zählperiode die Szintillationen gezählt werden, die in der Probe (24) durch die gemeinsame Wirkung der beiden äußeren Standard-Strahlungsquellen (48 und 98) zusammen und durch das in der Probe (24) enthaltene Tsotop erzeugt werden.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die zweite Standard-Strahlungsquelle (98) oberhalb der ersten (48) angeordnet wird.

3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die erste Standard-Strahlungsquelle (48) unterhalb einer horizontalen Ebene angeordnet wird, die durch die Mitte der Probe (24) geht, und daß die zweite Standard-Strahlungsquelle (98) auf oder oberhalb dieser Ebene angeordnet wird.

4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die zweite Standard-Strahlungsquelle (98) in der Nähe des Oberteils der Probe (24) angeordnet wird.

5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die erste Standard-Strahlungsquelle (48) in der Nähe des Bodens des Behälters der Probe (24) angeordnet wird.

6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß die beiden Standard-Strahlungsquellen (48 und 98) auf der gleichen Seite der Probe (24) angebracht werden.

7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß die beiden Standard-Strahlungsquellen (48, 98) auf verschiedenen Seiten der Probe (24) angebracht werden.

8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß aus der während der zweiten Zählperiode durchgeführten Zählung durch Vergleich mit einer bekannten volumenunabhängigen Eichkurve (99, 101) der Zählwirkungsgrad bestimmt wird und die wahre Zerfallsrate des Isotops durch Dividieren der in der ersten Zählperiode erhaltenen Zählung durch den Wert des Zählwirkungsgrades errechnet wird.

9. Verfahren nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß während der zweiten Zählperiode einmal Impulse in einem ausgewählten Amplitudenbereich gezählt werden, die durch Quanten-Strahlung niedriger Energie aus beiden Standard-Strahlungsquellen (48, 98) erzeugt werden, daß gleichzeitig Impulse in einem ausgewählten Amplitudenbereich gezählt werden, die durch Quanten-Strahlung höherer Energie der ersten Standard-Strahlungsquelle (48) erzeugt werden, und daß der Zählwirkungsgrad durch Vergleich des Verhältnisses der beiden Zählungen mit der volumenunabhängigen Eichkurve (99, 101) für das betreffende Isotop bestimmt wird.

10. Verfahren zur Herstellung einer Eichkurve, die über einen bestimmten Probenvolumenbereich volumenunabhängig ist, zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 8 oder 9, gekennzeichnet durch folgende Verfahrensschritte:

A Herstellen einer Gruppe von flüssigen Proben (24) in beliebiger Folge der Schritte:

(1) Abfüllen von Proben mit gleichen bekannten Aktivitäten des interessierenden Isotops,

(2) Hinzufügen von unterschiedlichen Mengen eines lumineszenzlöschenden Stoffes zu mindestens einem Teil der Proben,

(3) Hinzufügen eines flüssigen Szintillators zu allen Proben, wobei die Flüssigkeitsmenge in allen Proben innerhalb der oberen und unteren Grenzen des ausgewählten Bereiches gehalten wird;

B Durchführen folgender Maßnahmen in beliebiger Reihenfolge während zwei getrennten Zählperioden an allen Proben:

(1) Zählen der in jeder Probe während einer Zählperiode auftretenden Szintillationen. die durch das während des Schrittes A (1) hinzugefügte Isotop allein bewirkt werden,

(2) Anbringen von zwei äußeren Standard-Strahlungsquellen (48, 98) in der Nähe der Proben (24) in senkrechtem Abstand relativ zueinander, von denen die unterste Standard-Strahlungsquelle (48) energiearme und energiereiche Quanten-Strahlung und die obere Standard-Strahlungsquelle (98) hauptsächlich energiearme Quanten-Strahlung aussendet, wobei der Abstand zwischen den Standard-Strahlungsquellen (48, 98) so gewählt wird, daß die Zahl

der von den beiden Standard-Strahlungsquellen (48, 98) in den Proben (24) erzeugten Compton-Szintillationen bei Volumenänderung innerhalb des ausgewählten Bereiches im wesentlichen konstant bleibt, und in dieser Stellung der Standard-Strahlungsquellen in der anderen Zählperiode für jede Probe getrenntes Zählenderinden Proben im energiearmen bzw. im energiereichen Bereich für sich auftretenden Szintillationen;

C Berechnen des Zählwirkungsgrades für jede Probe (24) aus den im Schritt B (1) gezählten Szintillationen;

D Bestimmen des Verhältnisses der energiereichen und energiearmen Szintillationen, wie sie bei Schritt B (2) gezählt wurden;

E Auftragen der aus den Schritten C und D ermittelten Werte als Ordinaten bzw. Abszissen in einem Koordinatensystem;

F Einzeichnen einer stetigen Kurve durch die gemäß E gefundenen Punkte.

11. Einrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 10 mit einem Probenhalter zum Festhalten einer Probe in einer Meßkammer, mit einer Standard-Strahlungsquelle, die Gammastrahlung oder eine andere Quanten-Strahlung in ähnlicher Energie emittiert, enthaltenden Trägern und mit einer Transportvorrichtung, die die Standard-Strahlungsquelle aus einer unwirksamen Stellung in eine in der Nähe der in der Meßkammer befindlichen Probe gelegene wirksame Stellung befördert, dadurch gekennzeichnet, daß die Träger (122, 125, 128, 144) eine erste, sowohl Quanten-Strahlung höherer als auch solche niedrigerer Energie aussendende Standard-Strahlungsquelle (48) und eine zweite, hauptsächlich Quanten-Strahlung niedrigerer Energie aussendende Standard-Strahlungsquelle (98) enthalten und so ausgebildet und/oder angeordnet sind, daß sie die beiden Stardard-Strahlungsquellen (48 und 98) in vorbestimmten Stellungen relativ zueinander halten.

12. Einrichtung nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß die zweite und gegebenenfalls auch die erste Standard-Strahlungsquelle eine längliche, stabartige Form (142) aufweist (Fig. 16 a).

13. Einrichtung nach Anspruch 11 oder 12, dadurch gekennzeichnet, daß ein Träger eine längliche Stange (128) aus nicht radioaktivem Material aufweist, an deren Enden kugelige Führungen (119) befestigt sind, wobei jeweils eine der beiden Standard-Strahlungsquellen (48 bzw. 98) an je einem Ende dieser Stange (128) angeordnet ist (Fig. 16).

14. Einrichtung nach einem der Ansprüche 11 bis 13, dadurch gekennzeichnet, daß die beiden Standard-Strahlungsquellen (48, 98) zusammen mit ihrer Umhüllung die Form von Hanteln haben.

15. Einrichtung nach einem der Ansprüchen bis 14, dadurch gekennzeichnet, daß die zweite Standard-Strahlungsquelle (98) aus mindestens zwei getrennten Teilquellen besteht.

16. Einrichtung nach einem der Ansprüche 11 bis 15, dadurch gekennzeichnet, daß die Träger mindestens ein Abstandsstück (124,125,128,144) aus nicht radioaktivem Material enthalten.

17. Einrichtung nach einem der Ansprüche 11 bis 16, dadurch gekennzeichnet, daß ein Träger eine nicht radioaktive längliche Abstandsstange (125) aufweist (Fig. 15).

18. Einrichtung nach einem der Ansprüchen bis 17, dadurch gekennzeichnet, daß nicht radioaktive Träger (122, 125) die Form von Hanteln haben.

19. Einrichtung nach einem der Ansprüche 11 bis 18, dadurch gekennzeichnet, daß mindestens ein Träger (139) oder ein Teilstück eines Trägers aus magnetisierbarem Material besteht und zum Festhalten desselben in der wirksamen Stellung ein Magnet (138) vorgesehen ist.

20. Einrichtung nach einem der Ansprüche 11 bis 19, dadurch gekennzeichnet, daß die erste Standard-Strahlungsquelle (48) Ra 226 enthält.

21. Einrichtung nach einem der Ansprüche 11 bis 20, dadurch gekennzeichnet, daß die zweite Standard-Strahlungsquelle (98) Am 241 und/oder Ba 133 enthält.