CN1279062A - 起泡性油凝胶组合物 - Google Patents

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Abstract

一种含乳化剂、胶凝剂、油及表面活性剂的油凝胶组合物。当在水存在下施加至皮肤时,这种组合物产生大量的泡沫,从皮肤将组合物清洗后,在表面留下不油腻的油残留物。

Description

起泡性油凝胶组合物
本发明涉及油凝胶皮肤清洁组合物及其用途，这些组合物不仅是有效的起泡性清洁剂，而且清洗后在皮肤上有轻微湿润化的感觉。
尽管添加了表面活性剂，但清洗皮肤时，洗掉水溶性污物成分和洗出皮肤中内生物质的同时，仍使角质层膨胀。在此过程中，天然产生的皮肤脂肪也经溶解并去除，使得必须用这些或辅助性的保护因子补充皮肤。
为此，本领域中使用油制剂作为沐浴或淋浴制剂。这些制剂一般是以单相系统提供，其与水接触后，形成乳化液或完全溶解物，而不是分成两相。形成乳化液的结果是皮肤在清洗操作过程中，用较佳的油比在两相系统中有更佳的保护。
含表面活性剂的油制剂用作化妆品或皮肤淋浴油在本领域中是众所周知的。例如DE 4424210 C2使用一种组合物，它含至多55％由各种阴离子及非离子表面活性剂组成的表面活性剂组分以及至少45％选择性油成分，以甘油三酯特别较佳。
DE 19835239．5也提供一种单相起泡性油组合物，其对皮肤、粘膜及眼睛无刺激性并包括阴离子表面活性剂、两性离子表面活性剂或其混合物、非离子性表面活性剂、烷基磷酸盐、及油成分，其中表面活性剂的比例为15％至50％，油成分的比例为50％至85％。
美国专利4，707，293使用一种组合物，其基本上含：a)动物、植物、矿物或合成油；及b)从2％至20％的蔗糖酯与至少一种其他乳化剂的混合物。据称可提供一种有效的清洁剂且在皮肤上留下保护性的脂质层。
缺点是许多含表面活性剂的已知制剂通常产生很少或没有泡沫，无法在皮肤上留下感觉量的湿润残留物，及／或不能形成很稳定的凝胶。凝胶是这些产品的优选使用方式。
调制成油制剂后，当用于患有疾病例如异位性皮肤炎的人以及其皮肤需要特别照顾的人，例如经由环境造成的伤害、刺激、光伤害及老化皮肤，应应特别小心。
所以，需要一种有效、无刺激性的清洁组合物，其不仅能制成稳定的凝胶，而且在清洗后，在皮肤上留下不油腻的湿润残留物。
根据本发明，提供一种凝胶清洁剂组合物，其中含：
a)包括至少一种离子性表面活性剂的表面活性剂组分(surfactantportion)；
b)油；
c)胶凝剂；及
d)非离子性乳化剂。
本发明的另一个具体实施方式涉及一种制造凝胶清洁剂组合物的方法，包括：
a)将胶凝剂与非离子性乳化剂混合形成第一种混合物；
b)添加表面活性剂至第一种混合物而形成第二种混合物；
c)添加第二种混合物至含油的第三种混合物。
当本发明的凝胶组合物在水存在下施加至皮肤后，组合物产生清洁性泡沫，当此产品从皮肤清洗后，一种轻微油性残留物停留在皮肤上，其提供使用者湿润化的″洗后感觉″。
通过对下列较佳具体实施方式的详细说明，将更清楚地理解本发明的上述与其他方面及新颖的特性。附图显示了通过使用本发明方法及组合物所得到的改良的湿润作用，其中：
图1是经由傅立叶转换红外光(″FTIR″)分析测定的矿物油吸收程度谱带对时间(小时)所作的图。
在本发明的一个较佳具体实施方式中，以组合物的总重量为基准，该凝胶组合物可适当地包括、包含或基本上包含a)约10％至约20％，且较好为约12％至约17％含至少一种离子性表面活性剂的表面活性剂组分；b)约50％至约90％，且较好为约60％至约70％的油；c)约3％至约10％，且较好为约3．5％至约5．5％的胶凝剂；及d)约2．5％至约20％，且较好为约3％至约7％的非离子性乳化剂。
在本发明组合物中的第一种成分含至少一种离子性表面活性剂(例如两性、阴离子性或非离子性表面活性剂)的表面活性剂组分，此种合适的表面活性剂实例可例如参见国际申请US97／01196。该申请参考引用于本申请中。在本文中使用的名词″两性″系指：1)同时含酸性及碱性部位的分子，例如同时含氨基(碱性)及酸(例如羧酸，酸性)官能基的氨基酸；或2)在相同分子中同时具有正及负电荷的两性离子分子，后者的电荷可决定于组合物的pH或与其无关，两性离子物质的实例包括但不限于烷基甜菜碱及酰胺烷基甜菜碱。揭示在本文的两性表面活性剂没有列出抗衡离子。本领域中熟练技术人员很容易理解，在本发明组合物的pH情形下，两性表面活性剂由于含有平衡的正及负电荷是电中性的，或其含有抗衡离子例如碱金属、碱土金属或铵抗衡离子。
市售两性表面活性剂适用于本发明，且包括但不限于两性羧酸盐；烷基甜菜碱，其中脂族烷基含约12个碳原子至约18个碳原子，且较宜含约12个碳原子至约14个碳原子；酰胺烷基甜菜碱，其中脂族烷基含约12个碳原子至约18个碳原子，且较宜含约12个碳原子至约14个碳原子；酰胺烷基磺基甜菜碱，其中脂族烷基含约12个碳原子至约18个碳原子，且较宜含约12个碳原子至约14个碳原子；两性磷酸盐；磷酸甜菜碱；焦磷酸甜菜碱；羧基烷基烷基聚胺，其中羧基烷基部份的第一个烷基含约1个碳原子至约2个碳原子，且第二个烷基含约12个碳原子至约18个碳原子，且较宜含约12个碳原子至约14个碳原子，及其混合物。
合适的两性羧酸盐化合物实例包括通式Ⅰ化合物：A—CONH(CH2)xN+R5R6R7    Ⅰ．其中
A为含约7至约21，且较宜含约10至约16个碳原子的烷基或烯基；
x为约2至约6的整数；
R5是氢或含约2至约3个碳原子的羧基烷基，且较宜为氢；
R6为含约2子至约3个碳原子的羟基烷基或式Ⅱ的基团：R8—O—(CH2)nCO2—          Ⅱ．其中
R8为含约2至约3个碳原子的亚烷基，且n是1或2；且
R7是含约2至约3个碳原子的羧基烷基。
两性羧酸盐化合物可为咪唑啉表面活性剂，且更宜是两性二醋酸月桂酯二钠，其可在″Monateric 94J″的商标名称下购自Mona Chemical Company of Paterson，New Jersey。
合适的烷基甜菜碱实例包括通式Ⅲ化合物：B—N+R9R10(CH2)pCO2 —      Ⅲ其中
B为含约8至约22，且较宜含约8至约16个碳原子的烷基或烯基；
R9及R10各自为含约1至约4个碳原子的烷基或羟基烷基；且
p是1或2。
合适用于本发明的一种甜菜碱是月桂基甜菜碱，可在″Empigen BB／J．″下购自Albrigh & Wilson，Ltd．of West Midlands，United Kingdom。
合适的酰胺烷基甜菜碱实例包括通式Ⅳ化合物：D—CO—NH(CH2)q—N+R11R12(CH2)mCO2 —    Ⅳ其中
D为含约7至约21，且较宜含约7至约15个碳原子的烷基或烯基；
R11及R12各自为含约1至约4个碳原子的烷基或羟基烷基；
q为约2至约6的整数；且m是1或2。
一种较佳的酰胺烷基甜菜碱是古柯酰胺丙基甜菜碱，可在″Tegobetaine L7″的商标名称下购自Goldschmidt Chemical Corporation of Hopewell，Virginia。
合适的酰胺烷基磺基甜菜碱实例包括通式Ⅴ化合物：
Figure 0011934000071
其中
E为含约7至约21，且较宜含约7至约15个碳原子的烷基或烯基；
R14及R15各自为含约1至约4个碳原子的烷基或羟基烷基；
r为约2至约6的整数；且
R13为含约2至约3个碳原子的亚烷基或羟基亚烷基。
一种合适的酰胺烷基磺基甜菜碱是古柯酰胺丙基羟基磺基甜菜碱，可在″Mirataine CBS″的商标名称下购自Rhone—Poulenc Inc．of Cranbury，NewJersey。
合适的两性磷酸盐化合物实例包括通式Ⅵ化合物：
Figure 0011934000072
其中
G为含约7至约21，且较宜含约7至约15个碳原子的烷基或烯基；
s为约2至约6的整数；
R16是氢或含约2至约3个碳原子的羧基烷基；
R17为含约2子至约3个碳原子的羟基烷基或式Ⅶ的基团：R19—O—(CH2)t—CO2 —      Ⅶ其中
R19为含约2至约3个碳原子的亚烷基或羟基亚烷基，且t是1或2；且
R18为含约2至约3个碳原子的亚烷基或羟基亚烷基。
合适的两性磷酸盐化合物包括月桂基两性磷酸盐例如月桂基两性PG—醋酸盐磷酸钠，可在″Monateric 1023″的商标名称下购自Mona Industries of Paterson，NewJersey，及揭示在美国专利4，380，637号的化合物，其并于本文供参考。
磷酸甜菜碱也称为烷基酰氨基丙基磷酸甜菜碱，其中烷基可含约12个碳原子至约18个碳原子，且较宜含约12个碳原子至约14个碳原子，合适的磷酸甜菜碱实例包括通式Ⅷ化合物：
Figure 0011934000081
其中E、r、R1、R2及R3相同于上述的定义，磷酸甜菜碱化合物包括揭示在美国专利4，215，064、4，617，414及4，233，192号的化合物，其全都并于本文供参考，合适的磷酸甜菜碱的一个实例是古柯酰胺丙基磷酸甜菜碱。
焦磷酸甜菜碱也称为烷基酰氨基焦磷酸甜菜碱，其中烷基可含约12个碳原子至约18个碳原子，且较宜含约12个碳原子至约14个碳原子，合适的焦磷酸甜菜碱实例包括通式Ⅸ化合物：其中E、r、R1、R2及R3相同于上述的定义，焦磷酸甜菜碱化合物包括揭示在美国专利4，382，036、4，372，869及4，617，414号的化合物，其全都并于本文供参考，合适的焦磷酸甜菜碱的一个实例是包括月桂酸／肉豆蔻酸焦磷酸甜菜碱。
合适的羧基烷基烷基聚胺实例包括通式Ⅹ化合物：其中
Ⅰ为含约8至约22，且较宜含约8至约16个碳原子的烷基或烯基；
R22为含约2至约3个碳原子的羧基烷基；
R21为含约2子至约3个碳原子的亚烷基；且
u为约1至约4的整数。
合适的羧基烷基烷基聚胺是羧基甲基椰子聚丙胺，可在″Ampholak 7CX／C″的商标名称下购自Akzo Nobel Surface Chemistry。
在一个较佳具体实施方式中，组合物中的两性表面活性剂组分是包括酰胺烷基甜菜碱、酰胺烷基磺基甜菜碱及其混合物，其中烷基含约8至约20个碳原子，且更宜是古柯酰胺丙基甜菜碱、古柯酰胺丙基磺基甜菜碱及其混合物。
合适的阴离子表面活性剂实例包括选自下列表面活性剂种类的阴离子表面活性剂：
式Ⅺ的烷基硫酸盐：R’—CH2OSO3X’          Ⅺ；
式Ⅻ的烷基醚硫酸盐：R’(OCH2CH2)vOSO3X’Ⅻ；
式ⅩⅢ的烷基单甘油醚硫酸盐：
式ⅩⅣ的烷基单甘油酯硫酸盐：
式ⅩⅤ的烷基单甘油酯磺酸盐：
式ⅩⅥ的烷基磺酸盐：R’—SO3X’                ⅩⅥ
式ⅩⅦ的烷基芳基磺酸盐：
Figure 0011934000094
式ⅩⅨ的烷基磺基琥珀酸盐：
Figure 0011934000095
式ⅩⅩ的烷基醚磺基琥珀酸盐：
式ⅩⅪ的烷基磺基琥珀酰胺酸盐：
Figure 0011934000102
式ⅩⅫ的烷基酰氨基磺基琥珀酸盐：
式ⅩⅩⅢ的烷基羧酸盐：R’(OCH2CH2)w—OCH2CO2X’    ⅩⅩⅢ
式ⅩⅩⅣ的烷基酰氨基醚羧酸盐：
Figure 0011934000104
式ⅩⅩⅤ的烷基琥珀酸盐：
Figure 0011934000105
式ⅩⅩⅥ的脂族酰基肌氨酸盐：
Figure 0011934000106
式ⅩⅩⅦ的脂族酰基氨基酸：
Figure 0011934000111
式ⅩⅩⅧ的脂族酰基酒石酸盐：
Figure 0011934000112
式ⅩⅩⅨ的脂族烷基磺基醋酸盐：
Figure 0011934000113
式ⅩⅩⅩ的烷基磷酸盐：
Figure 0011934000114
其中
R’为含约7至约22，且较宜含约7至约16个碳原子的烷基，
R’1为含约1至约18，且较宜含约8至约14个碳原子的烷基，
R’2是天然或合成的1—氨基酸的取代基，
X’选自碱金属离子、碱土金属离子、铵离子、及被约1至约3个取代基取代的铵离子，各取代基可相同或不同且选自含1至4个碳原子的烷基及含约2至约4个碳原子的羟基烷基，且
v为1至6的整数；
w为0至20的整数；
及其混合物。
在使用上述阴离子表面活性剂的一个较佳具体实施方式中，烷基含约6个碳原子至约16个碳原子，芳基含6个碳原子，且酰基含约12个碳原子至约18个碳原子，且该阴离子表面活性剂更好包括烷基磺基琥珀酸钠，其中该烷基含约14个碳原子至约16个碳原子、椰子酰基羟乙基磺酸钠、古柯酰胺丙基MEA磺基琥珀酸盐、十二烷基硫酸钠及其混合物，以C14—C16烯基磺基琥珀酸钠最佳。
合适的非离子性表面活性剂包括烷基聚萄糖苷，其中该烷基含约8个碳原子至约16个碳原子，且较宜含约10个碳原子至约16个碳原子，例如癸基萄糖苷、椰子酰胺丙基胺氧化物及其混合物。
以表面活性剂组分的总重量为基准，较佳的表面活性剂组分含约20％至约70％，且较宜含约45％至约55％的两性表面活性剂，及约20％至约70％，且较宜含约45％至约55％的阴离子性表面活性剂。
本发明组合物的第二种成分是油，其可为植物油、烃类油或其混合物，较佳的油的碘值低于约80％，且较宜低于约85％。
合适的烃类油的非限制性实例包括矿物油、氢化聚异丁烯、聚α烯烃其中该烯烃含约20个碳原子至约40个碳原子例如聚癸烯、异十二烷、异十六烷、异二十烷及其混合物，以矿物油较佳。
合适的植物油的非限制性实例包括植物角鲨油、椰子油、棕榈仁油、大豆油、澳洲坚果油、油梨油、红花油及其混合物，以角鲨油较佳。
本发明组合物的第三种成分是胶凝剂，其系选自糊精肉豆蔻酸酯、糊精棕榈酸酯、至少两种选自二嵌段共聚物、三嵌段共聚物、径向嵌段共聚物及多嵌段共聚物的不同聚合物成员的掺合物、及其混合物。
一种较佳的胶凝剂是聚合掺合物，以掺合物的总重量为基准，含约5％至约95％至少一种二嵌段共聚物或至少一种三嵌段共聚物，其中二嵌段及三嵌段聚合物是由不溶解在油中的苯乙烯单体单元及溶解在油中的橡胶单体单元例如乙烯、丙烯、丁烯的部份组成，更确定地说，此种胶凝剂的形式是聚合／油掺合物，且以聚合／油掺合物的总重量为基准，含约1％至约20％包括二嵌段聚合物及三嵌段聚合物的聚合部份及约80％至约99％的烃类油。以聚合部份的总重量为基准，聚合部份较宜含约10％至约90％的二嵌段聚合物及约90％至约10％的三嵌段聚合物。二嵌段聚合物及三嵌段聚合物的存在比率较好为约2∶1至约1∶3，较佳的聚合掺合物包括苯乙烯—乙烯／丙烯嵌段共聚物及苯乙烯—乙烯／丁烯—苯乙烯嵌段共聚物，分别可在″KRATONG1702″及″KRATON G1650″的商标名称下得自Shell Chemical Company。虽然聚合／油掺合物的粘度将决定在其中所含的二嵌段聚合物及三嵌段聚合物的比率，但聚合／油掺合物的平均粘度较好为约20，000厘泊(cps)至约160，000厘泊，且更好为约40，000厘泊至约60，000厘泊。此种胶凝剂揭示在美国专利5，221，534，其整份并于本文供参考，且可在″Geahlene″的商标名称下得自Pennzoil Products Company。
本发明组合物的第四种成分是乳化剂，该乳化剂的亲水—亲脂平衡(″HLB″)较好低于约10。合适的乳化剂的非限制性实例包括甘油酯如油酸甘油酯；失水山梨糖醇酯如油酸失水山梨糖醇酯或硬脂酸失水山梨糖醇酯；甲基葡糖酯如倍半硬脂酸甲基葡糖酯及二油酸甲基葡糖酯；式ⅩⅩⅪ的烷醇的聚乙二醇醚及其混合物：CH3(CH2)10CH2(OCH2CH2)kOH        ⅩⅩⅪ其中k为约1至约20，较好为约1至约10的整数。以laureth—3、laureth—4及其混合物较佳。
在一个较佳具体实施方式中，凝胶组合物可基本上无水，″基本上无水″系指以凝胶组合物的总重量为基准，凝胶组合物含不超过约5％的水。以组合物的总重量为基准，组合物更好含不超过约3％的水，最好含不超过约2％的水或其他合适的载体。
任选地可包含在本发明组合物中的成分包括不同的酯类、乙氧基化的醇类、益剂及其混合物，较宜这些视需要选用的成分是在胶凝剂加热至改进其流动及容易混合的温度例如约60℃至约95℃后，再添加至本发明组合物的胶凝剂中。
″益剂(benefit agent)″系指输送至所要的位置的皮肤内及／或表面上的任何活性成分，例如化妆剂或药剂，″化妆剂″系指经由局部使用供化妆处理、提供营养物及／或调适头发及／或皮肤的任何成分。″药剂″系指本质上是疏水或亲水性且适于供局部使用的任何药物。在本文中使用的″药剂″包括可促进从受伤及疾病恢复的这类药剂。
合适的益剂实例包括但不限于香料、脱色剂、反射剂、增稠剂、去缠结／湿润混合剂、形成膜的聚合物、润湿剂、氨基酸剂、杀微生物剂、过敏抑制剂、抗痤疮剂、抗老化剂、抗皱纹剂、抗休克剂、止痛剂、止咳剂、止痒剂、局部麻醉剂、抗掉发剂、头发生长促进剂、头发生长抑制剂、抗组织胺剂、抗感染剂、发炎抑制剂、止吐剂、抗胆碱能剂、血管收缩剂、血管扩张剂、伤口愈合促进剂、肽、多肽及蛋白质、除臭剂及抗汗剂、医药剂、皮肤润滑剂及皮肤湿润剂、头发润发剂、头发柔软剂、头发湿润剂、维生素、晒斑剂、皮肤美白剂、抗真菌剂例如脚制剂的抗真菌剂、脱毛剂、刮胡须制剂、外用止痛剂、香水、抗刺激剂、痔疮剂、杀虫剂、毒长春藤产物、毒橡树产物、烧伤产物、抗尿布疹剂、痱子剂、化妆制剂、维生素、氨基酸及其衍生物、本草萃取物、视黄醛类、黄醛类、感觉剂、抗氧化剂、皮肤调适剂、亮发剂、螯合剂、细胞转换促进剂、染料、颜料、防晒剂等及其混合物，下述用于益剂目的的部份清洁组合物／输送系统化合物的量是相同化合物需要用于清洁组合物／输送系统以外的量。
合适的反射剂的非限制性实例包括云母、氧化铝、硅酸钙、甘油二油酸酯、甘油二硬脂酸酯、二氧化硅、氟硅酸镁钠及其混合物。
合适的UV吸收剂实例包括二苯甲酮、波尼龙(bornelone)、对氨基苯甲酸丁酯、肉桂酰胺丙基三甲基氯化铵、二苯乙烯基联苯基二磺酸二钠、对氨基苯甲酸、甲氧基肉桂酰胺酸钾及其混合物。
可使调理洗发精组合物有合适粘性的市售增稠剂合适在本发明中使用，如果使用时，增稠剂在洗发精组合物中的存在量应足以使组合物的Brookfield粘度提高至介于约500至约10，000厘泊的值。合适的增稠剂的非限制性实例包括：式ⅩⅩⅫ的聚乙二醇的单或二酯，HO—(CH2CH2O)zH          ⅩⅩⅫ其中z为约3至约200的整数；含约16至约22个碳原子的脂肪酸；乙氧基化的多元醇的脂肪酸酯；脂肪酸与甘油的单及二酯的乙氧基化衍生物；羟基烷基纤维素；烷基纤维素；羟基烷基烷基纤维素；及其混合物。更具体的说，合适的增稠剂的非限制性实例包括氯化二十二烷(behenalkonium chloride)、鲸蜡醇、Quaternium46、PG—羟基乙基纤维素、可可二氯化铵、polyquaternium 6、polyquaternium 7、quaternium 18、PEG—18甘油油酸／可可酸酯、可在″Antil 208″的商标名称下购自Goldschmidt的丙烯酸酯／酒精50丙烯酸酯共聚物、laureth 3及丙二醇的混合物、可在″Antil HS60″的商标名称下购自Goldschmidt的古柯酰胺丙基甜菜碱与月桂酸甘油酯的混合物、可在″Antil 414 liquid″的商标名称下购自Goldschmidt的丙二醇、PEG 55及油酸丙二醇酯的混合物、及其混合物。较佳的增稠剂包括聚乙二醇酯，且更佳的是PEG—150二硬脂酸酯，其可在″PEG 6000 DS″的商标名称下购自Stepan Company of Northfield，Illinois或Comiel，S．p．A．of Bologna，Italy。
合适的去缠结／湿润混合剂非限定地包括羟基乙基鎓甲替硫酸二油酰基酰氨基乙酯、羟基乙基鎓甲替硫酸二(大豆酰基乙酯)、羟基乙基二十二烷酰氨基丙基氯二鎓、氯油基鎓、polyquaternium 47、硬脂基氯化鎓、三鲸蜡基氯化鎓、及其混合物。
合适的形成膜的聚合物包括干燥后在头发、皮肤或指甲上形成基本上连续的涂层或膜脂化合物。合适的形成膜的聚合物的非限制性实例包括丙烯酰胺丙基三鎓氯／丙烯酰胺共聚物、玉米淀粉／丙烯酰胺／丙烯酸钠共聚物、polyquaternium 10、polyquaternium 47、聚乙烯甲基／马来酸酐共聚物、苯乙烯／丙烯酸酯共聚物、及其混合物。
可提供清洁组合物湿润及调适性质的市售润湿剂适于在本发明中使用。润湿剂的较佳存在量为约0％至约10％，更宜含约0．5％至约5％，且最宜含约0．5％至约3％，以组合物的总重量为基准。合适的润湿剂实例非限定地包括：1)选自甘油、丙二醇、己二醇、丁二醇、戊二醇、二丙二醇及其混合物的水溶性液体多元醇；2)式ⅩⅩⅩⅢ的聚烷撑二醇：HO—(R″O)b—H              ⅩⅩⅩⅢ其中R″含约2至约4个碳原子的亚烷基，且b为约1至约10的整数，例如PEG 4；3)式ⅩⅩⅩⅣ的甲基葡萄糖的聚乙二醇醚：CH3—C6H10O5—(OCH2CH2)c—OH          ⅩⅩⅩⅣ其中c为约5至约25的整数；4)脲；5)果糖；6)葡萄糖；7)蜂蜜；8)乳酸；9)麦芽糖；10)葡糖醛酸钠及11)其混合物，以甘油是较佳的润湿剂。
合适的氨基酸剂包括由不同蛋白质水解产生的氨基酸及其盐类、酯类、与酰基衍生物。此种氨基酸的实例非限定地包括两性氨基酸例如烷基酰氨基烷基胺，例如乙酰谷氨酸硬脂基酯、辛酰基丝氨酸、辛酰基胶原氨基酸、辛酰基克坦(kertain)氨基酸、辛酰基豌豆氨基酸、可可二鎓羟基丙基丝氨基酸、玉米谷蛋白氨基酸、半胱氨酸、谷氨酸、甘氨酸、头发克坦氨基酸、头发氨基酸例如天冬氨酸、苏氨酸、丝氨酸、谷氨酸、脯氨酸、甘氨酸、丙氨酸、半胱氨酸、缬氨酸、甲硫氨酸、异亮氨酸、亮氨酸、酪氨酸、苯基丙氨酸、磺基丙氨酸、赖氨酸、组氨酸、精氨酸、半胱氨酸、色氨酸、瓜氨酸、赖氨酸、丝氨基酸，麦氨基酸，及其混合物。
合适的蛋白质包括含有长链也就是至少约10个碳原子及高分子量也就是至少约1000且由氨基酸自身缩合形成的聚合物。此种蛋白质实例非限定地包括胶原、去氧核糖核酸酶、碘化的玉米蛋白质、角质素、麦蛋白质、α及β螺旋的角质素蛋白质、头发蛋白质、例如中间物丝蛋白质、高硫蛋白质、超高硫蛋白质、中间物丝相关的蛋白质、高酪氨酸蛋白质、高甘氨酸酪氨酸蛋白质、三可林(tricohyalin)、及其混合物。
合适的维生素实例非限定地包括维生素B复合物；包括硫胺素、烟酸、生物素、泛酸、胆碱、核黄素、维生素B6、维生素B12、吡哆素、肌醇、肉碱、维生素A、C、D、E、K及其衍生物例如维生素A棕榈酸酯及维生素原(例如泛醇(维生素B5原)及三醋酸泛醇酯)及其混合物。
合适的杀菌剂实例非限定地包括杆菌肽、红霉素、新霉素、四环素、氯四环素、氯化苯齐松、酚及其混合物。
合适的皮肤润滑剂及皮肤湿润剂实例非限定地包括矿物油、羊毛脂、植物油、异硬脂酸异硬脂酰酯、月桂酸甘油酯、methyl gluceth 10、methyl gluceth 20、聚氨基葡糖及其混合物。
合适的头发润发剂实例非限定地包括季铵化的化合物例如二十二烷酰氨基丙基PG—氯化二铵、三鲸蜡基氯化铵、二氢化的牛脂酰氨基乙基羟基乙基甲硫酸酯及其混合物以及亲脂性化合物例如鲸蜡醇、硬脂醇、氢化的聚癸烯及其混合物。
合适的头发柔软剂实例非限定地包括硅酮化合物，例如非挥发性或挥发性者及水溶性或非水溶性的硅酮。合适的硅酮实例包括有机取代的聚硅氧烷，其为单体硅酮／氧单体的直链或环状聚合物，且非限定地包括鲸蜡基二甲硅酮(cetyldimethicone)、鲸蜡基三乙基铵二甲硅酮共聚醇邻苯二甲酸酯、环甲硅酮、二甲硅酮共聚醇、二甲硅酮共聚醇乳酸酯、水解的黄豆蛋白质／二甲硅酮共聚醇醋酸酯、硅酮quaternium 13、硬脂鎓二甲硅酮共聚醇邻苯二甲酸酯、硬脂酰基丙基二甲硅酮、及其混合物。
合适的头发湿润剂实例非限定地包括泛烯基(panthenyl)乙基醚、必赛醇(pythantriol)及其混合物。
防晒剂实例非限定地包括丁基甲氧基二苯甲酰基甲烷、甲氧基肉桂酸辛酯、羟甲氧苯酮、氰双苯丙烯酸辛酯、水杨酸辛酯、苯基苯并咪唑磺酸、羟基丙基氨基苯甲酸乙酯、邻氨基苯甲酸薄荷酯、氨基苯甲酸、甲氧桂乙酯、二乙醇胺甲氧基琥珀酰胺酯、氨基苯甲酸甘油酯、二氧化钛、氧化锌、羟甲氧苯酮、二甲胺苯甲酸乙基己酯、红凡士林及其混合物。
合适的晒斑剂实例非限定地包括二羟基丙酮。
皮肤美白剂实例非限定地包括氢醌、儿茶酚及其衍生物、抗坏血酸及其衍生物、及其混合物。
合适的杀虫剂(包括昆虫驱除剂、抗疥疮剂及抗虱处理剂)实例非限定地包括二氯苯醚菊酯、除虫菊素、胡椒基丁氧金属、密达可(imidacloprid)、N，N—二乙基甲苯酰胺，其系指主要含间异构物的物质，也就是N，N—二乙基—间—甲苯酰胺，其也称为DEET；式Ⅴ的化合物
Figure 0011934000161
其中
R20为含约l至约6个碳原子的支链或直链烷基；
R21为H、甲基或乙基；
R22为含约l至约8个碳原子的支链或直链烷基或烷氧基；且
J为—CN或—COOR23基，其中
R23为含约1至约6个碳原子的支链或直链烷基；
天然或合成的拟除虫菊酯，其中天然的拟除虫菊酯包含在除虫菊属中，Chrysanthemum cinerariaefolium或C coccineum地下花的萃取物；及其混合物，在式ⅩⅩⅩⅤ结构中，3—(N—丁基乙酰氨基)丙酸乙酯，其中R22为CH3基，R20为正丁基，R21为H，K为COOR23且R23为乙基，可在名称为″Insect Repellent 3535″下购自MerckKGaA of Darmstadt，Germany。
脚制剂的抗真菌剂实例非限定地包括发癣退。
合适的脱毛剂实例非限定地包括硫基乙醇酸钙、硫基乙醇酸镁、硫基乙醇酸钾、硫基乙醇酸锶及其混合物。
合适的外用止痛剂及局部麻醉剂实例非限定地包括苯佐卡因、狄布卡因、苄醇、樟脑、辣椒素、干辣椒、辣焦油树脂剂、杜松焦油、薄荷醇、烟酸薄荷酯、水杨酸甲酯、苯酚、间苯二酚、松脂油及其混合物。
合适的抗汗剂及除臭剂实例非限定地包括水合氯化铝、水合氯化铝锆及其混合物。
合适的抗刺激剂实例非限定地包括樟脑、薄荷醇、水杨酸甲酯、薄荷及丁香油、鱼石脂及其混合物。
发炎抑制剂实例非限定地包括氢化可的松。
合适的痔疮剂产品实例非限定地包括麻醉剂例如苯佐卡因、普拉莫星盐酸盐及其混合物；抗休克剂例如氯化苯齐松；收敛剂例如氧化锌、次没食子酸铋、秘鲁香脂及其混合物；皮肤保护剂例如鳕鱼肝油、植物油及其混合物。
合适的化妆制剂实例非限定地包括口红、胭脂、腮红、眼线、眼影粉、涂眉毛剂、面粉的成分及其混合物。
一种较佳类型的益剂包括那些可有效治疗头皮屑、脂溢性皮肤炎及牛皮癣以及和其相关的症状的医疗成分。此种合适的益剂实例非限定地包括吡硫锌、页岩油及其衍生物例如磺化的页岩油、硫化硒、硫、水杨酸、煤焦油、聚乙烯吡咯烷酮碘、咪唑例如酮康唑、二氯苯基咪唑并二噁烷，其可在商标名称″Elubiol″下购自Janseen Pharmaceutica，N．V．、克霉唑、依特康唑(itraconazole)、霉康唑、克力巴唑(climbazo1e)、的康唑、氯苄硫咪唑、布多康唑(butoconazole)、福康唑(fluconazole)、霉康唑亚硝酸盐(miconazolenitrite)及其任何可能的立体异构物及衍生物例如蒽林、比洛酮(piroctone)乙醇胺(Octopirox)、硫化硒、环匹罗司乙醇胺、抗牛皮癣剂例如维生素D类似物例如钙司普特醇(calcipotriol)、钙司特醇(calcitriol)、大钙乐特醇(tacaleitrol)；维生素A类似物例如维生素A的酯类例如维生素A棕榈酸酯、视黄醛衍生物、视黄醇及视黄酸；肾上腺皮质类固醇例如氢化可的松、丙酸克倍特松酯(clobetasone butyrate)、丙酸克倍特醇酯(clobetasol propionate)及其混合物。
最佳的益剂非限定地包括磺化的页岩油、伊露醇、6—(1—哌啶基)—2，4—嘧啶二胺—3—氧化物、非那特(finasteride)、酮康唑、水杨酸、吡硫锌、煤焦油、过氧化苯甲酰、硫化硒、氢化可的松、硫、薄荷、普拉莫星盐酸盐、三鲸蜡基氯化铵、polyquaternium 10、泛醇、三醋酸泛醇酯、维生素A及其衍生物、维生素B及其衍生物、维生素C及其衍生物、维生素D及其衍生物、维生素E及其衍生物、维生素K及其衍生物、角蛋白、赖氨酸、精氨酸、水解的小麦蛋白质、水解的丝蛋白质、甲氧基肉桂酸辛酯、羟甲氧苯酮、长压定、二氧化钛、二氧化锌、视黄醇、红霉素、全反视黄酸及其混合物。
与凝胶组合物结合的益剂的量例如可根据所要的益处及使用者对益剂的敏感性改变。除非在本文中另外说明，凝胶组合物中的益剂存在量，以凝胶组合物的总重量为基准，较宜含约0．001％至约20％，且较宜含约0．001％至约10％，且更宜含约0．001％至约5％。
不论是否掺混水，本发明的凝胶组合物都是多相化，且粘度较宜含约50，000厘泊至约150，000厘泊，且较宜含约60，000厘泊至约100，000厘泊。
本发明的组合物可在例如乳液、乳膏、软膏、肥皂、沐浴乳、泡沫剂、保养剂等形式应用至所要的区域，其系设计在使用后经一段时间后清洗去除。较宜将凝胶组合物制备成发泡的油制剂，合适用在例如油浴、淋浴制剂、脸清洁液、卸妆剂或身体清洁液。
本发明的组合物可直接施加至皮肤用于清洗，或较宜经由清洗工具施加至皮肤，合适的清洗工具实例非限定地包括刷子、海绵、泡绵、布及粉扑，以粉扑最佳。合适的粉扑揭示在例如美国专利5，804，539，其并于本文供参考。
当组合物施加至皮肤后，不论是否有无藉助清洁工具，油成分变成乳化且在皮肤上形成小滴，同时表面活性剂产生大量的泡沫用于清洗，当组合物经清洗去除后，在使用者皮肤上留下湿润化的感觉，比其他已知的湿润清洁产品较不油腻。
我们很讶异地发现使用者用本发明组合物淋浴后，可提供油处理浴的优点。此外，本发明组合物在淋浴时，也适宜沉积湿润剂，其可免除施加淋浴后的湿润剂至皮肤的需求。此外，本发明组合物也可有效地治疗通常与异位性皮肤炎、干燥病、牛皮癣、冬季痒及其他皮肤炎相关的皮肤干燥症状。
在本文中说明的发明可以在没有在本文中特定说明的任何组份、成分、或步骤下进行，以下陈述数个实施例进一步说明本发明的本质及实施方法，但是本发明不能视为限制在此细节内。
实施例
实施例1—5：制备凝胶组合物
下表A说明在实施例1至实施例5制备的调制物：
表A—凝胶调制物的组合物
    组合物(重量％)
    成分 实施例1 实施例2 实施例3 实施例4 实施例5
 Geahlene 5001     79     75     70     65     60
 Laureth—34     5     5     5     5     5
棕榈酸异丙酯4     15     15     15     15     15
 Empigen BS—982     1     5     10     15     20
粘度3 72，400  88，000  97，360  109，840  125，440
1是购自Penreco division of Pennzoil Products Company的凝胶化矿物油(及)氢化的丁烯／乙烯／苯乙烯共聚物及氢化的乙烯／丙烯／苯乙烯共聚物
2是可得自Albright & Wilson UK Ltd．的古柯酰胺丙基甜菜碱，含水量至多为2．0％
3使用含T—E锤的LVT型Brookfield粘度计在1．5rpm及25℃下1分钟测量的粘度
4可得自Croda Surfactants，Ltd．
实施例1至实施例5的调制物制备如下：
将棕榈酸异丙酯加入容器内，在室温及搅拌下在其中加入laureth—3，然后缓慢加入Empigen BS—98并持续混合至形成均匀的稠浆。将所得的稠浆在持续搅拌下添加至装在第二个容器内的Geahlene中，直到稠浆均匀地分散在Geahlene中。
实施例6：评定泡沫产生及″用后感″
根据实施例1—5说明的步骤制备实施例1至5的调制物，然后评定泡沫产生及清洗后的皮肤感觉(″用后感″)如下：
将约5毫升的各种调制物分散在湿的手中，然后将手搓约10秒且定性观察泡沫产生的体积并记录，然后将调制物从手上清洗去除，然后用纸巾将手轻拍擦干，然后定性地评定感觉留在手上的残留物及所得的湿润化残留物的″用后感″，这些评定的结果总结在下表B：
表B：起泡及″用后感″
调制物(实施例) 甜菜碱量     泡沫品质     用后感     其他
    1  1．0％     没有泡沫产生 过度的油腻感觉
    2  5．0％     没有泡沫产生 过度的油腻感觉
    3  10％     少量泡沫产生 柔软、光滑有些油腻的用后感
    4  15％ 可接受量的泡沫及良好的泡沫品质 感觉湿润但不油腻
    5  20％ 稍微优于15％的泡沫 稍微较不湿润但是无油腻感 产品变成太浓稠
此实施例显示当调制物产品中的表面活性剂量增加时，使用者的油腻／残留感觉下降，泡沫的量及品质增加，且产品的粘度增加。此实施例显示制备具有可接受的″用后感″的有效起泡清洁剂可经由使用约10％至约20％，且更宜含约15％至约20％的清洁剂量，以组合物的总重量为基准。
实施例7—25：制备凝胶组合物
下表C所示的调制物是根据实施例1—5所述的步骤制备，但是用下表C所示的替代表面活性剂系统代替甜菜碱成分。
    表C 实施例(#) 实施例7 实施例8 实施例9 实施例10 实施例11 实施例12 实施例13 实施例14 实施例15 实施例16 实施例17 实施例18 实施例19 实施例20 实施例21 实施例22 实施例23 实施例24 实施例25
成分 商标名称 ％W/W ％W/W ％W/W ％W/W ％W/W ％W/W ％W/W ％W/W ％W/W ％W/W ％W/W ％W/W ％W/W ％W/W ％W/W ％W/W ％W/W ％W/W ％W/W
凝胶矿物油&共聚物 Geahlene500 64.40  78.40  74.40  69.40  59.40 64.90 64.90 64.90 64.90  64.90  64.90  64.90  64.90  64.90  64.90  64.90
椰子基酰胺丙基二甲基甜菜碱 EmpigenBS 98 15.00  1.00  5.00  10.00  20.00  7.50
棕榈酸异丙酯 棕榈酸异丙酯 15.00  15.00  15.00  15.00  15.00 15.00 15.00 15.00 15.00  15.00  15.00  15.00  15.00  15.00  15.00  15.00
 Laureth-3 Volpo L3Special 5.00  5.00  5.00  5.00  5.00 5.00 5.00 5.00 5.00  5.00  5.00  5.00  5.00  5.00  5.00  5.00
乙酸生育酚酯(抗氧化剂) 维生素E乙酸酯 0.10  0.10  0.10  0.10  0.10 0.10 O.10 0.10 0.10  0.10  0.10  0.10  0.10  0.10  0.10  0.10
C14-C16烯基磺基琥珀酸钠* BiotergeAOS 15.00  7.50  11.00  15.00  13.00
椰子酰羟乙基磺酸钠** Taurenol 1-78 15.00  7.50  15．0
椰子酰胺丙基MEA磺基琥珀酸盐*** MakanateCMB-100 20.00  13.00  13.0
十二烷基磺基琥珀酸二钠**** MakabateL0-100 15.00  7.50
十二烷基硫酸钠**** StepanolWA 100  7.50  7.50  4.00  7.50  2.00  7.50  2.00  2.00
香料 香料 0.50  0.50  0.50  0.50  0.50
轻矿物油***** Drakeol 7  80.00  80.00  80.00
糊精棕榈酸酯****** Rheopeart KL  5.00  5.00  5.00
*      一种阴离子性表面活性剂，可得自Stepan Chemicais,co.**     一种阴离子性表面活性剂，可得自Fine Tex,Inc.***    一种阴离子性表面活性剂, 可得自Mclntyre chemical,Co.****   一种阴离子性表面活性剂，可得自Stepan Chemicals,Co.*****  可得自Penreco****** 一种胶凝剂，可得自Chiba Flour & Milling Co.,Ltd
实施例26—44：粘度、残留物及起泡性
对于表7—25所示的各种调制物，分别根据实施例1—5及实施例6所述的步骤评定粘度及感觉留在皮肤上的量，并根据实施例6所述的步骤评定大部分这些调制物的起泡量。这些调制物的起泡性与可购自Procter & Gamble Company的“Oil ofOlay Body Wash″产生的起泡性比较。前两项测试的结果列于下表D，且后者测试的结果列于下表E。表D—实施例7(实施例26)实施例25(实施例44)的调制物的残留及粘度
实施例(#) 实施例7/实施例26 实施例8/实施例27 实施例9/实施例28 实施例10/实施例29 实施例11/实施例30 实施列12/实施例31 实施例13/实施例32 实施例14/实施例33 实施例15/实施例34 实施例16/实施例35 实施例17/实施例36 实施例18/实施例37 实施例19/实施例38 实施例20/实施例39 实施列21/实施咧40 实施例22/实施例4l 实施例23/实施例42 实施例24/实施例43 实施例25/实施例45
残留* 是 是 是 是 是 是 否 是 是 是 是 否 是 是 是 否 否 否 是
炶度**
超始： 109.840  72.400 88.000 97.360 125.440 290．800  104.520  81.120 104.520  249.600  82.680 87.360 84.240 137.280 90.440 37.440 37.440 35.88O 105.080
日前：厘泊     143.520     太稠 49.920 43.680 40.580
参数/粘度：
读值 35.205  23.205 28.205 31.205 40.205 90.00  33.50  26.00 33.50  80.00  25.50  31.205 27.00 44.00 29.00. 12/16 12/14 11.5/13 34.00
因子 3120  3120 3120 3120 3120 3120.00  3120  3120 3120  3120  3120  3120 3120 3120 3120 3120 3120 3120 3120
*洗手后在皮肤上残留**使用配备T—E锤之Brookfield LTV粘度计在1．5rpm速度及25℃的温度下1分钟测量粘度
表E：起泡性
    产  品     实施例#     闪现泡沫     泡沫量   泡沫品质   泡沫安定性     总计
 Geahlene Base，无表面活性剂     31     1     1     2     1(R)     5
 G.Base,15％ Emplgen，香料：     26     3     5     5     5(R)     18
 G.Base,15％ Taurenol     32     3     4     4     5(NR)     18
 G,Base,15％Mackinate L0-100     34     2     3     3.5     2(SR)     10.5
 G,Base,7.5/7.5 Bioterge/SLS     36     5     4     4     4(SR)     17
 G.Base,7.5/7.5 Empigen/SLS     35     4     5     5     4.5(SR)     18.5
 G.Base,7.5/7.5 Taurenol/SLS     38     4     5     5     4(SR)     18
 G.Base,13/2 Mackinate LO-100/SLS     39     3     4     4     2(SR)     13
 G.Base,11/4 Bioterge/SLS     37     4.5     5     5     4.5(NR)     19
 G.Base,7.5/7.5 Mackinate LO-100/SLS     40     4     4.5     5     4(SR)     17.5
 5％ Dex.Palm.Base.15％ Bioterge     41     1     1     2     1(NR)     5
 5％ Oex.Palm.Base.15％ Taurenol     42     2     3     3     4(NR)     12
 5％ Dex,Palm.Base.13/2 Mack CMB/SLS     43     1     2     2     3.5(NR)     8.5
 G.Base.13/2 Bioterge/SLS     44     4     4.5     4     4(SR)     18.5
 Oil of Olay Body Wash*     N/A     5     5.5     5     4.75(NR)     20.25
等级     注：
1-不良 (R)-残留
2-普通 (SR)-微量残留
3-平均 (SR后干燥)-微量残留但较干燥
4-非常好 (NR)-在皮肤上无残留的感觉
5-极佳
这些实验还表明，当调制物中的表面活性剂量增加时，皮肤上感觉的残留量下降且同时起泡量增加。
这些实验还表明，含较好低于约15重量％磺基琥珀酸盐的调制物，产生可接受的泡沫量，其相当于市售洗澡液的起泡量，但是与市售洗澡液不同的是只有本发明的调制物产生可接受的泡沫量，且同时在皮肤上留下美好可接受的感觉残留。
实施例45—48：傅立叶转换红外光谱
年龄介于约25至约60岁的10个成人的前臂用市售的肥皂清洗后干燥，在配备Spectra—Tech Skin Analyzers ATR附件的Nicolet AVATAR 360型FTIR光谱仪上得到这些前臂的底线光谱。
各参加者的前臂用温度约38℃的温水清洗后，将约10．00毫升(10克)的调制物施加至粉扑，分别使用下列调制物：实施例7、实施例14、实施例17及在″EUCERIN″商标名称下可购自 Biersdorf Inc．的″Eucerin Shower Therapy″清洗调制物，经由粉扑将此调制物施加至参加者的一个前臂上，在各参加者的另一个前臂上重复此步骤，但是使用施加在另一个粉扑上的不同调制物。
用粉扑／调制物组合物清洗各区域约1分钟，然后在温和流动的水中清洗约30秒，当手臂经清洗并在室温下干燥约5分钟。然后在干燥后5分钟后起一整天内读取FTIR值，然后每隔1小时读取一次，直到清洗后8小时。
在矿物油有特徵吸收的1460厘米—1波长处监测全部的调制物。组合物中含其他的油时，可以选择使用相对于标的油的不同波长。在各测试间隔下记录各调制物在该波长的吸收量。图1所示的FTIR读取结果表明实施例7(实施例45)、实施例14(实施例47)及实施例17(实施例46)的调制物在清洗后直到8小时仍在皮肤上留下可量测到的矿物油，此与清洁时宣称可使皮肤保湿的市售Eucerin产品(实施例48)相当，因为留在皮肤上的残留物是湿润作用的指标，此实施例还显示本发明的调制物不仅可有效地清洁，而且还可有效地沈积湿润剂例如矿物油在皮肤上。

Claims (13)

1．一种凝胶组合物，其中含：
a)包括至少一种离子性表面活性剂的表面活性剂组分；
b)油；
c)胶凝剂；及
d)非离子性乳化剂。
2．如权利要求1所述的组合物，其中该油为植物油、烃类油或其混合物。
3．如权利要求2所述的组合物，其中该油为烃类油，且选自矿物油、氢化聚异丁烯、聚α烯烃其中该烯烃含约20个碳原子至约40个碳原子、异十二烷、异十六烷、异二十烷及其混合物。
4．如权利要求2所述的组合物，其中该油为植物油，且选自植物角鲨油、椰子油、棕榈仁油、大豆油、澳洲坚果油、油梨油、红花油及其混合物。
5．如权利要求1所述的组合物，其中该胶凝剂是糊精肉豆蔻酸酯、糊精棕榈酸酯、至少两种选自二嵌段共聚物、三嵌段共聚物、径向嵌段共聚物及多嵌段共聚物的不同聚合物成员的掺合物、及其混合物。
6．如权利要求5所述的组合物，其中以掺合物的总重量为基准，该掺合物含约5％至约95％至少一种二嵌段共聚物或至少一种三嵌段共聚物，且二嵌段及三嵌段聚合物是由苯乙烯单体单元及橡胶单体单元组成。
7．如权利要求1所述的组合物，其中还含益剂。
8．如权利要求7所述的组合物，其中该益剂选自磺化的页岩油、伊露醇、6—(1—哌啶基)—2，4—嘧啶二胺—3—氧化物、非那特(finasteride)、酮康唑、水杨酸、吡硫锌、煤焦油、过氧化苯甲酰、硫化硒、氢化可的松、硫、薄荷、普拉莫星盐酸盐、三鲸蜡基氯化铵、polyquaternium10、泛醇、三醋酸泛醇酯、维生素A及其衍生物、维生素B及其衍生物、维生素C及其衍生物、维生素D及其衍生物、维生素E及其衍生物、维生素K及其衍生物、角蛋白、赖氨酸、精氨酸、水解的小麦蛋白质、水解的丝蛋白质、甲氧基肉桂酸辛酯、羟甲氧苯酮、长压定、二氧化钛、二氧化锌、视黄醇、红霉素、全反视黄酸及其混合物。
9．如权利要求1所述的组合物，其为个人清洁用的产品形式。
10．一种使用如权利要求1所述的组合物以将组合物从皮肤清洗去除后，在皮肤上留下湿润化的残留物的方法。
11．一种试剂盒，其中包括
a)如权利要求1所述的的组合物；及
b)清洁用的工具。
12．一种治疗与其中一种下列疾病相关的症状的方法：异位性皮肤炎、干燥病、牛皮癣及冬季痒，包括：
a)局部施加有效量如权利要求1所述的组合物至皮肤上所要的部位。
13．如权利要求12所述的的方法，还包括从皮肤将该组合物清洗去除。
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