CN114174062A - 树脂片及树脂多层基板 - Google Patents

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CN114174062A
CN114174062A CN202080054083.6A CN202080054083A CN114174062A CN 114174062 A CN114174062 A CN 114174062A CN 202080054083 A CN202080054083 A CN 202080054083A CN 114174062 A CN114174062 A CN 114174062A
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Abstract

本发明的树脂片包含：具有比液晶聚合物的热膨胀系数更大的热膨胀系数的1种以上的树脂材料、和重量比1种以上的树脂材料的重量合计更少的液晶聚合物。树脂片具有比包含1种以上的树脂材料且不含液晶聚合物的比较树脂片所具有的面方向的热膨胀系数更小的面方向的热膨胀系数。

Description

树脂片及树脂多层基板
技术领域
本发明涉及由树脂材料制作的树脂片和树脂多层基板。
背景技术
至今为止，作为高速通信用电路基板的电介质，在研究使用了具有低介电常数和低介电损耗角正切的电介质材料的覆铜层叠板和多层印刷基板。作为具有低介电常数和低介电损耗角正切的电介质材料，环状烯烃聚合物、氟树脂材料等热塑性树脂的开发正在如火如荼的进行。另一方面，具有低介电常数和低介电损耗角正切的热塑性树脂具有高的热膨胀系数。因此，由于热塑性树脂的热膨胀系数与作为导体的铜箔的热膨胀系数的差，因热负荷而产生变形差，因此，产生翘曲、精度恶化、处理性恶化。
作为现有的树脂片涉及的发明，例如已知有专利文献1记载的多层印刷电路基板。该多层印刷电路基板中，具有层叠氟系基材层而成的结构。氟系基材层是使未烧结的PTFE(聚四氟乙烯)含浸玻璃纤维织物而成的预浸料。玻璃纤维织物的热膨胀系数比PTFE的热膨胀系数低。由此，氟系基材层的热膨胀系数会降低。其结果是，在专利文献1记载的多层印刷电路基板中，可以抑制由多层印刷电路基板内的导电体层的热膨胀系数与氟系基材层的热膨胀系数的差所引起的多层印刷电路基板的形变、翘曲。
现有技术文献
专利文献
专利文献1:日本特开2005-268365号公报
发明内容
然而，如果氟系基材层中包含玻璃纤维织物，则多层印刷电路基板会变脆。因此，难以使多层印刷电路基板弯曲而使用。
本发明的目的在于提供一种能使树脂片的热膨胀系数降低并抑制树脂片变脆的树脂片和树脂多层基板。
这里，玻璃纤维织物等无机物具有使热膨胀系数降低的功能。但是，玻璃纤维织物等无机物具有高介电常数和高介电损耗角正切。因此，如果将玻璃纤维织物等无机物添加到氟系基材层中，则氟系基材层的介电特性会恶化。基于这样的观点，本申请发明人对于代替玻璃纤维织物等无机物的材料进行了研究，由此，想出了本申请。
本发明的树脂多层基板包含：1种以上的树脂材料和液晶聚合物、所述液晶聚合物重量少于上述1种以上的树脂材料的重量的合计；并且、具有比包含1种以上的树脂材料且不含液晶聚合物的比较树脂片所具有的面方向的热膨胀系数更小的面方向的热膨胀系数。
根据本发明，能使树脂片的热膨胀系数降低、并抑制树脂片变脆。
附图说明
图1为树脂多层基板10的分解立体图。
图2为树脂多层基板10的剖面图。
图3为电子设备1的正面图。
具体实施方式
[树脂多层基板的结构]
以下，对于本发明的实施方式涉及的树脂多层基板10的结构，参照图面，进行说明。图1为树脂多层基板10的分解立体图。图2为树脂多层基板10的剖面图。图3为电子设备1的正面图。
首先，本说明书中，方向是如下定义的。将树脂多层基板10的层叠体12的层叠方向定义为上下方向。将树脂多层基板10的信号导体层18延伸的方向定义为前后方向。将树脂多层基板10的信号导体层18的线宽度方向定义为左右方向。上下方向、前后方向和左右方向互相正交。应予说明，本说明书中的方向的定义仅仅是一个例子。因此，树脂多层基板10在实际使用时的方向无需与本说明书中的方向一致。
树脂多层基板10例如被应用于移动电话等的电子设备内，用来连接2个电路。树脂多层基板10如图1所示那样，具备层叠体12、信号导体层18、第1接地导体层20、第2接地导体层22、外部电极24、26、多个第1层间连接导体v1、多个第2层间连接导体v2和层间连接导体v11、v12。
应予说明，图1中，对于多个第1层间连接导体v1和多个第2层间连接导体v2内有代表性的层间连接导体、非导体形成部和空隙，赋予参照符号。
层叠体12具有板形状。层叠体12如图1所示那样，从上下方向来看，具有长方形状，即在前后方向上具有延伸的长边。因此，层叠体12的前后方向的长度比层叠体12的左右方向的长度更长。层叠体12的前后方向的长度比层叠体12的上下方向的长度更长。层叠体12具有挠性。
如图1所示那样，层叠体12具有树脂片16a～16d和抗蚀剂层17a、17b在上下方向(层叠方向)上层叠的结构。抗蚀剂层17a、树脂片16a～16d和抗蚀剂层17b是使它们从上到下依次排列层叠的。树脂片16a～16d是具有挠性的电介质片。对于树脂片16a～16d的材料，将于下文叙述。树脂片16a～16d从上下方向来看，具有与层叠体12相同的长方形状。另外，对于抗蚀剂层17a、17b的详细内容，将于下文叙述。
信号导体层18如图1所示那样，设置在层叠体12上。更详细来说，信号导体层18设置在树脂片16c的上表面。由此，信号导体层18设置在层叠体12内。信号导体层18具有在前后方向上延伸的线形状。信号导体层18配置在树脂片16c的上表面的左右方向的中央。信号导体层18的前端位于树脂片16c的前端部。信号导体层18的后端位于树脂片16c的后端部。信号导体层18可传送高频信号。
第1接地导体层20设置于层叠体12。第1接地导体层20配置在信号导体层18上方，使得从上下方向来看，其与信号导体层18重叠。第1接地导体层20设置于树脂片16a的上表面。第1接地导体层20如图1所示那样，从上下方向来看，具有长方形状，即在前后方向上具有延伸的长边。第1接地导体层20从上下方向来看，具有与层叠体12大概一致的形状。其中，第1接地导体层20从上下方向来看，比层叠体12稍小。第1接地导体层20与接地电位连接。
第2接地导体层22设置于层叠体12。第2接地导体层22配置在信号导体层18下方，使得从上下方向来看，其与信号导体层18重叠。更详细来说，第2接地导体层22设置在树脂片16d的下表面。第2接地导体层22如图1所示那样，从上下方向来看，具有长方形状，即在前后方向上具有延伸的长边。第2接地导体层22从上下方向来看，具有与层叠体12大概一致的形状。其中，第2接地导体层22从上下方向来看，比层叠体12稍小。第2接地导体层22与接地电位连接。以上这样的信号导体层18、第1接地导体层20和第2接地导体层22如图2所示那样，具有带状线结构。
外部电极24设置在树脂片16d的下表面的左端部。外部电极24从上下方向来看，具有长方形状。在外部电极24的周围没有设置第2接地导体层22，使得外部电极24与第2接地导体层22绝缘。外部电极24从上下方向来看，与信号导体层18的前端部重叠。高频信号介由外部电极24，向信号导体层18输入和/或输出。外部电极26具有与外部电极24前后对称的结构。因此，省略外部电极26的说明。
抗蚀剂层17a、17b为具有挠性的保护层。抗蚀剂层17a、17b从上下方向来看，具有与层叠体12相同的长方形状。抗蚀剂层17a覆盖树脂片16a的上表面的整面。由此，抗蚀剂层17a保护第1接地导体层20。
抗蚀剂层17b覆盖树脂片16d的下表面的大致整面。由此，抗蚀剂层17b保护第2接地导体层22。其中，抗蚀剂层17b上设置有开口h11～h18。开口h11从上下方向来看，与外部电极24重叠。由此，外部电极24介由开口h11，从树脂多层基板10露出于外部。开口h12设置在开口h11的右方。开口h13设置在开口h11的前方。开口h14设置在开口h11的左方。由此，第2接地导体层22介由开口h12～h14，从树脂多层基板10露出于外部。应予说明，开口h15～h18分别具有与开口h11～h14前后对称的结构。因此，省略开口h15～h18的说明。
以上这样的信号导体层18、第1接地导体层20、第2接地导体层22和外部电极24、26例如可以通过对设置在树脂片16a～16d的上表面或下表面的铜箔实施蚀刻而形成。
多个第1层间连接导体v1设置于层叠体12，使其位于信号导体层18的左方。配置多个第1层间连接导体v1，以使得在前后方向上以等间隔排成一列。多个第1层间连接导体v1在上下方向上贯通树脂片16a～16d。多个第1层间连接导体v1的上端如图2所示那样，与第1接地导体层20连接。多个第1层间连接导体v1的下端如图2所示那样，与第2接地导体层22连接。由此，多个第1层间连接导体v1与第1接地导体层20和第2接地导体层22电连接。
多个第2层间连接导体v2设置于层叠体12，使其位于信号导体层18的右方。配置多个第2层间连接导体v2，以使得在前后方向上以等间隔排成一列。多个第2层间连接导体v2在上下方向上贯通树脂片16a～16d。多个第2层间连接导体v2的上端如图2所示那样，与第1接地导体层20连接。多个第2层间连接导体v2的下端如图2所示那样，与第2接地导体层22连接。由此，多个第2层间连接导体v2与第1接地导体层20和第2接地导体层22电连接。
层间连接导体v11设置在树脂片16c、16d的前端部。层间连接导体v11在上下方向上贯通树脂片16c、16d。层间连接导体v11的上端与信号导体层18的前端部连接。层间连接导体v11的下端与外部电极24连接。由此，层间连接导体v11与信号导体层18和外部电极24电连接。应予说明，层间连接导体v12具有与层间连接导体v11前后对称的结构。因此，省略层间连接导体v12的说明。
以上这样的多个第1层间连接导体v1、多个第2层间连接导体v2和层间连接导体v11、v12为过孔导体。过孔导体的形成如下所述。利用激光光束，在树脂片16a～16d上形成贯通孔。将金属与树脂的混合物即导电性糊填充到贯通孔中。通过在树脂片16a～16d的热压接时煅烧导电性糊，从而形成过孔导体。通过使用导电性糊，从而在树脂片16a～16d的集体加热压制时，可以使多个第1层间连接导体v1、多个第2层间连接导体v2和层间连接导体v11、v12进行连接。因此，可以容易地形成多个第1层间连接导体v1、多个第2层间连接导体v2和层间连接导体v11、v12，并且，多个第1层间连接导体v1、多个第2层间连接导体v2和层间连接导体v11、v12的配置的自由度变高。
接下来，对于具备树脂多层基板10的电子设备1，参照图3进行说明。电子设备1具备树脂多层基板10和电路基板100。树脂多层基板10进一步具备连接器30a、30b。连接器30a安装于抗蚀剂层17b的下表面的前端部。连接器30a包含中心导体和外导体。中心导体通过焊接而与外部电极24电连接。外导体通过焊接而与第2接地导体层22电连接。
连接器30b安装于抗蚀剂层17b的下表面的后端部。连接器30b包含中心导体和外导体。中心导体通过焊接而与外部电极26电连接。外导体通过焊接而与第2接地导体层22电连接。
电路基板100具备基板本体102和连接器104a、104b。基板本体102具有板形状。连接器104a安装于基板本体102的前部的上表面。连接器104a包含中心导体和外导体。连接器104a的中心导体与连接器30a的中心导体连接。连接器104a的外导体与连接器30a的外导体连接。
连接器104b安装于基板本体102的后部的上表面。连接器104b包含中心导体和外导体。连接器104b的中心导体与连接器30b的中心导体连接。连接器104b的外导体与连接器30b的外导体连接。
然而，如图3所示那样，连接器104a的上下方向中的位置与连接器104b的上下方向中的位置不同。因此，树脂多层基板10可以弯曲使用。具体来说，层叠体12的上表面为山形折叠，同时层叠体12的上表面为谷形折叠。如此，树脂多层基板10具有树脂片16a～16d的层叠方向产生变化的弯曲部12a。
[树脂片的树脂材料]
接下来，对本实施方式涉及树脂片的树脂材料进行说明。应予说明，与层叠后的树脂片16a～16d相区别，将层叠前的树脂片称为树脂片16。
从高频特性的观点出发，树脂片16的材料优选具有低相对介电常数和低介电损耗角正切。作为这样的具有低相对介电常数和低介电损耗角正切的材料，例如可举出PFA(全氟烷氧基烷烃)、COP(环状烯烃聚合物)、SPS(间同立构聚苯乙烯)。作为PFA，例如可以使用AGC株式会社制的Fluon+EA2000。作为COP，例如可以使用日本瑞翁株式会社制的ZEONOR。作为SPS，例如可以使用Kurabo Industries Ltd.制的Oidys。如果树脂片16包含PFA、COP、SPS这样的具有较小相对介电常数和较小介电损耗角正切的树脂材料，则可以得到高频特性优异的树脂多层基板10。
但是，PFA、COP、SPS这样的具有较小相对介电常数和较小介电损耗角正切的树脂材料如表1所示那样，具有较大的热膨胀系数。以下为示出PFA、COP、SPS和LCP(液晶聚合物)的物性值的表。
[表1]
Figure BDA0003489914590000071
如果树脂片16的树脂材料的热膨胀系数变大，则如以下所说明那样，在树脂多层基板10的制造时，会有在树脂多层基板10产生形变、翘曲的情况。树脂多层基板10如信号导体层18、第1接地导体层20和第2接地导体层22那样，具备导体层。导体层的材料例如为铜。铜的热膨胀系数约为16。另一方面，如表1所示那样，PFA的热膨胀系数大于200。COP的热膨胀系数为60以上。SPS的热膨胀系数大于60。如此，会有PFA、COP、SPS这样的具有较小相对介电常数和较小介电损耗角正切的树脂材料的热膨胀系数比铜的热膨胀系数大的情况。因此，在树脂片16的热压接工序中，树脂片16的每单位长度的伸长量与信号导体层18、第1接地导体层20和第2接地导体层22的每单位长度的伸长量产生差异。其结果是，会有在树脂多层基板10中产生形变、翘曲的情况。
因此，本申请发明人对树脂片16的树脂材料进行以下设计。树脂片16包含1种以上的树脂材料、和、重量比1种以上的树脂材料的重量的合计更少的液晶聚合物。应予说明，1种以上的树脂材料是指，树脂片16所包含的树脂材料内的除液晶聚合物之外的部分。1种以上的树脂材料具有大于LCP的热膨胀系数的热膨胀系数。由此，树脂片16具有比第1比较树脂片所具有的面方向的热膨胀系数更小的面方向的热膨胀系数。第1比较树脂片是指，包含1种以上的树脂材料且不含LCP的树脂片。第1比较树脂片具有与树脂片16相同的结构。树脂片16的面方向的热膨胀系数例如优选为5ppm/℃～20ppm/℃。树脂片16的面方向的热膨胀系数更优选为10ppm/℃～20ppm/℃。
面方向的热膨胀系数用以下的式(A)表示。
ΔL＝αLΔT···(A)
树脂片16的主面延伸的方向(面方向)的热膨胀系数：α
树脂片16的主面延伸的方向(面方向)中的树脂片16的长度：L
树脂片16的主面延伸的方向(面方向)中的树脂片16的伸长量：ΔL
温度上升：ΔT
应予说明，本申请发明人通过以下的手法进行热膨胀系数的测定。本申请发明人制作了切出为宽度5mm、长度16mm的样品。然后，本申请发明人利用TA instruments公司制的热机械分析装置(商品名：TMA Q400)，以荷重0.1N的拉伸模式，将样品从室温升温至170℃。然后，本申请发明人在将样品冷却至室温的过程中，求出50℃～80℃的范围内的热膨胀系数的平均值，测定热膨胀系数。
进而，1种以上的树脂材料的相对介电常数比LCP的相对介电常数更小。另外，1种以上的介电损耗角正切的相对介电常数比LCP的相对介电常数更小。
1种以上的树脂材料例如为氟树脂。氟树脂例如为PFA。PFA的热膨胀系数如表1所示那样，比LCP的热膨胀系数更大。进而，PFA的相对介电常数比LCP的相对介电常数更小。另外，PFA的介电损耗角正切比LCP的介电损耗角正切更小。
另外，1种以上的树脂材料例如也可以是COP。COP的热膨胀系数如表1所示那样，比LCP的热膨胀系数更大。进而，COP的相对介电常数比LCP的相对介电常数更小。另外，COP的介电损耗角正切比LCP的介电损耗角正切更小。
另外，1种以上的树脂材料例如也可以是SPS。SPS的热膨胀系数如表1所示那样，比LCP的热膨胀系数更大。进而，SPS的相对介电常数比LCP的相对介电常数更小。另外，SPS的介电损耗角正切比LCP的介电损耗角正切更小。
如此，树脂片16包含：具有比LCP的热膨胀系数更大的热膨胀系数的1种以上的树脂材料、以及重量比1种以上的树脂材料的重量的合计更少的LCP。因此，树脂片16的面方向的热膨胀系数比包含1种以上的树脂材料且不含LCP的第1比较树脂片的面方向的热膨胀系数更小。因此，树脂片16的面方向的热膨胀系数接近导体层的热膨胀系数。由此，可以抑制在树脂多层基板10的制造时在树脂多层基板10中产生形变、翘曲。特别是，如果树脂片16的面方向的热膨胀系数为20ppm/℃以下，则可以有效地抑制在树脂多层基板10的制造时在树脂多层基板10中产生形变、翘曲。
另外，LCP与玻璃纤维织物不同，具有挠性。因此，虽然树脂片16包含LCP，但可以抑制树脂片16变脆。其结果是，可以得到挠性优异的树脂多层基板10。
另外，1种以上的树脂材料的相对介电常数比LCP的相对介电常数更小。由此，树脂片16的相对介电常数比仅含LCP来作为树脂材料的第2比较树脂片的相对介电常数更低。其结果是，树脂多层基板10的高频特性提高。
另外，在1种以上的树脂材料的介电损耗角正切比LCP的介电损耗角正切更小的情况下，树脂片16的介电损耗角正切比仅含LCP来作为树脂材料的第2比较树脂片的介电损耗角正切更低。其结果是，树脂多层基板10的高频特性提高。
然而，如果树脂片16包含的LCP的量变多，则树脂片16的面方向的热膨胀系数变小。但是，如果树脂片16包含的LCP的量过多，则树脂片16的相对介电常数和介电损耗角正切会变大。该情况下，难以在树脂多层基板10中得到良好的高频特性。因此，树脂片16可以包含重量比1种以上的树脂材料的重量的合计更少的LCP。树脂片16优选包含100重量份的1种以上的树脂材料、和、10重量份～70重量份的LCP。树脂片16更优选包含100重量份的1种以上的树脂材料、和、15重量份～50重量份的LCP。树脂片16特别优选包含100重量份的1种以上的树脂材料、和、20重量份～40重量份的LCP。
[LCP-NF]
然而，LCP如图2所示那样，优选包含纤维状的粒子。具体来说，LCP优选为LCP-NF(纳米纤维液晶聚合物)。以下，对LCP-NF进行说明。
LCP-NF包含纤维部和块状部。纤维部可以作为纤维状的粒子凝集而成的凝集部而包含在LCP-NF中，块状部可以作为包含块状的粒子且凝集而成的凝集部而包含在LCP中。应予说明，LCP-NF也可以不含块状部。
纤维部为纤维状的粒子。本实施方式中，纤维状的粒子是指，长边方向的长度相对于纤维径的比即长径比为10倍以上的LCP粒子。纤维状的粒子的长边方向的长度和纤维径可以由使用扫描型电子显微镜观察纤维状的粒子时得到的纤维状的粒子的图像数据而测定。
LCP-NF中，纤维状的粒子的平均径为1μm以下。纤维部的平均径的值为构成纤维部的多个纤维状的粒子中的纤维径的平均值。如此，本实施方式涉及的LCP-NF包含微细纤维状的粒子。
块状部为实质上未纤维化的LCP-NF。块状部可以具有扁平状的外形。LCP-NF中，块状部的含有率为20％以下。即，LCP-NF中，块状部的含有率较低，或LCP-NF不含块状部。块状部的含有率能以块状部的数量相对于LCP-NF所包含的凝集部的数量进行评价。将LCP-NF载置于平面时最大高度大于10μm的凝集部为块状部，最大高度为10μm以下的凝集部为纤维部。
如以上那样，通过使LCP为LCP-NF，从而可以减小树脂片16的面方向的热膨胀系数。具体来说，纤维状的粒子的长边方向的长度相对于纤维径的比即长径比为10倍以上。进而，纤维状的粒子的平均径为1μm以下。这样的LCP-NF具有表面积大这一性质。因此，LCP-NF容易与其它构件(即，1种以上的树脂材料)密合。进而，LCP-NF的主链结构的长边方向的热膨胀系数为负。由此，在树脂片16的温度上升时，LCP-NF会有效地妨碍1种以上的树脂材料的延伸。因此，通过使LCP为LCP-NF，从而可以减小树脂片16的面方向的热膨胀系数。另外，通过使树脂片16包含少量的LCP-NP，从而可以使树脂片16的面方向的热膨胀系数充分减小。
另外，基于以下理由，通过使LCP为LCP-NF，从而可以减小树脂片16的面方向的热膨胀系数。更详细来说，在树脂片16的形成时，将1种以上的树脂材料熔融于溶剂，制作溶液。进而，将LCP-NF与溶液混合。将该溶液通过旋涂法等涂在金属板上。然后，以干燥工序使溶剂挥发。伴随溶剂的挥发，溶液的厚度变薄。LCP-NF为纤维状的粒子。因此，纤维状的粒子在溶液内下落。其结果是，LCP-NF的主链结构的长边方向如图2所示那样，为沿树脂片16的面方向的方向。如上所述，LCP-NF的主链结构的长边方向的热膨胀系数为负。由此，在树脂片16的温度上升时，LCP-NF会有效地妨碍1种以上的树脂材料在面方向上延伸。如上所述，通过使LCP为LCP-NF，从而可以减小树脂片16的面方向的热膨胀系数。另外，通过使树脂片16包含少量的LCP-NP，从而可以使树脂片16的面方向的热膨胀系数充分减小。
另外，LCP-NF由热致液晶聚合物形成。对于LCP-NF，在非活性气氛下加热到400℃后，以40℃/min以上的降温速度冷却至常温，再以40℃/min的升温速度加热并使用示差扫描热量计进行测定，所测定的吸热峰温度大于330℃。由此，LCP-NF的耐热性高，可以用作电子材料。应予说明，本说明书中，有时也将上述那样测定的吸热峰温度简称为“熔点”。
LCP-NF的通过利用激光衍射散射法的使用粒径分布测定装置的粒度测定而测定的D50的值优选为13μm以下。
[树脂片16的制造方法]
接下来，对树脂片16的制造方法进行说明。树脂片16的制造方法中，首先制作LCP-NF。LCP-NF的制造方法依次具备粗粉碎工序、微粉碎工序、粗粒除去工序和纤维化工序。
粗粉碎工序中，首先，准备LCP的成型物作为原料。作为LCP的成型物，可举出单轴取向的颗粒状、双轴取向的膜状或粉体状的LCP。作为LCP的成型物，从制造成本等观点出发，优选为颗粒状或粉体状的LCP，更优选为颗粒状的LCP。LCP的成型物中，不包括通过电解纺丝法或熔喷法等而直接成型的纤维状的LCP。其中，LCP的成型物中，可以包括通过将颗粒状的LCP或粉体状的LCP破碎而加工为纤维状的LCP。
LCP的成型物的熔点优选大于330℃，更优选为350℃以上。由此，可以得到作为电子零件用材料而优选的耐热性高的LCP-NF。
接下来，通过将LCP的成型物粗粉碎，得到粗粉碎LCP。例如，将LCP的成型物用切磨装置进行粗粉碎，从而得到粗粉碎LCP。粗粉碎LCP的粒子的大小只要可以用作后述的微粉碎工序的原料，就没有特别限定。粗粉碎LCP的最大粒径例如为3mm以下。
LCP-NF的制造方法不是必须具备粗粉碎工序。例如，如果LCP的成型物可以用作微粉碎工序的原料，那么就可以直接将LCP的成型物用作微粉碎工序的原料。
微粉碎工序中，作为LCP，将粗粉LCP以分散在液氮中的状态粉碎，得到粒状的微粉碎LCP。微粉碎工序中，使用介质对分散在液氮中的粗粉碎LCP进行粉碎。介质例如为珠子。微粉碎工序中，从处理液氮的观点出发，优选使用技术问题较少的珠磨机。作为可用于微粉碎工序的装置，例如可举出AIMEX CO.、LTD.制的液氮珠磨机即“LNM-08”。
微粉碎工序中，以在液氮中使LCP分散的状态进行粉碎的粉碎方法与现有的冻结粉碎法是不同的。现有的冻结粉碎法是一边将液氮注入被粉碎原料和粉碎装置本体一边将被粉碎原料粉碎的方法，在粉碎被粉碎原料的时点，液氮会气化。即，现有的冻结粉碎法中，在粉碎被粉碎原料的时点，被粉碎原料不会分散在液氮中。
现有的冻结粉碎法中，被粉碎原料自身所具有的热、由粉碎装置产生的热、和、由被粉碎原料的粉碎而产生的热会使液氮在极短时间内气化。因此，现有的冻结粉碎法中，位于粉碎装置的内部的粉碎中的原料会成为比液氮的沸点即-196℃显著高的温度。即，现有的冻结粉碎法中，是在粉碎装置的内部的温度通常为0℃～100℃左右的条件下来实施粉碎的。现有的冻结粉碎法中，在尽可能地供给液氮的情况下，粉碎装置的内部的温度最低的情况在大约-150℃。
因此，现有的冻结粉碎法中，例如，在将单轴取向的颗粒状的LCP或颗粒状的LCP的粗粉碎物进行粉碎的情况下，沿着与LCP的分子轴的轴方向大致平行的面进行粉碎，因此，可以得到长径比大、且纤维径比1μm显著地大的纤维状的LCP。即，现有的冻结粉碎方向中，即便将单轴取向的颗粒状的LCP或颗粒状的LCP的粗粉碎物进行粉碎，也不会得到粒状的微粉碎LCP。
由于以被粉碎原料分散在液氮中的状态进行粉碎，因此，与现有的冻结粉碎法相比，可以粉碎被进一步冷却的状态的原料。具体来说，可以粉碎比液氮的沸点即-196℃更低的温度的被粉碎原料。如果粉碎比-196℃更低的温度的被粉碎原料，则可以重复被粉碎原料的脆性破坏，从而进行原料的粉碎。由此，例如在粉碎单轴取向的LCP的情况下，不仅会进行与LCP的分子轴的轴方向大致平行的面上的破坏，还会沿着与上述轴方向交叉的面进行脆性破坏，因此，可以得到粒状的微粉碎LCP。
另外，微粉碎工序中，在液氮中，对于通过脆性破坏而成为粒状的LCP，直接以脆化后的状态，继续用介质等给予冲击。由此，微粉碎工序中得到的LCP中，从外侧表面向内部形成多个微细的裂纹。
通过微粉碎工序而得到的粒状的微粉碎LCP优选以利用激光衍射散射法的粒径分布测定装置测定的D50为50μm以下。由此，可以抑制下述所示的纤维化工序中粒状的微粉碎LCP在喷嘴中堵塞。
在粗粒除去工序中，从上述微粉碎工序得到的粒状的微粉碎LCP中除去粗粒。例如，通过将粒状的微粉碎LCP用筛网筛分，得到筛下的粒状的微粉碎LCP，并且除去筛上的粒状的LCP，从而可以除去粒状的微粉碎LCP所包含的粗粒。筛网的种类可以适当选择，作为筛网，例如可举出孔眼为53μm的筛网。应予说明，LCP-NF的制造方法不是必须具备粗粒除去工序。
纤维化工序中，用湿式高压破碎装置使粒状LCP破碎，得到LCP-NF。纤维化工序中，首先，将微粉碎LCP分散到分散介质中。分散的微粉碎LCP中，粗粒可以未被除去，但优选除去粗粒。作为分散介质，例如可举出水、乙醇、甲醇、异丙醇、甲苯、苯、二甲苯、苯酚、丙酮、甲乙酮、乙醚、二甲醚、己烷或它们的混合物等。
接下来，使分散于分散介质的状态的微粉碎LCP、即浆料状的微粉碎LCP以高压加压的状态通过喷嘴。以高压加压的状态通过喷嘴，从而喷嘴中的高速流动引起的剪断力或碰撞能量作用于LCP，使粒状的微粉碎LCP破碎，由此，进行LCP的纤维化，可以得到LCP-NF。上述喷嘴的喷嘴径从给予高剪断力或高碰撞能量的观点出发，优选在不会产生上述喷嘴中微粉碎LCP的堵塞的范围内，尽可能地小。粒状的微粉碎LCP的粒径较小，因此，可以减小纤维化工序中使用的湿式高压破碎装置中的喷嘴径。喷嘴径例如为0.2mm以下。
如上所述，在粒状的微粉碎LCP-NF中，形成有多个微细的裂纹。因此，通过湿式高压分散器的加压，从而分散介质层微细的裂纹侵入微粉碎LCP的内部。然后，在浆料状的微粉碎LCP通过喷嘴而位于常压下时，侵入微粉碎LCP的内部的分散介质在极短的时间内膨胀。通过使侵入微粉碎LCP的内部的分散介质膨胀，从而从微粉碎LCP的内部进行破坏。因此，纤维化进行到微粉碎LCP的内部，且LCP的分子分离为在一个方向排列的结构域单元。如此，纤维化工序中，通过使微粉碎工序中得到的粒状的微粉碎LCP解纤，从而可以由以现有的冻结粉碎法得到的粒状的LCP破碎得到的LCP-NF来得到块状部的含有率低、且为微细纤维状的LCP-NF。
在含有LCP-NF的树脂片16的制作方法中，能够以使树脂溶解于溶剂的溶液制膜、使树脂分散于溶剂的分散涂布、使树脂以熔融温度以上而熔融成型的熔融成膜的中任一种来制作。首先，对利用溶液成膜法的树脂片的制作方法进行说明。制作使1种以上的树脂材料溶解于溶剂的溶液。1种以上的树脂材料例如为PFA、COP、SPS等。溶剂为可以溶解PFA、COP、SPS等1种以上的树脂材料的液体。这样的溶剂例如为甲苯、二甲苯、N-甲基吡咯烷酮、二甲基甲酰胺、二甲基乙酰胺、甲乙酮、脂肪醇和水等。
进而，将LCP-NF与上述溶液混合。其中，溶剂不能溶解LCP-NF。进而，溶剂不会使LCP-NF的结构崩坏。因此，LCP-NF保持着纤维状的粒子的状态，并分散在1种以上的树脂材料溶解于溶剂的溶液中。
接下来，通过旋涂法将溶液薄薄地涂布在金属板上。然后，使涂布的溶液干燥，使溶液中的溶剂挥发。由此，完成树脂片16。
应予说明，树脂片16可以通过熔融成膜法而制作。首先，制作混合了1种以上的树脂材料和LCP-NF的混合材料。1种以上的树脂材料例如为PFA、COP、SPS等。
进而，通过加热上述混合材料，从而使混合材料的1种以上的树脂材料熔融。其中，熔融的混合材料中，1种以上的树脂材料发生熔融，且LCP-NF未熔融。进而，LCP-NF的结构不会因混合材料的加热而崩坏。因此，1种以上的树脂材料的熔点内的最高的熔点优选比LCP-NF(液晶聚合物)的熔点低30℃以上。另外，1种以上的树脂材料为不会因加热而使组成崩坏的耐热性热塑性树脂。其后，将熔融的混合材料以挤出成型加工成片状。由此，完成树脂片16。
(其它实施方式)
本发明涉及的树脂片不限于上述实施方式涉及的树脂片16、16a～16d，可以在其要旨的范围内变更。
应予说明，树脂片16、16a～16d可以包含具有比LCP的热膨胀系数更大的热膨胀系数的1种以上的树脂材料。因此，树脂片16、16a～16d可以包含具有比LCP的热膨胀系数更大的热膨胀系数的1种的树脂材料，也可以包含具有比LCP的热膨胀系数更大的热膨胀系数的2种以上的树脂材料。
应予说明，树脂片16、16a～16d中，优选1种以上的树脂材料的含有率比树脂片16、16a～16d的整体的50％更大。
从树脂多层基板10的高频特性的观点出发，1种以上的树脂材料的相对介电常数优选比LCP的相对介电常数更小。这并不妨碍1种以上的树脂材料的相对介电常数为LCP的相对介电常数以上。
从树脂多层基板10的高频特性的观点出发，1种以上的树脂材料的介电损耗角正切优选比LCP的介电损耗角正切更小。这并不妨碍1种以上的树脂材料的介电损耗角正切为LCP的介电损耗角正切以上。
在树脂片16、16a～16d中，LCP也可以不是LCP-NF。在LCP不是LCP-NF的情况下，可以谋求树脂片16、16a～16d的面方向的热膨胀系数的降低。应予说明，在LCP不是LCP-NF的情况下，在树脂片16的制造时，溶剂优选可以熔融1种以上的树脂材料和LCP。由此，在树脂片16、16a～16d中，使得1种以上的树脂材料和LCP均匀地混合。其结果是，树脂片16、16a～16d的各种特性均匀。另外，在LCP不是LCP-NF的情况下，在树脂片16的制造时，通过加热混合材料，从而使混合材料的1种以上的树脂材料和LCP熔融。由此，在树脂片16、16a～16d中，使得1种以上的树脂材料和LCP均匀地混合。其结果是，树脂片16、16a～16d的各种特性均匀。
应予说明，1种以上的树脂材料例如可以是包含下述的通式(1)表示的重复单元的至少一种的降冰片烯系聚合物。
通式(1)
Figure BDA0003489914590000151
通式(1)中，X表示O、-CH2-或-CH2-CH2-，取代基R1、R2、R3和R4分别表示含有选自氢、直链或支链的有机基团、或这些有机基团的一部分被卤素或腈基等取代而得的衍生物中的基团的基团。上述有机基团例如为烷基、烯基、炔基、芳基、芳烷基、烷氧基硅烷基、含有环氧基的有机基团、含有醚基的有机基团、含有(甲基)丙烯酸基的有机基团、含有酯基的有机基团、含有酮基的有机基团。这些基团可以介由烷基、醚基、酯基而键合，可以相同，也可以不同。m为10～10000的整数，n1为0～5为止的整数。
具有通式(1)表示的结构的加成型的聚降冰片烯的取代基R1、R2、R3和R4可以根据其目的，通过调节种类和重复单元的比例而具有规定的特性。优选：X为-CH2-，m为1000以上，n1为0或1，R1、R2、R3和R4中至少1个含有酯基、醚基或羟基。更优选：m为5000以上，n1为0，R1、R2、R3和R4中至少1个含有酯基或羟基。
应予说明，上述烷基例如可举出直链或支链的碳原子数1～10的饱和烃、或环状的饱和烃等。上述烯基例如可举出乙烯基、烯丙基、丁炔基、环己烯基等。上述炔基例如可举出乙炔基、1-丙炔基、2-丙炔基、1-丁炔基、2-丁炔基、己炔基、辛炔基、庚炔基等。芳基例如可举出苯基、甲苯基、萘基、蒽基等。另外，芳烷基例如可举出苄基、苯乙基等。环氧基例如可举出缩水甘油醚基等，烷氧基硅烷基例如可举出三甲氧基硅烷基、三乙氧基硅烷基、三乙氧基硅烷基乙基等。(甲基)丙烯酸基例如可举出甲基丙烯酰氧基甲基等，酯基例如可举出甲酯基、乙酯基、正丙酯基、正丁酯基、叔丁酯基等。
应予说明，1种以上的树脂材料也可以是PEEK(聚醚醚酮)、PPO(聚苯醚)、其它树脂。作为PEEK，例如可以使用Kurabo Industries Ltd.制的EXPEEK。
应予说明，树脂多层基板10也可以没有弯曲部12a。
应予说明，作为树脂多层基板10的例子，举出高频传送信号线路。但是，树脂多层基板10也可以是天线等的高频电路基板。
第1层间连接导体v1、第2层间连接导体v2和层间连接导体v11、v12可以是通孔导体。通孔导体可以通过对形成在树脂片16a～16d上的贯通孔实施Cu的镀覆而形成。在使用镀覆工法的情况中，通常是在层叠后对横跨多个绝缘层而形成的通孔进行镀覆，但是，由于是在同一金属中进行金属键合，所以连接的可靠性高、导体电阻容易减小。
符号说明
1：电子设备
10：树脂多层基板
12：层叠体
12a：弯曲部
16、16a～16d：树脂片
17a、17b：抗蚀剂层
18：信号导体层
20：第1接地导体层
22：第2接地导体层。

Claims (11)

1.一种树脂片，包含：
1种以上的树脂材料以及液晶聚合物，所述液晶聚合物的重量比所述1种以上的树脂材料的重量的合计少；
并且，所述树脂片具有较之比较树脂片所具有的面方向的热膨胀系数小的面方向的热膨胀系数，所述比较树脂片包含所述1种以上的树脂材料且不含所述液晶聚合物。
2.根据权利要求1所述的树脂片，其中，所述1种以上的树脂材料的相对介电常数比所述液晶聚合物的相对介电常数小。
3.根据权利要求1所述的树脂片，其中，所述1种以上的树脂材料的介电损耗角正切比所述液晶聚合物的介电损耗角正切小。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的树脂片，其中，所述液晶聚合物包含纤维状的粒子。
5.根据权利要求4所述的树脂片，其中，所述纤维状的粒子的长边方向的长度相对于纤维径的比即长径比为10倍以上，
所述纤维状的粒子的平均径为1μm以下。
6.根据权利要求1～5中任一项所述的树脂片，其中，
所述1种以上的树脂材料的熔点中的最高的熔点比所述液晶聚合物的熔点低30℃以上。
7.根据权利要求1～6中任一项所述的树脂片，其中，
所述1种以上的树脂材料为氟树脂。
8.根据权利要求7所述的树脂片，其中，所述氟树脂为全氟烷氧基烷烃。
9.根据权利要求1～8中任一项所述的树脂片，其中，所述树脂片的面方向的热膨胀系数为5ppm/℃～20ppm/℃。
10.一种树脂多层基板，其具备层叠体，所述层叠体具有将权利要求1～9中任一项所述的多个树脂片层叠而成的结构。
11.根据权利要求10所述的树脂多层基板，其中，
所述树脂多层基板具有所述树脂片的层叠方向产生变化的弯曲部。
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