DE1135755B - Fuer ionisierende Strahlen empfindliches, fuer sichtbares Licht unempfindliches Material und Verfahren zu dessen Herstellung - Google Patents

Fuer ionisierende Strahlen empfindliches, fuer sichtbares Licht unempfindliches Material und Verfahren zu dessen Herstellung

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DE1135755B DEP24521A DEP0024521A DE1135755B DE 1135755 B DE1135755 B DE 1135755B DE P24521 A DEP24521 A DE P24521A DE P0024521 A DEP0024521 A DE P0024521A DE 1135755 B DE1135755 B DE 1135755B
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    • G03C1/00Photosensitive materials
    • G03C1/675Compositions containing polyhalogenated compounds as photosensitive substances

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Description

  • Für ionisierende Strahlen empfindliches, für sichtbares Licht unempfindliches Material und Verfahren zu dessen Herstellung Die Erfindung bezieht sich auf ein gegenüber ionisierenden Strahlen, wie Röntgen-, y-Elektronenstrahlen u. dgl., empfindliches, gegenüber sichtbarem Licht aber unempfindliches Material und auf ein Verfahren zu dessen Herstellung. Die Erfindung beruht auf der Erkenntnis, daß halogenabspaltende Verbindungen mit Leukoverbindungen von Farbstoffen bei der Einwirkung ionisierender Strahlen die betreffenden Farbsalze in solchem Maß erzeugen, daß während der Einwirkung ohne besondere Entwicklung unmittelbar ein sichtbares Bild entsteht. Diese Erkenntnis erlaubt z. B., bei Tageslicht unmittelbar Röntgenaufnahmen herzustellen.
  • Erfindungsgemäß werden organische Halogenverbindungen verwendet. Da die Halogenverbindungen in inniger Mischung mit hochpolymeren Bindemitteln verwendet werden sollen, wird man solche Verbindungen bevorzugen, die sowohl schwer flüchtig sind als auch vom hochpolymeren Bindemittel durch Nebenvalenzen festgehalten werden. Die Halogenverbindungen sollen auch mit dem hochpolymeren Bindemittel verträglich sein, d. h., es darf bei der Herstellung und Lagerung des strahlungsempfindlichen Materials keine chemische Reaktion zwischen dem hochpolymeren Bindemittel und der Halogenverbindung stattfinden.
  • Das gemeinsame Merkmal der Leukoverbindungen ist die Gruppierung die solche Substituenten R, R', R" (wobei R" = H sein kann und R und R' über -O- oder @NH miteinander verknüpft sein können), enthält, daß durch geeignete chemische Reaktionen eine Umwandlung in Farbsalze mit der Gruppierung erfolgt. Die Farbe des entstehenden Bildes entspricht der Farbe des aus der Leukoverbindung entstehenden Farbstoffes. Durch geeignete Kombination der Leukoverbindungen in der Weise, daß komplementär gefärbte Farbstoffe entstehen, können bei der Strahleneinwirkung auch schwarze Bilder mit allen dazwischen liegenden Grauabstufungen erhalten werden. Der zugrunde liegende chemische Vorgang besteht in der Oxydation der Leukoverbindung durch die bei der Strahleneinwirkung gebildeten Halogenatome und in der anschließenden Farbsalzbildung. Es ist anzunehmen, daß sich beides innerhalb einer Kettenreaktion abspielt, wodurch das direkt sichtbare Bild hervorgerufen wird, im Gegensatz zum bisher bekannten photographischen Material auf Silberhalogenidbasis, bei dem durch die Strahleneinwirkung lediglich ein latentes Bild erzeugt wird. Es entfällt also ein nachfolgendes Entwicklungsverfahren.
  • Die Herstellung des neuen, gegenüber ionisierenden Strahlen empfindlichen Aufnahmematerials kann beispielsweise derart erfolgen, daß hochpolymere Bindemittel, organische und/oder anorganische Halogenverbindungen und die Leukoverbindungen von Farbstoffen in organischen Lösungsmitteln gelöst und zu Schichten vergossen werden. Durch Verdunsten des Lösungsmittels bildet sich eine selbsttragende, ungefärbte, transparente Folie, dessen Dicke unter anderem durch die Zähigkeit der Lösung bestimmt wird. Zur Erhöhung der Geschmeidigkeit der Folie können Weichmacher zugesetzt werden.
  • Je nach der Verdunstungsgeschwindigkeit des verwendeten Lösungsmittels empfiehlt es sich, ein von der Folienherstellung her bekanntes Verfahren den vorliegenden Bedürfnissen entsprechend abzuändern und anzupassen, d. h. die Folie durch Gießen der Lösung auf Glas- oder Metallplatten und Abziehen von diesen nach der Trocknung herzustellen oder aber die Lösung im kontinuierlichen Verfahren auf ein unendliches Metallband mit glatter Oberfläche zu gießen. Eine bandförmige Folie erhält man auch, wenn die gut durchmischte Lösung von vornherein nur so viel Lösungsmittel enthält oder ihr so viel Lösungsmittel durch Verdunsten unter Atmosphärendruck oder im Vakuum entzogen wurde, daß sie zwar noch knetbar, aber nicht mehr vergießbar ist, und diese zähe Masse zwischen rotierenden Walzen durch Pressen auf die gewünschte Folienstärke gebracht wird. Die durch den Druck hervorgerufene Erwärmung darf nur sehr kurzzeitig Temperaturerhöhungen über 45° C bewirken. Örtliche LTberhitzungen sind zu vermeiden. Das letzte Herstellungsverfahren zeichnet sich durch kürzere Trocknungszeiten aus und macht eine größere Produktion pro Zeiteinheit möglich.
  • Zur Trocknung der Folie genügt im allgemeinen Raumtemperatur; bei zusätzlicher Erwärmung sollen 45° C nicht überschritten werden.
  • Man benötigt also keinen Schichtträger wie beim Halogensilber-Röntgenfilm, doch kann die oben beschriebene Lösung auch auf Schichtträger, z. Bfl Glasplatten, aufgebracht werden.
  • Bei Verwendung flüssiger Mischungen, die nur angequollenes oder feinverteiltes festes Bindemittel enthalten, wird die Folie getrübt, d. h. opak bis undurchsichtig. Sie wird aber dadurch in ihrer Eigenschaft, sich bei Einwirkung ionisierender Strahlung zu verfärben, nicht beeinträchtigt. Die Vorteile der genannten Herstellungsverfahren im Gegensatz zu den bei den Halogensilber-Röntgenfilmen sind offensichtlich, da sich die Fabrikation nicht im Dunkeln abspielen muß, sondern nur ultraviolettes Licht auszuschließen ist. Diese Bedingung ist bei Verwendung normaler; mit Mattglas versehener Glühlampen hinreichend erfüllt.
  • Ein weiterer Vorteil der Erfindung besteht darin, daß der durch Strahleneinwirkung entstandene Farbstoff ebenso wie seine chemische Vorstufe molekular verteilt ist. Will man beispielsweise von einer erfindungsgemäßen Röntgenaufnahme nach den üblichen Kopierverfahren Vergrößerungen herstellen, so ist dem Grad der Vergrößerung nur durch das verwendete optische System eine Grenze gesetzt und nicht mehr wie bisher durch die Größe der Silberkörner. Ausführungsbeispiel für die Herstellung eines erfindungsgemäßen Röntgenfilmes In einer Mischung von 50 ml Trichloräthylen und 50 ml Essigsäureäthylelster werden 18,5 g eines Mischpolymerisates aus Vinylchlorid und Acrylsäureester unter Rühren und eventuellem Erwärmen aufgelöst. Die mindestens bis auf 45° C abgekühlte Lösung wird mit 3 g Hexachloräthan und 1,2 g reinstem Leukokristallviolett versetzt und gut durchgemischt. Zur Erzeugung eines blasenfreien Filmes wird kurzzeitig ein Vakuum angelegt und die Lösung dadurch entgast. Danach wird die Lösung auf eine Glasplatte, die vorgewärmt sein kann, gegossen und die Folie nach dem Trocknen abgezogen. Man erhält 0,12 m2 eines 0,2 mm starken, selbsttragenden, transparenten Röntgenfilmes.
  • Der so gewonnene Röntgenfihn benötigt, um deutliche Bilder hervorzubringen, Bestrahlungszeiten, die nur um das 1,1- bis 1,7fache über denen beim üblichen Halogensilber-Fihn liegen. Sie betragen bei Elektronenstrahlen das 1,lfäche, bei harten y-Strahlen das 1,7fache.
  • Die Bestrahlungszeiten können noch wesentlich gesenkt werden, wenn man die Empfindlichkeit des Röntgenfilms erhöht. In weiterer Ausbildung der Erfindung gelingt dies auf mehreren Wegen, die nachstehend beschrieben werden. So trägt einmal zur Erhöhung der Empfindlichkeit bei, wenn man in der Folie gute Möglichkeiten zur Diffusion schafft. Dies läßt sich durch Verwendung solcher Bindemittel bewirken, die einen gewissen Prozentsatz an Lösungsmittel festhalten. Im gleichen Sinne wirkt der Zusatz von Weichmachern, die hochsiedende, schwer flüchtige Lösungsmittel darstellen, wie beispielsweise Benzoesäurebenzylester.
  • Ferner wird die Empfindlichkeit dann gesteigert, wenn man in der Folie die Voraussetzungen zur Polarisation der bei der Bildentstehung reagierenden Bestandteile schafft. Hierdurch wird die Ablösearbeit besonders der Halogenatome in den Halogenverbindungen verringert. Als Polarisationsmedium eignet sich z. B: der bereits erwähnte Benzoesäurebenzylester: Ferner läßt sich die Empfindlichkeit steigern, wenn man die Absorption der Strahlungsenergie erhöht, da dann mehr Energie zur Auslösung der bilderzeugenden Reaktion zur Verfügung steht. Dies wird erreicht, wenn man der Folie Elemente hoher Kernladungszahl, wie Barium, Blei, Quecksilber, Platin, Uran od. dgl., in Form von Salzen (I), Komplexsalzen (1I) oder Metallchelaten (III), die in organischen Lösungsmitteln. löslich sind, zusetzt. Die Löslichkeit in organischen Lösungsmitteln ist zur Erzeugung einer transparenten Folie notwendig. Hierfür geeignet sind z. B. Bariumperchlorat (1), Ammoniumuranylacetat (II), Blei-Kupferon-Verbindungen (III). Mit Vorteil werden auch gemischte Bleitetraaryle verwendet, da sie in den zu benutzenden organischen Lösungsmitteln gut löslich, schwer flüchtig; sehr beständig und ungiftig sind. Als Beispiel sei Triphenylp-Xylyl-Blei angeführt.
  • Schließlich läßt sich die Empfindlichkeit noch dadurch steigern, daß man die absorbierte Energie durch Erzeugung einer Fluoreszenzstrahlung, z. B. im UV, besser ausnutzt. Man erzeugt eine solche Fluoreszenzstrahlung, die von dem reaktionsfähigen System in der Folie absorbiert wird und deren Energie zur Auslösung der bilderzeugenden Reaktion genügt. Dies gelingt mit dem Zusatz von Scintillatorsubstanzen, wie Naphthalin, Chlornaphthalien, Terphenyl, Anthrazen, Phenanthren oder deren Arylderivate, besonders aber von Mischungen obiger Verbindungen.
  • Als gewerbliche Anwendungsgebiete ergeben sich alle diejenigen, in denen die bisher üblichen Röntgenfilme verwendet werden. Die Einfachheit des Herstellungsverfahrens, der niedrige Preis der zur Fabrikation notwendigen Materialien und das Wegfallen von Entwicklung und Fixierung bringen neben der einfacheren Handhabung gegenüber dem Halogensilber-Röntgenfilm auch noch wesentliche wirtschaftliche Vorteile. So kann die Erfindung mit Vorteil angewendet werden: a) Bei der Materialprüfung mit Röntgen- und --Strahlen, insbesondere im Freien, denn ein Mitführen von Vorrichtungen zum Entwickeln und Fixieren der Röntgenfilme erübrigt sich. Auch kann durch die Verwendung von erfindungsgemäßen Röntgenfilmen Zeit eingespart werden.
  • b) Bei elektronenmikroskopischen Aufnahmen, bei denen das theoretisch mögliche Auflösungsvermögen durch vergrößerndes Kopieren wegen der Körnigkeit der bisher üblichen Röntgenfilme nicht erreicht werden konnte. Durch die Erfindung ist das nun möglich.
  • c) Bei medizinischen Röntgenaufnahmen, wo der physiologische Nachteil der etwas längeren Bestrahlungsdauer bei der Röntgendiagnose nach Unfällen durch die Zeitersparnis wegen des Fortfalls der Entwicklung und Fixierung ausgeglichen wird.
  • Die erfindungsgemäß zu verwendenden Leukoverbindungen von Farbstoffen müssen größte Reinheit aufweisen. Es empfiehlt sich daher, die zu verwendenden Leukoverbindungen vor ihrer Verwendung besonders zu reinigen und darauf zu achten, daß eine Oxydation vor der Bestrahlung ausgeschlossen wird.
  • Es ist bekannt, daß Leukoverbindungen von Di-und Triarylmethanfarbstoffen durch den Sauerstoff der Luft zu den betreffenden Carbinolbasen oxydiert werden (Autoxydation), welche mit Säurespuren aus der Luft, zum Teil schon mit der Kohlensäure, weiterreagieren und die betreffenden Farbsalze bilden. Es besteht daher das Bedürfnis, die Autoxydation zu verhindern bzw. die Produkte der Autoxydation und deren Folgeprodukte aus den Leukoverbindungen zu entfernen.
  • Dazu löst man die Leukoverbindung in einem mit Wasser mischbaren organischen Lösungsmittel in der Hitze auf. Dann wird sie heiß mit einem möglichst schwerflüchtigen Halbacetal versetzt und abgekühlt, wobei man sowohl ein intermolekulares als auch ein intramolekulares Halbacetal verwenden kann. Zu den Halbacetalen gehören auch die Zucker. Unter diesen ist die Glucose für den genannten Zweck vorzuziehen. Da diese in Wasser löslich ist, mischt sich ihre wäßrige Lösung auch mit dem Lösungsmittel für die Leukoverbindung, wenn die Bedingung, daß das Lösungsmittel für die Leukoverbindung mit Wasser mischbar sein soll, erfüllt ist. In diesem Fall geht die Umkristallisation so vor sich, daß in die siedend heiße Lösung der Leukoverbindung die eventuell auch heiße Glucose-Lösung portionsweise eingetragen wird, wobei das Mengenverhältnis organische Lösung zu wäßrige Lösung so bemessen sein soll, daß sich der beim Einbringen der einen Lösung in die andere örtlich gebildete Niederschlag beim Durchmischen gerade wieder löst und beim Abkühlen der Mischung die Leukoverbindung auskristallisiert. Dabei wird das anwesende Halbacetal, z. B. die Glucose, in den Kristallen der Leukoverbindung eingeschlossen und an diesen adsorbiert. Sie wirkt dann als Stabilisator. Danach wird die auskristallisierte Leukoverbindung durch Filtrieren von der Mutterlauge getrennt, mit geeigneten organischen Lösungsmitteln auf dem Filter gewaschen, wonach sie schnell trocknet. Nach mehrmaliger Wiederholung dieses Vorgangs ist die Mutterlauge vollkommen farblos, die Leukoverbindung rein weiß und in diesem stabilisierten Zustand nach dem Trocknen gegenüber dem Luftsauerstoff beständig. Die oben angeführte Verwendung von Wasser als Lösungsmittel hat, abgesehen davon, daß die meisten Halbacetale in diesem besser löslich sind als in organischen Lösungsmitteln, noch den Sinn, beim Mischen mit dem organischen Lösungsmittel die Löslichkeit der Leukoverbindung in letzterem zu vermindern und so die Ausbeute an Leukoverbindung zu erhöhen. Man kommt hierbei auch ohne Wasser aus, wenn man Lösungsmittel benutzt, in denen das betreffende Halbacetal noch hinreichend löslich ist, im Fall der Glucose z. B. bei Verwendung von Äthylalkohol. Es genügt dann, die Leukoverbindung in der siedenden organischen Halbacetallösung zu lösen und ihre Auskristallisation durch Abkühlung zu bewirken.
  • Um zu stabilisatorfreien, reinsten Leukoverbindungen zu kommen, braucht man die stabilisierte Verbindung nur in einem organischen Lösungsmittel zu lösen, in dem das betreffende Halbacetal schwer oder unlöslich ist, bei Glucose z. B. in Benzol, und das ausgeflockte Halbacetal dadurch abzutrennen, daß man durch ein mit dem betreffenden Lösungsmittel angefeuchtetes Papierfilter oder durch entsprechend feine Glas- oder Porzellanfritten filtriert. Die bei Verdunstung des Lösungsmittels oder bei Abkühlung auskristallisierende reinste Leukoverbindung ist nunmehr an der Luft nur kurze Zeit beständig und muß in einer inerten Gasatmosphäre (Stickstoff, Edelgas) aufbewahrt werden. Das unlösliche Halbacetal kann statt durch Filtrieren auch durch Zentrifugieren oder mit Hilfe von Adsorptionsmethoden abgetrennt werden.
  • Zu den gleichen stabilisatorfreien Lösungen der Leukoverbindungen und somit zu diesen selbst gelangt man, wenn man nach dem aus der Chromatographie bekannten Prinzip die Verunreinigungen aus der Lösung selektiv an festen Halbacetalen, z. B. an Glucose, adsorbiert. Ausführungsbeispiel für die Reinigung und Stabilisierung von Leukoverbindungen 5 bis 6 g Leukokristallviolett werden in 1 1 siedendem Äthylalkohol gelöst. Dann wird diese heiße Lösung unter kräftigem Rühren mit 400 ml einer eventuell auch erwärmten 40o/oigen Lösung von d-Glucose in Wasser versetzt, wobei sich die teilweise ausflockende Leukoverbindung wieder vollständig lösen soll. Beim Erkalten kristallisiert die stabilisierte Leukoverbindung aus und wird durch Filtrieren von der Mutterlauge getrennt. Ausgehend von der rohen Leukoverbindung, wie sie nach einem der üblichen Darstellungsmethoden anfällt, ist nach einer viermaligen Wiederholung des beschriebenen Verfahrens die überstehende Mutterlauge vollkommen farblos, das abgetrennte Produkt rein weiß und luftbeständig. Die Lösungen sind vor direktem Sonnenlicht zu schützen. Ausführungsbeispiel für die Herstellung einer nicht stabilisierten Leukoverbindung a) Die wie im obigen Ausführungsbeispiel gereinigte und stabilisierte Leukoverbindung, z. B. des Kristallvioletts, wird: in Benzol gelöst und durch Filtrieren von dem in Benzol unlöslichen Stabilisator Glucose befreit. Durch Verdunsten des Lösungsmittels oder Abkühlen der Lösung wird das nicht stabilisierte reinste Leukoviolett gewonnen.
  • b) Eleganter kommt man zu der stabilisatorfreien Lösung des reinsten Leukokristallvioletts und somit wie oben zu diesem selbst dadurch, daß man etwa 4 g der rohen, unreinen Leukoverbindung in 100 ml Benzol löst und die Lösung durch eine mit d-Glucose gefüllte, vor Licht geschützte Chromatographiersäule schickt. Es genügt, wenn die Lösung eine 20 cm dicke Glucoseschicht einmal durchläuft, um zum gleichen Reinheitsgrad in bezug auf Carbinolbase und Farbsalz zu kommen wie oben bei viermaligem Umkristalhsieren. Eine Säulenfüllung von 100g Glucose reicht aus, um etwa 16 g rohes Leukokriställviolett zu reinigen.
  • Spektralphotometrische Messungen an der benzolischen Lösung von Leukokristallviolettergoben; daß nach den beschriebenen Reinigungsoperationen der Gehalt an Carbinolbase und Farbsalz zusammen in 100 g Leukoverbindung kleiner als 5.10-6 g ist. Das entspricht in bezug auf die Carbinolbase und das Farbsalz einem Reinheitsgrad, wie er sonst nur in der Halbleitertechnik erzielt wird. Nach den in der Literatur angegebenen Verfahren gereinigtes Leukokristallviolett enthält pro 100 g noch etwa 4 - 10 - 2 g Verunreinigung in Form von Carbinolbase und Farbsalz, also rund 10 000mal mehr, als das nach obigem Verfahren gewonnene, und ist überdies vor dem weiteren Angriff durch den Luftsauerstoff nicht geschützt. Die nach dem oben beschriebenen Verfahren gereinigte Leukoverbindung des Kristallvioletts liefert entgegen der Angabe in BEILSTEIN's Handbuch der Organischen Chemie beim Schmelzen nicht ein tiefblaues Öl, sondern eine ungefärbte, klar durchsichtige, dünnflüssige Schmelze, so daß sich auch hieraus ein Kriterium für die Reinheit ergibt.
  • Die erfindungsgemäßen Folien sind, wie vorher bereits ausgeführt, unempfindlich gegen sichtbares Licht. Ist durch Bestrahlung mit Röntgen-, y- oder Elektronenstrahlen die Farbbildung aber einmal eingeleitet, so wirkt der gebildete Farbstoff als Sensibilisator für sichtbares Licht. Das hat zur Folge, daß bestrahlte Folien dieser Art am Licht langsam nachdunkeln. Bei ihrer Aufbewahrung über längere Zeit muß daher der Zutritt von Licht verhindert werden.
  • Um dieses Nachdunkeln zu verhindern, kann man die Bilder fixieren, d. h. die bildtragende Folie gegen weitere Lichteinwirkung unempfindlich machen. Dies ist beispielsweise von technischer Bedeutung, wenn die mit Röntgenstrahlen hervorgerufenen Bilder als Dokumente aufbewahrt oder wiederholt mit starken Lichtquellen projiziert oder häufig am hellen Licht betrachtet werden sollen. Zur Fixierung eines Bildes wird die mit ionisierenden Strahlen bestrahlte Folie in ein Bad gebracht, das aus einem organischen Lösungsmittel oder Lösungsmittelgemisch besteht, welches die hochpolymeren Bindemittel der Folie nicht auflöst, jedoch die Leukoverbindungen der Farbstoffe und gegebenenfalls auch die organischen Halogenverbindungen herauslöst. Ferner muß das Lösungsmittel oder Lösungsmittelgemisch das betreffende hochpolymere Bindemittel aufquellen lassen und dadurch ein Herauslösen der durch Strahlung nicht veränderten Leukoverbindungen und eventuell auch der organischen Halogenverbindungen ermöglichen.
  • Ausführungsbeispiel für die Fixierung des Bildes.
  • Eine erfindungsgemäße Folie, auf der mit ionisierenden Strahlen ein Bild erzeugt worden ist, wird 12 Minuten in einem Bad, bestehend aus 50Volumprozent Tetrachloräthylen, 35 Volumprozent Benzol und 15 Volumprozent 961/oigem Äthylalkohol bei 20° C mäßig bewegt. Leichte Erwärmung des Bades verkürzt die Fixierdauer. Diese Fixierung kann am Licht vorgenommen werden, wobei allerdings direktes Sonnenlicht zu vermeiden ist. Der so fixierte Röntgenfilin verfärbt sich bei weiterer Einwirkung von ionisierenden Strahlen oder von Licht nicht mehr, das Bild bleibt also unverändert und dunkelt am Licht nicht mehr nach.
  • Das Fixierbad läßt sich wieder verwenden. Ein Liter desselben reicht aus, um wenigstens etwa 2 m2 Röntgenfilm zu fixieren. Danach kann das Lösungsmittel oder Lösungsmittelgemisch z. B. durch Destillation gereinigt und wieder einsatzbereit gemacht werden.
  • Es kann vorkommen, daß die erfindungsgemäßen Folien von der Herstellung her eine gewisse Färbung aufweisen, die auf einer chemischen Reaktion des strahlungsempfindlichen Systems mit Spuren Verunreinigungen beruht. Diese Verunreinigungen sind in den meisten technischen hochpolymeren Bindemitteln enthalten. Um dies zu vermeiden, liegt es nahe, die hochpolymeren Bindemittel vor ihrer Verarbeitung zur Folie mit reduzierend wirkenden Stoffen, z. B. mit wäßriger Bisulfitlösung, zu behandeln und so die Verunreinigungen unwirksam zu machen. Dieses Verfahren hat aber den Nachteil, daß die hochpolymeren Bindemittel von wäßrigen Lösungen meistens nur schlecht benetzt werden und letztere nur wenig in das Bindemittel eindringen. Daher wird nur ein Teil der Verunreinigungen unschädlich gemacht. Danach muß das überschüssige Reduktionsmittel mit Wasser weggewaschen und der Kunststoff wieder sorgfältig getrocknet werden. Die Anwendung dieses Waschvorgangs auf gelöste Bindemittel ist gleichermaßen umständlich. In beiden Fällen ist der Aufwand im Vergleich zur erzielten Wirkung nicht gerechtfertigt.
  • Es lassen sich diese Schwierigkeiten aber dadurch vermeiden, daß die Farbsalze, deren Bildung durch die Verunreinigungen herbeigeführt wird, durch Zusätze in eine farblose Vorstufe zurückgebildet werden. Dadurch wird eine störende Anfangsfärbung verhindert. Diese Zusätze sind feste, flüssige oder gasförmige Basen, die eine größere Basizität als die betreffenden Carbinolbasen aufweisen und die mit der für die Herstellung der strahlungsempfindlichen Folien notwendigen schichtbildenden Lösung mischbar bzw. in ihr löslich sein sollen.
  • Bei den Basen handelt es sich in erster Linie um aliphatische Amine und um Ammoniak. Die Menge an Base, die zugesetzt werden muß, ist am besten dadurch zu ermitteln, daß man aus der ohne Basenzusatz auftretenden Anfangsfärbung spektralphotometrisch die Konzentration des gebildeten Farbsalzes in dem betreffenden Film bestimmt. Letztere ist je nach Art des verwendeten hochpolymeren Bindemittels verschieden und schwankt zwischen 0 und 10-3 Mol pro Liter. Es empfiehlt sich, einen etwa zehnfachen überschuß an Base in Bezug auf die konkurrierende Menge Carbinolbase (welche der ermittelten Farbsalzmenge entspricht) zu verwenden, da unter anderem (auf Grund des Massenwirkungsgesetzes) bei der Herstellung der strahlungsempfindlichen Folien ein beträchtlicher Teil der starken Base mit der Kohlensäure und anderen Säurespuren der Luft unter Salzbildung reagiert und dann nicht mehr wirksam ist. Bei Zusatz einer zu großen Menge an Base wird das Auftreten einer Färbung infolge Strahlungseinwirkung so lange verzögert, bis die freie Base durch Salzbildung aufgebraucht ist. Dies ist von Nachteil, da so die strahlungsempfindliche Folie unempfindlicher wird. Ausführungsbeispiel für die Herstellung eines farblosen, erfindungsgemäßen Röntgenfilms Zu 100 ml der auf Seite 4 im Ausführungsbeispiel beschriebenen Lösung, die ein Mischpolymerisat aus technischem Vinylchlorid und Acrylsäureester als Bindemittel enthält, werden etwa 5 . 10-4 Mol Triäthyltetramin (w,w',w"-Triaminotriäthylamin) gegeben und mit dieser gut vermischt. (Das entspricht etwa 8 bis 10 Tropfen einer etwa 5o/oigen Lösung des Amins z. B. in Benzol.) Die aus obiger Lösung hergestellte strahlungsempfindliche Schicht zeigt keine Anfangsverfärbung mehr, spricht aber auf Strahlung sofort an.
  • Es ist auch möglich, die neuen Filme gegenüber kurzwelligem, also ultraviolettem Licht völlig unempfindlich zu machen. Ultraviolettfilter sind an sich bekannt und werden in der photographischen Technik verschiedentlichst benutzt.
  • Einen Ultraviolettschutz kann man dadurch erzielen, daß man der Lösung eines hochpolymeren Bindemittels und einer organischen Halogenverbindung geringe Mengen Triphenyhnethan, Triphenylchlormethan oder Gemische derselben zusetzt und mit dieser Gießflüssigkeit auf den strahlungsempfindlichen Schichten dünne überzüge erzeugt. Ausführungsbeispiel für die Herstellung eines gegen UV-Licht unempfindlichen Röntgenfilms 1 bis 1,5 g Mischpolymerisat aus Vinylchlorid und Acrylsäureester, 0,150 g Hexachloräthan, 0,080 g Triphenylmethan und 0,080 g Triphenylchlormethan werden eventuell nacheinander in einer Mischung aus 50 ml Trichloräthylen und 50 ml Essigsäureäthylester gelöst. Durch Aufbringen dieser Lösung nach der üblichen Gießtechnik lassen sich 0,06 m22 der bereits in einem Ausführungsbeispiel beschriebenen strahlungsempfindlichen Folie beidseitig mit je einer Schicht bedecken, die nach dem Trocknen eine Dicke von etwa 10 #t hat und die Verfärbung der Folie infolge UV-Lichteinwirkung weitgehend verhindert. Dadurch wird der bereits gegen sichtbares Licht unempÜndliche Film so stabilisiert, daß er auch durch UV-Licht nicht beeinflußt wird.

Claims (7)

  1. PATENTANSPRÜCHE: 1. Für ionisierende Strahlen empfindliches, für sichtbares Licht unempfindliches photographisches Material, dadurch gekennzeichnet, daß es in einer, gegebenenfalls selbsttragenden, Schicht aus einem hochpolymeren Bindemittel homogen verteilt crganische Halogenverbindungen, die unter Einwirkung einer ionisierenden Strahlung bei normaler Temperatur Halogen abspalten, und Leukoverbindungen von Farbstoffen enthält.
  2. 2. Photographisches Material nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß es solche Leukoverbindungen enthält, daß durch die Strahleneinwirkung komplementäre Farbstoffe entstehen.
  3. 3. Photographisdhes Material nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß es zusätzlich Lösungsmittel oder hochsiedende, schwer flüchtige Weichmacher enthält.
  4. 4. Photographisches Material nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß es zusätzlich für die Reaktionskomponenten Benzoesäurebenzyleste:r enthält.
  5. 5. Photographisches Material nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß es zusätzlich in organischen Lösungsmitteln lösliche Salze, Komplexsalze oder Metallchelate von Elementen mit einer Kernladungszahl über 55 enthält.
  6. 6. Photographisches Material nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß es zusätzlich Naphthalin, Chlornaphthalin, Terphenyl, Anthrazen, Phenanthren, deren Arylderivate oder deren Mischungen enthält.
  7. 7. Photographisches Material nach den Ansprüchen 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß es zusätzlich eine starke Base enthält. In Betracht gezogene Druckschriften: USA.-Patentschrift Nr. 2 099297.
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