DE102020213533A1 - Elektrode für brennstoffzellen, membran-elektroden-anordnung für brennstoffzellen, welche diese umfasst, und verfahren zu deren herstellung - Google Patents

Elektrode für brennstoffzellen, membran-elektroden-anordnung für brennstoffzellen, welche diese umfasst, und verfahren zu deren herstellung Download PDF

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Kia Motors Corp
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Abstract

Offenbart sind eine Elektrode für Brennstoffzellen, eine Membran-Elektroden-Anordnung für Brennstoffzellen, die diese umfasst, und ein Verfahren zu deren Herstellung, wobei die Elektrode durch Bilden einer Ionomerschicht zwischen einer Elektrodenschicht und einer Katalysatorschicht hergestellt wird und ein Antioxidationsmittel in der Katalysatorschicht der Elektrode und einer Ionenaustauschschicht einer Elektrolytmembran verteilt wird, um die Grenzflächenbindungskraft zwischen der Elektrode und der Elektrolytmembran zu verbessern, wobei die Elektrode mit der Elektrolytmembran unter Verwendung eines Übertragungsverfahrens verbunden wird und die Haltbarkeit der Elektrode und der Elektrolytmembran verbessert wird.

Description

  • HINTERGRUND
  • Technisches Gebiet
  • Die vorliegende Offenbarung betrifft eine Elektrode für Brennstoffzellen, eine Membran-Elektroden-Anordnung für Brennstoffzellen, welche diese umfasst, und ein Verfahren zu deren Herstellung, bei dem die Grenzflächenverbindungskraft zwischen der Elektrode und einer Elektrolytmembran verbessert ist, die Verbindung der Elektrode mit der Elektrolytmembran unter Verwendung eines Transferprozesses möglich ist und die Haltbarkeit der Elektrode und der Elektrolytmembran verbessert ist.
  • Stand der Technik
  • Brennstoffzellen sind elektrochemische Vorrichtungen, die durch chemische Reaktion zwischen Wasserstoff und Sauerstoff als Reaktanten Elektrizität erzeugen. Darunter ist eine Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle, die eine protonendurchlässige Polymermembran als Elektrolyt verwendet, eine Hochleistungs-Brennstoffzelle, die im Vergleich zu anderen Brennstoffzellen eine hohe Stromdichte aufweist. Die Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle umfasst mehrere Elemente, d.h. eine Membran-Elektroden-Anordnung (MEA), in der die elektrochemische Reaktion abläuft, Gasdiffusionsschichten (GDLs), die porösen Medien entsprechen, die das Reaktionsgas gleichmäßig zu den Oberflächen der MEA diffundieren, und Bipolarplatten, welche die MEA und die GDLs tragen, die Reaktionsgase und das Kühlwasser transportieren, die erzeugte Elektrizität sammeln und die Elektrizität übertragen. Mehrere Dutzend oder Hunderte dieser Elemente werden gestapelt und bilden dadurch einen Brennstoffzellenstapel.
  • Insbesondere wird die Membran-Elektroden-Anordnung hergestellt, indem Elektrodeneinheiten vorbereitet werden, die jeweils durch Bilden einer Katalysatorschicht auf einer Elektrodenschicht vorbereitet werden, und dann eine Kathodeneinheit und eine Anodeneinheit auf beide Oberflächen einer Elektrolytmembran übertragen werden. Die Elektrolytmembran der Membran-Elektroden-Anordnung dient zur Leitung von Protonen unter Verwendung eines Ionenaustauschmaterials. Durch das Ionenaustauschmaterial der Elektrolytmembran bewegen sich die Sauerstoffionen der Kathode zur Anode und Protonen der Anode zur Kathode. Wasserstoff und Sauerstoff treffen jedoch an der Grenzfläche zwischen der Elektrolytmembran und der Kathode zusammen und erzeugen dadurch Wasserstoffperoxid (H2O2). Wasserstoffperoxid wird in Hydroxylradikale, Hydroperoxylradikale usw. abgebaut, wodurch die Elektrolytmembran zersetzt wird.
  • Um einen solchen Nachteil zu lösen, wurde üblicherweise eine Polymerelektrolytmembran vorgeschlagen, die durch Zugabe eines Katalysators und eines Antioxidationsmittels zu einer Elektrolytmembran gebildet wird, um die Erzeugung von Radikalen an der Grenzfläche zwischen der Elektrolytmembran und einer Kathode zu verhindern. Wenn jedoch die Zersetzung der Elektrolytmembran aufgrund von Radikalen, die durch Wasserstoffperoxid verursacht wird, beginnt, kann der in der Elektrolytmembran enthaltene Katalysator diese chemische Zersetzung beschleunigen. Außerdem werden die Radikale aufgrund der Zersetzung der Elektrolytmembran durch den Katalysator nicht wirksam entfernt, so dass die obige Polymerelektrolytmembran nicht wesentlich zur Verbesserung der Haltbarkeit beiträgt.
  • Außerdem ist eine große Menge des Antioxidans in der Elektrolytmembran enthalten, so dass es schwierig ist, Elektroden mittels eines Transferprozesses an die Elektrolytmembran zu binden. Der Grund dafür ist, dass die große Menge des in einer Ionomerschicht enthaltenen Antioxidans die Verteilung des Ionomers reduziert und der Kontakt mit den Elektroden relativ gering ist. Infolgedessen werden die Elektroden nicht richtig auf die Ionomerschicht übertragen, so dass ein Verbindungsfehler auftritt.
  • ZUSAMMENFASSUNG DER OFFENBARUNG
  • Die vorliegende Offenbarung wurde im Bemühen gemacht, die oben beschriebenen Probleme im Zusammenhang mit dem Stand der Technik zu lösen, und es ist ein Ziel der vorliegenden Offenbarung, eine Elektrode für Brennstoffzellen bereitzustellen, bei der eine Ionomerschicht zwischen einer Elektrodenschicht und einer Katalysatorschicht gebildet ist, um die Haltbarkeit der Elektrode zu verbessern.
  • Ein weiteres Ziel der vorliegenden Offenbarung ist es, eine Membran-Elektroden-Anordnung für Brennstoffzellen bereitzustellen, die eine Elektrode umfasst, bei der die Grenzflächenbindungskraft zwischen der Elektrode und einer Elektrolytmembran verbessert ist.
  • Ein weiteres Ziel der vorliegenden Offenbarung ist es, ein Verfahren zum Herstellen einer Membran-Elektroden-Anordnung für Brennstoffzellen bereitzustellen, bei dem die Verbindung von Elektroden mit einer Elektrolytmembran unter Verwendung eines Transferprozesses möglich ist.
  • In einem Aspekt stellt die vorliegende Offenbarung eine Elektrode für Brennstoffzellen bereit, umfassend eine Elektrodenschicht und eine an einer Seite der Elektrodenschicht gebildete Schutzschicht, wobei die Elektrodenschicht einen Katalysatorträger, bei dem ein Metallkatalysator auf einem Kohlenstoffträger aufgebracht ist, ein Antioxidationsmittel und ein Ionomer umfasst, wobei die Schutzschicht eine Ionomerschicht, die mit einer Seite vorgesehen ist, welche die Elektrodenschicht berührt und ein weiteres Ionomer umfasst, und eine Katalysatorschicht, die an der anderen Seite der Ionomerschicht gebildet ist und den Katalysatorträger, in dem der Metallkatalysator auf dem Kohlenstoffträger aufgebracht ist, das Antioxidationsmittel und das Ionomer umfasst.
  • In einer bevorzugten Ausführungsform kann das Ionomer in der Schutzschicht ein Polymer umfassen, umfassend wenigstens eine sulfonierte aromatische Verbindung, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Perfluorsulfonsäure (PFSA), Phenolsulfonsäure, Polystyrolsulfonsäure, fluorierter Styrolsulfonsäure oder Kombinationen davon.
  • In einer anderen bevorzugten Ausführungsform kann der Metallkatalysator einen, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Platin, Gold, Palladium, Iridium, Rhodium, Ruthenium oder Kombinationen davon, umfassen.
  • In einer weiteren bevorzugten Ausführungsform kann der Kohlenstoffträger einen, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Acetylenruß, Ruß, porösem Kohlenstoff, Kohlenstoffnanopartikeln, Kohlenstoffnanoröhren, Kohlenstoffnanofasern, Graphen, Graphitkohlenstoff oder Kombinationen davon, umfassen.
  • In einer weiteren bevorzugten Ausführungsform kann die Ionomerschicht das Ionomer allein umfassen.
  • In einer weiteren bevorzugten Ausführungsform kann ein Gehalt des Katalysatorträgers in der Katalysatorschicht geringer sein als ein Gehalt des Katalysatorträgers in der Elektrodenschicht, und ein Gehalt des Antioxidans in der Katalysatorschicht kann größer sein als ein Gehalt des Antioxidans in der Elektrodenschicht.
  • In einer weiteren bevorzugten Ausführungsform kann die Elektrodenschicht 1-70 Gew.-% des Katalysatorträgers, 0,1-20 Gew.-% des Antioxidationsmittels und 10-98 Gew.-% des Ionomers umfassen.
  • In einer weiteren bevorzugten Ausführungsform kann die Katalysatorschicht 0,1-30 Gew.-% des Katalysatorträgers, 0,01-20 Gew.-% des Antioxidationsmittels und 50-99 Gew.-% des Ionomers umfassen.
  • In einem anderen Aspekt stellt die vorliegende Offenbarung eine Membran-Elektroden-Anordnung für Brennstoffzellen mit einer Elektrolytmembran und einem Paar Elektroden, die an beiden Oberflächen der Elektrolytmembran vorgesehen sind, bereit, wobei die Elektroden eine Kathode und eine Anode umfassen, wobei wenigstens eine der Kathode oder der Anode die oben beschriebene Elektrode für Brennstoffzellen ist und die Kathode und die Anode auf der Elektrolytmembran in der Weise gestapelt sind, dass Schutzschichten der Kathode und der Anode der Elektrolytmembran zugewandt sind.
  • In einer bevorzugten Ausführungsform kann die Elektrolytmembran eine poröse Verstärkungsschicht, eine erste Ionenaustauschschicht, die an einer Oberfläche der Verstärkungsschicht vorgesehen ist, und eine zweite Ionenaustauschschicht, die an der anderen Oberfläche der Verstärkungsschicht vorgesehen ist, umfassen.
  • In einer anderen bevorzugten Ausführungsform kann die Membran-Elektroden-Anordnung für Brennstoffzellen zudem eine erste Teildichtung umfassen, die eingerichtet ist, eine Oberfläche der Elektrolytmembran zu berühren und Seitenflächen der Kathode zu berühren, und eine zweite Teildichtung, die eingerichtet ist, die andere Oberfläche der Elektrolytmembran zu berühren und Seitenflächen der Anode zu berühren.
  • In einer weiteren bevorzugten Ausführungsform kann die Membran-Elektroden-Anordnung für Brennstoffzellen zudem eine erste Gasdiffusionsschicht umfassen, die eingerichtet ist, die erste Teildichtung und die Kathode zu berühren, und eine zweite Gasdiffusionsschicht, die eingerichtet ist, die zweite Teildichtung und die Anode zu berühren.
  • In noch einem weiteren Aspekt stellt die vorliegende Offenbarung ein Verfahren zum Herstellen einer Membran-Elektroden-Anordnung bereit, wobei das Verfahren das Bilden von Elektrodenschichten durch Beschichten von Trennpapieren mit einer Elektrodenaufschlämmung, die einen Katalysatorträger, in dem ein Metallkatalysator auf einem Kohlenstoffträger aufgebracht ist, ein Antioxidationsmittel und ein Ionomer umfasst, das Bilden von Ionomerschichten durch Beschichten der Elektrodenschichten mit einem anderen Ionomer, das Herstellen von Elektroden, die mit Katalysatorschichten versehen sind, durch Beschichten der Ionomerschichten mit einer Katalysatoraufschlämmung, umfassend den Katalysatorträger, in dem der Metallkatalysator auf dem Kohlenstoffträger aufgebracht ist, das Antioxidationsmittel und das Ionomer, Übertragen der Elektroden auf eine Elektrolytmembran, so dass die Katalysatorschichten der Elektroden mit der Elektrolytmembran in Kontakt kommen, Verbinden von Teildichtungen mit Seitenflächen der übertragenen Elektroden, und Entfernen der Trennpapiere von den übertragenen Elektroden und Bilden von Gasdiffusionsschichten auf den Teildichtungen und den Elektroden.
  • In einer bevorzugten Ausführungsform, bei der die Elektroden auf die Elektrolytmembran übertragen werden, so dass die Katalysatorschichten der Elektroden mit der Elektrolytmembran in Kontakt kommen, können die Elektroden bei einer Temperatur von 50 - 250°C und einem Druck von 50 - 500 kgf auf die Elektrolytmembran übertragen werden.
  • Weitere Aspekte und bevorzugte Ausführungsformen der Offenlegung werden nachfolgend diskutiert.
  • Figurenliste
  • Das Obige und andere Merkmale der vorliegenden Offenbarung werden nun im Detail unter Bezugnahme auf bestimmte exemplarische Ausführungsformen von dieser beschrieben, die in den begleitenden Zeichnungen dargestellt sind, die im Folgenden nur zur Veranschaulichung angegeben werden und daher nicht beschränkend für die vorliegende Offenbarung sind, und wobei:
    • 1 eine Querschnittsansicht einer Elektrode für Brennstoffzellen gemäß der vorliegenden Offenbarung ist;
    • 2 eine Ansicht ist, die schematisch ein Verfahren zum Herstellen einer Membran-Elektroden-Anordnung für Brennstoffzellen gemäß der vorliegenden Offenbarung darstellt;
    • 3 eine Querschnittsansicht einer Membran-Elektroden-Anordnung für Brennstoffzellen ist, die in einem Beispiel der vorliegenden Offenbarung hergestellt wurde;
    • 4 eine teilweise vergrößerte Querschnittsansicht der Membran-Elektroden-Anordnung für Brennstoffzellen ist, die in dem Beispiel der vorliegenden Offenbarung hergestellt wurde;
    • 5 eine Querschnittsansicht einer Membran-Elektroden-Anordnung für Brennstoffzellen ist, die in einem Vergleichsbeispiel der vorliegenden Offenbarung hergestellt wurde;
    • 6 eine teilweise vergrößerte Querschnittsansicht der Membran-Elektroden-Anordnung für Brennstoffzellen ist, die in dem Vergleichsbeispiel der vorliegenden Offenbarung hergestellt wurde;
    • 7 ein Diagramm ist, das die Zellspannungen der Membran-Elektroden-Anordnungen für Brennstoffzellen, die in dem Beispiel und dem Vergleichsbeispiel der vorliegenden Offenbarung hergestellt wurden, in Abhängigkeit von der Stromdichte darstellt;
    • 8 ein Diagramm ist, das die Leerlaufspannungen (OCVs) der Membran-Elektroden-Anordnungen für Brennstoffzellen, die in dem Beispiel und dem Vergleichsbeispiel der vorliegenden Offenbarung hergestellt wurden, in Abhängigkeit von der Entladungszeit darstellt; und
    • 9 ein Diagramm ist, das die Zellspannungen der Membran-Elektroden-Anordnungen für Brennstoffzellen, die in dem Beispiel und dem Vergleichsbeispiel der vorliegenden Offenbarung hergestellt wurden, in Abhängigkeit von der Entladungszeit darstellt.
  • Es ist zu verstehen, dass die beigefügten Zeichnungen nicht unbedingt maßstabsgerecht sind und eine etwas vereinfachte Darstellung verschiedener bevorzugter Merkmale darstellen, welche die Grundprinzipien der vorliegenden Offenbarung veranschaulichen. Die spezifischen Konstruktionsmerkmale der vorliegenden Offenbarung, wie diese hierin offenbart sind, einschließlich z.B. spezifische Abmessungen, Ausrichtungen, Positionen und Formen, werden zum Teil durch die besondere beabsichtigte Anwendung und Nutzungsumgebung bestimmt.
  • In den Figuren beziehen sich die Bezugsziffern in den verschiedenen Figuren auf die gleichen oder äquivalente Teile der vorliegenden Offenbarung der Zeichnungen.
  • DETAILLIERTE BESCHREIBUNG
  • Im Folgenden wird im Einzelnen auf verschiedene Ausführungsformen der vorliegenden Offenbarung Bezug genommen, von denen Beispiele in den beigefügten Zeichnungen dargestellt und im Folgenden beschrieben werden. Die Offenbarung wird zwar in Verbindung mit exemplarischen Ausführungsformen beschrieben, es wird jedoch davon ausgegangen, dass die vorliegende Offenbarung nicht dazu dient, die Offenbarung auf die exemplarischen Ausführungsformen zu beschränken. Im Gegenteil, die Offenbarung soll nicht nur die exemplarischen Ausführungsformen, sondern auch verschiedene Alternativen, Modifikationen, Äquivalente und andere Ausführungsformen innerhalb des Geistes und des Umfangs der Offenbarung, wie durch die beigefügten Ansprüche definiert, abdecken.
  • In der nachfolgenden Beschreibung der Ausführungsformen werden die gleichen Elemente durch die gleichen Bezugsziffern bezeichnet, obwohl diese in verschiedenen Zeichnungen dargestellt sind. In den Zeichnungen sind die Abmessungen der Strukturen im Vergleich zu deren tatsächlichen Abmessungen übertrieben dargestellt, um die Beschreibung klarer zu verdeutlichen. In der nachfolgenden Beschreibung der Ausführungsformen können Begriffe wie „erste“, „zweite“ usw. verwendet werden, um verschiedene Elemente zu beschreiben, ohne die Elemente zu beschränken. Diese Begriffe werden nur verwendet, um ein Element von anderen Elementen zu unterscheiden. Beispielsweise kann ein erstes Element als zweites Element bezeichnet werden, und in ähnlicher Weise kann das zweite Element im Geist und Umfang der Offenbarung als erstes Element bezeichnet werden. Singuläre Ausdrücke können auch plurale Ausdrücke umfassen, es sei denn, diese haben eindeutig unterschiedliche kontextuelle Bedeutungen.
  • In der nachfolgenden Beschreibung der Ausführungsformen werden Begriffe wie „umfassend“, „aufweisend“ usw. so interpretiert, dass diese das Vorhandensein von Merkmalen, Zahlen, Schritten, Operationen, Elementen oder Teilen, die in der Beschreibung angegeben sind, oder Kombinationen davon angeben, und schließen das Vorhandensein eines oder mehrerer anderer Merkmale, Zahlen, Schritte, Operationen, Elemente, Teile oder Kombinationen davon oder die Möglichkeit, diese hinzuzufügen, nicht aus. Darüber hinaus wird davon ausgegangen, dass, wenn ein Teil, wie z.B. eine Schicht, ein Film, ein Bereich oder eine Platte, als „auf“ einem anderen Teil bezeichnet wird, das Teil „direkt auf“ dem anderen Teil angeordnet sein kann oder andere Teile zwischen beiden Teilen eingefügt sein können. In gleicher Weise wird davon ausgegangen, dass, wenn ein Teil, wie z.B. eine Schicht, ein Film, ein Bereich oder eine Platte, als „unter“ einem anderen Teil liegend bezeichnet wird, das Teil „direkt unter“ dem anderen Teil angeordnet sein kann oder andere Teile zwischen beiden Teilen eingefügt sein können.
  • Alle Zahlen, Werte und/oder Ausdrücke, die Mengen von Komponenten, Reaktionsbedingungen, Polymerzusammensetzungen und Mischungen darstellen, die in der Beschreibung verwendet werden, sind Näherungswerte, in denen verschiedene Messunsicherheiten widergespiegelt werden, die entstehen, wenn diese Werte von wesentlich unterschiedlichen Dingen erfasst werden, und daher wird davon ausgegangen, dass diese durch den Begriff „etwa“ modifiziert werden, sofern nicht anders angegeben. Wenn in der Beschreibung ein numerischer Bereich offenbart ist, umfasst dieser Bereich alle kontinuierlichen Werte von einem Minimalwert bis zu einem Maximalwert des Bereichs, sofern nicht anders angegeben. Wenn sich ein solcher Bereich auf ganze Zahlen bezieht, umfasst der Bereich alle ganzen Zahlen von einem minimalen ganzzahligen Wert bis zu einem maximalen ganzzahligen Wert, sofern nicht anders angegeben.
  • Nachfolgend wird die vorliegende Offenbarung ausführlicher beschrieben.
  • Die vorliegende Offenbarung betrifft eine Elektrode 100 für Brennstoffzellen, eine Membran-Elektroden-Anordnung 200 für Brennstoffzellen umfassend dieselbe und ein Verfahren zum Herstellen der Membran-Elektroden-Anordnung 200 für Brennstoffzellen. Insbesondere umfasst die Elektrode 100 für Brennstoffzellen gemäß der vorliegenden Offenbarung eine Elektrodenschicht 110 und eine Schutzschicht 120, die an einer Seite der Elektrodenschicht 110 ausgebildet ist, die Elektrodenschicht 110 umfasst einen Katalysatorträger 132, in dem ein Metallkatalysator 131 auf einem Kohlenstoffträger aufgebracht ist, ein Antioxidationsmittel 133 und ein Ionomer 134, und die Schutzschicht 120 umfasst eine Ionomerschicht 120a, die mit einer Seite vorgesehen ist, die mit der Elektrodenschicht 110 in Kontakt ist und ein Ionomer 135 umfasst, und eine Katalysatorschicht 120b, die an der anderen Seite der Ionomerschicht 120a ausgebildet ist und umfassend den Katalysatorträger 132, in dem der Metallkatalysator 131 auf dem Kohlenstoffträger aufgebracht ist, das Antioxidationsmittel 133 und das Ionomer 135.
  • 1 ist eine Querschnittsansicht der Elektrode 100 für Brennstoffzellen gemäß der vorliegenden Offenbarung. Unter Bezugnahme auf 1 umfasst die Elektrode 100 für Brennstoffzellen die Elektrodenschicht 110 und die auf der Elektrodenschicht 110 gebildete Schutzschicht 120.
  • Die Elektrodenschicht 110 kann den Katalysatorträger 132, in dem der Metallkatalysator 131 auf dem Kohlenstoffträger aufgebracht ist, das Antioxidationsmittel 133 und das Ionomer 134 umfassen.
  • Der Metallkatalysator 131 kann einen ausgewählt aus der Gruppe aus Platin, Gold, Palladium, Iridium, Rhodium, Ruthenium und Kombinationen davon umfassen.
  • Der Kohlenstoffträger kann einen ausgewählt aus der Gruppe aus Acetylenruß, Ruß, porösem Kohlenstoff, Kohlenstoffnanopartikeln, Kohlenstoffnanoröhren, Kohlenstoffnanofasern, Graphen, Graphitkohlenstoff und Kombinationen davon umfassen.
  • Die Schutzschicht 120 umfasst die Ionomerschicht 120a, die mit der Elektrodenschicht 110 in Kontakt ist, und die auf der Ionomerschicht 120a gebildete Katalysatorschicht 120b. Die Ionomerschicht 120a trennt strukturell die Elektrodenschicht 110 und die Katalysatorschicht 120b voneinander und kann somit die Katalysatorschicht 120b elektrisch vollständig isolieren. Dadurch kann die Produktion von Wasserstoffperoxid in der Katalysatorschicht 120b unterdrückt werden. Die Ionomerschicht 120a kann nur das Ionomer 135 umfassen. Dabei kann das Ionomer 135 ein Polymer umfassen, das wenigstens eine sulfonierte aromatische Verbindung aus der Gruppe aus Perfluorsulfonsäure (PFSA), Phenolsulfonsäure, Polystyrolsulfonsäure, fluorierte Styrolsulfonsäure und Kombinationen davon umfasst.
  • Die Katalysatorschicht 120b kann den Katalysatorträger 132, in dem der Metallkatalysator 131 auf dem Kohlenstoffträger aufgebracht ist, das Antioxidationsmittel 133 und das Ionomer 135 umfassen. Die Katalysatorschicht 120b entfernt Wasserstoffperoxid, das an der Grenzfläche zwischen einer Elektrolytmembran und einer Kathode erzeugt wird, und kann so die Ionomerschicht 120a schützen und die Lebensdauer der Elektrode 100 verbessern. Wasserstoffperoxid kann durch chemische Bindung an den Katalysatorträger 132 Wasser (H2O) erzeugen und Wasser kann durch die Ionomerschicht 120a und die Elektrolytmembran wirksam abgeleitet werden. Darüber hinaus kann das Antioxidationsmittel 133 chemisch mit Radikalen, die aus Wasserstoffperoxid erzeugt werden, gebunden werden und so die Radikale entfernen. Das Antioxidationsmittel 133 kann eines ausgewählt aus der Gruppe von Ceroxid, Cer-Zirkoniumoxid, Cer-Sulfat, Mangansulfat, Manganoxid oder Kombinationen davon sein.
  • Der Gehalt des Katalysatorträgers 132 in der Katalysatorschicht 120b kann geringer sein als der Gehalt des Katalysatorträgers 132 in der Elektrodenschicht 110 und der Gehalt des Antioxidationsmittels 133 in der Katalysatorschicht 120b kann größer sein als der Gehalt des Antioxidationsmittels 133 in der Elektrodenschicht 110. Hierbei ist der Gehalt kein absoluter Wert, sondern kann in Gewichtsprozent, bezogen auf das Gesamtgewicht jeder Schicht, ausgedrückt werden. Insbesondere wenn der Gehalt des Katalysatorträgers 132 in der Katalysatorschicht 120b größer ist als der Gehalt des Katalysatorträgers 132 in der Elektrodenschicht 110, tritt die chemische Hauptreaktion, die durch katalytische Aktivität verursacht wird, in der Katalysatorschicht 120b auf und somit kann der Wirkungsgrad der Elektrodenschicht 110 verringert werden, und der Abbau der Membran durch Radikale, die aus Wasserstoffperoxid durch Nebenreaktion in der Katalysatorschicht 120b benachbart zur Elektrolytmembran erzeugt werden, kann beschleunigt werden. Wenn der Gehalt des Antioxidationsmittels 133 in der Katalysatorschicht 120b geringer ist als der Gehalt des Antioxidationsmittels 133 in der Elektrodenschicht 110, kann der Wirkungsgrad des Antioxidationsmittels 133 verringert sein.
  • Konkret kann die Elektrodenschicht 110 1-70 Gew.-% des Katalysatorträgers 132, 0,1-20 Gew.-% des Antioxidationsmittels 133 und 10-98 Gew.-% des Ionomers 134 umfassen.
  • Die Katalysatorschicht 120b kann 0,1-30 Gew.-% des Katalysatorträgers 132, 0,01-20 Gew.-% des Antioxidationsmittels 133 und 50-99 Gew.-% des Ionomers 135 umfassen. Wenn hierbei der Gehalt des Katalysatorträgers 132 weniger als 0,1 Gew.-% beträgt, wird die Reaktion mit dem von der Anode zur Kathode durchdringenden übergehenden Wasserstoffgas vermindert, wodurch die Effizienz bei der Zersetzung von Wasserstoffperoxid vermindert werden kann. Andererseits, wenn der Gehalt des Katalysatorträgers 132 30 Gew.-% übersteigt, kann eine Ionentransmissionsrate in der Membran verringert und der elektrisch isolierende Effekt reduziert werden. Wenn der Gehalt des Antioxidationsmittels 133 weniger als 0,01 Gew.-% beträgt, können die von Wasserstoffperoxid erzeugten Radikale nicht wirksam entfernt werden. Andererseits, wenn der Gehalt des Antioxidationsmittels 133 20 Gew.-% übersteigt, kann die Ionenleitfähigkeit verringert werden.
  • Wie in 3 gezeigt, stellt die vorliegende Offenbarung zudem die Membran-Elektroden-Anordnung 200 für Brennstoffzellen bereit, die eine Elektrolytmembran 220 und ein Paar Elektroden 100 umfasst, die an beiden Oberflächen der Elektrolytmembran 220 vorgesehen sind, wobei die Elektroden 100 eine Kathode 210 und eine Anode 230 umfassen, wenigstens eine der Kathode 210 oder der Anode 230 die oben beschriebene Elektrode 100 ist und die Kathode 210 und die Anode 230 so auf der Elektrolytmembran 220 gestapelt sind, dass die Schutzschichten der Kathode 210 und der Anode 230 der Elektrolytmembran 220 zugewandt sind.
  • Die Elektrolytmembran 220 kann eine poröse Verstärkungsschicht 221, eine erste Ionenaustauschschicht 222, die auf einer Oberfläche der Verstärkungsschicht 221 vorgesehen ist, und eine zweite Ionenaustauschschicht 223, die auf der anderen Oberfläche der Verstärkungsschicht 221 vorgesehen ist, umfassen.
  • Die erste Ionenaustauschschicht 222 und die zweite Ionenaustauschschicht 223 können ein Ionenaustauschmaterial umfassen. Das Ionenaustauschmaterial kann ein Polymer umfassen, das wenigstens eine sulfonierte aromatische Verbindung umfasst, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Perfluorsulfonsäure (PFSA), Phenolsulfonsäure, Polystyrolsulfonsäure, fluorierter Styrolsulfonsäure oder Kombinationen davon. Das Ionenaustauschmaterial kann Feuchtigkeit umfassen und die an der Anode 230 erzeugten Protonen selektiv zur Kathode 210 bewegen.
  • Die Verstärkungsschicht 221 kann zwischen der ersten Ionenaustauschschicht 222 und der zweiten Austauschschicht 223 angeordnet sein, um die mechanische Steifigkeit zu erhöhen. Die Verstärkungsschicht 221 kann aus einem expandierten Polytetrafluorethylen (e-PTFE) ausgebildet sein und eine poröse Membran mit einer großen Anzahl Poren sein. Die Verstärkungsschicht 211 kann eine Schicht sein, die mit dem Ionenaustauschmaterial imprägniert ist.
  • Die Membran-Elektroden-Anordnung 200 kann zudem eine erste Teildichtung 240 umfassen, die eine Oberfläche der Elektrolytmembran 220 berührt und die Seitenflächen der Kathode 210 berührt, und eine zweite Teildichtung 250, welche die andere Oberfläche der Elektrolytmembran 220 berührt und die Seitenflächen der Anode 230 berührt.
  • Die Membran-Elektroden-Anordnung 200 kann zudem eine erste Gasdiffusionsschicht 260, welche die erste Teildichtung 240 und die Kathode 210 berühert, und eine zweite Gasdiffusionsschicht 270, welche die zweite Teildichtung 250 und die Anode 230 berühert, umfassen. Die erste Gasdiffusionsschicht 260 und die zweite Gasdiffusionsschicht 270 können jeweils Kohlenstoffschichten 262 und 272 mit porösem Kohlenstoff und Kohlenstofffaserschichten 261 und 271 umfassen, die auf den Kohlenstoffschichten 262 und 272 ausgebildet sind und poröse Kohlenstofffasern umfassen.
  • Zusätzlich stellt die vorliegende Offenbarung ein Verfahren zum Herstellen einer Membran-Elektroden-Anordnung 200 für Brennstoffzellen bereit, umfassend das Bilden der Elektrodenschichten 211 und 231 durch Beschichtung der Trennpapiere 280 mit einer Elektrodenaufschlämmung, die einen Katalysatorträger 132, in dem ein Metallkatalysator 131 auf einem Kohlenstoffträger aufgebracht ist, ein Antioxidationsmittel 133 und ein Ionomer 134 umfasst, wobei die Ionomerschichten 212a und 232a durch Beschichtung der Elektrodenschichten 211 und 231 mit einem Ionomer 135 gebildet werden, Herstellen von Elektroden, die mit den Katalysatorschichten 212a und 232b versehen sind, durch Beschichten der Ionomerschichten 212a und 232a mit einer Katalysatoraufschlämmung, die den Katalysatorträger 132, in dem der Metallkatalysator 131 auf dem Kohlenstoffträger aufgebracht ist, das Antioxidationsmittel 133 und das Ionomer 135 umfasst, Übertragen der Elektroden auf eine Elektrolytmembran 220, so dass die Katalysatorschichten 212b und 213b der Elektroden mit der Elektrolytmembran 220 in Kontakt kommen, Verbinden der Teildichtungen 240 und 250 mit den Seitenflächen der übertragenen Elektroden und Entfernen der Trennpapiere 280 von den übertragenen Elektroden und Bilden der Gasdiffusionsschichten 260 und 270 auf den Teildichtungen 240 und 250 und den Elektroden.
  • 2 ist eine Ansicht, die das oben beschriebene Verfahren zum Herstellen der Membran-Elektroden-Anordnung 200 für Brennstoffzellen schematisch darstellt. Bezogen auf 2 werden zunächst die Elektrodenschichten 211 und 231 durch Beschichten der Trennpapiere 280 mit der Elektrodenaufschlämmung und anschließendes Trocknen der mit der Elektrodenaufschlämmung beschichteten Trennpapiere 280 gebildet. Danach werden die Ionomerschichten 212a und 232a gebildet, indem die Elektrodenschichten 211 und 231 dünn mit einer Ionomerlösung beschichtet und dann die mit der Ionomerlösung beschichteten Elektrodenschichten 212 und 231 getrocknet werden. Die Katalysatorschichten 212b und 232b werden durch Beschichten der getrockneten Ionomerschichten 212a und 232a mit der Katalysatoraufschlämmung und anschließendes Trocknen der mit der Katalysatoraufschlämmung beschichteten Ionomerschichten 212a und 232a gebildet. Die Elektroden werden mit der Elektrolytmembran 220 verbunden, indem die Elektrodenschichten 211 und 231 und die Schutzschichten 212 und 232 umfassend die Ionomerschichten 212a und 232a und die Katalysatorschichten 212b und 232b auf beide Oberflächen der Elektrolytmembran 220 übertragen werden. Dabei dient die mit der Oberseite der Elektrolytmembran 220 verbundene Elektrode als Kathode 210 und die mit der Unterseite der Elektrodenmembran 220 verbundene Elektrode als Anode 230. Danach wird zur Abdichtung der Seitenflächen der Kathode 210 und der freiliegenden Elektrolytmembran 220 die erste Teildichtung 240 daran aufgeklebt und fixiert. Um die Seitenflächen der Anode 230 und der freiliegenden Elektrolytmembran 220 abzudichten, wird die zweite Teildichtung 250 daran aufgeklebt und fixiert. Danach werden die erste Gasdiffusionsschicht 260 und die zweite Gasdiffusionsschicht 270 jeweils auf der ersten und zweiten Teildichtung 240 und 250 und den Elektroden, d.h. der Kathode 210 und der Anode 230, gebildet, wodurch die Membran-Elektroden-Anordnung 200 hergestellt wird.
  • Der Gehalt des Katalysatorträgers 132 in den Katalysatorschichten 212b und 232b kann geringer sein als der Gehalt des Katalysatorträgers 132 in den Elektrodenschichten 211 und 231, und der Gehalt des Antioxidationsmittels 133 in den Katalysatorschichten 212b und 232b kann größer sein als der Gehalt des Antioxidationsmittels 133 in den Elektrodenschichten 211 und 231. Insbesondere können die Elektrodenschichten 211 und 231 1-70 Gew.-% des Katalysatorträgers 132, 0,1-20 Gew.-% des Antioxidationsmittels 133 und 10-98 Gew.-% des Ionomers 134 umfassen. Zudem können die Katalysatorschichten 212b und 232b 0,1-30 Gew.-% des Katalysatorträgers 132, 0,01-20 Gew.-% des Antioxidationsmittels 133 und 50-99 Gew.-% des Ionomers 135 umfassen.
  • Bei der Übertragung der Elektroden auf die Elektrolytmembran 220, so dass die Katalysatorschichten 212b und 213b der Elektroden mit der Elektrolytmembran 220 in Kontakt kommen, können die Elektroden bei einer Temperatur von 50 - 250°C und einem Druck von 50 - 500 kgf auf die Elektrolytmembran 220 übertragen werden. Dabei kann bei einer Übertragungstemperatur von weniger als 50°C die Bindungsrate der Grenzflächen zwischen den Katalysatorschichten 212b und 232b und der Elektrolytmembran 220 verringert sein. Andererseits kann es bei einer Übertragungstemperatur von über 250°C zur Zerstörung der Trennpapiere 280, zu einem Übertransfer usw. kommen. Insbesondere kann die Übertragungstemperatur 80-170°C betragen.
  • Das Verfahren zum Herstellen der Membran-Elektroden-Anordnung 200 für Brennstoffzellen kann zudem das Durchführen einer Wärmebehandlung durch Anwendung von Wärme und Druck nach der Übertragung der Elektroden auf die Elektrolytmembran 220 umfassen, so dass die Katalysatorschichten 212b und 213b der Elektroden mit der Elektrolytmembran 220 in Kontakt kommen.
  • Als solche umfasst die Elektrode 100 für Brennstoffzellen gemäß der vorliegenden Offenbarung die Ionomerschicht 212a oder 232a, die strukturell unabhängig ist, zwischen der Elektrodenschicht 211 oder 231 und der Katalysatorschicht 212b oder 232b, wodurch die Katalysatorschicht 212b oder 232b elektrisch isoliert ist und somit in der Lage ist, die Produktion von Wasserstoffperoxid in der Katalysatorschicht 212b oder 232b zu unterdrücken. Darüber hinaus ermöglicht die Elektrode 100 für Brennstoffzellen, dass die Katalysatorschicht 212b oder 232b das Antioxidationsmittel 133 umfasst, wodurch das Antioxidationsmittel 133 chemisch mit den aus Wasserstoffperoxid erzeugten Radikalen gebunden wird, um die Radikale zu entfernen, wodurch die Lebensdauer der Elektrode 100 für Brennstoffzellen verbessert wird.
  • Darüber hinaus verteilt die Membran-Elektroden-Anordnung 200 für Brennstoffzellen gemäß der vorliegenden Offenbarung einen Teil des Katalysatorträgers 132 und des Antioxidationsmittels 133, die in einer Ionenaustauschschicht einer üblichen Elektrolytmembran umfasst waren, in die Katalysatorschichten 212b und 232b der Elektroden, wodurch die Grenzflächenbindungskraft zwischen den Elektroden und der Elektrolytmembran 220 und gleichzeitig die Haltbarkeit der Elektrolytmembran 220 verbessert wird. Darüber hinaus verbessert das Verfahren zum Herstellen der Membran-Elektroden-Anordnung 200 für Brennstoffzellen gemäß der vorliegenden Offenbarung die Grenzflächenbindungskraft zwischen den Elektroden und der Elektrolytmembran 220, wodurch die Verbindung der Elektroden mit der Elektrolytmembran 220 unter Verwendung des Transferverfahrens erleichtert wird.
  • Nachfolgend wird die vorliegende Offenbarung anhand der folgenden Beispiele ausführlicher beschrieben. Die Beispiele veranschaulichen die Offenbarung und sind nicht dazu gedacht, den Umfang der Offenbarung zu beschränken.
  • BEISPIEL
  • Eine Membran-Elektroden-Anordnung 200 wurde mit einem üblichen Verfahren realisiert und durch die in 2 gezeigten Verfahren hergestellt. Unter Bezugnahme auf 2 wurde die Membran-Elektroden-Anordnung 200 hergestellt, indem eine Kathode 210 und eine Anode 230 auf beide Oberflächen einer Elektrolytmembran 220 bei einer Temperatur von 110°C und einem Druck von 80 kgf unter Verwendung einer Heißpresse übertragen wurden.
  • 3 ist eine Querschnittsansicht der Membran-Elektroden-Anordnung 200 für Brennstoffzellen, die in diesem Beispiel der vorliegenden Offenbarung hergestellt wurde. 4 ist eine teilweise vergrößerte Querschnittsansicht der Membran-Elektroden-Anordnung 200 für Brennstoffzellen, die in diesem Beispiel der vorliegenden Offenbarung hergestellt wurde. Unter Bezugnahme auf die 3 und 4 umfasst die Membran-Elektroden-Anordnung 200 die Elektrolytmembran 220, die Kathode 210, die Anode 230, die Teildichtungen 240 und 250 und die Gasdiffusionsschichten 260 und 270 als detaillierte Elemente. Im Detail sind die Kathode 210 und die Anode 230 an beiden Oberflächen der Elektrolytmembran 220 ausgebildet und die Kathode 210 und die Anode 230 umfassen jeweils Elektrodenschichten 211 und 231 sowie Schutzschichten 212 und 232. Die Seitenflächen der Kathode 210 und der Anode 230 sind jeweils mit der ersten Teildichtung 240 und der zweiten Teildichtung 250 abgedichtet. Die erste und zweite Teildichtung 240 und 250 sowie die Elektroden, d.h. die Kathode 210 und die Anode 230, sind mit der ersten Gasdiffusionsschicht 260 und der zweiten Gasdiffusionsschicht 270 abgedeckt.
  • Wie in den 3 und 4 dargestellt, umfassen die Kathode 210, die Anode 230 und die Elektrolytmembran 220 die folgenden Elemente. Platin (Pt) wurde als Metallkatalysator 131 verwendet und poröser Kohlenstoff wurde als Kohlenstoffträger verwendet. Die Elektrodenschichten 211 und 231 der Kathode 210 und der Anode 230 umfassen 18 Gew.-% eines Pt/C-Katalysatorträgers 132, bei dem der Platinkatalysator 131 auf dem Kohlenstoffträger aufgebracht ist, 5 Gew.-% eines Antioxidationsmittels 133, das Ceroxid ist, und 50 Gew.-% eines Ionomers 134, das aus PFSA gebildet ist. Die Schutzschichten 212 und 232 der Kathode 210 und der Anode 230 umfassen die Ionomerschichten 212a und 232a, die aus PFSA gebildet sind, und die Katalysatorschichten 212b und 232b. Die Katalysatorschichten 212b und 232b umfassen 5 Gew.-% des Pt/C-Katalysatorträgers 132, 1 Gew.-% des Antioxidationsmittels 133 und 94 Gew.-% eines Ionomers 135, das PFSA ist. Die Elektrolytmembran 220 umfasst eine erste Ionenaustauschschicht 222, die aus PFSA gebildet ist und auf einer Oberfläche einer aus e-PTFE gebildeten Verstärkungsschicht 221 vorgesehen ist, und eine zweite Ionenaustauschschicht 223, die aus PFSA gebildet ist und auf der anderen Oberfläche der Verstärkungsschicht 221 vorgesehen ist.
  • VERGLEICHSBEISPIEL
  • Eine Membran-Elektroden-Anordnung 300 wurde gemäß dem gleichen Verfahren wie im Beispiel hergestellt, aber eine Kathode 310, eine Anode 330 und eine Elektrolytmembran 320 weisen andere Zusammensetzungen als die Membran-Elektroden-Anordnung 200 des Beispiels auf.
  • 5 ist eine Querschnittsansicht der Membran-Elektroden-Anordnung 300 für Brennstoffzellen, die in diesem Vergleichsbeispiel hergestellt wurde. 6 ist eine teilweise vergrößerte Querschnittsansicht der Membran-Elektroden-Anordnung 300 für Brennstoffzellen, die in diesem Vergleichsbeispiel hergestellt wurde. Unter Bezugnahme auf 5 und 6 ist die Membran-Elektroden-Anordnung 300 eingerichtet, dass die Kathode 310 und die Anode 330 auf beiden Oberflächen der Elektrolytmembran 320 ausgebildet sind. Die Kathode 310 und die Anode 330 umfassen 1-70 Gew.-% eines Pt/C-Katalysatorträgers, in dem ein Platinkatalysator auf einem Kohlenstoffträger aufgebracht ist, 0,1-20 Gew.-% eines Antioxidationsmittels 133 und 10-98 Gew.-% eines Ionomers 134.
  • Die Elektrolytmembran 320 umfasst eine aus e-PTFE gebildete Verstärkungsschicht 321, eine erste Ionenaustauschschicht 322, die auf einer Oberfläche der Verstärkungsschicht 321 vorgesehen ist, und eine zweite Ionenaustauschschicht 323, die auf der anderen Oberfläche der Verstärkungsschicht 321 vorgesehen ist.
  • Die Seitenflächen der Kathode 310 und der Anode 330 sind mit einer ersten Teildichtung 340 und einer zweiten Teildichtung 350 abgedichtet. Die erste und zweite Teildichtung 340 und 350 und Elektroden, d.h. die Kathode 310 und die Anode 330, sind mit einer ersten Gasdiffusionsschicht 360 und einer zweiten Gasdiffusionsschicht 370 bedeckt.
  • TESTBEISPIEL 1
  • Nach dem Laden und Entladen der im Beispiel und im Vergleichsbeispiel hergestellten Membran-Elektroden-Anordnungen 200 und 300 wurden die Zellspannungen der Membran-Elektroden-Anordnungen 200 und 300 entsprechend der Stromdichte gemessen. Die Ergebnisse einer solchen Messung sind in 7 dargestellt.
  • 7 ist ein Diagramm, das die Zellspannungen der Membran-Elektroden-Anordnungen 200 und 300 für Brennstoffzellen, die im Beispiel und im Vergleichsbeispiel der vorliegenden Offenbarung hergestellt wurden, in Abhängigkeit von der Stromdichte darstellt. Unter Bezugnahme auf 7 wurde bestätigt, dass die im Beispiel hergestellte Membran-Elektroden-Anordnung 200 für Brennstoffzellen eine höhere Zellspannung aufrechterhält als die Membran-Elektroden-Anordnung 300 für Brennstoffzellen, die im Vergleichsbeispiel hergestellt wurden, selbst wenn die Stromdichte erhöht wird. Dabei wurde verstanden, dass die Haltbarkeit der Elektrolytmembran und der Elektroden der Membran-Elektroden-Anordnung 200 für Brennstoffzellen verbessert und damit die Leistung einer Brennstoffzelle erhöht wird.
  • TESTBEISPIEL 2
  • Nach 30-maligem Laden und Entladen der Membran-Elektroden-Anordnungen 200 und 300 für die im Beispiel und im Vergleichsbeispiel hergestellten Brennstoffzellen unter den Bedingungen eines Stroms von 0-2 A/cm2 und einer Spannung von 0-1 V wurden die Leerlaufspannungen (OCVs) und die Zellspannungen der Membran-Elektroden-Anordnungen 200 und 300 für Brennstoffzellen entsprechend der Entladezeit gemessen. Die Ergebnisse einer solchen Messung sind in den 8 und 9 dargestellt.
  • 8 ist ein Diagramm, das die Leerlaufspannungen (OCVs) der Membran-Elektroden-Anordnungen für Brennstoffzellen, die im Beispiel und im Vergleichsbeispiel der vorliegenden Offenbarung hergestellt wurden, in Abhängigkeit von der Entladungszeit darstellt. Unter Bezugnahme auf 8 wurde bestätigt, dass die im Beispiel hergestellte Membran-Elektroden-Anordnung 200 für Brennstoffzellen eine ausgezeichnete Reaktion zwischen durchdrungenem Wasserstoffgas und Platin in der Katalysatorschicht bewirkt und somit eine ausgezeichnete Leerlaufspannung (OCV) aufweist, im Vergleich zu der im Vergleichsbeispiel hergestellten Membran-Elektroden-Anordnung 300 für Brennstoffzellen.
  • 9 ist ein Diagramm, das die Zellspannungen der Membran-Elektroden-Anordnungen für Brennstoffzellen, die im Beispiel und im Vergleichsbeispiel der vorliegenden Offenbarung hergestellt wurden, in Abhängigkeit von der Entladungszeit darstellt. Unter Bezugnahme auf 9 wurde bestätigt, dass die im Beispiel hergestellte Membran-Elektroden-Anordnung 200 für Brennstoffzellen einen verbesserten Übertragungszustand der Elektrodenschichten aufweist und somit die Grenzflächen mit ausgezeichneter Qualität zwischen den Katalysatorschichten und den Elektrodenschichten bildet und im Vergleich zur Membran-Elektroden-Anordnung 300 für Brennstoffzellen, die im Vergleichsbeispiel hergestellt wurden, eine erhöhte Zellspannung aufweist.
  • Wie aus der obigen Beschreibung hervorgeht, umfasst eine Elektrode für Brennstoffzellen gemäß der vorliegenden Offenbarung eine strukturell unabhängige Ionomerschicht zwischen einer Elektrodenschicht und einer Katalysatorschicht, wodurch die Katalysatorschicht elektrisch vollständig isoliert ist und somit die Produktion von Wasserstoffperoxid in der Katalysatorschicht unterdrückt werden kann.
  • Weiterhin erlaubt die Elektrode für Brennstoffzellen gemäß der vorliegenden Offenbarung, dass die Katalysatorschicht ein Antioxidationsmittel umfasst, und dadurch wird das Antioxidationsmittel chemisch mit Radikalen gebunden, die aus Wasserstoffperoxid erzeugt werden, um die Radikale zu entfernen, wodurch die Haltbarkeit der Elektrode für Brennstoffzellen verbessert wird.
  • Darüber hinaus verteilt eine Membran-Elektroden-Anordnung für Brennstoffzellen gemäß der vorliegenden Offenbarung einen Teil eines Katalysatorträgers und eines Antioxidationsmittels, die in einer Ionenaustauschschicht einer herkömmlichen Elektrolytmembran umfasst waren, in die Katalysatorschichten der Elektroden, wodurch die Grenzflächenbindungskraft zwischen den Elektroden und der Elektrolytmembran und gleichzeitig die Haltbarkeit der Elektrolytmembran verbessert wird.
  • Darüber hinaus verbessert ein Verfahren zum Herstellen einer Membran-Elektroden-Anordnung für Brennstoffzellen gemäß der vorliegenden Offenbarung die Grenzflächenbindungskraft zwischen Elektroden und einer Elektrolytmembran, wodurch die Verbindung der Elektroden mit der Elektrolytmembran mittels eines Transferprozesses erleichtert wird.
  • Die Offenbarung wurde mit Bezug auf bevorzugte Ausführungsformen ausführlich beschrieben. Der Fachmann weiß jedoch zu schätzen, dass Änderungen an diesen Ausführungsformen vorgenommen werden können, ohne von den Prinzipien und dem Geist der Offenbarung abzuweichen, deren Umfang in den beigefügten Ansprüchen und deren Äquivalenten definiert ist.

Claims (17)

  1. Elektrode für Brennstoffzellen aufweisend: eine Elektrodenschicht; und eine Schutzschicht, die an einer Seite der Elektrodenschicht gebildet ist, wobei die Elektrodenschicht einen Katalysatorträger, in dem ein Metallkatalysator auf einem Kohlenstoffträger aufgebracht ist, ein Antioxidationsmittel und ein Ionomer aufweist, wobei die Schutzschicht aufweist: eine Ionomerschicht, die mit einer Seite vorgesehen ist, welche die Elektrodenschicht berühert und ein weiteres Ionomer aufweist; und eine Katalysatorschicht, die an der anderen Seite der Ionomerschicht gebildet ist und den Katalysatorträger, in dem der Metallkatalysator auf dem Kohlenstoffträger aufgebracht ist, das Antioxidationsmittel und das Ionomer aufweist.
  2. Elektrode für Brennstoffzellen nach Anspruch 1, wobei das Ionomer in der Schutzschicht ein Polymer aufweist, das wenigstens eine sulfonierte aromatische Verbindung, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Perfluorsulfonsäure (PFSA), Phenolsulfonsäure, Polystyrolsulfonsäure, fluorierter Styrolsulfonsäure oder Kombinationen davon, aufweist.
  3. Elektrode für Brennstoffzellen nach Anspruch 1, wobei der Metallkatalysator einen, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Platin, Gold, Palladium, Iridium, Rhodium, Ruthenium oder Kombinationen davon, aufweist.
  4. Elektrode für Brennstoffzellen nach Anspruch 1, wobei der Kohlenstoffträger einen, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Acetylenruß, Ruß, porösem Kohlenstoff, Kohlenstoffnanopartikeln, Kohlenstoffnanoröhren, Kohlenstoffnanofasern, Graphen, Graphitkohlenstoff oder Kombinationen davon, aufweist.
  5. Elektrode für Brennstoffzellen nach Anspruch 1, wobei die Ionomerschicht das Ionomer allein aufweist.
  6. Elektrode für Brennstoffzellen nach Anspruch 1, wobei: ein Gehalt des Katalysatorträgers in der Katalysatorschicht geringer ist als ein Gehalt des Katalysatorträgers in der Elektrodenschicht; und ein Gehalt des Antioxidationsmittels in der Katalysatorschicht größer ist als ein Gehalt des Antioxidationsmittels in der Elektrodenschicht.
  7. Elektrode für Brennstoffzellen nach Anspruch 1, wobei die Elektrodenschicht 1-70 Gew.-% des Katalysatorträgers, 0,1-20 Gew.-% des Antioxidationsmittels und 10-98 Gew.-% des Ionomers aufweist.
  8. Elektrode für Brennstoffzellen nach Anspruch 1, wobei die Katalysatorschicht 0,1-30 Gew.-% des Katalysatorträgers, 0,01-20 Gew.-% des Antioxidationsmittels und 50-99 Gew.-% des Ionomers aufweist.
  9. Membran-Elektroden-Anordnung für Brennstoffzellen, aufweisend: eine Elektrolytmembran; und ein Paar Elektroden, die an beiden Oberflächen der Elektrolytmembran vorgesehen sind, wobei die Elektroden eine Kathode und eine Anode aufweisen, wobei wenigstens eine von der Kathode oder der Anode die Elektrode für Brennstoffzellen nach Anspruch 1 ist, und die Kathode und die Anode auf der Elektrolytmembran in der Weise gestapelt sind, dass Schutzschichten der Kathode und der Anode der Elektrolytmembran zugewandt sind.
  10. Membran-Elektroden-Anordnung für Brennstoffzellen nach Anspruch 9, wobei die Elektrolytmembran eine poröse Verstärkungsschicht, eine erste Ionenaustauschschicht, die an einer Oberfläche der Verstärkungsschicht vorgesehen ist, und eine zweite Ionenaustauschschicht, die an der anderen Oberfläche der Verstärkungsschicht vorgesehen ist, aufweist.
  11. Membran-Elektroden-Anordnung für Brennstoffzellen nach Anspruch 9, zudem aufweisend: eine erste Teildichtung, die eingerichtet ist, eine Oberfläche der Elektrolytmembran zu berühren und Seitenflächen der Kathode zu berühren; und eine zweite Teildichtung, die eingerichtet ist, die andere Oberfläche der Elektrolytmembran zu berühren und Seitenflächen der Anode zu berühren.
  12. Membran-Elektroden-Anordnung für Brennstoffzellen nach Anspruch 11, zudem aufweisend: eine erste Gasdiffusionsschicht, die eingerichtet ist, die erste Teildichtung und die Kathode zu berühren; und eine zweite Gasdiffusionsschicht, die eingerichtet ist, die zweite Teildichtung und die Anode zu herrühren.
  13. Verfahren zum Herstellen einer Membran-Elektroden-Anordnung, wobei das Verfahren aufweist: Bilden von Elektrodenschichten durch Beschichten von Trennpapieren mit einer Elektrodenaufschlämmung, die einen Katalysatorträger, in dem ein Metallkatalysator auf einem Kohlenstoffträger aufgebracht ist, ein Antioxidationsmittel und ein Ionomer aufweist; Bilden von Ionomerschichten durch Beschichten der Elektrodenschichten mit einem anderen Ionomer; Herstellen von Elektroden, die mit Katalysatorschichten versehen sind, durch Beschichten der Ionomerschichten mit einer Katalysatoraufschlämmung, umfassend den Katalysatorträger, in dem der Metallkatalysator auf dem Kohlenstoffträger aufgebracht ist, das Antioxidationsmittel und das Ionomer; Übertragen der Elektroden auf eine Elektrolytmembran, so dass die Katalysatorschichten der Elektroden mit der Elektrolytmembran in Kontakt kommen; Verbinden von Teildichtungen mit Seitenflächen der übertragenen Elektroden; und Entfernen der Trennpapiere von den übertragenen Elektroden und Bilden von Gasdiffusionsschichten auf den Teildichtungen und den Elektroden.
  14. Verfahren nach Anspruch 13, wobei: ein Gehalt des Katalysatorträgers in den Katalysatorschichten geringer ist als ein Gehalt des Katalysatorträgers in den Elektrodenschichten; und ein Gehalt des Antioxidationsmittels in den Katalysatorschichten größer ist als ein Gehalt des Antioxidationsmittels in den Elektrodenschichten.
  15. Verfahren nach Anspruch 13, wobei die Elektrodenschichten 1-70 Gew.-% des Katalysatorträgers, 0,1-20 Gew.-% des Antioxidationsmittels und 10-98 Gew.-% des Ionomers aufweisen.
  16. Verfahren nach Anspruch 13, wobei die Katalysatorschichten 0,1-30 Gew.-% des Katalysatorträgers, 0,01-20 Gew.-% des Antioxidationsmittels und 50-99 Gew.-% des Ionomers aufweisen.
  17. Verfahren nach Anspruch 13, wobei beim Übertragen der Elektroden auf die Elektrolytmembran, so dass die Katalysatorschichten der Elektroden mit der Elektrolytmembran in Kontakt kommen, die Elektroden bei einer Temperatur von 50 - 250°C und einem Druck von 50 - 500 kgf auf die Elektrolytmembran übertragen werden.
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