DE1166388B

DE1166388B - Verfahren zum Entfernen von radioaktiven Verunreinigungen aus Kuehl- bzw. Schutzgasen von Atomkernreaktoren

Info

Publication number: DE1166388B
Application number: DEG25855A
Authority: DE
Inventors: Dr Rer Nat Wilhelm L Dipl-Phys; Dr Rer Nat Wolfgang Dipl-Phys
Original assignee: Gesellschaft fuer Lindes Eismaschinen AG
Current assignee: Linde GmbH
Priority date: 1958-12-02
Filing date: 1958-12-02
Publication date: 1964-03-26
Also published as: US3203866A; DE1185736B; GB939980A; FR1244606A

Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND

DEUTSCHES

PATENTAMT

AUSLEGESCHRIFT

Internat. Kl.: G 21

Deutsche Kl.: 21 g - 21/20

Nummer: 1166 388

Aktenzeichen: G 25855 VIII c / 21 g

Anmeldetag: 2. Dezember 1958

Auslegetag: 26. März 1964

Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren und eine Vorrichtung zum Entfernen von radioaktiven Verunreinigungen aus Kühlgasen bzw. Schutzgasen von Atomkernreaktoren mit Hilfe einer Reinigungsvorrichtung unter Anwendung tiefer Temperaturen.

Es ist an sich bereits bekannt, daß man Gase und Gasgemische aller Art von ihren verschiedenen Verunreinigungsbestandteilen, zweckmäßig in mehreren Stufen, und zwar im allgemeinen auch bei verschiedenen Temperaturen, reinigen kann. So gehört z. B. ein Verfahren zur Reinigung von Kühlgasen für Kernreaktoren, insbesondere von CO₂, zum Stand der Technik, bei welchem das Kühlgas in einem Lösungsmittel gelöst, das unlösliche Restgas abgetrennt und das durch Entspannen der Lösung wiederum in Freiheit gesetzte Kühlgas verdichtet und durch Ausfrieren von Wasserdampf befreit wird.

Im Gegensatz hierzu bezieht sich die Reinigung im vorliegenden Falle im wesentlichen auf die in den Gasen auftretenden, meist gasförmigen radioaktiven Bestandteile. Hierbei ergibt sich die Aufgabe, das Reinigungsverfahren derart zu führen, daß sich die radioaktiven Verunreinigungen möglichst nur an einer einzigen Stelle sammeln und daß weder durch den Transport dorthin noch durch die Anwendung der Reinigungsmittel eine Ausbreitung der radioaktiven Verseuchung begünstigt wird. Aus diesem Grunde ist der für den vorliegenden Zweck an sich bekannten adsorptiven Reinigung der Vorzug zu geben, weil hierbei keine Waschmittel angewandt zu werden brauchen, welche selbst der Gefahr der radioaktiven Verseuchung ausgesetzt wären und diese mit sich führen und ausbreiten könnten. Bei einem bekannten Verfahren wird das als Reaktorkühlgas verwendete Helium bei einem Druck von etwa 35 at auf die Temperatur der flüssigen Luft gekühlt. Ein Teil der Verunreinigungen wird in flüssiger Form entfernt und der Rest in einem Aktivkohlefilter gebunden.

Es empfiehlt sich, für die hier in Betracht kommenden geringen Verunreinigungsmengen nach Art des verwendeten Trägergases die Adsorption bei tiefen Temperaturen durchzuführen. Wird z. B. Edelgas oder Edelgasgemisch, insbesondere Helium-Neon-Gemisch, zur Kühlung von Atomreaktorräumen benutzt, so empfiehlt es sich, den Reinigungsprozeß, insbesondere Adsorptionsprozeß, bei Temperaturen der flüssigen Luft durchzuführen.

Es erhebt sich demnach das neue Problem, eine radioaktive Verseuchung des Kältemittels, insbesondere der flüssigen Luft oder der aus ihr entstandenen gasförmigen kalten Luft, zu vermeiden und einer Ausdehnung der radioaktiven Verseuchung auf das Verfahren zum Entfernen von radioaktiven
Verunreinigungen aus Kühl- bzw. Schutzgasen
von Atomkernreaktoren

Anmelder:

Gesellschaft für Linde's Eismaschinen

Aktiengesellschaft,

Zweigniederlassung Höllriegelskreuth,

Höllriegelskreuth bei München

Als Erfinder benannt:

Dipl.-Phys. Dr. rer. nat. Wilhelm Lehmer,

Dipl.-Phys. Dr. rer. nat. Wolfgang Baldus,

München

Kältemittel bzw. einer Ausbreitung der Radioaktivität weitestgehend entgegenzuwirken.
Erfindungsgemäß wird die im vorstehenden umrissene Aufgabe dadurch gelöst, daß die für die Kühlung der die radioaktiven Verunreinigungen aufnehmenden Reinigungsvorrichtung erforderliche Kälte von dem diese Kälte liefernden Kältemittel primär aus einem Zwischengasstrom und von diesem sekundar auf das zu reinigende Kühl-bzw. Schutzgas übertragen wird.

Gemäß einer Weiterbildung des Erfindungsgedankens besteht der Zwischengasstrom aus mindestens einem Teil des aus der Reinigungsvorrichtung abströmenden gereinigten Kühl- bzw. Schutzgases.

Wie an sich bekannt ist, dient vorzugsweise tiefgekühlte Luft als Kältemittel.

Hierdurch wird bewirkt, daß die letzte, vorzugsweise der Entfernung der radioaktiven Bestandteile dienende Reinigungsstufe, insbesondere die diesbezügliche Adsorptionsvorrichtung, selbst mit dem Kühlmittel, das heißt z. B. der flüssigen Luft bzw. der Kaltltuft, nicht unmittelbar in Berührung kommt. Zweckmäßigerweise wird mindestens ein Teil des von radioaktiven Bestandteilen zu befreienden Kühlbzw. Schutzgases nach Verlassen der zu kühlenden und/oder zu schützenden Räumlichkeit zur Durchführung mindestens zweier aufeinanderfolgender Reinigungsprozesse auf mindestens zwei verschiedene, verschiedenen Reinigungsprozessen entsprechende Temperaturstufen abgekühlt und nach durchgeführter Gesamtreinigung teilweise im Gegenstrom mit dem

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Kühl- bzw. Schutzgas in die zu kühlende bzw. zu schützende Reaktorräumlichkeit wieder zurückgeführt.

Zur Kühlung der vorgeschalteten Vorreinigungsstufe, welche zweckmäßigerweise ebenfalls eine Adsorptionsstufe ist, könnte grundsätzlich ebenso verfahren werden wie oben beschrieben. Jedoch braucht die Abschirmung des Kältemittels gegen den in dieser Stufe befindlichen Adsorber oder die sonstige Reinigungsvorrichtung dann nicht so extrem durchgeführt zu werden wie bei der letzten Stufe, wenn in der Vorreinigungsstufe keine wesentliche Anhäufung radioaktiver Bestandteile vorhanden ist. Trotzdem kann es zweckmäßig sein, auch in diesem Falle — ähnlich wie in der letzten Stufe — den Kältemittelstrom gegen die Reinigungsvorrichtung, z. B. den Adsorber, mindestens bis zu einem gewissen Grade durch einen Zwischengasstrom zweckmäßig aus dem zurückströmenden gereinigten Gas, insbesondere Helium-Neon-Gemisch, abzuschirmen.

Gemäß einer besonderen Ausbildung des Erfindungsgedankens ist zur Kühlung der Vorreinigungsstufe, insbesondere einer Vorreinigungsstufe, ein besonderes im Kreislauf geführtes Kältemittel vorgesehen.

Gemäß einer weiteren Ausbildung des Erfindungsgedankens ist vorgesehen, daß dieses Kühlmittel für die Vorreinigungsstufe gleichzeitig zur Vorkühlung des Kältemittels für mindestens eine Stufe tieferer Temperatur dient. Man kann diesen Gedanken auch ebensogut so aussprechen, daß das üblicherweise zur Vorkühlung der zu verflüssigenden Luft dienende Vorkühlmittel gleichzeitig als Kreislauf ausgebildet ist, der die Kühlung der Reinigungsstufe bzw. mindestens einer Reinigungsstufe, insbesondere Adsorptionsvorstufe, übernimmt. Durch die Kreislaufführung dieser Kühlung ist die Möglichkeit gegeben, im Falle einer doch mit der Zeit auftretenden radioaktiven Verseuchung des Kühlmittels dieses von Zeit zu Zeit zu erneuern.

Die Frage, ob die Vorstufe bzw. die Vorstufen durch ein und dasselbe Kühlmittel, insbesondere die flüssige Luft oder die Kaltluft, gekühlt wird bzw. werden, oder ob hierzu ein anderes Kühlmittel, insbesondere Freon, verwendet werden soll, hängt vornehmlich von dem jeweiligen Durchsatz des zu reinigenden Gases ab. Es liegt im Rahmen der Erfindung, daß verschiedene Räume einer Atomreaktoranlage in verschiedenen Reinigungskreisen mit verschiedenen Durchsätzen bei verschiedenen Drükken durchgeführt werden und daß dann vorzugsweise für die höheren Durchsätze ein besonderes Kältemittel für die Vorreinigung verwendet wird, während bei geringen Durchsätzen zur Vorreinigung ein Teil des Flüssigkeitsvorrates verwendet werden kann.

Für den Betrieb der Flüssiglufterzeugungsanlage ist gemäß einer weiteren Ausbildung des Erfindungsgedankens vorgesehen, daß die Laufzeiten für die Tiefkälteerzeugung auf die Laufzeiten der Reinigungsvorrichtungen derart abgestimmt werden, daß die Reinigungsvorrichtungen zu denselben Zeiten ausgewechselt und durch frische Vorrichtungen ersetzt werden, in denen die Tiefkälteerzeugnug ausgesetzt wird. Diese Zeiten sind wiederum zweckmäßig in solche Zeiten zu verlegen, in denen der Atomreaktor aus durch dessen Prinzip bedingten Gründen vorübergehend stillgesetzt werden muß, beispielsweise zur Durchführung notwendiger Reparaturen.

Ausführungsbeispiel

Dem durch den Vorraum eines Atomreaktors ständig hindurchgepumpten, aus einem Helium-Neon-Gemisch bestehenden Kühlgasstrom wird ein Teil, etwa 0,5 bis 5 °/o, abgezweigt und folgender Reinigung unterzogen:

Das unter 7 bis 10 Atm. stehende Gas wird zunächst auf etwa475^c C erhitzt und über einen Kupferoxydkontakt geleitet, wodurch die im Gas enthaltenen Bestandteile an H₂ und CO zu H₂O und CO₂ oxydiert werden. Nach Abkühlung in mehreren Stufen wird zum Teil im Gegenstrom mit dem rückkehrenden gereinigten Gas und oder der abziehenden Kühlluft und dabei eintretender teilweiser Abscheidung höher kondensierbarer Bestandteile das Gasgemisch durch einen ersten Adsorber geleitet und danach weiter abgekühlt, und zwar wiederum teils im Gegenstrom mit dem zurückströmenden gereinigten Gas, teils mit aus einer Flüssigluftanlage stammender Kaltluft, teils mit einem vom gereinigten Rückgasstrom abgezweigten Teilstrom, welcher vorher durch die flüssige Luft stark vorgekühlt war. Hierauf wird das zu reinigende Gas durch einen letzten Adsorber geleitet, welcher gleichzeitig gemäß der Erfindung durch einen mit einem Kältemittel — im Falle des vorliegenden Ausführungsbeispiels mit flüssiger Luft — gekühlten Zwischengasstrom gekühlt wird, der entsprechend einer besonders einfachen Ausführungsform der Erfindung aus einem Teil des diesem Adsorber entströmenden gereinigten Gases besteht.

Der Adsorber der Vorstufe wird gemäß dem vorliegenden Ausführungsbeispiel mit Difluordichlormethan gekühlt, welches im Kreislauf durch eine übliche Kältemaschine gekühlt wird und gleichzeitig zur Vorkühlung der in der Flüssigluftanlage zu verflüssigenden Luft benutzt wird. Die Kühlung in der Vorstufe findet bei ungefähr — 70° C statt, auf die das Difluordichlormethan gekühlt ist. Die Abscheidung der radioaktiven Substanzen im tiefgekühlten Adsorber findet bei ungefähr 90^c Kelvin statt.

Durch das Verfahren gemäß der Erfindung wird die radioaktive Verunreinigung des Kältemittels verhindert und damit die Gefahr der Ausbreitung der Radioaktivität bei Reaktoranlagen herabgesetzt.

Claims

Patentansprüche:

1. Verfahren zum Entfernen von radioaktiven Verunreinigungen aus den Kühlgasen bzw. Schutzgasen von Atomkernreaktoren mit Hilfe einer Reinigungsvorrichtung unter Anwendung tiefer Temperaturen, dadurch gekennzeichnet, daß die für die Kühlung der die radioaktiven Verunreinigungen aufnehmenden Reinigungsvorrichtung erforderliche Kälte von dem diese Kälte liefernden Kältemittel primär auf einen Zwischengasstrom und von diesem sekundär auf das zu reinigende Kühl- bzw. Schutzgas übertragen wird.

2. Verfahren nach Anspruch 1. dadurch gekennzeichnet, daß als Zwischengasstrom mindestens ein Teil des aus der Reinigungsvorrichtung abströmenden Kühl- bzw. Schutzgases dient.

3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß in an sich bekannter Weise als Kältemittel tiefgekühlte Luft dient.

4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß mindestens

ein Teil des von Verunreinigungsbestandteilen zu befreienden Kühl- bzw. Schutzgases nach Verlassen der zu kühlenden bzw. zu schützenden Räumlichkeit zur Durchführung mindestens zweier aufeinanderfolgender Reinigungsprozesse auf mindestens zwei verschiedene, verschiedenen Reinigungsprozessen entsprechende Temperaturstufen abgekühlt und nach durchgeführter Gesamtreinigung teilweise im Gegenstrom mit dem Kühlbzw. Schutzgas in die zu kühlende bzw. zu schützende Reaktorräumlichkeit wieder zurückgeführt wird.

5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß zur Kühlung der Vorreinigungsstufe bzw. einer Vorreinigungsstufe ein besonderes Kältemittel im Kreislauf geführt wird.

6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß das Kühlmittel für die Vorreinigungsstufe gleichzeitig zur Vorkühlung des Kältemittels für mindestens eine Stufe tieferer Temperatur verwendet wird.

7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Laufzeiten für die Tiefkälteerzeugung auf die Laufzeiten der Reinigungsvorrichtungen derart abgestimmt werden, daß die Reinigungsvorrichtungen zu denselben Zeiten ausgewechselt und durch frische Vorrichtungen ersetzt werden, in denen die Tiefkälteerzeugung ausgesetzt wird.

8. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß die Auswechslung der Reinigungsmittel und die Unterbrechung der Tiefkälteerzeugung in solchen Zeiten stattfindet, in denen der Atomreaktor aus durch dessen Prinzip bedingten Gründen vorübergehend stillgesetzt wird.

9. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 8, gekennzeichnet durch die Verwendung eines Helium-Neon-Gemisches als Kühl- bzw. Schutzgas.

10. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß das Reinigungsmittel in an sich bekannter Weise als Adsorber ausgebildet ist.

In Betracht gezogene Druckschriften:
Deutsche Auslegeschrift Nr. 1 006 084;
Selected Reference Material on Atomic Energy »Reactor Handbook: Engineering«, 1955, S. 498.