CN1237636C - 用于燃料电池的双极板 - Google Patents

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Abstract

一种用于燃料电池的双极板(5)，用于(a)从一个电池单元的阳极(4)向相邻电池单元的阴极(3)传导电流和/或(b)分配流体，包括带有电催化活性材料的涂层的基片。燃料电池组装体包括带有本发明的设置在相邻电池单元之间的双极板的大量电池单元。

Description

用于燃料电池的双极板
技术领域
本发明涉及用于燃料电池的双极板，涉及包括这种板的燃料电池，并且尤其涉及所谓的质子交换膜片(proton-exchange membrane)燃料电池。
背景技术
燃料电池是一种不燃烧矿物燃料就能产生电能的电化学器件。在燃料电池中，在燃料电极(阳极)处通常是氢的燃料被氧化，并且在阴极处通常来自空气的氧被还原，产生电流并形成副产品水。需要电解质与两个电极接触，这些电解质可以是碱或酸、液态或固态。
在燃料是氢的燃料电池中热量和水是电化学反应仅有的副产品。因此，在发电过程中使用这种电池与燃烧矿物燃料或核反应发电相比提供潜在的环保优势。
在质子交换膜片燃料电池(后面为方便起见称为“PEM”燃料电池)中，电解质是固态聚合物膜片，它允许质子从阳极向阴极传输并且通常是基于全氟硫(perfluorosulphonic)酸性材料。在操作期间电解质必须被维持在水合式，以防止通过电解质的离子传导损耗。
PEM燃料电池通常包括两个由质子交换膜片电解质分开的电极：阳极和阴极。在阳极处，氢燃料催化地分解为自由电子和质子。自由电子以可利用的电流形式传导过燃料电池电接触的外部电路。质子迁移过膜片电解质，到达阴极，在那里它们与来自空气的氧和来自外部电路的电子结合，形成水并产生热。单个燃料电池可被组合成组装体以提供所需的电量，其中该组装体在已有技术中通常称为燃料堆。
PEM燃料电池组装体包括大量这种单个电池。在燃料电池组装体中，又称为流体流场(fluid flow field)板的双极板发挥重要作用。双极板被制成有表面特征，例如一系列的波纹(corrugation)或蛇纹(serpentine)图案，它们提供气流通道，该气流通道基本上确保输入的气体在电极表面上的均匀分布。双极板应具有高导电率，因为板中的欧姆损耗将降低整个组装体的效率。
用于这里称为双极终端栅的金属构成的燃料电池的双极板已经在Douglas等人的US3134696中进行了描述。用于这里称为双极电流聚合器—分离器的碳/聚合物复合物构成的燃料电池的双极板已经在Lawrence的US4214969中进行了描述。用于这里称为液体流体场板的石墨构成的燃料电池的双极板已经在Wilkinson等人的WO95/16287中进行了描述。在这些专利说明书中的这些公开以参考方式组合进来。
现在我们已经发现用于燃料电池的双极板的导电率可通过对该电极板涂覆电催化活性材料的涂层来增加。
“电催化活性材料”指的是当其用作电极或涂覆其时以高电流密度接近于平衡电势的电势来催化电化学反应的材料，关于这一点在Ellis HorwoodR在1990年Greef等人的“Instrumental Methods inElectrochemistry”和在Chapman and Hall在1990年D Pletcher等人的“Industrial Electrochemistry”中全面地进行了描述。
发明内容
根据本发明的第一方面，提供一种用于燃料电池的双极板，用于(a)把电流从一个电池单元的阳极传导到相邻电池单元的阴极和/或(b)分配流体(fluid)，其特征在于它包括一个带有前面定义的电催化活性材料的涂层的基片。
根据本发明的双极板提供有例如平面内非均匀结构的表面特征，其可以是规则或不规则的，例如一系列的波纹(corrugation)或蛇纹(serpentine)图案，其提供气流通道，该气流通道基本上确保燃料，例如输入的气体在电极表面上的均匀分布，并促进副产品，例如水从那里传输。
这种表面特征可通过本领域技术人员熟知的技术来形成，例如，压印或模铸。
根据本发明的又一方面，提供一种燃料电池，包括：
a)至少两个双极板；
b)设置在板之间的膜片电极组装体，该膜片电极组装体包括一对其间设置有质子交换膜片的相对的电极，在燃料电池包括两个以上的双极板的条件下，整个电池上交替分布膜片电极组装体和双极板，并且把膜片电极组装体设置在燃料电池中，使得阳极和阴极在整个电池上交替；
c)电流收集装置；
d)向阳极提供气态氢燃料的装置；和
e)向阴极提供含氧的气体的装置，
其特征在于各个双极板包括根据本发明的第一方面的双极板。根据本发明的燃料电池中的阳极和阴极可以是不连续的组件，但优选作为单一单元的集成部件，具体如在WO95/16287中所述。根据本发明的另一方面，提供一种燃料电池组装体，包括：
a)多个电池单元，每一个单元包含把电池分割为阳极室和阴极室并在其相对侧上提供有阳极和阴极的的质子交换膜片；
b)设置在相邻电池单元之间的双极板；
c)电流收集装置；
d)对电池的阳极室提供氢燃料的装置；和
d)对电池的阴极室提供含氧的气体的装置，
其特征在于各个双极板包括根据本发明的第一方面的双极板。
根据本发明的燃料电池组装体中，多个电池单元可连接于双极或单极结构，具体如1996年的VCH第49到50页的Kordesch和Simaderin的“Fuel Cells and their Applications”中所述，该文章以参考方式组合进来。
根据本发明的燃料电池和燃料电池组装体经电流收集装置被连接于外部电路。
在根据本发明的燃料电池和燃料电池组装体为双电极结构形式的情况下，电流收集装置优选是终端电流收集器，更优选包括根据本发明的双电极板。
尽管根据本发明的燃料电池组装体和根据本发明的双电极板通常是平面型，但我们不排除它们是柱状或筒状的可能性。
我们不排除把本发明的燃料电池、燃料电池组装体和双电极板可被用于液态电解质燃料电池中的可能性，这种液态电解质燃料电池例如是磷酸和所谓的“直接甲醇(direct methanol)”燃料电池。
包括根据本发明的双极电极的电催化活性材料涂层通常包括来自元素周期表的第8族的金属、金属氧化物或其混合物，即来自Fe，Co，NiRu，Rh，Pd，Os，Ir和Pt。
EP0,129,374说明了包括铂族金属和铂族金属氧化物的混合物的适当的电催化活性涂层。
EP0,479,423说明了包括钌(Ru)氧化物、非贵金属氧化物和贵金属或其氧化物的混合物的适当的电催化活性涂层。
EP0,546,714说明了包括铈(Ce)氧化物和第8族的至少一种非贵金属的混合物的适当的电催化活性涂层。
电催化活性涂层优选是钌氧化物或钌氧化物与PtO，Sb2O3，Ta2O5，PdO，CeO2，Ce3O4中的至少一种的混合物，或优选是RuO2与TiO2，SnO2，IrO2中的至少一种的混合物。
在电催化活性涂层包括钌氧化物和另一种氧化物的混合物时，钌氧化物的含量在0-100mol％的范围内，通常是5-90mol％。
在双电极上电催化活性涂层的厚度在0.5-400gm-2的范围内，通常是1-90gm-2。
我们不排除电催化活性涂层在基片和外层之间包括中间层的可能性。作为这种中间层的例子可为分别在EP0,052,986和EP0,107934中说明的热处理的铌氧化物层和钽层。
在涂层包括钌氧化物的情况下，它可包括大量不同的层，例如，一层RuO2/TiO2和一层RuO2/SnO2。
包括双极电极的基片通常是从Ti，V，Cr，Mn，Fe，Co，Ni，Cu，Zr，Nb，Ag，Pt，Ta，Pb，Al或其合金中选择的金属，优选是钛或不锈钢。但是，我们不排除从非金属材料，例如石墨、碳纤维纸、碳纤维布、Ebonex(RTM)或有机聚合材料，如碳填充的聚丙烯形成的可能性。
电催化活性涂层可如下所示被应用于基片：例如通过涂布原料溶液，接着进行热分解、热喷镀、金属合金的丝网印刷、物理蒸汽淀积(PVD)、化学蒸汽淀积(CVD)、电镀、化学镀或喷射热解。
WO95/05499中全面说明了把包括钌氧化物和非贵金属氧化物的外层的电催化活性涂层通过PVD应用于基片。
WO95/05498中全面说明了把包括钌氧化物和非贵金属氧化物的外层的电催化活性涂层通过热喷镀应用于基片。
WO96/24705中全面说明了把包括(a)Ce和/或Ce氧化物以及至少一个第8族的非贵金属或(b)Pt和/或Pt氧化物以及钌和/或钌氧化物的外层的电催化活性涂层通过PVD的应用。
我们不排除把不同的涂层应用于根据本发明的双极板的不同表面的可能性。
根据本发明的燃料电池组装体中所用的氢燃料可从例如天然气或甲醇中获得。根据本发明的又一方面所用的燃料电池组装体中的氧可从空气中得到。
应理解在根据本发明的燃料电池组装体中，其组件可提供有对齐的端口，例如，插槽，以形成总管(manifold)，允许燃料气体和氧化剂气体从装置流动，以把这些气体提供给电池，分别提供给阳极和阴极。
附图说明
本发明参考附图进行了描述，该附图仅以举例方式表示出根据本发明的燃料电池组装体。
具体实施方式
在附图中，渗离子膜片(1)和(2)分别具有阴极(3)和(4)，以及未示出的阳极，粘结到它们的每一个主表面上。根据本发明的提供有表面特征(6)的双极板(5)被设置在渗离子膜片(1)和(2)之间，与其电极表面接触。提供有引线(9)和(10)的用于向外部电路传递电池组装体中产生的电流的终端板(7)和(8)被设置成与膜片(1)和(2)分别相邻。
在组装体中，膜片(1)牢固地维持在终端板(7)和双极板(5)之间，以形成氧化剂气体室(11)和燃料气体室(12)。以相似的方式，膜片(2)牢固地维持在终端板(8)和双极板(5)之间，以形成氧化剂气体室(13)和燃料气体室(14)。
在燃料气体室(12)和(14)中氢燃料经燃料气体入口管道(15)被提供给阳极，并且经管道(16)把副产品移出。
在氧化剂气体室(11)和(13)中氧化剂气体经氧化剂气体入口管道(17)被提供给阴极(3)和(4)，并且经管道(18)把副产品移出。
位于膜片(1)和(2)的相对的角部的开口(19)和(20)与氢气入口和出口管道(15)和(16)以及双极板(5)中的开口(21)和(22)对齐，以方便氢燃料气体向燃料气体室(12)和(14)的传送，并方便从那里移出副产品。
位于膜片(1)和(2)的相对的角部的未示出的开口和开口(23)与氧化剂入口和出口管道(17)和(18)以及双极板(5)中的开口(24)和另一个未示出的开口对齐，以方便氧化剂气体向氧化剂室(11)和(13)的传送，并方便从那里移出副产品。
末端板(7)和(8)、膜片(1)和(2)以及双极板(5)分别提供有多个的开口(25)，通过该开口插入连结杆或螺栓(26)。
在本发明的又一个实施例中，导电并且多孔(porous)的扩散材料层，例如碳涂覆纸或石墨浸渍聚合物膜，被设置在氧化剂气体室(11)和(13)和/或燃料气体室(12)和(14)中。例如，扩散材料层可被设置在极板(5)和膜片(1)和(2)的相邻电极表面之间和/或终端板(7)和(8)与膜片(1)和(2)的相邻电极表面之间。
本发明还通过下面的例子表示。
例子1和2
这些例子表示出根据本发明的双极板和燃料电池，其中电催化活性材料的涂层包括钌氧化物和钛氧化物。
成分为47.5mol％钌和52.4mol％的钛的涂层通过把四正丁基钛酸(7.47g)添加到钌的戊醛-1-醇(31g)溶液(2g)中作为三氯酸钌来制备。
在例子1中，这个溶液的一部分被刷到已经在80-85摄氏度在10％氧化性酸中被蚀刻8小时的钛基片上。涂覆的基片在180摄氏度被干燥，然后在450摄氏度被烘烤；以这种方式施加12个涂层。加涂层的板中的三个在PEM燃料电池中作为双极板操作，在1A/cm-2确定其电池电压输出，并且依其计算百分比电压效率。
在例子2中，重复例子1的过程，除了基片是喷砂过的316L不锈钢板。
在比较测试中，不锈钢板在PEM燃料电池中作为双极板操作。
结果在表中表示出来，从该表看到根据本发明的PEM燃料电池具有比包括已知的板的PEM燃料电池更好的至少13％的电压效率。
表
  双极板材料   电压效率％
  316L SS   100
  例子1   113
  例子2   117
例子3
这个例子表示出根据本发明的双极板，其中电催化活性材料的涂层包括镍/钴尖晶石。
把Co(NO3)2·6H2O和Ni(NO3)2·6H2O溶解在戊醛-1-醇中，产生0.4M的总的溶液浓度并且Co∶Ni比率为2∶1。
这种溶液的5个涂层通过刷到蚀刻的钛基片而被应用，每个涂层在180摄氏度被干燥10分钟。在添加最后一个涂层后，该板在350摄氏度退火10小时。在基片上涂覆钴/镍氧化物的负荷是2.5g/m2。
例子4-6
这些例子表示出根据本发明的双极板，其中电催化活性材料的涂层包括钌氧化物和锡氧化物(例子4和5)以及钌氧化物、锡氧化物与铱氧化物(例子6)。
在这些例子中，通过物理蒸汽淀积(PVD)把涂层施加于不锈钢(SS)基片，PVD在WO96/24705中有更全面描述，该专利在这里以参考方式组合进来。
SS基片在Arklone(RTM)中被超声脱脂，之后，在例子4中不锈钢基片不进行任何进一步的预处理，在例子5中，不锈钢基片进行喷砂和通过在4-5V使阴极在10％的氧化性酸溶液中蚀刻10分钟的预处理，在例子6中，不锈钢基片进行通过在4-5V使阴极在10％的氧化性酸溶液中蚀刻10分钟的预处理。
应用Ru/Sn源(例子4和5)或Ru/Sn/Ir源把涂层施加于基片，如在WO96/24705中所述。在基片上涂覆的负荷是35g/m2。
例子7
这个例子表示根据本发明的双极板，其中电催化活性材料的涂层包括铈(Ce)氧化物。
蚀刻钛基片并且通过等离子体溅射Ce/Ni粉末对其进行涂覆，如在EP0546714中所述，该专利在这里以参考方式组合进来。在基片上涂覆的负荷是380g/m2。
例子8
这个例子表示根据本发明的双极板，其中电催化活性材料的涂层包括钌和锡。
蚀刻的钛基片和铂电极被浸入三氯酸钌(58g)和氯酸亚锡(205g)的6M氢氯酸(1000ml)的溶液中。以钛板作为阴极，将等于0.5KA/m2的电流施加于溶液30分钟。在钛基片上涂覆Ru/Sn涂层的负荷是1.5g/m2。
例子9-10
这些例子表示根据本发明的双极板，其中电催化活性材料的涂层包括钌氧化物和铂氧化物。
在例子9中，基片是钛板。在例子10中，基片是不锈钢板。
把RuCl3(7.4g)和H2PtCl6(22.2g)溶解在醋酸(100ml)和氢氯酸(900ml)的混合物中得到溶液，通过将其刷到基片上而得到5个该溶液的涂层。每个涂层在180摄氏度干燥10分钟，之后在450摄氏度烧制20分钟。在最后的涂层被烧制后，双极板在空气中在450摄氏度下被加热1小时。在基片上涂覆铂的负荷是1.5g/m2。
例子11-12
这些例子表示根据本发明的双极板，其中基片是非金属。
在这些例子中，基片是Ebonex(RTM)。在IPA中，基片被超声清洗，在空气中干燥并在180摄氏度加热10分钟。
在例子11中，电催化活性涂层包括重量比为70∶30的铂氧化物和铱氧化物并且涂覆的负荷是1.5g/m2。H2IrCl6(11.9g)和H2PtCl6(32.6g)溶解在戊醇(1000ml)中得到溶液，通过将溶液刷到基片上而得到6个涂层，从而制备出涂层。每个涂层在180摄氏度干燥10分钟，之后在500摄氏度烧制20分钟。在最后的涂层被烧制后，双极板在空气中在450摄氏度下被加热1小时。
在例子12中，电催化活性涂层包括重量比为35∶65的钌氧化物和钛氧化物并且涂覆的负荷是20g/m2。涂层以例子1-2中所述的方式制备，除了这里以6个涂层代替5个涂层。

Claims (22)

1.一种燃料电池组件，包括一板，其或者充当双极板用于(a)将电流从一个电池单元的阳极传导至相邻电池单元的阴极和/或(b)分配流体，或者充当终端电流收集器，用于提供到外部电路的连接，且可选择地，分配流体，该双极板和/或终端电流收集器板包括带有电催化活性材料涂层的基片，该电催化活性材料包括钌氧化物。
2.根据权利要求1的组件，其中该电催化活性材料除钌氧化物外还包括选自Fe、Co、Ni、Rh、Pd、Os、Ir和Pt的金属、金属氧化物或其混合物。
3.根据权利要求1的组件，其中电催化活性材料除钌氧化物外还包括非贵金属氧化物。
4.根据权利要求1的组件，其中电催化活性材料除钌氧化物外还包括PtO，Sb2O3，Ta2O5，PdO，CeO2，Co3O4中的至少一种。
5.根据权利要求1的组件，其中电催化活性材料除钌氧化物外还包括TiO2。
6.根据权利要求1的组件，其中电催化活性材料除钌氧化物外还包括SnO2。
7.根据权利要求1的组件，其中电催化活性材料除钌氧化物外还包括IrO2。
8.根据权利要求1的组件，其中电催化活性材料除钌氧化物外还包括Ti2O2、SnO2和IrO2中的至少两个。
9.一种作为PEM、磷酸或直接甲醇燃料电池组件的燃料电池组件，包括一板，该板或者充当双极板，用于(a)将电流从一个电池单元的阳极传导至相邻电池单元的阴极和/或(b)分配流体，或者充当终端电流收集器，用于提供到外部电路的连接，且可选择地，分配流体，该双极板和/或终端电流收集器板包括带有电催化活性材料涂层的基片，该电催化活性材料包括钌或其氧化物与从包括Sn，Fe，Co，Ni或Os的一组中选出的金属或金属的氧化物的混合物。
10.根据权利要求1-9的任何一项的组件，其中该板具有流体入口孔和流体出口孔，并且提供有形成通道的表面特征，该通道用于导引流体从入口孔流到出口孔。
11.根据权利要求10的组件，其中入口孔和出口孔位于板的相对两侧，并且表面特征位于在入口和出口孔之间延伸的板的区域中。
12.根据权利要求10的组件，其中表面特征包括一系列的波纹。
13.根据权利要求10的组件，其中表面特征包括蛇纹图案。
14.根据权利要求10的组件，表面特征被压印或模铸。
15.根据权利要求1-9的任何一项的组件，其中基片是金属。
16.根据权利要求15的组件，其中板的基片是从Ti，V，Cr，Mn，Fe，Co，Ni，Cu，Zr，Nb，Ag，Pt，Ta，Pb，Al或其合金中选择的金属。
17.根据权利要求15的组件，板的基片是铝或其合金。
18.根据权利要求15的组件，板的基片是钛或其合金。
19.根据权利要求15的组件，板的基片是铁或其合金。
20.根据权利要求1-8的任何一项的燃料电池组件，该燃料电池是PEM、磷酸或直接甲醇燃料电池。
21.一种燃料电池组件，包括：
a)多个电池单元，其中，每一个单元包含把该电池分割为阳极室和阴极室并在其相对侧上提供有阳极和阴极的基本不渗透气体的质子交换膜片；
b)设置在相邻电池单元之间的双极板；
c)电流收集装置；
d)向阳极提供氢燃料的装置；和
e)向阴极提供含氧气体的装置，
其特征在于每个双极板包括如权利要求1到8中的任何一个所要求保护的双极板。
22.一种燃料电池，包括：
a)至少两个双极板；
b)设置在板之间的膜片电极组件，该膜片电极组装体包括一对其间设置有质子交换膜片的相对的电极，在燃料电池包括两个以上的双极板的条件下，整个电池上交替分布膜片电极组件和双极板，并且把膜片电极组件设置在燃料电池中，使得阳极和阴极在整个电池上交替；
c)电流收集装置；
d)向阳极提供气态氢燃料的装置；和
e)向阴极提供含氧气体的装置，
其特征在于每个双极板包括如权利要求1到8中的任何一个所要求保护的双极板。
CNB998117927A 1998-10-08 1999-09-27 用于燃料电池的双极板 Expired - Fee Related CN1237636C (zh)

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