CZ295225B6 - Amidiniový derivát a farmaceutický prostředek tento derivát obsahující - Google Patents

Amidiniový derivát a farmaceutický prostředek tento derivát obsahující Download PDF

Info

Publication number
CZ295225B6
CZ295225B6 CZ19982772A CZ277298A CZ295225B6 CZ 295225 B6 CZ295225 B6 CZ 295225B6 CZ 19982772 A CZ19982772 A CZ 19982772A CZ 277298 A CZ277298 A CZ 277298A CZ 295225 B6 CZ295225 B6 CZ 295225B6
Authority
CZ
Czechia
Prior art keywords
pharmaceutical composition
amidinium
derivative
group
nucleic acid
Prior art date
Application number
CZ19982772A
Other languages
English (en)
Other versions
CZ277298A3 (cs
Inventor
Jean-Marie Lehn
Pierre Lehn
Jean-Pierre Vigneron
Original Assignee
Centre National De La Recherche Scientifique
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Family has litigation
First worldwide family litigation filed litigation Critical https://patents.darts-ip.com/?family=26232562&utm_source=google_patent&utm_medium=platform_link&utm_campaign=public_patent_search&patent=CZ295225(B6) "Global patent litigation dataset” by Darts-ip is licensed under a Creative Commons Attribution 4.0 International License.
Priority claimed from FR9602604A external-priority patent/FR2745569B1/fr
Priority claimed from FR9609557A external-priority patent/FR2751972B1/fr
Application filed by Centre National De La Recherche Scientifique filed Critical Centre National De La Recherche Scientifique
Publication of CZ277298A3 publication Critical patent/CZ277298A3/cs
Publication of CZ295225B6 publication Critical patent/CZ295225B6/cs

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J41/00Normal steroids containing one or more nitrogen atoms not belonging to a hetero ring
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J41/00Normal steroids containing one or more nitrogen atoms not belonging to a hetero ring
    • C07J41/0033Normal steroids containing one or more nitrogen atoms not belonging to a hetero ring not covered by C07J41/0005
    • C07J41/0055Normal steroids containing one or more nitrogen atoms not belonging to a hetero ring not covered by C07J41/0005 the 17-beta position being substituted by an uninterrupted chain of at least three carbon atoms which may or may not be branched, e.g. cholane or cholestane derivatives, optionally cyclised, e.g. 17-beta-phenyl or 17-beta-furyl derivatives
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K31/00Medicinal preparations containing organic active ingredients
    • A61K31/56Compounds containing cyclopenta[a]hydrophenanthrene ring systems; Derivatives thereof, e.g. steroids
    • A61K31/575Compounds containing cyclopenta[a]hydrophenanthrene ring systems; Derivatives thereof, e.g. steroids substituted in position 17 beta by a chain of three or more carbon atoms, e.g. cholane, cholestane, ergosterol, sitosterol
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K9/00Medicinal preparations characterised by special physical form
    • A61K9/10Dispersions; Emulsions
    • A61K9/127Synthetic bilayered vehicles, e.g. liposomes or liposomes with cholesterol as the only non-phosphatidyl surfactant
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C12BIOCHEMISTRY; BEER; SPIRITS; WINE; VINEGAR; MICROBIOLOGY; ENZYMOLOGY; MUTATION OR GENETIC ENGINEERING
    • C12NMICROORGANISMS OR ENZYMES; COMPOSITIONS THEREOF; PROPAGATING, PRESERVING, OR MAINTAINING MICROORGANISMS; MUTATION OR GENETIC ENGINEERING; CULTURE MEDIA
    • C12N15/00Mutation or genetic engineering; DNA or RNA concerning genetic engineering, vectors, e.g. plasmids, or their isolation, preparation or purification; Use of hosts therefor
    • C12N15/09Recombinant DNA-technology
    • C12N15/87Introduction of foreign genetic material using processes not otherwise provided for, e.g. co-transformation
    • C12N15/88Introduction of foreign genetic material using processes not otherwise provided for, e.g. co-transformation using microencapsulation, e.g. using amphiphile liposome vesicle
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K9/00Medicinal preparations characterised by special physical form
    • A61K9/10Dispersions; Emulsions
    • A61K9/127Synthetic bilayered vehicles, e.g. liposomes or liposomes with cholesterol as the only non-phosphatidyl surfactant
    • A61K9/1271Non-conventional liposomes, e.g. PEGylated liposomes or liposomes coated or grafted with polymers
    • A61K9/1272Non-conventional liposomes, e.g. PEGylated liposomes or liposomes coated or grafted with polymers comprising non-phosphatidyl surfactants as bilayer-forming substances, e.g. cationic lipids or non-phosphatidyl liposomes coated or grafted with polymers

Landscapes

  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Genetics & Genomics (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Biotechnology (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Epidemiology (AREA)
  • Zoology (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Biomedical Technology (AREA)
  • Wood Science & Technology (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • Dispersion Chemistry (AREA)
  • Molecular Biology (AREA)
  • Microbiology (AREA)
  • Biophysics (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Biochemistry (AREA)
  • Plant Pathology (AREA)
  • Medicinal Preparation (AREA)
  • Steroid Compounds (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Acyclic And Carbocyclic Compounds In Medicinal Compositions (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Medicines That Contain Protein Lipid Enzymes And Other Medicines (AREA)

Abstract

Je popsán amidiniový derivát obecného vzorce I, ve kterém R.sup.1.n. znamená cholesterylovou skupinu a R.sup.2.n. a R.sup.3.n. nezávisle jeden na druhém znamenají atom vodíku nebo skupinu obecného vzorce II, přičemž alespoň jeden z R.sup.2.n. a R.sup.3.n. znamená skupinu obecného vzorce II a v obecném vzorci II R.sup.4.n. a R.sup.5.n. nezávisle jeden na druhém znamenají atom vodíku nebo skupinu obecného vzorce III. Vynález se rovněž týká farmaceutického prostředku obsahujícího uvedený amidiniový derivát a použití uvedeného amidiniového derivátu pro přípravu farmaceutických prostředků určených pro transfekci buněk in vitro, ex vivo nebo/a in vivo.ŕ

Description

Oblast techniky
Vynález se týká amidiniového derivátu, farmaceutického prostředku, který tento derivát obsahuje a použití tohoto derivátu pro přípravu farmaceutických prostředků.
Dosavadní stav techniky
Hlavním předmětem genové léčby je korigovat genetická onemocnění spojená s nedostatečnou a/nebo abnormální expresí, což je nedostatečná nebo nadměrná exprese jedné nebo více nukleových kyselin. Je snahou korigovat tento typ genetické poruchy pomocí buněčné exprese klonovaných genů in vivo nebo in vitro.
Nyní je navrženo několik způsobů pro intracelulámí dodání tohoto typu genetické informace. Jeden ze způsobů, který se běžně používá, je založen na použití chemických nebo biochemických vektorů. Tyto syntetické vektory mají dvě hlavní funkce: spojení DNA, která má být transfekovaná, a podporu jejího buněčného připojení a její průchod přes plazmatickou membránu a, pokud je to vhodné, přes dvě buněčné membrány. Pro membránu a, pokud je to vhodné, přes dvě buněčné membrány. Pro tento účel byly určeny pozitivně nabité kationtové lipidy jako je N-[l(2,3-dioleyloxy)propyl]-N,N,N-trimethylamoniumchlorid (DOTMA). S výhodou interagují ve formě liposomů nebo malých měchýřků spontánně s DNA, která je v této části záporně nabitá, za vzniku komplexů lipid-DNA, které jsou schopny spojení s buněčnou membránou a umožňují tedy intracelulámí dodání DNA. Ve specifickém případě DOTMA však dobrá schopnost transfekce bohužel zůstává spojená s poruchou v biologickém odbourání a toxickým charakterem vůči buňkám.
Po DOTMA byly vyvinuty jiné kationtové lipidy na stejném modelu struktury: lipofílní skupina kombinovaná s aminoskupinou pomocí takzvané „spojovací“ ruky. Mezi tyto sloučeniny zejména patří sloučeniny, které obsahují jako lipofílní skupinu dvě mastné kyseliny a derivát cholesterolu a dále, pokud je to vhodné, obsahují jako aminoskupinu kvartemí amoniovou skupinu. Jako reprezentativní sloučeniny této skupiny kationtových lipidů mohou být uvedeny DOTAP, DOBT nebo ChOTB.
V současné době je snaha získat nové chemické sloučeniny, které by na základě jejich chemické struktury a jejich biologické rozložitelnosti splňovaly požadavky potřebné pro transfekční vektory nukleových kyselin. Vynález poskytuje nové sloučeniny, které tyto požadavky dokonale splňují.
Podstata vynálezu
Předmětem vynálezu je amidiniový derivát obecného vzorce I
II
R1
R3 (I)
-1 CZ 295225 B6 ve kterém
R1 znamená cholesterylovou skupinu,
R2 a R3 nezávisle jeden na druhém znamenají atom vodíku nebo skupinu obecného vzorce II (ID, přičemž alespoň jeden z R2 a R3 znamená skupinu vzorce II a v obecném vzorci Π m znamená celé číslo 0 až 4, n znamená celé číslo 0 až 4, přičemž v případě, že m je větší nebo rovno 2, potom n má stejné nebo rozdílné významy v jednotlivých jednotkách -[(CH2)n-N(R4)]- obecného vzorce II pro R2 a R3,
R4 a R5 nezávisle jeden na druhém znamenají atom vodíku nebo skupinu obecného vzorce III — ( CHž )j>---(X)r -(CHz přičemž alespoň jeden z R4 a R5 znamená skupinu obecného vzorce III a v obecném vzorci III p znamená celé číslo 0 až 4, q znamená celé číslo 0 až 4 a r znamená 0 nebo 1, přičemž v případě, že r znamená 1, potom buď X znamená NH a x znamená 1, nebo X znamená N a x znamená 2, přičemž p, q a r mají stejné nebo rozdílné významy vjednotlivých skupinách obecného vzorce III pro obecné substituenty R4 a R5.
Výhodný je amidiniový derivát obecného vzorce I, ve kterém R2 a R3 nezávisle jeden na druhém znamenají skupinu obecného vzorce IV
NH2 (IV),
-2CZ 295225 B6 ve kterém n, m a p mají výše uvedené významy a R4 znamená atom vodíku nebo skupinu obecného vzorce V
(V) ve kterém q a r mají významy uvedené v nároku 1, přičemž m, n, p, qar mají stejné nebo rozdílné významy v jednotlivých skupinách obecných vzorců IV a V pro obecné substituenty R2 a R3.
Obzvláště výhodný je amidiniový derivát, kterým je některá ze sloučenin následujících obecných vzorců:
(H2N)2 +C-NH-(CH2)2-NH-COO-R1(VI), [(H2N)2 +C-NH-(CH2)3][(H2N)2C+-NH-(CH2)4]-N-COO-R1 (VII), [(H2N)2 +C-NH-(CH2)2]2-N-(CH2-NH-COO-R1 (VIII), [(H2N)2 +C-(CH2)2]2-N-COO-R1(IX), [[(H^/C-ÍCH^j^N-ÍCH^j^-COO-R1(X), ve kterých R1 má výše uvedený význam.
Výhodný je rovněž amidiniový derivát, kterým je některá ze sloučenin následujících obecných vzorců:
[(H2N)2 +C-NH-(CH2)3] [(H2N)2C+-NH-(CH2)4]-N-COO-R‘ (VII), [(H2N)2 +C-(CH2)2]2-N-COO-R* (IX), [[(H2N)2 +C-(CH2)2]2-N-(CH2)2]2N-COO-R’ (X), ve kterých R1 má výše uvedený význam.
Mimořádně výhodným amidiniovým derivátem podle vynálezu je 3fl-[N-guanidinopropyl-Nguanidinobutyljkarbamoylcholesterol.
Výhodným amidiniovým derivátem podle vynálezu je rovněž 3p-[N-[N',N'-guanidinoethylaminoethyl)karbamoyl] cholesterol.
Předmětem vynálezu je rovněž farmaceutický prostředek, jehož podstata spočívá v tom, že obsahuje alespoň jeden amidiniový derivát obecného vzorce I a nukleovou kyselinu.
Farmaceutický prostředek podle vynálezu výhodně jako amidiniový derivát obsahuje 3β-[Νguanidinopropyl-N-guanidinobutyl]karbamoylcholesterol.
Farmaceutický prostředek podle vynálezu výhodně jako amidiniový derivát obsahuje 3β-[Ν[N' ,N'-guanidinoethylaminoethyl)karbamoyl] cholesterol.
Farmaceutický prostředek podle vynálezu výhodně jako nukleovou kyselinu obsahuje kyselinu deoxyribonukleovou.
Farmaceutický prostředek podle vynálezu výhodně jako nukleovou kyselinu obsahuje kyselinu ribonukleovou.
Výhodně ve farmaceutickém prostředku podle vynálezu nukleová kyselina obsahuje terapeutický gen.
Předmětem vynálezu je rovněž farmaceutický prostředek, jehož podstata spočívá v tom, že obsahuje amidiniový derivát obecného vzorce I, neutrální lipid a nukleovou kyselinu.
Výhodně tento farmaceutický prostředek podle vynálezu jako amidiniový derivát obsahuje amidiniový derivát zvolený z množiny zahrnující
P~[N-guamdinopropyl-N-guanidinobutyl]karbamoylcholesterol a
3p-[N-[N',N'-guanidinoethylaminoethyl)karbamoyl]cholesterol.
Výhodně tento farmaceutický prostředek podle vynálezu jako neutrální lipid obsahuje dioleoylfosfatidylethanolamin.
Výhodně tento farmaceutický prostředek podle vynálezu jako nukleovou kyselinu obsahuje kyselinu deoxyribonukleovou.
Výhodně tento farmaceutický prostředek podle vynálezu jako nukleovou kyselinu obsahuje kyselinu ribonukleovou.
Výhodně v tomto farmaceutickém prostředku podle vynálezu nukleová kyselina obsahuje terapeutický gen.
Výhodně farmaceutický prostředek podle vynálezu obsahuje farmaceuticky přijatelný nosič vhodný pro injekční podání.
Výhodně farmaceutický prostředek podle vynálezu obsahuje farmaceuticky přijatelný nosič vhodný pro aplikaci na pokožku nebo na sliznici.
Předmětem vynálezu je rovněž použití amidiniového derivátu podle obecného vzorce I pro přípravu farmaceutických prostředků určených pro transfekci buněk in vitro, ex vivo nebo/a invivo.
Nárokované sloučeniny jsou zejména velmi výhodné z léčeného hlediska pro svou nejedovatou povahu a amfífílní vlastnosti. Kvůli těmto vlastnostem mohou být zejména použity pro komplexaci nukleových kyselin s perspektivou jejich buněčné transfekce. Tyto sloučeniny mohou být proto výhodně použity v genové léčbě.
Sloučeniny VII (BGSC) a VIII (BGTC) jsou nejvýhodnější pro in vivo genový přenos. Tyto dvě sloučeniny tvoří komplex s DNA a chrání proti degradaci způsobené změnami pH v průběhu přenosu na buňky, které mají být léčeny.
Vynález se proto týká farmaceutických prostředků, které obsahují nejméně jednu sloučeninu podle předkládaného vynálezu. Ve výhodném provedení podle předkládaného vynálezu je sloučeninou bisguanidinospermidincholesterol (BGSC) a v jiném výhodném provedení podle předkládaného vynálezu je sloučeninou bisguanidinotrencholesterol (BGTC).
Na základě chemické struktury a jejich biologické rozložitelnosti spojují nárokované sloučeniny podle předkládaného vynálezu dobře požadavky potřebné pro transfekční vektor nukleových kyselin.
-4CZ 295225 B6
Předkládaný vynález se proto také týká jakéhokoli použití těchto nových sloučenin při in vitro, ex vivo a/nebo in vivo transfekci buněk a zejména při vektorizaci nukleových kyselin. Předkládaný vynález se týká zejména jakýchkoli farmaceutických prostředků obsahujících nukleové kyseliny společně s nejméně jednou sloučeninou podle předkládaného vynálezu.
V prostředcích podle předkládaného vynálezu může být nukleová kyselina kombinovaná s nejméně jednou nárokovanou sloučeninou buď deoxyribonukleová kyselina, nebo ribonukleová kyselina. Mohou to být oligonukleotidové nebo polynukleotidové sekvence přírodního nebo umělého původu a zejména genomické DNA, cDNA, mRNA, tRNA, rRNA, hybridní sekvence nebo syntetické nebo polosyntetické sekvence. Tyto nukleové kyseliny mohou být lidského, zvířecího, rostlinného, bakteriálního nebo virového původu a podobně. S výhodou obsahují terapeutické geny.
Jiný předmět podle předkládaného vynálezu se tedy týká farmaceutických prostředků obsahujících dále nukleovou kyselinu. S výhodou je tato nukleová kyselina deoxyribonukleová kyselina nebo ribonukleová kyselina. Ve výhodném provedení podle předkládaného vynálezu obsahuje nukleová kyselina terapeutický gen.
Pro účely podle předkládaného vynálezu se terapeutickým genem rozumí zvláště jakýkoli gen kódující proteinový produkt, který má terapeutický účinek. Takto kódovaným proteinovým produktem může být protein, peptid a podobně. Tento proteinový produkt může být homologický vzhledem k cílové buňce (to znamená produkt, který se normálně vylučuje v cílové buňce, pokud buňka nevykazuje žádnou chorobnou změnu). V tomto případě umožňuje exprese proteinu například kompenzaci nedostatečné exprese v buňkách nebo expresi proteinu, který je neaktivní nebo slabě aktivní z důvodu modifikace nebo alternativně nadměrnou exprimaci jmenovaného proteinu. Terapeutické geny mohou také kódovat mutant buněčného proteinu, který má zvýšenou stabilitu, modifikovanou aktivitu a podobně. Proteinový produkt může také být heterologní vzhledem k cílové buňce. V tomto případě může například doplňovat nebo poskytovat činnost, která je v buňce nedostatečná, což umožňuje potírání chorobných změn nebo stimulaci imunitní odpovědi.
Mezi terapeutickými produkty pro účely podle předkládaného vynálezu mohou být uvedeny zejména enzymy, krevní deriváty, hormony, lymfokiny: interleukiny, interferony, TNF a podobně (FR 92/03120), růstové faktory, neuropřenašeče nebo jejich prekurzory nebo syntetické enzymy, trofícké faktory: BDNF, CNTF, NGF, IGF, GMF, aFGF, bFGF, NT3, NT5, HARP/pleiotrofín a podobně, dystrofín nebo minidistrofín (FR 91/11947), protein CFTR spojený s cystickou fibrózou, geny potlačující nádory, p53, Rb, RaplA, DCC, krev a podobně (FR 93/04745), geny kódující faktory obsažené ve sraženinách: faktor VII, VIII a IX, geny obsažené v opravě DNA, sebevražedné geny (thymidinkináza, cytosin deamináza), geny pro hemoglobin nebo jiné nosičové proteiny, geny odpovídající proteinům obsaženým v metabolizmu tuků, alipoproteinový typ vybraný ze sady, která obsahuje apolipoproteiny A-I, A-II, A-IV, B, -C-I, C-Π, C-III, D, E, F, G, H, J a apo(a), metabolické enzymy jako je například lipoproteinlipáza, jatemí lipáza, lecitincholesterolacyltransferáza, 7-alfacholesterolhydroxylázy, fosfatáza fosfatidové kyseliny, nebo alternativně proteiny pro přenos lipidů jako je protein pro přenos esterů cholesterolu a protein pro přenos fosfolipidů, protein pro vazbu HDL nebo alternativně receptory vybrané například z LDL receptorů, receptorů pro zbytky chylomikronů a lapače receptorů a podobně.
Terapeutická nukleová kyselina může být také gen nebo protismyslná sekvence, která expresí v cílové molekule umožňují kontrolu genů nebo transkripce buněčné mRNA. Tyto sekvence mohou být například přepsány v cílové buňce na RNA komplementární k buněčné mRNA, a tak blokovat jejich translaci na protein podle postupu popsaného v patentu EP 140 308. Terapeutické geny mohou také obsahovat sekvenci kódující ribozomy, které jsou schopny selektivně ničit cílovou RNA (EP 321 201).
-5 CZ 295225 B6
Jak je uvedeno výše, nukleová kyselina může také obsahovat jeden nebo více genů kódujících antigenní peptid schopný vyvolání imunitní odpovědi u člověka nebo zvířat. V tomto specifickém provedení předkládaný vynález poskytuje přípravu buď vakcíny, nebo imunoterapeutické léčby aplikované na člověka nebo zvířata, zejména proti mikroorganizmům, virům nebo rakovině. Toto provedení mohou reprezentovat zejména antigenní peptidy specifické pro Epstein-Barrův virus, virus HIV, virus hepatitidy B (EP 185 573), pseudovzteklinový virus, virus tvořící syncitium (soubuní) nebo jiné viry nebo alternativně antigenní peptidy specifické pro nádory.
S výhodou obsahuje nukleová kyselina také sekvenci umožňující expresi terapeutického genu a/nebo genu kódujícího antigenní peptid v buňce nebo požadovaném orgánu. Mohou to být sekvence, které jsou přírodně odpovědné za expresi uvažovaného genu, kdy tyto sekvence jsou schopny působit v nakažených buňkách. Mohou to být také sekvence jiného původu (odpovědné za expresi jiných proteinů) nebo dokonce syntetické. Zejména to mohou být sekvence podporující eukaryotické nebo virové geny. Například to mohou být podpůrné sekvence odvozené od genomu buňky, kterou je žádoucí nakazit. Podobně mohou být podporující sekvence odvozeny od genomu viru. V tomto ohledu mohou být například uvedeny promotory E1A, MLP, CMV a RSV genů a podobně. Dále mohou být tyto expresní sekvence modifikovány přidáním aktivační nebo regulační sekvence a podobně. Promotor může být stimulující nebo potlačující.
Dále mohou nukleové kyseliny obsahovat, zejména proti proudu terapeutického genu, signální sekvenci terapeutického produktu syntetizovaného sekreční cestou cílové buňky. Tato signální sekvence může být přírodní signální sekvence terapeutického produktu, ale může to také být jiná funkční signální sekvence nebo umělá signální sekvence. Nukleová kyselina může také obsahovat signální sekvenci řídící terapeutický produkt syntetizovaný pro určitou část buňky.
Kationtové lipidy popsaného podle předkládaného vynálezu, a zejména BGTC a BGSC, jsou schopny tvořit komplex s DNA a představují výhodnou alternativu virových vektorů pro přenos nukleových kyselin, které jsou terapeuticky zajímavé, in vitro, ex vivo nebo in vivo. Kvůli chemickým vlastnostem guanidiniových skupin, zejména jejich vysokému pKa, jsou tyto kationtové lipidy schopny chránit molekulu DNA proti degradaci způsobené změnami pH. Výsledky uvedené v příkladech ukazují, že tyto sloučeniny umožňují transfekci mnoha buněčných typů s velkou účinností. Účinnost transfekce závisí zejména na poměru kationtový lipid/DNA ve vytvořeném komplexu. Poměr mezi dvěma sloučeninami, který zvláště vhodný pro transfekci tvoří 6 až 8 guanidiniových skupin na jednu fosfátovou skupinu DNA.
Účinnost transfekce komplexů kationtový lipid/DNA může být dále zlepšena pomocí přidání neutrálního lipidu a tvorbou kationtových liposomů. Tyto lipidy se připraví pomocí komplexace mezi kationtovým lipidem a neutrálním lipidem. Neutrální lipidy jsou vybrány ze skupiny, kterou tvoří:
- dioleoylfosfatidylethanolamin (DOPE),
- oleoylpalmitoylfosfatidylethanolamin (POPE),
- distearoyl, dipalmitoyl, dimirystoyl fosfatidylethanolamin,
- jejich deriváty, které jsou 1 až 3krát N-methylované, fosfatidylglyceroly,
- diacylglyceroly,
- glykosyldiacylglyceroly, cerebrosidy (j ako j sou zejména galaktocerebrosidy),
-6CZ 295225 B6
- sfíngolipidy (jako jsou zejména sfíngomyeliny) a asialogangliosidy (jako jsou zejména asialoGMl a GM2).
S výhodou se používá DOPE.
S výhodou je sloučenina podle předkládaného vynálezu a neutrální lipid přítomen v poměru 1 až 5, výhodně 2 až 4. Dále poměr úplný lipid (sloučenina podle předkládaného vynálezu plus neutrální lipid) ku DNA je s výhodou vybrán tak, že čistý poměr kladných nábojů je mezi 2 až 5. Zvláště výhodný je poměr 3.
Předkládaný vynález se také týká jakýchkoli farmaceutických prostředků obsahujících sloučeninu podle předkládaného vynálezu, neutrální lipid a nukleovou kyselinu. S výhodou je sloučenina podle předkládaného vynálezu vybrána z BGTC a BGSC. Stejně výhodně je neutrálním lipidem DOPE. Nukleová kyselina je buď deoxyribonukleová kyselina, nebo ribonukleová kyselina. S výhodou nukleová kyselina obsahuje terapeutický gen.
Dále k použití nárokovaných amidiniových derivátů, je také možné je použít v následujících aplikacích: interference při interakci mezi nukleovou kyselinou a proteinem za dosažení inhibice nebo stimulace určitého procesu, například regulace genetické exprese nebo enzymatické aktivity (polymerázy, transkriptázy a podobně), selektivní komplexace aniontových druhů při jejich extrakci, jejich odstranění nebo jejich detekci například za pomoci membrány elektroda/sonda, použití jako laboratorního činidla pro provádění in vitro transfekčních operací a podobně.
Předmětem podle předkládaného vynálezu je tedy také terapeutická aplikace amidiniových derivátů, jak je popsáno výše, buď přímo, nebo ve farmaceutických prostředcích.
S výhodou farmaceutické prostředky obsahují farmaceuticky přijatelná vehikula pro injekční podávání prostředků, zejména pro přímé injekční podávání v množství vhodném pro orgán, nebo pro podávání místním způsobem (na pokožku a/nebo sliznici). Prostředky mohou být ve formě zejména isotonických, sterilních roztoků nebo v suché formě, s výhodou sušené za mrazu, která se při podávání v závislosti na druhu rozpustí ve sterilní vodě nebo ve fyziologické solance za získání roztoku pro injekční podávání.
Přehled obrázků na výkresech
Předkládaný vynález bude dále podrobněji popsán pomocí následujících příkladů a obrázků, které jsou pouze ilustrativní a předkládaný vynález neomezují.
Obrázek 1: Schématicky zobrazuje postup pro přípravu BGSC a BGTC.
Obrázek 2: Schématicky zobrazuje postup pro přípravu BADC.
Obrázek 3: Měření účinnosti transfekce jako funkce poměru lipidní sloučenina/DNA.
Obrázek 4: Měření účinnosti transfekce jako funkce poměru úplné lipidy/DNA.
Obrázek 5: Měření vlivu séra na účinnost transfekce HepG2 (5A), HeLa (5B), NIH 3T3 (5C) a 293 (5D). Srafované sloupce: přítomnost séra; prázdné sloupce: transfekce za nepřítomnosti séra 2 hodiny.
Obrázek 6: Fotografie kryosekcí průdušnice myši ukazující expresi genu v epitelu dýchacích cest po in vivo transfekci liposomy BGTC/DOPE. (6A) a (6B): detekce exprese beta-galaktosidázy
-7CZ 295225 B6 v transfekovaných buňkách umístěných na povrchu epitelu (6A) a ve žláze pod sliznicí (6B); (6C): detekce buňky vylučující beta-galaktosidázu ve žláze pod sliznicí pomocí imunoperoxidázového značení za použití antibetagalaktosidázové monoklonální protilátky; (6D): detekce buňky vylučující luciferázu ve žláze pod sliznicí pomocí imunoperoxidázového značení za použití antiluciferázové polyklonální protilátky; (6E): zbarvení imunoperoxidázy: negativní kontrola prováděná za nepřítomnosti protilátek.
Obrázek 7: Měření účinnosti přenosu genů in vivo pomocí nitrožilní injekce komplexu DNA/BGTC-liposom.
Obrázek 8: Měření účinnosti přenosu genů in vivo pomocí intraperitoneální injekce komplexu DNA/BGTC-liposom.
Příklady provedení vynálezu
A. Příprava derivátů podle předkládaného vynálezu
Látky a způsoby
1. Fyzikální měření
Protonová spektra nukleární magnetické rezonance ('H NMR) byla zaznamenána na spektrometru Bruker AC200. Chemické posuny jsou vyjádřeny v ppm vzhledem k TMS.
2. Chromatografie na silikagelu
Chromatografie na tenké vrstvě (TLC) se prováděla na silikagelových deskách Měrek 0,2 mm silných.
Kolonová chromatografie se prováděla na silikagelu Měrek 60 o velikosti částic 0,040 až 0,063 mm.
Příklad 1
Příprava guanidinospermidincholesterolu BGSC
1. Příprava di-Bockarbamátu (1)
Roztok cholesterylchloroformiátu (0,9 g, 2 mmol) a triethylaminu (0,214 g, 2 mmol) v dichlormethanu (40 ml) se přidá k roztoku 1N,8N-Boc2-spermidinu (0,690 g, 2 mmol) v dichlormethanu (20 ml). Po 5 hodinách zahřívání k varu se směs promyje vodou (2 x 50 ml), suší se nad síranem sodným a rozpouštědlo se odpaří. Surový produkt se čistí pomocí chromatografie na silikagelu za eluce směsí dichlormethan/methanol 95/5 za získání surového karbamátu (1,3 g, 86 %).
*H NMR δ (deuterochloroform, 200 MHz): 0,5-2,5 (m, struktura cholesterylu, Boc signál a centrální CH2 skupiny ze spermidinu), 3,1-3,3 (m, 8H, N-CH2), 4,50 (m, 1H), 5,37 (d, 1H, H6).
2. Příprava aminokarbamátu (2)
Sloučenina (1) (1,3 g) se rozpustí v 20 ml dichlormethanu a k tomuto chlazenému roztoku (ledová lázeň) se přidají 2 ml čerstvě destilované kyseliny trifluoroctové a odstraní se tak chránící skupiny BOC. Po 3 hodinách míchání při teplotě místnosti se přidá 50 ml IN hydroxidu sodného
-8CZ 295225 B6 a směs se extrahuje dichlormethanem. Organické vrstvy se promyjí vodou, suší se nad síranem sodným a odpaří za získání surového aminokarbamátu (2) (0,945 g, 98 %).
'H NMR δ (deuterochloroform, 200 MHz); 0,5-2,5 (m, struktura cholesterylu a centrálních skupin ze spermidinu), 2,7 (m, 4H, CH2-N-CO-), 3,25 (široký m, 4H, N-CH2), 4,49 (m, 1H, H3a), 5,35 (d, 1H,H6)
3. Příprava BGSC
Surový karbamát (2) (0,94 g) se rozpustí v 30 ml směsi tetrahydrofuran: methanol 85/15. Potom se přidá lH-pyrazolkarboxamidin (0,495 g, 3,4 mmol) a diizopropylethylamin (0,436, 3,4 mmol) v 30 ml směsi tetrahydrofuran: methanol 85/15. Po 18 hodinách míchání při teplotě místnosti se pomalu přidá 250 ml diethyletheru a získaná sraženina se oddělí slitím. Surová sloučenina se třikrát suspenduje v diethyletheru a oddělí se slitím za získání surového GSC (0,570 g, 47 %).
'H NMR δ (perdeuterodimethylsulfoxid, 200 MHz); 0,5-2,5 (m, struktura cholesterylu a centrální skupiny CH2), 3,1 (m, 8H, N-CH2), 4,3 (m, 1H, H3a), 5,3 (d, H, H6); 7,2 (široký s, 8H, NH2+), 7,8 (s, 2H, NH).
Elementární analýza pro C37H67N7O2.2HC1 vypočteno: C, 62,15; H, 9,67; N, 13,71 nalezeno: C, 62,28; H, 9,81; N, 13,15.
Příklad 2
Příprava guanidinotrencholesterolu (5)
1. Příprava aminokarbamátu
Roztok cholesterylchloroformiátu (1,8 g, 4 mmol) v 100 ml dichlormethanu se pomalu přidá k roztoku tris(2-aminoethyl)aminu (TŘEN) (11,68 g, 80 mmol) v 400 ml dichlormethanu. Po dvou hodinách míchání při teplotě místnosti se inertní amin odstraní promytím vodou (3 x 100 ml) a po sušení nad síranem sodným se rozpouštědlo odpaří. Sloučenina (5) se izoluje ve formě trihydrochloridu následujícím způsobem: surový produkt se rozpustí v 10 ml methanolu a přikape se nasycený methanolický roztok (5 ml) kyseliny chlorovodíkové; získaná sraženina se oddělí slitím a získaná čistá sloučenina se třikrát suspenduje v methanolu a oddělí slitím. Po sušení za vakua se získá čistý trihydrochlorid (6) (1,71 g, 64 %).
’H NMR δ (deuterochloroform + ε perdeuteromethanol, 200 MHz); 0,5-2,4 (m, struktura cholesterylu), 2,5 (m, 2H, CH2NHCO), 2,8 (široký s, 4H, +HN-CH2), 3,06 (široký s, 4H, CH2NH3+), 3,20 (m, 2H, eHN-CH2), 4,4 (m, 1H, H3a), 5,3 (d, 1H, H6).
Elementární analýza pro C34H62N4O2-3HC1;
vypočteno: C, 61,10; H, 9,80; N, 8,38;
nalezeno: C, 61,25; H, 9,96; N, 8,22.
2. Příprava BGTC
Roztok cholesterylchloroformiátu (2,24 g, 5 mmol) v 100 ml dichlormethanu se pomalu přidá k roztoku tris(2-aminoethyl)aminu (TŘEN) (29,2 g, 200 mmol) v 250 ml dichlormethanu. Po 2 hodinách míchání při teplotě místnosti se inertní amin odstraní promytím vodou (3 x
-9CZ 295225 B6
100 ml) a potom se organický roztok suší nad síranem hořečnatým, rozpouštědlo se odpaří. Surový produkt (3,2 g) se rozpustí ve směsi tetrahydrofuran: methanol 50/50 (20 ml); potom se ke směsi přidá lH-pyrazol-l-karboximidin (1,465 g, lOmmol) a diizopropylamin (1,3 g, 10 mmol). Po 18 hodinách míchání při teplotě místnosti se přidá diethylether a získaná sraženina se oddělí slitím. Pro získání čistého vzorku se surová sloučenina suspenduje třikrát v diethyletheru a oddělí se slitím (2,15 g), 60 % po sušení ve vakuu.
’H NMR δ (perdeuterodimethylsulfoxid, 200 MHz); 0,5-2 (m, struktura cholesterylu), 2,2 (m, 2H, N-CH2), 2,6 (široký s, 4H, N-CH2), 3,0 (d, 2H, N-CH2), 3,2 (široký s, 4H), 4,3 (m, 1H, H3a), 5,3 (d, 1H, H6), 7,3 (široký s, 8H, NH2+), 7,8 (široký s, 2H, NH).
Elementární analýza pro C36H66NgO2.2HCl;
vypočteno: C, 60,39; H, 9,57; N, 16,65, nalezeno: C, 60,38; H, 9,67; N, 15,56.
Příklad 3
Příprava bisamidiniumbishydrochloridu BACD
1. Příprava dinitrilu
Roztok cholesterylchloroformiátu (8,97 g; 20 mmol) v dichlormethanu (100 ml) se přikape k roztoku iminopropionitrilu (2,46 g, 20 mmol) a triethylaminu (2,02 g, 20 mmol) v dichlormethanu (100 ml). Po 6 hodinách míchání při teplotě místnosti se reakční směs promyje vodou (2x 100 ml) a suší nad síranem sodným. Rozpouštědlo se odpaří a surový produkt (10,5 g) se rekrystalizuje z methanolu (8,59 g; 80 %).
'H NMR δ (deuterochloroform, 200 MHz); 0,5-2,5 (m, struktura cholesterylu), 2,7 (m, 4H; -CH2CN), 3,62 (m, 4H, -CH2-N-), 4,50 (m, 1H, H3a), 5,39 (d, 1H, H6).
2. Příprava dithioamidu
Slabý proud sirovodíku se nechá 2 hodiny probublávat roztokem dinitrilu připraveného tak, jak je popsáno výše (0,324 g, 6 mmol) a diethylaminu (0,884 g; 12 mmol) v dimethylformamidu (30 ml), teplota se udržuje na 50 °C. Modrý roztok se nalije na led a získaná sraženina se oddělí filtrací. Surový produkt se rozpustí v dichlormethanu a promyje vodou (2 x 50 ml). Po sušení nad síranem sodným se rozpouštědlo odpaří a získaný produkt se rekrystalizuie dvakrát z methanolu (1,86 g; 51,5%).
*H NMR δ (perdeuterodimethylsulfoxid, 200 MHz); 0,5-2,5 (m, struktura cholesterylu), 2,67 (t, 4H, N-CH2), 3,50 (t, 4H, S=C-CH2), 4,3 (m, 1H, H3a), 5,33 (d, 1H, H6).
3. Příprava dithioamidátu bisjodidu
Methyljodid (2 ml) se přidá k roztoku dithioamidu (0,603 g; 1 mmol) v acetonu (20 ml) a směs se nechá stát při teplotě místnosti 48 hodin. Získaná sraženina se odfiltruje (0,741 g; 83,5 %). Tento produkt se použije přímo bez dalšího čištění.
4. Příprava bisamidiniumbishydrochloridu BADC
Proud amoniaku se nechá při teplotě varu probublávat 2 hodiny přes suspenzi bisjodidu (0,741 g; 0,83 mmol), který se získá tak, jak je uvedeno výše, v izopropanolu (10 ml), a potom pokračuje
- 10CZ 295225 B6 zahřívání k varu další 4 hodiny. Izopropanol se odpaří a zbytek se převede do methanolu (10 ml). Roztok se přefiltruje přes bazickou jontoměničovou pryskyřici, potom se rozpouštědlem nechá procházet proud kyseliny chlorovodíkové a roztok se odpaří do sucha. Takto získaný bishydrochlorid se rozpustí v minimálním objemu ethanolu (asi 5 ml). Světlá nerozpustná látka se odfiltruje a k filtrátu se přidá velký přebytek diethyletheru. Získá se prášek, která se odfiltruje a suší (320 mg; 60 %). Rekrystalizace z izopropanolu umožní izolovat očekávaný produkt v analyticky čisté formě.
’H NMR δ (perdeuterodimethylsulfoxid, 200 MHz); 0,5-2,6 (m, struktura cholesterylu a -CH2amidinia), 3,57 (s, široký 4H, N-CH2), 4,3 (m, 1H, H3a), 5,3 (d, 1H, H6), 8,64 (s, široký; 2H; NH2), 9,07 (s; široký; 1H; NH), 9,18 (s; široký; 2H).
Analýza pro C34H56N4O2.2HC1:
vypočteno: C, 65,25; H, 9,32; N, 8,94;
nalezeno: C, 65,40; H, 9,87; N, 9,55.
B. Použití derivátů podle předkládaného vynálezu pro in vitro a in vivo přenos genů
Látky a způsoby
- Transfekční testy uvedené níže se provádějí s BGSC a BGTC, které se připraví podle postupu popsaného v příkladech 1 a 2.
- Příprava liposomů
Směs kationtového lipidu a DOPE (v molárním poměru 3/2) v chloroformu (CHC13) se odpaří za vakua a v dusíkové atmosféře se suspenduje v 20 mM HEPES pufrovacím roztoku při pH 7,4.
Koncentrace úplného lipidu je 1,2 mg/ml.
Směs se 5 minut míchá a potom se na ní působí ultrazvukem (sonikuje) 5 minut pomocí ultrazvukového přístroje (sonikátor) (Branson Ultrasonic 2210), nakonec se skladuje při +4 °C 24 hodin za hydratace.
Vzniklá disperze se znovu sonikuje (Sonikátor Branson 450) 5 až 10 min za vzniku liposomů.
Po odstředění se roztok filtruje na filtru s velikostí pórů 0,22 pm (Millex GS, Millepore) a skladuje při +4 °C.
Velikost liposomů obsahujících BGSC nebo BGTC se zkoumá pomocí laserového difrakčního přístroje (Autosizer 4700, Malvem Instruments). Tento test vykáže jeden pík odpovídající střednímu průměru 50 nm při mnoha multimodálních analýzách.
- Buněčné kultury
Zdroje (druhy a tkáně) většiny buněčných kmenů použitých pro transfekční pokusy jsou uvedeny v tabulce I.
Buňky buněčného kmene HeLa (P. Briand, ICGM Paříž) jsou odvozeny od lidské rakoviny pocházející z krčního epitelu. Buňky NIH 3T3 (C. Lagrou, Pasteurův institut, Lilie) jsou fibroblasty myší.
Buněčný kmen NB2A (C. Gouget, Paříž) je odvozen od neuroblastomu myší.
-11 CZ 295225 B6
Všechny buňky kromě buněk AtT-20 a PC 12 se kultivují v modifikovaném médiu Dulbecco (DMEM, GIBCE) doplněném 10% fetálním telecím sérem (FCS, GIBCO), penicilinem o 100 jednotkách/ml (GIBCO) a streptomycinem (GIBCO) při 100pg/ml.
Buňky AtT-20 se kultivují v DMEM/F12 (GIBCO) doplněném o 10% fetální sérum telat.
Buňky PC 12 se kultivují v DMEM doplněném 10% FCS a 5% sérem koní.
Všechny buňky se udržují v kultuře v plastových miskách (Falcon) ve vlhké atmosféře s 5 % oxidu uhličitého.
4- Plazmidy
Plazmidy pRSV-Luc (O. BENSAUDE, ENS, Paříž) a pRSV-nlsLacZ se namnoží v E. Coli a připraví se čištěním na CsCl gradientu pomocí standardní techniky. V plazmidu pRSV-nlsLacZ a plazmidu pRSV-Luc je gen E. coli LacZ a jeho sekvence jaderného lokalizačního signálu a gen luciferázy v tomto pořadí pod transkripční kontrolu LTR/RSV („Rous sarcoma virus“). Plazmid pXL2774 obsahuje gen kódující luciferázu pod kontrolou promotoru cytomegaloviru (CMV).
- Postup pro in vitro transfekci
Jeden den před transfekci se 2 x 105 buněk uloží do každé jamky (šestijamkové desky Falcon).
Každá jamka obsahuje jiný buněčný kmen.
V den transfekce jsou tedy buňky semikonfluentní.
Plazmid DNA (5 pg) a požadované množství bis-guanidiniumlipidu se vždy zředí 250 μΐ FCS bez DMEM a promíchá. Asi po 5 minutách se dva roztoky nechají inkubovat 15 minut při teplotě místnosti. Transfekční směs se potom přidá k buňkám (0,5 ml na jamku), které byly promyty médiem bez séra. Po 4 až 6 hodinách inkubace při 37 °C se bez odstranění transfekční směsi do každé jamky přidá 1 ml média se sérem. Po 24 hodinách po transfekci se médium nahradí 1 ml čerstvého kultivačního média. Buňky se izolují 2 dny po transfekci a změří se exprese luciferázy.
Kontrolní transfekce se prováděla za použití komerčně dostupných transfekčních činidel:
lipopolyamin Transfectam® (JP Behr, Strasbourg, Francie) se použil v alkoholickém roztoku v optimálním poměru Trasnfectam®/DNA jontový měnič 6-8.
- Lipofectin® (Life Technologies lne., Cergy Pontoise, Francie), který je liposomovým prostředkem obsahujícím jako neutrální lipid DOPE a jako kationtový lipid DOTMA. (N-[l-(2,3dioleyloxy)propyl]-N,N,N-trimethylamoniumchlorid).
- Komplex DNA/liposom se získá za standardních podmínek doporučených výrobcem.
- Buňky se transfekují pomocí precipitace fosforečnanem vápenatým. (Keown, W. A., Campbell, C. R., Kucherlapati, R. S., (1990) Methods in Enzymology; Academie Press: NewYork, 185,527-537).
- Měření luciferázy pro transfekci prováděnou in vitro
Aktivita luciferázy se měřila 48 hodin po transfekci za použití varianty postupu popsaného v De Wet a kol. (De Wet J. R., Wood K. V., DeLuca M., Helinski D. R., a Subramani S. (1987) Mol. Cell. Biol. 7, 725-737).
-12CZ 295225 B6
- odstraní se kultivační médium
- buňky se promyjí solným roztokem studeného fosfátového pufru
- potom se lyžují inkubací v 250 μΐ lyzovacího pufru (25mM trifosfát pH 7; 8,8 mM chlorid hořečnatý, 1 mM dithiotreitol, 15% glycerol a 1% triton X-100).
Po odstranění nerozpustných látek pomocí odstředění (15 mm, 4 °C) v mikroodstředivce se získá čirý lyzát,
- alikvotní díl (20 pl) buněčného extraktu se zředí v 100 μΐ lyzovacího pufru, ke kterému se přidá 9 μΐ 25mM ATP (Sigma) a 20 μΐ 25 mM luciferinu (Sigma).
- vzorky se umístí do luminometru (Lurmet LB9501 Berthold, Nashua, NH) a 10 sekund se měří emise světla.
Kalibrace křivky RLU/luciferáza se provádí za použití různých zředění čisté luciferázy ze světlušek (Sigma) a zjistí se, že lineární část křivky se pohybuje od 104 až 107 RLU (relativní světelná jednotka).
Koncentrace proteinu se měří pomocí BCA (bicinchoninová kyselina) testu za použití hovězího sérového albuminu jako kontroly.
Údaje pro aktivitu luciferázy jsou vyjádřeny v RLU/mg proteinu.
- Postup pro in vivo injektáž na úrovni dýchacích cest myší
Použitými myšmi jsou samice OF1 myší (hmotnost 30 g) získané od Iffa-Credo (Lyon, Francie). Použijí se kationtové liposomy BGTC/DOPE (molámí poměr 3:2). Transfekční směs se získá z 10 pg plazmidu DNA (v 10 pl vody), 20 pl kationtového liposomu v 20 mM média Hepes (pH 7,4), při koncentraci úplného lipidu 5 mg/ml. Agregáty DNA/lipid takto připravené mají poměr náboje řádu 6.
Po anestézii myši pomocí pentobarbitalu se transfekční směs (30 pl) injektuje do dýchacích cest pomocí intratracheálního nakapání pomocí kanyly vložené do dýchací dutiny. 48 hodin po nakapání se zvíře usmrtí pomocí předávkování pentobarbitalem a plíce a průdušnice se vyjmou pro analýzu.
- barvení pomocí X-gal
Pro měření exprese E. coli betagalaktosidázy v primární kultuře se buňky napouštěly 15 minut při 4 °C 4% roztokem paraformaldehydu a potom se inkubovaly s chromogenním betagalaktosidázovým X-gal substrátem (Sigma). Modrá barva jader transfekovaných buněk se měřila pomocí luminiscenční mikroskopie.
- Měření X-gal buněk na úrovni dýchacích cest transfekovaných in vivo
Pro detekci X-gal buněk na úrovni dýchacích cest se plíce a průdušnice podrobily 1 hodinu působení 4% paraformaldehydu, potom se ponořily na noc do PBS obsahujícího 30 % sacharózy, potom se uložily do mrazicího média a zmrazily kapalným dusíkem. Zmrzlé části 5 μ se potom barvily na aktivitu β-galaktosidázy pomocí inkubace s činidlem X-gal (Sigma) přes noc.
-13 CZ 295225 B6
- Měření luciferázy na úrovni dýchacích cest transfekovaných in vivo
Pro měření aktivity luciferázy na konci in vivo transfekce se části tkáně vystavily 30 μΐ lyzovacího pufru (25 mM trisfosfát pH 7,8, 1 mM dithiotreitol (DTT), 15 % glycerol a 1 % triton (X100), lyžovaly se asi 1 minutu v homogenizéru (Polylabo, Strasbourg, Francie) a skladovaly se v ledu. Po odstředění se 20 μΐ lyzátu použilo pro měření. Aktivita luciferázy je vyjádřena v RLU na mg proteinu.
- Imunohistochemický postup
Zmrazené části vzorků plic a průdušnice se 1 hodinu inkubovaly bud’ s myší monoklonální protilátkou anti-E. coli β-galaktosidázou při 5 pg/ml (Genzyme, Cambridge, MA), nebo s králičí polyklonální protilátkou při zředění 1:400 (Progema).
Escherichia coli β-galaktosidázový protein se měřil pomocí barvení imunoperoxidázou za použití biotinem značené sekundární protilátky anti-myší Ig (Boehringer) a konjugátu streptavidin-POD (Boehringer). Luciferázový protein se měřil pomocí barvení imunoperoxidázou za použití protilátky kozího séra proti králičímu séru (ICN Biomedicals, lne) a králičího systému peroxidáza-antiperoxidáza (PAP) (Dako Glostrup, Dánsko). Sekce se testovaly pomocí luminiscenční mikroskopie. Negativní kontrola se prováděla bez protilátky.
Příklad 4
Transfekce in vitro při různém poměru transfekčního činidla/DNA
Aby se optimalizovala účinnost transfekce dosažená s agregáty BGTC/DNA, studoval se vliv poměru BGTC/DNA na lychlost transfekce u 3 různých typů buněk savců, které jsou známy pro svou citlivost na běžné postupy transfekce. Výsledky jsou uvedeny na obrázku 3.
Transfekční pokusy se tedy prováděly s myšími fíbroblasty 3T3, lidskými buňkami epitelu HeLa a myšími neuroblastomy NB2A. V průběhu těchto testů se určité pevné množství plazmidu pRSV-Luc uvedlo do kontaktu s různými množstvími BGTC v roztoku. Aby se určil rozsah poměru, který má být studován, vyšlo se z principu, že jeden pg DNA je ekvivalentní 3nm negativně nabitého fosfátu a že pouze dvě guanidiniové skupiny jsou pozitivně nabité při neutrálním pH pro vznik agregátu a pro transfekci. Aktivita luciferázy se měřila 48 hodin po transfekci. Exprese luciferázy je maximální pro agregáty obsahující 6 (buňky HeLa) až 8 (3T3 aNB2A buňky) guanidiniových skupin na jednu fosfátovou skupinu DNA, tedy agregáty mající velký kladný náboj.
Příklad 5
Transfekce in vitro s různými typy buněk
Přenos genů pomocí intermediace kationtových lipidů je zajímavou transfekční technikou nejen proto, že nevyžaduje meziprodukty, ale také proto, že umožňuje transfekovat velmi širokou škálu buněk různých tkání a organizmů. Pro studium míry účinnosti BGTC jako transfekčního činidla se testovalo několik buněčných kmenů různého původu. Výsledky jsou uvedeny v tabulce 1 níže. Poměr náboje pro maximální účinnost byl určen mezi 6 až 8. Pro porovnání se buňky stejných kmenů transfekovaly za použití lipopolyaminu na jedné straně a fosforečnanu vápenatého na druhé straně. Výsledky ukazují, že BGTC je běžně účinný jako Transfectam a dvakrát účinnější než fosforečnan vápenatý.
-14CZ 295225 B6
Tabulka 1: Exprese luciferázy na různých kmenech buněk savců pomocí BGTC, fosforečnanu vápenatého a Transfectamu®.
RLU/mg buněčných proteinů
Druhy Buněčné kmeny Tkáně BGTC Fosforečnan vápenatý Transfectam®
Člověk A549 Rakovina plic 4xl05 7xl03 3,lxl05
Opice COS-7 Ledviny transformované SV40 2,lxl07 3,7xl05 8,4xl06
Pes MDCK-1 Ledviny 3xl06 4,5xl05 2,2x105
Krysa RIN-m5F Nádorové buňky rakoviny ostrůvku slinivky břišní 2x107 2x105 3,3xl05
ROS Osteosarkom 4,0x106 4,5xl05 2,3xl06
PC12 Fenochromocytom 3xl07 l,7xl05 6x106
Myš AtT-20 Nádor podvěsku mozkového 2x107 8xl05 3x107
Všechny transfekce se prováděly nejméně dvakrát (n>2).
Příklad 6
Transfekce in vitro za přítomnosti neutrálního lipidu
Sloučenina BGSC je méně rozpustná ve vodném médiu než sloučenina BGTC, použili jsme BGSC ve formě liposomů v přítomnosti neutrálního lipidu DOPE (dioleylfosfatidylethanolamin). 15 Prostředky se připraví v molámím poměru 3/2. Druhý prostředek obsahující BGTC se připraví s DOPE za stejných podmínek.
6.1 Určení poměru úplný lipid/DNA
Nejprve jsme určili poměr lipid/DNA během transfekčního experimentu na buňkách HeLa. Získaná křivka je uvedena na obrázku 4. Optimální transfekce se získá pro poměry BGSC liposomy/DNA mezi 1,5 až 5 s centrem na 2,5 až 3. Guanidiniová skupina se protonuje při neutrálním pEl, nejlepší agregáty BGSC-DOPE/DNA mají kladný náboj okolo 3 (obrázek 4).
Nejlepší poměry BGSC-DOPE/DNA jsou proto nižší než poměry získané s agregáty typu BGTC/DNA (mezi 6 a 8). Transfekce za přítomnosti kationtových liposomů se usnadňuje za přítomnosti DOPE a pomocí jeho fusogenních vlastností.
6.2 Transfekce různých buněčných kmenů pomocí kationtových liposomů
Transfekční pokusy se prováděly na různých buněčných kmenech za použití prostředků kationtových liposomů BGSC-DOPE a BGTC-DOPE v molámím poměru 3/2. Poměr náboje guanidinium lipid/fosfát DNA je asi 2,5 (~ 3) pro tyto dvougenové přenosové systémy. Transfekce Lipofectinem® slouží jako kontrola. Výsledky jsou uvedeny v tabulce 2 níže.
Tyto výsledky ukazují, že deriváty cholesterolu opatřené guanidiniovými skupinami ve formě kationtových liposomů jsou minimálně stejně účinné pro transfekci jako Lipofectin. Tyto výsledky mohou být samozřejmě pro každý buněčný kmen optimalizovány.
- 15CZ 295225 B6
Tabulka 2: Exprese luciferázy v různých eukaryotických buněčných kmenech transfekovaných pomocí BGSC/DOPE liposomů, BGTC/DOPE liposomů a Lipofectinu®
RLU/mg celulámích proteinů
Buněčné kmeny BGSC liposomy BGTC liposomy Lipofectin®
HeLa 4,6xl06 7,7xl06 3,3xl06
A 549 6xl05 2xl05 4xl06
COS-7 ND l,4xl07 9,5xl06
MDCK-1 lxlO6 7xl06 l,9xl06
ROS ND 9x106 6xl06
NB2 Aa l,5xl07 l,4xl07 ND
NIH 3T3a 7xl06 l,5xl06 ND
Všechny transfekce se prováděly nejméně třikrát (n>3).
a: znamená měření při RLU aktivity luciferázy pro 100 pg/500 pg úplného lyzátu (n>4).
Příklad 7
Testování účinku přítomnosti sérových proteinů na účinnost přenosu genu in vitro
Většina transfekčních prostředků založených na kationtových lipidech má sníženou účinnost v přítomnosti séra. Cílem tohoto příkladu je testovat citlivost sloučenin podle předkládaného vynálezu na působení séra.
7.1 Prostředky kationtových lipidů
Lipidy popsané v předkládaném vynálezu se rozpouští v ethanolu.
i) Roztoky „liposomů“ se získají za přítomnosti DOPE následujícím způsobem: DOPE (AVANTI) v roztoku v chloroformu se přidá k roztoku lipidu v ethanolu vmolámím poměru kationtový lipid/DOPE 3/2. Po odpaření do sucha se směs převede do vody a zahřívá se 30 minut na 50 °C;
ii) roztoky „micel“ se získají podle postupu popsaného pro přípravu „liposomů“, ale roztok DOPE se nahradí chloroformem.
Roztoky se všechny upraví na lOmM kationtového lipidu.
7.2 Nukleová kyselina
Použitou nukleovou kyselinou je plazmid pXL2774.
7.3 Směsi cytofektantů (příprava těsně před použitím)
DNA se zředí na 20 pg/ml v 150 mM chloridu sodném a různé prostředky kationtového lipidu se zředí ve vodě na 40, 80, 120 a 160 μΜ. Stejné objemy roztoků DNA a lipidu se smísí za získání poměrů v nmol/pg DNA 2, 4, 6 a 8 v tomto pořadí, koncentrace solanky je 75 mM.
-16CZ 295225 B6
7.4 Transfekce
Buňky se kultivují za vhodných podmínek v 24 jamkové mikrotitrační desce (2 cm2/jamka) a při exponenciálním růstu se transfekují a z 50 až 70 % se slijí. Buňky se dvakrát promyjí 500 μΐ média bez sérových proteinů a kultivují se znovu buď v médiu bez séra (transfekce za nepřítomnosti séra), nebo v úplném médiu (transfekce za přítomnosti séra) a k buňkám (3 jamky/stav lipid-DNA) se přidá směs cytofektantu (0,5 pg DNA/jamka).
Když se buňky transfekují „v nepřítomnosti séra“, kultivační médium se doplní vhodným množstvím séra 2 hodiny po transfekci.
Účinnost transfekce se hodnotí pomocí měření exprese luciferázy podle doporučení uvedeného pro použití sady Progema (luciferázový testovací systém). Toxicita směsi cytofektantu se určí měřením koncentrací proteinu v buněčném lyzátu.
7.5 Výsledky (obrázek 5)
Výsledky získané se čtyřmi buněčnými typy (NIH3T3 - 293 - HepG2 - HeLa) ukazují, že za testovaných podmínek jsou prostředky ve formě „liposomů“ účinnější než prostředky ve formě „micel“. Dále naproti tomu, co bylo pozorováno u většiny cytofektantových prostředků obsahujících kationtové lipidy nemůže být za podmínek naší transfekce demonstrován žádný výrazný inhibiční účinek na BGTC ve formě „liposomů“ nebo „micel“ spojený s přítomností séra.
Příklad 8
In vivo exprese transgenu v dýchacích cestách myši s BGTC/DOPE liposomy
Pro tento účel jsme využily kationtových liposomů BGTC/DOPE. Příprava agregátů DNA/liposomy a podávání se provádělo tak, jak je popsáno v látkách a způsobech.
X-gal buňky se v epitelu dýchacích cest u léčených myší detekovaly 48 hodin po transfekci LacZ plazmidu do buněk pomocí BGTC/DOPE liposomů. Výsledky jsou uvedeny na obrázku 6.
Většina transfekovaných buněk se nacházela v průdušnici a pouze malé množství X-gal buněk bylo nalezeno v sekundárních dýchacích cestách. Tento typ rozdělení byl již zmiňován u jiných buněčných transfekci.
Imunohistochemie byla dále prováděna za účelem identifikace produktu uvedeného genu. Na úrovni povrchu epitelu (obrázek 6A) byly převážně transfekované maturované buňky. Tyto údaje ukazují, že kationtové liposomy jsou schopny indukovat transfekci genů u neproliferačních a úplně diferencovaných buněk epitelu dýchacích cest. Exprese transgenu se také zjišťovala ve žláze pod sliznicí (obrázek 6B). Detekce pomocí imunologického značení transfekovaných buněk za použití monoklonální protilátky namířené proti E. coli β-galaktosidáze potvrzuje tuto expresi ve žláze pod sliznicí a na povrchu epitelu (obrázek 6D). Transgenní exprese se také demonstruje ve žláze pod sliznicí pomocí imunoperoxidázového značení protilátkou řízenou proti luciferázovému proteinu po transfekci pRSV-Luc pomocí BGTC/DOP (obrázek 6D).
Negativní kontrola se prováděla bez protilátky (obrázek 6E).
Tyto výsledky jsou velmi zajímavé pro genovou léčbu namířenou proti cystické fíbróze. Samozřejmě je pro léčbu tohoto onemocnění nutné zasáhnout žlázu pod sliznicí, která je hlavním místem exprese CTFR v lidských průduškách.
-17CZ 295225 B6
Příklad 9
Kvantitativní měření účinnosti transfekce BGTC/Dope in vivo
Pro tento účel se plíce a průdušnice myši léčené BGTC/DOPE liposomem a plazmidem pRSVLuc za podmínek popsaných v příkladu 8 vyjmou 48 hodin po transfekci a aktivita luciferázy se měří pomocí postupu popsaného v látkách a způsobech.
Výsledky jsou uvedeny v tabulce 3 níže.
Tabulka 3
Vektory Aktivita luciferázy (RLU/mg proteinu)
BGTC/DOPE liposomy: 2,8xl05
pRSV-Luc (průměr: 3xl04 - 8xl05
pRSV-Lac Z 0
Prostá DNA pRSV-Luc 0
Aktivita luciferázy se detekuje soustavně v homogenátech průdušnic, ale ne v homogenátech plic. Toto pozorování je v souladu s předchozími výsledky získanými v průběhu testování rozdělení buněk pozitivních na X-gal. Je třeba poznamenat, že exprese luciferázy je přímo spojená s expresí plazmidů, protože se v kontrolním vzorku obsahujícím LacZ plazmid nedetekuje žádná aktivita. Kontrolou byla také transfekce plazmidů prováděná bez vektoru. Při tomto kontrolním testu nebyla pozorována žádná exprese luciferázy.
Tyto údaje demonstrují účinnost BGTC/DOPE liposomů pro in vivo genovou transfekci v dýchacích cestách.
Příklad 10
Genový přenos in vivo pomocí nitrožilní nebo intraperitoneální injekce
Prostředky kationtových lipidů a DNA jsou popsány v příkladu 7.
10.1 Vliv dávky kationtových lipidů (obrázky 7 až 8)
Pět týdnů staré myši BalbC se injektují pomocí nitrožilní (ocasní žíla) nebo intraperitoneální injekce 200 μΐ transfekční směsi v roztoku 37,5 mM chloridu sodného, 5% glukózy a exprese luciferázy se určí 24 hodin po transfekci v plicích po nitrožilní injekci a v játrech a ve slezině po intraperitoneální injekci. Orgány se vyjmou a umístí do studeného lyzovacího pufru (Promega El53A) doplněného inhibitory proteázy (Boehringer 1697498) a homogenizují se vhomogenizéru Heidolph DIAX600. Aktivita luciferázy se určí v 14 000 g supematantu extraktu tkáně.
Nitrožilní injekce
Každá myš dostala 50 pg DNA komplexované s různými koncentracemi BGTC ve formě „liposomů“. Pozorovaný optimální poměr vnanomolech kationtového lipidu/pg DNA je 9 (obrázek 7); pro dávky 900 nanomolů injektovaného BGTC nebyla pozorována žádná toxicita.
- 18CZ 295225 B6
Intraperitoneální injekce
BGTC ve formě „liposomů“ se injektoval se 100 pg DNA na myš. Maximální exprese jak pro játra (obrázek 8B), tak pro slezinu (obrázek 8A) byla získána pro 1,5 nanomolu BGTC/pg DNA.
10.2 Kinetika exprese po nitrožilní injekci
Určili jsme biologické rozložení exprese luciferázy v 7 orgánech jako funkci času po injekci 200 μΐ směsi BGTC „liposomů‘7DNA v 37,5 mM chloridu sodného, 5 % glukózy (50 pg DNA a 9 nanomolů BGTC/pg DNA) do ocasní žíly 5 týdnů starých BalbC myší. Výsledky jsou vyjádřeny v pikogramech luciferázy extrahované na orgán vzhledem ke kalibrační křivce s luciferázou značenou v krystalizované formě. Mezi detekce se pohybuje mezi 0,5 až 1 pikogramem luciferázy.
Ukázali jsme, že za testovaných podmínek se maximální exprese dosáhne 23 hodin po transfekci pro 6 ze 7 testovaných orgánů, kterými jsou bránice, žaludek, srdce, plíce, játra a slezina. Exprese na úrovni jater byla více prematurovaná. Maximální exprese se získá na úrovni plic v hladině 0,5 nanogramu 23 hodin po transfekci.
PATENTOVÉ NÁROKY

Claims (21)

1. Amidiniový derivát obecného vzorce I
O
II
R2 Q (I), Xo--R1
R3 ve kterém
R1 znamená cholesterylovou skupinu,
R2 a R3 nezávisle jeden na druhém znamenají atom vodíku nebo skupinu obecného vzorce II í () n —N~ř R5 2 (II>, přičemž alespoň jeden z R2 a R3 znamená skupinu vzorce II a v obecném vzorci Π m znamená celé číslo 0 až 4, n znamená celé číslo 0 až 4, přičemž v případě, že m je větší nebo rovno 2, potom n má stejné nebo rozdílné významy v jednotlivých jednotkách -[(CH2)n-N(R4)]- obecného vzorce II pro R2 a R3,
-19CZ 295225 B6
R4 a R5 nezávisle jeden na druhém znamenají atom vodíku nebo skupinu obecného vzorce III přičemž alespoň jeden z R4 a R5 znamená skupinu obecného vzorce III a v obecném vzorci III p znamená celé číslo 0 až 4, q znamená celé číslo 0 až 4 a r znamená 0 nebo 1, přičemž v případě, že r znamená 1, potom buď X znamená NH a x znamená 1, nebo X znamená N a x znamená 2, přičemž p, q a r mají stejné nebo rozdílné významy v jednotlivých skupinách obecného vzorce III pro obecné substituenty R4 a R5.
2. Amidiniový derivát podle nároku 1 obecného vzorce I, ve kterém R2 a R3 nezávisle jeden na druhém znamenají skupinu obecného vzorce IV
- [<OT2 )n < ch2>p-A, (i V), ve kterém n, m a p mají významy uvedené v nároku 1 a R4 znamená atom vodíku nebo skupinu obecného vzorce V (V), ve kterém q a r mají významy uvedené v nároku 1, přičemž m, n, p, q a r mají stejné nebo rozdílné významy vjednotlivých skupinách obecných vzorců IV a V pro obecné substituenty R2 a R3.
3. Amidiniový derivát podle nároku 1 nebo 2, kterým je některá ze sloučenin následujících obecných vzorců:
(H2N)2 +C-NH-(CH2)2-NH-COO-R1(VI), [(H2N)2 +C-NH-(CH2)3] [(H2N)2C+-NH-(CH2)4]-N-COO-R' (VII), [(H2N)2 +C-NH-(CH2)2]2-N-(CH2-NH-COO-R1 (VIII), [(H,N),+C-(CH,),1,^-000^1(IX), [[(H2N)2 +C-(CH2)2]2-N-(CH2)2]2N-COO-R1(X), ve kterých R1 má význam uvedený v nároku 1.
-20CZ 295225 B6
4. Amidiniový derivát podle nároku 3, kterým je některá ze sloučenin následujících obecných vzorců:
[(H2N)2 +C-NH-(CH2)3][(H2N)2C+-NH-(CH2)4]-N-COO-R' [(H2N)2 +C-(CH2)2]2-N-COO-R1 [[(H2N)2 +C-(CH2)2]2-N-(CH2)2]2N-COO-R1 (VII), (IX), (X), ve kterých R1 má význam uvedený v nároku 1.
5. Amidiniový derivát podle některého z nároků 1 až 4, kterým je 33-[N-guanidinopropyl-Nguanidinobutyljkarbamoylcholesterol.
6. Amidiniový derivát podle některého z nároků 1 až 5, kterým je 33-[N-[N',N'-guanidinoethylaminoethyl)karbamoyl]cholesterol.
7. Farmaceutický prostředek, vyznačený tím, že obsahuje alespoň jeden amidiniový derivát podle některého z nároků 1 až 6 a nukleovou kyselinu.
8. Farmaceutický prostředek podle nároku 7, vyznačený tím, že jako amidiniový derivát obsahuje 3 3-[N-guanidinopropyl-N-guanidinobutyl]karbamoylcholesterol.
9. Farmaceutický prostředek podle nároku 7, vyznačený tím, že jako amidiniový derivát obsahuje 3p-[N-[N',N'-guanidinoethylaminoethyl)karbamoyl]cholesterol.
10. Farmaceutický prostředek podle nároku 7, vyznačený tím, že jako nukleovou kyselinu obsahuje kyselinu deoxyribonukleovou.
11. Farmaceutický prostředek podle nároku 7, vyznačený tím, že jako nukleovou kyselinu obsahuje kyselinu ribonukleovou.
12. Farmaceutický prostředek podle některého z nároků 7 až 11, vyznačený tím, že nukleová kyselina obsahuje terapeutický gen.
13. Farmaceutický prostředek, vyznačený tím, že obsahuje amidiniový derivát podle nároku 1, neutrální lipid a nukleovou kyselinu.
14. Farmaceutický prostředek podle nároku 13, vyznačený tím, že jako amidiniový derivát obsahuje amidiniový derivát zvolený z množiny zahrnující
3 β-fN-guanidinopropyl-N-guanidinobutylJkarbamoylcholesterol a
33-[N-[N',N'-guanidinoethylaminoethyl)karbamoyl]cholesterol.
15. Farmaceutický prostředek podle nároku 13, vyznačený tím, že jako neutrální lipid obsahuje dioleoylfosfatidylethanolamin.
16. Farmaceutický prostředek podle nároku 13, vyznačený tím, že jako nukleovou kyselinu obsahuje kyselinu deoxyribonukleovou.
17. Farmaceutický prostředek podle nároku 13, vyznačený tím, že jako nukleovou kyselinu obsahuje kyselinu ribonukleovou.
-21 CZ 295225 B6
18. Farmaceutický prostředek podle nároku 16 nebo 17, vyznačený tím, že nukleová kyselina obsahuje terapeutický gen.
5
19. Farmaceutický prostředek podle některého z nároků 7 až 18, vyznačený tím, že obsahuje farmaceuticky přijatelný nosič vhodný pro injekční podání.
20. Farmaceutický prostředek podle některého z nároků 7 až 18, vyznačený tím, že obsahuje farmaceuticky přijatelný nosič vhodný pro aplikaci na pokožku nebo na sliznici.
o
21. Použití amidiniového derivátu podle některého z nároků 1 až 6 pro přípravu farmaceutických prostředků určených pro transfekci buněk in vitro, ex vivo nebo/a in vivo.
CZ19982772A 1996-03-01 1997-02-28 Amidiniový derivát a farmaceutický prostředek tento derivát obsahující CZ295225B6 (cs)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
FR9602604A FR2745569B1 (fr) 1996-03-01 1996-03-01 Composes apparentes a la famille des amidiniums, compositions pharmaceutiques les contenant et leurs applications
FR9609557A FR2751972B1 (fr) 1996-07-30 1996-07-30 Composes apparentes a la famille des amidiniums, compositions pharmaceutiques les contenant et leurs applications

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CZ277298A3 CZ277298A3 (cs) 1998-12-16
CZ295225B6 true CZ295225B6 (cs) 2005-06-15

Family

ID=26232562

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CZ19982772A CZ295225B6 (cs) 1996-03-01 1997-02-28 Amidiniový derivát a farmaceutický prostředek tento derivát obsahující

Country Status (18)

Country Link
US (2) US6143729A (cs)
EP (1) EP0888379B1 (cs)
JP (1) JP4271260B2 (cs)
KR (1) KR19990087372A (cs)
AT (1) ATE198599T1 (cs)
AU (1) AU723998B2 (cs)
BR (1) BRPI9707889B8 (cs)
CZ (1) CZ295225B6 (cs)
DE (1) DE69703878T2 (cs)
DK (1) DK0888379T3 (cs)
ES (1) ES2154453T3 (cs)
GR (1) GR3035205T3 (cs)
HU (1) HU228072B1 (cs)
IL (1) IL125926A (cs)
NO (1) NO311806B1 (cs)
PT (1) PT888379E (cs)
SK (1) SK283575B6 (cs)
WO (1) WO1997031935A1 (cs)

Families Citing this family (12)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US6884430B1 (en) * 1997-02-10 2005-04-26 Aventis Pharma S.A. Formulation of stabilized cationic transfection agent(s) /nucleic acid particles
FR2763943B1 (fr) * 1997-05-28 1999-07-09 Rhone Poulenc Rorer Sa Composes, leur preparation et leur utilisation pour le transfert d'acides nucleiques dans les cellules
FR2777017B1 (fr) * 1998-04-02 2002-08-23 Rhone Poulenc Rorer Sa Nouveaux agents de transfert d'acides nucleiques, compositions les contenant et leurs applications
EP1068188A1 (fr) * 1998-04-02 2001-01-17 Aventis Pharma S.A. Nouveaux agents de transfert d'acides nucleiques, compositions les contenant et leurs applications
DE10109898A1 (de) 2001-02-21 2002-09-05 Novosom Gmbh Lipide mit veränderlicher Ladung
FR2824557B1 (fr) * 2001-05-14 2003-08-29 Aventis Pharma Sa Derives lipidiques de polythiouree
CA2446951C (fr) * 2001-05-14 2012-07-10 Gencell S.A. Derives lipidiques de polythiouree
FR2829136B1 (fr) * 2001-08-29 2006-11-17 Aventis Pharma Sa Derives lipidiques d'aminoglycosides
WO2003060411A1 (en) 2002-01-17 2003-07-24 York Refrigeration Aps Submerged evaporator with integrated heat exchanger
JP4980893B2 (ja) * 2005-04-28 2012-07-18 日本曹達株式会社 新規なグアニジン化合物、製造方法及びそれらを含有する殺菌性組成物
CA2665403C (en) * 2006-10-04 2015-06-23 Institut National De La Sante Et De La Recherche Medicale (Inserm) Compositions comprising a sirna and lipidic 4,5-disubstituted 2-deoxystreptamine ring aminoglycoside derivatives and uses thereof
TW201019969A (en) * 2008-11-17 2010-06-01 Enzon Pharmaceuticals Inc Branched cationic lipids for nucleic acids delivery system

Family Cites Families (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5283185A (en) * 1991-08-28 1994-02-01 University Of Tennessee Research Corporation Method for delivering nucleic acids into cells
NZ276975A (en) * 1993-11-24 1998-04-27 Megabios Corp Guanidine based amphiphiles and their use in liposomes for delivering genetic material intracellularly
US5777153A (en) * 1994-07-08 1998-07-07 Gilead Sciences, Inc. Cationic lipids
US6071890A (en) * 1994-12-09 2000-06-06 Genzyme Corporation Organ-specific targeting of cationic amphiphile/DNA complexes for gene therapy
US5811406A (en) * 1995-06-07 1998-09-22 Regents Of The University Of California Dry powder formulations of polynucleotide complexes

Also Published As

Publication number Publication date
EP0888379B1 (fr) 2001-01-10
HUP9902465A3 (en) 2009-10-28
ES2154453T3 (es) 2001-04-01
DK0888379T3 (da) 2001-01-29
US6143729A (en) 2000-11-07
EP0888379A1 (fr) 1999-01-07
WO1997031935A1 (fr) 1997-09-04
HU228072B1 (en) 2012-09-28
IL125926A0 (en) 1999-04-11
AU723998B2 (en) 2000-09-07
JP4271260B2 (ja) 2009-06-03
AU1930497A (en) 1997-09-16
KR100452062B1 (cs) 2005-04-08
NO983691D0 (no) 1998-08-12
NO983691L (no) 1998-08-12
DE69703878D1 (de) 2001-02-15
SK283575B6 (sk) 2003-09-11
ATE198599T1 (de) 2001-01-15
PT888379E (pt) 2001-05-31
IL125926A (en) 2004-09-27
KR19990087372A (ko) 1999-12-27
BR9707889A (pt) 2000-01-04
JP2000506136A (ja) 2000-05-23
GR3035205T3 (en) 2001-04-30
DE69703878T2 (de) 2001-04-26
NO311806B1 (no) 2002-01-28
HUP9902465A1 (hu) 1999-12-28
SK118298A3 (en) 1999-02-11
US6316422B1 (en) 2001-11-13
BRPI9707889B8 (pt) 2016-11-08
BR9707889B1 (pt) 2010-03-23
CZ277298A3 (cs) 1998-12-16

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EP0845981B1 (en) Compositions comprising cationic amphiphiles and co-lipids for intracellular delivery of therapeutic molecules
US5948767A (en) Cationic amphiphile/DNA complexes
US5650096A (en) Cationic amphiphiles for intracellular delivery of therapeutic molecules
US5840710A (en) Cationic amphiphiles containing ester or ether-linked lipophilic groups for intracellular delivery of therapeutic molecules
US8193246B2 (en) Lipids and lipid assemblies comprising transfection enhancer elements
JP4467084B2 (ja) 核酸を細胞に導入するための化合物、その製法及びその使用
JPH10509958A (ja) トランスフェクション剤としてのリポポリアミン及びその医薬への使用
US5939401A (en) Cationic amphiphile compositions for intracellular delivery of therapeutic molecules
WO1998043994A1 (en) Cationic amphiphiles for intracellular delivery of therapeutic molecules
CZ295225B6 (cs) Amidiniový derivát a farmaceutický prostředek tento derivát obsahující
US5942634A (en) Cationic amphiphiles for cell transfections
US5912239A (en) Imidazole-containing cationic amphiphiles for intracellular delivery of therapeutic molecules
US6331524B1 (en) Organ-specific targeting of cationic amphiphile / DNA complexes for gene therapy
CA2268945A1 (en) Cationic amphiphile compositions for intracellular delivery of therapeutic molecules
JP4629333B2 (ja) アミノグリコシドの脂質誘導体
US20030109699A1 (en) Amphiphilic quinolylpolyamines as transfer agents for biologically active macromolecules
CA2248186C (fr) Composes apparentes a la famille des amidiniums, compositions pharmaceutiques les contenant et leurs applications
MXPA98006892A (en) Compounds related to the amidinium family, pharmaceutical compositions containing them and their applications
US20020013282A1 (en) Cationic amphipile compositions for interacelluar delivery of therapeutic molecules

Legal Events

Date Code Title Description
PD00 Pending as of 2000-06-30 in czech republic
MK4A Patent expired

Effective date: 20170228