DE102020213447A1 - Elektrolytmembran für Brennstoffzellen mit einem Wasserstoffperoxid erzeugenden Katalysator und einem Wasserstoffperoxid zersetzenden Katalysator, sowie Herstellungsverfahren dafür - Google Patents

Elektrolytmembran für Brennstoffzellen mit einem Wasserstoffperoxid erzeugenden Katalysator und einem Wasserstoffperoxid zersetzenden Katalysator, sowie Herstellungsverfahren dafür Download PDF

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Abstract

Die vorliegende Offenbarung betrifft eine Elektrolytmembran für Brennstoffzellen mit einem Wasserstoffperoxid erzeugenden Katalysator und einem Wasserstoffperoxid zersetzenden Katalysator, wobei die Elektrolytmembran eine stark verbesserte Beständigkeit besitzt, sowie ein Herstellungsverfahren hierfür. Insbesondere weist die Elektrolytmembran einen Träger und ein Katalysatorteilchen auf, das ein von dem Träger getragenes Katalysatormetall aufweist, wobei das Katalysatormetall eines enthält, das ausgewählt ist aus der Gruppe bestehend aus einem ersten Metall mit einer Katalysatoraktivität zum Erzeugen von Wasserstoffperoxid, einem zweiten Metall mit einer Katalysatoraktivität zum Zersetzen von Wasserstoffperoxid, und einer Kombination daraus.

Description

  • HINTERGRUND
  • Technisches Gebiet
  • Die vorliegende Offenbarung betrifft eine Elektrolytmembran für Brennstoffzellen mit einem Wasserstoffperoxid erzeugenden Katalysator und einem Wasserstoffperoxid zersetzenden Katalysator, wobei die Elektrolytmembran eine stark verbesserte Beständigkeit besitzt, sowie ein Herstellungsverfahren dafür.
  • Technischer Hintergrund
  • Im Allgemeinen wird eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle (polymer electrolyte membrane fuel cell - PEMFC) als Brennstoffzelle für Fahrzeuge verwendet. Die Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle muss in einer breiten Stromdichtespanne stabil betrieben werden, so dass die Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle eine hohe Ausgangsleistung von zumindest mehreren zehn kW unter verschiedenen Fahrbedingungen eines Fahrzeugs normal aufweist.
  • Eine Reaktion zur Erzeugung von Elektrizität in der Brennstoffzelle erfolgt an einer Membran-Elektroden-Einheit (MEA), die eine Elektrolytmembran auf Basis eines perfluorierten Sulfonsäure(PFSA)-Ionomers und eine Anode/Kathode aufweist. Wasserstoff, der einer Anode, die eine Oxidationselektrode ist, zugeführt wird, wird in Protonen und Elektronen geteilt. Die Protonen bewegen sich durch die Membran zur Kathode, die eine Reduktionselektrode ist, und die Elektronen bewegen sich durch eine externe Schaltung zur Kathode. An der Kathode reagieren Sauerstoffmoleküle, die Protonen und die Elektronen miteinander, um Elektrizität zu erzeugen, und Wasser (H2O) und Wärme entstehen als Reaktionsnebenprodukte.
  • Wasserstoff und Sauerstoff, die Reaktionsgase der Brennstoffzelle sind, können in der Elektrolytmembran übertreten. Hierbei kann Wasserstoffperoxid (HOOH) entstehen. Wenn das Wasserstoffperoxid (HOOH) in sauerstoffhaltige Radikale, wie etwa ein Hydroxylradikal (-OH) und ein Hydroperoxylradikal (-OOH), zersetzt wird, greifen die Radikalen die Elektrolytmembran an, wodurch eine chemische Zersetzung der Elektrolytmembran verursacht wird und sich letztendlich die Beständigkeit der Brennstoffzelle verringert.
  • Ein Verfahren zum Hinzufügen verschiedener Arten von Antioxidantien zur Elektrolytmembran wird als ein Mittel zum Abschwächen chemischer Zersetzung der Elektrolytmembran verwendet. Die Antioxidantien weisen ein primäres Antioxidans mit der Funktion eines Radikalfängers oder -quenschers und ein sekundäres Antioxidans mit der Funktion eines Wasserstoffperoxidzersetzers auf.
  • Ein repräsentatives primäres Antioxidans, das in der Elektrolytmembran für Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzellen verwendet wird, weist Antioxidantien auf der Basis von Cer oder Terephthalsäure, wie etwa Ceroxid oder Cerdioxid und Cer(III)-nitrat-Hexahydrat, auf.
  • Das Ceroxid kann hauptsächlich in reines Ceroxid (CeO2) und modifiziertes Ceroxid (modifiziertes CeO2) klassifiziert werden. Das modifizierte Ceroxid umfasst Cer-Zirconiumoxid (CeZrOx), Cer-Manganoxid (CeMnOx), Ceroxid-dotiertes Siliciumdioxid, Ceroxid-dotiertes Yttrium und Ceroxid-dotiertes Zirconiumoxid.
  • Dabei weist ein repräsentatives sekundäres Antioxidans, das in der Elektrolytmembran verwendet wird, einen Katalysator auf Basis von Mangan, wie etwa Manganoxid, oder einen Katalysator auf Basis eines Übergangsmetalls, wie etwa Platin (Pt), auf. In den letzten Jahren wurden verschiedene Forschungsarbeiten zum Hinzufügen eines Platinkatalysators zur Elektrolytmembran für Brennstoffzellen durchgeführt.
  • Bisherige Forschungsergebnisse zeigen, dass die Beständigkeit der Elektrolytmembran abhängig von der Menge an Platin, die der Elektrolytmembran hinzugefügt wird, dem Verteilungsgrad des Platins und der Mikrostruktur des Platins hoch oder gering werden kann. Zunächst besteht eine positive Wirkung darin, dass das in die Elektrolytmembran eingeführte Platin Wasserstoff und Sauerstoff, die übertreten, in Wasser umwandelt, bevor der Wasserstoff und der Sauerstoff Elektroden erreicht, wodurch die Menge an Wasser in der Elektrolytmembran zunimmt, Protonenleitfähigkeit verbessert wird und letztendlich die Leistung der Membran-Elektroden-Einheit verbessert wird. Darüber hinaus besteht eine weitere positive Wirkung darin, dass Wasserstoff und Sauerstoff, die übertreten, blockiert werden, wodurch die Erzeugung von Radikalen verhindert wird, oder in der Elektrolytmembran erzeugtes Wasserstoffperoxid zersetzt wird, wodurch die chemische Beständigkeit der Elektrolytmembran verbessert wird. Dahingegen besteht eine negative Wirkung darin, dass das in die Elektrolytmembran eingeführte Platin Wasserstoffperoxid in Radikale umwandelt oder Sauerstoff, der übertritt, direkt in Radikale umwandelt, wodurch die Beständigkeit der Elektrolytmembran verringert wird. Um die chemische Beständigkeit der Elektrolytmembran durch Einführen von Platin in die Elektrolytmembran zu verbessern, ist es daher wichtig, einen Wirkungsmechanismus des Platins in der Elektrolytmembran zu verstehen und eine dafür geeignete Lösung zu präsentieren.
  • Die in diesem Abschnitt „Hintergrund“ offenbarten obigen Informationen dienen lediglich zum besseren Verständnis des Hintergrunds der Offenbarung und können daher Informationen beinhalten, die nicht den Stand der Technik darstellen, der einem Fachmann in diesem Land bereits bekannt ist.
  • KURZDARSTELLUNG DER OFFENBARUNG
  • Die vorliegende Offenbarung erfolgte, um die oben beschriebenen Probleme, die mit dem Stand der Technik verbunden sind, zu lösen.
  • Es ist eine Aufgabe der vorliegenden Offenbarung, Wasserstoff und Sauerstoff, die in einer Elektrolytmembran übertreten, wirksam zu entfernen, um dadurch die chemische Beständigkeit der Elektrolytmembran zu verbessern.
  • Die Aufgaben der vorliegenden Offenbarung sind nicht auf jene beschränkt, die oben beschrieben werden. Die Aufgaben der vorliegenden Offenbarung gehen aus der folgenden Beschreibung deutlich hervor und könnten durch in den Ansprüchen definierte Mittel und eine Kombination daraus umgesetzt werden.
  • In einem Aspekt stellt die vorliegende Offenbarung eine Elektrolytmembran für Brennstoffzellen dar, wobei die Elektrolytmembran einen Träger und ein Katalysatorteilchen aufweist, das ein von dem Träger getragenes Katalysatormetall aufweist, wobei das Katalysatormetall eines enthält, das ausgewählt ist aus der Gruppe bestehend aus einem ersten Metall mit einer Katalysatoraktivität zum Erzeugen von Wasserstoffperoxid, einem zweiten Metall mit einer Katalysatoraktivität zum Zersetzen von Wasserstoffperoxid und einer Kombination daraus.
  • Der Träger kann einen enthalten, der ausgewählt ist aus der Gruppe bestehend aus: Kohlenstoff; Siliciumdioxid; Zeolith; einem Übergangsmetall, das ausgewählt ist aus der Gruppe bestehend aus Übergangsmetallen der Gruppe 4B, 5B, 6B, 7B und 8B oder einem Oxid oder Carbid davon; und einer Kombination daraus.
  • Der Träger kann eine spezifische Oberfläche von 100m2/g bis 3.000 m2/g und einen durchschnittlichen Teilchendurchmesser von 10 nm bis 200 nm besitzen.
  • Das erste Metall kann eines enthalten, das ausgewählt ist aus der Gruppe bestehend aus Gold (Au), Palladium (Pd), Silber (Ag), Kupfer (Cu), Nickel (Ni), Cobalt (Co), Titan (Ti), Eisen (Fe) und einer Kombination daraus.
  • Das zweite Metall kann eines enthalten, das ausgewählt ist aus der Gruppe bestehend aus Platin (Pt), Osmium (Os), Iridium (Ir) und einer Kombination daraus.
  • Das Katalysatorteilchen kann ein erstes Katalysatorteilchen mit dem von einem Träger getragenen ersten Metall und ein zweites Katalysatorteilchen mit dem von einem Träger getragenen zweiten Metall aufweisen.
  • Das Katalysatorteilchen kann das erste Metall und das zweite Metall aufweisen, die von einem Träger getragen werden.
  • Das erste Metall und das zweite Metall können eine unabhängige Form, eine physikalisch gekoppelte, komplexe Form und/oder eine Legierungsform haben.
  • Die Elektrolytmembran kann das Katalysatorteilchen in einem Anteil von 0,001 mg/cm2 bis 0,90 mg/cm2 aufweisen.
  • Das Katalysatormetall kann das erste Metall und das zweite Metall in einem Gewichtsverhältnis von 1:9 bis 9:1 aufweisen.
  • Die Elektrolytmembran kann eine Verstärkungsschicht und eine Ionentransferschicht, die auf zumindest einer Oberfläche der Verstärkungsschicht vorgesehen ist, aufweisen und die Ionentransferschicht kann ein Ionomer und das im Ionomer dispergierte Katalysatorteilchen aufweisen.
  • Die Ionentransferschicht kann auf jeder von gegenüberliegenden Oberflächen der Verstärkungsschicht vorgesehen sein und eine der Ionentransferschichten kann ein erstes Metall und ein zweites Metall aufweisen.
  • Die Ionentransferschicht kann auf jeder von gegenüberliegenden Oberflächen der Verstärkungsschicht vorgesehen sein, die Ionentransferschicht auf einer der gegenüberliegenden Oberflächen der Verstärkungsschicht kann ein erstes Metall und ein zweites Metall aufweisen und die Ionentransferschicht auf der anderen der gegenüberliegenden Oberflächen der Verstärkungsschicht kann ein erstes Metall und ein zweites Metall aufweisen, kann ein zweites Metall allein aufweisen oder kann ein zweites Metall in einer größeren Menge als ein erstes Metall aufweisen.
  • Die Ionentransferschicht kann auf zumindest einer Oberfläche der Verstärkungsschicht vorgesehen sein, um eine Vielzahl von Schichten aufzuweisen, und zumindest eine der Vielzahl von Schichten kann das Katalysatorteilchen aufweisen.
  • Unter der Vielzahl von Schichten kann eine Schicht nahe der Verstärkungsschicht ein erstes Metall aufweisen und unter der Vielzahl von Schichten kann eine Schicht entfernt von der Verstärkungsschicht ein zweites Metall aufweisen.
  • In einem anderen Aspekt stellt die vorliegende Offenbarung ein Verfahren zum Herstellen einer Elektrolytmembran für Brennstoffzellen bereit, wobei das Verfahren das Bereiten einer Lösung, die das Katalysatorteilchen aufweist, und das Bilden einer Ionentransferschicht auf zumindest einer Oberfläche einer Verstärkungsschicht unter Verwendung der Lösung umfasst.
  • Die Ionentransferschicht kann auf jeder von gegenüberliegenden Oberflächen der Verstärkungsschicht vorgesehen sein und eine der Ionentransferschichten kann ein erstes Metall und ein zweites Metall aufweisen.
  • Die Ionentransferschicht kann auf jeder von gegenüberliegenden Oberflächen der Verstärkungsschicht vorgesehen sein, die Ionentransferschicht auf einer der gegenüberliegenden Oberflächen der Verstärkungsschicht kann ein erstes Metall und ein zweites Metall aufweisen und die Ionentransferschicht auf der anderen der gegenüberliegenden Oberflächen der Verstärkungsschicht kann ein erstes Metall und ein zweites Metall aufweisen oder weist ein zweites Metall auf.
  • Die Ionentransferschicht kann auf zumindest einer Oberfläche der Verstärkungsschicht vorgesehen sein, um eine Vielzahl von Schichten aufzuweisen, und zumindest eine der Vielzahl von Schichten kann das Katalysatorteilchen aufweisen.
  • Unter der Vielzahl von Schichten kann eine Schicht nahe der Verstärkungsschicht ein erstes Metall aufweisen und unter der Vielzahl von Schichten kann eine Schicht entfernt von der Verstärkungsschicht ein zweites Metall aufweisen.
  • Figurenliste
  • Die obigen sowie weitere Merkmale der vorliegenden Offenbarung werden nun ausführlich unter Bezugnahme auf bestimmte beispielhafte Ausführungsformen davon beschrieben, die durch die beigefügten Zeichnungen veranschaulicht werden, die im Folgenden lediglich zur Veranschaulichung angegeben werden, und beschränken somit die vorliegende Offenbarung nicht, hierbei zeigen:
    • 1 eine Querschnittsansicht, die eine Membran-Elektroden-Einheit gemäß der vorliegenden Offenbarung schematisch darstellt;
    • 2 eine Querschnittsansicht, die eine Elektrolytmembran gemäß der vorliegenden Offenbarung schematisch darstellt;
    • 3 eine Ansicht, die ein Katalysatorteilchen gemäß der vorliegenden Offenbarung schematisch darstellt;
    • 4 eine Referenzansicht, die einen Wirkungsmechanismus des Katalysatorteilchens gemäß der vorliegenden Offenbarung in einer Elektrolytmembran darstellt;
    • 5 eine Ansicht, die eine Ausführungsform des Katalysatorteilchens gemäß der vorliegenden Offenbarung darstellt, wobei das Katalysatorteilchen ein erstes Katalysatorteilchen mit einem von einem Träger getragenen ersten Metall und ein zweites Katalysatorteilchen mit einem von einem Träger getragenen zweiten Metall in einem Mischzustand aufweist;
    • 6A eine Ansicht, die eine andere Ausführungsform des Katalysatorteilchens gemäß der vorliegenden Offenbarung darstellt, wobei ein erstes Metall und ein zweites Metall unabhängig voneinander von einer Stütze gelagert sind;
    • 6B eine Ansicht, die eine andere Ausführungsform des Katalysatorteilchens gemäß der vorliegenden Offenbarung darstellt, wobei ein erstes Metall und ein zweites Metall von einem Träger in der Form eines physikalischen Komplexes getragen werden;
    • 6C eine Ansicht, die eine weitere Ausführungsform des Katalysatorteilchens gemäß der vorliegenden Offenbarung darstellt, wobei ein erstes Metall und ein zweites Metall von einem Träger in der Form einer Legierung getragen werden;
    • 7A eine Ansicht, die eine Ausführungsform der Elektrolytmembran gemäß der vorliegenden Offenbarung darstellt, wobei die Elektrolytmembran derart konfiguriert ist, dass Ionentransferschichten auf gegenüberliegenden Oberflächen einer Verstärkungsschicht vorgesehen sind und eine der Ionentransferschichten ein erstes Metall und ein zweites Metall aufweist;
    • 7B eine Ansicht, die eine andere Ausführungsform der Elektrolytmembran gemäß der vorliegenden Offenbarung darstellt, wobei die Elektrolytmembran derart konfiguriert ist, dass Ionentransferschichten auf gegenüberliegenden Oberflächen einer Verstärkungsschicht vorgesehen sind und jede der Ionentransferschichten ein erstes Metall und ein zweites Metall aufweist;
    • 7C eine Ansicht, die eine andere Ausführungsform der Elektrolytmembran gemäß der vorliegenden Offenbarung darstellt, wobei die Elektrolytmembran derart konfiguriert ist, dass Ionentransferschichten auf gegenüberliegenden Oberflächen einer Verstärkungsschicht vorgesehen sind und eine der Ionentransferschichten ein erstes Metall und ein zweites Metall aufweist, während die andere Ionentransferschicht ein zweites Metall allein aufweist;
    • 7D eine Ansicht, die eine andere Ausführungsform der Elektrolytmembran gemäß der vorliegenden Offenbarung darstellt, wobei die Elektrolytmembran derart konfiguriert ist, dass Ionentransferschichten auf gegenüberliegenden Oberflächen einer Verstärkungsschicht vorgesehen sind und eine der Ionentransferschichten ein erstes Metall und ein zweites Metall aufweist, während die andere Ionentransferschicht ein erstes Metall und ein zweites Metall, dessen Menge höher ist als die Menge des ersten Metalls, aufweist;
    • 7E eine Ansicht, die eine andere Ausführungsform der Elektrolytmembran gemäß der vorliegenden Offenbarung darstellt, wobei die Elektrolytmembran derart konfiguriert ist, dass eine Ionentransferschicht, die eine Vielzahl von Schichten aufweist, auf zumindest einer Oberfläche einer Verstärkungsschicht vorgesehen ist und eine der Schichten ein erstes Metall und ein zweites Metall aufweist;
    • 7F eine Ansicht, die eine weitere Ausführungsform der Elektrolytmembran gemäß der vorliegenden Offenbarung darstellt, wobei die Elektrolytmembran derart konfiguriert ist, dass eine Ionentransferschicht, die eine Vielzahl von Schichten aufweist, auf zumindest einer Oberfläche einer Verstärkungsschicht vorgesehen ist und eine Schicht nahe der Verstärkungsschicht ein erstes Metall aufweist, während die andere Schicht entfernt von der Verstärkungsschicht ein zweites Metall aufweist;
    • 8A, 8B und 8C Querschnittsansichten von Elektrolytmembranen gemäß Beispiel 1, Vergleichsbeispiel 2 und Vergleichsbeispiel 3, die Ergebnisse einer Analyse unter Verwendung von Rasterelektronenmikroskopie (scanning electron microscopy - SEM) darstellen; und
    • 9 eine Ansicht, die Ergebnisse einer Messung einer Leerlaufspannung von Brennstoffzellen, die Elektrolytmembranen gemäß Beispiel 1 und Vergleichsbeispielen 1 bis 3 aufweisen, darstellt.
  • Es versteht sich, dass die beigefügten Zeichnungen nicht notwendigerweise maßstabsgetreu sind, wobei eine etwas vereinfachte Darstellung verschiedener bevorzugter Merkmale, die die Grundprinzipien der Offenbarung veranschaulichen, dargelegt wird. Die spezifischen Konstruktionsmerkmale der vorliegenden Offenbarung, wie hierin offenbart, einschließlich beispielsweise bestimmter Abmessungen, Ausrichtungen, Lagen und Formen, werden zum Teil durch die bestimmte beabsichtigte Anwendungs- und Verwendungsumgebung bestimmt.
  • In den Figuren beziehen sich Bezugszeichen auf die gleichen oder gleichwertige Teile der vorliegenden Offenbarung in allen Figuren der Zeichnung.
  • AUSFÜHRLICHE BESCHREIBUNG
  • Die oben beschriebenen Aufgaben und weitere Aufgaben, Funktionen und Vorteile werden aus den folgenden bevorzugten Ausführungsformen unter Bezugnahme auf die beigefügten Zeichnungen deutlich hervorgehen. Jedoch ist die vorliegende Offenbarung nicht auf die Ausführungsformen beschränkt und wird in verschiedenen Formen ausgeführt sein. Die Ausführungsformen werden lediglich vorgeschlagen, um ein tiefgreifendes und umfassendes Verständnis des offenbarten Inhalts zu ermöglichen und den Fachmann über das technische Konzept der vorliegenden Offenbarung ausreichend zu informieren.
  • Ähnliche Bezugszeichen beziehen sich auf ähnliche Elemente in der gesamten Beschreibung der Figuren. In den Zeichnungen werden die Größen von Strukturen zur Verdeutlichung übertrieben. Es wird darauf hingewiesen, dass, obwohl die Begriffe „erster/erste/erstes“, „zweiter/zweite/zweites“ etc. hierin verwendet werden können, um verschiedene Elemente zu beschreiben, es sich versteht, dass entsprechende Elemente nicht durch diese Begriffe beschränkt sind, die lediglich verwendet werden, um ein Element von einem anderen zu unterscheiden. Im Schutzbereich, der durch die vorliegende Offenbarung definiert wird, kann beispielsweise ein erstes Element als ein zweites Element bezeichnet werden und auf ähnliche Weise kann ein zweites Element als ein erstes Element bezeichnet werden. Singularformen sollen auch Pluralformen einschließen, sofern der Zusammenhang nicht eindeutig auf etwas anderes weist.
  • Es versteht sich ferner, dass die Begriffe „aufweisen“, „haben“, „besitzen“ und Ähnliche bei Verwendung in dieser Beschreibung das Vorhandensein der angegebenen Funktionen, Zahlen, Schritte, Vorgänge, Elemente, Komponenten oder Kombinationen davon festlegen, jedoch das Vorhandensein oder das Hinzufügen einer/eines oder mehrerer anderer Funktionen, Zahlen, Schritte, Vorgänge, Elemente, Komponenten oder Kombinationen davon nicht ausschließen. Darüber hinaus versteht sich, dass, wenn ein Element, wie etwa eine Schicht, ein Film, ein Bereich oder ein Substrat, als „auf“ einem anderen Element befindlich bezeichnet wird, es „unmittelbar auf“ dem anderen Element sein kann oder ein dazwischenliegendes Element ebenso vorhanden sein kann. Es versteht sich auch, dass, wenn ein Element, wie etwa eine Schicht, ein Film, ein Bereich oder ein Substrat, als „unter“ einem anderen Element befindlich bezeichnet wird, es „unmittelbar unter“ dem anderen Element sein kann oder ein dazwischenliegendes Element ebenso vorhanden sein kann.
  • Sofern der Zusammenhang nicht eindeutig auf etwas anderes hinweist, sind alle Zahlen, Figuren und/oder Ausdrücke, die Bestandteile, Reaktionsbedingungen, Polymerzusammensetzungen und Mengen von Mischungen, die in der Beschreibung verwendet werden, Annäherungen, die verschiedene Messunsicherheiten widerspiegeln, die unter anderem von Natur aus beim Erhalten dieser Figuren auftreten. Aus diesem Grund versteht sich, dass in allen Fällen der Begriff „etwa“ alle Zahlen, Figuren und/oder Ausdrücke modifizieren soll. Wenn darüber hinaus numerische Bereiche in der Beschreibung offenbart sind, sind diese Bereiche fortlaufend und umfassen alle Zahlen von dem Mindestwert bis zum Höchstwert, einschließlich des Höchstwerts im Bereich, sofern nichts anderes definiert ist. Wenn sich der Bereich des Weiteren auf eine ganze Zahl bezieht, schließt dieser alle ganzen Zahlen vom Mindestwert zum Höchstwert ein, einschließlich des Höchstwerts im Bereich, sofern nichts anderes definiert ist.
  • 1 ist eine Querschnittsansicht, die eine Membran-Elektroden-Einheit (MEA) 10 gemäß der vorliegenden Offenbarung schematisch darstellt. Unter Bezugnahme auf diese Figur weist die Membran-Elektroden-Einheit 10 eine Kathode 100, eine Anode 200 und eine dazwischen angeordnete Elektrolytmembran 300 auf.
  • Die Kathode 100 reagiert mit Sauerstoff in Luft und die Anode 200 reagiert mit Wasserstoff. Insbesondere zersetzt die Anode 200 durch Wasserstoffoxidationsreaktion (hydrogen oxidation reaction - HOR) Wasserstoff in Protonen und Elektronen. Die Protonen bewegen sich zur Kathode 100 durch die Elektrolytmembran 300, die die Anode 200 berührt. Die Elektronen bewegen sich durch einen externen Draht (nicht dargestellt) zur Kathode 100.
  • Die Kathode 100 und die Anode 200 können jeweils einen Katalysator, wie etwa kohlenstoffgeträgertes Platin, aufweisen. Darüber hinaus kann ein ionenleitendes Polymer enthalten sein, um Protonen darin zu leiten.
  • 2 ist eine Querschnittsansicht, die eine Elektrolytmembran 300 gemäß der vorliegenden Offenbarung schematisch darstellt. Unter Bezugnahme auf diese Figur kann die Elektrolytmembran 300 eine poröse Verstärkungsschicht 400 und eine Ionentransferschicht 500, die auf zumindest einer Oberfläche der Verstärkungsschicht 400 vorgesehen ist, aufweisen.
  • Die Verstärkungsschicht 400 erhöht die mechanische Steifigkeit der Elektrolytmembran 300. Die Elektrolytmembran 300 kann ausgewählt sein aus der Gruppe bestehend aus Polytetrafluorethylen (PTFE), expandiertem Polytetrafluorethylen (e-PTFE), Polyethylen (PE), Polypropylen (PP), Polyphenylenoxid (PPO), Polybenzimidazol (PBI), Polyimid (PI), Polyvinylidenfluorid (PVdF), Polyvinylchlorid (PVC) und einer Kombination daraus und kann eine poröse Membran mit einer Vielzahl von Poren sein.
  • Die Verstärkungsschicht 400 kann mit einem Ionomer imprägniert sein, dessen Beschreibung folgt.
  • Die Ionentransferschicht 500 umfasst ein Ionomer. Es kann ein beliebiges Ionomer enthalten sein, solange das Ionomer ein Material ist, das in der Lage ist, Protonen zu übertragen. Beispielsweise kann ein perfluoriertes Sulfonsäureionomer (PFSA) enthalten sein.
  • Die Ionentransferschicht 500 kann im Ionomer dispergierte Katalysatorteilchen aufweisen. 3 stellt eines der Katalysatorteilchen, das durch 520 gekennzeichnet ist, schematisch dar. Unter Bezugnahme auf diese Figur kann das Katalysatorteilchen 520 einen Träger 521 und ein von dem Träger 521 getragenes Katalysatormetall 522 enthalten.
  • Der Träger 521 ist nicht spezifisch eingeschränkt und kann einen enthalten, der ausgewählt ist aus der Gruppe bestehend aus: Kohlenstoff; Siliciumdioxid; Zeolith; einem Übergangsmetall, das ausgewählt ist aus der Gruppe bestehend aus Übergangsmetallen der Gruppe 4B, 5B, 6B, 7B und 8B oder einem Oxid oder Carbid davon; und einer Kombination daraus.
  • Der Träger 521 kann eine große spezifische Oberfläche besitzen. Wie oben beschrieben kann ein Katalysator zu der Kathode 100 und/oder der Anode 200 hinzugefügt werden. Jedoch kann der Träger 521 gemäß der vorliegenden Offenbarung eine größere spezifische Oberfläche haben als der Träger des Katalysators, der in der oben beschriebenen Elektrode verwendet wird. Insbesondere muss der in der Elektrode verwendete Träger stark graphitiert sein, um einer Kohlenstoffkorrosion standzuhalten, die rasch auftritt, wenn die Elektrode einem hohen Potential von über 1 V ausgesetzt ist. Da Graphitierung und eine spezifische Oberfläche Faktoren sind, die im Gegensatz zueinander stehen, ist es jedoch im Wesentlichen schwierig, einen Träger zu erhalten, der eine große spezifische Oberfläche besitzt und gleichzeitig stark graphitiert ist. Die Erfinder der vorliegenden Anmeldung haben festgestellt, dass ein Träger mit einer großen spezifischen Oberfläche unabhängig von der Graphitierung verwendet werden kann, da es ausreicht, einer Potentialdifferenz von etwa 0 bis 1 V in einer Elektrolytmembran standzuhalten. Der Träger 521 gemäß der vorliegenden Offenbarung besitzt eine spezifische Oberfläche von 100 m2/g bis 3.000 m2/g, insbesondere 500m2/g bis 3.000m2/g, noch spezifischer 800m2/g bis 3.000 m2/g. Demzufolge kann der Träger 521 einen hohen Anteil von Katalysatormetall tragen.
  • Das Katalysatormetall 522 kann eines enthalten, das ausgewählt ist aus der Gruppe bestehend aus einem ersten Metall 522A mit einer Katalysatoraktivität zum Erzeugen von Wasserstoffperoxid, einem zweiten Metall 522B mit einer Katalysatoraktivität zum Zersetzen von Wasserstoffperoxid und einer Kombination daraus. Das Katalysatormetall 522 kann sowohl das erste Metall 522A als auch das zweite Metall 522B enthalten.
  • 4 ist eine Referenzansicht, die einen Wirkungsmechanismus des Katalysatorteilchens 520 in der Elektrolytmembran 300 darstellt. 4 zeigt, dass das erste Metall 522A und das zweite Metall 522B von verschiedenen Trägern 521 und 521' getragen werden. Jedoch ist die vorliegende Offenbarung nicht darauf beschränkt. Der gleiche Mechanismus kann selbst in dem Fall angewendet werden, in dem das erste Metall 522A und das zweite Metall 522B von demselben Träger 521 getragen werden.
  • Unter Bezugnahme auf diese Figur werden Wasserstoff (H2) und Sauerstoff (O2), die von der Kathode zur Anode und von der Anode zur Kathode übertreten, aufgrund dessen, dass das erste Metall 522A eine Katalysatoraktivität zum Erzeugen von Wasserstoffperoxid hat, miteinander in Wasserstoffperoxid (H2O2) umgesetzt. Das Wasserstoffperoxid (H2O2) wird aufgrund des benachbarten zweiten Metalls 522B sofort in Wasserstoff (H2) und Sauerstoff (O2) zersetzt. Der Grund dafür besteht darin, dass das zweite Metall 522B eine Katalysatoraktivität zum Zersetzen von Wasserstoffperoxid besitzt.
  • Herkömmlicherweise wird Platin (Pt) hinzugefügt, um Wasserstoffperoxid, das in der Elektrolytmembran entsteht, zu entfernen, wie zuvor beschrieben wurde. Jedoch besitzt Platin (Pt) eine geringe Fähigkeit, Wasserstoff und Sauerstoff in Wasserstoffperoxid umzusetzen, obwohl dessen Fähigkeit zum Entfernen von Wasserstoffperoxid hoch ist.
  • Die vorliegende Offenbarung verbessert ferner die Reaktion von Wasserstoff und Sauerstoff und den Wirkungsmechanismus von Platin in der Elektrolytmembran auf der Grundlage ausreichender Kenntnis davon. Insbesondere werden sowohl das erste Metall 522A mit Katalysatoraktivität zum Erzeugen von Wasserstoffperoxid und das zweite Metall 522B mit Katalysatoraktivität zum Zersetzen von Wasserstoffperoxid verwendet, um Wasserstoff und Sauerstoff, die in der Elektrolytmembran übertreten, wirksamer zu entfernen.
  • Das erste Metall 522A kann eines enthalten, das ausgewählt ist aus der Gruppe bestehend aus: Gold (Au), Palladium (Pd), Silber (Ag), Kupfer (Cu), Nickel (Ni), Cobalt (Co), Titan (Ti), Eisen (Fe) und einer Kombination daraus.
  • Das zweite Metall 522B kann eines enthalten, das ausgewählt ist aus der Gruppe bestehend aus Platin (Pt), Osmium (Os), Iridium (Ir) und einer Kombination daraus.
  • Palladium (Pd) kann als das erste Metall 522A verwendet werden und Platin (Pt) kann als das zweite Metall 522B verwendet werden. Da eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle (PEMFC), die für Fahrzeuge verwendet wird, in einer sauren Umgebung betrieben wird, müssen Katalysatoren eine hohe Säurebeständigkeit aufweisen. In dem Fall, in dem Palladium (Pd) verwendet wird, das eine hohe Säurebeständigkeit und eine höhere Selektivität für die Erzeugung von Wasserstoffperoxid aufweist als Platin (Pt), ist es daher möglich, Wasserstoff und Sauerstoff, die in der Elektrolytmembran übertreten, wirksamer zu entfernen.
  • 5 und 6 stellen verschiedene Ausführungsformen des Katalysatorteilchens 520 dar.
  • 5 ist eine Ansicht, die ein Katalysatorteilchen 520 darstellt, das ein erstes Katalysatorteilchen 520A mit dem von einem Träger 521 getragenen ersten Metall 522A und ein zweites Katalysatorteilchen 520B mit dem von einem Träger 521 getragenen zweiten Metall 522B in einem Mischzustand aufweist.
  • 6A bis 6C stellen ein Katalysatorteilchen 520 dar, das ein erstes Metall 522A und ein zweites Metall 522B, die vom gleichen Träger 521 getragen werden, aufweist. Zu diesem Zeitpunkt können das erste Metall 522A und das zweite Metall 522B eine unabhängige Form, eine physikalisch gekoppelte, komplexe Form und/oder eine Legierungsform haben.
  • 6A ist eine Ansicht, die zeigt, dass das erste Metall 522A und das zweite Metall 522B unabhängig voneinander von dem Träger 521 getragen werden. 6B ist eine Ansicht, die zeigt, dass das erste Metall 522A und das zweite Metall 522B von dem Träger 521 in der Form eines physikalischen Komplexes getragen werden. 6C ist eine Ansicht, die zeigt, dass das erste Metall 522A und das zweite Metall 522B von dem Träger 521 in der Form einer Legierung getragen werden. Im Katalysatorteilchen 520 gemäß der vorliegenden Offenbarung können ein erstes Metall 522A und ein zweites Metall 522B von einem einzelnen Träger in einer beliebigen von verschiedenen Formen, die in 6A bis 6C dargestellt sind, getragen werden.
  • Die Elektrolytmembran 300 kann das Katalysatorteilchen 520 in einem Anteil von 0,001 mg/cm2 bis 0,90 mg/cm2, insbesondere 0,02 mg/cm2 bis 0,40 mg/cm2 aufweisen. Wenn der Anteil des Katalysatorteilchens 520 zu klein ist, kann die Wirkung zum Verbessern chemischer Beständigkeit der Elektrolytmembran gering sein. Wenn der Anteil des Katalysatorteilchens 520 zu groß ist, können die Kosten steigen und es ist schwierig, elektrische Isolierung des Katalysatorteilchens in der Elektrolytmembran sicherzustellen.
  • Das Katalysatormetall 522 kann das erste Metall 522A und das zweite Metall 522B in einem Gewichtsverhältnis von 1:9 bis 9:1, insbesondere 2:8 bis 8:2, noch spezifischer 2,5:7,5 bis 7,5:2,5 aufweisen. Wenn das Gewichtsverhältnis zu klein ist, kann die Aktivität zum Erzeugen von Wasserstoffperoxid unzureichend sein. Wenn das Gewichtsverhältnis zu groß ist, kann Wasserstoffperoxid übermäßig erzeugt werden und einiges davon kann in Radikale umgewandelt werden.
  • 7 zeigt verschiedene Ausführungsformen der Elektrolytmembran gemäß der vorliegenden Offenbarung. Jede Ausführungsform wird unter Bezugnahme auf ein Verfahren zum Herstellen derselben ausführlich beschrieben.
  • Als Referenz können die unter Bezugnahme auf 7A bis 7F beschriebenen Katalysatormetalle 522A und 522B von verschiedenen Trägern oder dem gleichen Träger getragen werden, wie oben beschrieben. Im letzteren Fall können die in 6A bis 6C dargestellten Formen verschiedenartig miteinander kombiniert werden.
  • Darüber hinaus befindet sich die Kathode 100 (in 7 nicht dargestellt) über der in 7A bis 7F dargestellten Elektrolytmembran 300 und befindet sich die Anode 200 (in 7 nicht dargestellt) unter der Elektrolytmembran 300.
  • 7A ist eine Ansicht, die eine Elektrolytmembran 300 darstellt, die derart konfiguriert ist, dass Ionentransferschichten 500 und 500' auf gegenüberliegenden Oberflächen einer Verstärkungsschicht 400 vorgesehen sind und die Ionentransferschicht 500 ein erstes Metall 522A und ein zweites Metall 522B aufweist.
  • Ein Verfahren zum Herstellen der in 7A dargestellten Elektrolytmembran 300 kann umfassen: einen Schritt zum Aufbringen einer Ionomerlösung auf ein Substrat, einen Schritt zum Bereitstellen einer porösen Verstärkungsschicht auf die Ionomerlösung, um die Verstärkungsschicht mit einem Ionomer zu imprägnieren, einen Schritt zum Hinzufügen von Katalysatorteilchen, die wie oben beschrieben jeweils ein erstes Metall und ein zweites Metall aufweisen, zur Ionomerlösung und Dispergieren der Katalysatorteilchen, einen Schritt zum Aufbringen derselben auf die Verstärkungsschicht, die mit dem Ionomer imprägniert ist, und einen Schritt zum Durchführen einer Trocknungs- und Wärmebehandlung. Jedoch ist die vorliegende Offenbarung nicht darauf beschränkt. Die Reihenfolge der Schritte und die Anwendung kann entsprechend verändert werden. Außerdem ist es möglich, die Elektrolytmembran 300 unter Verwendung verschiedener anderer Verfahren, wie etwa Imprägnieren oder Transfer, zusätzlich zum Aufbringen, herzustellen. Dasselbe gilt für die anderen Herstellungsverfahren, deren Beschreibung folgt.
  • Als Referenz kann das Trocknen bei einer Temperatur von unter 100 °C zumindest 30 Minuten lang durchgeführt werden. Wenn die Trocknungstemperatur zu hoch ist, kann sich das Ionomer thermisch zersetzen. Wenn die Trocknungszeit zu kurz ist, kann ein Lösungsmittel nicht getrocknet werden.
  • Darüber hinaus kann die Wärmebehandlung bei einer Temperatur von zumindest 110°C höchstens 20 Minuten lang durchgeführt werden. Wenn die Wärmebehandlung zu lang ist, kann sich das Ionomer thermisch zersetzen.
  • 7B ist eine Ansicht, die eine Elektrolytmembran 300 darstellt, die derart konfiguriert ist, dass Ionentransferschichten 500 und 500' auf gegenüberliegenden Oberflächen einer Verstärkungsschicht 400 vorgesehen sind und jede der Ionentransferschichten 500 und 500' weist ein erstes Metall 522A und ein zweites Metall 522B auf.
  • 7C ist eine Ansicht, die eine Elektrolytmembran 300 darstellt, die derart konfiguriert ist, dass Ionentransferschichten 500 und 500' auf gegenüberliegenden Oberflächen einer Verstärkungsschicht 400 vorgesehen sind und die Ionentransferschicht 500 ein erstes Metall 522A und ein zweites Metall 522B aufweist, während die Ionentransferschicht 500' ein zweites Metall 522B allein aufweist.
  • 7D ist eine Ansicht, die eine Elektrolytmembran 300 darstellt, die derart konfiguriert ist, dass Ionentransferschichten 500 und 500' auf gegenüberliegenden Oberflächen einer Verstärkungsschicht 400 vorgesehen sind und die Ionentransferschicht 500 ein erstes Metall 522A und ein zweites Metall 522B aufweist, während die Ionentransferschicht 500' ein erstes Metall und ein zweites Metall 522B, dessen Menge höher ist als die Menge des ersten Metalls 522A, aufweist.
  • In jeder der in 7C und 7D dargestellten Elektrolytmembranen weist die Ionentransferschicht 500' auf der Anodenseite das zweite Metall 522B mit einer Katalysatoraktivität zum Zersetzen von Wasserstoffperoxid allein oder in einer übermäßigen Menge auf. Eine Spannung der Ionentransferschicht nahe der Anode ist annähernd 0 V, d. h. die Spannung dort ist gering. In diesem Fall steigt die Wahrscheinlichkeit zum Erzeugen von Wasserstoffperoxid, wie durch die folgende chemische Gleichung dargestellt: O2 + 2H+ + 2e- ↔ H2O2 (E = 0,672 V)
  • Vorzugsweise wird daher lediglich das zweite Metall 522B oder eine geringere Menge des zweiten Metalls 522B als des ersten Metalls 522A zur Ionentransferschicht 500' auf der Anodenseite hinzugefügt, wie in der Elektrolytmembran in 7C und 7D dargestellt.
  • Ein Verfahren zum Herstellen jeder der in 7B bis 7D dargestellten Elektrolytmembranen 300 kann umfassen: einen Schritt zum Hinzufügen von Katalysatorteilchen, die jeweils ein erstes Metall und ein zweites Metall aufweisen, zu einer Ionomerlösung und Dispergieren der Katalysatorteilchen, um eine erste Lösung zu bereiten, einen Schritt zum Aufbringen der ersten Lösung auf ein Substrat und Bereitstellen einer porösen Verstärkungsschicht auf dasselbe, um die Verstärkungsschicht mit der ersten Lösung zu imprägnieren, einen Schritt zum Hinzufügen von Katalysatorteilchen, die jeweils ein erstes Metall und/oder ein zweites Metall in einem angemessenen Zustand aufweisen, um die in jeder von 7B bis 7D dargestellten Ionentransferschicht 500' zu erhalten, zu einer Ionomerlösung und Dispergieren der Katalysatorteilchen, um eine zweite Lösung zu bereiten, einen Schritt zum Aufbringen der zweiten Lösung auf die Verstärkungsschicht, die mit der ersten Lösung imprägniert ist, und einen Schritt zum Durchführen einer Trocknungs- und Wärmebehandlung. Trocknungs- und Wärmebehandlung werden unter den gleichen Bedingungen durchgeführt wird oben beschrieben.
  • 7E ist eine Ansicht, die eine Elektrolytmembran 300 darstellt, die derart konfiguriert ist, dass eine Ionentransferschicht 500, die eine Vielzahl von Schichten 500A und 500B aufweist, auf zumindest einer Oberfläche einer Verstärkungsschicht 400 vorgesehen ist und eine der Schichten ein erstes Metall 522A und ein zweites Metall 522B aufweist.
  • In dem Fall, in dem die Elektrolytmembran 300 wie oben beschrieben konfiguriert ist, ist es möglich, die Elektrolytmembran leichter herzustellen.
  • Ein Verfahren zum Herstellen der in 7E dargestellten Elektrolytmembran 300 kann umfassen: einen Schritt zum Bereiten einer Elektrolytmembran, die unter Verwendung eines herkömmlichen Verfahrens hergestellt wird, einen Schritt zum Hinzufügen von Katalysatorteilchen, die jeweils ein erstes Metall und ein zweites Metall aufweisen, zu einer Ionomerlösung und Dispergieren der Katalysatorteilchen, einen Schritt zum Aufbringen derselben auf die Elektrolytmembran und einen Schritt zum Durchführen einer Trocknungs- und Wärmebehandlung. Hier kann die unter Verwendung des herkömmlichen Verfahrens hergestellte Elektrolytmembran derart konfiguriert sein, dass eine Oberfläche einer porösen Verstärkungsschicht mit einer Ionomerlösung imprägniert ist und die Ionomerlösung auf die andere Oberfläche davon aufgetragen ist. Darüber hinaus kann die Ionomerlösung mit Katalysatorteilchen, die dazu hinzugefügt wurden und darin dispergiert sind, möglicherweise nicht auf die Elektrolytmembran aufgebracht sein, aber eine Schicht kann unter Verwendung der obigen Lösung ausgebildet werden und dann kann die Schicht zur Elektrolytmembran übertragen werden.
  • 7F ist eine Ansicht, die eine Elektrolytmembran 300 darstellt, die derart konfiguriert ist, dass eine Ionentransferschicht 500, die eine Vielzahl von Schichten 500C und 500D aufweist, auf zumindest einer Oberfläche einer Verstärkungsschicht 400 vorgesehen ist und die Schicht 500C nahe der Verstärkungsschicht 400 weist ein erstes Metall 522A auf, während die Schicht 500D entfernt von der Verstärkungsschicht 400 ein zweites Metall 522B aufweist. Hier können die Schichten 500C und 500D der Ionentransferschicht 500 aufgrund verschiedener Komponenten davon physisch voneinander getrennt sein oder willkürlich voneinander aufgeteilt sein, obwohl die Schichten eine einzige Schicht ausmachen. Darüber hinaus kann die Schicht 500C nahe der Verstärkungsschicht 400 beispielsweise einen Bereich von der Oberfläche der Verstärkungsschicht 400 zu einer Höhe, die etwa 1/3 der Dicke der Ionentransferschicht 500 entspricht, im Abschnitt der Elektrolytmembran 300 bedeuten, obwohl es kein bestimmtes Kriterium gibt. Zu diesem Zeitpunkt kann die Schicht 500D entfernt von der Verstärkungsschicht 400 den verbleibenden Bereich bedeuten.
  • Ein Verfahren zum Herstellen der in 7F dargestellten Elektrolytmembran 300 kann umfassen: einen Schritt zum Aufbringen einer Ionomerlösung auf ein Substrat, einen Schritt zum Bereitstellen einer porösen Verstärkungsschicht auf die Ionomerlösung, um die Verstärkungsschicht mit einem Ionomer zu imprägnieren, einen Schritt zum Hinzufügen von Katalysatorteilchen, die jeweils ein erstes Metall 522A aufweisen, zur Ionomerlösung und Dispergieren der Katalysatorteilchen, einen Schritt zum Aufbringen derselben auf die Verstärkungsschicht, die mit dem Ionomer imprägniert ist, einen Schritt zum Durchführen von Trocknen, einen Schritt zum Hinzufügen von Katalysatorteilchen, die jeweils ein zweites Metall 522B aufweisen, zur Ionomerlösung und Dispergieren der Katalysatorteilchen, einen Schritt zum Aufbringen derselben auf die getrocknete Verstärkungsschicht und einen Schritt zum Durchführen einer Trocknungs- und Wärmebehandlung.
  • Verschiedene Ausführungsformen der Elektrolytmembran 300 gemäß der vorliegenden Offenbarung wurden oben beschrieben. Jedoch besteht das Wesen der vorliegenden Offenbarung darin, sowohl das erste Metall 522A mit einer Katalysatoraktivität zum Erzeugen von Wasserstoffperoxid als auch das zweite Metall 522B mit einer Katalysatoraktivität zum Zersetzen von Wasserstoffperoxid zur Ionentransferschicht 500 hinzuzufügen, wodurch es möglich ist, Wasserstoff und Sauerstoff, die in der Elektrolytmembran übertreten, wirksamer zu entfernen als auf herkömmliche Weise. Es ist offensichtlich, dass Veränderungen des Aufbaus von den obigen Ausführungsformen aus der vorliegenden Offenbarung leicht abgeleitet werden können und in den Schutzbereich der vorliegenden Offenbarung fallen, solange sie die obigen Aufgaben und Wirkungen haben.
  • Im Folgenden wird die vorliegende Offenbarung in Bezug auf konkrete Beispiele ausführlicher beschrieben. Jedoch sind die folgenden Beispiele lediglich eine Veranschaulichung zum besseren Verständnis der vorliegenden Offenbarung und die vorliegende Offenbarung ist nicht durch die folgenden Beispiele beschränkt.
  • Beispiele 1 bis 3 und Vergleichsbeispiele 1 bis 3
  • Eine Elektrolytmembran mit einer in 7A dargestellten Form wurde hergestellt. Ein Kohlenstoffträger mit einer spezifischen Oberfläche von 800 m2/g und einem durchschnittlichen Teilchendurchmesser von 50 nm wurde als ein Träger für ein Katalysatormetall verwendet. e-PTFE (expandiertes PTFE) wurde als eine Verstärkungsschicht verwendet. Darüber hinaus wurden Katalysatorteilchen (Pd/C), die jeweils ein erstes Metall aufweisen, und Katalysatorteilchen (Pt/C), die jeweils ein zweites Metall aufweisen, gemischt und verwendet. Konkrete technische Daten werden in der folgenden Tabelle dargestellt. Tabelle 1
    Einteilung Dicke [µm] Erstes Metall (Pd) Zweites Metall (Pt) Anteil des ersten Metalls [mg/cm2] Anteil des zweiten Metalls [mg/cm2]
    Beispiel 1 20 O O 0,005 0,005
    Beispiel 2 O O 0,0075 0,0025
    Beispiel 3 O O 0,0025 0,0075
    Vergleichs-bei spiel 1 X X - -
    Vergleichs-bei spiel 2 X O - 0,10
    Vergleichs-bei spiel 3 O X 0,10 -
  • Experimentelles Beispiel 1
  • Die Analyse unter Verwendung von Rasterelektronenmikroskopie (SEM) wurde durchgeführt, um Querschnittsstrukturen der Elektrolytmembranen gemäß Beispiel 1, Vergleichsbeispiel 2 und Vergleichsbeispiel 3 zu vergleichen. Ergebnisse sind in 8A bis 8C dargestellt.
  • Unter Bezugnahme auf diese Figuren ist ersichtlich, dass Ionentransferschichten auf gegenüberliegenden Oberflächen der Verstärkungsschicht ausgebildet sind und dass die Katalysatorteilchen in einer der Ionentransferschichten gleichmäßig verteilt sind.
  • Experimentelles Beispiel 2
  • Eine Kathode und eine Anode wurden an jede der Elektrolytmembranen gemäß Beispiel 1 und Vergleichsbeispielen 1 bis 3 angebracht, um eine Membran-Elektroden-Einheit herzustellen. Ergebnisse der Messung einer Leerlaufspannung von Brennstoffzellen werden in 9 dargestellt.
  • Unter Bezugnahme auf diese Figur ist ersichtlich, dass Beispiel 1 die höchste Leerlaufspannung aufweist. Das bedeutet, dass die Elektrolytmembran gemäß der vorliegenden Offenbarung in der Lage ist, Wasserstoff und Sauerstoff, die übertreten, wenn die Brennstoffzelle betrieben wird, effektiver zu entfernen.
  • Wie sich aus dem Vorstehenden ergibt, ist es gemäß der vorliegenden Offenbarung möglich, Wasserstoff und Sauerstoff, die eine Elektrolytmembran übertreten, wirksamer zu entfernen, wodurch es möglich ist, eine Elektrolytmembran für Brennstoffzellen mit verbesserter chemischer Beständigkeit zu erhalten.
  • Die Wirkungen der vorliegenden Offenbarung sind nicht auf jene beschränkt, die oben genannt werden. Es versteht sich, dass die Wirkungen der vorliegenden Offenbarung alle Wirkungen einschließen, die aus der vorstehenden Beschreibung der vorliegenden Offenbarung abgeleitet werden können.
  • Die Offenbarung wurde unter Bezugnahme auf deren bevorzugte Ausführungsformen ausführlich beschrieben. Jedoch versteht ein Fachmann, dass Änderungen in diesen Ausführungsformen vorgenommen werden können, ohne von den Prinzipien und dem Geist der Offenbarung abzuweichen, deren Schutzbereich in den beigefügten Ansprüchen und ihren Entsprechungen definiert ist.

Claims (20)

  1. Elektrolytmembran für Brennstoffzellen, wobei die Elektrolytmembran aufweist: einen Träger; und ein Katalysatorteilchen, das ein von dem Träger getragenes Katalysatormetall aufweist, wobei das Katalysatormetall eines aufweist, das ausgewählt ist aus einer Gruppe bestehend aus: einem ersten Metall mit einer Katalysatoraktivität zum Erzeugen von Wasserstoffperoxid, einem zweiten Metall mit einer Katalysatoraktivität zum Zersetzen von Wasserstoffperoxid, und einer Kombination daraus.
  2. Elektrolytmembran nach Anspruch 1, wobei der Träger einen aufweist, der ausgewählt ist aus einer Gruppe bestehend aus: Kohlenstoff; Siliciumdioxid; Zeolith; einem Übergangsmetall, das ausgewählt ist aus einer Gruppe bestehend aus Übergangsmetallen der Gruppe 4B, 5B, 6B, 7B und 8B oder einem Oxid oder Carbid davon; und einer Kombination daraus.
  3. Elektrolytmembran nach Anspruch 1 oder 2, wobei der Träger eine spezifische Oberfläche von 100 m2/g bis 3.000m2/g aufweist.
  4. Elektrolytmembran nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei das erste Metall eines aufweist, das ausgewählt ist aus einer Gruppe bestehend aus: Gold (Au), Palladium (Pd), Silber (Ag), Kupfer (Cu), Nickel (Ni), Cobalt (Co), Titan (Ti), Eisen (Fe), und einer Kombination daraus.
  5. Elektrolytmembran nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei das zweite Metall eines aufweist, das ausgewählt ist aus einer Gruppe bestehend aus: Platin (Pt), Osmium (Os), Iridium (Ir), und einer Kombination daraus.
  6. Elektrolytmembran nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei das Katalysatorteilchen aufweist: ein erstes Katalysatorteilchen mit dem ersten Metall, das von einem ersten Träger getragen wird; und ein zweites Katalysatorteilchen mit dem zweiten Metall, das von einem zweiten Träger getragen wird.
  7. Elektrolytmembran nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei das Katalysatorteilchen das erste Metall und das zweite Metall aufweist, die vom Träger getragen werden.
  8. Elektrolytmembran nach Anspruch 7, wobei das erste Metall und das zweite Metall eine unabhängige Form, eine physikalisch gekoppelte, komplexe Form und/oder eine Legierungsform besitzen.
  9. Elektrolytmembran nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei die Elektrolytmembran das Katalysatorteilchen in einem Anteil von 0,001 mg/cm2 bis 0,90 mg/cm2 aufweist.
  10. Elektrolytmembran nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei das Katalysatormetall das erste Metall und das zweite Metall in einem Gewichtsverhältnis von 1:9 bis 9:1 aufweist.
  11. Elektrolytmembran nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei: die Elektrolytmembran eine Verstärkungsschicht und eine Ionentransferschicht, die auf zumindest einer Oberfläche der Verstärkungsschicht vorgesehen ist, aufweist;und die Ionentransferschicht ein Ionomer und das im Ionomer dispergierte Katalysatorteilchen aufweist.
  12. Elektrolytmembran nach Anspruch 11, wobei die Ionentransferschicht auf jeder von gegenüberliegenden Oberflächen der Verstärkungsschicht vorgesehen ist und eine der Ionentransferschichten ein erstes Metall und ein zweites Metall aufweist.
  13. Elektrolytmembran nach Anspruch 11, wobei: die Ionentransferschicht auf jeder von gegenüberliegenden Oberflächen der Verstärkungsschicht vorgesehen ist; die Ionentransferschicht auf einer der gegenüberliegenden Oberflächen der Verstärkungsschicht ein erstes Metall und ein zweites Metall aufweist; und die Ionentransferschicht auf der anderen der gegenüberliegenden Oberflächen der Verstärkungsschicht ein erstes Metall und ein zweites Metall aufweist, ein zweites Metall allein aufweist oder ein zweites Metall in einer größeren Menge als ein erstes Metall aufweist.
  14. Elektrolytmembran nach Anspruch 11, wobei: die Ionentransferschicht auf zumindest einer Oberfläche der Verstärkungsschicht vorgesehen ist, um eine Vielzahl von Schichten aufzuweisen; und zumindest eine der Vielzahl von Schichten das Katalysatorteilchen aufweist.
  15. Elektrolytmembran nach Anspruch 14, wobei: unter der Vielzahl von Schichten eine Schicht nahe der Verstärkungsschicht ein erstes Metall aufweist; und unter der Vielzahl von Schichten eine Schicht entfernt von der Verstärkungsschicht ein zweites Metall aufweist.
  16. Verfahren zum Herstellen einer Elektrolytmembran für Brennstoffzellen, wobei das Verfahren umfasst: Bereiten einer Lösung, die das Katalysatorteilchen gemäß einem der vorhergehenden Ansprüche aufweist; und Bilden einer Ionentransferschicht auf zumindest einer Oberfläche einer Verstärkungsschicht unter Verwendung der Lösung.
  17. Verfahren nach Anspruch 16, wobei die Ionentransferschicht auf jeder von gegenüberliegenden Oberflächen der Verstärkungsschicht vorgesehen ist und eine der Ionentransferschichten ein erstes Metall und ein zweites Metall aufweist.
  18. Verfahren nach Anspruch 16 oder 17, wobei: die Ionentransferschicht auf jeder von gegenüberliegenden Oberflächen der Verstärkungsschicht vorgesehen ist; die Ionentransferschicht auf einer der gegenüberliegenden Oberflächen der Verstärkungsschicht ein erstes Metall und ein zweites Metall aufweist; und die Ionentransferschicht auf der anderen der gegenüberliegenden Oberflächen der Verstärkungsschicht ein erstes Metall und ein zweites Metall aufweist oder ein zweites Metall aufweist.
  19. Verfahren nach einem der Ansprüche 16 bis 18, wobei: die Ionentransferschicht auf zumindest einer Oberfläche der Verstärkungsschicht vorgesehen ist, um eine Vielzahl von Schichten aufzuweisen; und zumindest eine der Vielzahl von Schichten das Katalysatorteilchen aufweist.
  20. Verfahren nach einem der Ansprüche 16 bis 19, wobei: unter der Vielzahl von Schichten eine Schicht nahe der Verstärkungsschicht ein erstes Metall aufweist; und unter der Vielzahl von Schichten eine Schicht entfernt von der Verstärkungsschicht ein zweites Metall aufweist.
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