JP2005298329A - 水素ガスを生成するための方法及び装置 - Google Patents

Abstract

【課題】 本発明は、水素ガスを生成するための方法及び装置に関する。
【解決手段】 本明細書には、供給流（４００）を燃焼させて燃焼生成物を形成する段階と、燃焼生成物を改質して水素ガスを含むガス組成物を生成する段階とを含む方法が開示される。また、本明細書には、天然ガスと空気又は酸素とを含む供給流を周期的圧縮チャンバ内に導入する段階と、周期的圧縮チャンバ（２００）内で供給流を圧縮する段階と、周期的圧縮チャンバ内で供給流を燃焼させて燃焼生成物を生成する段階と、燃焼生成物を周期的圧縮チャンバから改質区分（３５５）内へ排出する段階と、改質区分内で燃焼生成物を水蒸気で改質して水素を含むガス組成物を生成する段階とを含む水素を生成するための方法も開示される。
【選択図】 図３

Description

本発明は、水素ガスを生成するための方法及び装置に関する。

炭化水素燃料は、現在、エネルギの生成及び発生において広く使用されている。しかしながら水素は、水素消費装置内で酸素と反応して、実質的に副産物を何ら排出することなくエネルギと水を生成することができるので、有用な燃料として注目されるようになってきた。従って、経済的で効率的な方式で電力を発生する水素を生成することは有用である。また、既存のエネルギ利用装置に容易に適用できる方法で水素を発生させることも望ましい。
米国特許６，０６８，６７３号公報

本明細書には、供給流を燃焼させて燃焼生成物を形成する段階と、燃焼生成物を改質して水素ガスを含むガス組成物を生成する段階とを含む方法が開示される。

また、本明細書には、天然ガスと空気又は酸素とを含む供給流を周期的圧縮チャンバ内に導入する段階と、周期的圧縮チャンバ内で供給流を圧縮する段階と、周期的圧縮チャンバ内で供給流を燃焼させて燃焼生成物を生成する段階と、燃焼生成物を周期的圧縮チャンバから改質区分内へ排出する段階と、改質区分内で燃焼生成物を水蒸気で改質して水素を含むガス組成物を生成する段階とを含む水素を生成するための方法も開示される。

本明細書には、水素を発生させるために上記方法を使用する装置も開示される。

次に、同じ要素には同じ参照符号が付けられた例示的な実施形態の図を参照する。

本明細書では、燃焼プロセスにおいて燃焼された炭化水素燃料を改質することによって、水素を含むガス組成物を生成するための方法が開示される。燃焼プロセスは、好ましくは往復動ピストンと摺動機械的に連結するシリンダ内で発生する。往復動ピストンは、外部駆動装置と機械的に連結している。１つの実施形態においては、本方法は、供給流を燃焼させて燃焼生成物を形成する段階と、燃焼生成物を改質して水素を含むガス組成物を生成する段階とを含む。別の実施形態においては、水素を生成するための方法は、天然ガスと空気又は酸素とを含む供給流を周期的圧縮チャンバ内に導入する段階と、周期的圧縮チャンバ内で供給流を圧縮する段階と、供給流を周期的圧縮チャンバ内で燃焼させて燃焼生成物を生成する段階と、燃焼生成物を周期的圧縮チャンバから改質区分内へ排出する段階と、改質区分内で燃焼生成物を水蒸気及び／又は追加の炭化水素で改質して水素を含むガス組成物を生成する段階とを含む。別の実施形態においては、改質区分内に触媒を配置してもよい。

本方法は、水素を含むガス組成物を生成するために有利に使用することができ、ここで水素は、ガス組成物の全重量をベースとして約０．０１重量パーセント（ｗｔ％）以上の量が存在する。水素を生成するための本方法は、必要であれば、高純度の水素（すなわち水素６．０）を生成するためにも使用できるという点で有利である。この方法は、単純で小形の内蔵型装置において使用できる。この方法を用いて水素を生成する装置は、１０，０００サイクルを超える疲労寿命を有することができる。

供給流は、炭化水素と空気又は酸素、並びに任意選択的に水蒸気を含む。好適な炭化水素は、脂肪族炭化水素及び／又は芳香族炭化水素のいずれかとすることができる。供給流で使用可能な炭化水素の好適な例は、アルカン類、アルケン類、アルキン類、又はこれに類するもの、あるいはこれらの炭化水素類の少なくとも１つを含む組合せである。また、例えば環状アルカン類などの環状形態の炭化水素を供給流において用いてもよい。好ましい炭化水素は、アルカン類又はアルケン類である。好ましいアルカン類は、メタン、エタン、プロパン、ブタン、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、又はこれに類するもの、あるいはこれらのアルカン類の少なくとも１つを含む組合せである。供給流において用いることができるアルケン類の好ましい例は、エチレン、プロピレン、ブテン、ペンテン、ヘキセン、又はこれに類するもの、あるいはこれらのアルケン類の少なくとも１つを含む組合せである。最も好ましい炭化水素は、高純度メタン又は天然ガスである。

供給流は、好ましくは炭化水素に対する酸素の分子比が約０．０５から約２．０であるように、空気又は酸素、炭化水素、及び任意選択的に水蒸気の混合物を含むことができる。１つの実施形態においては、供給流は、炭化水素に対する酸素の分子比が約０．１から約１．９であるように、空気又は酸素と炭化水素との混合物を含むことができる。別の実施形態においては、供給流は、炭化水素に対する酸素の分子比が約０．２５から約１．８であるように、空気又は酸素と炭化水素との混合物を含むことができる。更に別の実施形態においては、供給流は、炭化水素に対する酸素の分子比が約０．５から約１．７５であるように、空気又は酸素と炭化水素との混合物を含むことができる。

次に図１を参照すると、３シリンダ型水素改質システム（ＨＲＳ）１００の例示的な実施形態が示されている。ＨＲＳ１００は、２つの内燃シリンダ２００（以下周期的圧縮チャンバと呼ぶ）と機械的に連結された駆動シリンダ１１０の形態の外部駆動装置を含む。１つの実施形態においては、駆動シリンダ１１０は、ピストン１１２とシリンダ１１４とを含み、燃料混合物を受けて時限点火を閉じ込め、２つの内燃シリンダを駆動するのに使用される機械的駆動力をもたらす。クランク１３０を備えた駆動シャフト１２０が、駆動シリンダ１１０と各周期的圧縮チャンバ２００とを機械的に連結して、各シリンダ２１０内で各ピストン２０５を周期的に駆動する。図１には３つのシリンダ型水素改質システム１００が示されているが、要求に応じた駆動システムシリンダ及び内燃シリンダの任意の構成を用いることにより、適応性のある水素改質システム１００を提供することができる。更に、往復動ピストンは一般に、シリンダ内における供給流の圧縮を促進するが、回転するピストンによって行われるような他の圧縮方式を用いてもよい。

水素改質システムの外部駆動装置は、周期的圧縮チャンバを駆動する燃焼によって得られるエネルギを用いることができるが、別の形態のエネルギを周期的圧縮チャンバの駆動に使用することもできる。このような別形態のエネルギの例としては、風、太陽光、蒸気、水、又はこれに類するもの、あるいはこれらのエネルギ形態の少なくとも１つを含む組合せがある。

次に図２を参照すると、供給流を受ける入口弁２２０を備えた入口ポート２１５と、燃焼生成ガスを改質区分へ送出するための出口弁２３０を備えた出口ポート２２５とを有する例示的な単一の周期的圧縮チャンバ２００が示されている。周期的圧縮チャンバ２００はまた、例えば点火プラグなどの、供給流の燃焼を開始させる点火源２４０を備えている。１つの実施形態においては、供給流は、入口ポート２１５を介して周期的圧縮チャンバ２００に入る前に予熱することができる。

周期的圧縮チャンバ２００は、約５ミリリットル（ｍｌ）以上の容積を有することができる。１つの実施形態においては、周期的圧縮チャンバは、約１０ミリリットル（ｍｌ）以上の容積を有する。別の実施形態においては、周期的圧縮チャンバは、約３０ミリリットル（ｍｌ）以上の容積を有する。更に別の実施形態においては、周期的圧縮チャンバは、約１００ミリリットル（ｍｌ）以上の容積を有する。更に別の実施形態においては、周期的圧縮チャンバは、約５００ミリリットル（ｍｌ）以上の容積を有する。更に別の実施形態においては、周期的圧縮チャンバは、約１０００ミリリットル（ｍｌ）以上の容積を有する。

次に図３を参照しながら、ＨＲＳ１００の水素生成方法に関する例示的な実施形態を詳述する。炭化水素、空気又は酸素、及び任意選択的に水蒸気を含む供給流４００は、周期的圧縮チャンバ２００内に別々に又は混合物の形態で導入される。供給流４００中の炭化水素に対する酸素の分子比は、一般的には約０．１から約２である。前述のように、供給流は、周期的圧縮チャンバ２００内に導入する前に予熱することができる。供給流はまた、周期的圧縮チャンバ２００内に導入する前に予圧縮することができる。１つの実施形態においては、空気又は酸素の温度及び圧力は、周期的圧縮チャンバ内に導入する前の炭化水素の温度及び圧力とは異なるものとすることができる。別の１つの実施形態においては、空気又は酸素の温度及び圧力は、周期的圧縮チャンバ内に導入する前の炭化水素の温度及び圧力と同じとすることができる。炭化水素と空気又は酸素とが別々に周期的圧縮チャンバ内に導入されるときには、炭化水素を導入する前に空気又は酸素を導入するのが望ましい場合がある。もしくは、空気又は酸素を導入する前に炭化水素を導入することが望ましい場合もある。

１つの実施形態においては、供給流４００は、周期的圧縮チャンバ２００内への導入する前に、ほぼ周囲温度（約１８°Ｃから２８°Ｃ）以上で約８００°Ｃ以下の温度で供給することができる。供給流の温度は、燃料の分解などの供給流の望ましくない化学反応の発生及び構成材料の耐熱性によって限定される。供給流の好ましい温度は、約３００°Ｃから約５００°Ｃである。

炭化水素が空気又は酸素とは別個に周期的圧縮チャンバ２００内に導入される場合には、炭化水素は、導入前に約１００°Ｃから約４００°Ｃの温度まで予熱することができる。好ましい予熱温度は、約３５０°Ｃである。空気又は酸素は、導入前に１００°Ｃから約８００°Ｃの温度まで予熱することができる。空気又は酸素の好ましい予熱温度は、約５００°Ｃである。

別の実施形態においては、供給流４００は、周期的圧縮チャンバ２００内への導入前に約１から５ｋｇ／ｃｍ^２の圧力まで予圧縮することができる。好ましい予圧縮の圧力は、約２ｋｇ／ｃｍ^２である。

供給流４００は、周期的圧縮チャンバ２００内で圧縮と燃焼に曝される。圧縮中の周期的圧縮チャンバ２００内での体積圧縮比は、約３：１以上、好ましくは約５：１以上、より好ましくは約７：１以上、更に好ましくは約１０：１以上である。燃焼中における周期的圧縮チャンバ２００内の圧力は、約１０から約１００ｋｇ／ｃｍ^２である。燃焼中における好ましい圧力は、約２５ｋｇ／ｃｍ^２である。燃焼中における周期的圧縮チャンバ２００内の温度は、約８００から約１，５００°Ｃである。燃焼中における好ましい温度は、約１，０００°Ｃである。燃焼生成物は、二酸化炭素、一酸化炭素、未燃焼炭化水素、水蒸気、水素、及び供給流中の空気の不活性成分（窒素など）を含む。

燃焼に引き続いて、燃焼生成物は、周期的圧縮チャンバ２００の下流側でこれと流体連通している改質区分３５５に排出される。改質区分３５５において、燃焼生成物は、水蒸気及び／又は炭化水素と結合されて、水素を生成する改質プロセスを受ける。水蒸気及び／又は炭化水素及び／又は燃焼生成物は、同時に又は別々に改質区分３５５内に導入することができる。別個に導入される場合には、これらは任意の望ましい順序で導入することができる。燃焼生成物の改質を促進するために、改質区分３５５は任意選択的に触媒を含むことができる。

水蒸気が燃焼生成物及び炭化水素の両方とは別個に改質区分３５５内に導入される場合には、約１００から約８００°Ｃの温度で約１０から約１００ｋｇ／ｃｍ^２の圧力で導入されるのが好ましい。炭化水素が燃焼生成物及び水蒸気の両方とは別個に改質区分３５５内に導入される場合には、ほぼ周囲温度（約１８°Ｃから２８°Ｃ）から約５００°Ｃまでの温度で約１から約１００ｋｇ／ｃｍ^２の圧力で導入されるのが好ましい。炭化水素及び水蒸気が同時に改質区分３５５内に導入される場合には、改質区分に入る混合流が約７００°Ｃから約１，２００°Ｃの温度で約１から約５０ｋｇ／ｃｍ^２の圧力であるように導入されるのが好ましい。

改質区分は、バッチ反応炉又は連続反応炉を含むことができる。これらの反応炉は、流動床反応炉、円筒形圧縮チャンバ、栓流型反応炉、触媒酸化反応炉、燃料改質触媒反応炉、又はこれに類するものを含むことができる。好ましい反応炉は、連続攪拌タンク反応炉などの栓流型反応器炉である。連続攪拌タンク反応炉は、運転コストが低いことに加えて大規模に反応を実施できる（つまり、単位体積当たり高い変換効率）利点を有する。これらの反応炉内では、均一反応と不均一反応の両方を行うことができる。

改質反応のために改質区分３５５において使用できる触媒は、水蒸気改質触媒及び／又は水性ガス転化用触媒である。水蒸気改質触媒及び水性ガス転化用触媒の好適な例は、金属類、合金類、及び遷移金属酸化物類、アルカリ土類金属酸化物類、又は主族元素酸化物類などの酸化物類である。触媒は、均一触媒又は不均一触媒とすることができる。一般的には触媒は、モノリス触媒が望ましい。金属の好適な例は、ニッケル、鉄、亜鉛、銅、貴金属類（パラジウム、白金、ロジウム、又はこれに類するもの）、又はこれらの金属の少なくとも１つを含む組合せである。このような酸化物の好適な例は、酸化ニッケル、酸化マグネシウム、酸化アルミニウム、酸化マンガン、酸化亜鉛、酸化銅、酸化鉄、又はこれに類するもの、あるいはこれらの酸化物の少なくとも１つを含む組合せである。

１つの実施形態においては、金属触媒は、大きな表面積を有する支持体上に配置することができる。好適な支持体は、ヒュームドシリカ、ヒュームドアルミナ、アルファアルミナ、ガンマアルミナ、デルタアルミナ、チタニア、セリア、又はこれに類するもの、あるいはこれらの支持体の少なくとも１つを含む組合せである。一般的には、１ｇｍ当たり約１０ｍ^２（ｍ^２／ｇｍ）以上、好ましくは約２０ｍ^２／ｇｍ以上、より好ましくは１００ｍ^２／ｇｍ以上の表面積を有する多孔性支持体が望ましい。触媒は、イオン注入法、化学蒸着法、アルコール、アセトン、水、又はこれに類するもののような適当な溶剤からのスパッタリング、又はこれに類するものによって多孔性支持体上に付着させることができる。改質区分が流動床である場合には、担持触媒が一般に使用される。

栓流型反応器炉のための好ましい触媒は、ニッケル、鉄、亜鉛、銅、貴金属類（パラジウム、白金、ロジウム、又はこれに類するもの）、あるいはこれらの金属の少なくとも１つを含む組合せなどのモノリス触媒である。モノリス触媒は、反応物質との接触時間の短縮を可能にする。更にモノリス触媒は、化学反応が触媒表面だけでなく、ガス相内でも起こり得る点で有利である。

燃焼生成物は、改質区分３５５内で水蒸気と反応し、次式（Ｉ）及び（ＩＩ）で詳述される反応に従って水素を生成する。

Ｃ_ｘＨ_ｙ＋ｘＨ_２Ｏ → ｘＣＯ＋（ｘｙ／２）Ｈ_２ （Ｉ）
ＣＯ＋Ｈ_２Ｏ → ＣＯ_２＋Ｈ_２ （ＩＩ）
上式（Ｉ）は、一般に水蒸気改質（ＳＭＲ）反応と呼ばれ、式（ＩＩ）は、一般に水性ガス転化反応と呼ばれる。これらの反応は、改質区分内で起こる。式（Ｉ）に従って反応する炭化水素がメタン又は天然ガスである場合、この反応は、水蒸気メタン改質（ＳＭＲ）反応と呼ばれる。

次に、水素、一酸化炭素、二酸化炭素、窒素、水分、及び供給流の他の未反応成分を含む改質ガスは、改質ブロック３５５から排出されて、ガス分離器６００で精製される。１つの実施形態においては、改質ガスからの水素の分離は、ガス分離法によって行われる。水素の分離を行うために、改質ガスを水素分離器に通過させる。別の実施形態においては、水素の分離は、圧力スイング吸着法によって行われる。

例示的な実施形態においては、ガス分離器６００は、水素ガス（Ｈ_２）を透過可能であるが、炭化水素、一酸化炭素（ＣＯ）、二酸化炭素（ＣＯ_２）、又は水分（Ｈ_２Ｏ）は透過できない薄膜を含み、これによって改質ガスから水素ガスを分離することができる。次に、水素ガスは、任意の望ましい方法で使用又は貯蔵することができる。無機質及び有機質の薄膜をガス分離のために有利に使用することができる。無機質薄膜は、５００°Ｃよりも高い温度で水素の分離を促進するが、有機質薄膜は、一般的には約２００°Ｃの温度が好ましい。有機質薄膜は、好ましくは高分子膜である。好適な高分子は、熱可塑性高分子、熱硬化性高分子、又は熱可塑性高分子と熱硬化性高分子との組合せである。ポリイミド薄膜は、水素ガスを分離するのに好ましい。

上述のように、水素ガスは、圧力スイング吸着（ＰＳＡ）法によって分離することができる。このプロセスにおいては、改質区分において生成されたガスは、水素ガスを分離するために複数の床で高圧吸着サイクル及び低圧吸着サイクルを受ける。薄膜分離は、水素を分離するのに好ましい方法である。

別の実施形態においては、改質ガスから分離された副産物をエネルギを抽出するために任意選択的に使用し、システムに戻して再循環させて供給流を予熱ですることができる。このエネルギは、熱交換器などの熱伝達装置７００を介して抽出及び交換することができる。このようにして、副産物からの熱を用いて、周期的圧縮チャンバへ導入する前に供給流を予熱することができる。

例示的な実施形態において、周期的圧縮チャンバ２００に進む1つの方法では、約０．６以下の分子比の空気及び天然ガス（高純度メタン）の混合物は、標準圧力において約３００°Ｃの温度まで予熱することができる。この混合物は、周期的圧縮チャンバ２００内で約７：１以上の体積圧縮比まで圧縮することができる。圧縮の結果、この混合物は、約３５０°Ｃの温度及び約２０ｋｇ／ｃｍ^２の圧力に到達することができる。次に、圧縮された混合物は、周期的圧縮チャンバ２００内で燃焼して燃焼生成物を生じることができる。この燃焼生成物は、約２０ｋｇ／ｃｍ^２の圧力で約１，０００°Ｃの温度を有する。

別の例示的な実施形態においては、周期的圧縮チャンバ２００内での供給流の燃焼について言えば、１モルのメタンと０．５モルの酸素とを含む供給流は、約３００°Ｃまで予熱することができる。供給流は、周期的圧縮チャンバ内に導入され、ここで約１０：１の体積圧縮比まで圧縮され、約８１２°Ｃの温度及び約１８ｋｇ／ｃｍ^２の圧力で点火することができる。燃焼生成物は、約０．１０６モルのメタン、約１．７モルの水素、約０．８８モルの一酸化炭素、及び約０．０１８モルの二酸化炭素を含むことができる。燃焼生成物の温度及び圧力は、それぞれ約１，０８６°Ｃ及び約３１ｋｇ／ｃｍ^２である。

次いで、上述の例示的な実施形態から得られた燃焼生成物は、改質区分３５５に排出することができる。約５００°Ｃの温度及び約２０ｋｇ／ｃｍ^２の圧力の予熱された水蒸気を改質区分３５５内に導入して、改質反応を促進させることができる。燃焼生成物に対する水蒸気の分子比は、約２：１から約３：１である。改質区分３５５内においては、約９５０°Ｃの温度及び約１８ｋｇ／ｃｍ^２の圧力で改質が起こる。改質後、水素を含むガス組成物である改質生成物は、水素を他の副産物から分離する精製段階を受ける。

本プロセスの有効性は、供給流内に供給される炭化水素の変換の程度で評価される。この方法は、約５％以上の炭化水素変換効率で変換された水素を得るために使用できるという点で有利である。１つの実施形態においては、改質後に得られたガス組成物は、約１０％以上の炭化水素変換効率で変換された。別の実施形態においては、改質後に得られたガス組成物は、約２５％以上の炭化水素変換効率で変換された。更に別の実施形態においては、改質後に得られたガス組成物は、約５０％以上の炭化水素変換効率で変換された。更に別の実施形態においては、改質後に得られたガス組成物は、約７５％以上の炭化水素変換効率で変換された。更に別の実施形態においては、改質後に得られたガス組成物は、約９５％以上の炭化水素変換効率で変換された。

改質プロセスの有効性を評価する別の方法は、供給された炭化水素の発熱量とこの処理に対して供給された他の熱及び／又は仕事量との和に対する、生成された水素の発熱量の比によって定義される効率である。この方法は更に、約２５％以上の効率を示す点で有利である。１つの実施形態においては、この方法は、約３５％以上の効率を有する。別の１つの実施形態においては、この方法は、約４５％以上の効率を有する。更に１つの実施形態においては、この方法は、約５５％以上の効率を有する。更に１つの実施形態においては、この方法は、約６５％以上の効率を有する。更に１つの実施形態においては、この方法は、約７５％以上の効率を有する。

この方法は更に、該方法を利用する装置が、要求によっては熱交換器を備えなくてもよい点で有利である。この方法は、約６００°Ｃ以上の温度で作動する熱交換器の使用を回避できる点で特に有利である。水素を生成するこの方法は、単純で小形の内蔵型装置において使用することができる。この方法を用いて水素を生成する装置は、１０，０００サイクルを超える疲労寿命を有することができる。このシステムは、一般に、低い流量で水素を生成するために使用することができ、２５％を超える効率を示す。

この方法は更に、プロセスの初期において供給流を加圧することが必要であるため、所与のサイズのシステム構成要素に対して、より高い質量流スループット率を達成できる点で有利である。これに加えて、より高い圧力は、圧力に依存することができる下流側の水素精製プロセスに対してより好ましい。上述の利点を得るために加圧が要求される場合には、リフォーメート流、又は水素、炭化水素、窒素、二酸化炭素、一酸化炭素、水蒸気、他の未反応成分、及び燃焼生成物の混合物を含む燃焼排気流を加圧するよりも、炭化水素及び空気／酸素からなる供給流を加圧する方が一般により効率的である。この方法を用いる装置は、エネルギを発生させるために、自動車、航空機、船舶、住宅、オフィスビル、又はこれに類するものにおいて有利に使用することができる。

本発明を例示的な実施形態を参照しながら説明してきたが、本発明の範囲から逸脱することなく様々な変更を行うことができ、更にその構成要素を均等物で置き換え得ることは、当業者には理解されるであろう。更に、本発明の本質的な範囲から逸脱することなく、本発明の教示に対して特定の状況又は使用材料に適合させるよう多くの変更を加えることができる。従って本発明を実施するために企図される最善の形態として本明細書で開示された特定の実施形態に限定されるものではなく、本発明は添付の請求項の範囲に包含される全ての実施形態を含むであろう。

第１、第２、等々の用語は、どのような順序又は重要度を示すものではなく、或る要素と他の要素とを区別するために使用される用語である。更に、単数形を示す用語は、数量を限定するためのものではなく、参照項目が少なくとも１つ存在することを示している。また、特許請求の範囲に記載された符号は、理解容易のためであってなんら発明の技術的範囲を実施例に限縮するものではない。

炭化水素燃料を改質する装置の１つの実施形態の概略断面図。 図１の装置の少なくとも一部分を示す詳細概略図。 炭化水素燃料を改質するための方法の１つの実施形態のブロック図。

符号の説明

３５５ 改質区分、改質ブロック
４００ 供給流
６００ ガス分離器
７００ 熱伝達装置

Claims (13)

1. 供給流（４００）を燃焼させて、燃焼生成物を形成する段階と、
   前記燃焼生成物を改質して、水素を含むガス組成物を生成する段階と、
   を含む方法。
2. 前記供給流（４００）が空気又は酸素と炭化水素との混合物を含み、炭化水素に対する酸素の分子比が約０．０５から約２．０であり、炭化水素が、アルカン類、アルケン類、アルキン類、あるいはこれらの炭化水素類の少なくとも１つを含む組合せとから成る群から選択されることを特徴とする請求項１に記載の方法。
3. 炭化水素がメタン又は天然ガスであることを特徴とする請求項１に記載の方法。
4. 燃焼前の前記供給流（４００）の温度が約１８°Ｃから８００°Ｃであることを特徴とする請求項１に記載の方法。
5. 周期的圧縮チャンバ（２００）内への導入前に副産物からの熱を利用して前記供給流（４００）を予熱する段階を更に含む請求項１に記載の方法。
6. 燃焼が往復動ピストン又は回転ピストンと機械的に連結された周期的圧縮チャンバ（２００）内で起こり、前記改質が改質区分（３５５）内で起こり、前記改質区分（３５５）が前記周期的圧縮チャンバ（２００）の下流側にありこれと流体連通していることを特徴とする請求項１に記載の方法。
7. 前記周期的圧縮チャンバ２００内の圧力が、約３：１以上の体積圧縮比を有することを特徴とする請求項６に記載の方法。
8. 予熱水蒸気、又は該予熱水蒸気と炭化水素との混合物が、前記改質の前に前記改質区分（３５５）内に導入され、前記改質区分（３５５）が触媒を含むことを特徴とする請求項６に記載の方法。
9. 水素を含むガス組成物から水素を分離する段階を更に含む請求項１に記載の方法。
10. 天然ガスと空気又は酸素とを含む供給流（４００）を周期的圧縮チャンバ（２００）内に導入する段階と、
    前記周期的圧縮チャンバ（２００）内で前記供給流（４００）を圧縮する段階と、
    前記周期的圧縮チャンバ（２００）内で前記供給流（４００）を燃焼させて燃焼生成物を生成する段階と、
    前記燃焼生成物を前記周期的圧縮チャンバ（２００）から改質区分（３５５）内へ排出する段階と、
    前記改質区分（３５５）内で前記燃焼生成物を水蒸気で改質して、水素を含むガス組成物を生成する段階と、
    を含む水素を生成するための方法。
11. 請求項１又は１０に記載の方法を用いる装置。
12. 改質区分（３５５）の上流側に配置されてこれと流体連通して、燃焼中に約１０から約１００ｋｇ／ｃｍ^２の圧力及び約８００から約１，５００°Ｃの温度で動作する周期的圧縮チャンバ（２００）と、
    前記改質区分（３５５）の下流側に配置されてこれと流体連通した水素分離器（６００）と、
    を含む水素を生成するための装置。
13. 前記水素分離器（６００）の下流側に配置されてこれと流体連通した熱交換器（７００）を更に含むことを特徴とする請求項１２に記載の装置。

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