CN115925401A - 一种低介硅酸盐微波介质陶瓷材料及其制备方法 - Google Patents

Abstract

本发明属于微波介质材料技术领域，公开了一种低介硅酸盐微波介质陶瓷材料，同时包括Ba_2‑xSr_xMn₂Si₂O₉相与Ba₅Si₈O₂₁相，且这两相的摩尔比为(1‑y)：y，其中，0≤x≤0.16，0＜y≤0.70；该微波介质陶瓷材料的性能参数满足如下要求：相对介电常数ε_r∈[8.45,9.75]，品质因数Q×f∈[18900,43500)GHz，谐振频率温度系数τ_f∈[‑34,1.5]ppm/℃。本发明通过对微波介质陶瓷材料的组分进行改进，将Ba_2‑xSr_xMn₂Si₂O₉相与Ba₅Si₈O₂₁相复合得到低介电常数硅酸盐微波介质陶瓷(1‑y)Ba_2‑xSr_xMn₂Si₂O₉‑yBa₅Si₈O₂₁，具有较宽烧成温度范围、性能优良等特点，能够有效扩充低介电常数硅酸盐基微波介质陶瓷的材料种类。

Description

一种低介硅酸盐微波介质陶瓷材料及其制备方法

技术领域

本发明属于微波介质材料技术领域，更具体地，涉及一种低介硅酸盐微波介质陶瓷材料及其制备方法，是一种新型的低介电常数的硅酸盐微波介质陶瓷材料。

背景技术

微波介质陶瓷是指应用于微波频段(300MHz～300GHz)电路中作为介质的陶瓷材料。随着5G技术的发展，电子元器件对电介质的微波介电性能要求越来越高，要求其具有低的介电常数(ε_r<10)以减小时延，提高器件的信息传输速率、较低的高频介电损耗(tanδ<0.001，f＝10GHz)以增强其选频性和降低能耗、近零的谐振频率温度系数(τ_f<±10ppm/℃)来保证谐振与传输时信号的工作稳定性，但这三者往往难以得到统一。已知的低介电常数材料系统包含Al₂O₃类、硅酸盐类(如Mg₂SiO₄、Ba₂SiO₄、Zn₂SiO₄)、钛酸盐类(MgTiO₃)、钼酸盐(SrMoO₄、BaMoO₄、MgMoO₄)与锗酸盐类(Mg₂GeO₄、MgGeO₃、ZnGeO₃)等，但Al₂O₃类陶瓷的烧结温度极高，钛酸盐容易出现变价的问题，钼酸盐与锗酸盐类陶瓷价格昂贵，硅酸盐类具有低介电常数和低介电损耗，并且成本低廉，因而最适合产业应用。

Song等(Xiao-Qiang Song,Kang Du,Zheng-Yu Zou,Ze-Hao Chen,Wen-Zhong Lu,Shuang-Hua Wang,Wen Lei.Temperature table BaAl₂Si₂O₈-Ba₅Si₈O₂₁-based low-permittivity microwave dielectric ceramics for LTCC applications.CeramicsInternational,2017,43(16),14453-14456.)前期研究发现钡长石BaAl₂Si₂O₈可能是一种理想的低成本硅基LTCC材料，但是钡长石会发生正交相与立方相的可逆相变，这一过程伴随着一定的体积变化，可能会导致微裂纹，限制了其实际应用。而中国专利(授权公告号：CN110563463 B)报道了一种可低温烧结的LTCC材料，但其本身谐振频率温度系数未近零，限制了其应用过程中的温度稳定性。

并且，硅酸盐陶瓷的烧结温度(S.T.)普遍高于1200℃(如下表1所示)，这对制备相应的LTCC材料是不利的。

表1一些常见硅酸盐的烧结温度与微波介电性能

发明内容

针对现有技术的以上缺陷或改进需求，本发明的目的在于提供一种低介硅酸盐微波介质陶瓷材料及其制备方法，其中通过对微波介质陶瓷材料的组分进行改进，将Ba_{2- x}Sr_xMn₂Si₂O₉相与Ba₅Si₈O₂₁相复合得到低介电常数硅酸盐微波介质陶瓷(1-y)Ba_{2- x}Sr_xMn₂Si₂O₉-yBa₅Si₈O₂₁，具有较宽烧成温度范围、性能优良等特点，能够有效扩充低介电常数硅酸盐基微波介质陶瓷的材料种类。

为实现上述目的，按照本发明的一个方面，提供了一种低介硅酸盐微波介质陶瓷材料，其特征在于，同时包括Ba_2-xSr_xMn₂Si₂O₉相与Ba₅Si₈O₂₁相，且这两相的摩尔比为(1-y)：y，其中，0≤x≤0.16，0＜y≤0.70；该微波介质陶瓷材料的性能参数满足如下要求：相对介电常数ε_r∈[8.45,9.75]，品质因数Q×f∈[18900,43500)GHz，谐振频率温度系数τ_f∈[-34,1.5]ppm/℃。

作为本发明的进一步优选，x＝0.16，y＝0.70。

按照本发明的另一方面，本发明提供了上述低介硅酸盐微波介质陶瓷材料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：

(S1)按Ba_2-xSr_xMn₂Si₂O₉的名义化学计算比称取BaCO₃、SrCO₃、SiO₂和MnCO₃，然后将这四种原料通过湿法球磨处理，球磨后烘干，然后进行预烧，得到预烧陶瓷粉体，即，Ba_{2- x}Sr_xMn₂Si₂O₉预烧陶瓷粉体；

同时，按Ba₅Si₈O₂₁的名义化学计算比称取BaCO₃和SiO₂，然后将这两种原料通过湿法球磨处理，球磨后烘干，然后进行预烧，得到预烧陶瓷粉体，即，Ba₅Si₈O₂₁预烧陶瓷粉体；

(S2)按(1-y)Ba_2-xSr_xMn₂Si₂O₉-yBa₅Si₈O₂₁的名义化学计算比称取所述Ba_{2- x}Sr_xMn₂Si₂O₉预烧陶瓷粉体和所述Ba₅Si₈O₂₁预烧陶瓷粉体配置复合粉末，接着将这些粉体再次通过湿法球磨处理，烘干后加入粘合剂造粒，接着压片并进行烧结，即可得到低介硅酸盐微波介质陶瓷材料；其中，所述烧结具体是先在600℃～650℃下保温2h～3h以排除粘合剂，再在1000～1150℃下保温烧结3～6h即可得到目标的低介硅酸盐微波介质陶瓷材料。

作为本发明的进一步优选，所述步骤(S1)中，所述Ba_2-xSr_xMn₂Si₂O₉预烧陶瓷粉体所经历的预烧，具体是在850～1000℃下预烧3～5h；

所述Ba₅Si₈O₂₁预烧陶瓷粉体所经历的预烧，具体是在950～1150℃下预烧3～5h。

作为本发明的进一步优选，所述步骤(S2)中，所述加入粘合剂造粒，具体是加入占粉体总质量5.0wt％～10.0wt％的粘合剂；更优选的，是加入占粉体总质量8.0wt％的粘合剂。

作为本发明的进一步优选，所述粘结剂为PVA水溶液或PVB水溶液至少一种，其中，PVA水溶液中溶质PVA的质量分数浓度为5.0-8.0％，PVB水溶液中溶质PVB的质量分数浓度为5.0-8.0％。

作为本发明的进一步优选，所述步骤(S2)中，所述压片具体是在150MPa-250MPa的压力下进行的。

作为本发明的进一步优选，所述步骤(S1)中，原料BaCO₃、原料SrCO₃、原料SiO₂和原料MnCO₃的纯度均大于99.0％。

作为本发明的进一步优选，所述步骤(S1)和所述步骤(S2)中，所述球磨均是采用行星式球磨机；并且，所述预烧和所述烧结均是在空气气氛下进行的。

按照本发明的又一方面，本发明提供了上述低介硅酸盐微波介质陶瓷材料作为微波介质陶瓷的应用。

通过本发明所构思的以上技术方案，与现有技术相比，本发明中的低介硅酸盐微波介质陶瓷材料(1-y)Ba_2-xSr_xMn₂Si₂O₉-yBa₅Si₈O₂₁(其中，0≤x≤0.16，0＜y≤0.70)，主要物相组成为Ba_2-xSr_xMn₂Si₂O₉相和Ba₅Si₈O₂₁相，该微波介质陶瓷材料整体的性能参数满足：相对介电常数ε_r∈[8.45,9.75]，品质因数Q×f∈[18900,43500)GHz，谐振频率温度系数τ_f∈[-34,1.5]ppm/℃。并且，当x＝0.16，y＝0.70时，该硅酸盐微波介质陶瓷材料的综合性能最优，其介电常数ε_r为8.45，品质因数Qf为21600GHz，谐振频率温度系数为τ_f为+1.5ppm/℃，由该材料制备得到的微波器件具有较低的插入损耗，中心频率随温度变化小，工作稳定性高，具有很大的应用价值。

具体说来，本发明具有以下特点：

(1)本发明首次报道了一种具有良好微波介电性能的微波陶瓷材料，通过两相复合调节其温度稳定性，获得了一种相对介电常数在8.45～9.75可调，品质因数范围在18900GHz～43500GHz之间可调(端点43500GHz不可取等)，谐振频率温度系数在-34ppm/℃～+1.5pm/℃可调。本发明通过微量Sr离子掺杂调控Ba₂Mn₂Si₂O₉的晶格畸变，得到的Ba_{2- x}Sr_xMn₂Si₂O₉相，相较于未掺杂相，烧结温度降低，同时微波介质性能更优。并且，通过进一步的复合改性，本发明尤其可以得到谐振频率温度系数τ_f接近于零的微波陶瓷材料，以满足工业实际应用的需要。

(2)本发明制备方法简单易行，可以采用传统的高温固相反应法，与现有技术的硅酸盐微波介质陶瓷材料的制备方法相比，烧结温度相对较低(例如最低可低至1000℃)，烧结温度范围宽(例如可以为1000℃-1150℃)，制备方法简单，生产成本低，介电性能可调，微波综合性能较好，是一种新型的低介硅酸盐微波介质陶瓷材料，能够有效扩充低介电常数微波介质陶瓷的材料种类，利于低介电常数微波介质陶瓷的实际应用。

不同于现有技术中硅酸盐陶瓷的烧结温度普遍高于1200℃，本发明中的Ba_{2- x}Sr_xMn₂Si₂O₉陶瓷烧结温度相对较低，同时烧结温度范围宽，很适合作为LTCC应用；并且，本发明可进一步添加第二相Ba₅Si₈O₂₁，它在与Ba_2-xSr_xMn₂Si₂O₉陶瓷复合后可以得到一种综合性能更优异、价格成本低的新型低介电常数硅酸盐微波介质陶瓷。

附图说明

图1是本发明实施例3制备的0.3Ba_1.84Sr_0.16Mn₂Si₂O₉-0.7Ba₅Si₈O₂₁微波陶瓷介质材料的X射线衍射(XRD)图。

图2是本发明实施例3制备的0.3Ba_1.84Sr_0.16Mn₂Si₂O₉-0.7Ba₅Si₈O₂₁微波陶瓷介质材料的扫描电镜SEM图。

图3是本发明实施例所采用的制备方法流程示意图。

具体实施方式

为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。此外，下面所描述的本发明各个实施方式中所涉及到的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互组合。

本发明(1-y)Ba_2-xSr_xMn₂Si₂O₉-yBa₅Si₈O₂₁这一低介电常数硅酸盐微波介质陶瓷材料的制备过程，可以如图3所示，以下为具体实施例：

实施例1

包括如下步骤：

(1)将BaCO₃、SiO₂、MnCO₃按照Ba₂Mn₂Si₂O₉(BSMS-0)化学计量比进行配比；将BaCO₃、SiO₂按照Ba₅Si₈O₂₁(BS)化学计量比进行配比；

(2)将步骤(1)中的原料与球磨珠、去离子水按照1：5：1.5的质量比置于球磨机中进行湿法球磨，球磨时间为12h，得到泥浆状原料；

(3)将步骤(2)中得到的泥浆状原料置于烘箱中80℃～100℃烘干，得到干燥的原料；

(4)将步骤(3)中得到的BSMS-0过40目标准筛，置于高温炉中950℃预烧3h，初步合成Ba₂Mn₂Si₂O₉(BSMS-0)化合物；将BS过40目标准筛，置于高温炉中1050℃预烧5h，初步合成Ba₅Si₈O₂₁。

(5)二次球磨：将预烧后的粉料按照化学组成表达式0.4Ba₂Mn₂Si₂O₉-0.6Ba₅Si₈O₂₁配置复合粉末，并将得到的粉末与球磨珠、去离子水按照1：5：1.5的质量比置于球磨机中研磨12h，得到二次球磨浆料；

(6)将步骤(5)中得到的浆料置于烘箱中80℃～100℃烘干，得到干燥的粉料；

(7)将步骤(6)中得到的二次烘干粉料过40目标准筛，加入质量比8％的粘合剂，混合均匀再次过筛后，利用圆柱体模具在200MPa的压力下压制成陶瓷坯体；

(8)将步骤(7)中得到的陶瓷坯体在高温炉中650℃保温2h以排除圆柱体中的粘合剂，随后在1100℃保温烧结6h；得到目标样品。

对样品进行检测，微波介质陶瓷的介电常数ε_r为8.6，品质因数Qf为18900GHz，谐振频率温度系数为τ_f为-4.0ppm/℃。

实施例2

包括如下步骤：

(1)将BaCO₃、SrCO₃、SiO₂、MnCO₃按照Ba_1.84Sr_0.16Mn₂Si₂O₉(BSMS-16)化学计量比进行配比；将BaCO₃、SiO₂按照Ba₅Si₈O₂₁(BS)化学计量比进行配比；

(2)将步骤(1)中的原料与球磨珠、去离子水按照1：5：1.5的质量比置于球磨机中进行湿法球磨，球磨时间为12h，得到泥浆状原料；

(3)将步骤(2)中得到的泥浆状原料置于烘箱中80℃～100℃烘干，得到干燥的原料；

(4)将步骤(3)中得到的BSMS-16过40目标准筛，置于高温炉中925℃预烧3h，初步合成Ba_1.84Sr_0.16Mn₂Si₂O₉(BSMS-16)化合物；将BS过40目标准筛，置于高温炉中1050℃预烧5h，初步合成Ba₅Si₈O₂₁。

(5)二次球磨：将预烧后的粉料按照化学组成表达式0.4Ba_1.84Sr_0.16Mn₂Si₂O₉-0.6Ba₅Si₈O₂₁配置复合粉末，并将得到的粉末与球磨珠、去离子水按照1：5：1.5的质量比置于球磨机中研磨12h，得到二次球磨浆料；

(6)将步骤(5)中得到的浆料置于烘箱中80℃～100℃烘干，得到干燥的粉料；

(7)将步骤(6)中得到的二次烘干粉料过40目标准筛，加入质量比8％的粘合剂，混合均匀再次过筛后，利用模具在200MPa的压力下压制成陶瓷坯体；

(8)将步骤(7)中得到的陶瓷坯体在高温炉中650℃保温2h以排除圆柱体中的粘合剂，随后在1050℃保温烧结6h；得到目标样品。

对样品进行检测，微波介质陶瓷的介电常数ε_r为8.6，品质因数Qf为24500GHz，谐振频率温度系数为τ_f为-7.0ppm/℃。

实施例3

包括如下步骤：

(1)将BaCO₃、SrCO₃、SiO₂、MnCO₃按照Ba_1.84Sr_0.16Mn₂Si₂O₉(BSMS-16)化学计量比进行配比；将BaCO₃、SiO₂按照Ba₅Si₈O₂₁(BS)化学计量比进行配比；

(2)将步骤(1)中的原料与球磨珠、去离子水按照1：5：1.5的质量比置于球磨机中进行湿法球磨，球磨时间为12h，得到泥浆状原料；

(3)将步骤(2)中得到的泥浆状原料置于烘箱中80℃～100℃烘干，得到干燥的原料；

(4)将步骤(3)中得到的BSMS-16过40目标准筛，置于高温炉中925℃预烧3h，初步合成Ba_1.84Sr_0.16Mn₂Si₂O₉(BSMS-16)化合物；将BS过40目标准筛，置于高温炉中1050℃预烧5h，初步合成Ba₅Si₈O₂₁。

(5)二次球磨：将预烧后的粉料按照化学组成表达式0.3Ba_1.84Sr_0.16Mn₂Si₂O₉-0.7Ba₅Si₈O₂₁配置复合粉末，并将得到的粉末与球磨珠、去离子水按照1：5：1.5的质量比置于球磨机中研磨12h，得到二次球磨浆料；

(6)将步骤(5)中得到的浆料置于烘箱中80℃～100℃烘干，得到干燥的粉料；

(7)将步骤(6)中得到的二次烘干粉料过40目标准筛，加入质量比8％的粘合剂，混合均匀再次过筛后，利用模具在200MPa的压力下压制成陶瓷坯体；

(8)将步骤(7)中得到的陶瓷坯体在高温炉中650℃保温2h以排除圆柱体中的粘合剂，随后在1075℃保温烧结6h；得到目标样品。

对样品进行检测，微波介质陶瓷的介电常数ε_r为8.45，品质因数Qf为21600GHz，谐振频率温度系数为τ_f为+1.5ppm/℃。

对比例1

包括如下步骤：

(1)将BaCO₃、SiO₂、MnCO₃按照Ba₂Mn₂Si₂O₉(BSMS-0)化学计量比进行配比；

(2)将步骤(1)中的原料与球磨珠、去离子水按照1：5：1.5的质量比置于球磨机中进行湿法球磨，球磨时间为6～24h，得到泥浆状原料；

(3)将步骤(2)中得到的泥浆状原料置于烘箱中80℃～100℃烘干，得到干燥的原料；

(4)将步骤(3)中得到的BSMS-0过40-80目标准筛，置于高温炉中1000℃预烧3h，初步合成Ba₂Mn₂Si₂O₉(BSMS-0)化合物；

(5)将步骤(4)得到的粉末与球磨珠、去离子水按照1：5：1.5的质量比置于球磨机中研磨12h，得到二次球磨浆料；

(6)将步骤(5)中得到的浆料置于烘箱中80℃～100℃烘干，得到干燥的粉料；

(7)将步骤(6)中得到的二次烘干粉料过40目标准筛，加入质量比8％的粘合剂，混合均匀再次过筛后，利用模具在200MPa的压力下压制成陶瓷坯体；

(8)将步骤(7)中得到的陶瓷坯体在高温炉中650℃保温2h以排除圆柱体中的粘合剂，随后在1050℃保温烧结6h；得到样品。

对样品进行检测，微波介质陶瓷的介电常数ε_r为9.75，品质因数Qf为32500GHz，谐振频率温度系数为τ_f为-32.8ppm/℃。

对比例2

包括如下步骤：

(1)将BaCO₃、SiO₂、SrCO₃、MnCO₃按照Ba_1.84Sr_0.16Mn₂Si₂O₉(BSMS-16)化学计量比进行配比；

(2)将步骤(1)中的原料与球磨珠、去离子水按照1：5：1.5的质量比置于球磨机中进行湿法球磨，球磨时间为6～24h，得到泥浆状原料；

(3)将步骤(2)中得到的泥浆状原料置于烘箱中80℃～100℃烘干，得到干燥的原料；

(4)将步骤(3)中得到的BSMS-16过40-80目标准筛，置于高温炉中900℃预烧3h，初步合成Ba_1.84Sr_0.16Mn₂Si₂O₉(BSMS-16)化合物；

(5)将步骤(4)得到的粉末与球磨珠、去离子水按照1：5：1.5的质量比置于球磨机中研磨12h，得到二次球磨浆料；

(6)将步骤(5)中得到的浆料置于烘箱中80℃～100℃烘干，得到干燥的粉料；

(7)将步骤(6)中得到的二次烘干粉料过40目标准筛，加入质量比8％的粘合剂，混合均匀再次过筛后，利用模具在200MPa的压力下压制成陶瓷坯体；

(8)将步骤(7)中得到的陶瓷坯体在高温炉中650℃保温2h以排除圆柱体中的粘合剂，随后在1025℃保温烧结3h；得到样品。

对样品进行检测，微波介质陶瓷的介电常数ε_r为9.50，品质因数Qf为43500GHz，谐振频率温度系数为τ_f为-34.0ppm/℃。

如图1所示，XRD表征结果说明，两相复合不发生反应，无其他相的存在；如图2所示，SEM表征说明，两相烧结成瓷致密，晶粒之间无无气孔等的存在，显示出两相复合具有良好的烧结特性。并且，由实施例1与对比例1，实施例2、3与对比例2的对比可知，两相复合可以有效调整体系的谐振频率温度系数，同时仍能保持相对较优的介电性能。由实施例1与实施例2，对比例1与对比例2的对比可知，离子掺杂可以有效提升体系的品质因数，可见，基于本发明，可以根据实际需求合理设计组分。

本领域的技术人员容易理解，以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (10)

1.一种低介硅酸盐微波介质陶瓷材料，其特征在于，同时包括Ba_2-xSr_xMn₂Si₂O₉相与Ba₅Si₈O₂₁相，且这两相的摩尔比为(1-y)：y，其中，0≤x≤0.16，0＜y≤0.70；该微波介质陶瓷材料的性能参数满足如下要求：相对介电常数ε_r∈[8.45,9.75]，品质因数Q×f∈[18900,43500)GHz，谐振频率温度系数τ_f∈[-34,1.5]ppm/℃。

2.如权利要求1所述低介硅酸盐微波介质陶瓷材料，其特征在于，x＝0.16，y＝0.70。

3.如权利要求1所述低介硅酸盐微波介质陶瓷材料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：

(S1)按Ba_2-xSr_xMn₂Si₂O₉的名义化学计算比称取BaCO₃、SrCO₃、SiO₂和MnCO₃，然后将这四种原料通过湿法球磨处理，球磨后烘干，然后进行预烧，得到预烧陶瓷粉体，即，Ba_{2- x}Sr_xMn₂Si₂O₉预烧陶瓷粉体；

同时，按Ba₅Si₈O₂₁的名义化学计算比称取BaCO₃和SiO₂，然后将这两种原料通过湿法球磨处理，球磨后烘干，然后进行预烧，得到预烧陶瓷粉体，即，Ba₅Si₈O₂₁预烧陶瓷粉体；

(S2)按(1-y)Ba_2-xSr_xMn₂Si₂O₉-yBa₅Si₈O₂₁的名义化学计算比称取所述Ba_2-xSr_xMn₂Si₂O₉预烧陶瓷粉体和所述Ba₅Si₈O₂₁预烧陶瓷粉体配置复合粉末，接着将这些粉体再次通过湿法球磨处理，烘干后加入粘合剂造粒，接着压片并进行烧结，即可得到低介硅酸盐微波介质陶瓷材料；其中，所述烧结具体是先在600℃～650℃下保温2h～3h以排除粘合剂，再在1000～1150℃下保温烧结3～6h即可得到目标的低介硅酸盐微波介质陶瓷材料。

4.如权利要求3所述制备方法，其特征在于，所述步骤(S1)中，所述Ba_2-xSr_xMn₂Si₂O₉预烧陶瓷粉体所经历的预烧，具体是在850～1000℃下预烧3～5h；

所述Ba₅Si₈O₂₁预烧陶瓷粉体所经历的预烧，具体是在950～1150℃下预烧3～5h。

5.如权利要求3所述制备方法，其特征在于，所述步骤(S2)中，所述加入粘合剂造粒，具体是加入占粉体总质量5.0wt％～10.0wt％的粘合剂；更优选的，是加入占粉体总质量8.0wt％的粘合剂。

6.如权利要求3所述制备方法，其特征在于，所述粘结剂为PVA水溶液或PVB水溶液至少一种，其中，PVA水溶液中溶质PVA的质量分数浓度为5.0-8.0％，PVB水溶液中溶质PVB的质量分数浓度为5.0-8.0％。

7.如权利要求3所述制备方法，其特征在于，所述步骤(S2)中，所述压片具体是在150MPa-250MPa的压力下进行的。

8.如权利要求3所述制备方法，其特征在于，所述步骤(S1)中，原料BaCO₃、原料SrCO₃、原料SiO₂和原料MnCO₃的纯度均大于99.0％。

9.如权利要求3所述制备方法，其特征在于，所述步骤(S1)和所述步骤(S2)中，所述球磨均是采用行星式球磨机；并且，所述预烧和所述烧结均是在空气气氛下进行的。

10.如权利要求1或2所述低介硅酸盐微波介质陶瓷材料作为微波介质陶瓷的应用。

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