CN115989339A - 半导体装置的制造方法、记录介质以及基板处理装置 - Google Patents

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栗林幸永
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Abstract

能够改善含钼膜的表面粗糙度，并且抑制来自基底的扩散。具有(a)将基板收容于处理容器的工序；(b)将基板加热至445℃以上且505℃以下的工序；(c)对基板供给含钼气体的工序；以及(d)对基板供给还原气体的工序，(e)在(b)之后，进行1次以上的(c)和(d)，由此在基板上形成含钼膜。

Description

半导体装置的制造方法、记录介质以及基板处理装置
技术领域
本公开涉及半导体装置的制造方法、记录介质以及基板处理装置。
背景技术
作为具有3维构造的NAND型闪速存储器或DRAM的字线，例如使用低电阻的钨(W)膜。另外，有时在该W膜与绝缘膜之间使用例如氮化钛(TiN)膜作为阻隔膜(例如参照专利文献1及专利文献2)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2011-66263号公报
专利文献2：国际公开第2019/058608号小册子
发明内容
发明所要解决的课题
然而，随着3维构造的NAND型闪速存储器的高层化，蚀刻变得困难，因此字线的薄膜化成为课题。
为了解决该课题，使用含有钼(Mo)的钼(Mo)膜代替上述那样的TiN膜和W膜，实现了薄膜化和低电阻化，但Mo膜的膜的表面的粗糙度(表面粗糙度)大，提高Mo膜的埋入性能成为课题。另外，若在基底金属膜上形成Mo膜，则有时金属元素从基底金属膜向膜中扩散。
本公开的目的在于提供一种能够改善含钼膜的表面粗糙度并且抑制来自基底的扩散的技术。
用于解决课题的手段
根据本公开的一个方式，提供如下的技术：具有：(a)将基板收容于处理容器的工序；(b)将所述基板加热至445℃以上且505℃以下的工序；(c)对所述基板供给含钼气体的工序；以及(d)对所述基板供给还原气体的工序，(e)在(b)之后，进行1次以上的(c)和(d)，由此在所述基板上形成含钼膜。
发明效果
根据本公开，能够改善含钼膜的表面粗糙度，并且抑制来自基底的扩散。
附图说明
图1是表示本公开的一实施方式中的基板处理装置的立式处理炉的概略的纵剖视图。
图2是图1中的A-A线概略横剖视图。
图3是本公开的一实施方式中的基板处理装置的控制器的概略结构图，是以框图表示控制器的控制系统的图。
图4是表示本公开的一实施方式中的基板处理工序的图。
图5的(A)是表示在基板上形成含Mo膜之前的基板的剖面的图，图5的(B)是表示在基板上形成含Mo膜之后的基板的剖面的图。
图6是表示分别形成于样品1～样品5的含Mo膜的平均粗糙度(Ra)与基板的温度的关系的图。
具体实施方式
以下，参照图1～5进行说明。此外，在以下的说明中使用的附图均是示意性的，附图所示的各要素的尺寸的关系、各要素的比率等未必与现实一致。另外，在多个附图的相互之间，各要素的尺寸的关系、各要素的比率等也未必一致。
(1)基板处理装置的结构
基板处理装置10具备设置有作为加热单元(加热机构、加热系统)的加热器207的处理炉202。加热器207为圆筒形状，通过支承于作为保持板的加热器基座(未图示)而垂直地安装。
在加热器207的内侧配设有与加热器207呈同心圆状地构成反应容器(处理容器)的外管203。外管203例如由石英(SiO2)、碳化硅(SiC)等耐热性材料构成，形成为上端封闭且下端开口的圆筒形状。在外管203的下方，以与外管203呈同心圆状的方式配设有歧管(入口凸缘)209。歧管209例如由不锈钢(SUS)等金属构成，形成为上端及下端开口的圆筒形状。在歧管209的上端部与外管203之间设置有作为密封部件的O型环220a。通过将歧管209支承于加热器基座，外管203成为垂直地安装的状态。
在外管203的内侧配设有构成反应容器的内管204。内管204例如由石英(SiO2)、碳化硅(SiC)等耐热性材料构成，形成为上端封闭且下端开口的圆筒形状。主要由外管203、内管204和歧管209构成处理容器(反应容器)。在处理容器的筒中空部(内管204的内侧)形成有处理室201。
处理室201构成为能够通过后述的晶舟217以水平姿势在铅垂方向上排列为多层的状态收容作为基板的晶圆200。
在处理室201内，以贯通歧管209的侧壁和内管204的方式设置有喷嘴410、420。喷嘴410、420分别与气体供给管310、320连接。但是，本实施方式的处理炉202并不限定于上述的方式。
在气体供给管310、320上从上游侧起依次分别设置有作为流量控制器(流量控制部)的质量流量控制器(MFC)312、322。另外，在气体供给管310、320分别设置有作为开闭阀的阀314、324。在气体供给管310、320的阀314、324的下游侧分别连接有供给惰性气体的气体供给管510、520。在气体供给管510、520上，从上游侧起依次分别设置有作为流量控制器(流量控制部)的MFC512、522及作为开闭阀的阀514、524。
在气体供给管310、320的前端部分别连结连接有喷嘴410、420。喷嘴410、420构成为L字型的喷嘴，其水平部以贯通歧管209的侧壁及内管204的方式设置。喷嘴410、420的垂直部设置于以向内管204的径向外侧突出且沿铅垂方向延伸的方式形成的通道形状(槽形状)的预备室201a的内部，在预备室201a内沿着内管204的内壁朝向上方(晶圆200的排列方向上方)设置。
喷嘴410、420以从处理室201的下部区域延伸至处理室201的上部区域的方式设置，在与晶圆200相对的位置分别设置有多个气体供给孔410a、420a。由此，从喷嘴410、420的气体供给孔410a、420a分别向晶圆200供给处理气体。该气体供给孔410a、420a从内管204的下部到上部设置有多个，分别具有相同的开口面积，并且以相同的开口间距设置。但是，气体供给孔410a、420a并不限定于上述的方式。例如，也可以使开口面积从内管204的下部朝向上部逐渐变大。由此，能够使从气体供给孔410a、420a供给的气体的流量更均匀化。
喷嘴410、420的气体供给孔410a、420a在从后述的晶舟217的下部到上部的高度的位置设置有多个。因此，从喷嘴410、420的气体供给孔410a、420a供给到处理室201内的处理气体被供给到被收纳于晶舟217的下部至上部的晶圆200的整个区域。喷嘴410、420以从处理室201的下部区域延伸至上部区域的方式设置即可，但优选以延伸至晶舟217的顶部附近的方式设置。
从气体供给管310经由MFC312、阀314、喷嘴410向处理室201内供给原料气体作为处理气体。
从气体供给管320经由MFC322、阀324、喷嘴420向处理室201内供给还原气体作为处理气体。
从气体供给管510、520分别经由MFC512、522、阀514、524、喷嘴410、420向处理室201内供给例如氮(N2)气作为惰性气体。以下，对将N2气体用作惰性气体的例子进行说明，但作为惰性气体，除了N2气体以外，例如也可以使用氩(Ar)气、氦(He)气、氖(Ne)气、氙(Xe)气等稀有气体。
主要由气体供给管310、320、MFC312、322、阀314、324、喷嘴410、420构成处理气体供给系统，但也可以仅将喷嘴410、420认为是处理气体供给系统。处理气体供给系统也可以简称为气体供给系统。在使含Mo气体从气体供给管310流动的情况下，主要由气体供给管310、MFC312、阀314构成含Mo气体供给系统，但也可以考虑将喷嘴410包含于含Mo气体供给系统。另外，在使还原气体从气体供给管320流动的情况下，主要由气体供给管320、MFC322、阀324构成还原气体供给系统，但也可以考虑将喷嘴420包含在还原气体供给系统中。另外，主要由气体供给管510、520、MFC512、522、阀514、524构成惰性气体供给系统。
本实施方式中的气体供给的方法经由配置在由内管204的内壁和多片晶圆200的端部定义的圆环状的纵长的空间内的预备室201a内的喷嘴410、420搬送气体。然后，从设置在喷嘴410、420的与晶圆相对的位置的多个气体供给孔410a、420a向内管204内喷出气体。更详细而言，通过喷嘴410的气体供给孔410a、喷嘴420的气体供给孔420a，朝向与晶圆200的表面平行的方向喷出处理气体等。
排气孔(排气口)204a是在内管204的侧壁且与喷嘴410、420对置的位置形成的贯通孔，例如是在铅垂方向上细长地开设的狭缝状的贯通孔。从喷嘴410、420的气体供给孔410a、420a向处理室201内供给并在晶圆200的表面上流动的气体经由排气孔204a向由在内管204与外管203之间形成的间隙构成的排气路径206内流动。然后，向排气路径206内流动的气体向排气管231内流动，向处理炉202外排出。
排气孔204a设置在与多个晶圆200相对的位置，从气体供给孔410a、420a供给到处理室201内的晶圆200的附近的气体在朝向水平方向流动后，经由排气孔204a向排气路径206内流动。排气孔204a不限于构成为狭缝状的贯通孔的情况，也可以由多个孔构成。
在歧管209设置有对处理室201内的气氛进行排气的排气管231。在排气管231上，从上游侧起依次连接有检测处理室201内的压力的作为压力检测器(压力检测部)的压力传感器245、APC(Auto Pressure Controller：自动压力控制器)阀243、作为真空排气装置的真空泵246。APC阀243通过在使真空泵246工作的状态下开闭阀，能够进行处理室201内的真空排气和真空排气停止，而且，通过在使真空泵246工作的状态下调节阀开度，能够调节处理室201内的压力。排气系统主要由排气孔204a、排气路径206、排气管231、APC阀243以及压力传感器245构成。也可以考虑将真空泵246包含在排气系统中。
在歧管209的下方设置有能够气密地封闭歧管209的下端开口的作为炉口盖体的密封盖219。密封盖219构成为从铅垂方向下侧与歧管209的下端抵接。密封盖219例如由SUS等金属构成，形成为圆盘状。在密封盖219的上表面设置有与歧管209的下端抵接的作为密封部件的O型环220b。在密封盖219的与处理室201相反的一侧，设置有使收容晶圆200的晶舟217旋转的旋转机构267。旋转机构267的旋转轴255贯通密封盖219而与晶舟217连接。旋转机构267构成为通过使晶舟217旋转来使晶圆200旋转。密封盖219构成为通过在外管203的外部垂直地设置的作为升降机构的晶舟升降机115而在铅垂方向上进行升降。晶舟升降机115构成为，通过使密封盖219进行升降，能够将晶舟217向处理室201内外搬入及搬出。晶舟升降机115构成为将晶舟217和收容于晶舟217的晶圆200向处理室201内外搬送的搬送装置(搬送系统)。
作为基板支承件的晶舟217构成为，使多张、例如25～200张晶圆200以水平姿势且以彼此中心对齐的状态在铅垂方向上隔开间隔地排列。晶舟217例如由石英、SiC等耐热性材料构成。在晶舟217的下部，以水平姿势多层(未图示)地支承有例如由石英、SiC等耐热性材料构成的隔热板218。根据该结构，来自加热器207的热难以传递到密封盖219侧。但是，本实施方式并不限定于上述的方式。例如，也可以不在晶舟217的下部设置隔热板218，而设置隔热筒，该隔热筒构成为由石英、SiC等耐热性材料构成的筒状的部件。
如图2所示，在内管204内设置有作为温度检测器的温度传感器263，通过基于由温度传感器263检测出的温度信息来调节向加热器207的通电量，从而使处理室201内的温度成为所希望的温度分布。温度传感器263与喷嘴410、420同样地构成为L字型，沿着内管204的内壁设置。
如图3所示，作为控制部(控制单元)的控制器121构成为具备CPU(CentralProcessing Unit：中央处理单元)121a、RAM(Random Access Memory：随机存取处理器)121b、存储装置121c、I/O端口121d的计算机。RAM121b、存储装置121c、I/O端口121d构成为能够经由内部总线与CPU121a进行数据交换。控制器121例如与构成为触摸面板等的输入输出装置122连接。
存储装置121c例如由闪存、HDD(Hard Disk Drive：硬盘驱动器)等构成。在存储装置121c内以能够读取的方式存储有控制基板处理装置的动作的控制程序、记载有后述的半导体装置的制造方法的步骤、条件等的工艺制程等。工艺制程是以使控制器121执行后述的半导体装置的制造方法中的各工序(各步骤)而能够获得规定的结果的方式组合而成的，作为程序发挥功能。以下，也将该工艺制程、控制程序等统一简称为程序。在本说明书中使用程序这样的用语的情况下，有时仅单独包含工艺制程，有时仅单独包含控制程序，或者有时包含工艺制程和控制程序的组合。RAM121b构成为暂时保持由CPU121a读出的程序、数据等的存储区域(工作区域)。
I/O端口121d与上述MFC312、322、512、522、阀314、324、514、524、压力传感器245、APC阀243、真空泵246、加热器207、温度传感器263、旋转机构267、晶舟升降机115等连接。
CPU121a构成为从存储装置121c读出并执行控制程序，并且根据来自输入输出装置122的操作指令的输入等从存储装置121c读出制程等。CPU121a按照读出的制程的内容，控制利用MFC312、322、512、522进行的各种气体的流量调节动作、阀314、324、514、524的开闭动作、APC阀243的开闭动作及利用APC阀243进行的基于压力传感器245的压力调节动作、基于温度传感器263的加热器207的温度调节动作、真空泵246的启动及停止、利用旋转机构267进行的晶舟217的旋转及旋转速度调节动作、利用晶舟升降机115进行的晶舟217的升降动作、晶圆200向晶舟217的收容动作等。
控制器121能够通过将存储于外部存储装置(例如，磁带、软盘、硬盘等磁盘、CD、DVD等光盘、MO等光磁盘、USB存储器、存储卡等半导体存储器)123的上述程序安装于计算机而构成。存储装置121c、外部存储装置123构成为计算机可读取的记录介质。以下，也将它们统一简称为记录介质。在本说明书中，记录介质有时仅单独包含存储装置121c，有时仅单独包含外部存储装置123，或者有时包含这两者。向计算机提供程序也可以不使用外部存储装置123，而使用因特网或专用线路等通信手段来进行。
(2)基板处理工序
作为半导体装置(器件)的制造工序的一个工序，使用图4、图5的(A)和图5的(B)对在晶圆200上形成例如作为3DNAND的控制栅极电极使用的含有钼(Mo)的含Mo膜的工序的一个例子进行说明。在此，如图5的(A)所示，使用在表面形成有含有作为非过渡金属元素的铝(Al)的含金属膜、即作为金属氧化膜的氧化铝(AlO)膜的晶圆200。然后，通过后述的基板处理工序，如图5的(B)所示，在形成有AlO膜的晶圆200上形成含Mo膜。形成含Mo膜的工序使用上述的基板处理装置10的处理炉202来执行。在以下的说明中，构成基板处理装置10的各部的动作由控制器121控制。
在本实施方式的基板处理工序(半导体装置的制造工序)中，具有如下工序：
(a)将晶圆200收容于作为处理容器内的处理室201的工序；
(b)将晶圆200加热至445℃以上且505℃以下的工序；
(c)对晶圆200供给含金属气体的工序；以及
(d)对晶圆200供给还原气体的工序，
(e)在(b)之后，进行1次以上的(c)和(d)，由此在晶圆200上形成含Mo膜。
在本说明书中，在使用“晶圆”这一用语的情况下，有时指“晶圆本身”，有时指“晶圆与形成于其表面的规定的层、膜等的层叠体”。在本说明书中，在使用“晶圆的表面”这一用语的情况下，有时指“晶圆本身的表面”，有时指“在晶圆上形成的规定的层、膜等的表面”。本说明书中使用“基板”这一用语的情况也与使用“晶圆”这一用语的情况同义。
(晶圆搬入)
将多张晶圆200装填(晶圆装填)到晶舟217中时，如图1所示，支承多张晶圆200的晶舟217被晶舟升降机115抬起，被搬入(晶舟装载)到处理室201内，并被收纳到处理容器中。在该状态下，密封盖219成为经由O型环220使外管203的下端开口封闭的状态。
(压力调节及温度调节)
利用真空泵246进行真空排气，以使处理室201内、即晶圆200所存在的空间成为所期望的压力(真空度)。此时，处理室201内的压力由压力传感器245测定，基于该测定的压力信息，对APC阀243进行反馈控制(压力调节)。真空泵246至少在对晶圆200的处理完成之前的期间维持始终工作的状态。
另外，通过加热器207进行加热，以使处理室201内成为所期望的温度。此时，基于温度传感器263检测出的温度信息对向加热器207的通电量进行反馈控制(温度调节)，以使处理室201内成为所期望的温度分布。以下，加热器207的温度设定为使晶圆200的温度成为例如445℃以上且505℃以下的范围内的温度，优选成为445℃以上且470℃以下的范围内的温度的温度。另外，加热器207进行的处理室201内的加热至少在对晶圆200的处理完成之前的期间持续进行。
[步骤S10]
(含金属气体供给)
打开阀314，使作为原料气体的含金属气体在气体供给管310内流动。含金属气体通过MFC312进行流量调节，从喷嘴410的气体供给孔410a向处理室201内供给，从排气管231排出。此时，对晶圆200供给含金属气体。此时，同时打开阀514，使N2气体等惰性气体在气体供给管510内流动。在气体供给管510内流动的惰性气体通过MFC512进行流量调节，与含金属气体一起供给到处理室201内，从排气管231排出。此时，为了防止含金属气体侵入喷嘴420内，打开阀524，使惰性气体在气体供给管520内流动。惰性气体经由气体供给管320、喷嘴420向处理室201内供给，并从排气管231排出。
此时，调节APC阀243，使处理室201内的压力为例如1～3990Pa的范围内的压力、例如1000Pa。由MFC312控制的含金属气体的供给流量例如为0.1～1.0slm、优选为0.1～0.5slm的范围内的流量。由MFC512、522控制的惰性气体的供给流量分别设为例如0.1～20slm的范围内的流量。此外，本公开中的“1～3990Pa”这样的数值范围的表述意味着下限值和上限值包含在该范围内。因此，例如，“1～3990Pa”是指“1Pa以上且3990Pa以下”。对于其他数值范围也是同样的。
此时，在处理室201内流动的气体仅为含金属气体和惰性气体。在此，作为含金属气体，可以使用含有钼(Mo)和氧(O)的含钼(Mo)气体。作为含Mo气体，例如可以使用二氯二氧化钼(MoO2Cl2)气体、四氯一氧化钼(Mo OCl4)气体。通过含金属气体的供给，在晶圆200(作为表面的基底膜的AlO膜)上形成含金属层。在此，在使用MoO2Cl2气体作为含金属气体的情况下，含金属层为含Mo层。含Mo层可以是包含Cl、O的Mo层，也可以是MoO2Cl2的吸附层，还可以包含这两者。另外，含Mo层是以Mo为主成分的膜，是除了Mo元素以外还可以含有Cl、O、H等元素的膜。
[步骤S11(第一吹扫工序)]
(残留气体去除)
在从开始供给含金属气体起经过规定时间后、例如0.01～10秒后，关闭气体供给管310的阀314，停止供给含金属气体。即，对晶圆200供给含金属气体的时间例如为0.01～10秒的范围内的时间。此时，保持排气管231的APC阀243打开的状态，利用真空泵246对处理室201内进行真空排气，将残留在处理室201内的未反应或有助于含金属层形成后的含金属气体从处理室201内排除。即，对处理室201内进行吹扫。此时，阀514、524保持打开的状态，维持惰性气体向处理室201内的供给。惰性气体作为吹扫气体发挥作用，能够提高将残留在处理室201内的未反应或有助于含金属层形成后的含金属气体从处理室201内排除的效果。
[步骤S12]
(还原气体供给)
在去除处理室201内的残留气体之后，打开阀324，使还原气体在气体供给管320内流动。还原气体通过MFC322进行流量调节，从喷嘴420的气体供给孔420a向处理室201内供给，从排气管231排出。此时，对晶圆200供给还原气体。此时，同时打开阀524，使惰性气体在气体供给管520内流动。在气体供给管520内流动的惰性气体通过MFC522进行流量调节。惰性气体与还原气体一起被供给到处理室201内，并从排气管231排出。此时，为了防止还原气体侵入喷嘴410内，打开阀514，使惰性气体在气体供给管510内流动。惰性气体经由气体供给管310、喷嘴410供给到处理室201内，从排气管231排出。
此时，调节APC阀243，使处理室201内的压力为例如1～3990Pa的范围内的压力，例如2000Pa。由MFC322控制的还原气体的供给流量例如为1～50slm、优选为15～30slm的范围内的流量。由MFC512、522控制的惰性气体的供给流量分别设为例如0.1～30slm的范围内的流量。对晶圆200供给还原气体的时间例如为0.01～120秒的范围内的时间。
此时，在处理室201内流动的气体仅为还原气体和惰性气体。在此，作为还原气体，例如可以使用氢(H2)气、氘(D2)气、含有活化后的氢的气体等。在使用H2气体作为还原气体的情况下，H2气体与在步骤S10中形成于晶圆200上的含Mo层的较少的一部分发生置换反应。即，含Mo层中的O、氯(Cl)与H2反应，从Mo层脱离，作为水蒸气(H2O)、氯化氢(HCl)、氯(Cl2)等反应副产物而从处理室201内排出。然后，在晶圆200上形成含有Mo且实质上不含有Cl和O的金属层(Mo层)。
[步骤S13(第二吹扫工序)]
(残留气体去除)
在形成金属层后，关闭阀324，停止还原气体的供给。
然后，通过与上述的步骤S11(第一吹扫工序)同样的处理步骤，将残留在处理室201内的未反应或有助于金属层的形成后的还原气体、反应副产物从处理室201内排除。即，对处理室201内进行吹扫。
(实施规定次数)
通过将依次进行上述步骤S10～步骤S13的工序的循环进行1次以上(规定次数(n次))，在晶圆200上形成规定厚度(例如0.5～20.0nm)的含金属膜。上述循环优选重复多次。另外，也可以将步骤S10～步骤S13的工序分别进行至少1次以上。
(后吹扫以及大气压恢复)
从气体供给管510、520分别向处理室201内供给惰性气体，并从排气管231排气。惰性气体作为吹扫气体发挥作用，由此，处理室201内被惰性气体吹扫，残留在处理室201内的气体、反应副产物从处理室201内被去除(后吹扫)。之后，处理室201内的气氛被置换为惰性气体(惰性气体置换)，处理室201内的压力恢复为常压(大气压恢复)。
(晶圆搬出)
之后，利用晶舟升降机115使密封盖219下降，外管203的下端开口。然后，处理后晶圆200在被晶舟217支承的状态下从外管203的下端搬出到外管203的外部(晶舟卸载)。之后，将处理完毕的晶圆200从晶舟217取出(晶圆卸载)。
如上所述，在本公开中的基板处理工序中，将晶圆200加热至445℃以上且505℃以下的范围内的温度、优选为445℃以上且470℃以下的范围内的温度后，进行至少1次以上的作为含Mo气体的MoO2Cl2气体的供给和作为还原气体的H2气体的供给，由此在表面形成有AlO膜的晶圆200上形成规定厚度的含Mo膜。将晶圆200加热至445℃以上且505℃以下的范围内的温度而形成的含Mo膜的表面粗糙度的平均粗糙度Ra为1.0nm以下，将晶圆200加热至445℃以上且470℃以下的范围内的温度而形成的含Mo膜的表面粗糙度的平均粗糙度Ra为0.8nm以下。而且，将晶圆200加热至450℃以上465℃以下的范围内的温度而形成的含Mo膜的表面粗糙度的平均粗糙度Ra为0.7nm以下。
在此，将晶圆200的温度以低于445℃的温度加热而形成的含Mo膜与将晶圆200的温度加热至450℃而形成的含Mo膜相比，表面粗糙度恶化。另外，与将晶圆200的温度加热至450℃而形成的含Mo膜相比，在将晶圆200的温度加热至低于445℃的温度而形成的含Mo膜中，Al从基底的AlO膜向膜中的扩散增加。这是因为，在低于445℃的温度下，基于H2气体的还原不完全，MoO2Cl2气体未被还原，生成MoOxCly。这是因为认为，基底的AlO膜、所形成的含Mo膜被该MoOxCly侵蚀(attack)。在此，本公开中的“侵蚀”是指还原。
另外，将晶圆200的温度加热至高于505℃的温度而形成的含Mo膜与将晶圆200的温度加热至450℃而形成的含Mo膜相比，表面粗糙度恶化。另外，与将晶圆200的温度加热至450℃而形成的含Mo膜相比，在将晶圆200的温度加热至高于505℃的温度而形成的含Mo膜中，Al从基底的AlO膜向膜中的扩散增加。认为其原因在于，在高于505℃的温度下，基底的AlO膜或所形成的含Mo膜会被作为反应副产物而生成的HCl侵蚀。
即，通过将晶圆200设定为445℃以上且505℃以下的范围内的温度，优选设定为445℃以上且470℃以下的范围内的温度而形成含Mo膜，能够形成表面粗糙度的平均粗糙度Ra为1.0nm以下的含Mo膜，能够改善含Mo膜的表面粗糙度。即，能够提高3DNAND的控制栅极电极所使用的含Mo膜的埋入性能。另外，能够抑制Al从基底AlO膜向含Mo膜中的扩散。
(3)本实施方式的效果
根据本实施方式，能够得到以下所示的1个或多个效果。
(a)能够改善含Mo膜的表面粗糙度。
(b)能够形成具有平坦性的含Mo膜，能够提高覆盖率。即，能够提高3DNAND的控制栅极电极所使用的含Mo膜的埋入性能。
(c)能够抑制金属元素从基底金属膜向膜中的扩散。
(d)能够形成高密度的Mo膜，提高生产率。
(4)其他实施方式
以上，具体说明了本公开的实施方式。然而，本公开并不限定于上述的实施方式，在不脱离其主旨的范围内能够进行各种变更。
此外，在上述实施方式中，以作为含Mo气体而使用MoO2Cl2气体的情况为例进行了说明，但本公开并不限定于此。
另外，在上述实施方式中，以作为还原气体而使用H2气体的情况为例进行了说明，但本公开并不限定于此。
另外，在上述实施方式中，对使用一次处理多张基板的批量式的立式装置即基板处理装置进行成膜的例子进行了说明，但本公开并不限定于此，也能够适当地应用于使用一次处理1张或多张基板的单张式的基板处理装置进行成膜的情况。
以下，对实施例进行说明，但本公开并不限定于这些实施例。
(5)实施例
使用上述基板处理装置10，准备在表面形成有AlO膜的晶圆200的样品1～样品5。然后，对于样品1～样品5，分别将上述基板处理工序中的加热器207的温度加热至晶圆200的温度为425℃、450℃、475℃、500℃、550℃，进行规定次数的上述步骤S10～步骤S13，在表面形成有AlO膜的晶圆上形成含Mo膜。
首先，使用原子力显微镜(Atomic Force Microscopy，简称：AFM)观测形成于样品1～样品5的含Mo膜的表面。图6是表示分别形成于样品1～样品5的含Mo膜的表面粗糙度(平均粗糙度Ra)与基板的温度的关系的图。
根据样品1～样品5中的含Mo膜的表面的评价结果，将样品1的晶圆加热至425℃而形成的含Mo膜的表面和将样品5的晶圆加热至550℃而形成的含Mo膜的表面的平均粗糙度Ra大于1.0nm，与分别形成于样品2、样品3、样品4的含Mo膜的表面相比，确认到平均粗糙度大，表面粗糙度差。
另外，将样品2、样品3、样品4的晶圆分别加热至450℃、475℃、500℃而形成的含Mo膜的表面的平均粗糙度Ra为1.0nm以下，进而将样品2的晶圆加热至450℃而形成的含Mo膜的表面的平均粗糙度Ra为0.8以下。即，确认了分别形成于样品2、样品3、样品4的含Mo膜的平均粗糙度小，表面粗糙度良好。
即，如图6所示，确认了通过以使上述基板处理工序中的加热器207的温度成为晶圆200的温度为445℃以上且505℃以下的范围内的温度的方式形成含Mo膜，能够改善含Mo膜的表面粗糙度，使表面粗糙度的平均粗糙度Ra为1.0nm以下。而且，确认了通过以使上述基板处理工序中的加热器207的温度成为晶圆200的温度为445℃以上且470℃以下的范围内的温度的方式形成含Mo膜，能够进一步改善含Mo膜的表面粗糙度，使表面粗糙度的平均粗糙度Ra为0.8nm以下。进而，确认了通过以使上述基板处理工序中的加热器207的温度成为晶圆200的温度为450℃以上465℃以下的范围内的温度的方式形成含Mo膜，能够进一步改善含Mo膜的表面粗糙度，使表面粗糙度的平均粗糙度Ra为0.7nm以下。
接着，使用二次离子质谱法(Secondary Ion Mass Spectrometry，简称：SIMS)，对分别形成于样品1～样品5的含Mo膜中所含的各元素的深度方向的分布进行分析。
对于将样品1的晶圆加热至425℃而形成的含Mo膜和将样品5的晶圆加热至550℃而形成的含Mo膜，确认到Al扩散至膜中的表面附近，还存在阻碍Mo的吸附的Cl、O。
另外，确认了分别形成于样品2、样品3、样品4的含Mo膜中，从基底的AlO膜的扩散被抑制，特别是形成于样品2的含Mo膜与分别形成于样品3、样品4的含Mo膜相比，从基底的AlO膜的扩散被抑制。
确认了将样品2的晶圆加热至450℃而形成的含Mo膜中，Al从与基底的AlO膜的界面扩散至约2.5nm。另外，确认了将样品3的晶圆加热至475℃而形成的含Mo膜中，Al从与基底的AlO膜的界面扩散至约3nm。另外，确认了将样品4的晶圆加热至500℃而形成的含Mo膜中，Al从与基底的AlO膜的界面扩散至约5nm。即，确认了通过调节基板处理工序中的晶圆的温度，能够抑制Al从含Mo膜中的基底AlO膜的扩散。
另外，分别形成于样品2、样品3、样品4的含Mo膜中的O浓度和Cl浓度相同，确认到在450℃～500℃的温度下没有变化。
即，确认到通过以使上述基板处理工序中的加热器207的温度成为晶圆200的温度为445℃以上且505℃以下的范围内的温度，优选为445℃以上且470℃以下的范围内的温度的方式形成含Mo膜，能够抑制从基底的AlO膜的扩散。
符号说明
10基板处理装置
121控制器
200晶圆(基板)
201处理室。

Claims (16)

1.一种半导体装置的制造方法，其特征在于，所述制造方法具有如下工序：
(a)将基板收容于处理容器的工序；
(b)将所述基板加热至445℃以上且505℃以下的工序；
(c)对所述基板供给含钼气体的工序；以及
(d)对所述基板供给还原气体的工序，
(e)在(b)之后，进行1次以上的(c)和(d)，由此在所述基板上形成含钼膜。
2.根据权利要求1所述的半导体装置的制造方法，其特征在于，
在所述基板的表面形成有含金属膜。
3.根据权利要求2所述的半导体装置的制造方法，其特征在于，
所述含金属膜是金属氧化膜。
4.根据权利要求2或3所述的半导体装置的制造方法，其特征在于，
所述金属为非过渡金属。
5.根据权利要求2-4中的任一项所述的半导体装置的制造方法，其特征在于，
所述金属为铝。
6.根据权利要求2-5中的任一项所述的半导体装置的制造方法，其特征在于，
所述含金属膜为氧化铝膜。
7.根据权利要求1-6中的任一项所述的半导体装置的制造方法，其特征在于，
所述含钼气体是含有钼和氧的气体。
8.根据权利要求1-7中的任一项所述的半导体装置的制造方法，其特征在于，
所述含钼气体是含有钼、氧和氯的气体。
9.根据权利要求7或8所述的半导体装置的制造方法，其特征在于，
所述含钼气体为二氯二氧化钼气体。
10.根据权利要求1-9中的任一项所述的半导体装置的制造方法，其特征在于，
在(b)中，将所述基板的温度加热至445℃以上且470℃以下。
11.根据权利要求1-9中的任一项所述的半导体装置的制造方法，其特征在于，
在(b)中，将所述基板的温度加热至450℃以上且465℃以下。
12.根据权利要求1-11中的任一项所述的半导体装置的制造方法，其特征在于，
在(e)中，形成膜表面的平均粗糙度为1.0nm以下的所述含钼膜。
13.根据权利要求10所述的半导体装置的制造方法，其特征在于，
在(e)中，形成膜表面的平均粗糙度为0.8nm以下的所述含钼膜。
14.根据权利要求11所述的半导体装置的制造方法，其特征在于，
在(e)中，形成膜表面的平均粗糙度为0.7nm以下的所述含钼膜。
15.一种计算机可读取的记录介质，其记录有通过计算机使基板处理装置执行如下处理的程序，其特征在于，所述处理具有：
(a)将基板收容于基板处理装置的处理容器的步骤；
(b)将所述基板加热至445℃以上且505℃以下的步骤；
(c)对所述基板供给含钼气体的步骤；以及
(d)对所述基板供给还原气体的步骤，
(e)在(b)之后，进行1次以上的(c)和(d)，由此在所述基板上形成含钼膜。
16.一种基板处理装置，其特征在于，具有：
处理容器；
搬送系统，其向所述处理容器内搬送基板；
加热系统，其对所述处理容器内进行加热；
含钼气体供给系统，其向所述处理容器内供给含钼气体；
还原气体供给系统，其向所述处理容器内供给还原气体；
排气系统，其对所述处理容器内进行排气；以及
控制部，其构成为能够控制所述搬送系统、所述加热系统、所述含钼气体供给系统、所述还原气体供给系统以及所述排气系统，以便进行如下处理：(a)将所述基板收容于所述处理容器的处理；(b)将所述基板加热至445℃以上且505℃以下的处理；(c)对所述基板供给所述含钼气体的处理；以及(d)对所述基板供给所述还原气体的处理，(e)在(b)之后，进行1次以上的(c)和(d)，由此在所述基板上形成含钼膜。
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