CN116918115A - 蓄电元件 - Google Patents

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Abstract

本发明的一个方面涉及的蓄电元件具备电极体、电解液以及用于收纳上述电极体和上述电解液的可密封的容器，上述电极体是正极和负极介由隔离件层叠而成的；上述隔离件的压缩弹性模量为15MPa以上，上述容器内部为负压状态。

Description

蓄电元件
技术领域
本发明涉及蓄电元件。
背景技术
以锂离子非水电解液二次电池为代表的非水电解液二次电池由于能量密度高，多用于个人电脑、通讯终端等电子机器、汽车等。一般来说，上述非水电解液二次电池为如下构成：具备具有以隔离件进行电隔离的一对电极的电极体、以及介于电极间的非水电解液，通过在两电极间进行离子的授受，从而进行充放电。另外，作为非水电解液二次电池以外的非水电解质蓄电元件，锂离子电容器、双电层电容器等电容器也广泛得到了普及。
以这样的蓄电元件的容量维持率等特性的提高为目的，例如，对电解液的添加剂进行了大量研究(参照专利文献1)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1:日本特许出愿公开2007-165125号公报
发明内容
然而，根据电解液的添加剂，有时添加剂会伴随初次充放电而分解，产生一氧化碳等气体。另外，即便在电解液不含添加剂的情况下，也会有因电解液的氧化还原分解而产生气体的情况。如果因添加剂、电解液的分解而产生气体，则该气体容易滞留于电极间的空隙。另外，根据因充放电而导致的电极的膨胀收缩，也会有存在于容器内部的气体流入电极间的空隙而滞留的情况。如此，在电极间产生了气体滞留的情况下，面向气体滞留处的电极的活性物质无法充放电，因此，有蓄电元件的性能降低的担忧。
本发明的目的在于提供一种可减少电极间的气体滞留的产生的蓄电元件。
本发明的一个方面涉及的蓄电元件具备电极体、电解液、以及用于收纳上述电极体和上述电解液的可密封的容器，上述电极体是正极和负极介由隔离件层叠而成的；上述隔离件的压缩弹性模量为15MPa以上，上述容器内部为负压状态。
本发明的一个方面涉及的蓄电元件可减少电极间的气体滞留的产生。
附图说明
图1为表示本发明的一个实施方式的蓄电元件的示意性分解立体图。
图2为本发明的一个实施方式的蓄电元件的示意性截面图。
图3为表示集合多个蓄电元件而构成的蓄电装置的一个实施方式的示意图。
具体实施方式
首先，对本说明书公开的蓄电元件的概要进行说明。
本发明的一个方面涉及的蓄电元件具备电极体、电解液、以及用于收纳上述电极体和上述电解液的可密封的容器，上述电极体是正极和负极介由隔离件层叠而成的；上述隔离件的压缩弹性模量为15MPa以上，上述容器内部为负压状态。
该蓄电元件通过具备上述构成，从而可减少电极间的气体滞留的产生。该理由尚不确定，推测例如为以下的理由：如果为了减少电极间的空隙而从蓄电元件的外部进行物理压迫，则由于因充放电而导致的电极的膨胀收缩，会使施加于电极体的荷重变化大，因此，反倒会有产生电极间的空隙而容易产生电极间的气体滞留的担忧。另一方面，如果使蓄电元件的容器内部为负压状态，则使容器产生朝向内侧的拉力而压迫电极体，从而存在于电极间的气体被排出到电极体外，从而可减少电极间的气体滞留的产生。然而，本发明人等发现：在隔离件的压缩弹性模量小的情况下，在上述电极体的压迫时隔离件被压缩，且减少电极间的空隙的效果变小。该蓄电元件通过使上述容器内部为负压状态，并且使隔离件的压缩弹性模量为15MPa以上，从而将存在于电极间的气体有效地排出到电极体外，可以减少电极间的气体滞留的产生。进而，由使容器为负压而产生的对电极体的压迫是因大气压而产生的，因此，电极体上的荷重变化小，不易产生电极间的空隙。因此，认为该蓄电元件可减少电极间的气体滞留的产生。在此，“容器内部为负压状态”是指，与容器的外部的压力相比较，容器内部的剩余空间的压力低。“容器内部的剩余空间”是指从容器内部的空间除去电极体、电解液和集电体等结构体所占的部分后的空间。
作为上述使容器内部为负压状态的方法，没有特别限定。作为上述使容器内部为负压状态的方法，例如可以采用：以使用真空泵等对容器内部的压力进行减压的状态而密封的方法，将吸附气体的部件收纳于容器内部的方法，将可溶于电解液的气体收纳于容器的方法等。上述使容器内部为负压状态的方法可以单独使用或者组合使用。
该蓄电元件优选将可溶于电解液的气体收纳于上述容器内部。该蓄电元件通过将可溶于电解液的气体收纳于密封的容器内部，从而上述气体溶解于电解液。其结果是，容器内部的压力下降，因此，可以更可靠地使容器内部为负压状态。另外，将可溶于电解液的气体收纳于上述容器内部而产生的对电极体的压迫是因大气压而产生的，因此，电极体的荷重变化小，不易产生电极间的空隙。应予说明，本发明中的“可溶于电解液的气体”是指在1气压下，对于25℃的电解液1cm3的溶解度为1cm3以上的气体。
对本发明的一个实施方式涉及的蓄电元件的构成、蓄电装置的构成和蓄电元件的制造方法、以及其它的实施方式进行详述。应予说明，各实施方式中使用的各构成构件(各结构元件)的名称可能会与背景技术中使用的各构成构件(各结构元件)的名称不同。
＜蓄电元件的构成＞
本发明的一个实施方式涉及的蓄电元件具备电极体、电解液以及用于收纳上述电极体和上述电解液的可密封的容器，上述电极体是正极和负极介由隔离件层叠而成的。上述容器内部为负压状态。该实施方式中，将可溶于电解液的气体收纳于上述容器内部。电解液以含浸正极、负极和隔离件的状态而存在。以下，参照图例，作为蓄电元件的一个例子，对于非水电解质二次电池(以下也简称为“二次电池”。)进行说明。应予说明，各图中的尺寸关系(长度、宽度、厚度等)并不反映实际的尺寸关系。
图1中示出作为方型电池的一个例子的蓄电元件1。图2为上述图1的蓄电元件的示意性截面图。蓄电元件1具备：将介由隔离件而层叠的正极和负极卷绕而成的卷绕型电极体2、分别连接电极体2的两端部的正极集电体14和负极集电体15、收纳它们的容器3、以及设置于容器3的正极端子4和负极端子5。作为容器3，可以使用通常用作非水电解液二次电池的容器的公知的金属容器、树脂容器等。作为上述金属，例如可例示铝、不锈钢、镀镍钢等。如图2所示那样，从容易因负压而形变(进而是使容器内部为负压而更有效地进行对电极体的压迫)等观点出发，优选使用铝或铝合金制的容器3。本实施方式涉及的容器3是由铝或以铝为主体的合金而构成的。容器的板厚没有特别限定，大致可为0.2mm～2mm(例如，0.3mm～1.5mm，典型来说0.35mm～1mm)。
容器3具有：扁平且有底方形筒形的容器主体3a，以及，能封闭容器主体3a的细长的矩形的开口部的、细长的矩形板状的盖体3b。上述电极体2直接或间接地与上述容器主体3a的内表面接触。该实施方式中，上述容器主体3a将电极体2夹在其间，且具有互相对置的一对宽度较宽的侧面、互相对置的一对宽度较窄的侧面、以及与上述盖体3b对置的底面；上述电极体2与上述容器主体3a的互相对置的一对宽度较宽的侧面的内表面和底面直接或间接地接触。
盖体3b上设置有与外部通电的正极端子4和负极端子5。另外，正极介由与正极基材连接的正极集电体14而与正极端子4电连接，负极介由与负极基材连接的负极集电体15而与负极端子5电连接。
该蓄电元件1中，上述容器3的内部为负压状态。通过使上述容器3的内部为负压状态即将容器3产生朝向内侧的拉力，从而将存在于电极间的气体排出电极体外。因此，该蓄电元件1可减少电极间的气体滞留的产生。
上述容器3的内部的压力(绝对压)比容器3的外部的压力(典型来说大气压＝1气压＝0.1013MPa)小即可，没有特别限定。从使电极间的气体滞留的产生减少效果更良好地发挥等观点出发，作为上述容器3的内部的压力，优选为0.09MPa以下，更优选为0.085MPa以下，进一步优选为0.075MPa以下。在若干方式中，上述压力可以是0.07MPa以下，也可以是0.065MPa以下(例如，0.055MPa)。上述容器3的内部的压力的下限没有特别限定，例如可以是0.02MPa。从容器的负压耐性等观点出发，上述容器3的内部的压力可以是0.03MPa以上，也可以是0.04MPa以上(例如，0.045MPa以上)。这里所公开的技术可以以上述容器3的内部的压力为0.02MPa～0.09MPa(优选为0.03MPa～0.07MPa)的方式而实施。
该实施方式中，将可溶于电解液的气体收纳于上述容器3的内部。通过将可溶于电解液的气体收纳于密封容器3的内部，从而上述气体溶解于电解液，可以有效地降低容器3的内部的压力，可以更可靠地使容器内部为负压状态。
在上述电解液为非水电解液的情况下，作为上述可溶于非水电解液的气体，例如可举出二氧化碳气体(1气压下，对于25℃的非水电解液1cm3的溶解度为5cm3)、一氧化二氮气体等。作为上述气体，优选为操作和入手容易的二氧化碳。二氧化碳容易溶解于上述非水电解液，因此，即便由于因充放电而导致的电极的膨胀收缩使存在于容器内部的气体(包含高浓度的二氧化碳的气体)流入电极间的空隙并滞留，该气体仍然能迅速溶解于非水电解液，其结果是，从容易消除气体滞留的点来看，是优选的。
在使用二氧化碳作为上述可溶于非水电解液的气体的情况下，容器内部的剩余空间中的二氧化碳的含量(浓度)没有特别限定，从使容器内部为优选的负压状态等观点出发，优选为2体积％以上，更优选为2.5体积％以上，进一步优选为3体积％以上。在若干方式中，上述二氧化碳的含量可以是4体积％以上，也可以是5体积％以上(例如为6体积％以上、典型来说7体积％以上)。上述二氧化碳的含量的上限没有特别限定，大致可以是100体积％(例如，80体积％)。上述二氧化碳的含量例如可以是50体积％以下，也可以是30体积％以下(例如，20体积％以下、典型来说15体积％以下)。在二氧化碳溶解于电解液后，以成为这样的组成环境的方式将二氧化碳收纳于容器内部，从而可以更好地减少电极间的气体滞留的产生。在使用二氧化碳作为上述可溶于非水电解液的气体的情况下，容器内部的电解液中的二氧化碳的含量(浓度)没有特别限定，从使容器内部为优选的负压状态等观点出发，优选为0.001体积％以上，更优选为0.003体积％以上。在若干方式中，容器内部的电解液中中的二氧化碳的含量(浓度)可以是0.0035体积％以上，也可以是0.005体积％以上。
另一方面，在上述电解液为非水电解液的情况下，作为难溶或不溶于上述非水电解液的气体，例如可举出氧气、氮气、甲烷气体等。在优选的方式中，上述容器内部的剩余空间中的氮的含量(浓度)可以是50体积％以下(例如，45体积％以下)。在若干方式中，氮的含量(浓度)可以是40体积％以下，也可以是30体积％以下。上述氮的含量的下限没有特别限定，大致可以是10体积％。上述氮的含量例如可以是15体积％以上，也可以是20体积％以上。在可溶于非水电解液的气体溶解于电解液后，通过以成为这样的氮的浓度的方式将可溶于非水电解液的气体收纳于容器内部，从而可以设为对电极间的气体滞留的产生的减少而言为优选的负压状态。在优选的方式中，在将上述容器内部的剩余空间中的氮气和氧气以外的气体(例如，二氧化碳气体、甲烷气体、一氧化碳气体、氢气等)的体积的合计量设为100体积％的情况下，二氧化碳所占的比例可以是4体积％以上(例如，4体积％～20体积％)。上述二氧化碳所占的比例优选为6体积％以上(例如，6体积％～18体积％)，更优选为8体积％以上(例如，8体积％～16体积％)。在若干方式中，上述二氧化碳所占的比例可以是10体积％以上，也可以是12体积％以上。通过以成为这样的二氧化碳的比例的方式，将二氧化碳收纳于容器内部，从而可以设为对电极间的气体滞留的产生的减少而言为优选的负压状态。上述容器内部的剩余空间中的各气体的含量(浓度)可以通过气相色谱而测定。
该蓄电元件中，优选：上述容器进一步收纳可吸附上述可溶于电解液的气体的部件。通过将可吸附上述可溶于电解液的气体的部件收纳于上述容器，从而容器内部的剩余空间中的上述可溶于电解液的气体的含量(浓度)容易减少，容器内部成为更优选的负压状态，由此，电极间的气体更容易被排出到电极体外。因此，可以进一步提高电极间的气体滞留的产生的减少效果。另外，通过可吸附上述可溶于电解液的气体的部件，从而上述可溶于电解液的气体被吸附，因此，可以缩短在密封上述容器后容器内部成为负压状态为止的时间。
[电极体]
电极体2可以是正极和负极以介由隔离件而层叠的状态卷绕而成的卷绕型，也可以是多个正极和多个负极介由隔离件而层叠的层叠型。该实施方式中，电极体2为扁平形状的卷绕电极体。与层叠型的电极体相比，卷绕电极体的电极间产生的气体不易排出电极体外，因此，可以更有效地发挥应用本方式而产生的效果。该实施方式中，电极体2具有2个卷绕R部、和2个平坦部。2个平坦部相当于构成电极体2的外壁侧面的扁平部分，分别与构成容器主体的内壁侧面的宽度较宽的侧面对置而配置。该实施方式1中，2个平坦部以与容器主体的宽度较宽的侧面相接的方式而配置。2个卷绕R部相当于构成电极体2的外壁侧面的曲率部分(弯曲部分)，分别面向容器主体的底面和盖体而配置。2个卷绕R部以不与容器主体的宽度较宽的侧面相接的方式而配置。根据该构成，通过使上述容器3的内部为负压状态，从而使容器3产生朝向内侧的拉力，容器3的至少一个宽度较宽的侧面弯曲，扁平状的电极体2的平坦部(扁平面)在厚度方向(矩形板状的盖体中的短边方向且为正极、负极和隔离件的层叠方向)上被压迫。如此，通过在厚度方向上压迫电极体2的平坦部(扁平面)，从而可以更好地减少电极间的气体滞留的产生。
在上述电极体2为卷绕型的情况下，上述电极体2可以进一步在中央部具备卷绕芯，并以卷绕芯为中心进行卷绕。卷绕芯可以具有中空结构和实心结构中任一者，但优选为中空结构的卷绕芯。通过使上述电极体2具备中空结构的卷绕芯，从而以电极体2的中心形成中空区域的状态封入上述可溶于电解液的气体，因此，可以有效地降低容器3的内部的压力。
(正极)
正极具有正极基材、以及直接或介由中间层而配置在该正极基材的正极活性物质层。
正极基材具有导电性。是否具有“导电性”是将以依据JIS－H－0505(1975年)而测定的体积电阻率为107Ω·cm作为阈值进行判定的。作为正极基材的材质，可以使用铝、钛、钽、不锈钢等金属或它们的合金。在它们中，从耐电位性、导电性高和成本的观点出发，优选铝或铝合金。作为正极基材，可举出箔、蒸镀膜、网、多孔质材料等，从成本的观点出发，优选为箔。因此，作为正极基材，优选铝箔或铝合金箔。作为铝或铝合金，可以例示JIS－H－4000(2014年)或JIS－H－4160(2006年)所规定的A1085、A3003、A1N30等。
正极基材的平均厚度优选为3μm～50μm，更优选为5μm～40μm，进一步优选为8μm～30μm，特别优选为10μm～25μm。通过使正极基材的平均厚度为上述范围，从而可以提高正极基材的强度，提高二次电池单位体积的能量密度。
中间层是配置在正极基材与正极活性物质层之间的层。中间层通过包含碳粒子等导电剂，从而使正极基材与正极活性物质层的接触电阻降低。中间层的构成没有特别限定，例如包含粘结剂和导电剂。
正极活性物质层包含正极活性物质。正极活性物质层根据需要还包含导电剂、粘结剂(Binder)、增稠剂、填料等任意成分。
作为正极活性物质，可以从公知的正极活性物质中适当选择。作为锂离子二次电池用的正极活性物质，通常使用可以吸留和释放锂离子的材料。作为正极活性物质，例如可举出具有α－NaFeO2型晶体结构的锂过渡金属复合氧化物、具有尖晶石型晶体结构的锂过渡金属复合氧化物、聚阴离子化合物、硫属元素化合物、硫等。作为具有α－NaFeO2型晶体结构的锂过渡金属复合氧化物，例如可举出Li[LixNi(1－x)]O2(0≤x＜0.5)、Li[LixNiγCo(1－x－γ)]O2(0≤x＜0.5、0＜γ＜1)、Li[LixCo(1－x)]O2(0≤x＜0.5)、Li[LixNiγMn(1－x－γ)]O2(0≤x＜0.5、0＜γ＜1)、Li[LixNiγMnβCo(1－x－γ－β)]O2(0≤x＜0.5、0＜γ、0＜β、0.5＜γ+β＜1)、Li[LixNiγCoβAl(1－x－γ－β)]O2(0≤x＜0.5、0＜γ、0＜β、0.5＜γ+β＜1)等。作为具有尖晶石型晶体结构的锂过渡金属复合氧化物，可举出LixMn2O4、LixNiγMn(2－γ)O4等。作为聚阴离子化合物，可举出LiFePO4、LiMnPO4、LiNiPO4、LiCoPO4、Li3V2(PO4)3、Li2MnSiO4、Li2CoPO4F等。作为硫属元素化合物，可举出二硫化钛、二硫化钼、二氧化钼等。这些材料中的原子或聚阴离子的一部分也可以被其它元素形成的原子或阴离子取代。这些材料的表面也可以被其它材料被覆。正极活性物质层中，可以单独使用这些材料中的1种，也可以将2种以上混合使用。
在优选的方式中，从充放电性能、能量密度等点出发，上述正极活性物质由具有α－NaFeO2型晶体结构的锂过渡金属复合氧化物构成。例如，作为上述锂过渡金属复合氧化物，除Li以外，还可以例示至少包含镍(Ni)作为构成元素的含镍锂过渡金属复合氧化物、至少包含钴(Co)作为构成元素的含钴锂过渡金属复合氧化物、至少包含锰(Mn)作为构成元素的含锰锂过渡金属复合氧化物等。其中，优选为含镍锂过渡金属复合氧化物，更优选为含镍、锰和钴的锂过渡金属复合氧化物。
正极活性物质通常为粒子(粉体)。正极活性物质的平均粒径例如优选设为0.1μm～20μm。通过使正极活性物质的平均粒径为上述下限以上，从而正极活性物质的制造或处理会变得容易。通过使正极活性物质的平均粒径为上述上限以下，从而使正极活性物质层的电子传导性提高。应予说明的是，在使用正极活性物质与其它材料的复合物的情况下，将该复合物的平均粒径作为正极活性物质的平均粒径。“平均粒径”是指，依据JIS－Z－8825(2013年)，将粒子用溶剂稀释得到稀释液，对该稀释液使用激光衍射·散射法，测定粒径分布，基于该粒径分布，依据JIS－Z－8819－2(2001年)而计算的体积基准累积分布为50％的值。
为了以规定的粒径得到粉体，可以使用粉碎机、分级机等。作为粉碎方法，例如可举出使用乳钵、球磨机、砂磨机、振动球磨机、行星球磨机、喷磨机、反喷磨机、旋回气流型喷磨机或筛等的方法。粉碎时可以使用使水或者己烷等有机溶剂共存的湿式粉碎。作为分级方法，可以使用筛、风力分级机等，根据需要可以与干式、湿式一并使用。
正极活性物质层中的正极活性物质的含量优选为50质量％～99质量％，更优选为70质量％～98质量％，进一步优选为80质量％～95质量％。通过使正极活性物质的含量为上述的范围，从而可以兼顾正极活性物质层的高能量密度化和制造性。
导电剂只要是具有导电性的材料，就没有特别限定。作为这样的导电剂，例如可举出碳质材料、金属、导电性陶瓷等。作为碳质材料，可举出石墨、非石墨质碳、石墨烯系碳等。作为非石墨质碳，可举出碳纳米纤维、沥青系碳纤维、炭黑等。作为炭黑，可举出炉法炭黑、乙炔黑、科琴黑等。作为石墨烯系碳，可举出石墨烯、碳纳米管(CNT)、富勒烯等。作为导电剂的形状，可举出粉状、纤维状等。作为导电剂，可以单独使用这些材料中的1种，也可以将2种以上混合使用。此外，也可以使这些材料复合化而使用。例如，可以使用炭黑与CNT复合化后的材料。在它们中，基于从电子传导性和涂敷性的观点，优选炭黑，其中优选乙炔黑。
正极活性物质层中的导电剂的含量优选为1质量％～10质量％，更优选为3质量％～9质量％。通过使导电剂的含量为上述的范围，从而可以使二次电池的能量密度提高。
作为粘结剂，例如可举出氟树脂(聚四氟乙烯(PTFE)、聚偏二氟乙烯(PVDF)等)、聚乙烯、聚丙烯、聚丙烯酸、聚酰亚胺等热塑性树脂；乙烯－丙烯－二烯橡胶(EPDM)、磺化EPDM、苯乙烯丁二烯橡胶(SBR)、氟橡胶等弹性体；多糖类高分子等。
正极活性物质层中的粘结剂的含量优选为1质量％～10质量％，更优选为3质量％～9质量％。通过使粘结剂的含量为上述的范围，从而可以使活性物质稳定地保持。
作为增稠剂，例如可举出羧甲基纤维素(CMC)、甲基纤维素等多糖类高分子。在增稠剂具有与锂等反应的官能团的情况下，可以预先通过甲基化等使该官能团失活。
填料没有特别限定。作为填料，可举出聚丙烯、聚乙烯等聚烯烃、二氧化硅、氧化铝、二氧化钛、氧化钙、氧化锶、氧化钡、氧化镁、硅铝酸盐等无机氧化物，氢氧化镁、氢氧化钙、氢氧化铝等氢氧化物，碳酸钙等碳酸盐，氟化钙、氟化钡、硫酸钡等难溶性的离子晶体，氮化铝、氮化硅等氮化物，滑石、蒙脱石、勃姆石、沸石、磷灰石、高岭土、莫来石、尖晶石、橄榄石、绢云母、膨润土、云母等来自矿物资源的物质或它们的人造物等。
正极活性物质层可以含有B、N、P、F、Cl、Br、I等典型非金属元素，Li、Na、Mg、Al、K、Ca、Zn、Ga、Ge、Sn、Sr、Ba等典型金属元素，Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Mo、Zr、Nb、W等过渡金属元素来作为正极活性物质、导电剂、粘结剂、增稠剂、填料以外的成分。
作为正极活性物质层(单面)的每单位面积的质量，没有特别限定，以固体成分换算计，例如可以是2.0mg/cm2～30.0mg/cm2。正极活性物质层的每单位面积的质量优选为3.0mg/cm2～20.0mg/cm2，更优选为4.0mg/cm2～15.0mg/cm2，进一步优选为5.0mg/cm2～10.0mg/cm2。
(负极)
负极具有负极基材、以及直接或介由中间层而配置在该负极基材的负极活性物质层。中间层的构成没有特别限定，例如可以从在上述正极中例示的构成中选择。
负极基材具有导电性。作为负极基材的材质，可以使用铜、镍、不锈钢、镀镍钢、铝等金属或它们的合金、碳质材料等。在它们之中，优选铜或铜合金。作为负极基材，可举出箔、蒸镀膜、网、多孔质材料等，从成本的观点出发，优选为箔。因此，作为负极基材，优选铜箔或铜合金箔。作为铜箔的例子，可举出轧制铜箔、电解铜箔等。
负极基材的平均厚度优选为2μm～35μm，更优选为3μm～30μm，进一步优选为4μm～25μm，特别优选为5μm～20μm。通过使负极基材的平均厚度为上述范围，从而可以提高负极基材的强度，提高二次电池单位体积的能量密度。
负极活性物质层包含负极活性物质。负极活性物质层根据需要还包含导电剂、粘结剂、增稠剂、填料等任意成分。导电剂、粘结剂、增稠剂、填料等任意成分可以从上述正极中例示的材料中选择。
负极活性物质层可以含有B、N、P、F、Cl、Br、I等典型非金属元素，Li、Na、Mg、Al、K、Ca、Zn、Ga、Ge、Sn、Sr、Ba等典型金属元素，Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Mo、Zr、Ta、Hf、Nb、W等过渡金属元素来作为负极活性物质、导电剂、粘结剂、增稠剂、填料以外的成分。
作为负极活性物质，可以从公知的负极活性物质中适当选择。作为锂离子二次电池用的负极活性物质，通常使用可以吸留和释放锂离子的材料。作为负极活性物质，例如可举出：金属Li；Si、Sn等金属或半金属；Si氧化物、Ti氧化物、Sn氧化物等金属氧化物或半金属氧化物；Li4Ti5O12、LiTiO2、TiNb2O7等含钛氧化物；聚磷酸化合物；碳化硅；石墨(Graphite)、非石墨质碳(易石墨化碳或难石墨化碳)等碳材料等。在这些材料中，优选为石墨和非石墨质碳，更优选为非石墨质碳(特别是难石墨化性碳)。负极活性物质层中，可以单独使用这些材料中的1种，也可以将2种以上混合使用。
“石墨”是指，在充放电前或放电状态中，由X射线衍射法而决定的(002)面的平均晶格面间隔(d002)为0.33nm以上且小于0.34nm的碳材料。作为石墨，可举出天然石墨、人造石墨。从可以得到稳定的物性的材料的观点出发，优选人造石墨。
“非石墨质碳”是指，在充放电前或放电状态中，由X射线衍射法而决定的(002)面的平均晶格面间隔(d002)为0.34nm～0.42nm的碳材料。作为非石墨质碳，可举出难石墨化碳、易石墨化碳。作为非石墨质碳，例如可举出来自树脂的材料、石油沥青或来自石油沥青的材料、石油焦炭或来自石油焦炭的材料、来自植物的材料、来自醇的材料等。
这里，“放电状态”是指，从作为负极活性物质的碳材料中，以伴随充放电而使能吸留释放的锂离子充分地释放的方式进行放电的状态。例如为如下状态：将包含碳材料作为负极活性物质的负极作为作用电极，将金属Li作为对电极使用的单极电池中，开路电压为0.7V以上。
“难石墨化碳”是指上述d002为0.36nm～0.42nm的碳材料。
“易石墨化碳”是指上述d002为0.34nm以上且小于0.36nm的碳材料。
负极活性物质通常为粒子(粉体)。负极活性物质的平均粒径例如可设为1nm～100μm。在负极活性物质为碳材料、含钛氧化物或聚磷酸化合物的情况下，其平均粒径可以是1μm～100μm。在负极活性物质为Si、Sn、Si氧化物、或Sn氧化物等的情况下，其平均粒径可以是1nm～1μm。通过使负极活性物质的平均粒径为上述下限以上，从而负极活性物质的制造或处理会变得容易。通过使负极活性物质的平均粒径为上述上限以下，从而使活性物质层的电子传导性提高。为了以规定的粒径得到粉体，可以使用粉碎机、分级机等。粉碎方法和分级方法例如可以从上述正极中例示的方法中选择。在负极活性物质为金属Li等金属的情况下，负极活性物质可以是箔状。
负极活性物质层中的负极活性物质的含量优选为60质量％～99质量％，更优选为90质量％～98质量％。通过使负极活性物质的含量为上述的范围，从而可以兼顾负极活性物质层的高能量密度化和制造性。
作为负极活性物质层(单面)的每单位面积的质量，没有特别限定，以固体成分换算计，例如可以是0.5mg/cm2～20.0mg/cm2。负极活性物质层的每单位面积的质量优选为0.8mg/cm2～15.0mg/cm2，更优选为1.0mg/cm2～10.0mg/cm2，进一步优选为2.0mg/cm2～7.0mg/cm2。
(隔离件)
本实施方式的蓄电元件的隔离件的压缩弹性模量的下限为15MPa，优选为17MPa，更优选为19MPa(例如20MPa)。通过使上述隔离件的压缩弹性模量为上述下限以上，从而可以抑制压迫时的隔离件的压缩、可以提高电极间的气体滞留的产生的减少效果。另一方面，上述隔离件的压缩弹性模量的上限优选为50MPa，更优选为40MPa，进一步优选为30MPa。通过使上述隔离件的压缩弹性模量为上述上限以下，从而施加于电极体的压迫力不易产生偏差，可以提高电极间的气体滞留的产生的减少效果。具有该压缩弹性模量的隔离件从减少蓄电元件的电阻的观点出发也是优选的。上述隔离件的压缩弹性模量可以通过改变空孔率、材料、拉伸方法、高分子材料的情况下的分子量等而进行调节。
上述隔离件的压缩弹性模量是厚度方向的压缩弹性模量，是按照下述式，由对隔离件在厚度方向上施加规定的荷重而使压缩的应力到达1MPa时的厚度变化量(μm)和1张隔离件的压缩前的厚度(μm)而算出的。
压缩弹性模量＝1/{1张隔离件的厚度变化量(μm)/1张隔离件的压缩前的厚度(μm)}
在此处公开的蓄电元件的优选的方式中，上述隔离件的压缩弹性模量X(MPa)与容器内部的压力P(绝对压：MPa)的关系满足180≤(X/P)≤600。通过适当设定隔离件的压缩弹性模量X与容器内部的压力P的关系，从而可以更好地提高电极间的气体滞留的产生的减少效果。这里所公开的技术例如可以以X与P的关系为200≤(X/P)≤580、更优选为220≤(X/P)≤550、进一步优选为300≤(X/P)≤500、特别优选为350≤(X/P)≤450的方式而优选地实施。
隔离件可以从公知的隔离件中适当选择具有适当的压缩弹性模量的隔离件而使用。作为隔离件，例如可以使用仅由基材层构成的隔离件、在基材层的一侧的面或双侧的面形成包含耐热粒子和粘结剂的耐热层的隔离件等。作为隔离件的基材层的形态，例如可举出织物、无纺布、多孔质树脂膜等。在这些形态中，从强度的观点出发，优选为多孔质树脂膜。作为隔离件的基材层的材料，从使隔离件为适当的压缩弹性模量的观点出发，例如可举出聚乙烯(PE)、聚丙烯(PP)等聚烯烃、聚对苯二甲酸乙二醇酯和聚对苯二甲酸丁二醇酯等聚酯、聚丙烯腈、聚苯硫醚、聚酰亚胺、氟树脂等。这些中，优选为聚烯烃。另外，可以使用构成这些树脂的单体的共聚物。在优选的方式中，隔离件的基材层由聚乙烯系树脂构成。作为聚乙烯系树脂，优选使用乙烯的均聚物、乙烯的共聚物。作为乙烯的共聚物，可以使用含有50质量％以上的由乙烯衍生的重复单元的树脂且与能与乙烯共聚的烯烃聚合的共聚物、或能与乙烯共聚的至少一种单体聚合的共聚物。作为能与乙烯共聚的烯烃，可例示丙烯等。作为其它单体，可例示共轭二烯(例如，丁二烯)、丙烯酸等。另外，作为隔离件的基材层，可优选使用单轴拉伸或双轴拉伸的多孔质树脂膜。其中，可优选使用在长边方向(MD方向：Machine Direction)上单轴拉伸的多孔性树脂膜。在此，“单轴拉伸”是指，将树脂膜在玻璃化转变温度以上拉伸并使分子取向的工艺中，仅在一个方向(例如长边方向)上拉伸，“双轴拉伸”是指在正交的两个方向(例如，长边方向和宽度方向)上拉伸。宽度方向是指与树脂膜的搬运面平行、且与长边方向正交的方向。另外，作为隔离件的基材层的制造工序中的多孔化的手段，没有特别限定。例如，可以使用在干燥后进行拉伸(例如，单轴拉伸)的采用干式拉伸的干式的基材层、在湿式状态(例如，混合成为原料的树脂与溶剂的状态)下进行拉伸(例如，双轴拉伸)的采用湿式拉伸的湿式的基材层。其中，优选为干式的基材层。微多孔膜的干式拉伸可以边加热边利用辊拉伸等进行。干式拉伸的基材层容易将隔离件的压缩弹性模量调整为此处公开的优选的数值，且具备适当的强度、宽度方向的热收缩少，因此特别优选。作为隔离件的基材层，可以使用将它们的树脂复合后的材料。例如，基材层的结构可以是单层结构，也可以是混合结构(例如，PP与PE的混合结构)、多层结构(例如，PP/PE/PP的三层结构、PP/PE的双层结构)。其中，优选为PP/PE/PP的三层结构。
隔离件的基材层的空孔率没有特别限定，作为其下限，优选为20体积％，更优选为30体积％。在若干方式中，上述隔离件的空孔率例如可以是35体积％以上，典型来说也可以是40体积％以上。另一方面，作为上述空孔率的上限，优选为80体积％，更优选为70体积％。在若干方式中，上述隔离件的空孔率例如为65体积％以下，典型来说也可以是60体积％以下(例如55体积％以下)。上述隔离件的空孔率例如可以是50体积％以下，也可以是45体积％以下。在此，“空孔率”是体积基准的值，是指使用压汞仪的测定值。
对于耐热层包含的耐热粒子而言，在1气压的空气气氛下，优选从室温升温到500℃时的质量减少为5％以下，进一步优选从室温加热到800℃时的质量减少为5％以下。作为质量减少为规定以下的材料，可举出无机化合物。作为无机化合物，例如可举出氧化铁、氧化硅、氧化铝、氧化钛、氧化锆、氧化钙、氧化锶、氧化钡、氧化镁、硅铝酸盐等氧化物；氮化铝、氮化硅等氮化物；碳酸钙等碳酸盐；硫酸钡等硫酸盐；氟化钙、氟化钡、钛酸钡等难溶性的离子晶体；硅、钻石等共价键合性晶体；滑石、蒙脱石、勃姆石、沸石、磷灰石、高岭土、莫来石、尖晶石、橄榄石、绢云母、膨润土、云母等来自矿物资源的物质或它们的人造物等。作为无机化合物，可以单独使用这些物质的单体或复合物，也可以将2种以上混合使用。在这些无机化合物中，从蓄电元件的安全性的观点出发，优选氧化硅、氧化铝、勃姆石或硅铝酸盐。
隔离件的厚度(在包含耐热层的情况下是指基材层和耐热层的合计厚度)没有特别限定，作为其下限，优选为3μm，更优选为5μm。在若干方式中，上述隔离件的厚度例如可以是8μm以上，典型来说也可以是10μm以上。另一方面，作为上述厚度的上限，优选为30μm，更优选为25μm。在若干方式中，上述隔离件的厚度例如可以是20μm以下，典型来说也可以是15μm以下(例如，12μm以下)。
(电解液)
作为电解液，在该蓄电元件为非水电解液二次电池的情况下，可以使用非水电解液。作为非水电解液，可以从公知的非水电解液中适当选择。非水电解液包含非水溶剂、和溶解于该非水溶剂的电解质盐。
作为非水溶剂，可以从公知的非水溶剂中适当选择。作为非水溶剂，可举出环状碳酸酯、链状碳酸酯、羧酸酯、磷酸酯、磺酸酯、醚、酰胺、腈等。作为非水溶剂，也可以使用这些化合物包含的氢原子的一部分被卤素取代的溶剂。
作为环状碳酸酯，可举出碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)、碳酸丁烯酯(BC)、碳酸亚乙烯酯(VC)、乙烯基碳酸乙烯酯(VEC)、氯代碳酸乙烯酯、氟代碳酸乙烯酯(FEC)、二氟代碳酸乙烯酯(DFEC)、碳酸苯乙烯酯、碳酸－1－苯基亚乙烯酯，碳酸－1,2－二苯基亚乙烯酯等。在它们之中，优选EC和PC。
作为链状碳酸酯，可举出碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸二苯酯、碳酸三氟乙基甲基酯、碳酸双(三氟乙基)酯等。在它们之中，优选DMC和EMC。
作为非水溶剂，优选使用环状碳酸酯或链状碳酸酯，更优选并用环状碳酸酯和链状碳酸酯。通过使用环状碳酸酯，从而可以促进电解质盐的解离，使非水电解液的离子传导度提高。通过使用链状碳酸酯，可以将非水电解液的粘度抑制得低。在并用环状碳酸酯和链状碳酸酯的情况下，作为环状碳酸酯与链状碳酸酯的体积比率(环状碳酸酯：链状碳酸酯)例如优选设为从5：95至50：50的范围。
作为电解质盐，可以从公知的电解质盐中适当选择。作为电解质盐，可举出锂盐、钠盐、钾盐、镁盐、鎓盐等。在它们之中，优选锂盐。
作为锂盐，可举出LiPF6、LiPO2F2、LiBF4、LiClO4、LiN(SO2F)2等无机锂盐，双(草酸)硼酸锂(LiBOB)、二氟草酸硼酸锂(LiFOB)、双(草酸)二氟磷酸锂(LiFOP)等草酸锂盐，LiSO3CF3、LiN(SO2CF3)2、LiN(SO2C2F5)2、LiN(SO2CF3)(SO2C4F9)、LiC(SO2CF3)3、LiC(SO2C2F5)3等具有卤化烃基的锂盐等。在它们中，优选无机锂盐，更优选LiPF6。
非水电解液中的电解质盐的含量在20℃、1个大气压下，优选为0.1mol/dm3～2.5mol/dm3，更优选为0.3mol/dm3～2.0mol/dm3，进一步优选为0.5mol/dm3～1.7mol/dm3，特别优选为0.7mol/dm3～1.5mol/dm3。通过使电解质盐的含量为上述范围，从而可以使非水电解液的离子传导度提高。
非水电解液除了非水溶剂和电解质盐以外，还可以包含添加剂。作为添加剂，例如可举出氟代碳酸乙烯酯(FEC)、二氟代碳酸乙烯酯(DFEC)等卤素化碳酸酯；锂双(草酸)硼酸酯(LiBOB)、锂二氟草酸硼酸酯(LiFOB)、锂双(草酸)二氟膦酸酯(LiFOP)等草酸盐；锂双(氟磺酰基)酰亚胺(LiFSI)等酰亚胺盐；联苯、烷基联苯、三联苯、三联苯的部分氢化物、环己基苯、叔丁基苯、叔戊基苯、二苯醚、二苯并呋喃等芳香族化合物；2－氟联苯、o－环己基氟苯、p－环己基氟苯等上述芳香族化合物的部分卤化物；2,4－二氟苯甲醚、2,5－二氟苯甲醚、2,6－二氟苯甲醚、3,5－二氟苯甲醚等卤化苯甲醚化合物；碳酸亚乙烯酯、甲基碳酸亚乙烯酯、乙基碳酸亚乙烯酯、琥珀酸酐、戊二酸酐、马来酸酐、柠康酸酐、戊烯二酸酐、衣康酸酐、环己烷二羧酸酐；亚硫酸乙烯酯、亚硫酸丙烯酯、亚硫酸二甲酯、甲磺酸甲酯、白消安、甲苯磺酸甲酯、硫酸二甲酯、硫酸亚乙酯、环丁砜、二甲基砜、二乙砜、二甲基亚砜、二乙基亚砜、四亚甲基亚砜、二苯硫醚、4,4'－双(2,2－二氧杂－1,3,2－二氧杂硫杂环戊烷、4－甲基磺酰氧基甲基－2,2－二氧杂－1,3,2－二氧杂硫杂环戊烷、硫代苯甲醚、二苯基二硫化物、二吡啶鎓二硫化物、1,3－丙烯磺内酯、1,3－丙烷磺内酯、1,4－丁烷磺内酯、1,4－丁烯磺内酯、全氟辛烷、硼酸三(三甲基甲硅烷)、磷酸三(三甲基甲硅烷)、钛酸四(三甲基甲硅烷)、单氟磷酸锂、二氟磷酸锂等。这些添加剂可以单独使用1种，也可以混合2种以上使用。
非水电解液包含的添加剂的含量相对于非水电解液总体的质量，优选为0.01质量％～10质量％，更优选为0.1质量％～7质量％，进一步优选为0.2质量％～5质量％，特别优选为0.3质量％～3质量％。通过使添加剂的含量为上述范围，从而可以使高温保存后的容量维持性能或循环性能提高、使安全性进一步提高。
＜蓄电装置的构成＞
对于本实施方式的蓄电元件的形状，没有特别限定，例如优选为扁平的方型电池。通过使该蓄电元件的形状为扁平的方型电池，从而在容器内部为负压状态的情况下，使容器产生朝向内侧的拉力，由此，容器主体的至少一个侧面容易凹陷。由于与因负压而凹陷的容器主体的侧面对置的电极体的侧面在厚度方向上被加压，因此，电极间的气体变得更容易被排出电极体外，可以提高电极间的气体滞留的产生的减少效果。
＜蓄电元件的制造方法＞
本实施方式的蓄电元件的制造方法例如具备如下工序：将层叠有负极和正极的电极体收纳于容器(以下也称为电极体收纳工序。)，将电解液收纳于上述容器(以下也称为电解液收纳工序。)，使上述容器内部为负压状态(以下也称为负压形成工序。)，和密封上述容器(以下也称为密封工序。)。该实施方式中，上述负压形成工序具备：在上述电解液收纳工序后且上述密封工序前，将上述可溶于电解液的气体收纳于上述容器(以下也称为气体收纳工序。)。进而，该蓄电元件的制造方法中，作为其它工序，例如可具备：形成正极(以下也称为正极形成工序。)，形成负极(以下也称为负极形成工序。)形成电极体(以下也称为电极体形成工序。)等。
(正极形成工序)
正极形成工序中，形成具有正极基材和正极活性物质层的正极。上述正极形成工序中，通过将含有正极活性物质的正极合剂涂敷于正极基材，从而可以将正极合剂沿正极基材的至少一侧的面配置。具体来说，例如通过将正极合剂涂敷于正极基材并干燥，从而配置正极活性物质层。
上述正极合剂可以是处于除上述的任意成分以外还进一步包含分散介质的状态的正极合剂糊料。作为该分散介质，例如可以使用水、以水为主体的混合溶剂等水系溶剂；N-甲基吡咯烷酮(NMP)、甲苯等有机系溶剂。正极活性物质层可以直接或介由中间层而层叠于正极基材。
(负极形成工序)
负极形成工序中，形成具有负极基材和负极活性物质层的负极。上述负极形成工序中，通过将含有负极活性物质的负极合剂涂敷于负极基材，从而可以将负极合剂沿负极基材的至少一侧的面配置。具体来说，例如通过将负极合剂涂敷于负极基材并干燥，从而配置负极活性物质层。另外，上述负极合剂可以是处于除上述的任意成分以外还进一步包含分散介质的状态的负极合剂糊料。分散介质可以从上述正极形成工序中例示的分散介质中任意选择。负极活性物质层可以直接或介由中间层而层叠于负极基材。
(电极体形成工序)
电极体形成工序中，使用上述正极和上述负极形成电极体。上述电极体优选为具有对置的一对卷绕R部、和位于上述一对卷绕R部之间的平坦部的扁平形状的卷绕型电极体。该蓄电元件的电极体形成工序中，介由上述的隔离件而将上述正极和负极层叠或卷绕，从而形成交互重叠的电极体。
(电极体收纳工序)
电极体收纳工序中，将层叠有负极和正极的电极体收纳于容器。
(电解液收纳工序)
电解液收纳工序中，将上述电解液收纳于上述容器。电解液的收纳能够使用公知的方法进行。在该蓄电元件为非水电解液二次电池的情况下，例如，通过设置于容器的注入口注入非水电解液，从而将上述非水电解液收纳于上述容器。
(气体收纳工序)
气体收纳工序中，在上述电解液收纳工序后，将上述可溶于电解液的气体收纳于容器。具体来说，在将上述电解液收纳于上述容器后，将上述可溶于电解液的气体从上述注入口注入上述容器，从而将上述可溶于电解液的气体收纳于容器。上述可溶于电解液的气体的注入可以在大气压下实施，也可以在使用真空泵等对容器内部的压力进行减压的状态下实施。在此，“减压”是指容器内部的剩余空间的压力小于大气压。应予说明，如果在加压状态下实施气体收纳工序，则上述可溶于电解液的气体会过度溶解于封口前的电解液，因此存在如下担忧：在密封工序后，上述可溶于电解液的气体难以进一步溶解于上述电解液，上述容器内部不能充分地成为负压状态。另外，上述注入口也可以与用于注入上述电解液的注入口分别设置。
如上所述，该蓄电元件中，作为使上述容器内部为负压状态、并实现该负压状态的优选的方法之一，可举出将上述电解液收纳于上述容器后，将上述可溶于电解液的气体收纳于该容器的方法。如此，通过将上述可溶于电解液的气体注入收纳有电解液的状态的容器，从而在密封工序后使上述气体溶解于上述电解液，由此，容器内部的压力有效地降低，容器内部可成为优选的负压状态。另一方面，在将上述可溶于电解液的气体收纳于上述容器后，在该容器中收纳上述电解液的方式中，因为在上述电解液的收纳时上述可溶于电解液的气体大量溶解于电解液，在密封工序前上述电解液中过度地溶解有上述可溶于电解液的气体(例如饱和溶解)，所以不优选。即，如果在密封工序前上述电解液中过度地溶解有上述可溶于电解液的气体，则会有如下情况：在密封工序后，上述可溶于电解液的气体难以进一步溶解于上述电解液，无法有效地减少上述容器内部的压力。优选为：在将上述电解液收纳于上述容器后，进行预充电，使用真空泵等对上述容器内部的压力进行减压后，以上述容器内部的压力成为大气压附近的方式注入上述可溶于电解液的气体。从在密封工序后使上述容器内部为优选的负压状态的观点出发，该上述可溶于电解液的气体刚刚注入后的上述容器内部的压力是一个重要的因素。上述可溶于电解液的气体刚刚注入后的上述容器内部的压力优选为0.1MPa～0.2MPa，更优选为0.1MPa～0.15MPa，进一步优选为0.1MPa～0.12MPa，特别优选为0.1MPa～0.11MPa。如此，通过以上述可溶于电解液的气体刚刚注入后的上述容器内部的压力成为大气压附近的方式注入上述可溶于电解液的气体，从而可以消除或缓解在密封工序前上述电解液中过度地溶解有上述可溶于电解液的气体的非预期情况，可以有效地降低密封工序后上述容器内部的压力。
作为上述可溶于电解液的气体的收纳量，使上述容器内部的压力更小的的观点出发，相对于容器内部的剩余空间的体积，优选为40体积％以上，更优选为70体积％以上，例如可以为95体积％以上。作为上述可溶于电解液的气体的收纳量，相对于容器内部的剩余空间的体积，可以是100体积％。这里所公开的技术可以以上述可溶于电解液的气体的收纳量相对于容器内部的剩余空间的体积优选为70体积％～100体积％、更优选为80体积％～95体积％的方式而优选地实施。在此，“容器内的剩余空间的体积”是指从容器的内容积除去电极体、电解液、和集电体等的结构体的体积后的体积。另外，电极体的体积是指电极的构成要素(活性物质、隔离件等)的实际体积，不含存在于活性物质间或隔离件内的空隙。即，容器内的剩余空间的体积是指在25℃、容器内部的压力为1气压(0.1013MPa)时的收纳于容器内部的气体的体积。
从使上述容器内部的压力更小的观点出发，收纳于容器内部的上述可溶于电解液的气体的含量相对于收纳于容器内部的全部气体的收纳量优选为80体积％以上，更优选为98体积％以上，进一步优选为100体积％。从上述气体的操作容易度的观点出发，上述可溶于电解液的气体的含量相对于收纳于容器内部的全部气体的收纳量，可以是80体积％以下。
(密封工序)
密封工序中，以上述可溶于电解液的气体被收纳于上述容器的状态密封上述容器。具体来说，通过在将上述气体收纳于上述容器后密封注入口，从而可以得到蓄电元件。注入口的密封例如可以通过用密封部件塞住上述注入口，利用激光焊接等固定上述密封部件，从而进行。
密封工序需要在封入上述可溶于电解液的气体后迅速进行。在封入上述可溶于电解液的气体后长时间放置的情况下，上述可溶于电解液的气体会过度溶解于密封工序前的电解液，因此存在如下担忧：在密封工序后，上述可溶于电解液的气体难以进一步溶解于上述电解液，上述容器内部不能充分地成为负压状态。作为从上述可溶于电解液的气体的收纳后至注入口的密封为止的经过时间，从减小密封工序前溶解于上述可溶于电解液的电解液、通过扩散而介由上述注入口排出到上述容器的外部的上述气体的量的观点出发，优选为1小时以下。该经过时间优选为30分钟以下(例如，1分钟～30分钟)，更优选为20分钟以下，进一步优选为15分钟以下，特别优选为10分钟以下(例如，5分钟以下)。通过缩短从上述可溶于电解液的气体的收纳后至注入口的密封为止的经过时间，从而可以消除或缓解在密封工序前上述电解液中过度地溶解有上述可溶于电解液的气体(典型而言是饱和溶解)的非预期情况，可以有效地降低密封工序后上述容器内部的压力。
将上述可溶于电解液的气体收纳于上述容器后，在到密封注入口的工序为止的区间，可以具有临时密封上述注入口的工序。临时密封上述注入口的工序例如为使用橡胶制的塞子部件等临时地堵住上述注入口的工序。通过具有临时密封上述注入口的工序，从而可抑制收纳于上述容器的上述可溶于电解液的气体由扩散而介由上述注入口被释放到上述容器的外部。在该情况下，在上述密封注入口的工序中，在取除塞子部件等后，用密封部件堵住上述注入口，通过激光焊接等固定上述密封部件即可。另外，上述密封注入口的工序中，也可以以覆盖堵住上述注入口的塞子部件等的方式配置密封部件，通过激光焊接等固定上述密封部件。
在密封工序后，从有效地抑制电极间距离变大的观点出发，作为上述可溶于电解液的气体在上述电解液中的溶解成为平衡状态时的上述容器内部的压力，优选25℃时为0.02MPa～0.09MPa。应予说明，刚密封后的上述容器内部的压力优选为0.1MPa～0.2MPa。即，在刚进行密封工序之后，大部分上述可溶于电解液的气体还未溶解于上述电解液，通过在密封工序后使上述可溶于电解液的气体溶解上述电解液，从而可以减小上述容器内部的压力。
对于上述蓄电元件的制造方法中的电极体、电解液、可溶于电解液的气体和容器等的详细内容，如上所述。
＜其它的实施方式＞
应予说明的是，本发明的蓄电元件不限于上述实施方式，在不脱离本发明的主旨的范围内，可以进行各种变更。例如，在某实施方式的结构中可以追加其它实施方式的结构，或者，可以将某实施方式的结构中的一部分用其它实施方式的结构或公知技术置换。进而，也可以删除某实施方式的结构的一部分。此外，也可以对某一种实施方式的构成附加公知技术。例如，上述实施方式中，例示了上述扁平形状的卷绕电极体具有2个卷绕R部和2个平坦部，上述2个平坦部以与构成上述容器主体的上述宽度较宽的侧面直接或间接地相接的方式与该宽度较宽的侧面对置而配置，上述2个卷绕R部以不与上述宽度较宽的侧面相接的方式面向构成上述容器主体的底面和盖体而配置的情况，但不限于此。上述2个卷绕R部也可以以不与上述宽度较宽的侧面相接的方式面向构成上述容器主体的宽度较窄的侧面而配置。该卷绕电极体与层叠型的电极体相比，气体滞留难以消除，因此，可以更有效地发挥应用本方式而产生的效果。
例如，上述实施方式中，作为上述使容器内部为负压状态的方法，例示了采用将可溶于电解液的气体收纳于容器内部的方法的情况，但不限于此。例如，作为上述使容器内部为负压状态的方法，也可以采用使用真空泵等以对容器内部的压力进行减压的状态而密封的方法。在该情况下，上述负压形成工序中可以具备使用真空泵等对上述容器内部的压力进行减压的减压工序，以代替上述气体收纳工序。该减压工序可以在上述电解液收纳工序后且上述密封工序前实施。但是，如上述实施方式那样，基于容易消除容器内部的气体滞留于电极间的空隙所导致的气体滞留的点来考虑，采用上述将可溶于电解液的气体收纳于容器内部的方法更为优选。即，由于容器内部的剩余空间的可溶于电解液的气体的浓度升高，因此，即便通过因充放电而导致的电极的膨胀收缩而在电极间产生空隙，存在于容器内部的气体流入电极间的空隙而滞留，电解液仍可以迅速溶解，其结果是，容易消除气体滞留，基于这一点来考虑，为优选。
上述实施方式中，对将蓄电元件用作可以充放电的非水电解液二次电池(例如锂离子二次电池)的情况进行了说明，但蓄电元件的种类、形状、尺寸、容量等是任意的。本发明可以适用于各种二次电池、双电层电容器或锂离子电容器等电容器。
本实施方式的蓄电元件作为将多个蓄电元件1集合而构成的蓄电单元(电池模组)，可以搭载在电动汽车(EV)、混合动力汽车(HEV)、插电式混合动力气车(PHEV)等汽车用电源、个人电脑、通信终端等电子机器用电源、或电力储备用电源等中。在该情况下，对于蓄电单元包含的至少一个蓄电元件适用本发明的技术即可。
图3中示出将电气连接的两个以上的蓄电元件1集合而成的蓄电单元20再进一步集合而成的蓄电装置30的一个例子。蓄电装置30可以具备将两个以上的蓄电元件1电气连接的汇流排(未图示)、将两个以上的蓄电单元20电气连接的汇流排(未图示)等。蓄电单元20或蓄电装置30可以具备监视一个以上蓄电元件1的状态的状态监视装置(未图示)。
实施例
以下，根据实施例对本发明进行进一步具体的说明。本发明不限定于以下的实施例。
[实施例1～实施例3和比较例1～比较例3]
(1)正极形成工序
制备正极合剂糊料，其含有作为正极活性物质的LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2、作为粘结剂的PVDF、以及作为导电剂的乙炔黑，且以NMP为分散介质。正极活性物质、粘结剂、导电剂的比率以固体成分换算的质量比计设为90：5：5。将正极合剂糊料涂敷在作为正极基材的厚度12μm的铝箔的两面，并干燥，形成正极活性物质层，得到实施例1～实施例3和比较例1～比较例3的正极。使干燥后的单面的每单位面积的正极合剂(从正极合剂糊料使分散介质蒸发而得)的涂布量为8.5mg/cm2。
(2)负极形成工序
制备负极合剂糊料，其含有作为负极活性物质的难石墨化性碳和作为粘结剂的PVDF，且以NMP为分散介质。负极活性物质和粘结剂的比率以固体成分换算的质量比计为95：5。将负极合剂糊料涂敷在作为负极基材的厚度8μm的铜箔的两面，并干燥，形成负极活性物质层，得到实施例1～实施例3和比较例1～比较例3的正极。使干燥后的单面的每单位面积的负极合剂(从负极合剂糊料使分散介质蒸发而得)的涂布量为4mg/cm2。
(3)电极体形成工序
在上述负极和正极、以及具有表1记载的压缩弹性模量和空孔率的厚度20μm的隔离件层叠的状态下，以中空结构的卷绕芯为中心进行卷绕，由此，制作实施例1～实施例3和比较例1～比较例3的卷绕型电极体。作为隔离件的材料，实施例1～实施例3和比较例2使用PP/PE/PP制的三层结构的干式多孔质树脂膜隔离件，比较例1和比较例3使用PE制的单层的湿式多孔树脂膜隔离件。
(4)电极体收纳工序
将上述电极体收纳于铝合金制的扁平且有底方形筒形状的容器主体。
(5)电解液收纳工序
在将PC、DMC和EMC以体积比率1：1：1混合得到的非水溶剂中，使LiPF6以1.2mol/dm3的浓度溶解，制备非水电解液。在实施例1～实施例3和比较例1～比较例3的蓄电元件中，将调整后的电解液收纳于上述容器中30cm3。上述容器内部的剩余空间的体积为12cm3。
(6)气体收纳工序
在上述电解液的收纳后，进行预充电。其后，实施例1～实施例3和比较例3的蓄电元件中，使用真空泵将容器内部的压力减压至10000Pa后，将作为可溶于电解液的气体的二氧化碳气体和空气以表1所示的注入量收纳于上述容器内部。比较例1和比较例2的蓄电元件中，是将空气收纳于容器内部，以代替二氧化碳气体。
(7)密封工序
在将上述二氧化碳气体或上述空气收纳于上述容器5分钟后，进行注入口的密封，从而密封容器，得到作为试验用电池单元的实施例1～实施例3和比较例1～比较例3的蓄电元件。
[评价]
(容器内部的压力)
容器内部的压力是将内压测定器安装于容器而测定的。在密封后，将经过48小时后的容器内部的压力(表压)示于表1。作为容器内部的绝对压，实施例1、2和比较例3为0.0613MPa，实施例3为0.0513MPa，比较例1、2为0.1413MPa。
(隔离件的压缩弹性模量)
隔离件的压缩弹性模量(MPa)如下算出：对于层叠200张的隔离件的样品，在30℃使用称重传感器式蠕变试验机(Mise Tester Co.,Ltd.制)，挤压直径50mm的圆柱压头，在压缩的应力到达1MPa后，保持该应力状态，测定1小时后的隔离件的厚度变化量(μm)，通过上述式而算出。
(电极间的气体滞留的产生数量)
实施例和比较例的电极间的气体滞留的产生数量是将蓄电元件解体而展开电极体，以目视确认的。
[表1]
如表1所示，隔离件的压缩弹性模量为15MPa以上、且上述容器内部为负压状态的实施例1～实施例3的电极间的气体滞留的产生的减少效果优异。另外，隔离件的压缩弹性模量和容器内部的压力越低，电极间的气体滞留的产生的减少效果越高。另一方面，隔离件的压缩弹性模量小于15MPa的比较例1和比较例3中，无论容器内部的压力如何，均无法得到电极间的气体滞留的产生的减少效果。另外，容器内部不是负压状态的比较例2中，尽管隔离件的压缩弹性模量为15MPa以上，但仍无法得到电极间的气体滞留的产生的减少效果。
以上结果表明：该蓄电元件通过使上述隔离件的压缩弹性模量为15MPa以上且使上述容器内部为负压状态，从而可减少电极间的气体滞留的产生。
符号说明
1 蓄电元件
2 电极体
3 容器
4 正极端子
14 正极集电体
5 负极端子
15 负极集电体
3a 容器主体
3b 盖体
20 蓄电单元
30 蓄电装置

Claims (11)

1.一种蓄电元件，具备：
电极体，所述电极体是正极和负极介由隔离件层叠而成的，
电解液，以及
用于收纳所述电极体和所述电解液的可密封的容器；
其中，所述隔离件的压缩弹性模量为15MPa以上，
所述容器内部为负压状态。
2.根据权利要求1所述的蓄电元件，其中，所述容器内部收纳有可溶于所述电解液的气体。
3.根据权利要求2所述的蓄电元件，包含二氧化碳作为可溶于所述电解液的气体。
4.根据权利要求3所述的蓄电元件，其中，所述容器内部的剩余空间中的所述二氧化碳的含量为5体积％以上。
5.根据权利要求1～4中任一项所述的蓄电元件，其中，所述隔离件的压缩弹性模量为40MPa以下。
6.根据权利要求1～5中任一项所述的蓄电元件，其中，所述容器内部的压力为0.07MPa以下。
7.根据权利要求1～6中任一项所述的蓄电元件，其中，所述负极包含碳材料作为负极活性物质。
8.根据权利要求1～7中任一项所述的蓄电元件，其中，所述电极体是将介由所述隔离件层叠的所述正极和所述负极卷绕而成的卷绕电极体。
9.根据权利要求1～8中任一项所述的蓄电元件，其中，所述电极体是将介由所述隔离件层叠的所述正极和所述负极卷绕而成的扁平形状的卷绕电极体，
所述容器具有扁平且有底方形筒形状的容器主体和封闭该容器主体的开口部的盖体，
所述容器主体的至少一个侧面朝向所述容器的内侧凹陷。
10.根据权利要求9所述的蓄电元件，其中，所述容器主体将所述电极体夹在其间，且
具有互相对置的一对宽度较宽的侧面、互相对置的一对宽度较窄的侧面以及与所述盖体对置的底面，
所述扁平形状的卷绕电极体具有2个卷绕R部和2个平坦部，
所述2个平坦部以与构成所述容器主体的宽度较宽的侧面直接或间接地相接的方式，与该宽度较宽的侧面对置而配置，
所述2个卷绕R部以不与所述宽度较宽的侧面相接的方式，面向所述容器主体的底面和所述盖体而配置。
11.根据权利要求9所述的蓄电元件，其中，所述容器主体将所述电极体夹在其间，且
具有互相对置的一对宽度较宽的侧面、互相对置的一对宽度较窄的侧面以及与所述盖体对置的底面，
所述扁平形状的卷绕电极体具有2个卷绕R部和2个平坦部，
所述2个平坦部以与构成所述容器主体的所述宽度较宽的侧面直接或间接地相接的方式，与该宽度较宽的侧面对置而配置，
所述2个卷绕R部以不与所述宽度较宽的侧面相接的方式，面向构成所述容器主体的所述宽度较窄的侧面而配置。
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