CN115925419B - 一种纳米结构稀土掺杂锆酸镧热障涂层材料及制备方法 - Google Patents
一种纳米结构稀土掺杂锆酸镧热障涂层材料及制备方法 Download PDFInfo
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Abstract
本发明属于热障涂层材料领域，具体涉及一种超低热导率纳米结构稀土掺杂锆酸镧热障涂层材料及其制备方法，实验原料均为纳米级氧化物，并对A2B2O7型锆酸盐的A位、B位进行稀土掺杂，通过固相合成、喷雾造粒及二次烧结形成致密纳米结构团聚体。本发明的优势是从材料结构和成分设计两方面同时进行研究，将会是新型热障涂层材料的研究方向，采用本技术方案所获得的热障涂层粉体材料(La0.4Nd0.6)2(Zr0.7Ce0.3)2O7热导率从室温至1400℃检测结果为0.42～0.68W·m‑1·k‑1，远低于1.0W·m‑1·k‑1，且可提高粉体致密度，工艺便于操作，适合批量生产，成本适中，有很好的市场推广前景。
Description
技术领域
本发明属于热障涂层材料领域，具体涉及一种超低热导率纳米结构稀土掺杂锆酸镧热障涂层材料及其制备方法。
背景技术
热障涂层(Thermal Barrier Coatings)是一层陶瓷涂层，它沉积在耐高温金属或超合金的表面，对于基底材料起到隔热作用，降低基底温度，使得用其制成的器件(如发动机涡轮叶片)能在高温下运行，并且可以提高器件(发动机等)热效率达到60％以上。热障涂层可以明显降低基材温度、硬度高、化学稳定性好，具有防止高温腐蚀、延长热端部件使用寿命、提高发动机功率和减少燃油消耗等优点，TBCs的出现为大幅度改进航空发动机的性能开辟了新途径。目前广泛应用于热障涂层的材料是7～9％的氧化钇部分稳定氧化锆(8YSZ)，它虽然具有耐蚀、耐磨、耐热等性能，但由于其在1250℃会发生相变和烧结，使得涂层的热物理和力学性能急剧恶化，循环寿命降低。随着航空工业的发展，涡轮发动机的推重比越来越高，涡轮前进口温度也越来越高。显然8YSZ不能满足当下航空发动机更高性能的需求，所以开发新的热障涂层材料取代现役8YSZ成为必然趋势。
热导率作为热障涂层隔热性能的首要指标，如何降低热导率是热障涂层材料研究考虑的首要问题。随着有关稀土锆酸盐材料在TBCs方面的应用研究及关于A2B2O7型烧绿石结构高温相稳定及低热导率的报道，近些年来，稀土掺杂A2B2O7型结构锆酸盐的研究引起了国内外相关技术人员的高度关注，使其成为TBCs研究领域一个新的研究方向。相关研究机构纷纷开始进行各种有关稀土单掺杂和共掺杂锆酸盐的研究，其中以掺杂镧系元素居多。研究表明，合适的稀土元素掺杂量能够很好地改善锆酸盐材料的热学性能。Harvey等人曾研究了化学组成为(La1-xNdx)2Zr2O7(x＝0、0.2、0.4、0.6、0.8、1.0)的这一系列固溶体的性质，发现整个系列均为完整的烧绿石结构，这说明对锆酸镧掺杂Nd3+不影响其晶体结构，仍然具有高温相稳定性。目前稀土掺杂锆酸盐材料的相关研究虽然较多，但材料多为微米结构，晶粒的大小对材料的性能有显著影响，正常情况下晶粒越小晶界越多，材料的综合性能越好。
发明内容
鉴于上述问题，本发明提供了一种纳米结构稀土掺杂锆酸镧热障涂层材料的制备方法，其特征在于：实验原料均为纳米级氧化物，并对A2B2O7型锆酸盐的A位、B位进行稀土掺杂，通过固相合成、喷雾造粒及二次烧结形成致密纳米结构团聚体。
进一步的，包括如下具体步骤，步骤1：制备La2Zr2O7为基材，并测试基材热导率；
步骤2：通过稀土元素单掺杂Nd3+部分替代La3+获得热障涂层材料(La1-xNdx)2Zr2O7，其中0＜x≤0.8；通过稀土元素单掺杂Ce4+部分替代Zr4+获得热障涂层材料(La1-xNdx)2Zr2O7，其中0＜y≤0.5；
步骤3：根据x取值不同，所得到不同的热障涂层材料(La1-xNdx)2Zr2O7与基材热导率对比，获取热导率最低时x的取值，并获得对应热障涂层材料的物料配方A；
步骤4：根据y取值不同，所得到不同的热障涂层材料La2(Zr1-yCey)2O7与基材热导率对比，获取热导率最低时y的取值，并获得对应热障涂层材料的物料配方B；
步骤5：采用配方A与配方B进行La、Zr位进行共掺杂配料，经过研磨、干燥、烧结炉冷后粉碎过筛获得新型热障涂层粉体材料(La1-xNdx)2(Zr1-yCey)2O7粉末。
进一步的，所述La2Zr2O7基材,采用氧化物La2O3、ZrO2作为原材料，按摩尔比La2O3：ZrO2＝1：2进行配料，用混料机充分混合经过研磨、干燥、烧结炉冷后粉碎过筛制得。
进一步的，所述热障涂层材料(La1-xNdx)2Zr2O7，采用纯度为99.9％、平均粒度为20～30nm的稀土氧化物La2O3、Nd2O3、ZrO2作为原材料，根据x的取值范围,按照摩尔比(进行配料用混料机充分混合经过研磨、干燥、烧结炉冷后粉碎过筛制得。
进一步的，所述热障涂层材料La2(Zr1-yCey)2O7，采用纯度为99.9％、平均粒度为20～30nm的氧化物La2O3、ZrO2、CeO2作为原材料，根据y的取值范围,按照摩尔比(进行配料用混料机充分混合经过研磨、干燥、烧结炉冷后粉碎过筛制得。
进一步的，所述步骤5中，用混料机将配料充分混合，混合后的粉料加入酒精，用球磨机在150～200转/分钟下混合充分研磨12～24h，干燥箱80～100℃烘干12～24h，将干燥后的粉体在1350～1500℃恒温18～24h进行烧结，使粉料充分发生固相合成反应，炉冷至室温后粉碎、过筛，获得初始合成粉末。
进一步的，将上述合成的初始纳米粉体里加入去离子水和聚乙烯吡咯烷酮粘接剂(PVP)进行8h的球磨，其中固含量(粉体含量)55％、粘结剂质量分数0.5％、球料比为4：1，形成浆料，之后采用高速离心式喷雾干燥机，在进口温度250℃、出口温度120℃、雾化盘转速为10000r/min的条件下造粒形成团聚体。
进一步的，对造粒形成团聚体进行二次烧结，烧结工艺为：从室温以3～5℃/min升温至450～550℃并保温2h，再以5℃/min升温至850～950℃并保温2h，最后以10℃/min的升温速度升至1350℃并保温3h，保温结束后随炉冷却，过筛后获得纳米团聚体。将粉体压制成直径12.5mm厚2mm的圆片，测其热导率。
进一步的，所述物料配方A：氧化物La2O3、Nd2O3、ZrO2作为原材料，按摩尔比La2O3：Nd2O3：ZrO2＝0.4：0.6：2；所述物料配方B：氧化物La2O3、ZrO2、CeO2作为原材料，按摩尔比La2O3：ZrO2：CeO2＝1：1.4：0.6。
根据本发明的另一方面，还提供了一种纳米结构稀土掺杂锆酸镧热障涂层材料，所述热障涂层粉体材料(La1-xNdx)2(Zr1-yCey)2O7粉末为(La0.4Nd0.6)2(Zr0.7Ce0.3)2O7热障涂层材料，该热障涂层材料通过上述任一方法制备而成。
本发明的优势是从材料结构和成分设计两方面同时进行研究，将会是新型热障涂层材料的研究方向。采用本技术方案所获得的热障涂层粉体材料(La0.4Nd0.6)2(Zr0.7Ce0.3)2O7热热导率从室温至1400℃检测结果为0.42～0.68W·m-1·k-1，远低于1.0W·m-1·k-1，且可提高粉体致密度，工艺便于操作，适合批量生产，成本适中，有很好的市场推广前景。
附图说明
图1为实例4、7、10制备的三种材料在不同温度下的热导率比较图；
图2为(La0.4Nd0.6)2(Zr0.7Ce0.3)2O7粉体表面形貌(a)、(b)示意图；
图3为图2该粉体的TEM照片。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
具有烧绿石或萤石结构的锆酸盐材料由于其晶格中存在具有较大原子半径的稀土原子，所以能够成为声子散射的中心，在较高温度下也能够大大减低声子的平均自由程，从而降低涂层的热导率的优势；同时当涂层为纳米结构时，由于纳米结构涂层存在大量的晶界，使得纳米结构涂层之间存在着大量的界面，使得界面之间距离减小，在一定温度下，声子之间的散射大大增加，从而减少声子的平均自由程，从而大大减少涂层的热导率。
本发明的目的是提供一种新型超低热导率(＜1.0W·m-1·k-1)纳米结构稀土掺杂锆酸盐热障涂层材料及其制备方法，具体如下：
一种纳米结构稀土掺杂锆酸镧热障涂层材料的制备方法，同时采用纳米结构改性和稀土掺杂改性从而实现共同提高锆酸盐材料隔热性能即降低热导率的目的。即实验原料均为纳米级氧化物，并对A2B2O7型锆酸盐的A位、B位进行稀土掺杂，通过固相合成、喷雾造粒及二次烧结形成致密纳米结构团聚体。
具体步骤如下，步骤1：制备La2Zr2O7为基材，并测试基材热导率；
步骤2：通过稀土元素单掺杂Nd3+部分替代La3+获得热障涂层材料(La1-xNdx)2Zr2O7，其中0＜x≤0.8；通过稀土元素单掺杂Ce4+部分替代Zr4+获得热障涂层材料(La1-xNdx)2Zr2O7，其中0＜y≤0.5；
步骤3：根据x取值不同，所得到不同的热障涂层材料(La1-xNdx)2Zr2O7与基材热导率对比，获取热导率最低时x的取值，并获得对应热障涂层材料的物料配方A；
步骤4：根据y取值不同，所得到不同的热障涂层材料La2(Zr1-yCey)2O7与基材热导率对比，获取热导率最低时y的取值，并获得对应热障涂层材料的物料配方B；
步骤5：采用配方A与配方B进行La、Zr位进行共掺杂配料，经过研磨、干燥、烧结炉冷后粉碎过筛获得新型热障涂层粉体材料(La1-xNdx)2(Zr1-yCey)2O7粉末。
采用配方A与配方B，将纯度为99.9％、平均粒度为20～30nm的氧化物La2O3、Nd2O3、ZrO2、CeO2作为原材料，以一定的摩尔比进行配料，用混料机充分混合。混合后的粉料加入酒精，用球磨机在150～200转/分钟下混合充分研磨12～24h，干燥箱80～100℃烘干12～24h，将干燥后的粉体在1350～1500℃恒温18～24h进行烧结，使粉料充分发生固相合成反应，炉冷至室温后粉碎、过筛，获得初始合成粉末。对于纳米粉末而言，由于其质量过轻，易漂浮，无法直接用于热喷涂，因此必须对其经过一定的造粒处理，形成具有微米尺寸且保留纳米结构的团聚体。纳米团聚体造粒工艺主要包括球磨、喷雾干燥和烧结等。将上述合成的初始纳米粉体里加入合适的去离子水和聚乙烯吡咯烷酮粘接剂(PVP)进行约8h的球磨(其中固含量55％、粘结剂质量分数0.5％、球料比为4：1)，形成浆料，之后采用高速离心式喷雾干燥机，在进口温度250℃、出口温度120℃、雾化盘转速为10000r/min的条件下造粒形成团聚体。考虑到该团聚体并不致密，需要再次进行烧结。烧结工艺为：从室温以3～5℃/min升温至450～550℃并保温2h，再以5℃/min升温至850～950℃并保温2h，最后以10℃/min的升温速度升至1350℃并保温3h，保温结束后随炉冷却，过筛后获得纳米团聚体。将粉体压制成直径12.5mm厚2mm的圆片，测其热导率。
实施例1：La 2Zr2O7热障涂层材料的制备
将纯度为99.9％、平均粒度为20～30nm的氧化物La2O3、ZrO2作为原材料，按摩尔比La2O3：ZrO2＝1：2进行配料，用混料机充分混合。混合后的粉料加入酒精，用球磨机在150～200转/分钟下混合充分研磨12～24h，干燥箱80～100℃烘干12～24h，将干燥后的粉体在1350～1500℃恒温18～24h进行烧结，使粉料充分发生固相合成反应，炉冷至室温后粉碎、过筛获得初始合成粉末La2Zr2O7。将上述合成粉体里加入合适的去离子水和聚乙烯吡咯烷酮粘接剂(PVP)进行约8h的球磨(其中固含量55％、粘结剂质量分数0.5％、球料比为4：1)，形成浆料。之后采用高速离心式喷雾干燥机，在进口温度250℃、出口温度120℃、雾化盘转速为10000r/min的条件下造粒形成团聚体。接下来再次进行烧结，具体烧结工艺为：从室温以3～5℃/min升温至450～550℃并保温2h，再以5℃/min升温至850～950℃并保温2h，最后以10℃/min的升温速度升至1350℃并保温3h，保温结束后随炉冷却。粉碎、过筛后获得纳米团聚体La 2Zr2O7并将该粉体压制成直径12.5mm厚2mm的圆片，测其热导率。
对实施例1制得的样件进行热导率测试，1200℃下其热导率为1.52W·m-1·k-1。
实施例2：(La0.8Nd0.2)2Zr2O7热障涂层材料的制备
将纯度为99.9％、平均粒度为20～30nm的稀土氧化物La2O3、Nd2O3、ZrO2作为原材料，按摩尔比La2O3：Nd2O3：ZrO2＝0.8：0.2：2进行配料，用混料机充分混合，混合后的粉料加入酒精，用球磨机在150～200转/分钟下混合充分研磨12～24h，干燥箱80-100℃烘干12～24h，将干燥后的粉体在1350～1500℃恒温18～24h进行烧结，使粉料充分发生固相合成反应，炉冷至室温后粉碎、过筛获得初始合成粉末(La0.8Nd0.2)2Zr2O7。接下来工艺步骤同上实例1，最终获得纳米团聚体(La0.8Nd0.2)2Zr2O7并将该粉体压制成直径12.5mm厚2mm的圆片，测其热导率。
对实施例2制得的(La0.8Nd0.2)2Zr2O7热障涂层材料样件进行热导率测试，发现1200℃其热导率为1.39W·m-1·k-1，比实例1La2Zr2O7材料降低5.1％。
实施例3：(La0.6Nd0.4)2Zr2O7热障涂层材料的制备
将纯度为99.9％、平均粒度为20～30nm的氧化物La2O3、Nd2O3、ZrO2作为原材料，按摩尔比La2O3：Nd2O3：ZrO2＝0.6：0.4：2进行配料，接下来工艺步骤同上面实例1，最终获得纳米团聚体(La0.6Nd0.4)2Zr2O7并将该粉体压制成直径12.5mm厚2mm的圆片，测其热导率。
对实施例3制得的(La0.6Nd0.4)2Zr2O7热障涂层材料样件进行热导率测试，测试结果为1.24W·m-1·k-1(1200℃)，比实例1La 2Zr2O7热障涂层材料的热导率降低18.4％。
实施例4：(La0.4Nd0.6)2Zr2O7热障涂层材料的制备
将纯度为99.9％、平均粒度为20～30nm的氧化物La2O3、Nd2O3、ZrO2作为原材料，按摩尔比La2O3：Nd2O3：ZrO2＝0.4：0.6：2进行配料，接下来工艺步骤同上面实例1，最终获得纳米团聚体(La0.4Nd0.6)2Zr2O7并将该粉体压制成直径12.5mm厚2mm的圆片，测其热导率。
对实施例4制得的(La0.4Nd0.6)2Zr2O7热障涂层材料样件进行热导率测试，测试结果为1.03W·m-1·k-1(1200℃)，比实例1La2Zr2O7热障涂层材料的热导率降低32.2％。
实施例5：(La0.2Nd0.8)2Zr2O7热障涂层材料的制备
将纯度为99.9％、平均粒度为20～30nm的稀土氧化物La2O3、Nd2O3、ZrO2作为原材料，按摩尔比La2O3：Nd2O3：ZrO2＝0.2：0.8：2进行配料，接下来工艺步骤同上面实例1，最终获得纳米团聚体(La0.2Nd0.8)2Zr2O7并将该粉体压制成直径12.5mm厚2mm的圆片，测其热导率。
对实施例5制得的(La0.2Nd0.8)2Zr2O7热障涂层材料样件进行热导率测试，测试结果为1.29W·m-1·k-1，比实例1La 2Zr2O7热障涂层材料的热导率降低15.1％。
通过对实施例1-5制得的五组样件La2Zr2O7、(La0.8Nd0.2)2Zr2O7、(La0.6Nd0.4)2Zr2O7、(La0.4Nd0.6)2Zr2O7、(La0.2Nd0.8)2Zr2O7的热导率测试结果进行对比，发现热导率随着Nd掺杂量的增多先降低后升高，在x＝0.6时即(La0.4Nd0.6)2Zr2O7热障涂层材料的热导率最低为1.03W·m-1·k-1。
实施例6：La2(Zr0.8Ce0.2)2O7热障涂层材料的制备
将纯度为99.9％、平均粒度为20～30nm的氧化物La2O3、ZrO2、CeO2作为原材料，按摩尔比La2O3：ZrO2：CeO2＝1：1.6：0.4进行配料，接下来工艺步骤同上面实例1，最终获得纳米团聚体La2(Zr0.8Ce0.2)2O7并将该粉体压制成直径12.5mm厚2mm的圆片，测其热导率。
对实施例6制得的La2(Zr0.8Ce0.2)2O7热障涂层材料样件进行热导率测试，测试结果为1.13W·m-1·k-1(1200℃)，比实例1La2Zr2O7热障涂层材料的热导率降低25.7％。
实施例7：La2(Zr0.7Ce0.3)2O7热障涂层材料的制备
将纯度为99.9％、平均粒度为20～30nm的氧化物La2O3、ZrO2、CeO2作为原材料，按摩尔比La2O3：ZrO2：CeO2＝1：1.4：0.6进行配料，接下来工艺步骤同上面实例1，最终获得纳米团聚体La2(Zr0.7Ce0.3)2O7并将该粉体压制成直径12.5mm厚2mm的圆片，测其热导率。
对实施例7制得的La2(Zr0.7Ce0.3)2O7热障涂层材料样件进行热导率测试，测试结果为0.81W·m-1·k-1(1200℃)，比实例1La2Zr2O7热障涂层材料的热导率降低46.7％。
实施例8：La2(Zr0.6Ce0.4)2O7热障涂层材料的制备
将纯度为99.9％、平均粒度为20～30nm的氧化物La2O3、ZrO2、CeO2作为原材料，按摩尔比La2O3：ZrO2：CeO2＝1：1.2：0.8进行配料，接下来工艺步骤同上面实例1，最终获得纳米团聚体La2(Zr0.6Ce0.4)2O7并将该粉体压制成直径12.5mm厚2mm的圆片，测其热导率。
对实施例8制得的La2(Zr0.6Ce0.4)2O7热障涂层材料样件进行热导率测试，测试结果为0.99W·m-1·k-1(1200℃)，比实例1La2Zr2O7热障涂层材料的热导率降低34.9％。
实施例9：La2(Zr0.5Ce0.5)2O7热障涂层材料的制备
将纯度为99.9％、平均粒度为20～30nm的氧化物La2O3、ZrO2、CeO2作为原材料，按摩尔比La2O3：ZrO2：CeO2＝1：1：1进行配料，接下来工艺步骤同上面实例1，最终获得纳米团聚体La2(Zr0.5Ce0.5)2O7并将该粉体压制成直径12.5mm厚2mm的圆片，测其热导率。
对实施例9制得的La2(Zr0.5Ce0.5)2O7热障涂层材料样件进行热导率测试，测试结果为1.25W·m-1·k-1，比实例1La2Zr2O7热障涂层材料的热导率降低17.8％。
对实施例1及6-9制得的五组样件La2Zr2O7、La2(Zr0.8Ce0.2)2O7、La2(Zr0.7Ce0.3)2O7、La2(Zr0.6Ce0.4)2O7、La2(Zr0.5Ce0.5)2O7的热导率测试结果进行对比，发现热导率随着Ce掺杂量的增多先降低后升高，在x＝0.3时即La2(Zr0.7Ce0.3)2O7热障涂层材料的热导率最低为0.81W·m-1·k-1。
实施例10：(La0.4Nd0.6)2(Zr0.7Ce0.3)2O7热障涂层材料的制备
根据以上单掺杂获取的优化配方，将纯度为99.9％、平均粒度为20～30nm的稀土氧化物La2O3、Nd2O3、ZrO2、CeO2作为原材料，按摩尔比La2O3：Nd2O3：ZrO2：CeO2＝0.4：0.6：1.4：0.6进行配料，接下来工艺步骤同上面实例1，最终获得纳米团聚体(La0.4Nd0.6)2(Zr0.7Ce0.3)2O7并将该粉体压制成直径12.5mm厚2mm的圆片，测其热导率。
图1为实例4、7、10制备的三种材料在不同温度下的热导率。从图中可以看出：实施例10制得的材料(La0.4Nd0.6)2(Zr0.7Ce0.3)2O7其热导率从室温至1400℃测试结果为0.42～0.68W·m-1·k-1。实施例4制得的(La0.4Nd0.6)2Zr2O7和实施例7制得的La2(Zr0.7Ce0.3)2O7这两种热障涂层材料从室温至1400℃热导率测试结果范围分别为0.98～1.42W·m-1·k-1和0.78～1.29W·m-1·k-1。对比发现，利用La2Zr2O7单掺杂获得的优化配方制取的共掺杂热障涂层材料(La0.4Nd0.6)2(Zr0.7Ce0.3)2O7的热导率明显低于单掺杂优选热障涂层材料(La0.4Nd0.6)2Zr2O7和La2(Zr0.7Ce0.3)2O7，且远低于1.0W·m-1·k-1。
对实施例10制得材料(La0.4Nd0.6)2(Zr0.7Ce0.3)2O7进行SEM扫描，得到团聚体粉体形貌如图2所示。从图中可以看到粉料各团聚体为球形，表面光滑，粒度范围基本为20～75μm，满足热喷涂要求。光滑且球形的表面有助于提高粉体的流动性，有利于热喷涂。图3是该粉体的TEM照片，由图中可以看出，晶粒尺寸在20～60nm，相对于原料粉末20～30nm的晶粒，喷雾造粒后该团聚体粉体的晶粒虽然有一定长大，但并不明显，依然保持纳米结构。该结果表明，本研究获得的(La0.4Nd0.6)2(Zr0.7Ce0.3)2O7粉体材料由纳米结构团聚体组成。这种纳米结构特性在热喷涂的应用过程中会部分保留在涂层里，将有利于改善涂层的性能。
对实施例10制得材料(La0.4Nd0.6)2(Zr0.7Ce0.3)2O7二次烧结前后的密度进行测试。烧结前松装密度为1.97g/cm3，振实密度为2.46g/cm3；烧结后松装密度为2.41g/cm3，振实密度为3.09g/cm3。对比发现，二次烧结后粉体的松装密度和振实密度分别增加22.3％和25.6％，说明进行二次烧结有利于提高粉体致密度。
以上仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (6)
1.一种纳米结构稀土掺杂锆酸镧热障涂层材料的制备方法，其特征在于：实验原料均为纳米级氧化物，并对A2B2O7型锆酸盐的A位、B位进行稀土掺杂，通过固相合成、喷雾造粒及二次烧结形成致密纳米结构团聚体；
包括如下具体步骤，
步骤1：制备La2Zr2O7为基材，并测试基材热导率；
步骤2：通过稀土元素单掺杂Nd3+部分替代La3+获得热障涂层材料(La1-xNdx)2Zr2O7，其中0＜x≤0.8；通过稀土元素单掺杂Ce4+部分替代Zr4+获得热障涂层材料La2(Zr1-yCey)2O7，其中0＜y≤0.5；
步骤3：根据x取值不同，所得到不同的热障涂层材料(La1-xNdx)2Zr2O7与基材热导率对比，获取热导率最低时x的取值，并获得对应热障涂层材料的物料配方A；
步骤4：根据y取值不同，所得到不同的热障涂层材料La2(Zr1-yCey)2O7与基材热导率对比，获取热导率最低时y的取值，并获得对应热障涂层材料的物料配方B；
步骤5：采用配方A与配方B进行La、Zr位进行共掺杂配料，经过研磨、干燥、烧结炉冷后粉碎过筛获得新型热障涂层粉体材料(La1-xNdx)2(Zr1-yCey)2O7粉末；用混料机将配料充分混合，混合后的粉料加入酒精，用球磨机在150～200转/分钟下混合充分研磨12～24h，干燥箱80～100℃烘干12～24h，将干燥后的粉体在1350～1500℃恒温18～24h进行烧结，炉冷至室温后粉碎、过筛，获得初始合成粉末；将上述合成的初始纳米粉体里加入去离子水和聚乙烯吡咯烷酮粘接剂(PVP)进行8h的球磨，其中固含量55％、粘结剂质量分数0.5％、球料比为4：1，形成浆料，之后采用高速离心式喷雾干燥机，在进口温度250℃、出口温度120℃、雾化盘转速为10000r/min的条件下造粒形成团聚体；对造粒形成团聚体进行二次烧结，烧结工艺为：从室温以3～5℃/min升温至450～550℃并保温2h，再以5℃/min升温至850～950℃并保温2h，最后以10℃/min的升温速度升至1350℃并保温3h，保温结束后随炉冷却，过筛后获得纳米团聚体，将粉体压制成直径12.5mm厚2mm的圆片，测其热导率。
2.如权利要求1所述的一种纳米结构稀土掺杂锆酸镧热障涂层材料的制备方法，其特征在于：所述La2Zr2O7基材,采用氧化物La2O3、ZrO2作为原材料，按摩尔比La2O3：ZrO2＝1：2进行配料，用混料机充分混合经过研磨、干燥、烧结炉冷后粉碎过筛制得。
3.如权利要求1所述的一种纳米结构稀土掺杂锆酸镧热障涂层材料的制备方法，其特征在于：所述热障涂层材料(La1-xNdx)2Zr2O7，采用纯度为99.9％、平均粒度为20～30nm的稀土氧化物La2O3、Nd2O3、ZrO2作为原材料，根据x的取值范围，按照摩尔比进行配料用混料机充分混合经过研磨、干燥、烧结炉冷后粉碎过筛制得。
4.如权利要求1所述的一种纳米结构稀土掺杂锆酸镧热障涂层材料的制备方法，其特征在于：所述热障涂层材料La2(Zr1-yCey)2O7，采用纯度为99.9％、平均粒度为20～30nm的氧化物La2O3、ZrO2、CeO2作为原材料，根据y的取值范围,按照摩尔比进行配料用混料机充分混合经过研磨、干燥、烧结炉冷后粉碎过筛制得。
5.权利要求1所述的一种纳米结构稀土掺杂锆酸镧热障涂层材料的制备方法，其特征在于：所述物料配方A：氧化物La2O3、Nd2O3、ZrO2作为原材料，按摩尔比La2O3：Nd2O3：ZrO2＝0.4：0.6：2；所述物料配方B：氧化物La2O3、ZrO2、CeO2作为原材料，按摩尔比La2O3：ZrO2：CeO2＝1：1.4：0.6。
6.一种纳米结构稀土掺杂锆酸镧热障涂层材料，其特征在于：所述热障涂层粉体材料(La1-xNdx)2(Zr1-yCey)2O7粉末为(La0.4Nd0.6)2(Zr0.7Ce0.3)2O7热障涂层材料，该热障涂层材料通过上述权利要求1-5任一方法制备而成。
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| PB01 | Publication | ||
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| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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| GR01 | Patent grant | ||
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