CZ296358B6 - Zpusob výroby polyamidu - Google Patents

Zpusob výroby polyamidu Download PDF

Info

Publication number
CZ296358B6
CZ296358B6 CZ20003436A CZ20003436A CZ296358B6 CZ 296358 B6 CZ296358 B6 CZ 296358B6 CZ 20003436 A CZ20003436 A CZ 20003436A CZ 20003436 A CZ20003436 A CZ 20003436A CZ 296358 B6 CZ296358 B6 CZ 296358B6
Authority
CZ
Czechia
Prior art keywords
polyamides
acid
process according
compound
polyamide
Prior art date
Application number
CZ20003436A
Other languages
English (en)
Other versions
CZ20003436A3 (cs
Inventor
Breiner@Urlike
Julius@Manfred
Neuberg@Rainer
Weiss@Robert
Wilms@Axel
Y. Hu@Harry
Original Assignee
Basf Aktiengesellschaft
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Basf Aktiengesellschaft filed Critical Basf Aktiengesellschaft
Publication of CZ20003436A3 publication Critical patent/CZ20003436A3/cs
Publication of CZ296358B6 publication Critical patent/CZ296358B6/cs

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G69/00Macromolecular compounds obtained by reactions forming a carboxylic amide link in the main chain of the macromolecule
    • C08G69/02Polyamides derived from amino-carboxylic acids or from polyamines and polycarboxylic acids
    • C08G69/04Preparatory processes
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G69/00Macromolecular compounds obtained by reactions forming a carboxylic amide link in the main chain of the macromolecule
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G69/00Macromolecular compounds obtained by reactions forming a carboxylic amide link in the main chain of the macromolecule
    • C08G69/02Polyamides derived from amino-carboxylic acids or from polyamines and polycarboxylic acids
    • C08G69/08Polyamides derived from amino-carboxylic acids or from polyamines and polycarboxylic acids derived from amino-carboxylic acids
    • C08G69/14Lactams
    • C08G69/16Preparatory processes
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G69/00Macromolecular compounds obtained by reactions forming a carboxylic amide link in the main chain of the macromolecule
    • C08G69/02Polyamides derived from amino-carboxylic acids or from polyamines and polycarboxylic acids
    • C08G69/26Polyamides derived from amino-carboxylic acids or from polyamines and polycarboxylic acids derived from polyamines and polycarboxylic acids
    • C08G69/28Preparatory processes
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G69/00Macromolecular compounds obtained by reactions forming a carboxylic amide link in the main chain of the macromolecule
    • C08G69/48Polymers modified by chemical after-treatment

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Polyamides (AREA)
  • Hydrogenated Pyridines (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)

Abstract

Zpusob výroby polyamidu spocívá v tom, ze se polymerizace výchozích monomeru nebo výchozích oligomeru provádí za prítomnosti alespon jedné slouceninyvzorce (I), ve kterém znací R funkcní skupinu R.sup.8.n., která nese 1 az 4 stejné nebo rozdílné amidotvorné skupiny R.sup.7.n.; R.sup.1.n. je H, C.sub.1.n. az C.sub.20.n.-alkyl, cykloalkyl, benzyl, OR.sup.6.n., kde znací R.sup.6.n. H, C.sub.1.n. azC.sub.20.n.-alkyl, cykloalkyl, benzyl; R.sup.2.n., R.sup.3.n., R.sup.4.n., R.sup.5.n. jsou nezávisle na sobe C.sub.1.n. az C.sub.20.n.-alkyl; n je prirozené císlo vetsí nez 1, pricemz piperidinové deriváty vázané na R jsou se zretelem na substituenty, to znamená R.sup.1.n., R.sup.2.n., R.sup.3.n., R.sup.4.n. a R.sup.5.n., rozdílné nebo stejné. Takto vyrobené polyamidy se pouzívají k výrobe nití, vláken, fólií, plosných útvaru a tvarových teles.

Description

Oblast techniky
Předložený vynález se týká způsobu výroby polyamidů, tímto způsobem získaných polyamidů a jejich použití.
Dosavadní stav techniky
Výroba polyamidů, mezi jinými také polyamidu 6 a polyamidu 66 polymerizací, případně polykondenzací příslušných výchozích monomerů nebo výchozích oligomerů je obecně známá (Adolf Echte, Handbuch der technischen Polymerchemie, VCH Weinheim, 1993, str. 553).
Užitné vlastnosti, jako stálost při horku, stálost při světle, obarvitelnost, odolnost proti vyprání barvy (stálost barvy za mokra), takovýchto polyamidů jsou pro mnoho použití neuspokojivé.
Tak například mohou vzniknout problémy při povrchovém obarvení na základě chemických změn (oxidačně/termické poškození) polymerů při postupech ztužování vláken koberce nebo textilních plošných útvarů za tepla (heat setting). Tyto problémy se mohou týkat nekonečných vláken nebo také střížových vláken.
Je známé přidávat k polyamidům ke zlepšení těchto vlastností stabilizátory. Takovéto přídavky se provádí před, během nebo po polymerizací, například také teprve během zpracování.
Jestliže se k polyamidu přimísí stabilizátory a naváží se na polymerové řetězce, mohou z polymeru vystoupit, vypařit se nebo se vyprat, takže se účinnost stabilizace nežádoucím způsobem snižuje, a mohou přejít do prostředí (vzduch, barvicí lázeň, čisticí lázeň) jako znečištění. DE-A39 01 717 popisuje zlepšení obarvitelnosti polyamidů přídavkem malého množství alespoň jedné aminosloučeniny nebo iminosloučeniny s cykloalkylovou, aromatickou nebo heteroaromatickou skupinou v molekule.
Přídavek 2,2,6,6-tetramethylpiperidinových derivátů, které případně mohou být substituovány v čtvrté poloze a v první poloze, během polymerizace, případně polykondenzace je například popsán ve WO 95/28443, DE-A 44 13 177, WO 97/05189 a WO 97/13800. Použití těchto stabilizátorů vede ke snížení rychlosti polymerizace, případně polykondenzace a tím na základě redukované výtěžnosti ke zvýšení výrobních nákladů na polyamidy. Kromě toho je u takovýchto polyamidů neuspokojivá odolnost za tepla.
Podstata vynálezu
Předložený vynález spočívá v úkolu navrhnout způsob výroby polyamidů, podle tohoto způsobu získané polyamidy a použití takovýchto polyamidů k výrobě nití, vláken, fólií, plošných útvarů a tvarových těles a rovněž nitě, vlákna, fólie, plošné útvary a tvarová tělesa, které takový polyamid obsahují, které zamezují uvedeným nevýhodám.
Proto byl nalezen způsob výroby polyamidů, který je charakterizován tím, že se polymerizace výchozích monomerů nebo výchozích oligomerů provádí za přítomnosti alespoň jedné sloučeniny vzorce (I)
-1 CZ 296358 B6
(I) přičemž značí
R funkční skupinu R8, která nese 1 až 4 stejné nebo rozdílné amidotvomé skupiny R7,
R1 H, Ci-C2o-alkyl, cykloalkyl, benzyl, OR6, kde značí R6, H, Ci-C20-alkyl, cykloalkyl, benzyl,
R2, R3, R4, R5 nezávisle na sobě Ci-Cio-alkyl, n přirozené číslo větší než 1 a přičemž piperidinové deriváty vázané na R jsou z hlediska substituentů, to znamená R1, R2, R3, R4 a R5, rozdílné nebo stejné.
Dále byly nalezeny polyamidy získané podle tohoto způsobu a použití takovýchto polyamidů k výrobě nití, vláken, fólií, plošných útvarů a tvarových těles a rovněž nitě, vlákna fólie, plošné útvary a tvarová tělesa, které takový polyamid obsahují.
Pod polyamidy se rozumí homopolymery, kopolymery, směsi a štěpné polymery syntetických polyamidů s dlouhým řetězcem, které mají v hlavním řetězci polymeru jako podstatnou součást opakující se amidové skupiny. Příkladem takovýchto polyamidů jsou nylon 6 (polykaprolaktam), nylon 6.6 (polyhexamethylenadipamid), nylon 4.6 (polytetramethylenadipamid), nylon 6.10 (polyhexamethylensebakamid), nylon 7 (polyenantholaktam), nylon 11 (polyundekanolaktam), nylon 12 (polydodekanolaktam). Tyto polyamidy nesou jak je známo generické označení nylon. Pod polyamidy se rozumí také tak zvané aramidy (aromatické polyamidy), jako poly-metafenylen-izoftalamid (vlákno NOMEX®, US-A-3 287 324) nebo poly-parafenylen-tereftalamid (vlákno KEVLAR®, US-A-3 671 542).
Výroba polyamidů se může principiálně provádět dvěma způsoby.
Při polymerizaci z kyselin dikarbonových a diaminu, jakož také při polymerizaci z aminokyselin reagují koncové aminoskupiny a karboxylové skupiny výchozích monomerů nebo výchozích oligomonomerů navzájem za vzniku amidové skupiny a vody. Voda se následně může od poly35 měrové hmoty oddělit. Při polymerizaci z amidů karboxylových kyselin reagují koncové aminoskupiny a amidoskupiny výchozích monomerů nebo výchozích oligomonomerů navzájem za vzniku amidové skupiny a amoniaku. Amoniak se následně může od polymerové hmoty oddělit. Tato polymerizační reakce je obvykle označováno jako polykondenzace.
Polymerizace z laktamů jako výchozích monomerů nebo výchozích oligomerů je označována obvykle jako polyadice.
Jako výchozí monomery nebo výchozí oligomonomery k výrobě polyamidů jsou například vhodné:
-2CZ 296358 B6 monomery nebo oligomery C2- až C20-, přednostně C3- až C)8-aminokyselin, jako kyselina 6-aminokapronová, kyselina 11-aminoundekanová a rovněž jejich dimery, trimery, tetramery, pentamery nebo hexamery, monomery nebo oligomery amidů C2- až C20-aminokyselin, jako amid kyseliny 6-aminokapronové, amid kyseliny 11-aminoundekanové a rovněž jejich dimery, trimery, tetramery, pentamery nebo hexamery, monomery nebo oligomery C2- až C20-, přednostně C2- až Ci2-alkyldiaminu, jako tetramethylendiamin nebo přednostně hexamethylendiamin, s C2— až C2o~, přednostně C2- až C]4-alifatickou dikarbonovou kyselinou, jako s kyselinou sebakovou, kyselinou dekandikarbonovou nebo kyselinou adipinovou a rovněž s jejich dimery, trimery, tetramery, pentamery nebo hexamery, monomery nebo oligomery C2- až C20-, přednostně C2- až Ci2-alkyldiaminu, jako tetramethylendiamin nebo přednostně hexamethylendiamin, s Cg- až C20—, přednostně C8- až Ci2-aromatickou dikarbonovou kyselinou nebo jejími deriváty, například chloridy, jako s 2,6-naftalendikarbonovou kyselinou, přednostně s kyselinou izoftalovou nebo tereftalovou a rovněž s jejich dimery, trimery, tetramery, pentamery nebo hexamery, monomery nebo oligomery C2- až C20-, přednostně C2- až C]2-alkyldiaminu, jako tetramethylendiamin nebo přednostně hexamethylendiamin, s C9- až C20—, přednostně C9- až Ci8-arylalifatickou dikarbonovou kyselinou nebo jejími deriváty, například chloridy, jako s o-, m-, nebo p-fenyldioctovou kyselinou a rovněž s jejich dimery, trimery, tetramery, pentamery nebo hexamery, monomery nebo oligomery C6- až C20-, přednostně C6- až Ci0-aromatického diaminu, jako m- nebo p-fenylendiamin, s C2— až C20-, přednostně C2- až Cu-alifatickou dikarbonovou kyselinou, jako s kyselinou sebakovou, kyselinou dekandikarbonovou nebo kyselinou adipinovou, a rovněž s jejich dimery, trimery, tetramery, pentamery nebo hexamery, monomery nebo oligomery C6- až C20-, přednostně C6- až C10-aromatického diaminu, jako m- nebo p-fenylendiamin, s C8- až C20—, přednostně C8- až Ci2-aromatickou dikarbonovou kyselinou nebo jejími deriváty, například chloridy, jako s 2,6-naftalendikarbonovou kyselinou, přednostně s kyselinou izoftalovou nebo tereftalovou, a rovněž s jejich dimery, trimery, tetramery, pentamery nebo hexamery, monomery nebo oligomery C6- až C20- přednostně C6- až Cio-aromatického diaminu, jako m- nebo p-fenylendiamin, s C9- až C2o~, přednostně C9- až Cjg-arylalifatickou dikarbonovou kyselinou nebo jejími deriváty, například chloridy, jako s o-, m-, nebo p-fenyldioctovou kyselinou,
-3CZ 296358 B6 a rovněž s jejich dimery, trimery, tetramery, pentamery nebo hexamery, monomery nebo oligomery C7- až C20-, přednostně Cg- až C18-arylalifatického diaminu, jako 5 m- nebo p-xylylendiamin, s C2— až C20—, přednostně C2- až C]4-alifatickou dikarbonovou kyselinou, jako s kyselinou sebakovou, kyselinou dekandikarbonovou nebo kyselinou adipinovou, a rovněž s jejich dimery, trimery, tetramery, pentamery nebo hexamery, monomery nebo oligomery C7- až C20-, přednostně C8- až Ci8-arylalifatického diaminu, jako m- nebo p-xylylendiamin, s C6- až C20—, přednostně C6- až C]2-aromatickou dikarbonovou kyselinou nebo jejími deriváty, například chloridy, jako s 2,6-naftalendikarbonovou kyselinou, přednostně s kyselinou izoftalovou nebo tereftalovou, a rovněž s jejich dimery, trimery, tetramery, pentamery nebo hexamery, monomery nebo oligomery C7- až C20~, přednostně C8- až C18-arylalifatického diaminu, jako m- nebo p-xylylendiamin, s C9- až C20-, přednostně C9- až Ci8-arylalifatickou dikarbonovou kyselinou nebo jejími deri25 váty, například chloridy, jako s 0-, m-, nebo p-fenyldioctovou kyselinou, a rovněž s jejich dimery, trimery, tetramery, pentamery nebo hexamery, monomery nebo oligomery C2- až C2o- přednostně C2- až C!8-arylalifatického nebo přednostně alifatického laktamu, jako enantholaktam, undekanolaktam, dodekanolaktam nebo kaprolaktam, a rovněž homopolymery, kopolymery, směsi a štěpné polymery takovýchto výchozích polymerů nebo výchozích oligomerů.
Přednostní jsou přitom takové výchozí monomery nebo výchozí oligomery, které při polymerizaci vedou k polyamidům nylon 6, nylon 6,6, nylon 4.6, nylon 6.10, nylon 7, nylon 11, nylon 12 a aramidům poly-metafenylen-izoftalamid nebo poly-para-fenylen-tereftalamid, zejména k nylonu 6 a k nylonu 66.
Ve sloučenině vzorce (I) představuje R funkční skupinu, která nese 1 až 4 stejné nebo rozdílné amidotvomé skupiny R7.
Jako R přichází do úvahy C]- až C2o~, přednostně C6- až CJ8-aromatické, přednostně alifatické nenasycené, přednostně nasycené uhlovodíky R8, které nesou 1 až 4 amidotvomé skupiny R7.
Uhlovodíky R8 mohou nést funkční skupiny, jako etherové skupiny, neamidotvomé aminoskupiny nebo skupiny kyselin, jako skupiny kyseliny fosfonové, kyseliny fosforečné, přednostně kyseliny sulfonové, nebo jejich deriváty, přednostně soli, zejména alkalické soli, jako soli lithia, sodíku a draslíku.
V přednostním provedení způsobu podle vynálezu představuje R8 Ci- až C2o-alkylenovou skupinu, zejména hexamethylenovou skupinu, která kromě R7 nenese žádné další funkční skupiny.
Jako amidotvomá skupina R7 přichází do úvahy -(NHR9), přičemž R9 představuje H nebo alky55 lovou skupinu s 1 až 8 atomy uhlíku, cykloalkylovou skupinu se 3 až 10 atomy uhlíku nebo
-4CZ 296358 B6 alkylenovou skupinu s 2 až 20 atomy uhlíku, karboxylová skupina, skupina karboxylového derivátu nebo přednostně -(NH)-. Jestliže nese R více skupin R7, tak mohou být tyto skupiny různé nebo přednostně stejné.
Jako R1 přichází do úvahy alkylové skupiny s 1 až 20, přednostně 1 až 18 atomy uhlíku, substituovaná nebo přednostně nesubstituovaná benzylová skupina nebo skupina OR6, přičemž R6 představuje alkylovou skupinu s 1 až 20, přednostně 1 až 18 atomy uhlíku, substituovanou nebo přednostně nesubstituovanou benzylovou skupinu nebo přednostně vodík. Zvláště přednostním radikálem R1 je vodík.
Vhodné radikály R2, R3, R4 a R5 jsou nezávisle na sobě alkylové skupiny s 1 až 10 atomy uhlíku, přednostně methylové nebo ethylové skupiny, zejména methylové skupiny. Radikály R2, R3, R4 a R5 mohou být různé, nebo přednostně stejné.
Jako index n přichází do úvahy přirozená čísla větší než 1, jako 2, 3, 4, 5 a 6, přednostně 2, 3 a 4, zejména 2.
Piperidinové deriváty vázané s R mohou být stejné nebo rozdílné, přednostně jsou stejné.
Jako sloučenina (I) se může použít chemická sloučenina nebo směs různých sloučenin.
Jako zvláště přednostní sloučenina vzorce I přichází do úvahy l,6-bis-(4-amino-2,2,6,6-tetramethylpiperidino)-hexan. Tato sloučenina a rovněž její výroba jsou známé a lze ji komerčně obdržet například od Aldrich Chemical Company, lne.
Sloučenina vzorce (I) se přidává k výchozím monomerům nebo polymerizované reakční směsi a reakcí se váže alespoň jedna z amidotvomých skupin R7 na polyamid. Sekundární aminoskupiny piperidinového kruhového systému nereagují z důvodu sterické zábrany.
Chemickou vazbou sloučeniny (I) na nebo do polyamidu se pomocí způsobu podle vynálezu obdrží polyamidy s vpředu uvedenými výhodnými vlastnostmi. Způsob podle vynálezu přináší výhodu, že jinak pro zamísení sloučenin ke zlepšení vlastností čistých polyamidů potřebné zvláštní postupové kroky nejsou dále potřebné. Tím odpadají problémy, respektive snížení kvality, jaké mohou vzniknout při zamísení takových sloučenin po povrchovém nanesení na polymerový granulát vzájemnou nesnášenlivostí, redukcí viskozity, vystoupením, vypařením nebo vypráním těchto sloučenin nebo namáháním, jaká vznikají při smíchávání.
Polymerizace, respektive polykondenzace výchozích monomerů za přítomnosti sloučeniny vzorce (I) se přednostně provádí podle obvyklých způsobů. Tak se může polymerizace kaprolaktamu provádět za přítomnosti sloučeniny vzorce (I) například podle kontinuálních nebo diskontinuálních postupů popsaných v DE-A 14 95 198, DE-A 25 58 480, DE-A 44 13 177, Polymerization Processes Interscience, New York, 1977, str. 424 až 467 a vHandbuch der Technischen Polymerchemie, VCH Verlagsgesellschaft, Weinheim, 1993, str. 546 až 554. Polymerizace AH-soli za přítomnosti sloučeniny vzorce (I) se může provést podle obvyklého diskontinuálního postupu (viz Polymerization Processes, Interscience, New York, 1977, str. 424 až 467, zejména str. 444 až 446) nebo podle kontinuálního způsobu, například podle EP-A 129 196.
V zásadě se mohou sloučenina vzorce (I) a výchozí monomery oddělit nebo se mohou přivést do reaktoru jako směs. Přednostně se sloučenina vzorce (I) přivádí podle stanoveného programu množství/čas.
V přednostním provedení se přidává sloučenina vzorce (I) k výchozím monomerům v množství 0,015 až 0,4 mol. %, přednostně 0,025 až 0,25 mol. %. vztaženo na 1 mol skupin amidů kyselin polyamidu. Toto přidané množství se vztahuje například při výrobě polyamidu 6 na 1 mol kaprolaktamu nebo při výrobě polyamidu 66 na 0,5 mol AH-soli.
-5 CL 296358 B6
V přednostním provedení vynálezu se sloučenina vzorce (I) kombinuje s alespoň jedním z obvyklých regulátorů řetězce. Vhodnými regulátory řetězce jsou například alifatické a aromatické monokarbonové kyseliny jako kyselina octová, kyselina propionová a kyselina benzoová, alifatické a aromatické kyseliny dikarbonové jako C4-Ci0-alkandikarbonové kyseliny, přednostně kyselina sebaková, zejména kyselina adipová a kyselina azelainová, alifatické C5-C8-cykloalkandikarbonové kyseliny, zejména kyselina cyklohexan-l,4~dikarbonová, aromatické dikarbonové kyseliny jako kyseliny benzoldikarbonové a kyseliny naftalendikarbonové, přednostně kyselina izoftalová, kyselina 2,6-naftalendikarbonová, zejména kyselina tereftalová, monofunkční aminy a bifunkční aminy, přednostně hexamethylendiamin nebo cyklohexyldiamin 10 a rovněž směsi těchto kyselin a směsi těchto aminů. Přitom se kombinace regulátoru řetězce a použitá množství volí mezi jiným podle požadovaných vlastností polymeru, jako viskozita nebo obsah koncových skupin. Jestliže se používají jako regulátory řetězce kyseliny dikarbonové, tak se přednostně regulátor řetězce používá v množství 0,06 až 0,6 mol %, přednostně 0,1 až 0,5 mol. %, vztaženo na 1 mol skupin amidů kyselin polyamidu.
V jiném přednostním provedení se polymerizace, případně polykondenzace provádí podle způsobu podle vynálezu za přítomnosti alespoň jednoho pigmentu. Přednostními pigmenty jsou oxid titaničitý, přičemž přednostně se používá v anatasové modifikaci, anorganické nebo organické přírodní barvicí sloučeniny. Pigmenty se přednostně přidávají v množství 0 až 5 hmotnostních dílů, zejména 0,02 až 2 hmotnostní díly, vztaženo na 100 hmotnostních dílů polyamidu. Pigmenty se mohou do reaktoru přidávat s výchozími látkami nebo odděleně od nich. Použitím sloučeniny vzorce (I) (jakož také regulátoru řetězce) se zřetelně zlepší vlastnosti polymeru oproti polymeru, který obsahuje jen pigment a neobsahuje sloučeninu vzorce (I), nebo obsahuje jen pigment a jeden z vpředu uvedených 2,2,6,6-tetramethylpiperidinových derivátů.
Polyamidy podle vynálezu se s výhodou mohou použít k výrobě nití, vláken, fólií, plošných útvarů a tvarových těles. Zvláště přednostní přitom jsou nitě, které se obdrží z polyamidů, zejména polykaprolaktamu, rychlopředením při odtahových rychlostech minimálně 4000 m/min. Nitě, vlákna, fólie, plošné útvary a tvarová tělesa získané za použití polyamidů podle vynálezu 30 mají mnohostranné použití, například jako textilní oděvy nebo kobercová vlákna.
Příklady provedení vynálezu
Relativní viskozita polyamidů byla stanovena v 1% roztoku (1 g/100 ml) koncentrované kyseliny sírové (96 hmotn. %) při teplotě 25 °C.
Stanovení obsahu koncových skupin bylo provedeno jako acidimetrická titrace. Koncové aminoskupiny byly v roztoku fenol/methanol 70:30 (hmotnostní podíly) titrovány kyselinou chloristou. 40 Karboxylové koncové skupiny byly titrovány v roztoku benzylalkoholu hydroxidem draselným.
Ke stanovení barevné stálosti za mokra byly nitě zapracovány do kusu provazu, následně byly teplotně fixovány, barveny, ošetřeny fixátorem barev a usušeny. Stanovení barevné stálosti bylo provedeno podle ISO-EO1, 1994 (stálost ve vodě, obtížná).
Tepelná fixace byla provedena v rozpínacím a sušicím rámu při teplotě 196 °C po dobu 45 s. Kus provazu potom byl nabarven v horké vodě (98 °C) směsí z 2,53 hmotn. % Teflon-Echtrot AF3G 150 % (odpovídá 3,8 % acidu Red 151) a 0,50 hmotn. % acidu rhodamin B 400 % (odpovídá 2 % acidu Red 52) při pH 3,5. Ke zlepšení fixace barvy byl kus provazu ošetřen v roztoku 50 2 hmotn. % Mesitolu NBS při 77 °C ve vodě po 30 minut a následně byl vyplaven vodou. Po usušení byl proveden test stálosti barvy. K tomu byl vzorek tkaniny navlhčen a položen mezi dvě nebarvené standardní tkaniny. Svazek ze tří vrstev tkaniny byl zatížen normovanou hmotností a 4 hodiny temperován při 37 °C. Posouzení stability bylo provedeno porovnáním hloubky zabarvení doprovodné tkaniny se stupnicí standardních stupňů šedivé.
-6CZ ZV0J3» B6
Stálost příze při UV záření byla zjišťována podle DIN 54004 (ISO 105 B 02) po 14 denní době osvícení a následným měřením zbytkové pevnosti ve srovnání s neošetřenou zkouškou.
Ke zjištění stálosti termofixace byl zkušební provazec o hmotnosti 5 g uložen po dobu
120 s v tepelně izolované skříni ohřáté na 185 °C. Následně byla zjištěna pevnost v tahu příze ve srovnání s neošetřenou nití a udávána jako zbytková pevnost v tahu (%).
Kondenzační potenciál byl zjištěn z produktu kondenzovatelných AEG a karboxylových koncových skupin.
Výroba polyamidů (a)
Ve 360 1 kádi se směs ze 100 kg kaprolaktamu, 15 kg vody a přísad podle tabulky 1 (množstevní údaje v hmotn. %, vztaženo na kaprolaktam) během 2 hodin ohřála na 260 °C. Po relaxaci během 15 90 minut se 45 min kondenzovalo při teplotě 260 °C.
Produkt byl následně granulován, ve dvou dávkách byl ve 100 1 kádi extrahován 100 1 vody při 100 °C třikrát 5 hodin a sušen pod dusíkem při 160 °C v sušárně se šikmou osou otáčení.
Zvláknění polymeru se provádělo na rychlozvlákňovacím zařízení (Ems-Inventa AG) při teplotě 270 °C a rychlosti soukání 5040 m/min vH4S postupu vtitru 44fl2. Odtahová rychlost činila 4300 m/min (Duo 1), poměr dloužení 1 : 1,28 (Duo 2 = 5500 m/min) a napínání nitě před navíječkou činilo 3 cN. Parní komora byla provozována na provozní páru o tlaku 3 bar a preparační obsah příze činil 0,8 %. Příze měla následující vlastnosti: tažnost 42 %, pevnost 5,2 cN/dtex, 25 smrštění varem 14 %.
Vlastnosti polyamidů jsou shrnuty v tabulce 2. Polyamidy podle vynálezu vykazují oproti srovnávacím polyamidům zlepšenou stálost proti světlu a teplu a rovněž zlepšenou stabilitu za mokra.
Tabulka 1
Přísada Kyselina tereftalová 4-Amino-2,2,6,6-tetramethylpiperidin 1,6-Bis_(4—amino-2,2,6,6-tetramethyl-piperidino)-hexan
Příklad 1 0,6 -/- 0,7
Příklad 2 0,6 -/- 0,5
Srovnávací příklad 0,5 0,3 -/-
Tabulka 2
Produkt RV AEG CEG KP UV-Stabi. Thermofixierstabi. FarbNapechth.
Př. 1 2,47 71 74 2945 79 90 4,4
Př.2 2,38 63 87 2440 74 75 3,7
Sr. př. 1 2,43 41 77 1925 73 73 3,6
RV
AEG
CEG
KP
UV-Stabi. Thermofíxierstabi. Farb-Napschth.
relativní viskozita obsah koncových aminoskupin v meq/kg obsah koncových karboxylových skupin v meq/kg kondenzační potenciál stálost při UV záření, zbytková mezní tahová síla v % stálost termofixace, zbytková tahová síla v % odolnost za mokra, AATCC Gray Scale
Výroba polyamidů (b)
Směsi podle tabulky 3 se roztavily ve skleněné trubce pod dusíkovou atmosférou. Uzavřená trubka se ohřála na 260 °C v reakčních časech podle tabulky 4. Produkty měly RV hodnoty podle tabulky 4.
Tabulka 3
Příklad 3 Srovnávací příklad 2
50 g kaprolaktamu 50 g kaprolaktamu
0,285 g kyseliny tereftalové 0,285 g kyseliny tereftalové
25 ml vody 25 ml vody
0,140 g l,6-bis-(4-amino-2,2,6,6-tetramethyl-piperidino)hexanu (0,2 mol %, vztaženo na kaprolaktam) 0,354 g 4-amino-2,2,6,6-tetramethylpiperidinu (0,2 mol %, vztaženo na kaprolaktam)
Tabulka 4
Reakční doba (h) Př. 3, RV Př. 3, AEG Sr. př. 2. RV Sr. př. 2. AEG
0,5 1,20 1,24
1,5 1,78 1,81
3 1,98 2,01
6 1,99 2,08
9 2,1 108 2,08 70
Výroba polyamidů (c)
V 1-litrovém autoklávu byla směs podle tabulky 5 zahřívána během 1 hodiny na 270 °C. Po relaxaci během 45 minut se 60 minut kondenzovala při 260 °C. Produkt se následně granuloval, extrahoval vodou a sušil při 80 °C. Byly zjištěny výsledky podle tabulky 6.
Tabulka 5
Srovnávací příklad 3 Srovnávací příklad 4 Příklad 4
300 g kaprolaktamu 300 g kaprolaktamu 300 g kaprolaktamu
30 g vody 30 g vody 30 g vody
1,68 g kyseliny tereftalové 1,68 g kyseliny tereftalové 1,68 g kyseliny tereftalové
0,84 g 4-amino-2,2,6,6-tetramethylpiperidinu 0,2 mol % vztaženo na kaprolaktam 1,68 g 4-amino-2,2,6,6-tetramethylpiperidinu 0,4 mol % vztaženo na kaprolaktam 2,1 g l,6-bis-(4-amino-2,2,6,6-tetramethyl-piperidino)-hexan 0,2 mol % vztaženo na kaprolaktam
Tabulka 6
Srovnávací příklad 3 RV Srovnávací příklad 4 RV Příklad 4, RV
2,40 2,32 2,47
Zdvojnásobení obsahu regulátoru u srovnávacího příkladu 4 oproti srovnávacímu příkladu 3, to znamená zdvojení počtu stéricky překážejících aminoskupin v polymeru, zpomaluje stavbu
-8CZ 296358 B6 molekuly a snižuje dodatečný kondenzační potenciál takovýchto produktů. U polymeru podle vynálezu existuje možnost zavést dvojnásobný počet stéricky překážejících koncových aminoskupin bez zmenšení dodatečného kondenzačního potenciálu.
PATENTOVÉ NÁROKY

Claims (13)

1. Způsob výroby polyamidů, vyznačující se tím, že se polymerizace výchozích monomerů nebo výchozích oligomerů provádí za přítomnosti alespoň jedné sloučeniny vzorce (I) přičemž značí
R Ci až C2o alifatický nasycený uhlovodík R8, který nese 1 až 4 stejné nebo rozdílné amidotvomé skupiny R7,
R1 H, Ci-C20-alkyl, cykloalkyl, benzyl, OR6, kde značí R6 H, Ci-C20-alkyl, cykloalkyl, benzyl,
R7 skupinu sestávající z -(NHR9), přičemž R9 je H, alkylová skupina s 1 až 8 atomy uhlíku, cykloalkylová skupina se 3 až 10 atomy uhlíku nebo alkylenová skupina s 2 až 20 atomy uhlíku, z karboxylu a derivátu kyseliny karboxylové,
R2, R3, R4, R5 nezávisle na sobě Ci-Cjo-alkyl, n přirozené číslo větší než 1 a piperidinové deriváty vázané na R jsou se zřetelem na substituenty, to znamená R1, R2, R3, R4 a R5, rozdílné nebo stejné, přičemž sloučenina vzorce (I) se přidává k výchozím monomerům nebo k polymerizované směsi a reakcí se alespoň jedna ze skupin R7 váže na polyamid.
2. Způsob podle nároku 1,vyznačující se t í m, že piperidinové deriváty vázané na R jsou se zřetelem na substituenty, to znamená R1, R2, R3, R4 a R5, stejné.
3. Způsob podle nároku 1 nebo 2, v y z n a č u j í c í se t í m , že R1 je vodík.
4. Způsob podle nároků 1 až 3, vyznačující se tím, že substituenty R2, R3, R4 a R5, nacházející se na piperidinovém derivátu, jsou stejné.
5. Způsob podle nároků 1 až 4, vy zn a č u j í c í se t í m , že substituentem R2 na piperidinovém derivátu je methylová skupina.
6. Způsob podle nároků 1 až 5, vy zn a č u j í c í se t í m , že nje rovno 2.
-9CZ 296358 B6
7. Způsob podle nároků 1 až 6, v y z n a č u j í c í se t í m , že R je skupina vzorce -NH-R8-NH-, kde R8 značí alkenylovou skupinu s 1 až 20 atomy uhlíku.
8. Způsob podle nároků 1 až 7, vyznačující se tím, že R je skupina -NH-CH2-CH2-CH2-CH2-CH2-CH2-NH.
9. Způsob podle nároků 1 až 8, vyznačující se tím, že se polymerizace, respektive póly kondenzace provádí za přítomnosti alespoň jednoho pigmentu.
10. Použití sloučeniny vzorce (I) podle nároků 1 až 9 k výrobě polyamidů.
11. Polyamid získaný podle způsobu podle nároků 1 až 9.
12. Použití polyamidu podle nároku 11 k výrobě nití, vláken, fólií, plošných útvarů a tvarových těles.
13. Nitě, vlákna, fólie, plošné útvary a tvarová tělesa obsahující polyamid podle nároku 11.
CZ20003436A 1998-03-20 1999-03-18 Zpusob výroby polyamidu CZ296358B6 (cs)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE19812135A DE19812135A1 (de) 1998-03-20 1998-03-20 Inhärent licht- und hitzestabilisierte Polyamide mit verbesserter Naßechtheit

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CZ20003436A3 CZ20003436A3 (cs) 2001-04-11
CZ296358B6 true CZ296358B6 (cs) 2006-02-15

Family

ID=7861583

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CZ20003436A CZ296358B6 (cs) 1998-03-20 1999-03-18 Zpusob výroby polyamidu

Country Status (33)

Country Link
US (1) US6812323B1 (cs)
EP (1) EP1070093B1 (cs)
JP (1) JP2002507643A (cs)
KR (1) KR20010042014A (cs)
CN (1) CN1165566C (cs)
AR (1) AR014749A1 (cs)
AT (1) ATE218592T1 (cs)
AU (1) AU3518299A (cs)
BG (1) BG64908B1 (cs)
BR (1) BR9908933A (cs)
CA (1) CA2323611A1 (cs)
CO (1) CO5040155A1 (cs)
CZ (1) CZ296358B6 (cs)
DE (2) DE19812135A1 (cs)
DK (1) DK1070093T3 (cs)
EA (1) EA002976B1 (cs)
EG (1) EG22326A (cs)
ES (1) ES2178419T3 (cs)
HU (1) HUP0101214A3 (cs)
ID (1) ID26307A (cs)
IL (1) IL138294A0 (cs)
IN (1) IN2000CH00525A (cs)
MX (1) MX211540B (cs)
MY (1) MY117816A (cs)
PL (1) PL343068A1 (cs)
PT (1) PT1070093E (cs)
SI (1) SI1070093T1 (cs)
SK (1) SK13592000A3 (cs)
TR (1) TR200002710T2 (cs)
TW (1) TW562821B (cs)
UA (1) UA66380C2 (cs)
WO (1) WO1999048949A1 (cs)
ZA (1) ZA200005814B (cs)

Families Citing this family (21)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE10009647A1 (de) * 2000-03-01 2001-09-06 Basf Ag Formmassen auf der Basis von Polyarylenethersulfonen und Polyamiden mit Piperidinendgruppen
DE10030512A1 (de) 2000-06-28 2002-01-17 Basf Ag Polyamide
DE10030515A1 (de) * 2000-06-28 2002-01-10 Basf Ag Polyamide
DE10058291A1 (de) * 2000-11-23 2002-05-29 Basf Ag Mehrkomponenten-Faser
FR2818985B1 (fr) * 2000-12-29 2004-02-20 Nylstar Sa Procede de fabrication de compositions stabilisees a base de polyamide
DE10125137A1 (de) * 2001-05-22 2002-12-05 Basf Ag Polymere Masse
WO2005040281A1 (en) * 2003-10-10 2005-05-06 Basf Aktiengesellschaft Thermoplastic molding compositions
EP2202260B1 (de) * 2008-12-23 2012-12-12 Ems-Patent Ag Inhärent stabilisiertes Polyamid-Elastomer sowie Verfahren zu dessen Herstellung
EP2393877B1 (de) 2009-02-06 2012-12-05 Styrolution GmbH Styrolcopolymere und polyamide enthaltende thermoplastische formmassen
EP2393878B1 (de) 2009-02-06 2012-12-12 Styrolution GmbH Thermoplastische formmassen auf basis von styrolcopolymeren und polyamiden mit verbesserter witterungsbeständigkeit
US20110178205A1 (en) 2010-01-18 2011-07-21 Martin Weber Process for producing thermoplastic molding compositions based on styrene copolymers and polyamide with improved toughness
ES2444165T3 (es) 2010-01-18 2014-02-24 Styrolution GmbH Procedimiento para la producción de materiales de moldeo termoplásticos a base de copolímeros de estireno y poliamida con tenacidad mejorada
JP2012070662A (ja) * 2010-09-28 2012-04-12 Sekisui Film Kk 農業用フィルム
US20150291793A1 (en) 2011-09-29 2015-10-15 Styrolution GmbH Stabilized moulding compounds consisting of polyamide and asa-copolymers
EP2766429A1 (de) 2011-10-13 2014-08-20 Styrolution GmbH Stabilisierte polyamid-abs formmassen
EP2802620B1 (de) 2012-01-11 2016-05-04 INEOS Styrolution Europe GmbH Witterungsstabile thermoplastische formmassen auf basis von styrolcopolymeren und polyamiden mit verbesserter zähigkeit
EP2759534B1 (de) * 2013-01-25 2015-03-11 Uhde Inventa-Fischer GmbH 4-N-(disubstituierte)-Aminopiperininderivateals Additive für Polyamidformmassen und deren Verwendung
KR101495050B1 (ko) * 2014-10-21 2015-02-25 아이씨이아이우방(주) 이온성 일광견뢰도 증진제 및 이를 포함하는 염색조제
EP3430081B1 (de) 2016-03-17 2020-01-22 INEOS Styrolution Group GmbH Verwendung von formmassen basierend auf blends von san-copolymeren und polyamid für den 3d druck
US20230142483A1 (en) * 2020-02-28 2023-05-11 Solvay Specialty Polymers Usa, Llc Novel polyamide
CN113355764B (zh) * 2021-06-18 2023-05-16 赣州龙邦材料科技有限公司 一种一步法制备有色间位芳纶纤维的方法

Family Cites Families (30)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3386967A (en) * 1965-01-19 1968-06-04 Allied Chem Polycaproamide having excess number of carboxyl end groups over amino end groups
US3287324A (en) * 1965-05-07 1966-11-22 Du Pont Poly-meta-phenylene isophthalamides
US3671542A (en) * 1966-06-13 1972-06-20 Du Pont Optically anisotropic aromatic polyamide dopes
US3684765A (en) * 1970-01-08 1972-08-15 Sankyo Co Stabilization of synthetic polymers
US3839530A (en) * 1973-11-27 1974-10-01 Allied Chem Production of polycaproamide fiber
DE2642446A1 (de) * 1976-09-21 1978-03-30 Bayer Ag Methylolderivate von 2,2,6,6-tetraalkylpiperidin, deren herstellung und verwendung
US4234700A (en) * 1978-12-04 1980-11-18 Ciba-Geigy Corporation Polymeric light stabilizers for plastics
DE3233953A1 (de) * 1982-09-14 1984-03-15 Chemische Werke Hüls AG, 4370 Marl Carbonamidgruppenhaltige formmassen oder formkoerper mit verbesserter bestaendigkeit gegen die einwirkung von licht
US5013777A (en) * 1987-12-24 1991-05-07 Atochem North America, Inc. Novel single-functional and mixtures of multi-functional oligomeric performance additive compositions and their uses
US5932640A (en) 1989-01-21 1999-08-03 Clariant Finance (Bvi) Limited Dyeability or mass coloration of synthetic polyamide
DE3901717A1 (de) 1989-01-21 1990-07-26 Sandoz Ag Synthetische polyamide mit verbesserter anfaerbbarkeit
DE69007092T2 (de) * 1989-09-09 1994-07-21 Sandoz Ag Synthetische polyamide und deren salze.
DE4019780A1 (de) * 1990-06-21 1992-01-02 Basf Ag Verfahren zur kontinuierlichen herstellung von polycaprolactam mit geregeltem aminoendgruppengehalt
JP3218771B2 (ja) * 1992-05-13 2001-10-15 住友化学工業株式会社 ヒンダードピペリジン化合物による有機材料の安定化および該化合物の製造
DE4303138A1 (de) * 1993-02-04 1994-08-11 Sandoz Ag Verfahren zur Herstellung von synthetischen Polyamiden mit verminderter Schmelzviskosität
US5547765A (en) * 1993-09-07 1996-08-20 Alliedsignal Inc. Retortable polymeric films
CA2176009A1 (en) * 1993-11-19 1995-05-26 Murali Krishna Akkapeddi Polyamide compositions comprising aliphatic polyamide and an aromatic polyamide oligomer having improved moisture resistance
US6423817B1 (en) 1994-04-15 2002-07-23 Basf Aktiengesellschaft Inherently light- and heat-stabilized polyamides
DE4413177A1 (de) 1994-04-15 1995-10-19 Basf Ag Inhärent hitzestabilisierte Polyamide
DE4421704A1 (de) * 1994-06-21 1996-01-04 Bayer Ag Verfahren zur Herstellung von hochmolekularem Polyamid 6
US5618909A (en) 1995-07-27 1997-04-08 Alliedsignal Inc. Light stabilized polyamide substrate and process for making
DE19537614C3 (de) 1995-10-09 2003-10-02 Inventa Ag Polycaprolactam mit neuartiger Kettenregelung
DE19625287A1 (de) * 1996-06-25 1998-01-02 Basf Ag Tetramethylpiperidingruppenenthaltende Polykondensate
RU2156264C2 (ru) * 1996-07-09 2000-09-20 Емс-Инвента АГ Устойчивый к атмосферным воздействиям полиамид и способ его получения (варианты)
US5851238A (en) * 1996-07-31 1998-12-22 Basf Corporation Photochemically stabilized polyamide compositions
US5763561A (en) * 1996-09-06 1998-06-09 Amoco Corporation Polyamide compositions having improved thermal stability
US6136433A (en) * 1997-05-01 2000-10-24 Basf Corporation Spinning and stability of solution-dyed nylon fibers
AR018063A1 (es) * 1998-02-13 2001-10-31 Basf Se Poliamida inherentemente estabilizada frente a la luz y al calor y metodo para su obtencion.
US6866740B2 (en) * 2001-11-28 2005-03-15 Masonite Corporation Method of manufacturing contoured consolidated cellulosic panels with variable basis weight
US7399865B2 (en) * 2003-09-15 2008-07-15 Wyeth Protein tyrosine kinase enzyme inhibitors

Also Published As

Publication number Publication date
BG104789A (en) 2001-09-28
US6812323B1 (en) 2004-11-02
MY117816A (en) 2004-08-30
ATE218592T1 (de) 2002-06-15
EA200000950A1 (ru) 2001-02-26
EG22326A (en) 2002-12-31
JP2002507643A (ja) 2002-03-12
UA66380C2 (en) 2004-05-17
CO5040155A1 (es) 2001-05-29
DE59901639D1 (de) 2002-07-11
TW562821B (en) 2003-11-21
ID26307A (id) 2000-12-14
AR014749A1 (es) 2001-03-28
PL343068A1 (en) 2001-07-30
PT1070093E (pt) 2002-10-31
SK13592000A3 (sk) 2001-04-09
WO1999048949A1 (de) 1999-09-30
IL138294A0 (en) 2001-10-31
CN1165566C (zh) 2004-09-08
MX211540B (es) 2002-11-21
BG64908B1 (bg) 2006-08-31
KR20010042014A (ko) 2001-05-25
CZ20003436A3 (cs) 2001-04-11
ES2178419T3 (es) 2002-12-16
BR9908933A (pt) 2005-10-25
AU3518299A (en) 1999-10-18
CA2323611A1 (en) 1999-09-30
MXPA00008864A (es) 2001-03-01
HUP0101214A2 (hu) 2001-08-28
EP1070093B1 (de) 2002-06-05
EA002976B1 (ru) 2002-12-26
DE19812135A1 (de) 1999-09-23
TR200002710T2 (tr) 2000-11-21
HUP0101214A3 (en) 2002-10-28
ZA200005814B (en) 2002-10-05
CN1301276A (zh) 2001-06-27
SI1070093T1 (en) 2002-10-31
IN2000CH00525A (cs) 2007-03-02
EP1070093A1 (de) 2001-01-24
DK1070093T3 (da) 2002-07-08

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CZ296358B6 (cs) Zpusob výroby polyamidu
JP2002503738A (ja) 光および熱に対して本来的に安定化されているポリアミドおよびその製造方法
KR20010041746A (ko) 광안정성 및 열안정성 폴리아미드
KR100826321B1 (ko) 아미드 중합체 재료
ZA200400234B (en) Light-stabilized polymers comprising light-stabilizing moieties, articles therefrom and a method of making the same.
US6812322B2 (en) Polyamide
US6774205B2 (en) Polyamides