CZ289268B6 - Deriváty camptothecinu, způsob výroby a farmaceutický prostředek - Google Patents

Deriváty camptothecinu, způsob výroby a farmaceutický prostředek Download PDF

Info

Publication number
CZ289268B6
CZ289268B6 CZ19982652A CZ265298A CZ289268B6 CZ 289268 B6 CZ289268 B6 CZ 289268B6 CZ 19982652 A CZ19982652 A CZ 19982652A CZ 265298 A CZ265298 A CZ 265298A CZ 289268 B6 CZ289268 B6 CZ 289268B6
Authority
CZ
Czechia
Prior art keywords
formula
camptothecin
pharmaceutically acceptable
preparation
compound
Prior art date
Application number
CZ19982652A
Other languages
English (en)
Other versions
CZ265298A3 (cs
Inventor
Lucio Merlini
Sergio Penco
Franco Zunino
Original Assignee
Istituto Nazionale Per Lo Studio E La Cura Dei Tum
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Family has litigation
First worldwide family litigation filed litigation Critical https://patents.darts-ip.com/?family=11373368&utm_source=google_patent&utm_medium=platform_link&utm_campaign=public_patent_search&patent=CZ289268(B6) "Global patent litigation dataset” by Darts-ip is licensed under a Creative Commons Attribution 4.0 International License.
Application filed by Istituto Nazionale Per Lo Studio E La Cura Dei Tum filed Critical Istituto Nazionale Per Lo Studio E La Cura Dei Tum
Publication of CZ265298A3 publication Critical patent/CZ265298A3/cs
Publication of CZ289268B6 publication Critical patent/CZ289268B6/cs

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D491/00Heterocyclic compounds containing in the condensed ring system both one or more rings having oxygen atoms as the only ring hetero atoms and one or more rings having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, not provided for by groups C07D451/00 - C07D459/00, C07D463/00, C07D477/00 or C07D489/00
    • C07D491/22Heterocyclic compounds containing in the condensed ring system both one or more rings having oxygen atoms as the only ring hetero atoms and one or more rings having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, not provided for by groups C07D451/00 - C07D459/00, C07D463/00, C07D477/00 or C07D489/00 in which the condensed system contains four or more hetero rings
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P35/00Antineoplastic agents
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P35/00Antineoplastic agents
    • A61P35/04Antineoplastic agents specific for metastasis
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P43/00Drugs for specific purposes, not provided for in groups A61P1/00-A61P41/00

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Oncology (AREA)
  • Nitrogen Condensed Heterocyclic Rings (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Cosmetics (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Acyclic And Carbocyclic Compounds In Medicinal Compositions (AREA)
  • Nitrogen And Oxygen Or Sulfur-Condensed Heterocyclic Ring Systems (AREA)
  • Saccharide Compounds (AREA)

Abstract

Deriv ty camptothecinu obecn ho vzorce I, v n m R.sub.1.n. m specifick² v²znam, jsou l tky s protin dorov²m · inkem, kter je mo no pou t ve form farmaceutick ho prost°edku, kter² rovn tvo° sou st °e en k l en r zn²ch n dorov²ch onemocn n . e en zahrnuje tak zp sob v²roby uveden²ch l tek.\

Description

Oblast techniky
Vynález se týká derivátů camptothecinu s protinádorovým účinkem, způsobu výroby těchto látek a farmaceutických prostředků, které tyto sloučeniny obsahují.
Dosavadní stav techniky
Protinádorová látka 20S-camptothecin vzorce
v níž Rj, R2 a R3 znamenají atomy vodíku, byla poprvé popsána v publikaci Μ. E. Wall a další, J. Amer. Chem. Soc., 88, 3888 až 3890, 1966 a po předběžných klinických zkouškách byla vyřazena vzhledem ke své toxicitě pro člověka a ke své nízké rozpustnosti, která ztěžovala zpracování a podání ve vhodných farmaceutických prostředcích. Zájem se pak soustředil na přípravu analogů této látky se zlepšenými vlastnostmi. V poslední době jsou nadějné zejména dva analogy svrchu uvedeného vzorce, v němž v případě sloučeniny Topotecan Rj znamená atom vodíku, R2 znamená skupinu -CHr-NH(CH3)2 a R3 znamená OH a v případě sloučeniny CPT-11 znamená Ri ethyl, R2 atom vodíku a R3 skupinu
Uvedené látky jsou v současné době užívány v onkologii k léčení některých nádorů podle publikací J. of Clinical Oncology, 10, 1775 až 90, 1992 aj. of the National Cancer Inst., 85,271, 1993. Dalšími deriváty, které jsou v současné době podrobovány klinickým zkouškám, jsou 9-aminocamptothecin dále uvedeného vzorce a jeho analogy
-1 CZ 289268 B6
Možné použití těchto látek bylo popsáno v publikaci Cancer Treatment Reviews, 20, 73 až 96, 1994.
Většina snah byla vynaložena na zavedení vhodných substituentů k překonání problému malé rozpustnosti ve vodě, která je společná této skupině látek a může vést k obtížím při jejich zpracování na farmaceutické prostředky a také k nesnadno předvídatelným koncentracím těchto látek v plazmě. Mimoto je důležitým faktorem pro protinádorovou účinnost zachování laktanového kruhu v uzavřené formě.
Uvedené látky mají zcela zvláštní mechanismus účinku. Jejich protinádorový účinek je založen na inhibici topoizomerázy I, to znamená enzymu, který řídí topologii DNA a proto hraje kritickou úlohu v základních pochodech, probíhajících v buňkách, jako jsou replikace, transkripce, rekombinace a úpravy DNA, jak bylo popsáno v publikaci C. Capranico a F. Zunino, Current Pharm. Design, 1, 1 až 14, 1995. Potřeba nových látek, účinných proti kolorektálnímu karcinomu, plicním karcinomům, odlišným od karcinomu z malých buněk, vaječníkovým nádorům a karcinomu prostaty, které jsou stále ještě málo reaktivní na chemotherapii činí cenným každý výzkum, týkající se nových derivátů camptothecinu se zlepšenými farmakologickými vlastnostmi.
Nyní bylo zjištěno, že deriváty camptothecinu a 10-hydroxycamtothecinu, substituované na atomu uhlíku v poloze 7 mají dobrou protinádorovou účinnost a současně příznivé fyzikálněchemické vlastnosti, které dovolují jejich zpracování na vhodné farmaceutické prostředky.
-2CZ 289268 B6
Podstata vynálezu
Podstatu vynálezu tvoří deriváty camptothecinu obecného vzorce I
O
OH O (D kde
Ri znamená -CN, -CH2CN, -CHz-CHr-CN, -C(=NOH}-NH2, C(=NH)-NH2, -CH=C(CN)2, CH(OH)-CH2-NO2 nebo -CH=CH-NO2, jakož i jejich Ni-oxidy, izomery, diastereoizomery, enanciomery a jejich směsi a metabolity, zvláště účinné metabolity.
Součást podstaty vynálezu tvoří také farmaceuticky přijatelné soli uvedených látek.
Součást podstaty vynálezu tvoří také použití derivátů obecného vzorce I jako účinných složek pro výrobu farmaceutických prostředků, zvláště pro léčení nádorů.
Podstata vynálezu tvoří také farmaceutický prostředek, který obsahuje uvedené deriváty obecného vzorce I jako svou účinnou složku.
Vynález se týká také způsobu výroby účinných derivátů obecného vzorce I.
Vynález se týká také použití sloučenin obecného vzorce Γ, v nichž Ri znamená kyanoskupinu jako meziproduktů pro přípravu derivátů obecného vzorce I, v nichž Ri znamená -C(=NOH)NH2, -C(=NH)-NH2, -C(=NH)-NH2, 5-tetrazolylovou skupinu nebo 2-(4,5-dihydrooxazolylovou) skupinu.
Z farmaceuticky přijatelných solí je možno v případě bazického atomu dusíku uvést soli s farmaceuticky přijatelnými kyselinami, anorganickými i organickými například s kyselinou chlorovodíkovou, sírovou, octovou a v případě solí s kyselými skupinami, například s karboxylovou skupinou soli s farmaceuticky přijatelnými bázemi, anorganickými i organickými, například s hydroxidem alkalických kovů a alkalických zemin, hydroxidem amonným nebo s amidy.
Deriváty obecného vzorce I mohou mít také formu farmaceuticky přijatelných solí Ni-oxidů. Příklady výhodných skupin sloučenin jsou dále uvedeny.
Zvláště výhodnými sloučeninami obecného vzorce I jsou ty látky, v nich Rt znamená CH=C(CN)2 nebo -CH2CH2-CN.
-3CZ 289268 B6
Deriváty obecného vzorce I je možno připravit tak, že se vychází z camptothecin-7-aldehydu vzorce Π, v němž Ri = CHO, nebo z camptothecin-N-oxidu vzorce
kde R] znamená atom vodíku, všechny tyto látky je možno připravit podle publikace Sawada a další, Chem. Pharm. Bull., 39, 10 2572,1991.
T1 rH ' OH O (»)
Deriváty vzorce I, v nichž Ri = -CN je možno připravit oxidací sloučenin obecného vzorce Π, v němž Rj = -CHO známými postupy pro oxidaci alkoholů na aldehydy, například podle Moffatta nebo Swema nebo působením kyseliny jodosobenzoové v dimethylsulfoxidu podle publikace Frigerie a další, J. Org. Chem. 60, 7272 až 6, 1995 nebo působením kyseliny podle publikace Sawada a další, Chem. Pharm. Bull., 39, 2572, 1991. Na vzniklé aldehydy se pak působí hydroxylaminem za vzniku odpovídajících oximů, které se pak zahřívají s kyselinou mravenčí a mravenčanem sodným nebo se tyto látky zpracovávají jinými známými postupy pro přeměnu aldehydů na nitrily.
Sloučeniny vzorce I, v němž Rj = -CN nebo -CH2CN je možno připravit také reakcí N-oxidů 25 camptothecinu, popsaných například ve svrchu uvedené publikaci Sawada a další, 1991, při použití kyanidu draselného nebo trimethylsilylkyanidu nebo při použití malononitrilu nebo esterů
-4CZ 289268 B6 kyseliny kyanooctové podle publikace A. Albini a S. ietra, heterocyclic N-Oxides, CRC, 1991, str. 165 nebo reakcí sloučenin obecného vzorce I, v nichž R] = CONH2 známým postupem pro dehydrataci amidů na nitrily nebo dalšími postupy, vhodnými pro přípravu chinolin-4-karboitrilů.
Aminohydroxyiminy vzorce I, v nichž R! = -C(=NOH)-NH2 je možno připravit reakcí odpovídajících nitrilů vzorce I, v nichž R] = -CN s hydroxylaminem podle publikace F. Eloy a R. Lenaers, Chem. Rev., 61, 157, 1961. Aminohydroxyiminy je možno redukovat na odpovídající amidiny vzorce I, v nichž R] = -C(=NH)-NH2 katalytickou hydrogenací, s výhodou při použití Raneyova niklu jako katalyzátoru podle svrchu uvedené publikace F. Eloy a R. Menaers, 1961, str. 166. Tytéž amidy je možno získat také z nitrilů vzorce I, v nichž R] = -CN postupy, známými pro přeměnu nitrilů na amidiny, například reakcí sHCl a alkoholem s následným působením amoniaku nebo amonné soli.
Derivát vzorce I, v nichž R] = -CH=C(CN)2 je možno připravit například reakcí aldehydů vzorce Π, v nichž Ri = -CHO s malonitrilem nebo s estery kyseliny malonové nebo kyanooctové, popřípadě v přítomnosti organických nebo anorganických bází nebo reakcí aldehydů nebo ketonů vzorce Π, kde R] = -CHO nebo -CO-alkyl s vhodnými ylidy nebo anionty fosfonátů, užije se Wittigova nebo Wadswordth-Emmonsova reakce. V případě potřeby je možno sloučeniny obecného vzorce I, v němž Ri = -CH=C(CN)2 hydrogenovat v přítomnosti katalyzátoru, jako Pd, Pr nebo Ni za vzniku odpovídajících sloučenin vzorce I, v nichž Ri = CH2CH2CN.
Sloučeniny obecného vzorce I, v nichž Rj = -CH2CN nebo -CH(OH)-CH2NO2, je možno připravit reakcí aldehydů vzorce II, v nichž R] = -CHO s kyanidem draselným nebo sodným nebo s trimethylsilylkyanidem nebo nitromethanem v přítomnosti organické nebo anorganické báze.
Sloučeniny obecného vzorce I, v nichž Ri = -CH=CH-NO2 je možno připravit tak, že se působí kyselinou na sloučeniny, v nichž R] =-CH(OH)-CH2NO2.
N-oxidy sloučenin obecného vzorce I je možno získat známými postupy pro oxidaci heteroaromatického dusíku, s výhodou oxidací působením kyseliny octové nebo kyseliny trifluoroctové a peroxidu vodíku nebo reakcí s organickými peroxykyselinami podle publikace A. lbini a S. Pietra, Heterocyclic N-Ocides, CRC, 1991.
Farmaceuticky přijatelné soli sloučenin obecného vzorce I je možno připravit postupy, uvedenými v literatuře.
Sloučeniny podle vynálezu mají silný antiproliferativní účinek a současně fyzikálně-chemické vlastnosti, které dovolují jejich zpracování na vhodné farmaceutické prostředky.
Cytotoxická účinnost uvedených látek byla sledována v buněčných systémech lidských nádorových buněk, přičemž k vyhodnocení cytotoxického potenciálu byly použity antiproliferaktivní zkoušky. Postup spočívá ve stanovení buněk, přežívajících po 72 hodinách po vystavení buněk působením cytotoxické látky na 1 hodinu. Cytotoxická účinnost sloučenin podle vynálezu byla srovnávána s účinností i) topotecanu jako referenční látky ze skupiny inhibitorů DNA topoizomerázy I, i) doxorubicinu, jako standardní protinádorové látky, která je velmi účinná a široce užívaná při léčení nádorů. Výsledky, uvedené v následující tabulce 1 ukazují, že sloučenina vzorce I z dále uvedeného příkladu 1, v níž Rj = -CN, a sloučenina z příkladu 4, v níž Rj = -CH=C(CN2) mají cytotoxickou účinnost, který je vyšší než účinnost referenčních látek pro plicní karcinom z jiných než malých buněk (ne SCLC) (H-460), tyto nádory jsou obvykle vnitřně odolné proti
-5CZ 289268 B6 léčbě cytotopxickými látkami a pouze mírně citlivé na inhibitory topoizomerázy I i při velmi vysoké expresi cílového enzymu.
Tabulka 1
Cytotoxická účinnost analogů camptothecinu proti některým typům lidských nádorových buněk při vystavení působení cytotoxické látky na 1 hodinu, stanovení bylo provedeno po 72 hodinách
buněčná linie příklad 1 příklad 4 topotecan doxorubicin
H460 0,08±0,02 0,19 0,34+0,04 0,09
(Ca plic, ne SCLC) H460/TPT 12 ±2 80
GMB glioblastom 2,7 1,2
Mimoto má sloučenina z příkladu 1 značný účinek při působení na buněčnou linii H4600/TPT, která byla izolována po delší době používání topotecanu a je charakterizována vysokým stupněm rezistence proti topotecanu. Vzhledem k tomu, že u buněčné linie H466 dochází k vysoké expresi topoizomerázy I, ukazuje zlepšená cytotoxicita sloučeniny z příkladu 1 při léčení nemocných 15 s těmito nádorovými buňkami zvýšenou specifičnost této látky vzhledem k buněčnému cíli.
Tento výklad je podporován také sníženým účinkem těchto látek na buněčnou linii GBM, která je odolná proti uvedeným inhibitorům vzhledem k nízké rovni eyprese topoizomerázy I.
Byly provedeny preklinické zkoušky k vyhodnocení protinádorové účinnosti sloučenin podle 20 vynálezu ve srovnání s topotecanem (camptothecinem první generace, který je již zařazen do klinických zkoušek) jako referenční látky. Byla zvolena buněčná linie NCI-H460 lidského plicního karcinomu, odlišného od karcinomu z malých buněk vzhledem k vysoké expresi topoizomerázy I, která je hlavním cílem camptothecinových derivátů. Tento nádor je poměrně odolný in vivo k léčení běžnými cytotoXickými látkami, jako jsou doxorubicin nebo cisplatina.
Nádorové buňky byly vstřiknuty intraperitoneálně bezsrstým myším v množství 2,5 x 106 buněk/myš, byly užity myši ve stáří přibližně 10 týdnů. Po 3 dnech byly rovněž intraperitoneálně vstřiknuty účinné látky v objemu lOml/kg hmotnosti tak, aby mohlo dojít k přímému styku účinné látky s nádorovými buňkami. Další dávky účinné látky byly vstřiknuty vždy po 4 dnech ještě čtyřikrát (q4dx4). Tento postup je považován za optimální pro deriváty camptothecinu při preklinických zkouškách. Myši byly denně pozorovány a každé uhynutí bylo zaznamenáno. Protinádorová účinnost zkoumaných látek byla vyjádřena jako T/C %, to znamená poměr mezi dobou přežití u léčených myší (T) a dobou přežití u kontrolních neošetřených myší (C) x 100. Léčené myši, které uhynuly před uhynutím první kontrolní myši nebo krátce po podání účinné látky, uhynuly pravděpodobně vzhledem k toxicitě účinné látky. Myši, které přežívaly po
100 dnech po naočkování nádorových buněk, byly považovány za vyléčené, dále přežívající myši (LTS). Druhý pokus stále probíhá, doba pro LTS byla zkrácen na 70 dnů. Výsledky dvou nezávislých pokusů jsou shrnuty v následující tabulce 2.
-6CZ 289268 B6
Tabulka 2
Účinnost CPT83 při léčení intraperineoálně naočkovaného lidského nádoru NCI-H460 plic u myší, podání i.p., q4dx4 od třetího dne po transplantaci nádoru
sloučenina mg/kg % T/C toxicita/počet myší LTS (100 dnů)
Pokus 1
Příklad 1 6,6 157 0/8 2/8
10 258 0/8 3/8
Topotecan 10 215 0/8 2/8
Pokus 2
Příklad 1
10 233 0/7 1/7
12 200 0/7 1/7
14,4 277 1/7 2/7
Topotecan 10 261 1/7
12 77 4/7 0/7
14,4 77 5/7 0/7
Sloučenina z příkladu 1, označovaná jako PCT83, byla vysoce účinná a prodlužovala dobu přežití u myší s intraperitoneálně naočkovaným nádorem. Při všech podaných dávkách byla hodnota T/C % vyšší než 200. Pokud jde o toxicitu této látky, pouze jedna myš uhynula při dávce 14,4 mg/kg x 4, to znamená při celkové kumulativní dávce 49,6 mg/kg. Účinnost CPT83 byla v pokusu 1 vyšší než účinnost topotecanu vtom smyslu, že byly užity podmínky, při nichž nádor roste pomaleji. Při použití rychle rostoucího nádoru v pokusu 2 byla účinnost CPT83 srovnatelná s účinností topotecanu, pokud jde o hodnoty T/C %. Avšak v obou pokusech došlo ke zvýšení počtu vyléčených zvířat LTS u myší, léčených CPT83. Tato skutečnost znamená, že by bylo možno dosáhnout výhodnějších hodnot therapeutického indexu. Potenciální výhoda CPT83 je zdůrazněna také dobrou účinností na pomalu rostoucí nádor, protože jde o podmínky, které jsou daleko bližší klinickým podmínkám. Je tedy možno uzavřít, že při použití buněčné linie HCI-H460 nádorových buněk má CPT83 srovnatelnou účinnost, avšak lépe se snáší než topotecan.
Sloučeniny podle vynálezu mají zvláště výhodné vlastnosti, které je možno shrnout následujícím způsobem:
1. zvýšená specifičnost pro buněčný cíl a tím i pro nádorové buňky, u nichž dochází k vysoké expresi topoizomerázy I. Tato možnost je dále podporována zvýšenou citlivostí buněk H460, u nichž dochází k tvorbě velkého množství topoizomerázy I. Výhoda této selektivity ovšem již neplatí pro buněčnou linii GMB, u níž k takové expresi nedochází.
2. Účinnost je zjevně méně závislá na rychlosti růstu nádoru než v případě topotecanu, jak je zřejmé z výsledků pokusů in vivo a z účinnosti proti buněčné linii H460/TPT, která je charakterizována velmi pomalým růstem. Tento profil účinku je velmi vhodný, protože i za klinických podmínek je pro pevné lidské nádory typický jejich pomalý růst.
3. Cytotoxická účinnost in vitro není spojena se zvýšenou toxicitou in vivo, což dovoluje použití širšího rozmezí účinných dávek. Tím dochází také ke zlepšení therapeutického indexu.
4. Bylo prokázáno, že sloučeniny podle vynálezu a zvláště CPT83 jsou účinné při perorálním podání. Je překvapující, že CPT83 je účinnější při perorálním podání než topotecan při nitrožilním podání, při němž se předpokládá nejvyšší účinnost.
Součást podstaty vynálezu tvoří také farmaceutický prostředek, který jako svou účinnou složku obsahuje alespoň jednu sloučeninu obecného vzorce I ve směsi s nosičem a popřípadě pomocnými látkami.
Uvedené farmaceutické prostředky je možno připravit běžnými postupy, tak jak byly popsány například v publikaci Remingtonů Pharmaceutical Sciences Handbook, Mac. Publ., N. Y., USA.
Jako příklad vhodných farmaceutických prostředků je možno uvést injekční prostředky, například roztoky, suspenze nebo emulze ve vodném nebo nevodném prostředí, prostředky pro perorální podání, jako kapsle, tablety, pilulky, sirupy, popřípadě nápoje. Vynález zahrnuje i další farmaceutické prostředky, kompatibilní s uvedenými účinnými látkami, například prostředky s řízeným uvolněním těchto látek.
Dávky účinné složky ve farmaceutickém prostředku je nutno stanovit obvyklým způsobem v závislosti na účinnosti a na farmakokinetických vlastnostech účinné látky. Dávku pro nemocného určí ošetřující lékař podle typu nádoru a stavu nemocného.
Sloučeniny podle vynálezu je také možno použít v kombinaci s jinými protinádorovými látkami.
Praktické provedení vynálezu bude osvětleno následujícími příklady.
Příklady provedení vynálezu
Příklad 1
20S-camptothecin-7-karbonitril
1) 400 mg oximu camptothecin-7-aldehydu podle Sawada a další, Cgem. Pharm. Bull., 39, 2572, 1991, 102 mg mravenčanu sodného a 15 ml 99% kyseliny mravenčí se 6 hodin vaří pod zpětným chladičem. K roztoku se přidá 150 ml vody a 50 ml methylenchloridu a obě fáze se oddělí, načež se vodná fáze znovu ještě čtyřikrát extrahuje. Organické extraktory se odpaří a odparek se chromatografúje na silikagelu Měrek11 při použití směsi methylenchloridu a methanolu 96:4. Získá se 300 mg nitrilu ve formě žluté pevné látky s teplotou tání 263 °C.
Hmotové spektrum (M/e %): 374 (16), 373 (98), 344 (36, 329 (48), 314 (55), 301 (53), 300 (53), 273 (100).
‘H-NMR (DMSO-de): 0,92 (CH2), 1,92 (CH2), 5,48, 5,51 (CHr-5), 5,56 (CHz-H), 6,62 (OH), 7,13 (CH-14), 8,02 (CH-11), 8,10 (CH-10), 8,30 (CH-9), 8,39 (CH-12).
2) 320 mg camptothecin-7-aldehydu, 154 mg NH2OH.HC1, 578 mg mravenčanu sodného a 20 ml kyseliny mravenčí se 3 hodiny vaří pod zpětným chladičem, pak se přidá ještě 60 mg NH2OH.HC1 a směs se vaří další 2 hodiny pod zpětným chladičem. Pak se přidá 90 ml vody a směs se extrahuje methylenchloridem. Výsledný produkt se izoluje a čistí stejně jako svrchu.
3) 500 mg camptothecin-N-oxidu se vaří s 0,86 ml trimethylsilylkyanidu a 0,32 ml benzoylperoxidu ve 45 ml 1,1,2,2-tetrachlorethanu 12 hodin pod zpětným chladičem. Pak se směs zchladí a odpaří a odparek se chromatografúje na silikagelu Měrek“ při použití směsi hexanu a ethylacetátu 4 : 6 jako elučního činidla, čímž se získá camptothecin-7-karbonitril.
V případě, že se vychází z příslušně 10-substituovaných camptothecinových derivátů, je možno analogickým způsobem připravit následující sloučeniny:
20S-10-hydroxycamptothecin-7-karbonitril,
20S-10-acetoxycamptothecin-7-karbonitril,
20S-10-methoxycamptothecin-7-karbonitril,
20S-10-methoxymethoxycamptothecin-7-karbonitril,
20S-10-ethoxycamptothecin-7-karbonitril,
20S-10-benzyloxycamptothecin-7-karbonitril,
20S-10-beta-D-glykoxiloxycamptothecm-7-karbonitril,
20S-camptothecin-7-ylmalononitril, ethyl-2S-camptothecin-7-ylkyanoacetát.
Příklad 2
20S-camptothecin-7-karbomidoxim
Suspenze 60 mg camptothecin-7-karbonitrilu, 40 mg hydroxylaminhydrochloridu a 0,2 ml triethylaminu v 5 ml absolutního ethanolu se zahřívá 8 hodin, přičemž po 4 hodinách se přidá ještě 40 mg NH2OH.HC1 a 0,2 ml triethylaminu. Směs se odpaří, odparek se rozpustí ve vodě, roztok se zfiltruje a sraženina se chromatografuje na silikagelu MerckR při použití směsi methylenchloridu a methanolu 9:1, čímž se získá camptothecin-7-karbamidoxim.
Následující sloučeniny je možno připravit analogickým způsobem:
20S— 10-hydroxycamptothecin-7-karbamidoxim,
20S-10-acetoxycamptothecin-7-karbamidoxim, 20S-10-methoxycamptothecin-7-karbamidoxim.
Příklad 3
20S-7-imidinocamptothecin
100 mg 20S-camptohecin-7-karbamidoximu v 10 ml methanolu se hydrogenuje v přítomnosti 1 g Raneyova niklu jako katalyzátoru při tlaku 5 MPa a teplotě 70 °C celkem 5 hodin. Pak se katalyzátor odfiltruje a směs se odpaří, čímž se získá 20S-7-amidinocamptothecin jako sklovitá pevná látka.
Analogickým způsobem je možno připravit také následující sloučeniny:
20S-10-hydroxy-7-amidinocamptothecin,
20S-10-acetoxy-7-amidinocamptothecin,
20S-10-methoxy-7-amidinocamptothecin.
Příklad4
20S-7-(2,2-dikyanoethenyl)camptothecin mg camptothecin-7-aldehydu se vaří 4 hodiny pod zpětným chladičem se 3 ml malononitrilu v 8 ml 1,1,2,2-tetrachlorethanu a v přítomnosti 20 mg bromidu lithného. Po zchlazení, filtraci
-9CZ 289268 B6 a chromatografii na silikagelu při použití ethylacetátu se získá 20S-7-(2,2-dikyanoethenyl)camptothecin jako sklovitá pevná látka.
Hmotové spektrum (M/e) 424, 380.
'H-NMR (DMSO-Λ): 0,85 (CH3), 1,88 (CH2), 5,38 (CHr-5), 5,45 (CH2-17), 6,56 (OH), 7,36 (CH-14), 7,82 (CH-11), 7,96 (CH-10), 8,18 (CH-9), 8,26 (CH-12), 9,30 (CH=).
Analogickým způsobem je možno připravit také následující sloučeniny:
20S-7-(2,2-dikyanoethenyl)-10-hydroxycamptothecin,
20S-7-(2,2-dikyanoethenyl)-10-methoxycamptothecin,
20S-7-(2,2-dikyanoethenyl)-10-ethoxycamptothecin, 20S-7-((2-kyano-2-ethoxykarbonyl)ethenyl)camptothecm.
Příklad 5
20S-7-(2-nitro-l-hydroxyethyl)camptothecm
150 mg camptothecinu, 0,05 ml nitromethanu, 0,01 ml triethylaminu ve 3 ml isopropanolu se 10 hodin vaří pod zpětným chladičem. Pak se směs odpaří, extrahuje zředěnou HC1 a methylenchloridem a extrakt se chromatografuje při použití 4% methanolu v methylenchloridu, čímž se získá 20S-7-(2-nitro-l-hydroxyethyl)camptothecin.
'H-NMR (DMSO-Λ): 0,80 (CH3), 1,84 (CH2), 4,90 - 5,05 (CHr-7), 5,46 (CHz-5), 5,54 (CHr-17), 6,33 (CHOH), 6,56 (OH-16), 6,91 (CHOH), 7,33 (CH-14), 7,70 (CH-11), 7,82 (CH-10), 8,17 (CH-9), 8,20 (CH-12).
Obdobným způsobem je možno připravit také následující sloučeniny:
20S-7-(2-nitro-l-4iydroxyethyl)-10-methoxycamptothecin, 20S-7-(2-nitro-l-hydroxyethyl)-10-ethoxycamptothecin.
Příklad 6
20S-7-(2-nitroethenyl)camptothecin mg 20S-7-(2-nitro-l-hydroxyethyl)camptothecinu v 5 ml tetrahydrofuranu se vaří 1 až 2 hodiny s 20 mg kyseliny p-toluensulfonové nebo s 0,03 ml kyseliny trifluoroctové, čímž se získá 20S-7-(2-nitroethenyl)camptothecin jako žlutá pevná látka.
Analogickým způsobem je možno připravit také následující sloučeniny:
20S-7-(2-nitroethenyl)-10-methoxycamptothecin, 20S-7-(2-nitroethenyl)-10-ethoxycamptothecin.

Claims (14)

  1. PATENTOVÉ
    NÁROKY
    1. Deriváty camptothecinu obecného vzorce I
    O
    OH O (D kde
    Ri znamená -CN, -CH2CN, -CH2-CH2-CN, -C(=NOH)-NH2, C(=NH)-NH2, -CH=C(CN)2, CH(OH>-CH2-NO2 nebo -CH=CH-NO2, jakož i jejich Ni-oxidy, izomery, diastereoizomery, enanciomery a jejich směsi a jejich farmaceuticky přijatelné soli.
  2. 2. Deriváty camptothecinu podle nároku 1, obecného vzorce I ve formě farmaceuticky přijatelné soli.
  3. 3. Deriváty camtptothecinu podle nároku 1 nebo 2, obecného vzorce I ve formě Ni-oxidu.
  4. 4. Deriváty camptothecinu podle nároků 1 až 3, obecného vzorce I, kde Ri znamená -CN.
  5. 5. Deriváty camptothecinu podle nároků 1 až 3, obecného vzorce I, kde R, znamená skupinu -CH=C(CN)2.
  6. 6. Způsob výroby derivátů camptothecinu podle nároků 1 až 5, obecného vzorce I, kde Ri znamená -CN, -C(=NOH)-NH2 nebo -C(=NH)-NH2 a jejich N-oxidů a farmaceuticky přijatelných solí, v y z n a č u j í c í se tím, že se
    -11 CZ 289268 B6
    a) sloučenina obecného vzorce Π kde Rj znamená CHO, převede na odpovídající oxim, načež se působí směsí HCOOH/HCOONa za vzniku odpovídajícího derivátu obecného vzorce I, v němž R; znamená -CN a popřípadě se
    b) na sloučeninu vzorce I, získanou ve stupni a) působí hydroxylaminem za vzniku odpovídajících derivátů vzorce I, v nichž Ri znamená skupinu -C(=NOH)-NH2, načež se popřípadě
    c) uskuteční katalytická hydrogenace sloučeniny obecného vzorce I, získané ve stupni b) za vzniku odpovídajícího derivátu vzorce I, v němž Ri znamená -C(=NH)-NH2, nebo se popřípadě sloučenina, získaná v kterémkoliv stupni a) nebo b) nebo c) převede na odpovídající Ni-oxid nebo na svou farmaceuticky přijatelnou sůl.
  7. 7. Derivát camptothecinu obecného vzorce I, v němž Ri znamená -CN, jako meziprodukt k provádění stupně b) způsobu podle nároku 6.
  8. 8. Derivát camptothecinu obecného vzorce I v němž Ri znamená -CN jako meziprodukt pro výrobu derivátů podle nároků 1 až 5, v nichž se Ri volí ze skupiny -C(=NOH)-NH2, -C(=NH}NH2.
  9. 9. Způsob výroby derivátů camptothecinu podle nároků 1 až 5, obecného vzorce I, kde R] znamená skupinu -CN nebo -CH2CN, a jejich farmaceuticky přijatelných solí, vyznačující se tím, že se nechá reagovat camptothecin-N-oxid vzorce
    - 12CZ 289268 B6 kde Ri znamená atom vodíku, s kyanidem draselným, trimethylsilylkyanidem nebo se sloučeninou CH3CN a vzniklý produkt se popřípadě převede na farmaceuticky přijatelnou sůl.
  10. 10. Způsob výroby derivátů camptothecinu podle nároku 1 až 5, obecného vzorce I, kde Ri znamená skupinu -CH=C(CN)2 nebo skupinu -CH2-CH2CN, a jejich farmaceuticky přijatelných solí, vyznačující se tím, že se nechá reagovat sloučenina obecného vzorce II (H), kde Ri znamená CHO, se sloučeninou obecného vzorce CH3CN, za vzniku derivátu obecného vzorce I, v němž Ri znamená -CH=C(CN)2, načež se popřípadě sloučenina vzorce I hydrogenuje na derivát vzorce I, v němž R] znamená skupinu -CH2-CH2-CN nebo se získaný produkt popřípadě převede na farmaceuticky přijatelnou sůl.
  11. 11. Způsob výroby derivátů camptothecinu podle nároků 1 až 5, obecného vzorce I, kde Ri znamená skupinu -CH(CN)2 nebo skupinu -CH(OH)-CH2NO2, vyznačující se tím, že se sloučenina obecného vzorce Π (Π),
    -13CZ 289268 B6 kde Ri znamená CHO, nechá reagovat s kyanidem sodným nebo draselným nebo s trimethylsilylkyanidem nebo s nitromethanem v přítomnosti anorganické nebo organické báze a vzniklý produkt se popřípadě převede na farmaceuticky přijatelnou sůl.
  12. 12. Použití derivátů camptothecinu obecného vzorce I podle nároků 1 až 5 k výrobě farmaceutického prostředku.
  13. 13. Použití derivátů camptothecinu obecného vzorce I podle nároků 1 až 5 k výrobě farmaceutického prostředku, určeného pro léčení nádorových onemocnění.
  14. 14. Farmaceutický prostředek, vyznačující se tím, že jako účinnou dávku nejméně jednoho derivátu obecného vzorce I podle nároků 1 až 5 spolu s farmaceutickým nosičem nebo pomocnými látkami.
CZ19982652A 1996-02-23 1997-02-19 Deriváty camptothecinu, způsob výroby a farmaceutický prostředek CZ289268B6 (cs)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
IT96MI000338A IT1282673B1 (it) 1996-02-23 1996-02-23 Derivati della camptotecina e loro uso come agenti antitumorali

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CZ265298A3 CZ265298A3 (cs) 1999-01-13
CZ289268B6 true CZ289268B6 (cs) 2001-12-12

Family

ID=11373368

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CZ19982652A CZ289268B6 (cs) 1996-02-23 1997-02-19 Deriváty camptothecinu, způsob výroby a farmaceutický prostředek

Country Status (22)

Country Link
US (2) US6130227A (cs)
EP (1) EP0885230B1 (cs)
JP (1) JP4171527B2 (cs)
KR (1) KR100497906B1 (cs)
CN (1) CN1107677C (cs)
AT (1) ATE221071T1 (cs)
AU (1) AU718361B2 (cs)
BR (1) BR9707622B1 (cs)
CZ (1) CZ289268B6 (cs)
DE (1) DE69714220T2 (cs)
DK (1) DK0885230T3 (cs)
EE (1) EE03529B1 (cs)
ES (1) ES2180932T3 (cs)
HU (1) HUP9900987A3 (cs)
IL (1) IL125856A (cs)
IT (1) IT1282673B1 (cs)
NZ (1) NZ331126A (cs)
PT (1) PT885230E (cs)
RU (1) RU2165935C2 (cs)
SK (1) SK283217B6 (cs)
UA (1) UA49005C2 (cs)
WO (1) WO1997031003A1 (cs)

Families Citing this family (18)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
ATE211931T1 (de) * 1998-06-26 2002-02-15 Quanam Medical Corp Topoisomerase inhibitoren zur restenose- prevention
ES2175919T3 (es) * 1999-03-09 2002-11-16 Sigma Tau Ind Farmaceuti Derivados del camptothecin con actividad antitumoral.
US7105492B2 (en) 1999-03-09 2006-09-12 Sigma-Tau Industrie Farmaceutiche Riunite S.P.A. Camptothecin derivatives having antitumor activity
AR025587A1 (es) 1999-09-13 2002-12-04 Hoffmann La Roche Formulaciones en dispersion que contienen inhibidores de lipasa
GB2391941A (en) * 2001-04-11 2004-02-18 Emerald Biostructures Inc Screening methods for identifying ligands
RU2319482C2 (ru) * 2001-11-23 2008-03-20 Чугаи Сейяку Кабусики Кайся Способ идентификации противоопухолевых целевых ферментов
WO2003074527A1 (en) * 2002-03-01 2003-09-12 Pharmacia Italia S.P.A. Crystalline polymorphic form of irinotecan hydrochloride
TW200306314A (en) * 2002-04-16 2003-11-16 Tanabe Seiyaku Co Liquid preparation comprising camptothecin derivative and pharmaceutical composition producible by lyophilizing the preparation
US7067666B2 (en) * 2003-06-27 2006-06-27 Research Triangle Institute 7-substituted camptothecin and camptothecin analogs and methods for producing the same
ITRM20030344A1 (it) * 2003-07-14 2005-01-15 Ist Naz Stud Cura Dei Tumori 7-n-poliamminoalchil(ossi)imminometilcamptotecine recanti gruppi protettivi.
AR046579A1 (es) * 2003-11-12 2005-12-14 Smithkline Beecham Corp Compuesto cristalino de topotecan, composicion farmaceutica que lo comprende, procedimiento para prepararlo y su uso para preparar dicha composicion farmaceutica
ES2382819T3 (es) 2005-12-21 2012-06-13 Sigma-Tau Industrie Farmaceutiche Riunite S.P.A. Tratamiento de tumores resistentes a fármacos
WO2007095389A2 (en) * 2006-02-17 2007-08-23 Novacea, Inc. Treatment of hyperproliferative diseases with camptothecine n-oxide and analogs
CN101033230B (zh) 2006-03-10 2010-12-08 中国科学院上海药物研究所 一类喜树碱衍生物及其应用
ITMI20061474A1 (it) * 2006-07-26 2008-01-27 Indena Spa Derivati della camptotecina ad attivita antitumorale
CN102731516B (zh) * 2011-04-07 2014-07-02 宁波天衡药业股份有限公司 一类具有抗肿瘤活性的喜树碱衍生物
CN104774209B (zh) * 2014-01-15 2018-06-19 上海海和药物研究开发有限公司 一种9-烯丙基喜树碱衍生物的合成方法
US20240376120A1 (en) * 2021-09-01 2024-11-14 Shanghai Best-Link Bioscience, Llc Camptothecin compound, preparation method therefor and use thereof

Family Cites Families (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4399282A (en) * 1979-07-10 1983-08-16 Kabushiki Kaisha Yakult Honsha Camptothecin derivatives
JPS58154582A (ja) * 1982-03-10 1983-09-14 Yakult Honsha Co Ltd 新規なカンプトテシン誘導体およびその製造法
US5459269A (en) * 1992-06-18 1995-10-17 North Carolina State University 14-halo-camptothecins
US5726181A (en) * 1995-06-05 1998-03-10 Bionumerik Pharmaceuticals, Inc. Formulations and compositions of poorly water soluble camptothecin derivatives
AU718799C (en) * 1996-08-19 2004-02-12 Bionumerik Pharmaceuticals, Inc. Highly lipophilic camptothecin derivatives

Also Published As

Publication number Publication date
CN1107677C (zh) 2003-05-07
EP0885230A1 (en) 1998-12-23
AU1875397A (en) 1997-09-10
DE69714220D1 (de) 2002-08-29
US6306868B1 (en) 2001-10-23
HUP9900987A3 (en) 2000-01-28
ITMI960338A1 (it) 1997-08-23
PT885230E (pt) 2002-12-31
DK0885230T3 (da) 2002-11-18
CN1211987A (zh) 1999-03-24
WO1997031003A1 (en) 1997-08-28
IT1282673B1 (it) 1998-03-31
ITMI960338A0 (cs) 1996-02-23
KR19990087110A (ko) 1999-12-15
KR100497906B1 (ko) 2006-03-09
AU718361B2 (en) 2000-04-13
BR9707622A (pt) 1999-07-27
JP2000505448A (ja) 2000-05-09
US6130227A (en) 2000-10-10
ATE221071T1 (de) 2002-08-15
NZ331126A (en) 2000-02-28
HUP9900987A2 (hu) 1999-08-30
CZ265298A3 (cs) 1999-01-13
EP0885230B1 (en) 2002-07-24
EE03529B1 (et) 2001-10-15
SK283217B6 (sk) 2003-03-04
UA49005C2 (uk) 2002-09-16
SK112798A3 (en) 1999-01-11
BR9707622B1 (pt) 2010-08-10
JP4171527B2 (ja) 2008-10-22
IL125856A0 (en) 1999-04-11
EE9800259A (et) 1999-02-15
ES2180932T3 (es) 2003-02-16
RU2165935C2 (ru) 2001-04-27
IL125856A (en) 2001-08-26
DE69714220T2 (de) 2002-11-14

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CZ289268B6 (cs) Deriváty camptothecinu, způsob výroby a farmaceutický prostředek
KR100191193B1 (ko) 6환 화합물
DE69901379T2 (de) Camptothecin-Derivate mit Antitumor-Wirkung
US5910491A (en) Highly lipophilic camptothecin derivatives
CN114539229B (zh) 嘧啶二酮类衍生物、其制备方法及其在医药上的应用
US20090326225A1 (en) Novel Process for the Preparation of Hexacyclic Compounds
CN110156674A (zh) 一种作为吲哚胺-2,3-双加氧酶抑制剂的螺环化合物
WO2023016529A1 (zh) 作为atr抑制剂的萘啶衍生物及其制备方法
WO2025153047A1 (zh) 喜树碱衍生物及其制备方法和应用
FR2801310A1 (fr) NOUVEAUX DERIVES DE DIHYDROFURO-[3,4-b]QUINOLEIN-1-ONES, LEUR PROCEDE DE PREPARATION ET LES COMPOSITIONS PHARMACEUTIQUES QUI LES CONTIENNENT
CN113248524A (zh) 一种双吲哚生物碱化合物及其合成方法和用途
CZ99494A3 (en) Condensed quinolyl-dihydropyridines, process of their preparation, medicaments in which they are comprised, process of their preparation and the use of such compounds
EP1638978A2 (en) 7-substituted camptothecin and camptothecin analogs and methods for preparing same
JP2025526425A (ja) 抗体薬物複合体に適した毒素分子
EP4232437A1 (en) Prodrugs for sustained releasing therapeutic agents and uses thereof
CA2247513C (en) Camptothecin derivatives and the use thereof as antitumor agents
CN111039940B (zh) 一种Aurora A激酶抑制剂、制备方法、药物组合物及其用途
EP1513833A1 (fr) Nouveaux derives de 3-(4-oxo-4h-chromen-2-yl)-(1h)-quinolein-4-ones, leur procede de preparation et les compositions pharmaceutiques qui les contiennent
JP2813804B2 (ja) インドロキノン誘導体
CN112480100A (zh) 吡咯烷酮衍生物
JPS6312476B2 (cs)

Legal Events

Date Code Title Description
PD00 Pending as of 2000-06-30 in czech republic
MM4A Patent lapsed due to non-payment of fee

Effective date: 20110219