CN115868040A - 锂离子二次电池及其制造方法 - Google Patents

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Abstract

本发明的目的在于提供能够抑制正极绝缘层的材料沉入正极活性物质层，抑制正极绝缘层的绝缘性降低的锂离子二次电池及其制造方法。本发明的锂离子二次电池具有正极和负极，上述正极和上述负极被层叠，上述正极具有正极箔、设置于上述正极箔的表面的正极活性物质层和设置于上述正极活性物质层的表面的正极绝缘层，上述正极活性物质层含有正极活性物质和第一非水性粘结剂，上述正极绝缘层含有无机填料、第二非水性粘结剂和分散剂。

Description

锂离子二次电池及其制造方法
技术领域
本发明涉及锂离子二次电池及其制造方法，例如涉及混合动力车、电动车等的动力用电源中使用的锂离子二次电池及其制造方法。
背景技术
近年来，混合动力车、电动汽车等的动力源中使用的大容量的二次电池得到开发，其中能量密度高的锂离子二次电池受到了关注。而且，在抑制排放气体而重视环境性能的观点上在机动车中向电动化行驶转变，结果在锂离子二次电池中，要求更高的能量密度以及更高的安全性。
锂离子二次电池一般而言具有正极和负极、以及用于将它们电绝缘的隔膜，具有正极和负极隔着隔膜层叠的基本结构。正极和负极中通常在带状的金属箔的表面涂敷含有能够使锂离子嵌入、脱离的活性物质的浆料而形成了活性物质层。该正极和负极以及隔膜例如在彼此重叠的状态下卷绕而成形为电极组，被装入罐或层叠外装体并在浸渍于电解液的状态下被封入其中。
锂离子二次电池中，在正极与负极之间，例如设置由聚乙烯、聚丙烯等的多孔膜等构成的隔膜，由此将正极与负极绝缘。近年来，为了确保更高的安全性，为了抑制污染等原因引起的电压降低和内部短路，或者提高耐热性能等，提出了在电极的活性物质层的表面设置绝缘层的方式。
例如，专利文献1中，提出了一种二次电池的制造方法，该二次电池具有在电极箔上形成有活性物质合剂层并在活性物质合剂层上形成有绝缘层，以不妨碍电极上形成的活性物质合剂层的性能并进一步提高绝缘可靠性的电极，该二次电池的制造方法包括在电极箔上同时涂敷活性物质合剂浆料和绝缘层用分散液而形成活性物质合剂层和绝缘层的步骤。
另外，专利文献2中，提出了一种二次电池，其通过在正极与负极之间设置保护层而在二次电池陷入高温状态时避免正极与负极之间的二次短路，为了提高安全性，在负极的负极活性物质层的表面设置有负极保护层(绝缘层)，负极保护层具有无机填料、树脂填料和粘结剂，使用与隔膜相比熔点高的树脂填料。该二次电池中，在隔膜的熔点以上的异常发热时，负极保护层的树脂填料软化而发挥第二粘结剂的功能，从而抑制无机填料的移动。由此，即使隔膜因热而收缩，也能够用负极保护层避免正极与负极之间的二次短路，能够提高安全性。
另外，专利文献3中，提出了一种锂离子二次电池用正极制造方法，其在通过使用含有绝缘性耐热材料和水性溶剂(水或含有水和极性有机溶剂的溶剂)的绝缘性耐热层用糊料的方法在正极的活性物质层的表面形成绝缘性耐热层(绝缘层)时，为了抑制绝缘性耐热层的缺陷发生，而在正极合材层的表面附着亲水性导电材料的粉末从而形成亲水性导电材料层，在亲水性导电材料层的表面涂敷绝缘性耐热层用糊料而形成绝缘性耐热层之后，使正极合材层和亲水性导电材料层干燥。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本再表2019/008827号公报
专利文献2：日本再表2017/038327号公报
专利文献3：日本特开2019-169416号公报
发明内容
发明要解决的技术问题
现有的锂离子二次电池的制造方法中，为了抑制污染等原因引起的电压降低和内部短路，或者提高耐热性能等目的，将含有非水性溶剂的正极活性物质层用浆料和含有水性溶剂的正极绝缘层用浆料重叠地涂敷在正极箔的表面，使所涂敷两者的浆料同时干燥，以在正极活性物质层的表面形成正极绝缘层的情况下，在干燥步骤中难以分离地回收非水性溶剂和水性溶剂。因此，溶剂的循环利用成为问题。另一方面，为了避免这样的问题，将两者都含有非水性溶剂的正极活性物质层用浆料和正极绝缘层用浆料重叠地涂敷在正极箔的表面，使所涂敷两者的浆料同时干燥的情况下，存在正极绝缘层的材料沉入正极活性物质层、正极绝缘层的绝缘性降低的风险。
本发明是鉴于上述技术问题得出的，主要目的在于提供能够抑制正极绝缘层的材料沉入正极活性物质层、抑制正极绝缘层的绝缘性降低的锂离子二次电池及其制造方法。
用于解决技术问题的技术方案
为了解决上述技术问题，本发明的锂离子二次电池具有正极和负极，上述正极和上述负极被层叠，上述正极具有正极箔、设置于上述正极箔的表面的正极活性物质层和设置于上述正极活性物质层的表面的正极绝缘层，上述正极活性物质层含有正极活性物质和第一非水性粘结剂，上述正极绝缘层含有无机填料、第二非水性粘结剂和分散剂。
根据本发明的锂离子二次电池，能够抑制正极绝缘层的材料沉入正极活性物质层，抑制正极绝缘层的绝缘性降低。
另外，本发明的锂离子二次电池的制造方法包括：准备正极箔的步骤；通过将正极活性物质、第一非水性粘结剂和第一非水性溶剂混合来调制正极活性物质层用浆料的步骤；通过将无机填料、第二非水性粘结剂、分散剂和第二非水性溶剂混合来调制正极绝缘层用浆料的步骤；将上述正极活性物质层用浆料涂敷在上述正极箔的表面的步骤；将上述正极绝缘层用浆料涂敷在被涂敷于上述正极箔的表面的上述正极活性物质层用浆料的表面的步骤；以及使所涂敷的上述正极活性物质层用浆料和上述正极绝缘层用浆料同时干燥的步骤。
根据本发明的锂离子二次电池的制造方法，能够抑制正极绝缘层的材料沉入正极活性物质层，抑制正极绝缘层的绝缘性降低。
本说明书包含作为本申请的优先权的基础的日本国特许出愿编号2021-035639号的公开内容。
发明效果
根据本发明，能够抑制正极绝缘层的材料沉入正极活性物质层，抑制正极绝缘层的绝缘性降低。
以上说明的内容以外的本发明的技术问题、构成和效果将通过以下的用于实施发明的方式的说明来明确。
附图说明
图1是表示作为一个实施方式的锂离子二次电池的扁平卷绕形二次电池的概要的外观立体图。
图2是表示图1所示的扁平卷绕形二次电池的构成部件概要的分解立体图。
图3是表示将图2所示的电极卷绕组的一部分展开的状态的概要的分解立体图。
图4中，(a)是示意性地表示图3所示的正极的裁切前的结构的截面图，(b)是示意性地表示图3所示的正极的裁切前的结构的俯视图。
具体实施方式
以下，使用附图等，对于本发明的锂离子二次电池及其制造方法的实施方式进行说明。以下说明表示本发明的内容的具体例，本发明不限定于这些说明，能够在本说明书中公开的技术思想的范围内由本领域技术人员进行各种变更和修正。另外，在用于说明本发明的全部图中，对于具有同一功能的部分标注同一附图标记，有时省略其重复的说明。
本说明书中记载的“～”以包括其前后记载的数值作为下限值和上限值的含义使用。本说明书中阶段性地记载的数值范围中，一个数值范围中记载的上限值或下限值可以替换为其他阶段性地记载的上限值或下限值。本说明书中记载的数值范围的上限值或下限值也可以替换为实施例中给出的值。
从以下例示的材料组中选择材料的情况下，在与本说明书中公开的内容不矛盾的范围内，可以单独地选择材料，也可以组合地选择多个，并且在与本说明书中公开的内容不矛盾的范围内，也可以选择以下例示的材料组以外的材料。
首先，对于实施方式的锂离子二次电池的概要，例示一个实施方式的锂离子二次电池进行说明。此处，图1是表示作为一个实施方式的锂离子二次电池的扁平卷绕形二次电池的概要的外观立体图。图2是表示图1所示的扁平卷绕形二次电池的构成部件概要的分解立体图。图3是表示将图2所示的电极卷绕组的一部分展开的状态的概要的分解立体图。
如图1和图2所示，扁平卷绕形二次电池100具有电池罐1和电池盖(盖)6。电池罐1具有矩形的底面1d、从底面1d立起的方筒状的侧面1b、1c、和在侧面1b、1c的上端向上方开放的开口部1a。方筒状的侧面1b、1c包括面积相对较大的一对相对的较宽侧面1b和面积相对较小的一对相对的较窄侧面1c。在电池罐1内隔着绝缘保护膜2收纳有卷绕组3。电池盖6是大致矩形平板状的，以封闭电池罐1的上方的开口部1a的方式被焊接。由此，电池罐1被密封。
在电池盖6设置有正极外部端子14和负极外部端子12，一体地设置有气体排出阀10。在扁平卷绕形二次电池100中，经由正极外部端子14和负极外部端子12对卷绕组3充电，对外部负载供给电能。另外，当电池罐1的内部的压力上升时，气体排出阀10打开而从电池罐1的内部排出气体，降低电池罐1的内部的压力。由此，确保扁平卷绕形二次电池100的安全性。
如图2和图3所示，卷绕组3被卷绕为扁平形状，因此包括具有截面呈半圆形状的彼此相对的一对弯曲部和在这一对弯曲部之间连续地形成的平面部。卷绕组3以卷绕轴方向沿着电池罐1的宽度方向的方式，从一个弯曲部一侧被插入电池罐1的内部，另一个弯曲部一侧被配置在电池罐的上方的开口部1a一侧。
卷绕组3的正极箔露出部34c经由正极集电板(集电端子)44与设置于电池盖6的正极外部端子14电连接。另外，卷绕组3的负极箔露出部32c经由负极集电板(集电端子)24与设置于电池盖6的负极外部端子12电连接。由此，经由正极集电板44和负极集电板24从卷绕组3对外部负载供给电能，经由正极集电板44和负极集电板24对卷绕组3供给外部发电电能而充电。
为了使正极外部端子14和负极外部端子12以及正极集电板44和负极集电板24分别与电池盖6电绝缘，在电池盖6设置有垫圈5和绝缘板7。用于对电池罐1的内部注入电解液的注液口9贯穿地设置于电池盖6。在扁平卷绕形二次电池100中，从注液口9对电池罐1的内部注入电解液之后，通过用激光焊接将注液塞11与电池盖6接合而将注液口9密封。由此，扁平卷绕形二次电池100被密封。
正极外部端子14和负极外部端子12具有与汇流条等焊接接合的焊接接合部。焊接接合部具有从电池盖6的表面向上方突出的长方体的块形形状，下表面与电池盖6的表面相对，上表面在规定高度位置与电池盖6的表面平行。
正极连接部14a和负极连接部12a分别从正极外部端子14的焊接接合部的下表面和负极外部端子12的焊接接合部的下表面突出，它们的前端分别具有能够插入电池盖6的正极侧贯通孔46和负极侧贯通孔26的圆柱形状。正极连接部14a和负极连接部12a分别贯通电池盖6而比正极集电板44的正极集电板基部41和负极集电板24的负极集电板基部21向电池盖1的内部一侧分别突出，前端被紧固，将正极外部端子14和负极外部端子12以及正极集电板44和负极集电板24一体地固定于电池盖6。在电池盖6与正极外部端子14和负极外部端子12之间设有垫圈5，在正极集电板44和负极集电板24与电池盖6之间设有绝缘板7。
正极集电板44和负极集电板24具有：与电池盖6的底面相对地配置的矩形板状的正极集电板基部41和负极集电板基部21；以及正极侧连接端部42和负极侧连接端部22，其在正极集电板基部41和负极集电板基部21的侧端弯折，沿着电池罐1的较宽侧面1b向底面侧延伸，与卷绕组3的正极箔露出部34c和负极箔露出部32c在相对地重叠的状态下连接。
在正极集电板基部41和负极集电板基部21，分别设置有供正极连接部14a和负极连接部12a分别插通的正极侧开口孔43和负极侧开口孔23。
以沿着卷绕组3的扁平面且与卷绕组3的卷绕轴方向正交的方向为中心轴方向，在上述卷绕组3的周围卷绕绝缘保护膜2。绝缘保护膜2并没有特别限定，能够使用一般的膜，例如由PP(聚丙烯)等合成树脂制的一片薄片或多个膜部件构成。绝缘保护膜2具有能够以沿着卷绕组3的扁平面且与卷绕轴方向正交的方向为卷绕的中心轴方向缠绕的长度。
如图3所示，卷绕组3是通过在正极34与负极32之间设置隔膜33、35，将正极34和负极32以及隔膜33、35以扁平状卷绕而构成的。卷绕组3中，最外周的电极是负极32，进而在最外周的负极32的外周侧卷绕有隔膜35。
隔膜33、35具有防止正极34和负极32短路的绝缘功能，并且具有非水性电解液的保持功能。
负极32的涂敷了负极活性物质层32b的部分，与正极34的涂敷了正极活性物质层34b的部分相比在宽度方向(卷绕轴方向)上更大。由此，卷绕组3构成为涂敷了正极活性物质层34b的部分整体被夹在涂敷了负极活性物质层32b的部分中。正极箔露出部34c和负极箔露出部32c在卷绕组3的平面部被集束并通过焊接等连接。另外，隔膜33、35在宽度方向上比涂敷了负极活性物质层32b的部分更宽，卷绕至正极箔露出部34c和负极箔露出部32c中端部的金属箔面露出的位置。因此，隔膜33、35并不会成为集束并焊接的情况下的妨碍。
如图3所示，负极32具有负极箔32a和设置于负极箔32a的两面的负极活性物质层32b。
负极32能够通过以下方式来制作：在负极箔32a的两面涂敷通过将负极活性物质和作为粘合剂的粘结剂分散在适当的溶剂(例如水、N-甲基-2-吡咯烷酮等)中并混揉而调制出的浆料，使涂敷于负极箔32a的两面的浆料干燥而除去溶剂，由此形成负极活性物质层32b，之后进一步对负极箔32a和负极活性物质层32b用压力机加压从而使其成为适当的厚度。
此处，图4的(a)是示意性地表示图3所示的正极的裁切前的结构的截面图，图4的(b)是示意性地表示图3所示的正极的裁切前的结构的俯视图。
如图3和图4的(a)所示，正极34具有正极箔34a、设置于正极箔34a的两面的正极活性物质层34b、和以分别覆盖两个正极活性物质层34b的表面的方式设置的正极绝缘层34d。正极绝缘层34d与负极32的负极活性物质层32b相对。
图4的(b)中，在俯视观察正极34的情况下，如正极活性物质层34b所示，示出了没有被正极绝缘层34d覆盖的部分。在实际使用的正极中，以平面观察正极时设置有正极活性物质层的部分的整面被绝缘层覆盖的方式设置。如图4的(b)所示，正极34处于裁切前的状态，通过以沿宽度方向的中央线CL分割为宽度方向的两侧的两个部分的方式裁切而形成两片正极34。
正极活性物质层34b含有正极活性物质和第一非水性粘结剂。正极绝缘层34d含有无机填料、第二非水性粘结剂和分散剂。分散剂含有选自羧酸化合物和磷酸化合物中的至少一种。
正极活性物质层34b和正极绝缘层34d是通过将正极活性物质层用浆料和正极绝缘层用浆料同时涂敷在正极箔34a的两面而形成的。此处“同时涂敷”包括使正极活性物质层用浆料和正极绝缘层用浆料预先成为层状地重叠的状态，在该重叠的状态下在正极箔34a上涂敷的情况，也包括在正极箔34a上先涂敷正极活性物质层用浆料，在正极活性物质层用浆料的表面干燥之前的湿润状态下在正极活性物质层用浆料上涂敷正极绝缘层用浆料的情况。
如上所述，作为一个实施方式的锂离子二次电池的扁平卷绕形二次电池100中，正极34具有正极箔34a、设置于正极箔34a的表面的正极活性物质层34b和设置于正极活性物质层34b的表面的正极绝缘层34d，正极活性物质层34b含有正极活性物质和第一非水性粘结剂，正极绝缘层34d含有无机填料、第二非水性粘结剂和分散剂。因此，在制造扁平卷绕形二次电池100时，将两者都含有非水性溶剂的正极活性物质层用浆料和正极绝缘层用浆料重叠地涂敷在正极箔34a的表面，使所涂敷的两者的浆料同时干燥，由此在形成正极活性物质层34b和正极绝缘层34d时，能够用分散剂使无机填料等材料分散在所涂敷的正极绝缘层用浆料中，由此，能够抑制正极绝缘层34d的无机填料等材料沉入正极活性物质层34b。由此，能够抑制正极绝缘层34d的绝缘性降低。另外，在使所涂敷的正极活性物质层用浆料和正极绝缘层用浆料同时干燥的情况下，能够从两者的浆料中回收非水性溶剂而循环利用，因此能够实现低成本。
接着，对于实施方式的锂离子二次电池及其制造方法的构成详情进行说明。
1.正极
上述正极具有正极箔、设置于上述正极箔的表面的正极活性物质层和设置于上述正极活性物质层的表面的正极绝缘层。
(1)正极箔
作为正极箔，并没有特别限定，可以举出铝箔、铝制穿孔箔、泡沫铝板等。
(2)正极活性物质层
上述正极活性物质层包括正极活性物质和第一非水性粘结剂。
作为正极活性物质，并没有特别限定，能够使用可用作锂二次电池的正极活性物质的材料的一种或两种以上混合的材料，例如优选尖晶石系(例如LiMn2O4等)、层状系(例如LiCoO2、LiNiO2等)、橄榄石系(例如LiFePO4等)的一种或两种以上混合的材料等。其中，更优选含有Li、Ni、Co和Mn作为构成元素的层状系的锂镍钴锰复合氧化物(例如LiNi0.33Co0.33Mn0.33O2等)。这是因为锂离子的脱离量直到2/3都几乎没有充放电引起的晶格体积的变化，耐久性也优异。
作为第一非水性粘结剂，只要是在作为有机溶剂的非水性溶剂中分散或溶解的粘结剂就没有特别限定，例如优选含有选自聚偏氟乙烯(PVDF)、聚四氟乙烯(PTFE)、聚丙烯酸(PAA)和羧甲基纤维素(CMC)中的至少一种。
另外，正极活性物质层中含有的各成分和各成分的含量能够使用红外分光法(IR)等光谱分析、气相色谱质量分析法(Py-GC/MS)等色谱分析等来确认或测定。
(3)正极绝缘层
上述正极绝缘层含有无机填料、第二非水性粘结剂和分散剂。
作为上述无机填料，并没有特别限定，能够使用一般的无机填料，例如可以举出含有选自氧化铝(Al2O3)、勃姆石(Al2O3水合物)、氧化镁(MgO)、氧化锆(ZrO2)、氧化钛(TiO2)、氧化铁、氧化硅(SiO2)和钛酸钡(BaTiO2)等中的至少一种的无机填料等。作为上述无机填料，优选含有选自氧化铝、勃姆石、氧化镁、氧化锆和氧化钛中的至少一种。
作为上述第二非水性粘结剂，只要是在作为有机溶剂的非水性溶剂中分散或溶解的粘结剂就没有特别限定，例如优选含有选自聚偏氟乙烯(PVDF)、聚四氟乙烯(PTFE)、聚丙烯酸(PAA)和羧甲基纤维素(CMC)中的至少一种。此处，非水系溶剂只要是有机溶剂就没有特别限定，例如优选N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)等。
作为上述分散剂，并没有特别限定，优选含有选自羧酸化合物和磷酸化合物中的至少一种。这是因为将羧酸化合物或磷酸化合物在非水性溶剂中作为分散剂与无机填料等材料一起混合时，例如生成COO-等阴离子等，它与非水性溶剂中的无机填料的表面的极性引起的电荷相互排斥，由此无机填料分散，结果是能够有效地抑制无机填料沉入。
此处，“羧酸化合物”指的是具有一个或两个以上羧基的化合物。另外，羧基也可以形成盐。
另外，“磷酸化合物”指的是具有一个或两个以上由*-O-P(＝O)(OR’)(OR”)表示的极性官能团的化合物。式中，*表示与磷酸化合物中的其他结构部分的键。R’和R”分别独立地表示氢原子或1价的有机基团。另外，由上式表示的极性官能团也可以形成盐。
作为正极绝缘层中的相对于无机填料和第二非水性粘结剂的合计含量的第二非水性粘结剂的含量，并没有特别限定，例如优选在0.1wt％以上10.0wt％以下的范围内，其中优选在0.2wt％以上1.5wt％以下的范围内。这是因为通过在这些范围的下限以上，能够使正极绝缘层的耐久性优异，通过在这些范围的上限以下，能够有效地抑制正极与负极之间的短路。
作为正极绝缘层中的相对于无机填料和分散剂的合计含量的分散剂的含量，并没有特别限定，例如优选在0.5wt％以上10.0wt％以下的范围内，其中优选在1.3wt％以上5.0wt％以下的范围内。这是因为通过在这些范围的下限以上，能够用分散剂使无机填料适当地分散，有效地抑制无机填料相正极活性物质层的沉入，通过在这些范围的上限以下，能够有效地抑制正极与负极之间的短路。
另外，正极绝缘层中含有的各成分和各成分的含量，能够使用气相色谱质量分析法(Py-GC/MS)等色谱分析等来确认或测定。
2.负极
上述负极并没有特别限定，例如具有负极箔和设置于上述负极箔的表面的负极活性物质层。
(1)负极箔
作为负极箔，并没有特别限定，例如可以举出铜箔、铜制穿孔箔、泡沫铜板等。
(2)负极活性物质层
负极活性物质层并没有特别限定，例如含有负极活性物质和粘结剂。
作为负极活性物质，并没有特别限定，能够使用一般的负极活性物质，例如可以举出天然石墨、人造石墨、难石墨化碳(硬碳)、易石墨化碳(软碳)等碳材料等。对于石墨，通过在石墨表面包覆非晶碳而能够抑制其与电解液发生所需以上的反应。
作为负极活性物质，可以举出在石墨中混合了作为导电助剂的乙炔炭黑、科琴黑、槽法炭黑、炉法炭黑、灯黑(灯烟法炭黑)、热裂炭黑等炭黑而得到的材料，将在石墨中混合了该导电助剂的材料进而用非晶碳包覆而复合得到的材料，在石墨中混合了石墨化碳(硬碳)、易石墨化碳(软碳)、金属氧化物(例如氧化铁、氧化铜等)而得到的材料等。
作为粘结剂，并没有特别限定，能够使用一般的粘结剂，例如并没有特别限定，可以举出丁苯橡胶、羧甲基纤维素、聚偏氟乙烯(PVDF)等。
(3)其他
作为上述负极，优选还具有设置于上述负极活性物质层的表面的负极绝缘层。作为负极绝缘层，并没有特别限定，例如含有无机填料和粘结剂。另外，在负极还具有负极绝缘层的情况下，正极的正极绝缘层与负极的负极绝缘层相对。
3.锂离子二次电池
锂离子二次电池是一种具有正极和负极，且上述正极和上述负极层叠的锂离子二次电池，其中，上述正极具有正极箔、设置于上述正极箔的表面的正极活性物质层和设置于上述正极活性物质层的表面的正极绝缘层，上述正极活性物质层含有正极活性物质和第一非水性粘结剂，上述正极绝缘层含有无机填料、第二非水性粘结剂和分散剂。
作为上述锂离子二次电池，并没有特别限定，优选还具有隔膜，上述正极和上述负极隔着上述隔膜层叠。
作为隔膜33、35，并没有特别限定，能够使用一般的隔膜，例如可以举出具有聚乙烯(PE)、聚丙烯(PP)、聚酯、纤维素、聚酰胺等树脂制的多孔片的隔膜等。树脂制的多孔片可以是单层结构，也可以是多层结构(例如PP/PE/PP的三层结构等)。作为隔膜33、35，优选还具有在由树脂制的多孔片等构成的主体的一侧或两侧设置的由无机材料(例如氧化铝颗粒等)和粘结剂构成的层。由此，即使在异常状态下使用锂二次电池的情况(例如二次电池的温度因过度充电、压溃等而上升至160℃以上的情况)下，也不会熔化而能够保持绝缘功能，能够确保安全性。
锂离子二次电池通常具有电解质层。电解质层例如是被注入到电池罐的内部的电解液。作为电解液，并没有特别限定，能够使用一般的电解液，例如可以举出在碳酸乙烯酯等碳酸酯系的有机溶剂中溶解六氟磷酸锂(LiPF6)等锂盐而得到的非水性电解液等。
锂离子二次电池可以具有正极外部端子和正极集电板以及负极外部端子和负极集电板。作为正极外部端子和正极集电板的构成材料，并没有特别限定，能够使用一般的材料，例如可以举出铝合金等。作为负极外部端子和负极集电板的构成材料，并没有特别限定，能够使用一般的材料，例如可以举出铜合金等。
锂离子二次电池可以具有绝缘板和垫圈。作为绝缘板7和垫圈5的构成材料，并没有特别限定，能够使用一般的材料，例如可以举出聚对苯二甲酸丁二酯和聚苯硫醚、全氟烷氧基氟树脂等具有绝缘性的树脂材料等。
4.锂离子二次电池的制造方法
锂离子二次电池的制造方法包括：准备正极箔的步骤；通过将正极活性物质、第一非水性粘结剂和第一非水性溶剂混合来调制正极活性物质层用浆料的步骤；通过将无机填料、第二非水性粘结剂、分散剂和第二非水性溶剂混合来调制正极绝缘层用浆料的步骤；将上述正极活性物质层用浆料涂敷在上述正极箔的表面的步骤；将上述正极绝缘层用浆料涂敷在被涂敷于上述正极箔的表面的上述正极活性物质层用浆料的表面的步骤；以及使所涂敷的上述正极活性物质层用浆料和上述正极绝缘层用浆料同时干燥的步骤。通过该锂离子二次电池的制造方法，制造实施方式的锂离子二次电池。
正极活性物质层用浆料中含有的第一非水性溶剂只要是有机溶剂就没有特别限定，例如优选N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)等。
关于正极活性物质层用浆料中含有的正极活性物质和第一非水性粘结剂，其与正极活性物质层中含有的正极活性物质和第一非水性粘结剂分别相同，因此省略此处的说明。
正极绝缘层用浆料中含有的第二非水性溶剂只要是有机溶剂就没有特别限定，例如优选N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)等。
关于正极绝缘层用浆料中含有的无机填料、第二非水性粘结剂和分散剂，与正极绝缘层中含有的无机填料、第二非水性粘结剂和分散剂分别相同，因此省略此处的说明。
作为上述正极活性物质层用浆料和上述正极绝缘层用浆料，优选使用同一溶剂。这是因为能够效率良好地循环利用。
实施例
以下，举出实施例和比较例来更具体地说明本发明，但本发明的技术范围并不限定于这些实施例。
[实施例]
制作了本发明的正极。具体而言，首先准备厚15μm的铝箔(正极箔)。
接着，将Li1.0Ni0.33Co0.33Mn0.33O2粉末(正极活性物质)、聚偏氟乙烯(PVDF)(第一非水性粘结剂)和乙炔炭黑(导电助剂)以90:5:5的重量比混合，将它们的混合物与N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)(第一非水性溶剂)混合并调整粘度，由此调制出正极活性物质层用浆料。
接着，将勃姆石(无机填料)、聚偏氟乙烯(PVDF)(第二非水性粘结剂)和具有羧基的结构的分散剂以98:1:1的重量比混合，将它们的混合物与N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)(第二非水性溶剂)混合并调整粘度，由此调制出正极绝缘层用浆料。
接着，以保留未涂装部(正极箔露出部)的方式将正极活性物质层用浆料涂敷于铝箔的两面。接着，将正极绝缘层用浆料涂敷于在铝箔的两面涂敷的液状的正极活性物质层用浆料的表面。
接着，使所涂敷的液状的正极活性物质层用浆料和正极绝缘层用浆料同时干燥。由此，形成正极活性物质层和正极绝缘层，得到在铝箔的两面依次层叠了正极活性物质层和正极绝缘层的层叠体。
接着，对铝箔、正极活性物质层和正极绝缘层的层叠体加压，进而裁切，由此制作出通过同时涂敷而形成了正极活性物质层和正极绝缘层的正极。
[比较例]
首先，与实施例同样地，准备铝箔(正极箔)，调制了正极活性物质层用浆料和正极绝缘层用浆料。
接着，以保留未涂装部(正极箔露出部)的方式将正极活性物质层用浆料涂敷在铝箔的两面。接着，使所涂敷的正极活性物质层用浆料干燥，由此形成了正极活性物质层。
接着，将正极绝缘层用浆料涂敷于在铝箔的两面形成的正极活性物质层的表面。接着，使所涂敷的正极绝缘层用浆料干燥，由此形成了正极绝缘层。由此，得到在铝箔的两面依次层叠了正极活性物质层和正极绝缘层的层叠体。
接着，与实施例同样地，对铝箔、正极活性物质层和正极绝缘层的层叠体加压，进而裁切，由此制作出通过逐次涂敷而形成了正极活性物质层和正极绝缘层的正极。
[外观观察]
在制造实施例的正极绝缘层中使用了分散剂的正极时，在将正极活性物质层用浆料涂敷于铝箔的两面之后，使正极活性物质层用浆料干燥之前，将正极绝缘层用浆料涂敷于液状的正极活性物质层用浆料的表面时，关于正极绝缘层的无机填料是否沉入正极活性物质层，进行了外观观察。
结果，虽然未图示，但在实施例的正极中，正极绝缘层的无机填料没有沉入正极活性物质层。
本发明不限定于上述实施方式和实施例，具有与本发明的权利要求书中记载的技术思想实质上相同的结构、发挥同样的作用效果的实施方式和实施例都包含在本发明的技术范围内，包括各种变形例，例如，上述实施方式和上述实施例是为了易于理解地说明本发明而详细说明的，并不限定于必须具有所说明的全部结构。另外，能够将某一实施方式和实施例的结构的一部分替换为其他实施方式和实施例的结构，也能够在某一实施方式和实施例的结构中添加其他实施方式和实施例的结构。另外，对于各实施方式和实施例的结构的一部分，能够追加、删除、替换其他结构。
附图标记说明
1电池罐
1a开口部
1b较宽侧面
1c较窄侧面
1d底面
2绝缘保护膜
3卷绕组
5垫圈
6电池盖
7绝缘板
9注液口
10气体排出阀
11注液塞
12 负极外部端子
12a 负极连接部
14 正极外部端子
14a 正极连接部
21 负极集电板基部
22 负极侧连接端部
23 负极侧开口孔
24 负极集电板
26 负极侧贯通孔
32 负极
32a 负极箔
32b 负极活性物质层
32c 负极箔露出部
33 隔膜
34 正极
34a 正极箔
34b 正极活性物质层
34c 正极箔露出部
34d 正极绝缘层
35 隔膜
41 正极集电板基部
42 正极侧连接端部
43 正极侧开口孔
44 正极集电板
46 正极侧贯通孔
100扁平卷绕形二次电池(锂离子二次电池)
本说明书引用的全部出版物、专利和专利申请通过直接引用而并
入本说明书。

Claims (11)

1.一种锂离子二次电池，其特征在于：
所述锂离子二次电池具有正极和负极，所述正极和所述负极被层叠，
所述正极具有正极箔、设置于所述正极箔的表面的正极活性物质层和设置于所述正极活性物质层的表面的正极绝缘层，
所述正极活性物质层含有正极活性物质和第一非水性粘结剂，
所述正极绝缘层含有无机填料、第二非水性粘结剂和分散剂。
2.如权利要求1所述的锂离子二次电池，其特征在于：
所述分散剂含有选自羧酸化合物和磷酸化合物中的至少一种。
3.如权利要求1或2所述的锂离子二次电池，其特征在于：
所述无机填料含有选自氧化铝、勃姆石、氧化镁、氧化锆和氧化钛中的至少一种。
4.如权利要求1～3中任一项所述的锂离子二次电池，其特征在于：
所述第二非水性粘结剂含有选自聚偏氟乙烯(PVDF)、聚四氟乙烯(PTFE)、聚丙烯酸(PAA)和羧甲基纤维素(CMC)中的至少一种。
5.如权利要求1～4中任一项所述的锂离子二次电池，其特征在于：
所述负极具有负极箔和设置于所述负极箔的表面的负极活性物质层。
6.如权利要求5所述的锂离子二次电池，其特征在于：
所述负极还具有设置于所述负极活性物质层的表面的负极绝缘层。
7.如权利要求1～6中任一项所述的锂离子二次电池，其特征在于：
还具有隔膜，所述正极和所述负极隔着所述隔膜被层叠。
8.一种锂离子二次电池的制造方法，其特征在于，包括：
准备正极箔的步骤；
通过将正极活性物质、第一非水性粘结剂和第一非水性溶剂混合来调制正极活性物质层用浆料的步骤；
通过将无机填料、第二非水性粘结剂、分散剂和第二非水性溶剂混合来调制正极绝缘层用浆料的步骤；
将所述正极活性物质层用浆料涂敷在所述正极箔的表面的步骤；
将所述正极绝缘层用浆料涂敷在被涂敷于所述正极箔的表面的所述正极活性物质层用浆料的表面的步骤；以及
使所涂敷的所述正极活性物质层用浆料和所述正极绝缘层用浆料同时干燥的步骤。
9.如权利要求8所述的锂离子二次电池的制造方法，其特征在于：
所述分散剂含有选自羧酸化合物和磷酸化合物中的至少一种。
10.如权利要求8或9所述的锂离子二次电池的制造方法，其特征在于：
所述无机填料含有选自勃姆石、氧化铝、氧化镁、氧化锆和氧化钛中的至少一种。
11.如权利要求8～10中任一项所述的锂离子二次电池的制造方法，其特征在于：
所述第二非水性粘结剂含有选自聚偏氟乙烯(PVDF)、聚四氟乙烯(PTFE)、聚丙烯酸(PAA)和羧甲基纤维素(CMC)中的至少一种。
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