DE1421375B2 - Elektrochemische Zelle - Google Patents
Elektrochemische ZelleInfo
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- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
- H01M8/08—Fuel cells with aqueous electrolytes
-
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Description
wodurch das Harz austrocknet und somit der Stromfluß in der Zelle unterbrochen wird. Eine fortschreitende
Austrocknung kann zur totalen Zerstörung des Diaphragmas führen.
In »Progress in Astronautic and Rocketry«, Vol.3, von N. W. S η y d e r, »Energy Conversion for Space
Power«, Acad. Press New York und London, 1961, S. 448, wird deshalb vorgeschlagen, Ionenaustauscher
rungen, wie Verdünnung durch das sich bei der Re- io Elektroden deshalb nicht geeignet, weil diese einen
aktion bildende Wasser. Sehr dünne Elektroden be- Preßdruck erfordern, der von dem Trägermaterial aufsitzen
eine geringe mechanische Festigkeit und können gefangen werden muß. Da das Trägermaterial sehr
daher nicht in den üblichen Vorrichtungen gehaltert, feinporig ist, kann es aber nicht beliebig verstärkt
noch mit den üblichen Drücken belastet werden. werden, da ansonsten der Elektrolytwiderstand über
Es sind Anordnungen bekannt, in denen sich die 15 das erträgliche Maß von 5 Ω · cm2 hinauswächst.
Elektroden zu beiden Seiten eines Diaphragmas be- In der deutschen Patentschrift 53 868 werden Elek-
finden. Dieses Diaphragma besteht aus einem flexiblen troden für Gasbatterien beschrieben, welche aus einem
Ionenaustauscher, der zugleich als fester Elektrolyt porösen nichtleitenden Trägermaterial bestehen, beidient.
Im allgemeinen enthalten die verwendeten spielsweise Ton, Gips oder Infusorienerde, auf das
Ionenaustauscherharze Hydrationswasser, das z. B. bei 20 beidseitig die gasabsorbierenden Metalle in feinver-Verwendung
von Luft als Oxydationsmittel schwindet, teilter Form aufgebracht sind. Derartige Elektroden
genügen jedoch nicht den heute an Brennstoffelemente gestellten Anforderungen, insbesondere hinsichtlich
der Stromdichte bzw. Energieleistung. 25 In einer älteren Patentanmeldung ist auch bereits
vorgeschlagen worden, zur Überprüfung der Aktivität von Katalysatoren in Brennstoffelementen einen
porösen, mit einem Elektrolyten befeuchteten Träger zu verwenden, der aus mehreren Teilen besteht, zwimembranen
in Gegenwart wäßriger alkalischer Elektro- 30 sehen denen eine gasundurchlässige Membran angelyte
zu verwenden, und zwar in der Weise, daß die ordnet igt, und auf die Oberfläche des Trägers jeweils
Elektroden der Brennstoffzellen jeweils mit einer den auf* einem pulverförmigen Träger befindlichen
Anionenaustauschermembran kontraktiert werden Katalysator aufzubringen.
und daß die beiden Membranen durch wäßrige Kalium- Aufgabe der vorliegenden Erfindung war es nun,
hydroxidlösung voneinander getrennt werden, so daß 35 eine elektrochemische Zelle mit einem zwischen dünnen
die Stromleitung sowohl über den festen als auch Elektroden angeordneten porösen Stützgerüst zu
flüssigen Elektrolyten erfolgt. finden, bei der die vorstehenden Nachteile vermieden
Aus der französischen Patentschrift 1 287 294 ist werden.
weiterhin ein mit flüssigen Brennstoffen betriebenes Die neue elektrochemische Zelle ist dadurch ge-
Brennstoffelement bekannt, in welchem sich zwischen 40 kennzeichnet, daß
pulverförmigen Elektroden als fester Elektrolyt eine
Ionenaustauschermembran befindet, durch die gleichzeitig das Brennstoff-Elektrolyt-Gemisch von der
Sauerstoffelektrode getrennt wird.
Ionenaustauschermembran befindet, durch die gleichzeitig das Brennstoff-Elektrolyt-Gemisch von der
Sauerstoffelektrode getrennt wird.
Ein Nachteil derartiger Brennstoffzellen besteht vor 45
allem darin, daß sie zum Aufbau von Brennstoffzellenbatterien mit pulverförmigen Elektroden wegen
des dazu erforderlichen Preßdruckes nicht geeignet sind.
In anderen bekanntgewordenen Anordnungen sind
die Elektroden an ein MgO-Stützgerüst angelehnt, das 50
einen geschmolzenen Elektrolyten enthält. Bei den
hier notwendigen Temperaturen von 500 bis 700° C hat
sich dieses Gerüst als ungünstig erwiesen, da in ihm
Risse auftraten. Deshalb ist man auch in neuerer Zeit
von dieser Anordnung abgegangen und bevorzugt 55 Zellen hat die Zelle nach der Erfindung besonders den Pasten, die sich aus MgO und der Elektrolytschmelze Vorteil, daß die pulverförmigen Elektroden nunmehr
allem darin, daß sie zum Aufbau von Brennstoffzellenbatterien mit pulverförmigen Elektroden wegen
des dazu erforderlichen Preßdruckes nicht geeignet sind.
In anderen bekanntgewordenen Anordnungen sind
die Elektroden an ein MgO-Stützgerüst angelehnt, das 50
einen geschmolzenen Elektrolyten enthält. Bei den
hier notwendigen Temperaturen von 500 bis 700° C hat
sich dieses Gerüst als ungünstig erwiesen, da in ihm
Risse auftraten. Deshalb ist man auch in neuerer Zeit
von dieser Anordnung abgegangen und bevorzugt 55 Zellen hat die Zelle nach der Erfindung besonders den Pasten, die sich aus MgO und der Elektrolytschmelze Vorteil, daß die pulverförmigen Elektroden nunmehr
durch Zusammenpressen des Katalysatorpulvers in der elektrochemischen Zelle selbst hergestellt werden
können, da der erforderliche Preßdruck von dem Stützgerüst aufgenommen wird. Da die pulverförmigen
Elektroden weiterhin flexibel sind, können nunmehr auch Zellen gebaut werden, die sowohl hinsichtlich
ihrer Größe, Betriebsdauer und Stromdichte den technischen Anforderungen entsprechen. Durch den
zwischen 0,03 bis 50 μ bestehen. Da diese Elektroden 65 Einbau wenigstens einer gasdichten und elektrolytjedoch
durch Aufdampfen auf das poröse Träger- leitenden Folie ist man weiterhin hinsichtlich der
material hergestellt und durch galvanische Abschei- Porosität des Stützgerüstes auf eine bestimmte Porendung
weitere Metalle, z. B. Palladium oder Platin, größe nicht festgelegt, so daß die Einführung des
a) wenigstens zwischen einer Elektrode und dem Stützgerüst eine gasdichte und elektrolytleitende
Folie angebracht ist,
b) der Widerstand der Folie unterhalb 5 Ω · cm2
liegt,
c) mindestens eine Elektrode aus gepreßtem, katalytisch aktivem pulverförmigem Material besteht
und
d) das poröse Stützgerüst mit einem wäßrigen Elektrolyten gefüllt und mit Zu- und Abführungen
für die Zirkulation des Elektrolyten versehen ist.
Gegenüber den bisher bekannten elektrochemischen
zusammensetzen. Solche Anordnungen sind aber nicht geeignet, sehr dünnen Elektroden unter den angewendeten
Gasdrücken durch Anlehnung eine ausreichende mechanische Festigkeit zu verleihen.
In der französischen Patentschrift 1 258 760 werden schließlich Elektroden beschrieben, die aus einem
porösen, nichtleitenden Trägermaterial und einem gutleitenden porösen Material mit einer Schichtdicke
Oberflächenspannung des Elektrolyten (es ist hier eine vollständige Benetzbarkeit des Stützmaterials durch
den Elektrolyten angenommen), r den Porenradius im Stützgerüst bedeutet. Wie aus der Formel ersichtlich,
5 kann man durch Verkleinern des Porenradius r die zulässige Druckdifferenz erhöhen. Die Verkleinerung des
Porenradius in dem Bereich, der an die Elektroden angrenzt, ist dabei entscheidend und ausreichend.
Gemäß der Erfindung wird nun die Gefahr des Gas
Gemäß der Erfindung wird nun die Gefahr des Gas
Elektrolyten sowohl durch äußeren Druck als auch durch Kapillardruck erfolgen kann.
Das poröse Stützgerüst, das aus Keramik, Glas oder
Kunststoffmaterial bestehen kann, zeigt eine hohe
mechanische Festigkeit und ermöglicht auf diese
Weise erstmals die Verwendung dünner Elektroden
aus pulverförmigem Material. Vorzugsweise besteht
das Stützgerüst aus einem keramischen Material, das
überwiegend Magnesiumsilikat enthält. Die Einführung des wäßrigen Elektrolyten in das Stützgerüst 10 durchtritts in das Stützgerüst dadurch verringert, daß kann, wie bereits erwähnt, sowohl durch äußeren mindestens zwischen eine Elektrode und dem Stütz-Druck als auch durch Kapillardruck erfolgen. gerüst eine gasdichte Folie eingebaut wird, wobei der
Kunststoffmaterial bestehen kann, zeigt eine hohe
mechanische Festigkeit und ermöglicht auf diese
Weise erstmals die Verwendung dünner Elektroden
aus pulverförmigem Material. Vorzugsweise besteht
das Stützgerüst aus einem keramischen Material, das
überwiegend Magnesiumsilikat enthält. Die Einführung des wäßrigen Elektrolyten in das Stützgerüst 10 durchtritts in das Stützgerüst dadurch verringert, daß kann, wie bereits erwähnt, sowohl durch äußeren mindestens zwischen eine Elektrode und dem Stütz-Druck als auch durch Kapillardruck erfolgen. gerüst eine gasdichte Folie eingebaut wird, wobei der
Da die Betriebstemperaturen der Zelle unter 2000C Elektrolytraum unter dem Druck der nicht mit der
liegen, bestehen in der Wahl des wäßrigen Elektrolyten Folie ausgestatteten Seite steht. Selbstverständlich
verschiedene Möglichkeiten, womit die Ionenleitung 15 kann auch auf beiden Seiten des Stützgerüstes eine
nicht auf eine Ionenart wie im festen Elektrolyten oder Folie eingebaut werden. Die Folie muß außer der Gasauf
eine engbegrenzte Auswahl wie beim geschmol- dichtigkeit eine gute elektrolytische Leitfähigkeit aufzenen
Elektrolyten begrenzt ist. weisen. Solche Eigenschaften zeigen z. B. Folien aus
Die dünnen Elektroden werden in der erfindungs- Zellulosederivaten oder Ionenaustauschermembranen
gemäßen Zelle durch Pressen von pulverförmigem, 20 (Anionenaustauscher bei Verwendung von alkalischen
katalytisch aktivem Material hergestellt. Als katalytisch aktives Material ist vor allem Raney-Nickel,
Silber und Raney-Silber gut geeignet, jedoch können auch katalysatorimprägnierte Kohlepulver verwendet
werden.
Dünne pulverförmige Elektroden haben gegenüber den vorbekannten dünnen Elektroden eine Reihe von
Vorteilen. Eine wesentliche Verbesserung ergibt sich vor allem aus ihrer leichten Herstellbarkeit. Während
Elektrolyten, Kationenaustauscher bei Verwendung von sauren Elektrolyten). Die verwendeten Materialien
müssen natürlich gegenüber dem gewählten Elektrolyten resistent sein.
Der Widerstand eines Quadratzentimeters der Folie im Elektrolyten der erfindungsgemäßen Brennstoffzelle
muß kleiner als 5 Ω · cm2 sein, um den Potentialabfall
im Elektrolyten klein zu halten. Die Widerstände der im Handel befindlichen Ionenaustauschermembran
bisher die Herstellung dünner Elektroden nur durch 30 liegen im allgemeinen zu hoch. Geringe Widerstände
kontrollierte Aufdampfung und galvanische Abschei- erreicht man durch Verwendung sehr dünner Folien
dung von metallischen Schichten möglich war, können oder durch .Verwendung starker wasserhaltiger Ausnunmehr
dünne Elektroden sehr einfach durch Zu- tauscher. Jeder Gewinn an Leitfähigkeit geht dabei
sammenpressen von pulverförmigem Material ge- auf Kosten der mechanischen Stabilität der Folie, was
Wonnen werden. Die sich infolge mangelnder Haft- 35 jedoch in der beschriebenen Anordnung mit Stützfestigkeit
der metallischen Schichten auf dem Träger- gerüst nicht störend wirkt.
material ergebenden Schwierigkeiten brauchen nicht Die erfindungsgemäße Elektrodenanordnung ist so-
mehr berücksichtigt werden. Die aus der Sinterung wohl für H2-O2-Brennstoffzellen geeignet als auch für
von metallischen Pulvern bekannten Schwierigkeiten Zellen, in denen der flüssige Brennstoff im Elektrolyten
treten bei den pulverförmigen Elektroden ebenfalls 40 gelöst ist, wobei es im zuletzt genannten Fall von Vornicht
auf. teil sein kann, wenn nur die Sauerstoffelektrode als
Durch die Verwendung des Stützgerüstes erübrigen pulverförmige Elektrode eingebaut wird und als
sich weiterhin die bei der pulverförmigen Elektrode Brennstoffelektrode ein aktiviertes Nickelnetz veroft
angewandten Bindemittel, wodurch die katalytische wendet wird. So ist z. B. für in Kalilauge gelöstes
Oberfläche der Elektrode zusätzlich vergrößert wird. 45 Hydrazin eine platinierte Nickelnetzelektrode beson-Die
verwendeten Reaktionsgase, z. B. Wasserstoff ders gut geeignet.
und Sauerstoff, können der erfindungsgemäßen An- An Hand der nachstehenden Figur wird die erfin-
ordnung mit Überdruck zugeführt werden. Bei Atmo- dungsgemäße Zelle näher erläutert.
Sphärendruck im Elektrolytreservoir ist der Gasdruck Die in der Figur schematisch dargestellte Zelle um-
Sphärendruck im Elektrolytreservoir ist der Gasdruck Die in der Figur schematisch dargestellte Zelle um-
durch den Kapillardruck des Elektrolyten im Stütz- 50 faßt das Stützgerüst 1 mit den anliegenden Elektroden,
gerüst begrenzt. Bei weiterer Drucksteigerung perlt die aus gepreßten Metallpulvern 2 und 3 sowie Metall-Gas
in das Stützgerüst ein und unterbricht an dieses netzen 4 und 5 bestehen. Mit 6 wird die zwischen
Stellen die Stromleitung. Dies kann dadurch vermieden Pulverelektrode und Stützgerüst eingebaute gasdichte
werden, daß man den Elektrolyten unter Druck setzt, Folie bezeichnet. Die Gaskammern 7 sind mit den Zubeispielsweise
unter den Druck eines der beiden Reak- 55 bzw. Ableitungen 8 und 9 bzw. 10 und 11 für Brenngas
tionsgase durch äußere Druckkopplung von Gas- und und Oxydationsmittel versehen. 12 ist die Strömungsrichtung des Elektrolyten.
In einem nach der vorstehenden Figur aufgebauten Brennstoffelement bestand die Brennstoffelektrode aus
60 pulverförmigem Raney-Nickel und die Sauerstoffelektrode
aus pulverförmigem Raney-Silber. Zur Kontaktierung der beiden Elektroden wurden Nickelnetze
verwendet. Das Stützgerüst bestand aus einer 2 mm dicken Keramikplatte und die zwischen Stützgerüst
65 und Brennstoffelektrode eingebaute Folie aus Dialysepergamentpapier. Das Brennstoffelement wurde unter
Verwendung von 6 η KOH als Elektrolyt mit Wasserstoff und Sauerstoff als Reaktionsgase betrieben.
Elektrolytraum. Ein Eindringen eines der Gase ins Stützgerüst tritt erst dann ein, wenn die Differenz der
Gasdrücke größer wird als der Kapillardruck im Stützgerüst, d. h., wenn folgende Beziehung gilt:
worin P1 den Druck des Gases auf der Brennstoffseite,
z. B. des Wasserstoffs, P2 den Druck des Gases auf der
Oxydationsmittelseite, z. B. des Sauerstoffs, σ die
Die Ruhespannung des Elementes betrug bei Zimmertemperatur und 0,1 atü Wasserstoff- und 0,1 atü
Sauerstoffdruck 1,01 V und bei 0,3 atü Wasserstoffbzw. Sauerstoffdruck 1,03 V.
Bei einer Arbeitstemperatur von 250C liefert das
Element eine Stromdichte von 30 mA/cm2 bei 0,85 V und eine Stromdichte von 150 mA/cm2 bei 0,5 V.
Bei 6O0C und 0,8 V können dem Element Stromdichten
von 100 mA/cm2 entnommen werden und bei 0,6 V Stromdichten von 200 mA/cm2.
Das verwendete Dialysepergamentpapier zeigte einen Widerstand von 0,01 Ω ■ cm2 und ist auch bei höheren
Gasdrücken verwendbar.
Die erfindungsgemäße elektrochemische Zelle ermöglicht durch die Verwendung eines Stützgerüstes
den Gebrauch sehr dünner pulverförmiger Elektroden, wodurch einmal die Konzentrationspolarisation herabgesetzt
und zum anderen eine optimale Ausnutzung des katalytisch aktiven Elektrodenmaterials gewährleistet
wird. Der wesentliche Fortschritt der Erfindung besteht vor allem darin, daß es nunmehr möglich ist,
Zellen zu bauen, die sowohl hinsichtlich ihrer Größe, Betriebsdauer und Stromdichte den technischen Anforderungen
entsprechen.
Überraschenderweise können nämlich die bei großen Zellen besonders störend auftretenden Schwierigkeiten
des Wärme- und Wassertransportes bewältigt werden. Da ein Gasdurchtritt in das Stützgerüst durch die gasdichte
Folie verhindert wird, kann die Abführung der Wärme und des Reaktionswassers nunmehr von dem
im Stützgerüst zirkulierenden Elektrolyten übernommen werden. Infolge der Zirkulation des Elektrolyten
wird die gasdichte Folie über die gesamte Fläche gleichmäßig benetzt, so daß ein Austrocknen und damit
Reißen der Folie, wie es besonders bei großflächigen Ionenaustauschermembranen beobachtetwerden
kann, nicht eintritt.
Durch die Flexibilität der pulverförmigen Elektrode und Folie wird weiterhin eine Angleichung an die Unebenheiten
des Stützgerüstes gewährleistet, was für eine gleichmäßige Ausnutzung der gesamten Elektrodenfläche
wichtig ist.
In diesem Zusammenhang wird ferner darauf hingewiesen, daß die Abdichtung der neuen Zelle im Vergleich
zu Zellen mit Sinterelektroden wesentlich erleichtert wird. Während unter verschiedenen Temperaturen
belastete Sinterelektroden infolge ihres relativ hohen Temperaturkoeffizienten nur schwer in einem
Kunststoffrahmen abzudichten sind, gelingt dies in der neuen Zelle sehr gut, da sich der Temperaturkoeffizient
der Folie kaum auswirkt. Die neue Zelle kann über einen langen Zeitraum ohne Störung belastet
werden.
Die hier beschriebene Anordnung der Elektroden ist mit besonderem Vorteil auch in Elektrolyseuren
anwendbar. Bei geeigneter Anpassung der Porengrößen von Stützgerüst und Elektroden können die
entsprechenden Gase Wasserstoff und Sauerstoff getrennt aus den dem Elektrolyten abgekehrten Räumen
abgeführt werden.
Claims (3)
1. Elektrochemische Zelle mit einem zwischen dünnen Elektroden angeordneten porösen Stützgerüst,
dadurch gekennzeichnet, daß
a) wenigstens zwischen einer Elektrode und dem Stützgerüst eine gasdichte und elektrolytleitende
Folie angebracht ist,
b) der Widerstand der Folie unterhalb 5 Ω · cm2
liegt,
c) mindestens eine Elektrode aus gepreßtem, katalytisch aktivem pulverförmigem Material
'oesteht und
d) das poröse Stützgerüst mit einem wäßrigen Elektrolyten gefüllt und mit Zu- und Abführungen
für die Zirkulation des Elektrolyten versehen ist.
2. Elektrochemische Zelle nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Folie aus einem
Zellulosederivat besteht.
3. Elektrochemische Zelle nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Stützgerüst
aus einem keramischen Material besteht, das überwiegend Magnesiumsilikat enthält.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
DES0081078 | 1962-08-24 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
DE1421375A1 DE1421375A1 (de) | 1968-10-10 |
DE1421375B2 true DE1421375B2 (de) | 1970-04-16 |
Family
ID=7509320
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
DE19621421375 Withdrawn DE1421375B2 (de) | 1962-08-24 | 1962-08-24 | Elektrochemische Zelle |
Country Status (2)
Country | Link |
---|---|
DE (1) | DE1421375B2 (de) |
GB (1) | GB1054072A (de) |
-
0
- GB GB1054072D patent/GB1054072A/en active Active
-
1962
- 1962-08-24 DE DE19621421375 patent/DE1421375B2/de not_active Withdrawn
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
DE1421375A1 (de) | 1968-10-10 |
GB1054072A (de) |
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Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
E77 | Valid patent as to the heymanns-index 1977 | ||
EF | Willingness to grant licences | ||
EHJ | Ceased/non-payment of the annual fee |