CN1928039B - 导热性润滑脂、粘合剂和弹性体组合物以及冷却装置 - Google Patents

Abstract

在本发明的导热性润滑脂等中，无机粉末的粒子具有多面体形状，相对于40～90容积％的混合粉末，添加有0.2～2.0wt％的非离子系表面活性剂，并混合有10～60容积％的基础油(树脂)，所述混合粉末是由40～90％平均粒径为5～17μm的粗粒和10～60％平均粒径为所述粗粒的1/3～1/40的微粒组合而成的。

Description

导热性润滑脂、粘合剂和弹性体组合物以及冷却装置

技术领域

本发明涉及在发热部位与冷却部位之间使用的导热材料或触点材料的技术。尤其涉及适于提高电气、电子设备等的部件散热性、且主要由基础油和导热性无机粉末构成的导热性润滑脂、主要由树脂和导热性无机粉末构成的粘合剂或弹性体组合物、以及利用它们构成的冷却装置等技术。

背景技术

当机器中插入的部件的热量较大时或冷却性能恶化时，部件的温度上升，成为导致机器的误操作或工作停止、或者故障的原因。而且，近年来，该倾向正在变强。

以前，为了消除这样的机器以及部件的热量，在冷却结构体或冷却装置中，使用导热性的润滑脂或粘合剂、弹性体组合物等导热材料、触点材料。

针对润滑脂、粘合剂以及弹性体组合物(以下将它们总称时称为“润滑脂等”)的导热性的提高，可以考虑使基础油(在制成润滑脂的情况下)或树脂(在制成粘合剂、弹性体组合物的情况下)本身的导热性提高，或者向基础油(树脂)中添加导热性优异的添加剂。另一方面，还可以考虑提高混入基础油(树脂)中的无机粉末的导热系数。

对于前者，现在还不存在具有分配性(涂布性)，且能够大幅改善导热性的基础油(树脂)，但对于后者，可以改善无机粉末特性。

特开2002-201483号公报涉及作为润滑脂的构成材料的无机粉末的添加，其中记载了改善粒径以及粗粒和微粒的混合比、填充率(润滑脂中的无机粉末的含有率)以及表面活性剂的技术。

发明内容

在混合有上述那样的填充剂(无机粉末)的润滑脂等中，使导热性填充剂高填充率化，则导热系数增高，但是会变硬(即，稠度变小)，分配性变差。为了改善分配性，不得不降低导热性粉末的含量，但仍然不能获得足够的导热性。这里所谓的分配性，其与润滑脂等的硬度有关，指的是涂布润滑脂等时的操作性、在涂布面上的宽度、流动性、密合性。如果分配性差，难以利用装有注射器或圆筒状的涂料器的填充机进行润滑脂等的挤出或较薄地涂布。因此，作为润滑脂等，还必须达到良好的分配性和高导热系数。

本发明使鉴于上述那样的问题而完成的，其目的在于提供能够使电气、电子设备及其设备部件散热高、电绝缘性优异、具备良好的分配性和高性能的导热性的润滑脂等。

以下简要地描述在本申请公开的发明中具有代表性的概略。为了达到上述目的，本发明的润滑脂等具有以下特征。本发明的导热性润滑脂主要含有基础油、无机粉末，另外，本发明的粘合剂以及弹性体组合物主要含有树脂、无机粉末。本润滑脂等由特别适于提高机器部件的散热的、具有特定粒径的不同尺寸的导热性无机粉末(包括粗粒和微粒)、基础油(树脂)和作为添加剂的表面活性剂(起到减粘剂的功能)构成。

为了实现导热材料、触点材料的良好分配性和高导热性，本发明精心研究了导热性粉末(无机粉末)的填充率、形状、粒度分布以及表面活性剂等。尤其考虑了粉末之间的接触状态的影响，对粉末的形状进行精心设计。

本发明的润滑脂等的特征在于：使用由40～90wt％(重量％)平均粒径为5～17μm的粗粒和10～60wt％平均粒径为上述粗粒的1/3～1/40的微粒组合而成的混合粉末作为所述无机粉末，相对于40～90容积％(vol％)的所述混合粉末，添加0.2～2.0wt％的表面活性剂，并混合10～60容积％的基础油(树脂)，在上述混合粉末的各自的粒子形状中，含有多面体形状。

另外，本发明的冷却装置的特征在于：在机器部件等的发热体和用于散热等的冷却体之间夹持上述本发明的润滑脂等。例如，在上述部件的发热体的表面和上述冷却体的表面之间涂布上述润滑脂等。

作为上述无机粉末的粒子形状，可以是具有规则性的多面体形状，还可以是对大致球状的粉末进行粉碎而形成的粉碎形状。上述粉碎形状是介于大致球状和具有规则性的多面体形状之间的中间形态，至少部分具有大致平面的或不规则地具有平面的形状。

附图说明

图1是表示本发明的实施例1～15的润滑脂的构成的说明图(平均粒径，粒子形状—导热系数)。图2是表示本发明的实施例16～22的润滑脂的构成的说明图(粗粉含有率—导热系数)。图3表示本发明的实施例23～32的润滑脂的构成的说明图(微粒平均粒径—导热系数/稠度)。图4是表示本发明的实施例33～39的润滑脂结构的说明图(粉末填充率—导热系数/稠度)。图5表示利用本发明实施例中的导热性润滑脂等的本发明实施例的冷却装置的结构图。图6是本发明实施例的导热性润滑脂等中的混合粉末的粒子形状的概略的图像。

具体实施方式

以下根据附图详细地描述本发明的实施方案。图1～图6是用于说明本实施方案的附图。图1是表示作为本发明实施方案的实施例1～15的导热性润滑脂的说明图。同样地，图2表示实施例16～22的说明图，图3表示实施例23～32的说明图，图4表示实施例33～39的说明图。图5是表示利用本实施方案的导热性润滑脂而构成的本发明实施方案中的冷却装置的结构的说明图。图6是表示本实施方案的导热性润滑脂中的混合粉末的粒子形状的概略的图像。

以下，作为实施例，对使用基础油构成的润滑脂进行说明。另外，作为实施例，针对不是使用基础油而是使用树脂而构成的粘合剂或弹性体组合物，虽然数值与润滑脂的情况不同，但是也能够实现同样的特性。

图1～图4表示实施方案的润滑脂所含有的无机粉末的特性(选择例)。从具有各图中的各点所示的特性的无机粉末中选择使用良好的粉末。详情将在后面描述。图1(以及相对应的表1)表示作为要素而特别改变了无机粉末的平均粒径和粒子形状的情况下的导热系数。横轴是平均粒径[μm]，纵轴是导热系数[W/m·K]。圆点是利用具有多面形状的ZnO(氧化锌)，菱形点是利用具有破碎形状的ZnO(氧化锌)，三角点是利用球状的Al₂O₃(氧化铝)的情况，四方点是利用多面形状的AlN(氮化铝)的情况。实线是简略地表示多面形状的粒子情况的分布的分布线，虚线是简略地表示此外的形状(破碎形状、球状)的粒子情况的分布的分布线。另外，r1表示平均粒径的选择范围的例子。

图2(以及相对应的表2)是特别改变了无机粉末的混合粉末中的粗粉末(粗粒)的含有率的情况。横轴是粗粉末含有率[wt％]，纵轴是导热系数[W/m·K]。实线是各圆点的分布线。另外，r2表示粗粉末含有率的选择范围的例子。

图3(以及相对应的表3)表示特别改变了无机粉末的混合粉末中的微粉末(微粒)的平均粒径的情况下的导热系数和稠度。横轴是微粒的平均粒径[μm]，左纵轴是导热系数[W/m·K]，右纵轴是稠度。黑圆点是与平均粒径为12.7μm的粗粉末混合的情况下的导热系数。黑三角点是与平均粒径为16.3μm的粗粉末混合的情况下的导热系数。白圆点是与平均粒径为12.7μm的粗粉末混合的情况下的稠度。白三角点是与平均粒径为16.3μm的粗粉末混合的情况下的稠度。实线表示导热系数的分布线，虚线表示稠度的分布线。另外，r3表示微粒的平均粒径的选择范围的例子。

图4(以及相对应的表4)表示特别改变了无机粉末的填充率的情况下的导热系数和稠度。横轴是无机粉末的填充率[容积％]，左纵轴是导热系数[W/m·K]，右纵轴是稠度。黑圆点是导热系数，黑三角点是稠度。实线表示导热系数的分布线，虚线表示稠度的分布线。另外，r4表示无机粉末的填充率的选择范围的例子。

本实施方案的导热性润滑脂是由基础油、导热性无机粉末以及所添加的表面活性剂构成。本润滑脂等中所使用的无机粉末是电绝缘性无机粉末，可以列举出氧化锌、氧化镁、氧化钛、氧化铝等金属氧化物、氮化铝、氮化硼、碳化硅、氮化硅、氮化钛、金属硅、金刚石等，但是并不限于这些。本实施例的润滑脂等所使用的电绝缘性无机粉末可以单独或组合2种或更多种使用。

本发明者发现：导热性润滑脂等的导热系数与导热性无机粉末本身的导热系数相比，无机粉末中的粒子与粒子的接触状态的影响更大。接触状态是粒子之间的接触面积或接触面的数量等。尤其对于混合粉末的粒子形状，通过形成具有接触面的多面形状等而增加接触面的面积或数量。由此能够提高润滑脂等的导热系数。

在本实施方案中，作为要求电绝缘性的用途，为了图5所示的冷却装置中的要素间相互绝缘，使用电绝缘性无机粉末。另外，在没有电绝缘性的要求的用途中，作为无机粉末能够使用各种金属粉末。

在图6中，表示无机粉末的混合粉末中的粗粒6与微粒7的形状。例如，如图6所示，粗粒6和微粒7各自的粒子形状是具有某种程度的规则性的多面形状。在该粒子形状中，具有一些成为接触面的近似平面。

作为在本润滑脂等中添加的表面活性剂，为了在不减少其自身的电阻的情况下，提高无机粉末粒子的接触状态，同时提高无机粉末的填充率，混合非离子系表面活性剂。通过混合非离子系表面活性剂，能够大幅地改善高导热系数和适当的稠度。

作为非离子系表面活性剂，可以列举出聚氧乙烯烷基醚、聚氧乙烯烷基苯基醚、聚氧乙烯烷基萘基醚、聚氧乙烯化蓖麻油、聚氧乙烯固化蓖麻油、聚氧乙烯烷基酰胺、聚氧乙烯-聚氧丙烯二醇、聚氧乙烯-聚氧丙烯二醇乙二胺、十甘油脂肪酸酯、聚氧乙烯单脂肪酸酯、聚氧乙烯二脂肪酸酯、聚氧乙烯丙二醇脂肪酸酯、聚氧乙烯山梨糖醇酐单脂肪酸酯、聚氧乙烯山梨糖醇酐三脂肪酸酯、乙二醇单脂肪酸酯、二乙二醇单脂肪酸酯、丙二醇单脂肪酸酯、甘油单脂肪酸酯、季戊四醇单脂肪酸酯、山梨糖醇酐单脂肪酸酯、山梨糖醇酐倍半脂肪酸酯、山梨糖醇酐三脂肪酸酯。

非离子系表面活性剂的添加效果根据导热性填充剂的种类、混合量以及表示亲水性和亲油性平衡的HLB(亲水亲油平衡)的不同而不同。对于本实施方案所使用的非离子系表面活性剂，为了在室温下也能够获得良好的稠度，优选HLB为9或以下的液态表面活性剂。另外，在不重视高导热性润滑脂等的电绝缘性或电阻下降的用途中，可以使用阴离子系表面活性剂、阳离子系表面活性剂、两性表面活性剂。

构成本润滑脂的基础油是选自矿物油和合成油中的一种或多种的单一油或混合油，合成油特别优选烃油。作为合成油，可以使用α-烯烃、二酯、多元醇酯、偏苯三酸酯、聚苯醚、烷基苯基醚等。当不需要抑制、防止基础油的分离或扩散等的情况下，还可以使用液态硅树脂、氟类烃油等。

用于构成本实施方案的粘合剂以及弹性体组合物所使用的树脂是环氧树脂、酚醛树脂、硅树脂、聚苯乙烯、氟树脂中的至少1种或更多种，还可以通过热以及紫外线进行固化。

这样的本实施方案中的导热性润滑脂等通过混合粉末的粒子形状而增加润滑脂等中的粒子之间的接触面，因而在提高导热性的同时，稠度提高至200～400，即变软，从而提高了分配性。

在本导热性润滑脂等的制备方法中，添加基础油(树脂)、表面活性剂、组合导热性无机粉末的粗粒和微粒而得到的规定量的混合粉末，利用混合器(例如混合搅拌机、三辊碾磨机、行星式搅拌器、混合器(トリミツクス)、双混搅拌器)进行混炼。对于混炼条件，需要确认润滑脂等的硬度、粒子的粉碎性之后研究最佳条件。

通过上述方法制造的本实施方案的导热性润滑脂等能够用于与以前的导热性润滑脂等同样的用途。

本实施方案的导热性润滑脂等适用于例如电气、电子设备等的发热体和冷却体的接触面。例如，能够适用于与功率晶体管、功率模块、电气安装模块、整流器、计算机的半导体元件等的冷却对象发热体相对的冷却装置，能够提高这些装置的性能。如果应用于热敏电阻或热电偶与测定部位之间，则导热系数良好，从而能够提高它们的测定精确度。

在图5中，表示在发热部位(发热体4)与冷却部位(散热体2以及散热板3)之间夹持的本实施方案的导热性润滑脂(或者粘合剂或弹性体组合物)1的结构的冷却装置10。在本实施例中，基板5上的IC等电气、电子设备是发热体4。在发热体4的表面或散热板3的表面上，涂布润滑脂1，并与上述表面接触。箭头表示散热路径的概述。散热体2例如是与散热板3一体连接的多个散热片。作为与润滑脂1相当的物质，根据用途分别使用作为导热材料和触点材料的润滑脂、粘合剂、弹性体组合物等。

在本冷却装置10中，即使润滑脂1等的接触面暂时是粗表面，也能够大幅地降低热阻。因此，能够稳定地散热(或热扩散)，能够消除由于热累积所引起的电气、电子设备误操作或工作停止、故障。同时能够实现电气、电动机、电子部件以及冷却装置10的小型化和低成本化。

以下针对所制造的各导热性润滑脂等进行稠度、导热系数的试验。除了以下所示的条件以外，还显示了如图1(表1)～图4(表4)以及表5、表6那样的改变了各要素、特性的各实施例。

<1.稠度的测定方法>：通过JIS K 2220.5.3.4规定的方法测定导热性润滑脂等的稠度。将制备后静置3小时的润滑脂等以不搅拌的方式转移至规定的容器中，并保持在25℃后，测定稠度。

<2.导热系数的测定方法>：通过常规方法测定导热性润滑脂等的导热系数。在铜制圆柱状的加热部位和铜制圆柱状的冷却部位的间隙面中夹住试样，测定加热部位以及冷却部位的温度。利用在加热部位和冷却部位埋入的热电偶进行温度测定，并根据温度梯度测定夹在间隙部位的试样的导热系数。而且，通过铜制圆柱的温度梯度和截面积求得通过热量。作为加热部位温度的高温端TH、冷却部位温度的低温端TL，依据下式(1)求出试样的导热系数λ。

λ＝{(QH+QL)/2×L}/A×(TH-TL)                   (1)

在上式(1)中，QH是高温侧热流速测定模块热流量，QL：低温侧热流速测定模块热流速，A：试样的接触部位的截面积，L：试样的厚度，TH：高温侧热流速测定模块接触部位的温度，TL：低温侧热流速测定模块接触部位的温度。

<各导热性润滑脂等的制备方法>：改变无机粉末的填充率，原材料使用以下物质，调节导热性润滑脂等，测定导热系数、稠度。在评价中所使用的各导热性润滑脂等的组成为以下(1)～(3)。

(1)无机粉末：除了氧化锌(ZnO)及其它。粒子形状：多面形状、粉碎形状、球状。粗粒：平均粒径为0～20μm。微粒：粗粒的平均粒径的1/2～1/17(0.76～6μm)。粗粒比例：40～100wt％。无机粉末填充率：40～90vol％。(2)非离子系表面活性剂：作为十甘油脂肪酸脂的十甘油五异硬脂酸酯及其它。相对于无机粉末为0～2.5wt％。(3)基础油(树脂)：聚烯烃。

(实施例1～15)

表1、图1表示实施例1～15。利用3种(ZnO、Al₂O₃、AlN)无机粉末、从形状不同种类(多面形状、粉碎形状、球状)来看的4种粗粉单体，通过使该平均粒径变化为0.5～14μm的无机粉末的填充率为40vol％、非离子系表面活性剂(十甘油五异硬脂酸酯)2.0wt％、基础油60vol％，从而制得润滑脂，评价导热系数。

测定结果示于表1、图1中。而且，表中的向上箭头的含义同上。如该测定结果所示，无论哪种粉末，只要增加平均粒径，则能够提高润滑脂的导热系数，进一步通过使粒子形状成为多面体形状(多边形)，则能够大幅地提高润滑脂的导热系数。

表1

 

实施例	粉末种类	粉末形状	平均粒径[μm]	粉末填充率[vol％]	导热系数[W/m·K]
						1	ZnO	多面形状	0.5	40	0.6
2	↑	↑	3.0	↑	0.7
						3	↑	↑	5.0	↑	1.0
4	↑	↑	10.0	↑	1.2
						5	↑	↑	13.0	↑	1.3
6	↑	粉碎形状	0.5	↑	0.4

 

实施例	粉末种类	粉末形状	平均粒径[μm]	粉末填充率[vol％]	导热系数[W/m·K]
						7	↑	↑	13.5	↑	0.9
8	Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub>	球状	0.5	↑	0.4
						9	↑	↑	1.0	↑	0.6
10	↑	↑	4.0	↑	0.8
						11	↑	↑	1.0	↑	1.0
12	AlN	多面形状	0.5	↑	0.5
						13	↑	↑	1.0	↑	0.6
14	↑	↑	3.0	↑	1.0
						15	↑	↑	14.0	↑	1.5

(实施例16～22)

表2、图2表示实施例16～22。作为无机粉末，使用多面形状的氧化锌，相对于70容积％混合粉末(该混合粉末是由40～100％平均粒径为12.7μm的粗粒和0～60％平均粒径为0.6μm的微粒组合而成的)，混合2.0wt％非离子系表面活性剂(十甘油五异硬脂酸酯)、30容积％的基础油，从而制得润滑脂，评价导热系数以及稠度。

测定结果示于表2、图2中，粗粉的含有率大幅地控制润滑脂的导热系数。如果使粗粒含有率为70wt％左右，则能够获得高的导热系数。

表2

 

实施例	粉末种类	微粉平均粒径[μm]	微粉平均粒径[μm]	粉末填充率[vol％]	粗粉含有率[wt％]	导热系数[W/m·K]
							16	ZnO(多面形状)	12.7	0.6	70	100	1.3
17	↑	↑	↑	↑	90	1.6
							18	↑	↑	↑	↑	80	2.8
19	↑	↑	↑	↑	70	3.3
							20	↑	↑	↑	↑	60	3
21	↑	↑	↑	↑	50	2
							22	↑	↑	↑	↑	40	1.5

(实施例23～32)

表3、图3表示实施例23～32。作为无机粉末，使用多面形状的氧化锌，相对于70容积％混合粉末(该混合粉末是由70％平均粒径为12.7～16.3μm的粗粒和30％平均粒径为上述粗粒的1/3～1/40的微粒组合而成的)，混合2.0wt％非离子系表面活性剂(十甘油五异硬脂酸酯)、30容积％的基础油，从而制得润滑脂，评价导热系数以及稠度。

测定结果示于表3、图3中，在上述范围内，能够大幅地提高润滑脂的导热系数。特别是当微粒平均粒径为0.6左右时，导热系数高至4.0。

表3

 

实施例	微粉平均粒径[μm]	粗粉平均粒径[μm]	微粉/粗粉粒径比	粉末填充率[vol％]	导热系数[W/m·K]	稠度
							23	04	12.7	1/32	70	1.9	200
24	0.6	↑	1/21	↑	3.2	240
							25	0.8	↑	1/16	↑	2.7	280
26	1.8	↑	1/7	↑	2.2	310
							27	4.1	↑	1/3	↑	1.7	300
28	0.4	16.3	1/40	↑	2.5	200
							29	0.6	↑	1/27	↑	4.0	250
30	0.8	↑	1/20	↑	3.5	260
							31	1.8	↑	1/9	↑	2.0	340
32	3.5	↑	l/5	↑	2.2	270

(实施例33～39)

表4、图4表示实施例33～39。作为无机粉末，使用多面形状的氧化锌，相对于55～80容积％的混合粉末(该混合粉末是由70％平均粒径为12.7μm的粗粒和30％平均粒径为0.6μm的微粒组合而成的)，混合2.0wt％非离子系表面活性剂(十甘油五异硬脂酸酯)、20～45容积％的基础油，从而制得润滑脂，评价导热系数以及稠度。

测定结果示于表4、图4，在上述范围内，相对于55～80容积％的混合粉末，能够大幅地提高润滑脂的导热系数。然而，当混合粉末为80容积％时，稠度低，不能进行混合。如果填充率为70～80％，能够获得平衡性良好的特性。

表4

(实施例40～44)

表5表示实施例40～44中。作为无机粉末，使用多面形状的氧化锌，相对于50容积％的混合粉末(该混合粉末是由70％平均粒径为12.7μm的粗粒和30％平均粒径为0.6μm的微粒组合而成的)，混合2.0wt％HLB不同的各种非离子系表面活性剂、50容积％的基础油，从而制得润滑脂，评价HLB与稠度的关系。

测定结果示于表5中，HLB为9或以下，与图5的用途相对应，形成合适的稠度(200～400)。

表5

(实施例45～58)

表6表示实施例45～58。作为无机粉末，使用多面形状的氧化锌，相对于50容积％的混合粉末(该混合粉末是由70％平均粒径为12.7μm的粗粒和30％平均粒径为0.7μm的微粒组合而成的)，改变非离子系表面活性剂的添加量，混合50容积％的基础油，从而制得润滑脂，评价稠度。

测定结果示于表6中，不论所选择的表面活性剂的种类为何种，相对于氧化锌混合粉末，在添加量为0.2～2.0wt％的范围内，形成合适的稠度(200～400)。

表6

基于上述那样的评价，选择各要素、特性的范围来制造润滑脂等。由此能够获得同时具备高导热性和良好的分配性作为特性的润滑脂等。

以下简要地说明通过在本申请公开的发明中具有代表性的例子所得到的效果。本发明的导热性润滑脂等达到导热系数为3.0～5.5W/m·K，稠度为200～400，能够兼具高导热系数和分配性。另外，通过使用了本润滑脂等作为导热材料、触点材料的冷却装置，能够有效地冷却由电气、电子设备的部件等产生的热，因而能够提高机器以及部件的可靠性和实现冷却装置的密集化。

以上，基于实施方案，详细地说明了本发明者所完成的发明，但本发明并不限于上述实施方案，在不背离本发明主旨的范围内，还可以进行各种变更。

Claims (6)

1.一种含有无机粉末和包含矿物油或合成油的基础油的导热性润滑脂，其中，使用由40～90wt％的平均粒径为5～17μm的粗粒和10～60wt％的平均粒径为所述粗粒的1/3～1/40的微粒组合而成的混合粉末作为所述无机粉末，相对于40～90容积％的所述混合粉末，添加0.2～2.0wt％的表面活性剂，并混合10～60容积％的所述基础油，且所述混合粉末的粗粒和微粒各自具有多面体形状的粒子形状；所述导热性润滑脂的稠度为200～400。

2.根据权利要求1所述的导热性润滑脂，其中，所述无机粉末是选自氧化锌、氧化镁、氧化钛、氮化铝、氧化铝、氮化硼中的至少1种或更多种。

3.根据权利要求1所述的导热性润滑脂，其中，所述无机粉末具有规则性的多面体形状。

4.根据权利要求1所述的导热性润滑脂，其中，所述表面活性剂是选自HLB为9或以下的非离子系表面活性剂中的至少1种或更多种。

5.根据权利要求1所述的导热性润滑脂，其中，所述基础油是选自矿物油、聚烯烃、二酯、多元醇酯、偏苯三酸酯、聚苯醚、烷基苯基醚中的至少1种或更多种。

6.一种冷却装置，其使用了权利要求1所述的导热性润滑脂，而且所述冷却装置包含搭载在基板上的电气电子元件、覆盖所述电气电子元件的第1散热板、搭载在所述第1散热板上的第2散热板和与所述第2散热板连结的散热片，其中，在所述电气电子元件的发热表面与所述第1散热板之间、以及所述第1散热板和所述第2散热板之间夹持所述导热性润滑脂。

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