DE102005016144A1 - Verfahren und Vorrichtung zur Herstellung von Wasserstoffgas - Google Patents

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Chellappa Balan
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Abstract

Beschrieben ist ein Verfahren, das das Verbrennen eines zugeführten Speisestroms zur Erzeugung von Verbrennungsprodukten und das Reformieren der Verbrennungsprodukte zur Herstellung einer Wasserstoff enthaltenden Gaszusammensetzung beinhaltet. Außerdem ist beschrieben ein Verfahren zur Herstellung von Wasserstoff, das beinhaltet: Einführen eines Erdgas und Luft oder Sauerstoff enthaltenden Speisestroms in eine zyklische Kompressionskammer; Verdichten des Speisestroms in der zyklischen Kompressionskammer; Verbrennen des Speisestroms in der zyklischen Kompressionskammer zur Herstellung von Verbrennungsprodukten; Abgeben der Verbrennungsprodukte von der zyklischen Kompressionskammer in eine Reformierungsstufe und Reformieren der Verbrennungsprodukte mit Dampf in der Reformierungsstufe zur Erzeugung einer Wasserstoff enthaltenden Gaszusammensetzung.

Description

  • Hintergrund der Erfindung
  • Die Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Herstellung von Wasserstoffgas.
  • Kohlenwasserstoffbrennstoffe werden gegenwärtig in weitem Umfang für die Energieerzeugung eingesetzt. Wasserstoff tritt jedoch zunehmend als zweckmäßiger Brennstoff in den Vordergrund, weil er in wasserstoffverbrauchenden Vorrichtungen mit Sauerstoff zur Reaktion gebracht werden kann, um Energie und Wasser praktisch ohne Nebenproduktemissionen zu erzeugen. Es wird deshalb angestrebt Wasserstoff zur Energieerzeugung auf eine Weise herzustellen, die sowohl wirtschaftlich als auch effizient ist. Außerdem besteht der Wunsch Wasserstoff mit Verfahren herzustellen, die sich für eine einfache Anpassung an vorhandene Energieverbraucher anbieten.
    •
  • Zusammenfassung der Erfindung
  • Beschrieben wird ein Verfahren, das das Verbrennen eines Zufuhr-(oder Speise-)stroms zur Ausbildung von Verbrennungsprodukten und das Reformieren oder Umwandeln der Verbrennungsprodukte beinhaltet, um daraus Wasserstoffgas in einer Gaszusammensetzung zu erzeugen.
  • Außerdem ist ein Verfahren zur Herstellung von Wasserstoff beschrieben, das beinhaltet: das Einführen eines Erdgas und Luft oder Sauerstoff enthaltenden Speisestroms in eine zyklische Kompressionskammer, das Komprimieren des Speisestroms in der zyklischen Kompressionskammer, das Verbrennen des Speisestroms in der zyklischen Kompressionskammer, um Verbrennungsprodukte zu erzeugen; das Ausbringen der Verbrennungsprodukte aus der zyklischen Kompressionskammer in eine Reformierungsstufe; und das Reformieren der Verbrennungsprodukte mit Dampf in der Reformierungsstufe, um eine Wasserstoff enthaltende, gasförmige Zusammensetzung zu erzeugen.
  • Geoffenbart sind außerdem Vorrichtungen, die die vorerwähnten Verfahren zur Erzeugung von Wasserstoff nutzen.
    •
  • Kurze Beschreibung der Zeichnung
  • Bezugnehmend auf die Figuren, die beispielhafte Ausführungsformen darstellen und in denen gleiche Elemente mit gleichen Bezugszeichen versehen sind, ist:
  • 1 eine schematische Schnittdarstellung einer Ausführungsform einer Vorrichtung zum Reformieren von Kohlenwasserstoffbrennstoff;
  • 2 eine detailliertere, schematische Veranschaulichung wenigstens eines Teils der Vorrichtung nach 1, und
  • 3 ein Blockdiagramm einer Ausführungsform eines Verfahrens zum Reformieren von Kohlenwasserstoffbrennstoff
  • Detaillierte Beschreibung bevorzugter Ausführungsformen
  • Beschrieben wird ein Verfahren zur Herstellung einer Wasserstoff enthaltenden Gaszusammensetzung durch Reformieren eines Kohlenwasserstoffbrennstoffs, der in einem Verbrennungsprozess verbrannt wurde. Der Verbrennungsprozess läuft vorzugsweise in einem Zylinder ab, der in mechanisch verschieblicher Verbindung mit einem hin- und hergehenden Kolben steht. Der hin- und hergehende Kolben steht in mechanischer Verbindung mit einem äußeren Antrieb. Bei einer Ausführungsform beinhaltet das Verfahren das Verbrennen eines Speisestroms zur Bildung von Verbrennungsprodukten und das Reformieren der Verbrennungsprodukte, um eine wasserstoffenthaltende Gaszusammensetzung zu erzeugen. Bei einer anderen Ausführungsform beinhaltet eine Verfahren zur Herstellung von Wasserstoff das Einführen eines Erdgas und Luft oder Sauerstoff enthaltenden Speisestroms in eine zyklische Kompressionskammer; das Komprimieren des Speisestroms in der zyklischen Kompressionskammer; das Verbrennen des Speisestroms in der zyklischen Kompressionskammer zur Erzeugung von Verbrennungsprodukten; das Ausbringen der Verbrennungsprodukte aus der zyklischen Kompressionskammer in eine Reformierungsstufe; und das Reformieren der Verbrennungsprodukte mit Dampf und/oder zusätzlichem Kohlenwasserstoff in der Reformierungsstufe, um eine Wasserstoff enthaltende Gaszusammensetzung zu erzeugen. Bei einer weiteren Ausführungsform kann ein Katalysator in der Reformierungsstufe vorgesehen sein. Das Verfahren kann mit Vorteil dazu verwendet werden, eine Gaszusammensetzung zu erzeugen, die Wasserstoff enthält, wobei der Wasserstoff in einem Anteil von mehr als oder gleich etwa 0,01 Gewichts% (Gewichtsprozent), bezogen auf das Gesamtgewicht der Gaszusammensetzung, vorliegt. Das Verfahren zur Herstellung von Wasserstoff ist auch insoweit von Vorteil, dass es dazu verwendet werden kann, falls erwünscht, Wasserstoff hoher Reinheit (d.h. Wasserstoff 6,0) zu erzeugen. Das Verfahren kann in einfachen, kompakten, selbständigen Vorrichtungen durchgeführt werden. Vorrichtungen, die Wasserstoff unter Verwendung dieses Verfahrens erzeugen, können eine Dauerstandfestigkeit von mehr als 10.000 Zyklen oder Lastspielen aufweisen.
  • Der Speisestrom enthält Kohlenwasserstoffe und Luft oder Sauerstoff und gegebenenfalls Dampf. Geeignete Kohlenwasserstoffe können entweder aliphatische und/oder aromatische Kohlenwasserstoffe sein. Brauchbare Beispiele von Kohlenwasserstoffen, die in dem Speisestrom verwendet werden können, sind Alkane, Alkene, Alkane oder dergleichen oder deren Kombinationen, die wenigstens einen der erwähnten Kohlenwasserstoffe enthalten. Zyklische Formen von Kohlenwasserstoffen, wie Z.B. zyklische Alkane, können ebenfalls in dem Speisestrom verwendet werden. Bevorzugte Kohlenwasserstoffe sind Alkane oder Alkene. Bevorzugte Alkane sind Methan, Äthan, Propan, Butan, Pentan, Hexan, Heptan, Oktan oder dergleichen oder Kombinationen, die wenigstens eines der erwähnten Alkane enthalten. Bevorzugte Beispiele von Alkenen, die in dem Speisestrom verwendet werden können, sind Äthylen, Propylen, Buten, Penten, Hexen oder dergleichen oder Kombinationen, die wenigstens eines der erwähnten Alkene enthalten. Die besonders bevorzugten Kohlenwasserstoffe sind Methan oder Erdgas hoher Reinheit.
  • Der Speisestrom kann vorzugsweise eine Mischung von Luft oder Sauerstoff, Kohlenwasserstoff und ggfs. Dampf enthalten, wobei das Molverhältnis von Sauerstoff zu Kohlenwasserstoff bei etwa 0,05 bis etwa 2,0 liegt. Bei einer Ausführungsform kann der Speisestrom eine Mischung von Luft oder Sauerstoff und Kohlenwasserstoff enthalten, wobei das Molverhältnis von Sauerstoff zu Kohlenwasserstoff bei etwa 0,1 bis etwa 1,9 liegt. Bei einer anderen Ausführungsform kann der Speisestrom eine Mischung von Luft oder Sauerstoff und Kohlenwasserstoff enthalten, wobei das Molverhältnis von Sauerstoff zu Kohlenwasserstoff bei etwas 0,25 bis etwa 1,8 liegt. Bei einer weiteren Ausführungsform kann der Speisestrom eine Mischung von Luft oder Sauerstoff und Kohlenwasserstoff enthalten, wobei das Molverhältnis von Sauerstoff zu Kohlenwasserstoff bei etwa 0,5 bis 1,75 liegt.
  • Bezugnehmend auf 1 ist dort eine beispielhafte Ausführungsform eines Drei-Zylinder Wasserstoffreformierungssystems (HRS) 100 veranschaulicht. Das HRS 100 beinhaltet einen äußeren Antrieb in Gestalt eines Antriebszylinders 110, der in mechanischer Verbindung mit zwei (im Nachfolgendem als zyklische Kompressionskammern bezeichneten) Innenverbrennungszylindern 200 steht. Bei einer Ausführungsform weist der Antriebszylinder 110 einen Kolben 112 und einen Zylinder 114 auf, dem eine Brennstoffmischung zugeführt wird und der über eine taktmäßige Zündung verfügt, um eine mechanische Antriebskraft zu erzeugen, die zum Antrieb der beiden Innenverbrennungszylinder benutzt wird. Eine Antriebswelle 120 mit Kurbeln 130 bildet eine mechanische Verbindung zwischen dem Antriebszylinder 110 und jeder der zyklischen Kompressionskammern 200, um jeden der Kolben 205 in dem jeweiligen Zylinder 210 zyklisch anzutreiben. Wenn auch in 1 ein Drei-Zylinder Wasserstoffreformierungssystem 100 veranschaulicht ist, so kann doch, falls erwünscht, jede beliebige Anordnung von Antriebssystemzylindern und Innenverbrennungszylindern verwendet werden um so ein jeweils bedarfsgemäßes Wasserstoffreformierungssystem 100 zu schaffen. Wenngleich ein hin- und hergehender Kolben im Allgemei nen die Kompression des Speisestroms in dem Zylinder erleichtert, können aber doch auch andere Kompressionsverfahren verwendet werden, etwa solche, die von umlaufenden Kolben durchgeführt werden.
  • Wenn auch der äußere Antrieb des Wasserstoffreformierungssystems von einer Verbrennung herrührende Energie zum Antrieb der zyklischen Kompressionskammer verwenden kann, so können doch auch andere Energieformen zum Antrieb der zyklischen Kompressionskammern eingesetzt werden. Beispiele solcher alternativer Energieformen sind Elektrizität, Windkraft, Solarenergie, Dampf, Wasser oder dergleichen oder eine Kombination, die wenigstens eine der erwähnten Energieformen beinhaltet.
  • Bezugnehmend auf 2 ist dort eine beispielhafte einzige zyklische Kompressionskammer 200 veranschaulicht, die einen Einlass 215 mit einem Einlassventil 220 zur Aufnahme des Speisestroms und einen Auslass 225 mit einem Auslassventil 230 zur Abgabe von Verbrennungsproduktgas an eine Reformierungsstufe aufweist. Die zyklische Kompressionskammer 200 ist auch mit einer Zündquelle 240 bspw. einer Zündkerze ausgerüstet, um die Verbrennung des Speisestroms auszulösen. Bei einer Ausführungsform kann der Speisestrom vor dem Eintritt in die Kompressionskammer 200 durch den Einlass 215 vorgeheizt sein.
  • Die zyklische Kompressionskammer 200 kann ein Volumen aufweisen, das größer als oder gleich etwa 5 Milliliter (ml) ist. Bei einer Ausführungsform weist die zyklische Kompressionskammer ein Volumen auf, das größer als oder gleich etwa 10 ml ist. Bei einer anderen Ausführungsform weist die zyklische Kompressionskammer ein Volumen auf, das größer als oder gleich etwa 30 ml ist. Bei einer weiteren Ausführungsform weist die zyklische Kompressionskammer ein Volumen auf, dass größer als oder gleich etwa 100 ml ist. Bei einer noch anderen Ausführungsform weist die zyklische Kompressionskammer ein Volumen auf, dass größer als oder gleich etwa 500 ml ist. Bei einer anderen Ausführungsform weist die zyklische Kompressionskammer ein Volumen auf, dass größer oder gleich etwa 1000 ml ist.
  • Bezugnehmend auf 3 ist dort eine beispielhafte Ausführungsform für das Verfahren zur Wasserstofferzeugung in dem HRS 100 im Einzelnen veranschaulicht. Der einen Kohlenwasserstoff, Luft oder Sauerstoff enthaltende Speisestrom 100 und wahlweise Dampf werden in die zylindrische Kompressionskammer 200 entweder getrennt oder in Gestalt einer Mischung eingeleitet. Das Molverhältnis von Sauerstoff zu Wasserstoff im Speisestrom 400 liegt etwa bei 0,1 bis etwa 2. Wie erwähnt, kann der Speisestrom vor der Einleitung in die zyklische Kompressionskammer 200 vorgewärmt sein. Der Speisestrom kann auch vor der Einführung in die zyklische Kompressionskammer 200 vorverdichtet sein. Bei einer Ausführungsform können Luft oder Sauerstoff vor der Einführung in die zyklische Kompressionskammer eine von der Temperatur und dem Druck des Kohlenwasserstoffs unterschiedliche Temperatur bzw. einen davon unterschiedlichen Druck aufweisen. Bei einer anderen Ausführungsform können die Luft und der Sauerstoff vor der Einführung in die zyklische Kompressionskammer die gleiche Temperatur und den gleichen Druck wie die Temperatur bzw. dem Druck des Wasserstoffs aufweisen. Wenn der Kohlenwasserstoff und die Luft oder der Sauerstoff getrennt in die zyklische Kompressionskammer 200 eingeleitet werden, kann es zweckmäßig sein, die Luft oder den Sauerstoff zeitlich vor der Einleitung des Kohlenwasserstoffs einzuleiten. Alternativ kann es zweckmäßig sein den Kohlenwasserstoff zeitlich vor der Einleitung der Luft oder des Sauerstoffs einzuleiten.
  • Bei einer Ausführungsform kann der Speisestrom 400 bei einer Temperatur zugeführt werden, die vor der Einführung in die zyklische Kompressionskammer 200 von höher als oder gleich etwa der Umgebungstemperatur (die etwa bei 18° bis etwa 28°C liegen kann) bis weniger als oder gleich etwa 800°C liegt. Die Temperatur des Speisestroms ist durch das Auftreten von unerwünschten chemischen Reaktionen in dem Speisestrom, wie Cracken des Brennstoffs und die Wärmefestigkeit der Konstruktionsmaterialien begrenzt. Die bevorzugte Speisestromtemperatur liegt bei etwa 300°C bis etwa 500°C.
  • Wenn der Kohlenwasserstoff getrennt von der Luft oder dem Sauerstoff in die zyklische Kompressionskammer 200 eingeführt wird, kann der Kohlenwasserstoff vor der Einführung auf eine Temperatur von etwa 100° bis 400°C vorerwärmt werden. Die bevorzugte Vorwärmtemperatur beträgt etwa 350°C. Die Luft oder der Sauerstoff können vor der Einführung auf eine Temperatur von 100° bis etwa 800°C vorgewärmt werden. Die bevorzugte Vorwärmtemperatur für die Luft oder den Sauerstoff liegt bei etwa 500°C.
  • Bei einer anderen Ausführungsform kann der Speisestrom 400 vor der Einleitung in die zyklische Kompressionskammer 200 auf einen Druck von etwa 1 bis etwa 5 Kg/cm2 vorverdichtet werden. Der bevorzugte Vorverdichtungsdruck beträgt etwa 2 Kg/cm2.
  • Der Speisestrom 400 wird in der zyklischen Kompres sionskammer 200 verdichtet und verbrannt. Das volumetrische Kompressionsverhältnis in der zyklischen Kompressionskammer 200 während der Kompression ist größer oder gleich etwa 3:1, vorzugsweise größer oder gleich etwa 5:1, bevorzugt größer oder gleich etwa 7:1 und noch bevorzugter größer oder gleich etwa 10:1. während der Verbrennung liegt der Druck in der zyklischen Kompressionskammer 200 bei etwa 10 bis etwa 100 Kg/cm2. Der bevorzugte Druck während der Verbrennung beträgt etwa 25 Kg/cm2. Während der Verbrennung liegt die Temperatur in der zyklischen Kompressionskammer 200 bei etwa 800 bis etwa 1500°C. Die bevorzugte Temperatur während der Verbrennung liegt bei etwa 1000°C. Die Verbrennungsprodukte enthalten Kohlendioxyd, Kohlenmonoxyd, unverbrannten Kohlenwasserstoff, Dampf, Wasserstoff und die inerten Komponenten der Luft in dem Speisestrom, wie etwa Stickstoff.
  • Anschließend an die Verbrennung werden die Verbrennungsprodukte in eine Reformierungsstufe 355 übergeleitet, die strömungsabwärts und in Fluidverbindung mit der zyklischen Kompressionskammer 200 angeordnet ist. In der Reformierungsstufe 355 werden die Verbrennungsprodukte mit Dampf und/oder Kohlenwasserstoff zusammengebracht und einem Reformierungsprozess unterworfen, der Wasserstoff erzeugt. Der Dampf und/oder der Kohlenwasserstoff und/oder die Verbrennungsprodukte können gleichzeitig oder getrennt voneinander in die Reformierungsstufe 355 eingebracht werden. Wenn sie getrennt eingebracht werden, können sie in jeder zweckentsprechenden Reihenfolge eingeführt werden. Die Reformierungsstufe 355 kann wahlweise einen Katalysator enthalten, um die Reformierung der Verbrennungsprodukte zu erleichtern. Wenn Dampf getrennt sowohl von den Verbrennungsprodukten als auch von dem Kohlenwasserstoff in die Reformierungsstufe 355 eingebracht wird, wird er vorzugsweise bei einer Temperatur von etwa 100° bis etwa 800°C und bei einem Druck von etwa 10 bis 100 Kg/cm2 eingeleitet. Wenn der Kohlenwasserstoff getrennt sowohl von den Verbrennungsprodukten als auch von dem Dampf in die Reformierungsstufe 355 eingebracht wird, wird er vorzugsweise bei einer Temperatur von von etwa der Umgebungstemperatur (die bei etwa 18° bis etwa 28°C liegt) bis zu etwa 500°C und einem Druck von etwa 1 bis etwa 100 kg/cm2 eingeleitet. Wenn der Kohlenwasserstoff und der Dampf gleichzeitig in die Reformierungsstufe 355 eingebracht werden, werden sie vorzugsweise so eingeleitet, dass der in die Reformierungsstufe eintretende gemischte Strom eine Temperatur von etwa 700° bis etwa 1200°C und einen Druck von etwa 1 bis etwa 50 kg/cm2 aufweist.
  • Die Reformierungsstufe kann einen Chargenreaktor oder einen kontinuierlichen Reaktor aufweisen. Die Reaktoren können ein Wirbelbett, eine zylindrische Kompressionskammer, einen Plug-Flow-Reaktor, katalytische Oxidationsreaktoren, katalytische Brennstoffreformierungsreaktoren oder dergleichen beinhalten. Ein bevorzugter Reaktor ist ein Plug-Flow-Reaktor wie ein kontinuierlich gerührter Tankreaktor. Kontinuierlich gerührte Tankreaktoren haben den Vorteil, dass sie Reaktionen mit großen Durchsatz (d.h. hohe Umwandlung pro Volumeneinheit) verbunden mit niedrigen Betriebskosten durchführen können. In diesen Reaktoren können sowohl homogene Reaktionen als auch heterogene Reaktionen ablaufen lassen werden.
  • Katalysatoren, die in der Reformierungsstufe 355 für die Reformierungsreaktion eingesetzt werden können, sind Dampfreformierungskatalysatoren und/oder Wassergas-shift-Katalysatoren. Geeignete Beispiele für Dampfreformierungskatalysatoren und Wassergas-shift-Katalysatoren sind Metal le, Legierungen und Oxyde, wie Übergangsmetalloxyde, Erdalkalimetalloxyde oder Oxyde von Elementen der Hauptgruppe. Die Katalysatoren können homogene oder heterogene Katalysatoren sein. Allgemein ist es zweckmäßig, dass die Katalysatoren monolithische Katalysatoren sind. Geeignete Beispiele von Metallen sind Nickel, Eisen, Zink, Kupfer, Edelmetalle, wie Palladium, Platin, Rhodium oder dergleichen oder Kombinationen, die wenigstens eines der vorerwähnten Metalle enthalten. Zweckentsprechende Beispiele solcher Oxyde sind Nickeloxyd, Magnesiumoxyd, Aluminiumoxyd, Manganoxyd, Zinkoxyd, Kupferoxyd, Eisenoxyd oder dergleichen oder Kombinationen, die wenigstens eines der erwähnten Oxyde enthalten.
  • Bei einer Ausführungsform können die Metallkatalysatoren auf Trägern angeordnet sein, die eine großflächige Oberfläche aufweisen. Geeignete Träger sind Kieselpuder, Tonerdepulver, Alpha-Aluminium, Gamma-Aluminium, Delta-Aluminium, Titan, Ceria (Cererde) oder dergleichen oder eine Kombination, die wenigstens einen der vorgenannten Träger enthält. Es ist allgemein wünschenswert, dass die porösen Träger eine Oberfläche aufweisen, die größer oder gleich etwa 10 m2 pro Gramm (m2/g), vorzugsweise größer oder gleich etwa 20 m2/g und besonders bevorzugt größer oder gleiche etwa 1000 m2/g ist. Die Katalysatoren können auf den porösen Trägern durch Ionenimplantation, chemische Dampfablagerung, Aufspritzen (sputtering), aus einem geeigneten Lösungsmittel wie Alkohole, Aceton, Wasser oder dergleichen aufgebracht werden. Wenn die Reformierungsstufe ein Wirbelbett ist, werden üblicherweise trägergestützte Katalysatoren verwendet.
  • Die bevorzugten Katalysatoren für Plug-Flow-Reaktoren sind monolithische Katalysatoren, wie Nickel, Eisen, Zink, Kupfer, Edelmetalle, wie Palladium, Platin, Rhodium oder dergleichen oder Kombinationen, die wenigstens eines der erwähnten Metalle beinhalten. Monolithische Katalysatoren erlauben kurze Kontaktzeiten mit den Reaktanten. Sie sind außerdem insoweit vorteilhaft, als chemische Reaktionen nicht nur auf der katalytischen Oberfläche, sondern auch in der Gasphase ablaufen können.
  • In der Reformierungsstufe 355 reagieren die Verbrennungsprodukte mit dem Dampf unter Erzeugung von Wasserstoff gemäß den in den Gleichungen (I) und (II) unten angegebenen Reaktionen: CXHY + xH2O → xCO + (xy/2)H2 (I) CO + H2O → CO2 + H2 (II)
  • Die oben genannte Gleichung (I) wird allgemein als die Dampfreformierungsreaktion (SMR) bezeichnet, während die Gleichung (II) üblicherweise als die Wassergasshiftreaktion bezeichnet wird. Beide Reaktionen können in der Reformierungsstufe ablaufen. Wenn der nach der Gleichung (I) reagierende Kohlenwasserstoff Methan oder Erdgas ist, wird die Reaktion als Dampfmethanreformierungsreaktion (SMR) bezeichnet.
  • Das reformierte Gas, das Wasserstoff, Kohlenmonoxyd, Kohlendioxyd, Stickstoff, Feuchtigkeit und andere nicht reagierte Komponenten des Speisedampfes enthält, wird sodann von dem Reformierungsblock 355 abgegeben und in einem Gasseparator 600 einer Reinigung unterzogen. Bei einer Ausführungsform wird die Trennung des Wasserstoffs von dem reformierten Gas durch eine Gasseparationstechnik erleichtert. Um die Abscheidung des Wasserstoffs zu bewirken, wird das reformierte Gas durch einen Wasserstoffgasseparator durch geleitet. Bei einer anderen Ausführungsform erfolgt die Abscheidung von Wasserstoffgas mittels des Druckwechselabsorptionsprozesses (pressure swing absorption process).
  • Bei einer beispielhaften Ausführungsform weist der Gasseparator 600 eine Membran auf, die für Wasserstoffgas (H2) durchlässig, für Kohlenwasserstoff, Kohlenmonoxyd (CO) und Kohlendioxyd (CO2) oder Feuchtigkeit (H2O) aber undurchlässig ist, sodass sie die Abtrennung des Wasserstoffgases von dem reformierten Gas ermöglicht. Das Wasserstoffgas kann dann verwendet oder in irgendeiner geeigneten Weise gespeichert werden. Für die Gasseparation können mit Vorteil anorganische und organische Membranen verwendet werden. Wenn anorganische Membranen auch die Abscheidung von Wasserstoff oberhalb von 500°C erleichtern, so werden doch organische Membranen bei Temperaturen von etwa 200°C bevorzugt. Die organischen Membranen sind vorzugsweise Polymere Membranen. Geeignete Polymere sind thermoplastische Polymere, warmhärtende Polymere oder eine Kombination von thermoplastischen Polymeren mit warmhärtenden Polymeren. Polyimidmembranen werden zum Separieren von Wasserstoffgas bevorzugt.
  • Wie oben erwähnt, kann Wasserstoffgas mittels des Druckwechselabsorptionsprozesses (PSA) abgeschieden werden. Bei diesem Prozess werden die in der Reformierungsstufe erzeugten Gase in mehreren Betten Hochdruckabsorptionszyklen und Niederdruckdesorptionszyklen unterworfen, um das Wasserstoffgas abzutrennen. Die Membranseparation ist daher das bevorzugte Verfahren zur Abtrennung von Wasserstoff.
  • Bei einer anderen Ausführungsform können abgeschiedene Nebenprodukte von dem reformierten Gas optional dazu verwendet werden, Energie zu gewinnen, die zur Vorerwärmung des Speisestroms in das System rückgeführt wird. Die Energie kann über eine Wärmeübertragungsvorrichtung 700, wie etwa einen Wärmetauscher, extrahiert und ausgetauscht werden. Auf diese Weise kann Wärme von den Nebenprodukten zum Erwärmen des Speisestroms vor dessen Einführung in die zyklische Kompressionskammer ausgenutzt werden.
  • Bei einer beispielhaften Ausführungsform kann bei einer Verfahrensweise in der zyklischen Kompressionskammer 200 eine Mischung von Luft und Erdgas (hoch reinem Methan) in einem Molverhältnis von weniger oder gleich etwa 0,6 auf eine Temperatur von etwa 300°C bei Normaldruck erwärmt werden. Die Mischung kann in der zyklischen Kompressionskammer 200 auf ein volumetrisches Kompressionsverhältnis von größer als oder gleich etwa 7:1 komprimiert werden. Zufolge der Kompression kann die Mischung eine Temperatur von etwa 350° und einen Druck von etwa 20Kg/cm2 erreichen. Die komprimierte Mischung kann dann in der zyklischen Kompressionskammer 200 verbrannt werden, wobei Verbrennungsprodukte entstehen. Die Verbrennungsprodukte haben einen Druck von etwa 20 Kg/cm2 und eine Temperatur von etwa 1000°C.
  • Bei einer beispielhaften Ausführungsform, die sich auf die Verbrennung des Speisestroms in der zyklischen Kompressionskammer 200 bezieht, kann ein Speisestrom, der ein Mol Methan und 0,5 Mol Sauerstoff enthält auf etwa 300°C vorgewärmt werden. Der Speisestrom kann in die zyklische Kompressionskammer eingebracht werden, wo er mit einem volumetrischen Kompressionsverhältnis von etwa 10:1 komprimiert und bei einer Temperatur von etwa 812°C bei einem Druck von etwa 18 Kg/cm2 gezündet wird. Die Verbrennungsprodukte können etwa 0,106 Mol Methan, etwa 1,7 Mol Wasserstoff, etwa 0,88 Mol Kohlenmonoxyd und etwa 0,018 Mol Kohlendioxyd enthalten.
  • Die Temperatur und der Druck der Verbrennungsprodukte liegen bei etwa 1086°C bzw. bei etwa 31 Kg/cm2.
  • Die Verbrennungsprodukte von den erwähnten beispielhaften Ausführungsformen können dann an die Reformierungsstufe 355 abgegeben werden. Vorerwärmter Dampf mit einer Temperatur von etwa 500°C und einem Druck von etwa 20 Kg/cm2 kann in die Reformierungsstufe 355 eingeleitet werden, um die Reformierungsreaktionen zu erleichtern. Das Molverhältnis von Dampf zu Verbrennungsprodukten liegt bei etwa 2:1 bis etwa 3:1. Die Reformierung läuft in der Reformierungsstufe 355 bei Temperaturen von etwa 950°C und Drücken von etwa 18 Kg/cm2 ab. Nach der Reformierung wird das reformierte Produkt, das eine Wasserstoff enthaltende Gaszusammensetzung ist, einem Reinigungsschritt unterworfen, um den Wasserstoff von den anderen Nebenprodukten zu isolieren.
  • Eine Messgröße für die Wirksamkeit des Prozesses ist das Maß der Umwandlung der in dem Speisestrom zugeführten Kohlenwasserstoffe. Das Verfahren hat den Vorteil, dass es dazu eingesetzt werden kann, zu erreichen, dass Wasserstoff mit einer Kohlenwasserstoffkonvertierungsrate erzeugt wird, die größer oder gleich etwa 5% ist. Bei einer Ausführungsform ist die nach der Reformierung erhaltene Gaszusammensetzung mit einer Kohlenwasserstoffkonvertierungsrate umgewandelt worden, die größer oder gleich etwa 10% ist. Bei einer weiteren Ausführungsform ist die nach der Reformierung erhaltene Gaszusammensetzung mit einer Kohlenwasserstoffkonvertierungsrate konvertiert worden, die größer oder gleich etwa 25% ist. Bei einer noch anderen Ausführungsform ist die nach der Reformierung erhaltene Gaszusammensetzung mit einer Kohlenwasserstoffkonvertierungsrate von größer oder gleich etwa 50% umgewandelt worden. Bei einer weiteren Ausführungs form ist die nach der Reformierung erhaltene Gaszusammensetzung mit einer Kohlenwasserstoffkonvertierungsrate von größer oder gleich etwa 75% umgewandelt worden. In einer noch anderen Ausführungsform schließlich ist die nach der Reformierung erhaltene Gaszusammensetzung mit einer Kohlenwasserstoffkonvertierungsrate von größer als oder gleich etwa 95% umgewandelt worden.
  • Bei einem anderen Verfahren zur Abschätzung der Wirksamkeit eines Reformprozesses wird die Wirksamkeit definiert durch das Verhältnis des kalorischen Wertes (Heizwertes) des erzeugten Wasserstoffes zu der Summe der kalorischen Werte (Heizwerte) des zugeführten Kohlenwasserstoffes und weiterer dem Prozess zugeführter Wärme und/oder Arbeit. Das Verfahren ist außerdem insoweit von Vorteil, dass es einen Wirkungsgrad ergibt, der größer als oder gleich etwa 25% ist. Bei einer anderen Ausführungsform ergibt das Verfahren einen Wirkungsgrad, der größer als oder gleich etwa 35% ist. Bei einer weiteren Ausführungsform liefert das Verfahren einen Wirkungsgrad, der größer als oder gleich etwa 55% ist. Bei einer noch anderen Ausführungsform hat das Verfahren ein Wirkungsgrad, der größer als oder gleich etwa 55% ist. Bei einer weiteren Ausführungsform hat das Verfahren einen Wirkungsgrad, der größer als oder gleich etwa 65% ist. Bei schließlich noch einer anderen Ausführungsform weist das Verfahren einen Wirkungsgrad der größer als oder gleich etwa 75% ist.
  • Das Verfahren hat den weiteren Vorteil, dass eine das Verfahren anwendende Vorrichtung, falls gewünscht, ohne einen Wärmetauscher auskommt. Das Verfahren ist besonders vorteilhaft, weil die Benutzung eines Wärmetauschers, der bei Temperaturen von mehr als oder etwa gleich ca. 600°C arbeitet, vermieden werden kann. Das Verfahren zur Herstellung von Wasserstoff kann in einfachen, kompakten, eigenständigen Vorrichtungen durchgeführt werden. Vorrichtungen, die Wasserstoff unter Anwendung dieses Verfahrens herstellen, können eine Dauerstandfestigkeit von mehr als 10.000 Lastspielen aufweisen. Das System kann allgemein zur Erzeugung von Wasserstoff mit niedrigen Strömungsgeschwindigkeiten benutzt werden und zeigt einen Wirkungsgrad, der 25% übersteigt.
  • Das Verfahren ist auch insoweit von Vorteil, als bei ihm die Speiseströme bereits frühzeitig in dem Prozess verdichtet werden, mit der Folge, dass, bei einer vorgegebenen Größe von Systemkomponenten, höhere Massenstromdurchsätze erzielt werden können. Außerdem ist der höhere Druck für einen stromabwärts erfolgenden Wasserstoffreinigungsprozess, der druckabhängig sein kann zweckmäßiger. Wenn eine Druckbeaufschlagung wegen der vorerwähnten nützlichen Ergebnisse erforderlich ist, ist es in der Regel wirkungsvoller, einen Kohlenwasserstoff und Luft/Sauerstoff enthaltenden Speisestrom zu verdichten als einen Reformatstrom oder einen Verbrennungsabgasstromdruck zu verdichten, der eine Mischung von Wasserstoff, Kohlenwasserstoff, Stickstoff, Kohlendioxyd, Kohlenmonoxyd, Dampf, anderen nicht reaktionsfähigen Komponenten und Verbrennungsprodukten enthält. Das Verfahren anwendende Vorrichtungen können mit Vorteil in Fahrzeugen, Flugzeugen, Schiffen, Wohn- oder Geschäftsgebäuden oder dergleichen eingesetzt werden, um Energie zu erzeugen.
  • Wenn auch die Erfindung unter Bezugnahme auf eine beispielhafte Ausführungsform beschrieben wurde, so versteht sich für den Fachmann doch, dass verschiedene Abänderungen vorgenommen und anstelle von Elementen Äquivalente einge setzt werden können, ohne den Schutzbereich der Erfindung zu verlassen. Außerdem können Abwandlungen vorgesehen werden, um eine spezielle Situation oder ein spezielles Material an die Lehre der Erfindung anzupassen, ohne deren wesentlichen Schutzbereich zu verlassen. Die Erfindung ist deshalb nicht auf die spezielle Ausführungsform beschränkt, die als die für die Ausführung der Erfindung beste Art beschrieben ist, sondern die Erfindung umfasst alle Ausführungsformen, die in dem Schutzbereich der beigefügten Patentansprüche liegen.
  • Die Verwendung der Ausdrücke „erster", „zweiter" und dergleichen geben keine Reihenfolge oder Wertigkeit an, sondern die Ausdrücke „erster", „zweiter" und dergleichen werden lediglich dazu benutzt, ein Element von einem anderen zu unterscheiden. Außerdem bedeutet die Verwendung der Worte „ein" und „eine" bzw. „einer" keine mengenmäßige Beschränkung, sondern sie gibt lediglich an, dass wenigstens eines der in Bezug genommenen Teile vorhanden ist.
  • Figure 00190001

Claims (13)

  1. Verfahren, das beinhaltet: – Verbrennen eines zugeführten Speisestroms (400) zur Erzeugung von Verbrennungsprodukten; und – Reformieren der Verbrennungsprodukte zur Herstellung einer wasserstoffenthaltenden Gaszusammensetzung.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, bei dem der Speisestrom (400) eine Mischung von Luft oder Sauerstoff und Kohlenwasserstoff enthält, wobei das Molverhältnis von Sauerstoff zu Kohlenwasserstoff etwa 0,05 bis etwa 2 beträgt und bei dem der Kohlenwasserstoff aus einer Gruppe ausgewählt ist, die aus Alkanen, Alkenen, Alkinen oder einer Kombination besteht, die wenigstens einen der vorstehenden Kohlenwasserstoffe enthält.
  3. Verfahren nach Anspruch 2, bei dem der Kohlenwasserstoff Methan oder Erdgas ist.
  4. Verfahren nach Anspruch 1, bei dem die Temperatur des Speisestroms (400) vor der Verbrennung bei etwa 18° bis etwa 800°C liegt.
  5. Verfahren nach Anspruch 1, das außerdem die Verwendung der Wärme von einem Nebenprodukt zum Vorwärmen des Speisestroms (400) vor dessen Einführung in eine zyklische Kompressionskammer (200) beinhaltet.
  6. Verfahren nach Anspruch 1, bei dem die Verbrennung in einer zyklischen Kompressionskammer (200) abläuft, die in mechanischer Verbindung mit einem hin- und hergehenden Kolben oder einem umlaufenden Kolben steht und bei dem die Reformierung in einer Reformierungsstufe (355) stattfindet, wobei die Reformierungsstufe (350) strömungsabwärts von und in Fluidverbindung mit der zyklischen Kompressionskammer (200) angeordnet ist.
  7. Verfahren nach Anspruch 6, bei dem der Druck in der zyklischen Kompressionskammer (200) ein volumetrisches Kompressionsverhältnis von größer als oder gleich etwa 3:1 aufweist.
  8. Verfahren nach Anspruch 6, bei dem vorerwärmter Dampf oder eine vorerwärmte Mischung von Dampf und Kohlenwasserstoff in die Reformierungsstufe (355) vor der Reformierung eingeführt wird und bei dem die Reformierungsstufe (355) einen Katalysator enthält.
  9. Verfahren nach Anspruch 1, das außerdem das Separieren von Wasserstoff von der Wasserstoff enthaltenden Gaszusammensetzung beinhaltet.
  10. Verfahren zum Herstellen von Wasserstoff, das beinhaltet: – Einführen eines Erdgas und Luft oder Sauerstoff enthaltenden Speisestroms (400) in eine zyklische Kompressionskammer (200); – Verdichten des Speisestroms (400) in der zyklischen Kompressionskammer (200); – Verbrennen des Speisestroms (400) in der zyklischen Kompressionskammer (200) zur Erzeugung von Verbrennungsprodukten; – Abgeben der Verbrennungsprodukte aus der zyklischen Kompressionskammer (200) in eine Reformierungsstufe (355); und – Reformieren der Verbrennungsprodukte mit Dampf in der Reformierungsstufe (355) zur Erzeugung einer Wasserstoff enthaltenden Gaszusammensetzung.
  11. Vorrichtung, die das Verfahren nach Anspruch 1 oder 10 benutzt.
  12. Vorrichtung zur Herstellung von Wasserstoff, die aufweist: – Eine zyklische Kompressionskammer (200), die strömungsaufwärts von und in Fluidverbindung mit einer Reformierungsstufe (355) angeordnet ist, wobei die zyklische Kompressionskammer (200) bei einem Druck von etwa 10 bis etwa 100 Kg/cm2 und einer Temperatur von etwa 800° bis etwa 1500°C während der Verbrennung arbeitet; und – einen Wasserstoffseparator (600), der strömungsabwärts von und in Fluidverbindung mit der Reformierungsstufe (355) angeordnet ist.
  13. Vorrichtung nach Anspruch 12, die außerdem einen Wärmetauscher (700) aufweist, der strömungsabwärts von und in Fluidverbindung mit dem Wasserstoffseparator (600) angeordnet ist.
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