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酸化マグネシウム粉末および複合材
JP6811670B2
Japan
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2017-03-31
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2021-01-13
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本発明は、複数ピークの粒度分布を有する酸化マグネシウム粉末および複合材に関する。
酸化マグネシウムは、熱伝導性が高く（４５〜６０Ｗ／（ｍ・Ｋ））、電気絶縁性に優れた材料で、工業的には半導体向けの放熱部品用のフィラーとして使用されることがある。例えば、特許文献１には、塩基性硫酸マグネシウムから製造される柱状酸化マグネシウム粒子を熱伝導性フィラーとして用いることが記載されている。また、特許文献２には、集積回路（ＩＣ）の封止材あるいは回路基板の材料に用いることができる球形の酸化マグネシウム粒子が記載されている。
フィラーを用いて、樹脂の熱伝導率や弾性率を高くするためには、樹脂マトリックス中に、フィラーが均一に、かつ、密に充填されていることが重要である。しかし、粒度分布が単一のピークを有するフィラーを用いると充填率が十分でない場合がある。特許文献１、２記載の酸化マグネシウムは、樹脂に添加するときの充填率を高くする粒度分布には注目されていない。
本発明は、このような事情に鑑みてなされたものであり、フィラーとして用いたときに充填率を高くできる複数ピークの粒度分布を有する酸化マグネシウム粉末および複合材を提供することを目的とする。
（１）上記の目的を達成するため、本発明の酸化マグネシウム粉末は、樹脂用フィラー材として用いられ、レーザ回折散乱で少なくとも２つのピークが現れる粒度分布を有する酸化マグネシウム粉末であって、頻度が最大である第１のピークの極大粒子径が１０μｍ以上３０μｍ以下であり、頻度が２番目である第２のピークの極大粒子径が前記第１のピークの極大粒子径の７分の１以下であり、平均粒子径Ｄ５０が５μｍ以上１５μｍ以下であることを特徴としている。
このように、少なくとも大小２つのピークを有し、小粒径の酸化マグネシウム粉末粒子が大粒径の酸化マグネシウム粉末粒子に比べて大きすぎないことから、小粒径の酸化マグネシウム粉末が、大粒径の酸化マグネシウム粉末同士の間に入る。その結果、樹脂に添加したときの充填率を高くすることができ、樹脂の引っ張り強度や曲げ強度を低下させることなく、樹脂の剛性を高くすると共に、高熱伝導化が可能となる。
（２）また、本発明の酸化マグネシウム粉末は、前記第２のピークの頻度が前記第１のピークの頻度の４分の１以上、４分の３以下であることを特徴としている。これにより、十分な量の小粒径の酸化マグネシウム粉末が、大粒径の酸化マグネシウム粉末同士の間に入り、樹脂に添加するときの充填率を十分に高くすることができる。
（３）また、本発明の複合材は、主に酸化マグネシウム粉末からなるフィラーと樹脂とを含む複合材であって、上記（１）または（２）記載の酸化マグネシウム粉末が、樹脂の体積に対して４０ｖｏｌ％以上８０ｖｏｌ％以下分散していることを特徴としている。これにより、引っ張り強度や曲げ強度、剛性が高く、高熱伝導化した複合材とすることができる。
（４）また、本発明の複合材は、引っ張り強度２００Ｎ以上、弾性率２０００ＭＰａ以上、かつ熱伝導率１．０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であることを特徴としている。このように、引っ張り強度、弾性率、および熱伝導率が高いため、半導体製造装置の部品や自動車の部品に用いることができる。
本発明によれば、酸化マグネシウム粉末を樹脂に添加するときの充填率を高くすることができ、樹脂の引っ張り強度や曲げ強度を低下させることなく、樹脂の剛性を高くすると共に、高熱伝導化が可能となる。
次に、本発明の実施の形態について、図面を参照しながら説明する。
［酸化マグネシウム粉末の構成］
本発明の酸化マグネシウム粉末は、ＭｇＯと微量の不純物とから構成され、レーザ回折散乱で少なくとも２つのピークが現れる粒度分布を有する。レーザ回折散乱の粒度分布における平均粒子径Ｄ５０は、５μｍ以上１５μｍ以下である。図１は、レーザ回折散乱で測定された２つのピークが現れる粒度分布（２粒度分布）を示すグラフの例である。
本発明の酸化マグネシウム粉末は、ＭｇＯと微量の不純物とから構成され、レーザ回折散乱で少なくとも２つのピークが現れる粒度分布を有する。レーザ回折散乱の粒度分布における平均粒子径Ｄ５０は、５μｍ以上１５μｍ以下である。図１は、レーザ回折散乱で測定された２つのピークが現れる粒度分布（２粒度分布）を示すグラフの例である。
また、頻度が最大である第１のピークの極大粒子径が１０μｍ以上３０μｍ以下であり、頻度が２番目である第２のピークの極大粒子径が第１のピークの極大粒子径の７分の１以下である。このように、少なくとも大小２つのピークを有することから、樹脂に添加するときの充填率を高くすることができ、樹脂の引っ張り強度や曲げ強度、剛性を低下させることなく、樹脂の高熱伝導化が可能となる。
また、第２のピークの頻度は、第１のピークの頻度の４分の１以上、４分の３以下であることが好ましい。これにより、十分な量の小粒径の酸化マグネシウム粉末が、大粒径の酸化マグネシウム粉末同士の間に入り、樹脂に添加したときの充填率を十分に高くすることができる。第２のピークの頻度が第１のピークの頻度の４分の１より小さいと第１のピークの粒子の隙間（空間）への充填が不十分となり、充填率が低下する。また、第２のピークの頻度が第１のピークの頻度の４分の３より大きいと第２のピークの粒子が第１のピークの粒子の隙間（空間）以上の量となり、充填率が低下する。
酸化マグネシウム粉末は、球状の酸化マグネシウム粒子が連結して形成された多孔質構造を有することが好ましい。このように、表面積が大きい構造を有するため、樹脂のフィラーとして利用したときに樹脂との密着性が向上し、樹脂の引っ張り強度や曲げ強度、剛性が高くなる。
酸化マグネシウム粉末は、ＭｇＯの含有率が、９０ｗｔ％以上であることが好ましい。このように、高純度のため、半導体製造装置の部品に用いられる樹脂のフィラーとして利用したときに、樹脂から脱粒し装置を汚染する虞が小さくなる。
［複合材の構成］
上記のような酸化マグネシウム粉末をフィラーとして樹脂に混合した複合材を説明する。複合材は、樹脂にフィラーが分散して形成されている。また、複合材に用いられる樹脂には、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリエチレン（ＰＥ）、エポキシ等が用いられる。これらの樹脂に、少なくとも２粒度分布を有する酸化マグネシウム粉末を分散させることで、小粒径の酸化マグネシウム粉末が、大粒径の酸化マグネシウム粉末同士の間に入り、充填率を高くする。
上記のような酸化マグネシウム粉末をフィラーとして樹脂に混合した複合材を説明する。複合材は、樹脂にフィラーが分散して形成されている。また、複合材に用いられる樹脂には、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリエチレン（ＰＥ）、エポキシ等が用いられる。これらの樹脂に、少なくとも２粒度分布を有する酸化マグネシウム粉末を分散させることで、小粒径の酸化マグネシウム粉末が、大粒径の酸化マグネシウム粉末同士の間に入り、充填率を高くする。
複合材に含まれる酸化マグネシウム粉末は、樹脂の体積に対して４０ｖｏｌ％以上８０ｖｏｌ％以下である。４０ｖｏｌ％より小さいと充填率が低いため熱伝導率があまり高くならず、８０ｖｏｌ％より大きいと引っ張り強度や曲げ強度が低くなることがあるからである。
［酸化マグネシウム粉末の製造方法］
図２は、酸化マグネシウム粉末の製造方法を示すフローチャートである。図２に沿って、酸化マグネシウム粉末の製造方法を説明する。まず、酸化マグネシウム（ＭｇＯ）原料粉末を準備する。原料粉末として、鉱物系の酸化マグネシウムを用いることができる。例えば、炭酸マグネシウムまたは水酸化マグネシウムを主成分とする鉱物を５５０〜１４００℃で焼成して得た軽焼マグネシアの一部を水和したものを用いることができる。炭酸マグネシウムを主成分とする鉱物の例としては、マグネサイト、ドロマイト等が挙げられる。
図２は、酸化マグネシウム粉末の製造方法を示すフローチャートである。図２に沿って、酸化マグネシウム粉末の製造方法を説明する。まず、酸化マグネシウム（ＭｇＯ）原料粉末を準備する。原料粉末として、鉱物系の酸化マグネシウムを用いることができる。例えば、炭酸マグネシウムまたは水酸化マグネシウムを主成分とする鉱物を５５０〜１４００℃で焼成して得た軽焼マグネシアの一部を水和したものを用いることができる。炭酸マグネシウムを主成分とする鉱物の例としては、マグネサイト、ドロマイト等が挙げられる。
次に、酸化マグネシウム原料粉末を水と混合し、スラリーを生成する（工程Ｐ１）。混合する水は、蒸留水を用いることができる。酸化マグネシウム原料粉末は、平均粒径（Ｄ５０）が２０μｍ以上３０μｍ以下の粒子からなる粉末を用いることが好ましい。そうすることで、酸化マグネシウム原料粉末を十分に水熱合成でき、少なくとも２粒度分布を有する酸化マグネシウム粉末を容易に生成できる。また、スラリーは、２ｗｔ％以上４０ｗｔ％以下の濃度で生成することが好ましい。スラリー濃度を２ｗｔ％以上にすることで、溶解せずに粉末の生成物が得られ、４０ｗｔ％以下にすることで粒子全体が十分に反応し、少なくとも２粒度分布を有する酸化マグネシウム粉末を容易に生成できる。
得られたスラリーは高温高圧化し、スラリー中で酸化マグネシウム原料粉末と水とを水熱合成させて水酸化マグネシウム（Ｍｇ（ＯＨ）２）を生成する（工程Ｐ２）。高温高圧化の工程では、スラリーを１５０℃以上に加熱しつつ、０．８０ＭＰａ以上で加圧した状態を１時間以上保持することが好ましい。これにより、原料粉末の水熱合成を十分に進行させることができる。
次に、水熱合成させて得られたスラリーを吸引ろ過し、ろ過の残留物を乾燥させる（工程Ｐ３）。乾燥させた残留物として中間躯体の水酸化マグネシウムが得られる（工程Ｐ４）。そして、乾燥させた残留物を焼成し、水酸化マグネシウムを熱分解させ、加熱脱水する（工程Ｐ５）。
焼成工程では、残留物を７００℃以上１２００℃以下の温度に加熱することが好ましい。これにより、中間躯体である水酸化マグネシウムの脱水反応を進行させて酸化マグネシウム粒子を形成するとともに、その融解を抑止し、多孔質の酸化マグネシウム粉末を生成できる。
このようにして、少なくとも２粒度分布を有する酸化マグネシウム粉末を生成できる（工程Ｐ６）。酸化マグネシウム原料粉末を水熱合成し、得られた水酸化マグネシウムを熱分解させることで、低コストかつ短時間で平均粒径（Ｄ５０）が５μｍ以上１５μｍ以下で、少なくとも２粒度分布を有する酸化マグネシウム粉末を生成できる。
また、上記の工程では、ボールミル等による粉砕を行なわないため、不純物の混入を回避でき、出発原料からの純度低下を０．０５％以下に抑えることができる。工程で純度がほとんど低下しないため、例えば純度９０ｗｔ％以上の酸化マグネシウム原料粉末を用いれば、純度９０ｗｔ％以上の酸化マグネシウム粉末の小径粒子を生成できる。
［実施例、比較例］
鉱物系の酸化マグネシウム粉末原料を使用して、上記の製造方法により酸化マグネシウム粉末を作製した。図３は、実施例および比較例の製造条件、構成および特性を示す表である。実施例、比較例のいずれにも、純度９７．０８％、平均粒径２３μｍの酸化マグネシウム原料粉末を出発原料とした。それぞれの実施例、比較例は、図３に示すように、スラリー濃度、水熱合成の温度、圧力、保持時間、焼成時間を変えて作製した。
鉱物系の酸化マグネシウム粉末原料を使用して、上記の製造方法により酸化マグネシウム粉末を作製した。図３は、実施例および比較例の製造条件、構成および特性を示す表である。実施例、比較例のいずれにも、純度９７．０８％、平均粒径２３μｍの酸化マグネシウム原料粉末を出発原料とした。それぞれの実施例、比較例は、図３に示すように、スラリー濃度、水熱合成の温度、圧力、保持時間、焼成時間を変えて作製した。
得られた酸化マグネシウム粉末の試料について、それぞれ以下の通り物性を測定した。まず、粒度分布測定には、レーザ回折・散乱法により、マイクロトラック粒度分析計（日機装社製）を用いた。成分分析には、蛍光エックス線分析装置（リガク社製）を用いた。また、粒子形態測定には、走査電子顕微鏡（日本電子社製）を用いた。また、生成物の同定には、粉末Ｘ線回折装置（Ｂｒｕｋｅｒ社製）を用いた。比表面積の測定には、流動式比表面積自動測定装置（島津製作所社製）を用いた。
（粒度分布測定）
実施例３の原料および生成物について、粒度分布を測定した。図４（ａ）、（ｂ）は、それぞれ原料および生成物の粒度分布を示すグラフである。酸化マグネシウム原料粉末の粒度分布では、図４（ａ）に示すように、３０μｍ付近に頻度４．５％以上の最も大きなピークが現れた。一方、１．５μｍ付近には、頻度１％に満たないわずかなピークが現れた。酸化マグネシウム原料粉末の平均粒径は、２２．８μｍであった。
実施例３の原料および生成物について、粒度分布を測定した。図４（ａ）、（ｂ）は、それぞれ原料および生成物の粒度分布を示すグラフである。酸化マグネシウム原料粉末の粒度分布では、図４（ａ）に示すように、３０μｍ付近に頻度４．５％以上の最も大きなピークが現れた。一方、１．５μｍ付近には、頻度１％に満たないわずかなピークが現れた。酸化マグネシウム原料粉末の平均粒径は、２２．８μｍであった。
一方、生成物の酸化マグネシウム粉末の粒度分布では、図４（ｂ）に示すように、２０μｍ付近に頻度３．５％以上の最も大きなピークが現れ、２．５μｍ付近に頻度２％以上の次に大きなピークが現れた。生成物の酸化マグネシウム粉末は、２粒度分布で構成されていることを確認できた。酸化マグネシウム粉末の平均粒径は、９．６μｍであった。
その他の実施例および比較例についても、粒度分布を測定した。結果は、図３のようになった。
（ＸＲＤ測定）
実施例３を作製する際に、原料、中間躯体および生成物に対してＸ線回折（ＸＲＤ）測定を行なった。図５（ａ）〜（ｃ）は、それぞれ原料、中間躯体および生成物のＸＲＤ測定結果を示すグラフである。図５（ａ）および（ｃ）に示すように、原料および生成物のＸ線回折プロファイル上にはいずれも酸化マグネシウムに特有のピークが現れた。また、図５（ｂ）に示すように、中間躯体のＸ線回折プロファイル上には、水酸化マグネシウムに特有のピークが現れた。
実施例３を作製する際に、原料、中間躯体および生成物に対してＸ線回折（ＸＲＤ）測定を行なった。図５（ａ）〜（ｃ）は、それぞれ原料、中間躯体および生成物のＸＲＤ測定結果を示すグラフである。図５（ａ）および（ｃ）に示すように、原料および生成物のＸ線回折プロファイル上にはいずれも酸化マグネシウムに特有のピークが現れた。また、図５（ｂ）に示すように、中間躯体のＸ線回折プロファイル上には、水酸化マグネシウムに特有のピークが現れた。
（ＳＥＭ観察）
実施例３の原料および生成物について、ＳＥＭ観察を行なった。図６（ａ）、（ｂ）は、それぞれ原料および実施例の酸化マグネシウム粉末を示すＳＥＭ写真である。また、図７は、実施例の酸化マグネシウム粉末を示すＳＥＭ写真である。図６（ａ）、（ｂ）は、１０００倍、図７は、１００００倍の倍率で撮影されたＳＥＭ写真を示している。
実施例３の原料および生成物について、ＳＥＭ観察を行なった。図６（ａ）、（ｂ）は、それぞれ原料および実施例の酸化マグネシウム粉末を示すＳＥＭ写真である。また、図７は、実施例の酸化マグネシウム粉末を示すＳＥＭ写真である。図６（ａ）、（ｂ）は、１０００倍、図７は、１００００倍の倍率で撮影されたＳＥＭ写真を示している。
酸化マグネシウム原料粉末は、図６（ａ）に示すように、大きさが２０μｍ以上の緻密な粒子で粉末が構成されていた。実施例の酸化マグネシウム粉末は、図６（ｂ）および図７に示すように、大きさが１μｍに満たない粒子が結合して枝を形成し、多孔質粒子を構成していることを確認できた。また、多孔質粒子は、大きさ１０μｍ程度であった。
（蛍光Ｘ線測定）
実施例３の原料および製造物の組成を蛍光Ｘ線（ＸＲＦ）で確認した。図８は、原料および製造物の組成を示す表である。図８に示すように、酸化マグネシウム原料粉末の純度は９７．０８％、生成物の酸化マグネシウム粉末の純度は９７．０５％であり、本発明の製造工程では原料の純度がほぼ一定に維持されることを確認できた。
実施例３の原料および製造物の組成を蛍光Ｘ線（ＸＲＦ）で確認した。図８は、原料および製造物の組成を示す表である。図８に示すように、酸化マグネシウム原料粉末の純度は９７．０８％、生成物の酸化マグネシウム粉末の純度は９７．０５％であり、本発明の製造工程では原料の純度がほぼ一定に維持されることを確認できた。
（比表面積の測定）
実施例１〜５、比較例１〜７について、比表面積を測定した。多孔質粒子として得られた実施例１〜５の比表面積は、４０ｍ２／ｇ以上６０ｍ２／ｇ以下であった。比較例１は、多孔質粒子であったが、比表面積は３５ｍ２／ｇ以下であった。比較例３〜７は、緻密粒子であり、比表面積はいずれも３５ｍ２／ｇ以下であった。
実施例１〜５、比較例１〜７について、比表面積を測定した。多孔質粒子として得られた実施例１〜５の比表面積は、４０ｍ２／ｇ以上６０ｍ２／ｇ以下であった。比較例１は、多孔質粒子であったが、比表面積は３５ｍ２／ｇ以下であった。比較例３〜７は、緻密粒子であり、比表面積はいずれも３５ｍ２／ｇ以下であった。
（好適な製造条件）
（１）スラリー濃度
実施例１では、スラリー濃度４０ｗｔ％で酸化マグネシウム粉末を作製したところ、平均粒子径１５μｍの２粒度分布を有する多孔質粒子からなる粉末が得られた。これに対し、比較例３では、スラリー濃度４５ｗｔ％で酸化マグネシウム粉末を作製したところ、２粒度分布を有する多孔質粒子からなる粉末は得られず、平均粒子径２３μｍの１粒度分布を有する緻密粒子からなる粉末が生成された。スラリー濃度が高いと酸化マグネシウム原料粉末が水と反応しきれないと考えられる。
（１）スラリー濃度
実施例１では、スラリー濃度４０ｗｔ％で酸化マグネシウム粉末を作製したところ、平均粒子径１５μｍの２粒度分布を有する多孔質粒子からなる粉末が得られた。これに対し、比較例３では、スラリー濃度４５ｗｔ％で酸化マグネシウム粉末を作製したところ、２粒度分布を有する多孔質粒子からなる粉末は得られず、平均粒子径２３μｍの１粒度分布を有する緻密粒子からなる粉末が生成された。スラリー濃度が高いと酸化マグネシウム原料粉末が水と反応しきれないと考えられる。
実施例２では、スラリー濃度２ｗｔ％で酸化マグネシウム粉末を作製したところ、平均粒子径５μｍの２粒度分布を有する多孔質粒子からなる粉末が得られた。これに対し、比較例２では、スラリー濃度１ｗｔ％で酸化マグネシウム粉末を作製したところ、中間躯体生成の段階で水に溶解し、粉末が得られなかった。したがって、スラリー濃度は２ｗｔ％以上４０ｗｔ％の範囲にあることが好ましいと分かる。
（２）水熱合成の温度
また、実施例１では、スラリーを１５０℃で水熱合成し、２粒度分布を有する多孔質粒子からなる粉末が得られたのに対し、比較例４では、１４０℃で水熱合成したところ、平均粒子径２３μｍの１粒度分布を有する緻密粒子からなる粉末が生成された。したがって、水熱合成の温度は１５０℃以上が好ましいことが分かる。
また、実施例１では、スラリーを１５０℃で水熱合成し、２粒度分布を有する多孔質粒子からなる粉末が得られたのに対し、比較例４では、１４０℃で水熱合成したところ、平均粒子径２３μｍの１粒度分布を有する緻密粒子からなる粉末が生成された。したがって、水熱合成の温度は１５０℃以上が好ましいことが分かる。
（３）水熱合成の圧力
実施例１では、０．８ＭＰａの圧力で水熱合成し、２粒度分布を有する多孔質粒子からなる粉末が得られた。これに対し、比較例５では、０．７ＭＰａの圧力で水熱合成したところ、平均粒子径２０μｍの２粒度分布を有する緻密粒子からなる粉末が生成されたが、第２粒子の頻度が第１粒子の頻度の６分の１となり、十分な量が得られなかった。したがって、水熱合成の圧力は０．８ＭＰａ以上が好ましいことが分かる。比較例４、５から水熱合成の温度か圧力のどちらかが低い場合には、反応が進行しないと考えられる。
実施例１では、０．８ＭＰａの圧力で水熱合成し、２粒度分布を有する多孔質粒子からなる粉末が得られた。これに対し、比較例５では、０．７ＭＰａの圧力で水熱合成したところ、平均粒子径２０μｍの２粒度分布を有する緻密粒子からなる粉末が生成されたが、第２粒子の頻度が第１粒子の頻度の６分の１となり、十分な量が得られなかった。したがって、水熱合成の圧力は０．８ＭＰａ以上が好ましいことが分かる。比較例４、５から水熱合成の温度か圧力のどちらかが低い場合には、反応が進行しないと考えられる。
（４）水熱合成の維持時間
実施例２では、水熱合成時の温度と圧力を１．０ｈ保持したところ、２粒度分布を有する多孔質粒子からなる粉末が得られた。これに対し、比較例６では、水熱合成時の温度と圧力を０．５ｈ保持したところ、平均粒子径１８μｍの２粒度分布を有する緻密粒子からなる粉末が生成されたが、第２粒子の頻度が第１粒子の頻度の５分の１となり、十分な量が得られなかった。したがって、水熱合成の維持時間は１．０ｈ以上が好ましいことが分かる。それにより、反応が充分に進み、小径粒子からなる酸化マグネシウム粉末が得られる。
実施例２では、水熱合成時の温度と圧力を１．０ｈ保持したところ、２粒度分布を有する多孔質粒子からなる粉末が得られた。これに対し、比較例６では、水熱合成時の温度と圧力を０．５ｈ保持したところ、平均粒子径１８μｍの２粒度分布を有する緻密粒子からなる粉末が生成されたが、第２粒子の頻度が第１粒子の頻度の５分の１となり、十分な量が得られなかった。したがって、水熱合成の維持時間は１．０ｈ以上が好ましいことが分かる。それにより、反応が充分に進み、小径粒子からなる酸化マグネシウム粉末が得られる。
（５）焼成温度
実施例１では、焼成温度７００℃で酸化マグネシウム粉末を作製したところ、平均粒子径１５μｍの２粒度分布を有する多孔質粒子からなる酸化マグネシウム粉末が得られた。これに対し、比較例１では、焼成温度６５０℃で酸化マグネシウム粉末を作製したところ、平均粒子径１６μｍの多孔質粒子からなる粉末が生成され、生成物は酸化マグネシウムと水酸化マグネシウムの混合物であった。比較例１では、水酸化マグネシウムの脱水反応が十分に終了しない温度で焼成したため、生成物が酸化マグネシウムと水酸化マグネシウムの混合物になったと考えられる。
実施例１では、焼成温度７００℃で酸化マグネシウム粉末を作製したところ、平均粒子径１５μｍの２粒度分布を有する多孔質粒子からなる酸化マグネシウム粉末が得られた。これに対し、比較例１では、焼成温度６５０℃で酸化マグネシウム粉末を作製したところ、平均粒子径１６μｍの多孔質粒子からなる粉末が生成され、生成物は酸化マグネシウムと水酸化マグネシウムの混合物であった。比較例１では、水酸化マグネシウムの脱水反応が十分に終了しない温度で焼成したため、生成物が酸化マグネシウムと水酸化マグネシウムの混合物になったと考えられる。
実施例３では、８５０℃で焼成して酸化マグネシウム粉末を作製したところ、平均粒子径１０μｍの２粒度分布を有する多孔質粒子からなる粉末が得られた。これに対し、比較例７では、１２５０℃で焼成して酸化マグネシウム粉末を作製したところ、平均粒子径４μｍの１粒度分布を有する緻密粒子からなる粉末が生成された。したがって、焼成温度は７００℃以上１２００℃以下の範囲にあることが好ましいと分かる。
（６）結論
以上より、濃度２ｗｔ％以上４０ｗｔ％以下に調整したスラリーを、温度１５０℃以上、圧力０．８０ＭＰａ以上で１時間以上保持し、得られた中間躯体を乾燥して７００℃〜１２００℃で焼成することで、純度低下が０．０５％以下かつ、平均粒子径が１５μｍ以下の２粒度分布を有する多孔質粒子からなる酸化マグネシウム粉末を安定的に得られることが実証された。
以上より、濃度２ｗｔ％以上４０ｗｔ％以下に調整したスラリーを、温度１５０℃以上、圧力０．８０ＭＰａ以上で１時間以上保持し、得られた中間躯体を乾燥して７００℃〜１２００℃で焼成することで、純度低下が０．０５％以下かつ、平均粒子径が１５μｍ以下の２粒度分布を有する多孔質粒子からなる酸化マグネシウム粉末を安定的に得られることが実証された。
（複合材の特性）
次に、実施例１〜５、比較例３〜７の酸化マグネシウム粉末の試料を、ポリプロピレン（日本ポリプロ社製 ノバテック）（以下、ＰＰと略す）に対して５０ｖｏｌ％の割合で添加、分散させた複合材試料を作製した。これらの複合材試料、および比較例８として酸化マグネシウムを添加しないＰＰを準備し、引っ張り強度、弾性率、熱伝導率を測定した。引っ張り強度および弾性率の測定には、インストロン社製の万能材料試験機を用いた。熱伝導率の測定には、ＮＥＴＺＳＣＨ社製のＬＦＡを用いてフラッシュ法により測定した。
次に、実施例１〜５、比較例３〜７の酸化マグネシウム粉末の試料を、ポリプロピレン（日本ポリプロ社製 ノバテック）（以下、ＰＰと略す）に対して５０ｖｏｌ％の割合で添加、分散させた複合材試料を作製した。これらの複合材試料、および比較例８として酸化マグネシウムを添加しないＰＰを準備し、引っ張り強度、弾性率、熱伝導率を測定した。引っ張り強度および弾性率の測定には、インストロン社製の万能材料試験機を用いた。熱伝導率の測定には、ＮＥＴＺＳＣＨ社製のＬＦＡを用いてフラッシュ法により測定した。
また、実施例３の酸化マグネシウム粉末の試料を、ＰＰに対して３５ｖｏｌ％〜８５ｖｏｌ％の割合で添加、分散させた複合材試料を作製した。これらについても、上記と同様に、引っ張り強度、弾性率、熱伝導率を測定した。
図９は、実施例および比較例の酸化マグネシウム粉末を用いた複合材の構成および特性を示す表である。なお、図９の実施例１〜５および比較例３〜７は、それぞれ、図３の実施例１〜５および比較例３〜７の酸化マグネシウム粉末の試料を用いた複合材を表している。実施例１〜５を用いた複合材は、いずれも２粒度分布を有する酸化マグネシウム粉末を分散させた試料であり、ＰＰ単体（ＰＰのみからなる試料）の比較例８と比べて、弾性率および熱伝導率が向上し、引っ張り強度の低下が低く抑えられた。これに対し、比較例３、４および７を用いた複合材は、いずれも１粒度分布を有する酸化マグネシウム粉末を分散させた試料であったため、ＰＰ単体の比較例８と比べて、弾性率は向上したが、引っ張り強度は低下し、熱伝導率はあまり向上しなかった。また、弾性率は向上したものの、実施例１〜５を用いた複合材に比べると低い値であった。
比較例５を用いた複合材は、２粒度分布を有する酸化マグネシウム粉末を分散させた試料であったが、分散させた酸化マグネシウム粉末の粒度分布において、２番目に頻度の大きいピークの極大粒子径が、最大頻度のピークの極大粒子径の７分の１より大きく、２番目に頻度の大きいピークの粒子の頻度が第１粒子の頻度の４分の１より小さかったため、ＰＰ単体の比較例８と比べて、その弾性率は向上したが、引っ張り強度は低下し、熱伝導率はあまり向上しなかった。
比較例６を用いた複合材は、２粒度分布を有する酸化マグネシウム粉末を分散させた試料であったが、２番目に頻度の大きいピークの粒子の頻度が第１粒子の頻度の４分の１より小さかったため、ＰＰ単体の比較例８と比べて、その弾性率は向上したが、引っ張り強度は低下し、熱伝導率はあまり向上しなかった。
図１０は、実施例および比較例の複合材の酸化マグネシウム粉末の添加量および特性を示す表である。比較例１２、実施例６、７および比較例１３は、実施例３の酸化マグネシウム粉末をＰＰに対してそれぞれ３５ｖｏｌ％、４０ｖｏｌ％、８０ｖｏｌ％、８５ｖｏｌ％混合した複合材である。実施例６は、ＰＰ単体の比較例８と比べて、引っ張り強度を低下させることなく、その弾性率および熱伝導率が向上している。実施例７は、ＰＰ単体の比較例８と比べて、その弾性率および熱伝導率が大きく向上し、引っ張り強度の低下が低く抑えられた。
比較例１２は、ＰＰ単体の比較例８と比べて、その引っ張り強度は低下している。また、その弾性率および熱伝導率は向上しているものの、基準は満たさない。比較例１３は、その弾性率および熱伝導率は大きく向上しているものの、引っ張り強度は低下している。これは、ＰＰ量が少なすぎて、主のマトリックスであるＰＰと酸化マグネシウム粉末の結合（密着性）が担保されないためと考えられる。
以上より、少なくとも２粒度分布を有し、頻度が最大である第１のピークの極大粒子径が１０μｍ以上３０μｍ以下であり、頻度が２番目である第２のピークの極大粒子径が第１のピークの極大粒子径の７分の１以下であり、平均粒子径Ｄ５０が５μｍ以上１５μｍ以下である酸化マグネシウム粉末は、樹脂に分散させるフィラー材として好適である。このような酸化マグネシウム粉末を樹脂に分散させた複合材は、弾性率および熱伝導率が向上し、引っ張り強度の低下が低く抑えられる。また、樹脂に分散させる酸化マグネシウム粉末は、樹脂の体積に対して４０ｖｏｌ％以上８０ｖｏｌ％以下であることが好ましい。
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- 主に酸化マグネシウム粉末からなるフィラーと樹脂とを含む複合材であって、
樹脂用フィラー材として用いられ、レーザ回折散乱で少なくとも２つのピークが現れる粒度分布を有し、
体積基準による頻度が最大である第１のピークの極大粒子径が１０μｍ以上３０μｍ以下であり、
体積基準による頻度が２番目である第２のピークの極大粒子径が前記第１のピークの極大粒子径の７分の１以下であり、
平均粒子径Ｄ５０が５μｍ以上１５μｍ以下である酸化マグネシウム粉末が、樹脂の体積に対して５０ｖｏｌ％以上８０ｖｏｌ％以下分散していることを特徴とする複合材。 - 前記第２のピークの頻度が前記第１のピークの頻度の４分の１以上、４分の３以下であることを特徴とする請求項１記載の複合材。
- 引っ張り強度２００Ｎ以上、弾性率２０００ＭＰａ以上、かつ熱伝導率１．０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であることを特徴とする請求項１または請求項２記載の複合材。