CN114846659A - 二次电池用层叠体、二次电池及二次电池用层叠体的制造方法 - Google Patents

二次电池用层叠体、二次电池及二次电池用层叠体的制造方法 Download PDF

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Abstract

本发明的目的在于提供一种二次电池用层叠体，其能制作安全性和充电容量两者均优异的二次电池。本发明的层叠体具有负极、贴合在上述负极的一侧表面的第一间隔件、贴合在上述第一间隔件的与上述负极侧相反侧的表面的正极、以及贴合在上述负极的另一侧表面的第二间隔件。在此，在本发明的层叠体中，上述正极的沿层叠方向的侧面的至少一部分被由上述第一间隔件变形而成的隆起部覆盖，在将上述第一间隔件与上述正极相接的面作为基准面的情况下，自上述基准面起的上述隆起部的层叠方向的高度为自上述基准面起的上述正极的层叠方向的高度的15％以上且130％以下。

Description

二次电池用层叠体、二次电池及二次电池用层叠体的制造 方法
技术领域
本发明涉及一种二次电池用层叠体、二次电池及二次电池用层叠体的制造方法。
背景技术
锂离子二次电池等二次电池具有小型轻质，且能量密度高，还能够反复充放电的特性，被用于广泛的用途中。而且，二次电池一般有具有正极、负极、以及隔离正极与负极以防止正极和负极之间短路的间隔件等电池构件。
在此，作为二次电池的结构，已知有将正极、间隔件及负极交替层叠而成的层叠型，以及将长条的正极、间隔件及负极重叠卷成同心圆状的卷绕型等。其中，从能量密度、安全性、品质及耐久性优异的观点出发，近年来层叠型二次电池备受瞩目。
而且，以往在制造二次电池时，是在将长条的电极原材料与长条的间隔件原材料贴合后，将其切断成规定的长度来制作二次电池用层叠体(例如参照专利文献1和2)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2018-81857号公报。
专利文献2：日本特开2018-37143号公报。
发明内容
发明要解决的问题
在此，具有上述现有的二次电池用层叠体的二次电池需要充分防止正极与负极的短路，进一步确保安全性，并且提高充电容量。
因此，本发明的目的在于提供一种能制作安全性和充电容量两者均优异的二次电池的二次电池用层叠体和具有该二次电池用层叠体的二次电池。
用于解决问题的方案
本发明人为了实现上述目的而进行了深入研究。然后，本发明人构想，在制作二次电池用层叠体时，通过用使与该正极在层叠方向邻接的间隔件的一部分变形而成的隆起部覆盖正极的沿层叠方向的侧面(正极侧面)，能够防止由正极侧面产生的毛刺、须刺引起的短路，能够确保二次电池的安全性。进而，本发明人发现，通过使覆盖正极侧面的上述隆起部成为规定的高度，能够充分确保具有二次电池用层叠体的二次电池的安全性，并且能够使该二次电池发挥优异的充电容量，以至完成本发明。
即，本发明的目的在于有利地解决上述问题，本发明的二次电池用层叠体具有：负极、贴合在上述负极的一侧表面的第一间隔件、贴合在上述第一间隔件的与上述负极侧相反侧的表面的正极、及贴合在上述负极的另一侧表面的第二间隔件，本发明的二次电池用层叠体的特征在于，上述正极的沿层叠方向的侧面的至少一部分被由上述第一间隔件变形而成的隆起部覆盖，在将上述第一间隔件与上述正极相接的面作为基准面的情况下，自上述基准面起的上述隆起部的层叠方向的高度为自上述基准面起的上述正极的层叠方向的高度的15％以上且130％以下。如果像这样利用隔开正极与负极的第一间隔件变形而形成的具有规定的高度的隆起部覆盖二次电池用层叠体的正极侧面，则能够使用该二次电池用层叠体制作安全性和充电容量两者均优异的二次电池。
在此，本发明的二次电池用层叠体优选被上述隆起部覆盖的上述正极的上述侧面与上述第二间隔件的侧端在与层叠方向正交的方向上的距离为285μm以上且735μm以下。如果从被隆起部覆盖的正极侧面到第二间隔件的侧端的距离在上述的范围内，则能够充分确保二次电池的安全性，并且能够制成正极的尺寸(俯视面积)大的二次电池，进一步提高充电容量。
而且，本发明的二次电池用层叠体优选上述第一间隔件具有间隔件基材、及形成在上述间隔件基材的至少一侧表面的耐热层。如果使用两面或单面具有耐热层的第一间隔件，则能够进一步提高二次电池的安全性。
此外，本发明的目的在于有利地解决上述问题，本发明的二次电池的特征在于具有上述任一种二次电池用层叠体。如果使用上述任一种二次电池用层叠体，则能够制作安全性和充电容量两者均优异的二次电池。
此外，本发明的目的在于有利地解决上述问题，本发明的二次电池用层叠体的制造方法的第一方式为制造上述任一种二次电池用层叠体的方法，其特征在于具有：在长条的负极原材料的一侧表面贴合长条的第一间隔件原材料，在上述负极原材料的与上述第一间隔件原材料侧相反侧的表面贴合长条的第二间隔件原材料，得到长条的负极层叠体的工序；在上述负极层叠体所具有的上述第一间隔件原材料的与上述负极原材料相反侧的表面空出间隔粘贴多个上述正极，得到长条的贴合体的工序；对上述贴合体所具有的多个上述正极的间隔供给激光吸收染料，在上述贴合体所具有的上述第一间隔件原材料的表面设置着色区域的工序；以及对上述第一间隔件原材料的上述着色区域照射激光，由此切断上述贴合体所具有的上述负极层叠体，并且使上述第一间隔件熔融变形，形成上述隆起部的工序。根据上述的二次电池用层叠体的制造方法，能够高效地制造出能制作安全性和充电容量两者均优异的二次电池的二次电池用层叠体。
而且，本发明的目的在于有利地解决上述问题，本发明的二次电池用层叠体的制造方法的第二方式为制造上述任一种二次电池用层叠体的方法，其特征在于具有：在长条的负极原材料的一侧表面空出间隔来供给激光吸收染料，设置多个着色区域的工序；在上述负极原材料的设置了上述着色区域的面贴合长条的第一间隔件原材料，在上述负极原材料的与上述第一间隔件原材料相反侧的表面贴合长条的第二间隔件原材料，得到长条的负极层叠体的工序；在上述负极层叠体所具有的上述第一间隔件原材料的与上述负极原材料相反侧的表面，以不与如下区域重叠的方式空出间隔粘贴多个上述正极，得到长条的贴合体的工序，上述区域是隔着上述第一间隔件原材料与上述着色区域相向的区域；以及对上述贴合体所具有的上述第一间隔件原材料的与上述着色区域相向的上述区域照射激光，由此切断上述贴合体所具有的上述负极层叠体，并且使上述第一间隔件熔融变形，形成上述隆起部的工序。根据上述的二次电池用层叠体的制造方法，能够高效地制造出能制作安全性和充电容量两者均优异的二次电池的二次电池用层叠体。
此外，本发明的目的在于有利地解决上述问题，本发明的二次电池用层叠体的制造方法的第三方式为制造上述任一种二次电池用层叠体的方法，其特征在于具有：在长条的第一间隔件原材料与长条的第二间隔件原材料之间，空出间隔夹持多个上述负极，得到负极层叠体的工序；在上述负极层叠体所具有的上述第一间隔件原材料的与上述负极相反侧的表面，以隔着上述第一间隔件原材料与多个上述负极相向的方式，空出间隔粘贴多个上述正极，得到长条的贴合体的工序；对上述贴合体所具有的多个上述正极的间隔供给激光吸收染料，在上述第一间隔件原材料的表面设置着色区域的工序；以及对上述第一间隔件原材料的上述着色区域照射激光，由此切断上述贴合体所具有的上述负极层叠体，并且使上述第一间隔件熔融变形，形成上述隆起部的工序。根据上述的二次电池用层叠体的制造方法，能够高效地制造出能制作安全性和充电容量两者均优异的二次电池的二次电池用层叠体。
进而，在上述任一种本发明的二次电池用层叠体的制造方法中，优选在上述第一间隔件原材料的表面粘贴多个上述正极时，多个上述正极的间隔为600μm以上且1500μm以下。如果配置多个正极时的间隔在上述范围内，则能够使激光吸收染料的供给和利用激光的切断变得容易，并且能够良好地形成覆盖正极侧面的隆起部。而且，如果配置多个正极时的间隔在上述范围内，则能够充分确保二次电池的安全性，并且能够制成正极的尺寸(俯视面积)大的二次电池，进一步提高充电容量。
发明效果
根据本发明，能够得到一种二次电池用层叠体，其能制作安全性和充电容量两者均优异的二次电池。
此外，根据本发明，能够得到安全性和充电容量两者均优异的二次电池。
附图说明
图1为示出二次电池用层叠体的一个例子的结构的主视图。
图2为示出二次电池用层叠体的另一个例子的结构的主视图。
图3为示出将二次电池用层叠体重叠得到的重叠体的一个例子的结构的主视图。
图4为放大示出图1的二次电池用层叠体的主视图的一部分的说明图。
图5的(a)～(b)为示出二次电池用层叠体的制造过程的一个例子的说明图。
图6的(a)～(c)为示出二次电池用层叠体的制造过程的另一个例子的说明图。
图7的(a)～(c)为示出二次电池用层叠体的制造过程的又一个例子的说明图。
具体实施方式
以下，参照附图对本发明的二次电池用层叠体和二次电池、以及二次电池用层叠体的制造方法进行说明。需要说明的是，为了容易理解，各附图中会放大或缩小地示出一部分构件的尺寸。
(二次电池用层叠体)
本发明的二次电池用层叠体具有例如图1或图2所示的结构。而且，二次电池用层叠体能够在层叠方向重叠多个来制成重叠体(例如图3所示的重叠体200)，用于层叠型二次电池等。
在此，在图1中示出主视图的二次电池用层叠体100具有负极20、贴合在负极20的一侧(图1中为上侧)表面的第一间隔件10、贴合在第一间隔件10的与负极20侧相对侧(图1中为上侧)的表面的正极40、以及贴合在负极20的另一侧(图1中为下侧)的表面的第二间隔件30。在图1的例子中，负极20具有在负极用集流体21的两面形成了包含负极活性物质的负极复合材料层22、23的结构，正极40具有在正极用集流体41的两面形成了包含正极活性物质的正极复合材料层42、43的结构。
而且，第一间隔件10的与层叠方向正交的方向的两端部分别变形，形成有隆起部11、11’，该隆起部向二次电池用层叠体100的配置有正极40的一侧的方向(图1中为上侧的方向)突出并覆盖正极40的侧面。
此外，在图2中示出主视图的二次电池用层叠体100A除第一间隔件和隆起部之外，具有与图1所示的二次电池用层叠体100相同的结构。具体地，在二次电池用层叠体100A中，第一间隔件10由间隔件基材10a、以及间隔件基材10a的正极40侧的表面所具有的耐热层10b构成。而且，在第一间隔件10的端部变形而形成的隆起部12，12’中分散有来自耐热层10b的耐热性微粒10c。
此外，从提高二次电池的安全性的观点出发，本发明的二次电池用层叠体优选如图1的二次电池用层叠体100和图2的二次电池用层叠体100A所示，俯视时负极的尺寸比正极的尺寸大。此外，从同样的观点出发，优选俯视时第一间隔件和第二间隔件的尺寸比正极的尺寸大。
另外，本发明的二次电池用层叠体并不限定于图1和图2所示的例子。例如，作为一个例子，图1的二次电池用层叠体100和图2的二次电池用层叠体100A俯视呈矩形，但本发明的二次电池用层叠体的俯视形状并不限定于此，能够制成俯视呈圆形、俯视呈椭圆形等任意的形状。此外，在图1的二次电池用层叠体100和图2的二次电池用层叠体100A中，第二间隔件30不具有耐热层，但本发明的二次电池用层叠体并不限定于此，第二间隔件也可以具有间隔件基材、以及形成在该间隔件基材的至少一侧表面的耐热层。
<负极和正极>
在此，作为电极(负极和正极)没有特别限定，能够使用已知的电极。作为已知的电极，可举出例如在集流体的单面或双面形成电极复合材料层而成的电极。
另外，作为集流体和电极复合材料层没有特别限定，能够使用例如日本特开2013-145763号公报记载的集流体和电极复合材料层等，在二次电池领域中能使用的任意的集流体和电极复合材料层。
<第一间隔件和第二间隔件>
此外，作为间隔件(第一间隔件和第二间隔件)没有特别限定，能够使用例如由间隔件基材构成的间隔件、或者在间隔件基材的单面或双面形成耐热层而成的间隔件，但从进一步提高二次电池的安全性的观点出发，优选为在间隔件基材的单面或双面形成耐热层而成的间隔件。
<<间隔件基材>>
作为间隔件基材没有特别限定，能够使用在二次电池的领域中能使用的任意的间隔件基材，可举出例如有机间隔件基材。有机间隔件基材是由有机材料(特别是树脂)构成的多孔性构件，当举出有机间隔件基材的例子时，可优选举出包含聚乙烯、聚丙烯等聚烯烃树脂、芳香族聚酰胺树脂等的微多孔膜等，由于强度优异，更优选聚乙烯的微多孔膜。
此外，作为有机间隔件基材，还能够使用聚乙烯和聚丙烯等聚烯烃树脂、芳香族聚酰胺树脂、聚酯树脂及纤维素系材料等无纺布。
<耐热层>
作为在上述的间隔件基材的至少一侧表面任意设置的耐热层没有特别限定，能够使用在二次电池的领域中能使用的任意的耐热层。例如，作为耐热层，能够使用耐热性微粒通过粘结材料粘结而成的层。
<<耐热性微粒>>
作为耐热性微粒，能够使用无机微粒和有机微粒两者。另外，在本发明中，耐热性微粒的耐热温度(不发生热变形等实质上物理变化的温度)为200℃以上。而且，作为耐热性微粒的材料，优选在二次电池的使用环境下稳定存在、且电化学稳定的材料。
作为有机微粒，可举出：聚酰亚胺、三聚氰胺系树脂、酚醛系树脂、交联聚甲基丙烯酸甲酯(交联PMMA)、交联聚苯乙烯(交联PS)、聚二乙烯基苯(PDVB)、苯代三聚氰二胺-甲醛缩合物等交联高分子的微粒；热塑性聚酰亚胺等耐热性高分子的微粒。构成这些有机微粒的有机树脂也可以是上述例示的高分子材料的混合物、改性物、衍生物、共聚物(无规共聚物、交替共聚物、嵌段共聚物、接枝共聚物)、交联物(上述耐热性高分子的情况)。
作为无机微粒，可举出：氧化铝(Alumina)、水合氧化铝(勃姆石)、氧化硅、氧化镁(Magnesia)、氧化钙、氧化钛(Titania)、BaTiO3、ZrO、氧化铝-二氧化硅复合氧化物等氧化物颗粒；氮化铝、氮化硼等氮化物颗粒；硅、金刚石等共价键性晶体颗粒；硫酸钡、氟化钙、氟化钡等难溶性离子晶体颗粒；滑石、蒙脱石等粘土微粒等。此外，可以根据需要对这些颗粒实施元素置换、表面处理、固溶体化等。
上述的耐热性微粒可以单独使用1种，也可以组合使用2种以上。
<<粘结材料>>
此外，作为粘结材料，只要不阻碍电池反应则没有特别限定，能够使用在二次电池领域中使用的任意的粘结材料。其中，作为粘结材料，优选使用由聚合物构成的粘结材料。另外，构成粘结材料的聚合物可以仅为1种，也可以为2种以上。
此外，粘结材料的耐热温度通常小于200℃，与上述的作为耐热性微粒的有机微粒不同。
作为能用作粘结材料的聚合物没有特别限定，可以举出：聚偏氟乙烯、聚偏氟乙烯-六氟丙烯(PVdF-HFP)共聚物等氟系聚合物；苯乙烯-丁二烯共聚物(SBR)、丙烯腈-丁二烯共聚物(NBR)等共轭二烯系聚合物；共轭二烯系聚合物的氢化物；包含(甲基)丙烯酸烷基酯单体单元的聚合物(丙烯酸系聚合物)；聚乙烯醇(PVA)等聚乙烯醇系聚合物等。
另外，在本发明中，“(甲基)丙烯酸”的意思是丙烯酸和/或甲基丙烯酸。
而且，由聚合物构成的粘结材料的形状没有特别限定，可以是颗粒状、也可以是非颗粒状、还可以是颗粒状与非颗粒状的组合。
另外，在由聚合物构成的粘结材料为颗粒状的情况下，该颗粒状的粘结材料可以是由单一的聚合物形成单相结构的颗粒，也可以是将彼此不同的2个以上的聚合物物理结合或化学结合而形成的异相结构的颗粒。在此，作为异相结构的具体例子，可举出：球状颗粒的中心部(核部)与外壳部(壳部)由不同的聚合物形成的核壳结构；将2个以上的聚合物并置而成的结构，即并排(side byside)结构等。另外，在本发明中，“核壳结构”除包含核部的外表面被壳部完全覆盖的结构之外，也包含核部的外表面被壳部部分覆盖的结构。而且，在本发明中，即使核部的外表面在外观上看起来像被壳部完全覆盖，如果形成有连通壳部的内外的孔，即将该壳部视作部分覆盖核部的外表面的壳部。
<隆起部>
隆起部是由上述的第一间隔件变形而形成的部位。因此，隆起部通常由与第一间隔件相同的材料构成。例如，在第一间隔件为由树脂形成的间隔件基材的情况下，隆起部由该树脂构成。此外，在第一间隔件具有由树脂形成的间隔件基材、及包含耐热性微粒和粘结材料的耐热层的情况下，隆起部能够采用例如在由该树脂和该粘结材料的至少一种成分形成的基体中分散有耐热性微粒的结构。
另外，如上所述，隆起部由与第一间隔件相同的材料构成，因此通常不包含电极活性物质(正极活性物质、负极活性物质)、导电材料等构成电极(特别是电极复合材料层)的成分。即，本发明的二次电池用层叠体所具有的隆起部与形成间隔件的树脂浸透在电极的电极复合材料层而形成的部位(例如日本特开2018-81857号公报中所记载的树脂浸透部)明显不同。
而且，从第一间隔件突出来的隆起部需要覆盖与该第一间隔件邻接层叠的正极的沿层叠方向的侧面。在此，隆起部“覆盖”正极侧面是指，隆起部需要与正极侧面的至少一部分接触。即使隆起部形成在第一间隔件上，当该隆起部与正极侧面物理分离时，也不能充分抑制因正极侧面产生毛刺和/或须刺而导致短路的发生。因此，能够使二次电池的安全性提高至期望的水平。
而且，隆起部需要具有规定的高度。具体地，在将第一间隔件与正极相接的面作为基准面的情况下，以自该基准面起的正极的层叠方向的高度(厚度)为100％，自基准面起的隆起部的层叠方向的高度需要为15％以上且130％以下，更优选为30％以上，进一步优选为40％以上，优选为120％以下，更优选为110％以下，进一步优选为100％以下。当隆起部的高度与正极的高度的比小于15％时，不能充分抑制因正极侧面产生毛刺和/或须刺而导致短路的发生。因此，不能使二次电池的安全性提高至期望的水平。另一方面，当隆起部的高度与正极的高度的比大于130％时，隆起部的高度会超过正极的高度而过于突出，因此无法使多个二次电池用层叠体良好地重叠。因此，二次电池的充电容量降低。
另外，在本发明中，在计算隆起部的高度与正极的高度的比时使用的“自基准面起的隆起部的层叠方向的高度”和“自基准面起的正极的层叠方向的高度”均使用任意5点的高度的平均值。而且，在本发明中，二次电池用层叠体的各种尺寸能够使用实施例记载的方法进行测定。
此外，隆起部的高度与正极的高度的比能通过调节正极和/或隆起部的高度来控制。例如，能够通过调节后述的本发明的二次电池用层叠体的制造方法中的制造条件(激光吸收染料的种类、激光的输出功率、照射激光的位置与正极的距离等)、变更构成第一间隔件的树脂的种类来控制隆起部的高度。
在此，自基准面起的隆起部的层叠方向的高度(任意5点的高度的平均值)优选为20μm以上，更优选为30μm以上，进一步优选为40μm以上，特别优选为52μm以上，优选为150μm以下，更优选为130μm以下，进一步优选为100μm以下，特别优选为97μm以下。
另一方面，自基准面起的正极的层叠方向的高度(任意5点的高度的平均值)优选为50μm以上，更优选为75μm以上，进一步优选为100μm以上，优选为190μm以下，更优选为165μm以下，进一步优选为140μm以下。
在此，使用图4进一步说明隆起部的高度与正极的高度的比等。图4放大示出了图1的二次电池用层叠体100的侧端部。
在图4中，基准面S为第一间隔件10与正极40(的正极复合材料层43)相接的、二次电池用层叠体的与层叠方向正交的面。在此，在图4的二次电池用层叠体100中，“自基准面起的隆起部的层叠方向的高度”相当于自基准面S起的隆起部11的高度b。此外，在图4的二次电池用层叠体100中，“自基准面起的正极的层叠方向的高度”相当于自基准面S起的正极40的高度c。
进而，在本发明的二次电池用层叠体中，被上述的隆起部覆盖的正极侧面与第二间隔件的侧端在与层叠方向正交的方向上的距离(相当于图4中的d)优选为285μm以上，更优选为335μm以上，优选为735μm以下，更优选为585μm以下。如果从被隆起部覆盖的正极侧面到第二间隔件的侧端的距离在上述的范围内，则能够利用隆起部实现对正极侧面的良好覆盖，充分确保二次电池的安全性，并且能够制成正极的尺寸(俯视面积)大的二次电池，进一步提高充电容量。
(二次电池)
本发明的二次电池具有上述本发明的二次电池用层叠体。例如，本发明的二次电池具有将多个二次电池用层叠体进行重叠得到的重叠体、根据需要设置的追加电池构件(电极和/或间隔件等)、电解液以及收纳它们的电池容器。
在此，作为电解液，通常可使用在有机溶剂中溶解了支持电解质的有机电解液。例如，在二次电池为锂离子二次电池的情况下，作为支持电解质，可使用锂盐。作为锂盐，可举出例如：LiPF6、LiAsF6、LiBF4、LiSbF6、LiAlCl4、LiClO4、CF3SO3Li、C4F9SO3Li、CF3COOLi、(CF3CO)2NLi、(CF3SO2)2NLi、(C2F5SO2)NLi等。其中，由于易溶于溶剂且呈现出高的解离度，优选LiPF6、LiClO4、CF3SO3Li，特别优选LiPF6。另外，电解质可以单独使用1种，也可以以任意比率组合使用2种以上。通常，存在使用的支持电解质解离度越高则锂离子电导性越高的倾向，因此能够根据支持电解质的种类调节锂离子电导性。
进而，作为电解液中使用的有机溶剂，只要是能够溶解支持电解质的有机溶剂则没有特别限定，可优选使用例如：碳酸二甲酯(DMC)、碳酸亚乙酯(EC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸亚丙酯(PC)、碳酸亚丁酯(BC)、碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸亚乙烯酯(VC)等碳酸酯类；γ-丁内酯、甲酸甲酯等酯类；1,2-二甲氧基乙烷、四氢呋喃等醚类；环丁砜、二甲亚砜等含硫化合物类等。此外，也可以使用这些溶剂的混合液。其中，因介电常数高、稳定电位区域宽而优选使用碳酸酯类。通常，存在使用的溶剂粘度越低则锂离子传导率越高的倾向，因此能够通过溶剂的种类来调节锂离子传导率。
另外，电解液中的电解质的浓度能够适当调节。此外，电解液中可以添加已知的添加剂。
而且，二次电池能够通过如下方式组装：即，将本发明的二次电池用层叠体进行重叠得到的重叠体，并根据需要在该重叠体上进一步层叠追加的电池构件(电极和/或间隔件等)，然后将得到的层叠体放入电池容器，向电池容器中注入电解液并封口。另外，为了防止二次电池的内部压力上升、过充放电等的发生，可以根据需要设置保险丝、PTC元件等过电流防止元件、金属网、铅板等。此外，二次电池的形状可以为例如硬币型、纽扣型、片型、圆筒型、方形、扁平型等任一种。
(二次电池用层叠体的制造方法)
上述本发明的二次电池用层叠体能够使用例如本发明的二次电池用层叠体的制造方法进行制作。在本发明的二次电池用层叠体的制造方法中，能够通过利用吸收激光的(激光吸收染料)描绘出具有与期望的预定切断部位形状相符的着色区域，并且对该着色区域照射激光来切断第一间隔件原材料，并且能够通过使由切断产生的片状的第一间隔件的端部熔融变形而高效地形成覆盖正极侧面的隆起部。
此外，在本发明的二次电池用层叠体的制造方法中，由于使用的是激光而不是金属制等的切断刀，因此避免了因切断刀而产生切割碎屑，并且也不会因切断刀的劣化和更换而产生停机时间。
以下列举第一、第二及第三方式，对本发明的二次电池用层叠体的制造方法进行说明。
<第一方式>
以下，参照图5，对本发明的制造方法的第一方式进行说明。本发明的制造方法的第一方式至少具有：
在长条的负极原材料的一侧表面贴合长条的第一间隔件原材料，在负极原材料的与第一间隔件原材料侧相反侧的表面贴合长条的第二间隔件原材料，得到长条的负极层叠体的工序(1-1)；
在上述工序(1-1)中得到的负极层叠体所具有的第一间隔件原材料的与负极原材料相反侧的表面空出间隔粘贴多个正极，得到贴合体的工序(1-2)；
对上述工序(1-2)中得到的贴合体所具有的多个正极的间隔供给激光吸收染料，在贴合体所具有的第一间隔件原材料的表面设置着色区域的工序(1-3)；以及
对由上述工序(1-3)设置的第一间隔件原材料的着色区域照射激光，由此切断贴合体所具有的负极层叠体，并且使第一间隔件熔融变形，形成隆起部的工序(1-4)。
<<工序(1-1)>>
在工序(1-1)中，得到在长条的第一间隔件原材料与长条的第二间隔件原材料之间夹持长条的负极原材料而成的负极层叠体。贴合负极原材料、第一间隔件原材料和第二间隔件原材料的方法没有特别限定。能够通过例如在彼此贴合的构件的贴合面涂敷粘接材料，通过卷对卷等方式经由粘接材料将该构件彼此贴合。
在此，作为粘接材料没有特别限定，能够使用与在“二次电池用层叠体”的项中记载的粘结材料相同的粘结材料。
另外，粘接材料能够以固体状态、熔融状态、溶解在溶剂中的状态或分散在溶剂中的状态等任意的状态供给至贴合面。其中，粘接材料优选以溶解在溶剂中的状态或分散在溶剂中的状态供给，更优选以分散在溶剂的中的状态供给。
而且，在粘接材料以溶解在溶剂的状态或分散在溶剂的状态供给至贴合面的情况下，即，在对贴合面供给包含粘接材料和溶剂的粘接用组合物的情况下，作为粘接用组合物的溶剂没有特别限定，能够使用例如水、有机溶剂及它们的混合物。另外，作为有机溶剂没有特别限定，可举出环戊烷、环己烷等环状脂肪族烃类；甲苯、二甲苯等芳香族烃类；甲乙酮、环己酮等酮类；乙酸乙酯、乙酸丁酯、γ-丁内酯、ε-己内酯等酯类；乙腈、丙腈等腈类；四氢呋喃、乙二醇二乙醚等醚类；甲醇、乙醇、异丙醇、乙二醇、乙二醇单甲醚等醇类等。
在上述之中，从高效地制造二次电池用层叠体的观点出发，作为溶剂，优选水和醇，更优选水。
另外，粘接材料的涂覆能够使用喷墨法、喷雾法、点胶机法、凹版涂布法、丝网印刷法等已知的涂覆方法进行。其中，从能够容易地调节涂覆粘接材料的量和范围的观点出发，粘接材料优选使用喷墨法涂覆。
而且，粘接材料可以涂覆在贴合面的整面，也可以仅涂覆在贴合面的一部分。在此，在粘接材料仅涂覆在贴合面的一部分的情况下，粘接材料没有特别限定，能够涂覆为条状、点状、网格状等任意的俯视形状。其中，从提高使用二次电池用层叠体制造二次电池时电解液的注液性的观点出发，优选粘接材料涂覆为点状。而且，点状的粘接材料可以在贴合面的整面均匀地配置(涂覆)，也可以使其呈条状、点状、网格状等规定的图案排列配置(涂覆)。另外，在将微小的点状粘接材料排列成规定的图案的情况下，从粘接材料的涂覆和排列的容易度的观点出发，优选通过喷墨法涂覆粘接材料。
此外，粘接材料的剖面形状没有特别限定，能够制成凸状、凹凸状、凹状，其中，优选凹凸状。另外，粘接材料的剖面形状能够通过例如调节涂覆粘接材料时的干燥条件来变更。
<<工序(1-2)>>
在工序(1-2)中，在工序(1-1)中得到的负极层叠体的第一间隔件原材料侧的表面空出规定的间隔粘贴多个片状的正极，得到长条的贴合体。另外，在负极层叠体粘贴正极的方法没有特别限定，能够采用例如在上述工序(1-1)中所记载的使用粘接材料的方法。
在图5(a)中示出贴合体的一个例子即贴合体300。贴合体300具有负极层叠体400和多个正极40。负极层叠体400由第一间隔件原材料10’、负极原材料20’和第二间隔件原材料30’依次层叠而成。多个正极40在负极层叠体400的第一间隔件原材料10’上沿贴合体300的长边方向空出规定的间隔D配置。
在此，在负极层叠体的第一间隔件原材料上配置多个正极的间隔(在俯视时邻接的两个正极之间的最短距离，相当于图5(a)的D。)优选为600μm以上，更优选为700μm以上，优选为1500μm以下，更优选为1000μm以下。如果在第一间隔件原材料上空出600μm以上的间隔配置多个正极，则会使激光吸收染料的供给和利用激光的切断变得容易。另一方面，如果该间隔为1500μm以下，则能够通过利用激光照射切断和熔融第一间隔件原材料，良好地形成覆盖正极侧面的隆起部。而且，如果该间隔在上述范围内，则能够充分确保二次电池的安全性，并且能够制成正极的尺寸(俯视面积)大的二次电池，进一步提高充电容量。
<<工序(1-3)>>
在工序(1-3)中，对在工序(1-2)中得到的贴合体所具有的多个正极间供给激光吸收染料，在贴合体的第一间隔件原材料表面形成着色区域。
在此，作为激光吸收染料，只要能够高效地吸收在后述的工序(1-4)中使用的激光并通过热来切断具有第一间隔件原材料的负极层叠体，则没有特别限定，能够使用蓝色、红色、紫色、灰色、黑色等的染料。当不配设由激光吸收染料形成的着色区域而进行激光照射时，会导致由切断形成的第一间隔件和/或第二间隔件过度地收缩而损害二次电池的安全性。此外，还会使隆起部的高度控制变得困难。
另外，激光吸收染料的供给方法没有特别限定，能够采用涂敷、喷雾等任意的方法。
此外，着色区域的形状能够根据期望的二次电池用层叠体的俯视形状适当设定。例如，在图5(b)的例子中，设置在相邻的两个正极40之间的着色区域50在贴合体300的宽度方向(与长边方向正交的方向)形成为直线状(长方形)。而且，着色区域50从贴合体300的宽度方向的一端连续延伸至另一端。如上所述，着色区域的形状并不限定于如图5(b)所示的直线状，例如在期望的二次电池用层叠体的形状为圆形、椭圆形等的情况下，着色区域能够制成曲线状。
另外，着色区域的配设间距(在俯视时邻接的两个着色区域间的最短距离)能够根据正极的尺寸等适当设定。
<<工序(1-4)>>
在工序(1-4)中，对在工序(1-3)中设置的第一间隔件原材料上的着色区域照射激光，由此切断贴合体所具有的负极层叠体。而且，能够利用着色区域吸收激光时产生的热，使来自设置有着色区域的第一间隔件原材料的第一间隔件(特别是端部)熔融变形，形成覆盖第一间隔件上具有的正极的侧面的隆起部。
另外，在第一间隔件原材料上照射激光的位置(激光照射位置)与正极在与层叠方向正交的方向上的距离(最短距离，在图4中相当于从激光照射位置L到正极40侧面的距离a)没有特别限定，优选为300μm以上，更优选为350μm以上，优选为900μm以下，优选为750μm以下，更优选为600μm以下。如果从激光照射位置起到正极的距离为300μm以上，则能够使着色区域的配设和利用激光的切断变得容易，此外，能够充分地形成覆盖正极侧面的隆起部。另一方面，如果从激光照射位置起到正极的距离为900μm以下，则能够通过利用激光照射切断和熔融第一间隔件原材料，良好地形成覆盖正极侧面的隆起部。而且，如果从激光照射位置起到正极的距离在上述范围内，则能够充分确保二次电池的安全性，并且能够制成正极的尺寸(俯视面积)大的二次电池，进一步提高充电容量。
此外，激光的种类没有特别限定，能够使用例如光纤激光、YAG激光、CO2激光。
<第二方式>
以下，参照图6，对本发明的制造方法的第二方式进行说明。本发明的制造方法的第二方式至少具有：
在长条的负极原材料的一侧表面空出间隔来涂敷激光吸收染料，设置多个着色区域的工序(2-1)；
在负极原材料的、在上述工序(2-1)中设置了着色区域的面贴合长条的第一间隔件原材料，在负极原材料的与第一间隔件原材料相反侧的表面贴合长条的第二间隔件原材料，得到长条的负极层叠体的工序(2-2)；
在上述工序(2-2)中得到的负极层叠体所具有的第一间隔件原材料的与负极原材料相反侧的表面，以不与如下区域重叠的方式空出间隔来粘贴多个正极，得到长条的贴合体的工序(2-3)，上述区域是隔着第一间隔件原材料与着色区域相向的区域；以及
对在上述工序(2-3)中得到的贴合体所具有的第一间隔件原材料的与着色区域相向的区域照射激光，由此切断贴合体所具有的负极层叠体，并且使第一间隔件熔融变形，形成隆起部的工序(2-4)。
<<工序(2-1)>>
在工序(2-1)中，对长条的负极原材料的一侧表面供给激光吸收染料，在负极原材料的表面形成多个着色区域。
在此，激光吸收染料及其供给方法能够使用上述“第一方式”中所记载的。另外，当不配置由激光吸收染料形成的着色区域而进行激光照射时，会导致由切断形成的第一间隔件和/或第二间隔件过度地收缩而损害二次电池的安全性。此外，还会使隆起部的高度控制变得困难。
此外，着色区域的形状能够根据期望的二次电池用层叠体的俯视形状适当设定。例如在图6(a)的例子中，着色区域50在负极原材料20’的宽度方向(与长边方向正交的方向)形成为直线状(长方形)。而且，着色区域50从贴合体20的宽度方向的一端连续延伸至另一端。如上所述，着色区域的形状并不限定于如图6(a)所示的直线状，例如在期望的二次电池用层叠体的形状为圆形、椭圆形等的情况下，着色区域能够制成曲线状。
另外，着色区域的配设间距(在俯视时邻接的两个着色区域间的最短距离)能够根据正极的尺寸等适当设定。
<<工序(2-2)>>
在工序(2-2)中，得到在长条的第一间隔件原材料与长条的第二间隔件原材料之间夹持在工序(2-1)中被设置着色区域的负极原材料而成的负极层叠体。使负极原材料与第一间隔件原材料和第二间隔件原材料贴合的方法没有特别限定，能够采用例如在上述“第一方式”中所记载的使用粘接材料的方法。
在图6(b)中，将在工序(2-2)中得到的负极层叠体的一个例子作为负极层叠体400A示出。在图6(b)中，第一间隔件原材料10’配置在负极原材料20’的设置有着色区域50的一侧表面。
<<工序(2-3)>>
在工序(2-3)中，在工序(2-2)中得到的负极层叠体的第一间隔件原材料侧的表面空出规定的间隔来粘贴多个片状的正极，得到长条的贴合体。另外，以不与如下区域重叠的方式粘贴多个正极，上述区域是隔着第一间隔件原材料与着色区域相向的区域。此外，粘贴负极层叠体与正极的方法没有特别限定，能够采用例如在上述“第一方式”中所记载的使用粘接材料的方法。
在图6(c)中示出贴合体的一个例子即贴合体300A。贴合体300A具有负极层叠体400A和多个正极40。负极层叠体400A由第一间隔件原材料10’、负极原材料20’和第二间隔件原材料30’依次层叠而成。多个正极40在负极层叠体400A的第一间隔件原材料10’上沿贴合体300A的长边方向空出规定的间隔D配置。在此，多个正极40以不与如下区域重叠的方式配置，上述区域是隔着第一间隔件原材料10’与负极原材料20’上的着色区域50相向的区域(相对区域50’)。
另外，在负极层叠体的第一间隔件原材料上配置多个正极的间隔(在俯视时邻接的两个正极之间的最短距离，相当于图6(c)的D。)的优选范围与在上述“第一方式”中所记载的范围相同。
<<工序(2-4)>>
在工序(2-4)中，对工序(2-3)中得到的贴合体所具有的第一间隔件原材料的隔着该第一间隔件原材料与负极层叠体上的着色区域相向的区域照射激光。而且，能够利用着色区域吸收激光时产生的热，使来自第一间隔件原材料的第一间隔件(特别是端部)熔融变形，形成第一间隔件上具有的覆盖正极侧面的隆起部。
另外，激光的种类没有特别限定，能够使用在上述“第一方式”中所记载的种类。
此外，在第一间隔件原材料上照射激光的位置与正极的距离(最短距离)的优选范围与上述“第一方式”中所记载的范围相同。
<第三方式>
以下，参照图7对本发明的制造方法的第三方式进行说明。本发明的制造方法的第三方式至少具有：
在长条的第一间隔件原材料与长条的第二间隔件原材料之间，空出间隔夹持多个负极，得到负极层叠体的工序(3-1)；
在上述工序(3-1)中得到的负极层叠体所具有的第一间隔件原材料的与负极相反侧的表面，以隔着第一间隔件原材料与多个负极相向的方式，空出间隔粘贴多个正极，得到长条的贴合体的工序(3-2)；
对上述工序(3-2)中得到的贴合体所具有的多个正极的间隔供给激光吸收染料，在第一间隔件原材料的表面设置着色区域的工序(3-3)；以及
对上述工序(3-3)中设置的第一间隔件原材料的着色区域照射激光，由此切断贴合体所具有的负极层叠体，并且使第一间隔件熔融变形，形成隆起部的工序(3-4)。
<<工序(3-1)>>
在工序(3-1)中，得到在长条的第一间隔件原材料与长条的第二间隔件原材料之间夹持多个片状的负极而成的负极层叠体。使负极与第一间隔件原材料和第二间隔件原材料贴合的方法没有特别限定，能够采用例如在上述“第一方式”中所记载的使用粘接材料的方法。
在图7(a)中示出负极层叠体的一个例子即负极层叠体400B。负极层叠体400B由第一间隔件原材料10’、多个负极20和第二间隔件原材料30’依次层叠而成。多个负极20夹持在第一间隔件原材料10’与第二间隔件原材料30’之间，并且在负极层叠体400B的长边方向空出间隔配置。
另外，介于第一间隔件原材料与第二间隔件原材料之间的负极的间隔(在俯视时邻接的两个负极间的最短距离)能够根据在后述的工序(3-2)中配置的多个正极的间隔等适当设定。
<<工序(3-2)>>
在工序(3-2)中，在工序(3-1)中得到的负极层叠体的第一间隔件原材料侧的表面，空出规定的间隔粘贴多个片状的正极，得到长条的贴合体。另外，多个正极以隔着第一间隔件原材料与多个负极相向的方式配置。此外，使负极层叠体与正极贴合的方法没有特别限定，能够采用例如在上述“第一方式”中所记载的使用粘接材料的方法。
在图7(b)中示出贴合体的一个例子即贴合体300B。贴合体300B具有负极层叠体400B、及多个正极40。多个正极40在负极层叠体400B的第一间隔件原材料10’上沿贴合体300B的长边方向空出规定的间隔D配置。在此，多个正极40以隔着第一间隔件原材料10’与多个负极20相向的方式配置。
另外，在负极层叠体的第一间隔件原材料上配置的多个正极的间隔(在俯视时邻接的两个正极之间的最短距离，相当于图7(b)的D。)的优选范围与在上述“第一方式”中所记载的范围相同。
<<工序(3-3)>>
在工序(3-3)中，对工序(3-2)中得到的贴合体所具有的多个正极间供给激光吸收染料，在贴合体的第一间隔件原材料表面形成着色区域。
在此，激光吸收染料及其供给方法能够使用在上述“第一方式”中所记载的。另外，当不配置由激光吸收染料形成的着色区域而进行激光照射时，会导致由切断形成的第一间隔件和/或第二间隔件过度地收缩而损害二次电池的安全性。此外，还会使隆起部的高度控制变得困难。
此外，着色区域的形状能够根据期望的二次电池用层叠体的俯视形状适当设定。例如，在图7(c)的例子中，在相邻的两个正极40之间设置的着色区域50在贴合体300B的宽度方向(与长边方向正交的方向)形成为直线状(长方形)。而且，着色区域50从贴合体300B的宽度方向的一端连续延伸至另一端。如上所述，着色区域的形状并不限定于如图7(c)所示的直线状，例如在期望的二次电池用层叠体的形状为圆形、椭圆形等的情况下，着色区域能够制成曲线状。
另外，着色区域的配设间距(在俯视时邻接的两个着色区域间的最短距离)能够根据正极的尺寸等适当设定。
此外，在工序(3-3)中，优选不仅在贴合体的第一间隔件原材料表面，也在第二间隔件原材料表面(特别是第二间隔件原材料的与负极侧相反侧的表面)设置着色区域。通过像这样在第二间隔件原材料表面也设置着色区域，能够在利用激光切断时，抑制第二间隔件的过度收缩，充分确保二次电池的安全性。
而且，第二间隔件原材料表面的着色区域优选在俯视贴合体时，与第一间隔件原材料表面的着色区域在与贴合体的层叠方向正交的方向相重叠地形成。
<<工序(3-4)>>
在工序(3-4)中，对工序(3-3)中设置的第一间隔件原材料的着色区域(以及任意设置的第二间隔件原材料的着色区域)照射激光，由此切断贴合体所具有的负极层叠体。而且，能够利用着色区域吸收激光时产生的热，使来自设置有着色区域的第一间隔件原材料的第一间隔件(特别是端部)熔融变形，形成第一间隔件上所具有的覆盖正极侧面的隆起部。
另外，激光的种类没有特别限定，能够使用在上述“第一方式”中所记载的种类。
此外，在第一间隔件原材料上照射激光的位置与正极的距离(最短距离)的优选范围与在上述“第一方式”中所记载的范围相同。
实施例
以下，基于实施例对本发明进行具体说明，但本发明并不限定于这些实施例。另外，在以下说明中，只要没有特别说明，表示量的“％”和“份”为质量基准。
此外，只要没有特别说明，在将多种单体共聚制造出的聚合物中，某单体聚合形成的单体单元在上述聚合物中的比例通常与该单体在用于该聚合物聚合的全部单体中所占有的比率(投料比)一致。
而且，在实施例和比较例中，用下述方法对有无利用隆起部覆盖正极侧面、二次电池用层叠体的各种尺寸、隆起部的高度与正极的高度的比、以及二次电池的安全性和充电容量进行测定和评价。
<有无利用隆起部覆盖正极侧面>
对于得到的二次电池用层叠体，使用3D形状测量仪(Keyence Corporation制，“VR-3200”)观察了用激光等切断的部位。而且，隆起部与正极侧面接触的情况判断为“有覆盖”，隆起部不与正极侧面接触的情况判断为“无覆盖”。
<二次电池用层叠体的各种尺寸>
使用3D形状测量仪(Keyence Corporation制，“VR-3200”)观察得到的二次电池用层叠体，测定自基准面起的隆起部的高度(相当于图4中的b)。此外，使用接触式膜厚计(Mitutoyo Corporation制，thickness gauge)测定自基准面起的正极的高度(相当于图4中的c)。另外，表1所记载的值均为任意5点的高度的平均值。
而且，通过使用3D形状测量仪(Keyence Corporation制，“VR-3200”)进行观察，测定从激光照射位置起到利用激光切断而产生的隆起部的内侧侧面(靠近正极的侧面)的距离(相当于图4中的e)。另外，切断后的激光照射位置基于在切断前预先确定的从激光照射位置起到正极的与层叠方向正交的方向的距离(相当于图4中的a)来确定。
<隆起部的高度与正极的高度的比>
对如上述测定的自基准面起的隆起部的高度和自基准面起的正极的高度，计算任意5点的高度的平均值，并根据它们的平均值来计算隆起部的高度与正极的高度(100％)的比(％)。
<安全性>
对制作出的二次电池进行充放电试验。具体地，以3mA的恒电流使其充电终止电压为4.2V，使其放电终止电压为2.5V，进行充放电试验。另外，在初次放电后，在二次电池的层压部开孔，进行排气，在真空下对开孔的部分进行封堵，然后进行充放电。然后通过0.1C的恒电流法充电至4.3V。
对合计10个电池单元进行上述充放电试验，根据发现异常(发热、膨胀、未达到终止电压等)的电池单元的个数，按下述基准进行评价。
A：发现异常的电池单元为0个
B：发现异常的电池单元为1个以上且5个以下
C：发现异常的电池单元为6个以上且10个以下
D：无法实施充放电试验(存在正极与负极没有被第一间隔件隔开的部分，可能因电极的短路而导致热失控反应，因此判断为危险)
<充电容量>
对制作的锂离子二次电池的充电容量进行测定。具体地，与上述“安全性”评价同样地进行充放电试验，由充电的过程中的累计电流值计算充电容量，以下述的基准进行评价。
A：充电容量为210mAh以上
B：充电容量为200mAh以上且小于210mAh
C：充电容量小于200mAh
D：无法实施充放电试验(存在正极与负极没有被第一间隔件隔开的部分，可能因电极的短路而导致热失控，因此判断为危险)
(实施例1)
<负极原材料的制作>
在带有搅拌机的5MPa耐压容器中加入33份的1,3-丁二烯、3.5份的衣康酸、63.5份的苯乙烯、0.4份的作为乳化剂的十二烷基苯磺酸钠、150份的离子交换水、以及0.5份的作为聚合引发剂的过硫酸钾，充分搅拌之后，加热至50℃，引发聚合。在聚合转化率成为96％的时点，进行冷却，终止反应，得到包含负极复合材料层用粘结材料(SBR)的混合物。向包含上述负极复合材料层用粘结材料的混合物中添加5％氢氧化钠水溶液，将pH调节至8后，通过加热减压蒸馏除去未反应单体。然后，冷却至30℃以下，得到包含期望的负极复合材料层用粘结材料的水分散液。
接着，混合100份的作为负极活性物质的人造石墨(体积平均粒径：15.6μm)、以固体成分相当量计为1份的作为粘度调节剂的羧甲基纤维素钠盐(日本制纸公司制，产品名“MAC350HC”)的2％水溶液、以及离子交换水，将固体成分浓度调节为68％，然后在25℃进一步混合60分钟。进而，使用离子交换水将固体成分浓度调节为62％，然后在25℃进一步混合15分钟。在得到的混合液中加入以固体成分相当量计为1.5份的上述的包含负极复合材料层用粘结材料的水分散液、以及离子交换水，将最终的固体成分浓度调节为52％，进一步混合10分钟。在减压下对其进行脱泡处理，得到流动性良好的二次电池负极用浆料组合物。
使用缺角轮涂布机，在集流体即厚度为20μm的铜箔的两面上，以使干燥后的膜厚为150μm左右的方式涂敷得到的二次电池负极用浆料组合物，并使其干燥。该干燥通过在60℃的烘箱内，以0.5m/分钟的速度历时2分钟运送铜箔来进行。然后，在120℃加热处理2分钟，得到压制前的负极原材料。通过辊压对该压制前的负极原材料进行压延，得到负极复合材料层的厚度为80μm的压制后的负极原材料。
<间隔件原材料的准备>
准备聚乙烯制微多孔膜间隔件(厚度12μm)作为第一间隔件原材料和第二间隔件原材料。
<正极的制作>
混合100份的作为正极活性物质的镍钴锰酸锂(LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2)、2份的作为导电材料的乙炔黑(电气化学工业公司制，产品名“HS-100”)、以固体成分相当量计2份的作为粘结剂的聚偏氟乙烯(Kureha Corporation制，产品名“#7208”)、作为溶剂的N-甲基吡咯烷酮，使总固体成分浓度为70％。通过行星式搅拌机将它们混合，得到二次电池正极用浆料组合物。
使用缺角轮涂布机，在集流体即厚度为20μm的铝箔的两面上，以使干燥后的膜厚为150μm左右的方式涂敷得到的二次电池正极用浆料组合物，并使其干燥。该干燥通过在60℃烘箱内，以0.5m/分钟的速度历时2分钟运送铝箔来进行。然后，在120℃加热处理2分钟，得到正极原材料。通过使用辊压机压延得到的正极原材料，得到具有正极复合材料层的压制后的正极原材料。
而且，使用光纤激光将压制后的正极原材料切断成片状，得到正极。
<粘接材料的制备>
首先，在形成核部时，在带有搅拌机的5MPa耐压容器中加入88份的作为芳香族乙烯基单体的苯乙烯、6份的作为(甲基)丙烯酸酯单体的丙烯酸正丁酯、5份的作为含酸基单体的甲基丙烯酸、1份的作为交联性单体的乙二醇二甲基丙烯酸酯、1份的作为乳化剂的十二烷基苯磺酸钠、150份的离子交换水、以及0.5份的作为聚合引发剂的过硫酸钾，充分搅拌后，加热至60℃，引发聚合。在聚合转化率达到96％的时点，为了形成壳部，连续添加80.7份的作为(甲基)丙烯酸酯单体的丙烯酸正丁酯和1份的甲基丙烯酸、18份的作为芳香族乙烯基单体的苯乙烯、0.3份的作为交联性单体的甲基丙烯酸烯丙酯，加热至70℃继续聚合。然后，在聚合转化率达到96％的时点，进行冷却，终止反应，制造包含颗粒状聚合物的水分散液。
[其他粘结材料的制备]
对具有搅拌机的反应器分别供给70份的离子交换水、0.15份的作为乳化剂的月桂基硫酸钠(花王化学公司制，产品名“EMAL 2F”)、及0.5份的过硫酸铵，用氮气置换气相部分，升温至60℃。
另一方面，在另外的容器中混合50份的离子交换水、0.5份的作为乳化剂的十二烷基苯磺酸钠、以及94份的作为聚合性单体的丙烯酸正丁酯、2份的丙烯腈、2份的甲基丙烯酸、1份的N-羟甲基丙烯酰胺、以及1份的烯丙基缩水甘油醚，得到单体混合物。将该单体混合物历时4小时连续添加至上述反应器中，进行聚合。添加过程中在60℃进行反应。添加结束后，进一步在70℃搅拌3小时，终止反应，制造包含丙烯酸系聚合物(其他粘结材料)的水分散液。
[混合]
在搅拌容器内混合以固体成分相当量计为87份的上述颗粒状聚合物的水分散液和以固体成分相当量计为13份的上述丙烯酸系聚合物的水分散液。在得到的混合液中添加87份的作为多元醇化合物的丙二醇，并进一步加入离子交换水，得到固体成分浓度为15％的粘接用组合物。
<二次电池用层叠体的制作>
在负极原材料的两面，以卷对卷方式贴合单面涂敷有粘接材料的间隔件原材料(第一间隔件原材料和第二间隔件原材料)，得到在负极原材料的两面隔着粘接材料粘贴有间隔件原材料的负极层叠体(工序1-1)。在得到的负极层叠体的第一间隔件原材料表面，以卷对卷方式贴合多片的单面涂敷有粘接材料的片状的正极，得到贴合体(工序1-2)。另外，正极间的间隔为700μm。接下来，使用作为激光吸收染料的油性染料(油性标记、黑色)，在贴合体的正极间的间隔设置了从贴合体的宽度方向的一端直线状地延伸至另一端的着色区域(工序1-3)。而且，对着色区域照射光纤激光，由此切断贴合体的负极层叠体部分(第一间隔件原材料、负极原材料、及第二间隔件原材料的层叠部分)，得到二次电池用层叠体(工序1-4)。另外，使在第一间隔件原材料上照射激光的位置(激光照射位置)与正极的距离为350μm。对得到的二次电池用层叠体测定和评价有无通过隆起部覆盖正极侧面、二次电池用层叠体的各种尺寸、以及隆起部的高度与正极的高度的比。结果示于表1。
<二次电池的制作>
在层叠方向重叠5个上述二次电池用层叠体，得到重叠体。该重叠体用层压膜包夹，注入电解液(溶剂：碳酸亚乙酯/碳酸二乙酯/碳酸甲乙酯＝3/5/2(体积比)、电解质：浓度1M的LiPF6)，然后在真空下进行封堵，由此制造层叠层压型的二次电池。对得到的二次电池评价安全性和充电容量。结果示于表1。
(实施例2)
使用如下述得到的间隔件原材料作为第一间隔件原材料和第二间隔件原材料，使正极间的间隔为1200μm，使激光照射位置与正极的距离为600μm，除此之外，与实施例1相同地准备负极原材料、正极、粘接材料、二次电池用层叠体及二次电池，进行各种测定和评价。结果示于表1。
另外，第一间隔件原材料以使耐热层侧与正极接触的方式配置、第二间隔件原材料以使耐热层侧与负极原材料接触的方式配置。
<间隔件原材料的准备>
对具有搅拌器的反应器分别供给70份的离子交换水、0.15份的作为乳化剂的十二烷基硫酸钠(花王化学公司制，产品名“Emal 2F”)、以及0.5份的作为聚合引发剂的过硫酸铵，用氮气置换气相部，升温至60℃。
另一方面，对另一个容器供给50份的离子交换水、0.5份的作为乳化剂的十二烷基苯磺酸钠、94份的作为聚合性单体的丙烯酸丁酯、2份的丙烯腈、2份的甲基丙烯酸、1份的N-羟甲基丙烯酰胺、以及1份的烯丙基缩水甘油醚，并进行混合，由此得到单体混合物。将该单体混合物历时4小时连续地添加至上述反应器中，进行聚合。另外，在单体混合物的添加过程中，在温度60℃下继续进行聚合反应。添加结束后，进一步在温度70℃下搅拌3小时，终止聚合反应，制备包含丙烯酸系聚合物的水分散液作为耐热层用粘结材料。
使用球磨机混合以固体成分相当量计为100份的作为耐热性微粒的氧化铝(住友化学公司制，产品名“AKP3000”)、10份的上述得到的耐热层用粘结材料、5份的作为增稠剂的羧甲基纤维素钠盐(日本制纸公司制，产品名“MAC350HC”)、1份的作为分散剂的聚丙烯酸，由此制备耐热层用浆料组合物。
将得到的耐热层用浆料组合物涂敷在聚乙烯制微多孔膜间隔件(厚度12μm)上，以温度50℃干燥3分钟，得到间隔件基材的单面具有耐热层的间隔件原材料。
(实施例3)
作为激光吸收染料，使用油性染料(油性标记、紫色)代替油性染料(油性标记、黑色)，使正极间的间隔为1800μm，使激光照射位置与正极的距离为900μm，除此之外，与实施例1相同地准备负极原材料、正极、粘接材料、间隔件原材料、二次电池用层叠体、及二次电池，进行各种测定和评价。结果示于表1。
(实施例4)
如下述制作二次电池用层叠体，除此之外，与实施例2相同地准备负极原材料、正极、粘接材料、间隔件原材料、及二次电池，进行各种测定和评价。结果示于表1。
<二次电池用层叠体的制作>
在负极原材料的单面，使用作为激光吸收染料的油性染料(油性标记、黑色)，在负极原材料的宽度方向以规定的配设间距设置多个从一端直线状地延伸至另一端的着色区域(工序2-1)。在油性染料干燥之前，在负极原材料的两面以卷对卷方式贴合上述的单面涂敷有粘接材料的间隔件原材料(第一间隔件原材料和第二间隔件原材料)，制作在第一间隔件原材料中渗入了油性染料的负极层叠体(工序2-2)。在得到的负极层叠体的第一间隔件原材料表面以卷对卷方式贴合多片的单面涂敷有粘接材料的片状的正极，得到贴合体(工序(2-3))。另外，正极间的间隔为800μm。此外，贴合时，以使正极不与如下区域重叠的方式(如图6的(c))进行，上述区域是隔着第一间隔件原材料与着色区域相向的区域。另外，激光照射位置与正极的距离为400μm。而且，对第一间隔件原材料的与着色区域相向的区域照射光纤激光，由此切断贴合体的负极层叠体部分(第一间隔件原材料、负极原材料、及第二间隔件原材料的层叠部分)，得到二次电池用层叠体(工序(2-4))。
(比较例1)
不设置着色区域，使正极间的间隔为3200μm，使激光照射位置与正极的距离为1600μm，除此之外，与实施例1相同地准备负极原材料、正极、粘接材料、间隔件原材料、二次电池用层叠体以及二次电池，进行各种测定和评价。结果示于表1。
(比较例2)
不设置着色区域，使用金属制的切断刀切断贴合体的负极层叠体部分，使正极间的间隔为700μm，使第一间隔件原材料上碰到切断刀的位置与正极的距离为350μm，除此之外，与实施例2相同地准备负极原材料、正极、粘接材料、间隔件原材料、二次电池用层叠体以及二次电池，进行各种测定和评价。结果示于表1。
(比较例3)
使正极间的间隔为3000μm，使激光照射位置与正极的距离为1500μm，除此之外，与实施例1相同地准备负极原材料、正极、粘接材料、间隔件原材料、二次电池用层叠体以及二次电池，进行各种测定和评价。结果示于表1。
(比较例4)
使正极间的间隔为3000μm，使激光照射位置与正极的距离为1500μm，除此之外，与实施例2相同地准备负极原材料、正极、粘接材料、间隔件原材料、二次电池用层叠体以及二次电池，进行各种测定和评价。结果示于表1。
(比较例5)
不设置着色区域，除此之外，与实施例1相同地准备负极原材料、正极、粘接材料、间隔件原材料、二次电池用层叠体以及二次电池，进行各种测定和评价。结果示于表1。另外，在比较例5和后述的比较例6中，第一间隔件收缩导致其变得比正极的尺寸更小，未形成隆起部。因此，测定从激光切断位置起到利用激光切断后的第一间隔件的侧端的距离，来代替从激光照射位置起到利用激光切断而产生的隆起部的内侧侧面(接近正极的侧面)的距离。
(比较例6)
不设置着色区域，使正极间的间隔为700μm，使激光照射位置与正极的距离为350μm，除此之外，与实施例2相同地准备负极原材料、正极、粘接材料、间隔件原材料、二次电池用层叠体以及二次电池，进行各种测定和评价。结果示于表1。
(比较例7)
使正极间的间隔为600μm，使激光照射位置与正极的距离为300μm，除此之外，与实施例1相同地准备负极原材料、正极、粘接材料、间隔件原材料、二次电池用层叠体以及二次电池，进行各种测定和评价。结果示于表1。
[表1]
Figure BDA0003697410510000291
由表1可知，在实施例1～4中，能够充分确保二次电池的安全性和充电容量。
另一方面，在隆起部的高度与正极的高度的比超过规定的上限值的比较例1中，二次电池的充电容量下降。
此外，在隆起部未覆盖正极侧面、且隆起部的高度与正极的高度的比不满足规定的下限值的比较例2中，无法将二次电池的安全性提高至期望的水平。
进而，在比较例3和4中，与正极的高度的比在规定的范围内的隆起部未覆盖正极侧面。在该比较例3和4中，相对于第一间隔件的尺寸，正极的尺寸变得过小，因此作为其结果，虽然能够确保安全性，但充电容量下降。
而且，在比较例5和6中，如上所述，第一间隔件收缩导致其变得比正极的尺寸小，因此可能会因电极的短路而导致热失控。因此未对安全性和充电容量进行评价(即，对于这些项目为D评价)。
另外，在隆起部的高度与正极的高度的比不满足规定的下限值的比较例7中，无法将二次电池的安全性提高至期望的水平。
产业上的可利用性
本发明能够得到一种二次电池用层叠体，其能制作安全性和充电容量两者均优异的二次电池。
此外，本发明能够得到一种安全性和充电容量两者均优异的二次电池。
附图标记说明
10：第一间隔件
10’：第一间隔件原材料
10a：间隔件基材
10b：耐热层
10c：耐热性微粒
11，11’，12，12’：隆起部
20：负极
20’：负极原材料
21：负极用集流体
22、23：负极复合材料层
30：第二间隔件
30’：第二间隔件原材料
40：正极
41：正极用集流体
42，43：正极复合材料层
50：着色区域
50’：相对区域
100，100A：二次电池用层叠体
200：重叠体
300，300A，300B：贴合体
400，400A，400B：负极层叠体
a：激光照射位置L与正极40的距离
b：隆起部11的高度
c：正极40的高度
d：正极40的侧面与第二间隔件30的侧端的距离
e：激光照射位置L与隆起部11的内侧侧面的距离
S：基准面
D：间隔
L：激光照射位置

Claims (8)

1.一种二次电池用层叠体，其具有负极、贴合在所述负极的一侧表面的第一间隔件、贴合在所述第一间隔件的与所述负极侧相反侧的表面的正极、及贴合在所述负极的另一侧表面的第二间隔件，
所述正极的沿层叠方向的侧面的至少一部分被由所述第一间隔件变形而成的隆起部覆盖，
在将所述第一间隔件与所述正极相接的面作为基准面的情况下，自所述基准面起的所述隆起部的层叠方向的高度为自所述基准面起的所述正极的层叠方向的高度的15％以上且130％以下。
2.根据权利要求1所述的二次电池用层叠体，其中，
被所述隆起部覆盖的所述正极的所述侧面与所述第二间隔件的侧端在与层叠方向正交的方向上的距离为285μm以上且735μm以下。
3.根据权利要求1或2所述的二次电池用层叠体，其中，
所述第一间隔件具有间隔件基材、以及形成在所述间隔件基材的至少一侧表面的耐热层。
4.一种二次电池，其具有权利要求1～3中任一项所述的二次电池用层叠体。
5.一种二次电池用层叠体的制造方法，其为制造权利要求1～3中任一项所述的二次电池用层叠体的方法，
所述二次电池用层叠体的制造方法包括如下工序：
在长条的负极原材料的一侧表面贴合长条的第一间隔件原材料，在所述负极原材料的与所述第一间隔件原材料侧相反侧的表面贴合长条的第二间隔件原材料，得到长条的负极层叠体的工序；
在所述负极层叠体具有的所述第一间隔件原材料的与所述负极原材料相反侧的表面空出间隔粘贴多个所述正极，得到长条的贴合体的工序；
对所述贴合体具有的多个所述正极的间隔供给激光吸收染料，在所述贴合体具有的所述第一间隔件原材料的表面设置着色区域的工序；以及
对所述第一间隔件原材料的所述着色区域照射激光，由此切断所述贴合体具有的所述负极层叠体，并且使所述第一间隔件熔融变形，形成所述隆起部的工序。
6.一种二次电池用层叠体的制造方法，其为制造权利要求1～3中任一项所述的二次电池用层叠体的方法，
所述二次电池用层叠体的制造方法包括如下工序：
在长条的负极原材料的一侧表面空出间隔来供给激光吸收染料，设置多个着色区域的工序；
在所述负极原材料的设置了所述着色区域的面贴合长条的第一间隔件原材料、在所述负极原材料的与所述第一间隔件原材料相反侧的表面贴合长条的第二间隔件原材料，得到长条的负极层叠体的工序；
在所述负极层叠体具有的所述第一间隔件原材料的与所述负极原材料相反侧的表面，以不与如下区域重叠的方式空出间隔粘贴多个所述正极，得到长条的贴合体的工序，所述区域是隔着所述第一间隔件原材料与所述着色区域相向的区域；以及
对所述贴合体具有的所述第一间隔件原材料的与所述着色区域相向的所述区域照射激光，由此切断所述贴合体具有的所述负极层叠体，并且使所述第一间隔件熔融变形，形成所述隆起部的工序。
7.一种二次电池用层叠体的制造方法，其为制造权利要求1～3中任一项所述的二次电池用层叠体的方法，
所述二次电池用层叠体的制造方法包括如下工序：
在长条的第一间隔件原材料与长条的第二间隔件原材料之间，空出间隔夹持多个所述负极，得到负极层叠体的工序；
在所述负极层叠体具有的所述第一间隔件原材料的与所述负极相反侧的表面，以隔着所述第一间隔件原材料与多个所述负极相向的方式，空出间隔粘贴多个所述正极，得到长条的贴合体的工序；
对所述贴合体具有的多个所述正极的间隔供给激光吸收染料，在所述第一间隔件原材料的表面设置着色区域的工序；以及
对所述第一间隔件原材料的所述着色区域照射激光，由此切断所述贴合体具有的所述负极层叠体，并且使所述第一间隔件熔融变形，形成所述隆起部的工序。
8.根据权利要求5～7中任一项所述的二次电池用层叠体的制造方法，其中，
在所述第一间隔件原材料的表面粘贴多个所述正极时，多个所述正极的间隔为600μm以上且1500μm以下。
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