CN1320267A - 有机废物的热解 - Google Patents

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Abstract

叙述了一个有机废物分解装置和方法,该装置包含串联的两个反应器,每一个反应器使用了氧增强的过热蒸汽来分解各种各样的有机化合物以减少质量和体积。当蒸汽/氧混合物注入陶瓷珠的流化床中时,迅速发生分解。流化气体混合物的速度搅拌着陶瓷珠,帮助固体废物的碎裂,氧使某些氧化反应进行以补偿干燥、热解和蒸汽再重整对热的需求。大部分热解发生在第一级,设立第二级用于使热解完全,以及通过使用共反应剂来改变无机物的氧化态和使用能分离金属废物的温度,从而调整或气化废物形态。

Description

有机废物的热解
1.发明领域：
本发明通常涉及有机废物的分解。“加工”指的是废物经由热途径的分解，主要目的是提供减少废物体积的机会，以便减轻对废物的处理和贮存。特别是本发明涉及有机废物的热解。
本申请是与1998年7月28日申请的具有相同同名称的美国专利申请系列号No.09/123,774等同的申请，后者是1996年7月15日申请的美国专利申请系列号No.08/680,380的，Rolf Hesbl和BradleyMason题为“核废物的减少体积和处理的方法和设备”的部分继续申请，其本身是1995年3月17日申请的专利号No.5,536,896的美国专利申请系列号No.08/403,758的，Rolf Hesbl和Lars E.Holst题为“废物处理”的部分继续申请，所有这些申请也被转让给本发明的受让人。
2.发明背景
数十年来，蒸汽一直用于分解有机化学制品，或者产生甲烷，或者产生氢、一氧化碳和二氧化碳，这些物质作为其它化学过程的原料。由于有机物蒸汽重整的基本过程是吸热的，因此，本领域大量发展的焦点集中在如何才能最好地满足能量的需求。典型情况下，如果不供给外部热量，那么将氧加到原料中，由此由放热氧化反应供应热量。分解废物的设备也通过热交换以利用流出物的固有热量来预热原料。
为获得更大的效率，特别是在生产作为燃料的合成气方面，蒸汽重整的其它发展集中在流化床反应器和催化剂上。
核工业每年要产生大量的废物，这些废物可分为放射性污染的离子交换介质、泥渣和溶剂。这种废物在基岩室或利用浅土埋处置之前，将以各种方式进行治理。放射性废物的治理在技术上是复杂的，通常这种治理会导致体积的增加，继而导致贮存费用的增加。因此强烈希望有一种方法，这种方法最终会导致被处置废物体积的减少和化学活性的下降。
离子交换介质是一种有机物质。交换介质的基体往往是磺酸和胺基接枝的苯乙烯聚合物。因此这种物质是可燃的，但是，在燃烧期间供给空气时，形成硫和氮的氧化物，继而必须以某种方式进行分离。此外，在燃烧期间，温度变得充分的高，以致于放射性铯部分蒸发。燃烧树脂的放射性也可能伴随着最终得到的飞灰。这种效果需要很高性能的过滤装置。因此，技术和经济问题典型地是与离子交换剂的燃烧有联系的。
可选择的另一个技术是热解。可是，先前知道的在这个领域的热解法在几个方面都存在着不足之处，特别是，没有一个人成功地设计出一个热解过程对于含硫和含氮放射性废物的问题可提供全面的解决，并能在允许的经济条件下做到这一点。请参见例如美国专利No.5,424,042，5,470,738，5,427,738，4,628,837，4,636,335和4,654,172，瑞典专利SE-B 8405113-5。
离子交换介质不是核工业产生的唯一类型的有机废物，也不是其它工业产生的唯一类型的放射性废物。某些工业产生了既包括放射性废物又包括化学废物的混合废物。例如，这些化学废物可能包括有机溶剂，例如三氯乙烯或多氯联苯。混合废物特别难以处理，因为对于它们的双重危害施用了不同的，有时甚至是矛盾的规则。
需要有一种方法，这种方法能有效地分解含放射性污染的废物，并以一种能减少分解后留下的废物渣的体积和化学活性的方式做到这一点。
                      发明概述
根据本发明主要的方面和简要的叙述，本发明是使用两级蒸汽重整炉分解有机废物的方法和设备。废物连同由蒸汽和氧组成的流化气一道送入两级中的第一级。两级都含有由大的高密度珠，例如直径高达3000微米的氧化铝珠制作的惰性介质床。流化气体以相当高的速度，高达400英尺/秒的速度注入。在第一级中，高速的气体在450°-800℃的温度范围内，压力达45磅/英寸2的条件下使大部分废物热解。碳和未热解的废物经过过滤装置由第一级输送到第二级。
在第二级中，在基本上相同的条件下继续进行热解，但是使用了各种共反应物，并谨慎地选择温度，以便根据进入第二级的起始废物的形态影响最终废物形态的精确特性。捕集废物气体，并以常规方法进行处理，留下无机的高金属含量的硬渣进行处置。
使用两台成对的蒸汽重整炉是本发明的重要特点。大部分热解和蒸汽重整是在两台重整炉中的第一台中进行的，使用第二台重整炉不仅为了完成重整，而且也是为了精确调整最终的废物形态。
在流化床反应器中较高流体速度与大粒珠、高密度惰性介质的联合使用是本发明的另一个重要特点。流化气体的速度可以高达400英尺/秒，氧化铝制珠的直径达3000微米。高速度搅拌惰性介质，使之研磨较软的易碎的原料，于是加速了原料在蒸汽中的暴露和加速了它的重整作用。流化介质对床材料的作用加速了热解，在某些场合下有助于防止原料，例如液体钠或有机爆炸物的不需要反应的发生。
在第二级使用共反应物来调节最终废物的形态是本发明的又一个重要的特点。例如，金属如铬的氧化态，可以从有害的Cr+6变化为无害的Cr+3态。有害的钠、钙、镁和其它的金属盐还原为相应的阳离子氧化物和/或碳酸盐也是有利的。可以使用加氯化物或其它的共反应物有效地将某些金属例如锌或铯与废气分隔开。以这种方式，能够使用本方法从高含量的放射性废物中除去高含量的铯，以便产生浓缩的铯产物，这种浓缩的铯产物具有商业价值，同时也具有能够很容易处理的低活性放射性废物。碳连同含钠废物的加入能够促进高熔点的碳酸钠的形成，高熔点的碳酸钠可以消除能够熔化并使流化床介质结块的易熔钠盐的形成。石灰(碳酸钙)连同含磷酸盐的废物的加入能够促进稳定的磷酸钙的生成，磷酸钙能够消除系统中腐蚀性的磷酸根离子。消除或减少某些废物形态的量可以显著地减少废物的处理费用，否则这些形态的废物需要特殊处理。
当应用于放射性离子交换树脂时，本发明的再一个特点就是进行热解的低温。有较低的温度下，放射性的铯保留于残渣中，而不是挥发和进入废气系统中。由于避免了除极少量的铯外几乎所有的铯夹带到废气系统中，因而避免使用特种铯捕集器的要求，而设置普通的洗涤器就可以除去进入废气中的少量铯。此外，如果存在着铯和氯化物，则可以加入锌优先与氯化物键合，使最终得到的氯化锌与废气隔开，使放射性的铯留在废物渣中。
通过仔细阅读附有下列图的优选实施方案的详细说明，对于有机废物处置领域的技术人员来说，本发明的其它的特点和优点将变得显而易见。
                     附图的简要说明
在图中，
图1是本发明优选实施方案的分解有机废物的装置的示意图例说明。
                 优选实施方案的详细说明
本发明是用于分解有机废物的分解方法和装置，目的与待处置废物的初始体积和质量相比，大大地减少了废物的体积和质量。此外，这些将排放到环境中的被处理废物的组分，气体和水蒸气，在排出之前变成无害的。
本方法将特别根据放射性废物来进行说明，最特别地根据放射性离子交换树脂来进行说明，但是任何的有机废物都可以根据下列的方法和装置的组件来进行处理。
本方法基于在两级流化床反应器中使用补充氧的蒸汽的热解，为了处理气体流出物，本方法使用了常规的包括湿涤气器的废气处理。废物处理后的固体残渣是无机的高金属氧化物含量的硬渣对其进行密封包装供处置或进一步处理。能够根据本发明处理的废物不仅包括离子交换树脂，也包括蒸汽发生器的清洗溶液、溶剂、油类、净化溶液、防冻剂、纸、塑料、布、木材、土壤、淤泥、硝酸盐、磷酸盐和污染废水。
离子交换树脂是由有机物制成的，通常由苯乙烯制造的，氨基与苯乙烯接枝以产生阴离子树脂或磺酸基与苯乙烯接枝以产生阳离子树脂。当这些树脂使用在核反应堆中时，它们会累积达约7％的铁、钙、二氧化硅和微量的其它金属和阳离子。
热解就是没有化学计量的氧存在时使用热量来破坏有机物质。氧的存在可以进行某些氧化反应，以提供可弥补热解或有机化合物热需求的热量，否则其是吸热反应。
在本方法中，树脂的有机组分会从无机组分中被蒸汽破坏性地蒸馏出来。加热时，树脂聚合物的弱的化学键会裂解为具有较低碳数目的化合物，其中包括碳、金属氧化物和金属硫化物，以及热解气体，热解气体又包括二氧化碳、一氧化碳、水、氮和烃气体，典型地称为合成气(一氧化碳，氢，甲烷等等)。在重整后留下的小体积的固体残渣含有压倒多数的放射性核素。虽然热解可以在很广的温度范围内进行，但本方法是低温热解，一般在550-700℃左右进行，其目的是防止离子交换树脂上的放射性金属发生挥发。这些金属保留在反应器的残渣中。因此，干净的，低活性合成气体然后可以在较高的温度下转化为二氧化碳和水，无需担心挥发的放射性金属例如铯。
现在参照图1，其显示了根据本发明和一般由参数10表示的装置。装置10包括两级蒸汽重整反应器12和14。废物首先经过反应器12，除了反应器12排出的挥发性气体外废物然后送往反应器14，挥发性气体送往传统的气体处理系统(未画出)。离子交换树脂20作成浆体，由树脂槽22送往反应器12进行干燥和热解。其它废物形态以其它的方式送往重整炉。例如，固体废物40已经利用粉碎、研磨或剁碎减少了粒度，并利用螺旋推进器44由固体废物容器42送往容器12。液体和气体30只是例如使用气压泵34从容器32中抽出或吸出。
在第一级反应器12中，流化床使用了惰性介质50。惰性介质50优选地是二氧化硅或氧化铝，最优选地是无定形的氧化铝珠，其直径至少为200微米，优选高达3000微米，优选地在约800-1300微米之间。如果酸性气体被送入第一级，能中和这些气体的反应介质是优选的，例如Na2CO3、CaO或CaCO3珠。这些介质优选地是由高密度物质制成的，以维持流化介质较高的速度。介质的某些选择也将用作蒸汽重整的有效的低价催化剂，例如氧化铝珠。
如果原料包含硝酸盐，那么煤、木炭和/或糖可以加入原料中，以促进氧化加热，并产生了高度还原环境，使硝酸盐直接还原为氮。碳的使用可产生能从硝酸盐中夺取氧的高还原性的氢和一氧化碳的气氛。
流化介质可以是惰性气体，但是优选地是重整气与氧化气体的组合。最优选的介质是带有氧的过热蒸汽。当原料是含水的，蒸汽的含量相应地可以减少，氧含量可以增加，因为蒸发废物中含水成份所需要的热量要求增加了。根据流化床介质，流化速度可以为1.0英尺/秒或更高的范围内，甚至可高达400英尺/秒，优选地在约1.25-5英尺/秒之间。
高流化介质速度具有几个优点。立式床中高流化介质速度可搅拌流化床介质，有助于破坏较软的易碎的原料。它加速了分解；有助于从反应器12携带细粒子。
流化介质可利用任何功能上合适的设计进行分布，可是，对于涉及放射性废物处理的应用，优选地使分布管道制成可通过第一级反应器壁12而可活动，因此分布管道可以替换或维修，无需拆卸反应器底部。
在反应器12进行第一级重整后，流出物在过滤分离器60中过滤，以便从挥发的有机物质和过量的蒸汽中除去碳、金属氧化物和其它的无机化合物。
送往反应器14的第二级重整炉的残渣再一次暴露于过热蒸汽，以使固定的碳转化为随后能够排放到废气系统中去的一氧化碳。
作为用本装置获得的质量和体积减少的实例，从4910磅树脂开始，第二级重整炉的残渣是73磅，重量减少因数是67.3，体积减少因数是61.4。此外，由于保持热解的温度在700℃以下，因此保持夹带到废气系统中去的铯小于1％，这少量的铯可使用在水涤气装置上的小型的“抛光”(polishing)离子交换剂进行回收，而不是利用加入更多的复杂而又昂贵的铯捕集器。
为了在第一级反应器12和第二级反应器14中都开始热解，需要电加热器62。电加热器62可在反应器的内部或外部。一旦在热解温度下或接近于此温度时，将氧加入到流化介质中可以使氧化发生，由此免除了对过量外热的需求并增加了生产率。通过反应器壁的热交换也优选地减少了热的要求。
除了注入氧、使用电加热器62和热交换之外，也可使用共反应物来产生热量。这些共反应物可以包括煤、木炭、甲烷、燃油、高能量的废物等等。
为了分解大多数有机物，操作温度优选地是425℃-800℃。对于放射性原料，为了使腐蚀作用、盐的低共熔和铯、锑、锝和钌的挥发性减低到最小，分解温度范围的上限优选地是700℃。优选的压力范围是10-45磅/英寸2，最优选地是14-15磅/英寸2。
在操作中，高速度的流化介质夹带着细的、轻的包括金属氧化物、灰和盐的废物残渣，并将这些残渣连同合成气体和碳一道运送到反应器12的顶部。较重的未热解的废物，例如砾石、金属和碎片从反应器12的底部64除去。为了促进这种分离，使用高流化速度与大的较密的流化床介质相结合。以至少1.0英尺/秒和高至400英尺/秒，优选地约为300英尺/秒的速度注入流化气体。流化床介质的直径优选地是200-3000微米，并由金属氧化物例如氧化铝，或可能是二氧化硅制成。除了磨损消耗之外，反应器12的流化床介质50仍留在反应器12中。较大的流化床介质也助于粉碎较软的、较易碎的废物。
当废物从第一级反应器12的底部64除去时，流化床介质50常常可以与废物残渣分离并可再使用。来自离子交换树脂处理的废物残渣主要是由磁性金属氧化物组成的，因此一般可以用磁方法进行分离。
根据送往第一级的废物的形态，输出物可以包括轻的有机化合物，二氧化碳，一氧化碳，氢气，木炭形态的固定碳，金属，氧化物，其它的无机化合物和水(蒸汽)。
在从第一级反应器12出去后，利用过滤器/分离器60将洗净的固体从合成气体中除去。过滤器/分离器60是由烧结金属或陶瓷元件制作的，具有反吹能力以净化元件和加热器，以保证过滤器/分离器60的温度维持在合成气流的露点以上。过滤器/分离器60收集的固体可以使用冷却的螺旋、保险阀或排放装置通过底部64排出，然后送往第二级反应器14。
碳、未热解的有机物和其它的固体然后连同过热蒸汽和任选的氧一道引入第二级反应器14中。碳在反应器14中与蒸汽和氧接触时发生气化，未热解的有机物热解，惰性固体从反应器14中运出。象在第一级反应器12那样，几乎所有的固体残渣利用第二个过滤器/分离器76中的过滤作用将被分离，并加到可弃的容器78中的第一个过滤器/分离器74中。第二级反应器14的温度和压力的操作条件可以与第一级反应器的条件相同。流化床介质和流化气体也是相同的。可是，由于在第一级反应器中已经发生了大部分的热解，所以可以使用第二级将残渣分开，或者否则使残渣处在改进的最终的化学形态。
例如，如果在第二级接受的废物中有硝酸盐，则反应器14中的碳的存在将会使硝酸盐还原为较无害的氮气，在气体出口处硝酸盐含量下降到小于100ppm。可以使用连同流化气体一道引入的共反应物来氧化或还原废物，改变氧化态到可较方便处置的状态，例如将有害的Cr+6改变成无害的Cr+3。这种类型的反应在第一级反应器12中是难以做到的，因为共反应物可以与过量的蒸汽或其它的热解气体反应。另一方面，在反应器14中，处理可能更为巧妙。
某些金属在较低的温度下将比其它的金属易挥发，可以利用第二级的操作温度进行分离。例如锌只是通过选择高于镉挥发的温度和低于其它物质挥发温度的操作温度而与铯、锑和钌进行分离。
第二级也可作为煅烧炉进行操作，以使CaCO3转化为CaO，Na2NO3转化为Na2O等等，以供在废气系统的涤气器中使用。
第一级和第二级的合成气送往气体处理系统，在气体处理系统中气体以几种方式之一进行调节，这些方式都应用了常规技术：挥发性有机气体氧化，热气冷却，洗涤酸性气体并转化为稳定的盐，过量的水蒸汽冷凝除去，冷却的被洗涤的气体在排放之前进行过滤。为了保证满足适用的环境排放要求，气体在排放前进行检测。
很显然分解废物领域的技术人员对上述的优选的实施方案在不违背本发明精神和范围的情况下，可以作出修改和替换，本发明的精神和范围由所附权利要求所规定。

Claims (30)

1.分解金属离子污染的废物的方法，所述方法包括下列步骤：
加热含惰性珠的床的反应器到至少425℃但低于废离子交换树脂中金属离子挥发温度的操作温度；和
将蒸汽和废物注入所述的反应器中，以使基本上所有的所述废物在所述的操作温度下进行热解，留下包括所述金属离子的富金属氧化物的无机残渣。
2.如权利要求1所述的方法，其中所述惰性珠包含无定形氧化铝珠。
3.如权利要求1所述的方法，其进一步包括在所述反应器中搅拌所述废物的步骤，以加速热解。
4.如权利要求1所述的方法，其中所述蒸汽以搅拌所述废物的速度注入。
5.如权利要求1所述的方法，其中所述蒸汽以至少1.0英尺/秒的速度注入所述反应器中。
6.如权利要求1所述的方法，其进一步包括将共反应物与所述蒸汽一同注入的步骤，以改变所述金属离子的化合价态。
7.如权利要求1所述的方法，其中所述反应器含有直径至少约200微米的氧化铝珠的床，所述蒸汽以足以使所述床流化的速度注入。
8.如权利要求1所述的方法，其中所述反应器含有直径至少约200微米的氧化铝珠的床，所述蒸汽以足以搅拌所述床中所述珠的速度注入。
9.如权利要求1所述的方法，其中所述反应器装有流化气体分配器，其无需进入反应器即可拆卸。
10.如权利要求1所述的方法，其进一步包括将氧共注入所述反应器的步骤。
11.如权利要求1所述的方法，其中所述废物处在固态、液态、气态或它们混合的形态。
12.一种分解金属离子污染的废离子交换树脂的方法，所述方法包括下列步骤：
加热含有惰性珠的床的第一级反应器到第一操作温度；
加热含有惰性珠的床的第二级反应器到第二操作温度；
将蒸汽和离子交换树脂注入所述的第一级反应器，所述的第一级反应器具有输出的废物形态；和
将所述第一级反应器的所述输出的废物形态和蒸汽注入所述第二级反应器，以便使基本上所有的所述离子交换树脂热解和气化，留下包括所述金属离子的金属氧化物残渣。
13.如权利要求12所述的方法，其中所述惰性珠包含无定形的氧化铝珠。
14.如权利要求12所述的方法，其中所述第一级反应器和所述第二级反应器含有直径至少约为200微米的氧化铝珠，所述蒸汽以至少约为1.0英尺/秒的速度注入。
15.如权利要求12所述的方法，其中所述第一和第二操作温度低于800℃。
16.如权利要求12所述的方法，其进一步包括将共反应物注入所述第二级反应器中的步骤，以改变所述第一级反应器的所述输出废物形态的价态。
17.如权利要求12所述的方法，其中所述输出废物形态在所述第二级反应器中进行煅烧。
18.如权利要求12所述的方法，其中所述第一级反应器和第二级反应器都装有无需进入反应器即可拆卸的流化气体分配器。
19.一种处理放射性废物的方法，所述方法包括下列步骤：
加热含介质的第一级和第二级反应器的温度至大于约425℃和小于约800℃的温度；
以足以使所述介质的床流化的速度将蒸汽和氧注入所述第一级反应器中，并将蒸汽注入所述第二级反应器中；
将所述的废物注入所述的第一级反应器中，在此所述废物至少部分地发生热解，产生洗脱液；
从所述第一级反应器的所述洗脱液中所含的固体中过滤气态物质；
将所述固体注入所述第二级反应器中，以使所述放射性废物完全热解和气化。
20.如权利要求19所述的方法，其中氧也注入所述的第二级反应器中。
21.如权利要求19所述的方法，其进一步包括将共反应物注入所述第二级反应器中的步骤，以改变所述固体的氧化步骤。
22.如权利要求19所述的方法，其进一步包括在所述第二级反应器中煅烧所述固体的步骤。
23.如权利要求19所述的方法，其中所述第一级反应器和所述第二级反应器的所述温度维持在650℃以下，以防止所述固体中放射性铯的挥发。
24.如权利要求19所述的方法，其中所述蒸汽和氧以至少1.0英尺/秒的速度注入。
25.如权利要求19所述的方法，其中所述第一级反应器的所述温度维持在550℃以下，所述第二反应器的所述温度是变化的，目的是将所述固体中的金属分开。
26.如权利要求19所述的方法，其中所述第一级反应器和所述第二级反应器的压力保持在约10-45磅/英寸2。
27.如权利要求19所述的方法，其中所述介质含有直径在200-4000微米的氧化铝珠。
28.如权利要求19所述的方法，其中废物含有磷酸盐，该方法进一步包括将共反应物加入的步骤，以与所述磷酸盐反应，产生稳定的盐。
29.如权利要求19所述的方法，其中所述介质包含无定形氧化铝珠。
30.如权利要求19所述的方法，其中所述第一级反应器和第二级反应器都装有无需进入反应器即可拆卸的流化气体分配器。
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