CN116670208A - 再生苯乙烯系树脂组合物和成型体 - Google Patents
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Abstract
提供:再利用材料含有率高、耐冲击性优异、在薄壁厚度下抗蠕变性优异、且燃烧性具有符合UL94HB的安全性的再生苯乙烯系树脂组合物、和由该树脂组合物形成的成型体。一种再生苯乙烯系树脂组合物,其将(A)苯乙烯系再利用材料和(B)苯乙烯系原始材料的总量设为100质量%,以40质量%以上且90质量%以下的比率含有(A),再生苯乙烯系树脂组合物中,橡胶状聚合物含量为5.0质量%以上且7.0质量%以下、甲苯不溶性物质为21质量%以下、依据JIS K7171求出的抗弯强度为47MPa以上。
Description
技术领域
本发明涉及:再利用材料含有率高、耐冲击性优异、在薄壁厚度下抗蠕变性优异、且燃烧性具有符合UL94HB的安全性的再生苯乙烯系树脂组合物、和由该树脂组合物形成的成型体。
背景技术
近年来,对环境问题的意识提升,家电、OA设备的塑料部件中利用再利用材料的动向逐渐扩大。然而,再利用材料由于劣化、污染、异物而使物性降低,或废弃设备的种类、回收量不恒定,因此,难以使塑料部件的强度、燃烧性稳定。作为涉及聚苯乙烯系再利用材料的利用的技术,可以举出下述。
现有技术文献
专利文献
专利文献1:日本特开2009-149768号公报
专利文献2:日本特开2020-7424号公报
发明内容
发明要解决的问题
本发明的课题在于,提供:再利用材料含有率高、耐冲击性优异、在薄壁厚度下抗蠕变性优异、且燃烧性具有符合UL94HB的安全性的再生苯乙烯系树脂组合物、和由该树脂组合物形成的成型体。
用于解决问题的方案
本发明如以下所述。
1.一种再生苯乙烯系树脂组合物,其特征在于,至少含有(A)苯乙烯系再利用材料和(B)苯乙烯系原始材料,将前述(A)苯乙烯系再利用材料与前述(B)苯乙烯系原始材料的总量设为100质量%时,前述(A)苯乙烯系再利用材料的含量为40质量%以上且90质量%以下,前述(B)苯乙烯系原始材料的含量为10质量%以上且60质量%以下,
所述再生苯乙烯系树脂组合物的橡胶状聚合物含量为5.0质量%以上且7.0质量%以下,甲苯不溶性物质为21质量%以下,依据JIS K7171求出的抗弯强度为47MPa以上。
2.根据上述1所述的再生苯乙烯系树脂组合物,其特征在于,前述(A)苯乙烯系再利用材料为消费后材料。
3.根据上述1或2所述的再生苯乙烯系树脂组合物,其特征在于,通过荧光X射线法求出的氯(Cl)含量为900ppm以下、溴(Br)含量为900ppm以下,且前述氯(Cl)含量与前述溴(Br)含量的总计为1500ppm以下。
4.根据上述1至3中任一项所述的再生苯乙烯系树脂组合物,其特征在于,通过荧光X射线法求出的铁(Fe)与铜(Cu)的含量的总计为150ppm以下。
5.一种成型体,其特征在于,其是由上述1至4中任一项所述的再生苯乙烯系树脂组合物形成的。
6.根据上述5所述的成型体,其特征在于,其为调色剂盒用容器。
发明的效果
根据本发明,提供再利用材料含有率高、耐冲击性、抗蠕变性、安全性优异的再生苯乙烯系树脂组合物所形成的成型体。
具体实施方式
本发明为至少含有(A)苯乙烯系再利用材料和(B)苯乙烯系原始材料的再生苯乙烯系树脂组合物。
本发明中的(A)苯乙烯系再利用材料是指:包含苯乙烯系树脂的再生材,可以使用消费前材料和消费后材料,均可。消费前材料是指:回收苯乙烯系树脂制品的生产工序中产生的残料、不良品、和未售出或超过品质保证期或出厂前被废弃的苯乙烯系树脂制品并再利用的材料。消费后材料是指:一旦运往市场、消费者使用结束后回收并再利用的材料。本发明中,从制造环境负荷小的制品、推进绿色采购、再资源化率改善的观点出发,苯乙烯系再利用材料优选为消费后材料。作为适合作为消费后材料的苯乙烯系树脂的具体例,可以举出发泡苯乙烯、经挤出加工的片、容器、包装材料、CD·MD等存储介质的外壳、线轴、衣架等杂货、电气设备和OA设备的塑料部件等。其中,自电视·空调等家电的塑料部件、或复印机等OA设备的塑料部件等回收的橡胶改性聚苯乙烯可以提高再生苯乙烯系树脂组合物的耐冲击性,故特别优选。
对于本发明中的(A)苯乙烯系再利用材料,从耐冲击性、燃烧性、环境负荷的观点出发,优选尽量减少铁(Fe)、铜(Cu)等金属类、烯烃系树脂等不同种树脂、含氯(Cl)、溴(Br)等卤素的物质。去除它们的方法可以应用公知的技术。例如可以举出基于手工作业的筛选、利用磁力、涡流的筛选、利用比重差的筛选、利用塑料的带电作用的筛选、利用近红外线的筛选、利用X射线的筛选、利用色彩传感器的筛选、基于挤出机的丝网的去除等。
本发明中的(B)苯乙烯系原始材料是指:未经苯乙烯系树脂制品的生产工序的未使用的苯乙烯系树脂。可以从后述的苯乙烯系树脂中单独使用乃至同时使用2种以上。其中,特别优选聚苯乙烯、橡胶改性聚苯乙烯。
本发明中的苯乙烯系树脂是指:使芳香族乙烯基化合物聚合而得到者,根据需要可以加入共轭二烯系橡胶状聚合物进行橡胶改性。作为聚合方法,本体聚合法、本体/悬浮二级聚合法、溶液聚合法等是公知的,可以使用以任意方法制造而成者。作为芳香族乙烯基化合物系单体,可以举出苯乙烯、α-甲基苯乙烯、邻甲基苯乙烯、间甲基苯乙烯、对甲基苯乙烯等公知的物质,但优选苯乙烯。另外,可以为能跟这些芳香族乙烯基化合物系单体共聚的丙烯腈、(甲基)丙烯酸、(甲基)丙烯酸酯等与苯乙烯系单体的共聚物。还可以包含对苯乙烯系单体添加二乙烯基苯等交联剂并聚合而成者。
作为苯乙烯系树脂的橡胶改性中使用的共轭二烯系橡胶状聚合物,可以举出聚丁二烯、苯乙烯-丁二烯的无规或嵌段共聚物、聚异戊二烯、聚氯丁二烯、苯乙烯-异戊二烯的无规、嵌段或接枝共聚物、乙烯-丙烯橡胶、乙烯-丙烯-二烯橡胶等,特别优选聚丁二烯、苯乙烯-丁二烯的无规、嵌段或接枝共聚物。另外,它们也可以一部分经氢化。
作为这种苯乙烯系树脂的例子,可以举出聚苯乙烯(GPPS)、橡胶改性聚苯乙烯(HIPS)、ABS树脂(丙烯腈-丁二烯-苯乙烯共聚物)、AS树脂(丙烯腈-苯乙烯共聚物)、MS树脂(甲基丙烯酸甲酯-苯乙烯共聚物)、AAS树脂(丙烯腈-丙烯酸酯橡胶-苯乙烯共聚物)、AES树脂(丙烯腈-乙烯丙烯-苯乙烯共聚物)等。
本发明中的苯乙烯系树脂也可以包含苯乙烯系树脂以外的添加物、例如阻燃剂、染料/颜料、防着色剂、润滑剂、抗氧化剂、防老剂、光稳定剂、抗静电剂、填充剂、结晶成核剂、增容剂、氧化钛、炭黑等着色剂等。
本发明的再生苯乙烯系树脂组合物中,对于(A)苯乙烯系再利用材料与(B)苯乙烯系原始材料的混合比率,将两者的总量设为100质量%时,(A)苯乙烯系再利用材料为40质量%以上且90质量%以下。由此,(B)苯乙烯系原始材料为10质量%以上且60质量%以下。更优选(A)苯乙烯系再利用材料为45质量%以上且85质量%以下、(B)苯乙烯系原始材料为15质量%以上且55质量%以下,进一步优选(A)苯乙烯系再利用材料为50质量%以上且80质量%以下、(B)苯乙烯系原始材料为20质量%以上且50质量%以下。如果为上述范围内,则得到再利用材料含有率高、且薄壁厚度下的燃烧良好的再生苯乙烯系树脂组合物。
(A)苯乙烯系再利用材料的物性不稳定,因此,难以限定组合的(B)苯乙烯系原始材料的物性。由此,本发明中,通过特定混合(A)苯乙烯系再利用材料与B)苯乙烯系原始材料后的、再生苯乙烯系树脂组合物中的橡胶状聚合物的含量、甲苯不溶性物质以及抗弯强度,从而得到耐冲击性、抗蠕变性、燃烧性优异的再生苯乙烯系树脂组合物。
再生苯乙烯系树脂组合物中的橡胶状聚合物的含量为5.0质量%以上且7.0质量%以下。更优选5.0质量%以上且6.8质量%以下、进一步优选.2质量%以上且6.5质量%以下。如果为上述范围,则得到耐冲击性、抗蠕变性良好的再生苯乙烯系树脂组合物。
本发明的再生苯乙烯系树脂组合物中的甲苯不溶性物质中,包含苯乙烯系树脂中所含的橡胶状聚合物相、难溶、不溶于甲苯的不同种树脂等,但本发明的再生苯乙烯系树脂组合物的甲苯不溶性物质为21质量%以下。甲苯不溶性物质如果为21质量%以下,则得到薄壁厚度下的燃烧性良好的再生苯乙烯系树脂组合物。
再生苯乙烯系树脂组合物的依据JIS K7171求出的抗弯强度为47MPa以上。如果为上述范围,则得到薄壁厚度下的抗蠕变性良好的再生苯乙烯系树脂组合物。
本发明中,从环境负荷的观点出发,优选通过荧光X射线法求出的再生苯乙烯系树脂组合物中的氯(Cl)含量为900ppm以下、溴(Br)含量为900ppm以下、且氯(Cl)含量与溴(Br)含量的总计为1500ppm以下。如果为上述范围,则燃烧时有害气体的产生被抑制,通常作为非卤素材料处理。进一步优选氯(Cl)、溴(Br)均为700ppm以下,更优选氯(Cl)、溴(Br)均为500ppm以下。
从燃烧性的观点出发,优选通过荧光X射线法求出的再生苯乙烯系树脂组合物中的铁(Fe)与铜(Cu)的含量的总计为150ppm以下。
本发明的再生苯乙烯系树脂组合物在不有损本发明的效果的范围内可以添加其他添加剂。例如为酚系抗氧化剂、磷系抗氧化剂、金属减活剂、酸捕捉剂、紫外线吸收剂、光稳定剂等稳定剂、脂肪酸系润滑剂、脂肪族酰胺系润滑剂、金属皂系润滑剂等润滑剂、滑石、云母、二氧化硅等填充剂、玻璃纤维等增强剂、颜料、染料等着色剂、溴系阻燃剂、磷系阻燃剂、氮系阻燃剂等阻燃剂、三氧化锑等阻燃助剂、聚四氟乙烯(PTFE)等防滴剂、非离子系表面活性剂、阳离子系表面活性剂等抗静电剂、噁唑啉系增容剂、马来酸酐系增容剂、弹性体系增容剂等增容剂。
本发明中,苯乙烯系再利用材料与苯乙烯系原始材料的混合方法可以应用公知的混合技术。例如,将在混合型混合机、V型搅拌机、和转鼓混合机等混合装置中预先混合了的混合物进一步进行熔融混炼,从而可以形成均匀的树脂组合物。对熔融混炼也无特别限制,可以应用公知的熔融技术。作为适合的熔融混炼装置,为单螺杆挤出机、特殊单螺杆挤出机、和双螺杆挤出机等。另外,有如下方法:使用各定量喂料机,将各成分供给至挤出机等熔融混炼装置中得到树脂组合物。
由本发明的再生苯乙烯系树脂组合物形成的成型体的成型方法可以应用公知的技术。例如有:注射成型、加压成型、挤出成型、吹塑成型等方法。
作为由本发明的再生苯乙烯系树脂组合物形成的成型体的具体例,无特别限定,但例如适合用于调色剂盒用容器。
实施例
以下列举例子,对本发明具体进行说明,但本发明不限定于这些例子。
<橡胶状聚合物含量的测定>
使苯乙烯系树脂或树脂组合物溶解于氯仿,加入恒定量的一氯化碘/四氯化碳溶液并放置在暗处约1小时后,加入15质量%的碘化钾溶液和纯水50ml,用0.1N硫代硫酸钠/乙醇水溶液滴定过量的一氯化碘,由附加的一氯化碘量算出。
<比浓粘度(ηsp/C)的测定>
在苯乙烯系树脂1g中加入甲乙酮17.5ml与丙酮17.5ml的混合溶剂,在温度25℃下振荡溶解2小时后,通过离心分离使不溶性物质沉降,通过倾析取出上清液,加入250ml的甲醇,使树脂成分析出,将不溶性物质过滤干燥。使以同一操作得到的树脂成分溶解于甲苯,制作聚合物浓度0.4%(质量/体积)的试样溶液。对该试样溶液和纯甲苯,在30℃的恒温下由乌氏粘度测量定溶液流下秒数,以下式算出。
ηsp/C=(t1/t0-1)/C
t0:纯甲苯流下秒数
t1:试样溶液流下秒数
C:聚合物浓度
<(A)苯乙烯系再利用材料>
A-1:自家电回收的橡胶改性聚苯乙烯
消费后材料含有率100质量%、橡胶状聚合物含量5.7质量%
A-2:自家电回收的橡胶改性聚苯乙烯
消费后材料含有率100质量%、橡胶状聚合物含量6.2质量%
A-3:自杂货回收的橡胶改性聚苯乙烯
消费后材料含有率100质量%、橡胶状聚合物含量3.3质量%
<(B)苯乙烯系原始材料>
B-1:橡胶改性聚苯乙烯
比浓粘度(ηsp/C)0.75dl/g、橡胶状聚合物含量9.2质量%
B-2:聚苯乙烯
比浓粘度(ηsp/C)0.70dl/g
B-3:橡胶改性聚苯乙烯
比浓粘度(ηsp/C)0.72dl/g、橡胶状聚合物含量5.1质量%
<再生苯乙烯系树脂组合物的制备>
将表1所示的配混量的(A)苯乙烯系再利用材料与(B)苯乙烯系原始材料的各原料投入至混合机,进行预共混,用定量喂料机将共混物供给至双螺杆挤出机(ToshibaCorporation制“TEM26SS:14barrel”),在机筒温度220℃、总供给量30kg/小时、螺杆转速300rpm的挤出条件下进行熔融混炼并挤出。挤出后的线料进行水冷后导入至造粒机,得到树脂组合物的粒料。其中,比较例1、参考例直接使用原料的粒料。将以以下方法评价得到的树脂组合物的结果示于表1。
<甲苯不溶性物质>
在甲苯中以2.5质量%的比率加入树脂组合物,以25℃进行2小时振荡溶解后,以离心分离(转速10000rpm以上且14000rpm以下、分离时间30分钟)使不溶性物质(凝胶分)沉降,通过倾析去除上清液,得到凝胶。接着,将该溶胀凝胶以100℃预干燥2小时后,在120℃的真空干燥机中进行1小时干燥。在保干器中冷却至常温,进行精密称量,以下式算出。
不溶性物质率(%)=((b-a)/S)×100
a:离心沉降管重量
b:干燥凝胶+离心沉降管重量
S:试样重量
<抗弯强度>
将树脂组合物的粒料以温度70℃×3小时进行加热干燥后,用注射成型机(株式会社日本制钢所制“J100E-P”),在机筒温度220℃、模具温度45℃下,成型为JIS K7139中记载的A型试验片(哑铃)。使用自上述哑铃片的中央部切出的试验片,依据JIS K7171测定抗弯强度。
<耐冲击性>
耐冲击性根据夏比冲击值进行评价。将树脂组合物的粒料以温度70℃×3小时进行加热干燥后,用注射成型机(株式会社日本制钢所制“J100E-P”),在机筒温度220℃、模具温度45℃下,成型为JIS K 7139中记载的A型试验片(哑铃)。使用自上述哑铃片的中央部切出、通过切削引入切口(A型、r=0.25mm)的试验片,依据JIS K 7111-1测定耐冲击性。
<燃烧性>
将树脂组合物的粒料以温度70℃×3小时进行加热干燥后,用注射成型机(株式会社日本制钢所制、“J100E-P”),在机筒温度200℃、模具温度45℃下,成型为长度127mm×宽度12.7mm×厚度0.8mm的燃烧用试验。基于Underwriters Laboratories of the UnitedStates的Subject 94号的水平燃烧试验方法(UL94),进行燃烧试验。该试验方法中不满足HB者记作“NG”。
<抗蠕变性>
将树脂组合物的粒料以温度70℃×3小时进行加热干燥后,用注射成型机(株式会社日本制钢所制“J100E-P”),在机筒温度240℃、模具温度45℃下,得到长度127mm×宽度127mm×厚度0.8mm的成型体。以短边与流动方向成为平行的方式,将得到的成型体切成长度127mm×宽度12.7mm×厚度0.8mm,得到试验片。对得到的试验片以温度60℃×24小时进行退火处理后,在50℃气氛下对两端支持(支点间距30mm)的中央施加载荷。用厚度计测量初始挠曲量和放置1小时后的挠曲量,测定与初始值之差。数值小者记抗蠕变性优异,将5.0mm以下记作“A”、超过5.0mm者记作“B”。
<氯(Cl)、溴(Br)、铁(Fe)、铜(Cu)含量>
对于与上述抗蠕变性的试验同样地成型得到的长度127mm×宽度127mm×厚度0.8mm的成型体,用荧光X射线分析装置(Rigaku Corporation制“EDXL300”)进行分析,定量各元素,从而求出含量。表中的“N.D.”是指不检测。
[表1]
根据表1可知,本发明的再生苯乙烯系树脂组合物具有高的再利用材料含有率,同时具有优异的耐冲击性,即使在薄壁成型体中也具有优异的抗蠕变性、以及符合UL94HB的安全性。
需要说明的是,对于表1所示的再生苯乙烯系树脂组合物的橡胶状聚合物的含量(实测值),有时与由苯乙烯系再利用材料、苯乙烯系原始材料的各含量(实测值)计算出的计算值不一致,认为这是由于苯乙烯系再利用材料的批次内差异大所致。
Claims (6)
1.一种再生苯乙烯系树脂组合物,其特征在于,至少含有(A)苯乙烯系再利用材料和(B)苯乙烯系原始材料,将(A)苯乙烯系再利用材料与(B)苯乙烯系原始材料的总量设为100质量%时,(A)苯乙烯系再利用材料的含量为40质量%以上且90质量%以下,(B)苯乙烯系原始材料的含量为10质量%以上且60质量%以下,
所述再生苯乙烯系树脂组合物的橡胶状聚合物含量为5.0质量%以上且7.0质量%以下,甲苯不溶性物质为21质量%以下,依据JIS K7171求出的抗弯强度为47MPa以上。
2.根据权利要求1所述的再生苯乙烯系树脂组合物,其特征在于,所述(A)苯乙烯系再利用材料为消费后材料。
3.根据权利要求1或2所述的再生苯乙烯系树脂组合物,其特征在于,通过荧光X射线法求出的氯(Cl)含量为900ppm以下、溴(Br)含量为900ppm以下,且所述氯(Cl)含量与所述溴(Br)含量的总计为1500ppm以下。
4.根据权利要求1至3中任一项所述的再生苯乙烯系树脂组合物,其特征在于,通过荧光X射线法求出的铁(Fe)与铜(Cu)的含量的总计为150ppm以下。
5.一种成型体,其特征在于,其是由权利要求1至4中任一项所述的再生苯乙烯系树脂组合物形成的。
6.根据权利要求5所述的成型体,其特征在于,其为调色剂盒用容器。
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