CN112440532A - 用于高频印刷电路板应用的有机/无机层叠体 - Google Patents
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Abstract
本文涉及用于高频印刷电路板应用的有机/无机层叠体。PCB层叠体材料包括至少一聚合物层和至少一无机层，使PCB层叠体材料在10GHz(或更高频率)的介电损耗正切小于6x10‑3。PCB层叠体材料的无机层可包括：基于二氧化硅的材料(包括二氧化硅织造物)，在10GHz(或更高频率)的介电损耗正切约0.006的低损耗玻璃，玻璃陶瓷，或陶瓷材料(如氧化铝)。PCB层叠体材料还可包括至少一种含氟聚合物层。本文所述PCB层叠体材料结合了良好介电性能(即低介电损耗)，提升温度下的尺寸稳定性(例如260℃持续30秒)，和足够的机械强度以允许生产过程中的装卸。本文还公开包含PCB层叠体材料的印刷电路板和制造方法。
Description
技术领域
本申请根据35U.S.C.§119，要求2019年8月27日提交的美国临时申请系列第62/892,257号的优先权，本文以该申请为基础并将其全文通过引用结合于此。
本公开内容一般地涉及用于印刷电路板(PCB)应用的复合物领域。
背景技术
印刷电路板(“PCB”)通常由位于两个铜包覆膜之间的绝缘层构成。理想情况下，绝缘层应该具有如下性质：良好的电介质性能(即，低介电损耗)；在提升的温度下的尺寸稳定性(例如，在260℃持续30秒)；足够的机械强度和韧度以实现生产(例如，钻孔)过程中的装卸而不发生破损、毛口或者碎裂；良好的粘合性；以及耐火性。
目前，由于它们良好的机械性质和热性质，环氧化物/玻璃复合材料(例如，FR4)被用于绝缘层。尽管它们具有较高的介电损耗，但是对于目前应用而言是足够的。但是，它们的介电损耗性能对于GHz性能区域是不足的。在不远的将来，对于数个GHz的应用来说，会需要明显小于0.001的介电损耗正切。并且长期来说(例如，对于5G应用)，会需要约为0.0001的损耗正切。虽然一些市售可得材料具有所需的介电性能特性，但是没有一个结合了所需的介电性能以及对于经受PCB生产过程中所必需的尺寸稳定性以及机械强度和韧度。
因此，存在对于如下复合材料的需求，其具有对于数个GHz下的PCB应用所需的机械、热学和介电性能特性。
发明内容
在一些实施方式中，印刷电路板(PCB)层叠材料包括：(a)选自聚合物层、无机层和经渗透的无机层的第一层；和(b)选自聚合物层、无机层和经渗透的无机层的第二层，其中，所述第一层层叠到所述第二层，以及在10GHz或更高频率，PCB层叠体材料的损耗正切不大于0.005。
在可以与任意其他方面或实施方式结合的一个方面中，PCB层叠体材料的介电常数小于或等于10。
在可以与任意其他方面或实施方式结合的一个方面中，PCB层叠体材料的挠曲模量是约1GPa至约400GPa，或者挠曲强度是约20MPa至约400MPa。
在可以与任意其他方面或实施方式结合的一个方面中，PCB层叠体材料的所述第一层和/或所述第二层是厚度为20μm至700μm的无机层。在可以与任意其他方面或实施方式结合的一个方面中，PCB层叠体材料包括无机层，所述无机层包含具有以下至少一种性质的玻璃：(i)厚度小于或等于200μm，和(ii)在10GHz(或更高频率)的介电损耗正切小于或等于约0.006。
在可以与任意其他方面或实施方式结合的一个方面中，PCB层叠体材料的所述第一层和/或所述第二层包括聚合物层。在可以与任意其他方面或实施方式结合的一个方面中，聚合物层包括选自下组的至少一种聚合物：环烯烃共聚物、聚苯乙烯聚合物、含氟聚合物、聚醚醚酮聚合物、聚醚酰亚胺聚合物、液晶聚合物、聚丙烯聚合物、环烯烃、线性烯烃、双环烯烃降冰片烯和乙烯，或其组合。在可以与任意其他方面或实施方式结合的一个方面中，聚合物层包括聚合物复合材料，所述聚合物复合材料包含环烯烃共聚物和含氟聚合物，其中，存在的环烯烃共聚物与含氟聚合物之比是1:99至99:1。在可以与任意其他方面或实施方式结合的一个方面中，聚合物层包括聚四氟乙烯(PTFE，例如，
)、氟化乙烯丙烯(FEP)、聚(偏二氟乙烯)(PVDF)、乙烯氯三氟乙烯(ECTFE)、全氟烷氧基(PFA)，或其组合。
在可以与任意其他方面或实施方式结合的一个方面中，PCB层叠体材料还包括选自聚合物层、无机层和经渗透的无机层的第三层，其中，所述第三层层叠到所述第一层或所述第二层。
在可以与任意其他方面或实施方式结合的一个方面中，PCB层叠体材料还包括布置在所述第一层与所述第二层之间的粘合促进剂。
在一些实施方式中，印刷电路板(PCB)包括：(a)具有第一侧和第二侧的PCB层叠体材料，所述PCB层叠体材料包含：(i)选自聚合物层、无机层和经渗透的无机层的第一层；和(ii)选自聚合物层、无机层和经渗透的有机层的第二层，其中，所述第一层层叠到所述第二层；以及(b)层叠到PCB层叠体材料的第一侧的至少一层导电层，其中，PCB层叠体材料在10GHz(或更高频率)的介电损耗正切不大于0.005。
在可以与任意其他方面或实施方式结合的一个方面中，印刷电路板包括介电常数小于或等于10的PCB层叠体材料。
在可以与任意其他方面或实施方式结合的一个方面中，印刷电路板包括挠曲模量是约1GPa至约400GPa或者挠曲强度是约20MPa至约400MPa的PCB层叠体材料。
在可以与任意其他方面或实施方式结合的一个方面中，印刷电路板还包括层叠到PCB层叠体材料的第二侧上的第二导电层。
在可以与任意其他方面或实施方式结合的一个方面中，印刷电路板包括PCB层叠体材料，PCB层叠体材料的所述第一层和/或所述第二层是厚度为20μm至700μm的无机层。在可以与任意其他方面或实施方式结合的一个方面中，无机层包括具有以下至少一种性质的玻璃层：(i)厚度小于或等于200μm，和(ii)在10GHz(或更高频率)的介电损耗正切小于或等于约0.006。
在可以与任意其他方面或实施方式结合的一个方面中，印刷电路板包括PCB层叠体材料，其中，所述第一层和/或所述第二层包括聚合物层。在可以与任意其他方面或实施方式结合的一个方面中，聚合物层包括选自下组的至少一种聚合物：环烯烃共聚物、聚苯乙烯聚合物、含氟聚合物、聚醚醚酮聚合物、聚醚酰亚胺聚合物、液晶聚合物、聚丙烯聚合物、环烯烃、线性烯烃、双环烯烃降冰片烯和乙烯，或其组合。在可以与任意其他方面或实施方式结合的一个方面中，聚合物层包括聚合物复合材料，包含环烯烃共聚物和含氟聚合物，其中，存在的环烯烃共聚物与含氟聚合物之比是1:99至99:1。在可以与任意其他方面或实施方式结合的一个方面中，聚合物层包括聚四氟乙烯(PTFE，例如，
)、氟化乙烯丙烯(FEP)、聚(偏二氟乙烯)(PVDF)、乙烯氯三氟乙烯(ECTFE)、全氟烷氧基(PFA)，或其组合。
在可以与任意其他方面或实施方式结合的一个方面中，印刷电路板还包括布置在所述第一层与所述第二层之间的粘合促进剂。
在可以与任意其他方面或实施方式结合的一个方面中，印刷电路板的PCB层叠体材料还包括选自聚合物层、无机层和经渗透的无机层的第三层，其中，所述第三层层叠到所述第一层或所述第二层。
在一些实施方式中，一种制造印刷电路板的方法包括：(a)制备PCB层叠材料，其包括：(i)使得选自聚合物层、无机层和经渗透的无机层的第一层与选自聚合物层、无机层和经渗透的无机层的第二层接触；和(ii)使得所述第一层层叠到所述第二层以产生在10GHz(或更高频率)的介电损耗正切不大于0.005的PCB层叠体材料；以及(b)将PCB层叠体材料层叠到至少一层导电包覆层，其中，步骤(ii)包括加热所述第一层和第二层。
在可以与任意其他方面或实施方式结合的一个方面中，PCB层叠体材料的介电常数小于或等于10。
在可以与任意其他方面或实施方式结合的一个方面中，PCB层叠体材料的挠曲模量是约1GPa至约400GPa，或者挠曲强度是约20MPa至约400MPa。
在可以与任意其他方面或实施方式结合的一个方面中，PCB层叠体材料的所述第一层和/或所述第二层是厚度为20μm至700μm的无机层。在可以与任意其他方面或实施方式结合的一个方面中，无机层包括具有以下至少一种性质的玻璃：(i)厚度小于或等于200μm，和(ii)在10GHz(或更高频率)的介电损耗正切小于或等于约0.006。
在可以与任意其他方面或实施方式结合的一个方面中，PCB层叠体材料的所述第一层和/或所述第二层包括聚合物层。在可以与任意其他方面或实施方式结合的一个方面中，聚合物层包括选自下组的至少一种聚合物：环烯烃共聚物、聚苯乙烯聚合物、含氟聚合物、聚醚醚酮聚合物、聚醚酰亚胺聚合物、液晶聚合物、聚丙烯聚合物、环烯烃、线性烯烃、双环烯烃降冰片烯和乙烯，或其组合。在可以与任意其他方面或实施方式结合的一个方面中，聚合物层包括聚合物复合材料，包含环烯烃共聚物和含氟聚合物，其中，存在的环烯烃共聚物与含氟聚合物之比是1:99至99:1。在可以与任意其他方面或实施方式结合的一个方面中，聚合物层包括聚四氟乙烯(PTFE，例如，
)、氟化乙烯丙烯(FEP)、聚(偏二氟乙烯)(PVDF)、乙烯氯三氟乙烯(ECTFE)、全氟烷氧基(PFA)，或其组合。
在可以与任意其他方面或实施方式结合的一个方面中，制造印刷电路板的方法还包括：在(i)和(ii)之间，使得所述第一层或所述第二层与选自聚合物层、无机层和经渗透的无机层的第三层接触，其中，(ii)还包括将所述第三层层叠到所述第一层或者所述第二层。
在可以与任意其他方面或实施方式结合的一个方面中，制造印刷电路板的方法还包括：在(i)之前，向所述第一层和/或所述第二层施涂粘合促进剂。
附图说明
图1A-D显示可以根据本公开内容制备的PCB层叠体材料的数个实施方式的示意图。
图2是根据本公开内容制备的三层PCB层叠体材料的一个实施方式的示意图。
图3显示在两层
聚合物层之间包含二氧化硅层的三层PCB层叠体结构的横截面扫描电子显微镜(SEM)图像。
图4显示在两层氧化铝层之间包含
聚合物层的三层PCB层叠体结构的横截面扫描电子显微镜(SEM)图像。
图5显示可以被包含在PCB层叠体之间的含氟聚合物层的不同表面形貌的示意图。
图6显示根据本公开内容的三层PCB层叠体材料的其他实施方式的示意图。
图7显示含有(i)
-PTFE复合层，(ii)含氟聚合物层，和(iii)二氧化硅织物层的七层PCB层叠体的两种不同实施方式的示意图。
图8显示用于生产复合聚合物层的熔化工艺的示意图。
图9显示根据本公开内容的PCB层叠体材料的另一个实施方式的示意图，其中，低损耗玻璃片层叠在两层聚合物层之间。
图10A-B显示的SEM图像揭示了通过以1250℃且以3英寸/分钟连续烧结获得的熔凝二氧化硅带的表面形貌(图10A)和通过以1300℃且以3英寸/分钟连续烧结获得的熔凝二氧化硅带的表面形貌(图10B)。
图11A-B显示通过批料烧结工艺，从二氧化硅片，采用IMSIL A25，以10体积％22m2/g无定形二氧化硅生产的多孔二氧化硅片的SEM图像。
图12A-B显示通过静电喷洒工艺制备的多孔二氧化硅片的SEM图像。
图13A-B显示渗透了聚苯乙烯的多孔二氧化硅支架(图13A)和没有聚苯乙烯的裸多孔二氧化硅支架(图13B)的SEM图像和所附的EDX数据。
图14显示用于层叠二氧化硅/
/二氧化硅(“STS”)PCB层叠体的布置的示意图。
图15是包含两种不同材料层的三层对称层叠体的示意图。
图16是九层PCB层叠体的横截面示意图，其介电性质根据本公开内容进行计算。
图17显示PCB层叠体材料的单层的横截面图。
图18A-B显示在两层
-PTFE层之间具有FEP层(图18A)或具有PFA层(图18B)的三层PCB层叠体的横截面光学图像。
图19A-B显示的照片证实了根据本公开内容的七层PCB层叠体材料的机械性质。
图20A-B显示根据图7示意性所示制备的七层PCB层叠体的横截面光学图像。
图21的柱状图显示分别根据图6和7示意性所示制备的三层和七层PCB层叠体所测得的介电损耗正切。
图22是制备用于机械测试的三层PCB层叠材料与二氧化硅和氧化铝片的示意图。
图23是用于挠曲强度和挠曲模量的测试方法的示意图。
图24显示五种
/二氧化硅/
(“TST”)PCB层叠体的负荷偏折图。
图25显示TST(白色背景上的黑点)、STS(黑色背景上的白点)、TAT(向下倾斜的对角线条纹)和ATA(向上倾斜的对角线条纹)测得的挠曲模量和挠曲强度。平均值显示为具有黑色边界的白色记号。
图26A-B显示钻孔穿过
/二氧化硅/
(“TST”)层叠体(图26A)和穿过
/氧化铝/
(“TAT”)层叠体(图26B)的1mm孔。
具体实施方式
本发明人惊讶地发现，通过将具有良好介电损耗性质(例如，介电损耗正切小于或等于0.001)的聚合物薄层层叠到具有优异机械性质的无机薄层(20μm至700μm)，所得到的PCB层叠体材料展现出具有极大改善的机械性能，而没有牺牲聚合物层的优异介电损耗性质。所得到的PCB层叠体材料展现出优异的介电性能(即，损耗正切约0.0005)，在提升温度下的尺寸稳定性(例如，260℃持续30秒)，以及足以实现生产(例如，钻孔)过程中进行装卸的机械强度和韧度。
极薄且可弯曲的玻璃和其他无机层(<1mm，特别是小于0.25mm)尚未广泛地可用于进行研究，并且可弯曲或可卷曲的玻璃概念是较新的概念。因此，还没有完全探索这些材料的相关机械性能。不受限于任何特定理论，推测根据本公开内容的PCB层叠体材料的机械加工性的改善来源于无机层的高度挠性，这可以允许一定的变形而没有破裂或者在破裂之前仅积累的最小化的能量，从而使得裂纹传播最小化。此外，聚合物相比于玻璃或者陶瓷的高膨胀性可以使得陶瓷或玻璃处于压缩，这也可以使得裂纹传播最小化。由于陶瓷和玻璃擅长发生压缩而不擅长发生张紧，即使是小的压缩作用力也可能是高度有利的。除此之外，作为较低模量聚合物的结果，聚合物的低模量可以对应力进行均匀分布。
现参见图1A-D，根据本公开内容的PCB层叠体材料可以包括多种不同材料的多层，其整体上具有的或者作为个体所具有的介电性质和机械性质使得它们适用于处于数GHz的PCB应用。虽然图1所示的实施方式是非限制性的，但是附图显示PCB层叠体材料包括至少一层聚合物层，其可以是低损耗聚合物、含氟聚合物或者聚合物复合物。PCB层叠体材料还可以包括至少一层无机层，其可以是基于氧化铝的、基于二氧化硅的、陶瓷、玻璃陶瓷、玻璃(包括低损耗玻璃)或者无机织造物。PCB层叠体材料还可以包括层叠到一层或多层聚合物层和/或无机层的一层或多层“经渗透的(infiltrated)”层。
如图1A-D所示，在根据本公开内容的任意PCB层叠体中，所述至少一层聚合物层或者所述至少一层无机层可以层叠到一层或多层其他层，从而产生包含以任意顺序排列的本文所述材料的任意组合的堆叠PCB层叠体。例如，可以将聚合物层层叠到两层无机层之间(图1A)，以形成三层层叠体。在这种情况下，所述两层无机层可以包含相同材料(例如，氧化铝)，或者所述两层无机层可以分别包含不同材料(例如，硼磷酸盐玻璃陶瓷层和二氧化硅层等)。在另一个实施方式中(图1A)，PCB层叠体材料包括层叠到两层聚合物层并且布置其间的无机层，所述两层聚合物层相互可以是一致的或者分别包含不同材料(例如，
层和
-PTFE复合层等)。如附图所示，PCB层叠体可以包括多层(例如，2、3、4、5、6、7、8、9、10或更多层)，具有聚合物层、无机层和/或经渗透的层的任意组合和顺序。
本文所揭示的PCB层叠体组合物可以包含如下组分中的一种或多种，基本由如下组分中的一种或多种构成，或者由如下组分中的一种或多种构成。
聚合物层
参见图1和2，在一些实施方式中，根据本公开内容的PCB层叠体材料包括一层或多层聚合物层。在具体实施方式中，聚合物层可以包括低损耗聚合物或者共聚物(例如，
)、含氟聚合物或者复合聚合物(例如，
粉末-PTFE复合物)。在一些实施方式中，根据本公开内容的PCB层叠体材料包括多个聚合物层，其中，每个聚合物层可以包含与其他聚合物层相同的材料(例如，复合聚合物)，或者其中，聚合物层可以单独地包含不同材料。
现参见图3和4，在一些实施方式中，聚合物层具有如下厚度：10μm至1mm，15μm至800μm，20μm至700μm，30μm至650μm，40μm至600μm，50μm至550μm，60μm至500μm，70μm至450μm，80μm至400μm，90μm至350μm，100μm至300μm，或者150μm至250μm，或者其间的任意范围。在一些实施方式中，聚合物层具有如下厚度：约20μm、约30μm、约40μm、约50μm、约60μm、约70μm、约80μm、约90μm、约100μm、约110μm、约120μm、约130μm、约140μm、约150μm、约200μm、约250μm、约300μm、约350μm、约400μm、约450μm、约500μm、约550μm、约600μm、约650μm、约700μm、约800μm、约900μm、或者约1mm，或者其中的任意中间值。
在本文所揭示的任意实施方式中，在10GHz(或者更高频率下)，聚合物层可以具有如下介电损耗正切：小于5x 10-3，小于4x 10-3，小于3x 10-3，小于2x 10-3，小于1x 10-3，小于9x 10-4，小于8x 10-4，小于7x 10-4，小于6x10-4，小于5x 10-4，小于4x 10-4，小于3x 10-4，小于2x 10-4，小于1x 10-4，小于9x 10-5，小于8x 10-5，小于7x 10-5，小于6x 10-5，小于5x10-5，小于4x 10-5，小于3x 10-5，小于2x 10-5，或者小于1x 10-5，或者其中的任意范围。在一些实施方式中，在10GHz(或者更高频率下)，低损耗聚合物层可以具有如下介电损耗正切：约5x 10-3、约4x 10-3、约3x 10-3、约2x 10-3、约1x 10-3、约9x 10-4、约8x 10-4、约7x 10-4、约6x 10-4、约5x 10-4、约4x 10-4、约3x 10-4、约2x 10-4、约1x 10-4、约9x 10-5、约8x 10-5、约7x10-5、约6x 10-5、约5x 10-5、约4x 10-5、约3x 10-5、约2x 10-5、或者约1x 10-5，或者其间的任何中间值。
作为非限制性例子，在一些实施方式中，根据本公开内容的聚合物层可以包含任意如下类型的材料，或者基本由任意如下类型的材料构成，或者由任意如下类型的材料构成。
低损耗聚合物或共聚物
在一些实施方式中，根据本公开内容的PCB层叠体材料包括一层或多层聚合物层，其包含低损耗聚合物或共聚物。在一些实施方式中，聚合物层包括选自下组的一种或多种聚合物：环烯烃聚合物或共聚物(“COC”)(例如，
COC聚合物、
等)，聚苯乙烯聚合物(PS)，聚醚醚酮聚合物(PEEK)，聚醚酰亚胺聚合物(PEI)，液晶聚合物，聚丙烯聚合物，环烯烃，线性烯烃，双环烯烃降冰片烯，乙烯，聚异丁烯，4-甲基戊烯，(二甲基)聚苯基氧化物(PPO)，或其组合(但不限于此)。
在具体实施方式中，聚合物层可以包含选自
家族的低损耗聚合物或者共聚物，其包括环烯烃聚合物以及包含环烯烃、环戊烯和乙烯共聚物的共聚物。所选择的
家族的具体成员取决于加工(例如，层叠过程期间)或者最终层叠体中所需的机械性质和热性质。在具体实施方式中，低损耗聚合物是环烯烃聚合物或者共聚物(例如，
8700S、
6013S，或其组合)。
在一些实施方式中，聚合物层在260℃的储存模量大于1x 108Pa，大于2x 108Pa，大于3x 108Pa，大于4x 108Pa，大于5x 108Pa，大于6x 108Pa，大于7x 108Pa，大于8x 108Pa，大于9x 108Pa，或者大于1x 109Pa，或者其间的任意范围。在一些实施方式中，聚合物层在260℃的储存模量是约1x 108Pa，约2x 108Pa，约3x 108Pa，约4x 108Pa，约5x 108Pa，约6x108Pa，约7x 108Pa，约8x 108Pa，约9x 108Pa，或者约1x 109Pa，或者其中的任何中间值。
含氟聚合物
参见图5-7，在一些实施方式中，根据本公开内容的PCB层叠体材料包括一层或多层含氟聚合物层。在一些实施方式中，含氟聚合物选自下组，包括：聚四氟乙烯(PTFE，例如，
)、氟化乙烯丙烯(FEP)、聚(偏二氟乙烯)(PVDF)、乙烯氯三氟乙烯(ECTFE)、全氟烷氧基(PFA)，或其组合。在具体实施方式中，含氟聚合物层包括FEP或PFA。
在一些实施方式中，含氟聚合物层具有如下厚度：10μm至1mm，20μm至900μm，30μm至800μm，40μm至700μm，50μm至600μm，60μm至500μm，70μm至400μm，80μm至300μm，90μm至200μm，或者100μm至150μm，或者其中的任意范围。在一些实施方式中，含氟聚合物层的厚度是75μm至125μm。在一些实施方式中，含氟聚合物层具有如下厚度：10μm、15μm、20μm、25μm、30μm、35μm、40μm、45μm、50μm、55μm、60μm、65μm、70μm、75μm、80μm、85μm、90μm、95μm、100μm、105μm、110μm、115μm、120μm、125μm、130μm、135μm、140μm、145μm、150μm、175μm、200μm、250μm、300μm、350μm、400μm、450μm、或500μm、550μm、600μm、650μm、700μm、750μm、800μm、850μm、900μm、950μm、或者1mm，或者其间的任何值。
参见图5和图6，本公开内容的含氟聚合物层可以具有一定范围的不同表面形貌和构造。例如，含氟聚合物层可以是光滑片材、粗糙片材或者含有通孔的织物。
在一些实施方式中，含氟聚合物层可以是干净的、粗糙的或者具有浮雕的，从而改善其与粘合促进剂的润湿性，与玻璃或陶瓷片材进行有效层叠，或者从而增加其表面积以及与和它要进行层叠的其他层的实际接触面积。在一些实施方式中，含氟聚合物层可以经过等离子体处理以改善与粘合促进剂的润湿性。
复合聚合物材料
现参见图6-8，在一些实施方式中，根据本公开内容的PCB层叠体材料包含一层或多层聚合物层，其包含复合聚合物材料(或者“聚合物复合材料”)。在一些实施方式中，复合聚合物材料(或者复合聚合物层)包括：(i)至少一层热塑性聚合物；和(ii)至少一层基于PTFE的聚合物，其中，复合物在10GHz(或更高频率下)的介电损耗正切小于1x 10-3。美国临时专利申请第62/819,852号已经描述了这些材料及其制备方法，其全文通过引用结合入本文。
在一些实施方式中，所述至少一种热塑性聚合物包括以下至少一种：环烯烃共聚物(例如，
)、聚苯乙烯聚合物、含氟聚合物、聚醚醚酮聚合物、聚醚酰亚胺聚合物、液晶聚合物、聚丙烯聚合物、环烯烃、线性烯烃、双环烯烃降冰片烯和乙烯，或其组合。
在一些实施方式中，所述至少一种热塑性聚合物包括以下至少一种：
在一些实施方式中，所述至少一种热塑性聚合物包括第一热塑性聚合物和第二热塑性聚合物，其中，所述第一热塑性聚合物包括含氟聚合物，以及所述第二热塑性聚合物包括环烯烃共聚物、聚苯乙烯聚合物、聚醚醚酮聚合物、聚醚酰亚胺聚合物、液晶聚合物、聚丙烯聚合物、环烯烃、线性烯烃、双环烯烃降冰片烯和乙烯，或其组合。
在可以与任意其他方面或实施方式结合的一个方面中，“基于PTFE的聚合物”可以表示四氟乙烯(TFE)的均聚物或者TFE与一种或多种单体的共聚物。可以使用的具有乙烯不饱和性的共单体是氢化和氟化的这两种类型；对于氢化的那些，包括乙烯、丙烯、丙烯酸类单体(例如，甲基丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸、丁基丙烯酸酯、羟基乙基己基丙烯酸酯等)、苯乙烯单体(例如，苯乙烯等)。氟化的共单体包括：C3-C8全氟烯烃(例如，六氟丙烯(HFP))；C2-C8氢化含氟烯烃(例如，氟化乙烯(VF)、偏二氟乙烯(VDF)、三氟乙烯、六氟异丁烯、全氟烷基乙烯CH2＝CH-Rf，其中，Rf是C1-C6全氟烷基)；C2-C8氯-和/或溴-和/或碘-氟烯烃(例如，氯三氟乙烯(CTFE))；CF2＝CFORf(全)氟烷基乙烯醚(PAVE)，其中，Rf是C1-C6(全)氟烷基(例如，CF3、C2F5、C3F7等)；CF2＝CFOX(全)氟-氧烷基乙烯醚，其中，X是C1-C12烷基或者C1-C12氧烷基或者C1-C12(全)氟-氧烷基，它们具有一个或多个醚基团(例如，全氟-2-丙氧基-丙基、氟间二氧杂环戊烯(fluorodioxoles)、全氟间二氧杂环戊烯(perfluorodioxoles)等)。在一些实施方式中，基于PTFE的含氟聚合物选自下组，包括：氟化乙烯丙烯(FEP)、聚(偏二氟乙烯)(PVDF)、乙烯氯三氟乙烯(ECTFE)、全氟烷氧基(PFA)，或其组合。
在一些实施方式中，所述至少一种热塑性聚合物与所述至少一种基于PTFE的聚合物之比是如下范围：约1:99至约99:1，约1:90至约90:1，约1:80至约80:1，约1:70至约70:1，约1:60至约60:1，约1:50至约50:1，约1:40至约40:1，约1:30至约30:1，约1:20至约20:1，约1:10至约10:1，约1:5至约5:1，约1:3至约3:1，约1:2至约2:1，约1:1.5至约1.5:1，或者约1:1，或者其间的任意范围。在一些实施方式中，所述至少一种热塑性聚合物与所述至少一种基于PTFE的聚合物之比是：约1:99、约5:95、约10:90、约15:85、约20:80、约25:75、约30:70、约35:65、约40:60、约45:55、约50:50、约55:45、约60:40、约65:35、约70:30、约75:25、约80:20、约85:15、约90:10、约95:5、或者约99:1，或者其中的任意比例。在一些实施方式中，所述至少一种热塑性聚合物与所述至少一种基于PTFE的聚合物之比是40:60至60:40。
在一些实施方式中，复合聚合物包含的至少一种热塑性聚合物存在的范围是：1重量％至99重量％，或者5重量％至95重量％，或者10重量％至90重量％，或者15重量％至85重量％，或者20重量％至80重量％，或者25重量％至75重量％，或者30重量％至70重量％，或者35重量％至65重量％，或者40重量％至60重量％，或者45重量％至55重量％，或者1重量％至30重量％，或者30重量％至60重量％，或者60重量％至99重量％，或者15重量％至45重量％，或者45重量％至60重量％，或者60重量％至75重量％，或者75重量％至90重量％，或者1重量％至20重量％，或者1重量％至10重量％，或者80重量％至99重量％，或者90重量％至99重量％，或者其中的任意范围或值。在一些实施方式中，复合聚合物包含的热塑性聚合物存在约1重量％、约5重量％、约10重量％、约15重量％、约20重量％、约25重量％、约30重量％、约35重量％、约40重量％、约45重量％、约50重量％、约55重量％、约60重量％、约65重量％、约70重量％、约75重量％、约80重量％、约85重量％、约90重量％、约95重量％、或者约99重量％，或者其间的任意值，相对于复合聚合物的重量计。
在一些实施方式中，复合聚合物包含的至少一种基于PTFE的聚合物存在的范围是：1重量％至99重量％，或者5重量％至95重量％，或者10重量％至90重量％，或者15重量％至85重量％，或者20重量％至80重量％，或者25重量％至75重量％，或者30重量％至70重量％，或者35重量％至65重量％，或者40重量％至60重量％，或者45重量％至55重量％，或者1重量％至30重量％，或者30重量％至60重量％，或者60重量％至99重量％，或者15重量％至45重量％，或者45重量％至60重量％，或者60重量％至75重量％，或者75重量％至90重量％，或者1重量％至20重量％，或者1重量％至10重量％，或者80重量％至99重量％，或者90重量％至99重量％，或者其中的任意范围或值。在一些实施方式中，复合聚合物包含的基于PTFE的聚合物存在约1重量％、约5重量％、约10重量％、约15重量％、约20重量％、约25重量％、约30重量％、约35重量％、约40重量％、约45重量％、约50重量％、约55重量％、约60重量％、约65重量％、约70重量％、约75重量％、约80重量％、约85重量％、约90重量％、约95重量％、或者约99重量％，或者其间的任意值，相对于复合聚合物的重量计。
在一些实施方式中，复合聚合物中的热塑性聚合物和/或基于PTFE的聚合物可以初始是球粒、颗粒、液体、粉末、(短或长)纤维、条带、织物、丝线、纱线、片材等形式。
无机层
参见图1-4、7和9，在可以与任意其他方面或实施方式结合的一个方面中，根据本公开内容的PCB层叠体材料包括至少一种无机层，其可以包含基于二氧化硅的材料、基于氧化铝的材料、陶瓷、玻璃陶瓷、玻璃(包括低损耗玻璃)、无机织造物(例如，二氧化硅织物)或者其他合适的无机材料。在一些实施方式中，所述至少一种无机层包含以下至少一种：基于二氧化硅的材料(SiO2)，低介电损耗陶瓷(例如，氧化铝(Al2O3)、三水合氧化铝(Al2O3·3H2O)等)，锑的氧化物(Sb2O3、Sb2O5、Sb2O4)，硫酸钡(BaSO4)，碳酸钙(CaCO3)，高岭石(Al2Si2O5(OH)4)，氢氧化镁(Mg(OH)2)，滑石(Mg3Si4O10(OH)2)，二氧化钛(TiO2)，或其组合。
在可以与任意其他方面或实施方式结合的另一个方面中，所述一层或多层无机层可以包含一种或多种低损耗玻璃，其可以包括纯二氧化硅(100％二氧化硅)或者经掺杂的二氧化硅。经掺杂的二氧化硅中的低损耗掺杂剂的例子包括但不限于：TiO2、Al2O3、ZrO2、GeO2、B2O3、Nb2O5、Ta2O5、ZnO、MgO、CaO、SrO、BaO、P2O5、Sb2O3、SnO2、As2O3、Li2O、Na2O、K2O、F，或其组合。例如，相比于纯二氧化硅，TiO2掺杂的二氧化硅玻璃具有改进的抗疲劳性和较低的热膨胀，因而可以良好地适用于特定应用。在特定实施方式中，无机层包括纯(100％)二氧化硅。
在一些实施方式中，无机层具有如下厚度：约20μm至约1mm，约20μm至约900μm，约20μm至约800μm，约20μm至约700μm，约20μm至约600μm，约20μm至约500μm，约20μm至约400μm，约20μm至约300μm，约20μm至约200μm，约20μm至约150μm，约20μm至约130μm，约20μm至约120μm，约20μm至约110μm，或者约20μm至约100μm，或者其中的任意范围。在一些实施方式中，无机层具有如下厚度：约10μm、约20μm、约30μm、约40μm、约50μm、约60μm、约70μm、约80μm、约90μm、约100μm、约110μm、约120μm、约130μm、约140μm、约150μm、约200μm、约250μm、约300μm、约350μm、约400μm、约450μm、约500μm、约550μm、or约600μm、约650μm、约700μm、约750μm、约800μm、约850μm、约900μm、约950μm、约1mm，或者其间的任意值。在特定实施方式中，无机层的厚度小于或等于200μm或者小于或等于100μm。
在一些实施方式中，在10GHz(或者更高频率下)，无机层具有如下介电损耗正切：小于6x 10-3，小于5x 10-3，小于4x 10-3，小于3x 10-3，小于2x 10-3，小于1x 10-3，小于9x10-4，小于8x 10-4，小于7x 10-4，小于6x 10-4，小于5x 10-4，小于4x 10-4，小于3x 10-4，小于2x 10-4，小于1x 10-4，小于9x 10-5，小于8x 10-5，小于7x 10-5，小于6x 10-5，小于5x 10-5，小于4x 10-5，小于3x 10-5，小于2x 10-5，或者小于1x 10-5，或者其间的任意范围。在一些实施方式中，在10GHz(或者更高频率下)，无机层具有如下介电损耗正切：约6x 10-3、约5x 10-3、约4x 10-3、约3x 10-3、约2x 10-3、约1x 10-3、约9x 10-4、约8x 10-4、约7x 10-4、约6x 10-4、约5x 10-4、约4x 10-4、约3x 10-4、约2x 10-4、约1x 10-4、约9x 10-5、约8x 10-5、约7x 10-5、约6x10-5、约5x 10-5、约4x 10-5、约3x 10-5、约2x 10-5、或者约1x 10-5，或者其中的任何中间值。
在一些实施方式中，无机层具有如下介电常数：等于或小于10.0，等于或小于9.5，等于或小于9.0，等于或小于8.5，等于或小于8.0，等于或小于7.5，等于或小于7.0，等于或小于6.5，等于或小于6.0，等于或小于5.5，等于或小于5.0，等于或小于4.5，等于或小于4.0，等于或小于3.5，等于或小于3.0，等于或小于2.5，等于或小于2.0，等于或小于1.5，或者等于或小于1.0，或者其中的任意范围。在一些实施方式中，无机层具有如下介电常数，约为：10.0、9.9、9.8、9.7、9.6、9.5、9.4、9.3、9.2、9.1、9.0、8.9、8.8、8.7、8.6、8.5、8.4、8.3、8.2、8.1、8.0、7.9、7.8、7.7、7.6、7.5、7.4、7.3、7.2、7.1、7.0、6.9、6.8、6.7、6.6、6.5、6.4、6.3、6.2、6.1、6.0、5.9、5.8、5.7、5.6、5.5、5.4、5.3、5.2、5.1、5.0、4.9、4.8、4.7、4.6、4.5、4.4、4.3、4.2、4.1、4.0、3.9、3.8、3.7、3.6、3.5、3.4、3.3、3.2、3.1、3.0、2.9、2.8、2.7、2.6、2.5、2.4、2.3、2.2、2.1、2.0、1.9、1.8、1.7、1.6、1.5、1.4、1.3、1.2、或1.0，或者其间的任意值。
在一些实施方式中，无机层具有如下孔隙度：不大于50％，不大于45％，不大于40％，不大于35％，不大于30％，不大于25％，不大于20％，不大于15％，不大于10％，不大于5％，不大于4％，不大于3％，不大于2％，不大于1％，不大于0.9％，不大于0.8％，不大于0.7％，不大于0.6％，不大于0.5％，不大于0.4％，不大于0.3％，不大于0.2％，或者不大于0.1％，或者其中的任何范围。在特定实施方式中，所述一个或多个无机层的孔隙度不大于1％。在一些实施方式中，所述一个或多个无机层的孔隙度是：约0.1％、约0.2％、约0.3％、约0.4％、约0.5％、约0.6％、约0.7％、约0.8％、约0.9％、约1％、约2％、约3％、约4％、约5％、约10％、约20％、约30％、约40％、或者约50％。
基于二氧化硅的层或者基于氧化铝的层
在一些实施方式中，本公开内容的所述一个或多个无机层可以包含100重量％的Al2O3(氧化铝)或者氧化铝与二氧化硅的组合。在一些实施方式中，所述一个或多个无机层可以含有如下浓度的氧化铝：约1重量％至约100重量％，约5重量％至95重量％，约10重量％至约90重量％，约20重量％至约80重量％，约30重量％至约70重量％，约40重量％至约60重量％，或者约45重量％至约55重量％，相对于无机层的总重计，或者其中的任何范围。在一些实施方式中，所述一层或多层无机层可以含有如下浓度的氧化铝：约1重量％、约2重量％、约3重量％、约4重量％、约5重量％、约6重量％、约7重量％、约8重量％、约9重量％、约10重量％、约15重量％、约20重量％、约25重量％、约30重量％、约35重量％、约40重量％、约45重量％、约50重量％、约55重量％、约60重量％、约65重量％、约70重量％、约75重量％、约80重量％、约85重量％、约90重量％、约95重量％、约96重量％、约97重量％、约98重量％、约99重量％、或者约100重量％的氧化铝，相对于无机层的总重计，或者其间的任意值。
在一些实施方式中，本公开内容的所述一个或多个无机层可以包含100重量％二氧化硅。在一些实施方式中，所述一个或多个无机层可以含有如下浓度的二氧化硅：约1重量％至约100重量％，约5重量％至95重量％，约10重量％至约90重量％，约20重量％至约80重量％，约30重量％至约70重量％，约40重量％至约60重量％，或者约45重量％至约55重量％，相对于无机层的总重计，或者其中的范围。在一些实施方式中，所述一层或多层无机层可以含有如下浓度的二氧化硅：约1重量％、约2重量％、约3重量％、约4重量％、约5重量％、约6重量％、约7重量％、约8重量％、约9重量％、约10重量％、约15重量％、约20重量％、约25重量％、约30重量％、约35重量％、约40重量％、约45重量％、约50重量％、约55重量％、约60重量％、约65重量％、约70重量％、约75重量％、约80重量％、约85重量％、约90重量％、约95重量％、约96重量％、约97重量％、约98重量％、约99重量％、或者约100重量％，相对于无机层的总重计，或者其间的任意值。
玻璃陶瓷层
作为非限制性例子，根据本公开内容的无机层可以包括玻璃陶瓷层。此类玻璃陶瓷层的非限制性例子是硼磷酸盐玻璃陶瓷，如PCT国际申请号PCT/US2019/024461所述(其全文通过引用结合入本文)，以及镁铝硅酸盐玻璃陶瓷，如PCT国际申请号PCT/US2019/040928所述(其全文通过引用结合入本文)。
硼磷酸盐玻璃陶瓷
在一些实施方式中，根据本公开内容的无机层可以由硼磷酸盐玻璃陶瓷组合物形成，其包含：约35摩尔％至约75摩尔％SiO2，约10摩尔％至约40摩尔％B2O3，约10摩尔％至约40摩尔％P2O5，以及约0摩尔％至约5摩尔％的CaO、MgO和Bi2O3中的一种或多种的任选添加。
在一些实施方式中，硼磷酸盐玻璃陶瓷还包括硼磷酸盐B(PO4)晶相。根据一些实施方式，晶相可以源自会涉及在约750℃至约1150℃加热玻璃陶瓷持续约1至约10小时的陶瓷化过程，如PCT国际申请号PCT/US2019/024461所述。
在一些实施方式中，硼磷酸盐玻璃陶瓷层包含：约55摩尔％至约75摩尔％SiO2，约10摩尔％至约30摩尔％B2O3，约10摩尔％至约35摩尔％P2O5，以及约0摩尔％至约5摩尔％的CaO、MgO和Bi2O3中的每一种。
根据硼磷酸盐玻璃陶瓷层的一些实施方式，MgO、CaO和Bi2O3的总量小于或等于约5摩尔％，在其他实施方式中，小于或等于约2摩尔％，以及在特定实施方式中，玻璃陶瓷基本不含碱土改性剂。
进一步对于本公开内容的玻璃陶瓷组合物而言，本公开内容的玻璃陶瓷中的SiO2的量是约30摩尔％至约80摩尔％，在其他实施方式中，约35摩尔％至约75摩尔％，以及在特定实施方式中，约55摩尔％至约75摩尔％。由此，SiO2的量可以是如下范围：约30摩尔％至约80摩尔％，约30摩尔％至约75摩尔％，约30摩尔％至约70摩尔％，约40摩尔％至约80摩尔％，约40摩尔％至约75摩尔％，约40摩尔％至约70摩尔％，约50摩尔％至约80摩尔％，约50摩尔％至约75摩尔％，约50摩尔％至约70摩尔％，约55摩尔％至约80摩尔％，约55摩尔％至约75摩尔％，约55摩尔％至约70摩尔％，以及这些水平之间的所有SiO2量。
再次参见本公开内容的硼磷酸盐玻璃陶瓷组合物，在这些组合物中包含网络形成剂B2O3和P2O5以确保(在建立起晶体之前)形成稳定的玻璃。通过将这些网络形成剂与SiO2以适当浓度进行混合，可以实现稳定的块体玻璃，同时使得对于额外网络改性剂(例如，碱金属氧化物)的需求最小化。
在一些实施方式中，本公开内容的硼磷酸盐玻璃陶瓷中B2O3的量是约5摩尔％至约50摩尔％，在其他实施方式中，是约10摩尔％至约40摩尔％，以及在特定实施方式中，是约10摩尔％至约30摩尔％。由此，B2O3的量可以是如下范围：约5摩尔％至约50摩尔％，约5摩尔％至约40摩尔％，约5摩尔％至约30摩尔％，约10摩尔％至约50摩尔％，约10摩尔％至约40摩尔％，约10摩尔％至约30摩尔％，约15摩尔％至约50摩尔％，约15摩尔％至约40摩尔％，约15摩尔％至约30摩尔％，以及这些水平之间的所有B2O3量。
本公开内容的玻璃陶瓷中P2O5的量是约5摩尔％至约50摩尔％，在其他实施方式中，是约10摩尔％至约40摩尔％，以及在特定实施方式中，是约10摩尔％至约35摩尔％。由此，P2O5的量可以是如下范围：约5摩尔％至约50摩尔％，约5摩尔％至约40摩尔％，约5摩尔％至约35摩尔％，约10摩尔％至约50摩尔％，约10摩尔％至约40摩尔％，约10摩尔％至约35摩尔％，约15摩尔％至约50摩尔％，约15摩尔％至约40摩尔％，约15摩尔％至约35摩尔％，以及这些水平之间的所有P2O5量。
根据本公开内容的玻璃陶瓷的一些实施方式，可以包含约0.005摩尔％至约1摩尔％Al2O3。在一些实施方式中，可以包含约0.005摩尔％至约0.5摩尔％、约0.005摩尔％至约0.05摩尔％Al2O3，以及这些量之间的所有Al2O3值。
根据本公开内容的玻璃陶瓷的一些实施方式，可以以0摩尔％至约5摩尔％的量添加一种或多种碱土氧化物(例如MgO、CaO和SrO)和/或其他金属氧化物(例如，Bi2O3)。这些金属氧化物可以改善本公开内容的玻璃陶瓷组合物的熔化行为。在一些实施方式中，MgO、CaO和Bi2O3的总量小于或等于约5摩尔％。在其他实施方式中，仅以痕量污染物的水平存在碱土氧化物(即，小于或等于100ppm)。在其他实施方式中，玻璃陶瓷基本不含碱土氧化物。
在一些实施方式中，本公开内容的玻璃陶瓷可以包含低浓度的至少一种澄清剂，例如SnO2、CeO2、As2O3、Sb2O5、Cl-或者F-等，从而帮助减少或者任意其他方式消除熔化过程中的气态内含物。在一些实施方式中，玻璃陶瓷可以包含约0.005摩尔％至约0.7摩尔％SnO2、约0.005摩尔％至约0.5摩尔％SnO2、或者约0.005摩尔％至约0.2摩尔％SnO2。
镁铝硅酸盐玻璃陶瓷
在一些实施方式中，根据本公开内容的无机层可以由镁铝硅酸盐玻璃陶瓷组合物形成，其包含网络形成剂SiO2、Al2O3和MgO。在一些实施方式中，存在的SiO2可以是如下范围：40摩尔％至80摩尔％，或者45摩尔％至75摩尔％，或者50摩尔％至70摩尔％(例如，58摩尔％)，或者55摩尔％至65摩尔％，或者60摩尔％至70摩尔％。在一些实施方式中，存在的Al2O3可以是如下范围：5摩尔％至20摩尔％，或者8摩尔％至17摩尔％，或者10摩尔％至15摩尔％(例如，14摩尔％)，或者9摩尔％至12摩尔％。在一些实施方式中，存在的MgO可以是如下范围：5摩尔％至20摩尔％，或者8摩尔％至17摩尔％，或者7摩尔％至12摩尔％，或者10摩尔％至15摩尔％(例如，14摩尔％)。
在镁铝硅酸盐玻璃陶瓷的一些实施方式中，存在的SiO2可以是40摩尔％至80摩尔％，存在的Al2O3可以是5摩尔％至20摩尔％，以及存在的MgO可以是5摩尔％至20摩尔％。在一些例子中，存在的SiO2可以是55摩尔％至75摩尔％，存在的Al2O3可以是9摩尔％至15摩尔％，以及存在的MgO可以是7摩尔％至15摩尔％。在一些例子中，存在的SiO2可以是60摩尔％至70摩尔％，存在的Al2O3可以是10摩尔％至15摩尔％，以及存在的MgO可以是10摩尔％至15摩尔％。在一些例子中，存在的SiO2可以是60摩尔％至70摩尔％，存在的Al2O3可以是9摩尔％至12摩尔％，以及存在的MgO可以是7摩尔％至12摩尔％。在一些例子中，存在的SiO2可以是55摩尔％至65摩尔％，存在的Al2O3可以是10摩尔％至15摩尔％，以及存在的MgO可以是10摩尔％至15摩尔％。
在一些实施方式中，镁铝硅酸盐玻璃陶瓷包含B2O3、ZnO和TiO2中的至少一种。在一些实施方式中，镁铝硅酸盐玻璃陶瓷包含B2O3、ZnO和TiO2中的至少两种。
在镁铝硅酸盐玻璃陶瓷的一些实施方式中，存在的B2O3可以是如下范围：0摩尔％至10摩尔％，或者1摩尔％至8摩尔％，或者2摩尔％至5摩尔％，或者2摩尔％至3摩尔％。在一些实施方式中，存在的ZnO可以是如下范围：0摩尔％至10摩尔％，或者1摩尔％至8摩尔％，或者3摩尔％至6摩尔％，或者4摩尔％至5摩尔％。在一些例子中，存在的TiO2可以是如下范围：0摩尔％至10摩尔％，或者1摩尔％至9摩尔％，或者3摩尔％至7摩尔％，或者5摩尔％至6摩尔％。
在镁铝硅酸盐玻璃陶瓷的一些实施方式中，存在的B2O3可以是0摩尔％至10摩尔％(例如，0摩尔％)，存在的ZnO可以是3摩尔％至6摩尔％(例如，5摩尔％)，以及存在的TiO2可以是3摩尔％至7摩尔％(例如，6摩尔％)。在一些实施方式中，存在的B2O3可以是2摩尔％至5摩尔％(例如，2.8摩尔％或3摩尔％)，存在的ZnO可以是3摩尔％至6摩尔％(例如，4.4摩尔％或5摩尔％)，以及存在的TiO2可以是3摩尔％至7摩尔％(例如，5.3摩尔％或6摩尔％)。
在一些实施方式中，镁铝硅酸盐玻璃陶瓷包含浓度是玻璃陶瓷的5重量％至80重量％的晶相。在一些例子中，晶相是如下范围：10重量％至75摩尔％，或者20重量％至65重量％，或者25重量％至50重量％，或者35重量％至50重量％。在一些例子中，晶相是如下范围：5重量％至75重量％，或者5重量％至50重量％，或者5重量％至40重量％，或者5重量％至30重量％，或者5重量5至25重量％，或者5重量％至15重量％，或者5重量％10重量％。
在一些例子中，镁铝硅酸盐晶相包含以下至少一种：MgAl2O4/ZnAl2O4、MgTiO5、TiO2、MgSiO3、ZrO2、Mg2Al4Si5O18、Mg-填充的β-石英、或者SiO2。在一些例子中，镁铝硅酸盐晶相包含以下至少两种：MgAl2O4/ZnAl2O4、MgTiO5、TiO2、MgSiO3、ZrO2、Mg2Al4Si5O18、Mg-填充的β-石英、或者SiO2。在一些例子中，镁铝硅酸盐晶相包含以下至少三种：MgAl2O4/ZnAl2O4、MgTiO5、TiO2、MgSiO3、ZrO2、Mg2Al4Si5O18、Mg-填充的β-石英、或者SiO2。在一些例子中，镁铝硅酸盐晶相至少包含MgAl2O4/ZnAl2O4和MgTiO5。在一些例子中，镁铝硅酸盐晶相还可以包含：ZrO2；TiO2；SiO2；MgSiO3；TiO2和ZrO2；TiO2和MgSiO3；ZrO2和MgSiO3；TiO2、MgSiO3和Mg2Al4Si5O18；TiO2、MgSiO3和Mg-填充的β-石英；或者TiO2、MgSiO3、Mg2Al4Si5O18和Mg-填充的β-石英。在一些例子中，Mg-填充的β-石英包含的MgO与Al2O3和SiO2之比的范围是1:1:2至1:1:8。
低损耗玻璃层
现参见图9，在一些实施方式中，根据本公开内容的无机层可以包括低损耗玻璃层。美国临时专利申请第62/794,869号已经描述了此类玻璃组合物，其全文通过引用结合入本文。作为非限制性例子，低损耗玻璃可以具有本文所述的组成。
本公开内容的玻璃可以包含SiO2、B2O3和任选的Al2O3。玻璃中存在的SiO2、B2O3和Al2O3的量可以是根据具体的B2O3:(Al2O3+SiO2)之比。例如，本公开内容的玻璃的B2O3:(Al2O3+SiO2)之比可以是约0.22至约0.35。在一些实施方式中，玻璃还包含一种或多种碱土氧化物(RO)，式中，RO是CaO、MgO、BaO和/或SrO。任选地，玻璃可以包含额外组分，例如澄清剂。在一些实践方式中，玻璃包含不超过痕量的碱金属氧化物，因而基本不含碱金属。如本文所用，痕量或者基本不含表示小于0.5摩尔％的量。在一些实施方式中，碱金属氧化物和/或碱金属存在的量小于0.1摩尔％，优选小于0.01摩尔％。
玻璃包含的SiO2的量可以是约60摩尔％的氧化物(摩尔％)至约80摩尔％。在一些方面中，SiO2的量可以是如下范围：约64摩尔％至约75摩尔％，约60摩尔％至约75摩尔％，约60摩尔％至约70摩尔％，约60摩尔％至约65摩尔％，约65摩尔％至约70摩尔％，约65摩尔％至约75摩尔％，约65摩尔％至约80摩尔％，约70摩尔％至约75摩尔％，约70摩尔％至约80摩尔％，或者约75摩尔％至约80摩尔％。在一些方面中，SiO2的量可以是约68摩尔％、约69摩尔％、约70摩尔％、约71摩尔％、约72摩尔％、约73摩尔％、约74摩尔％、或者约75摩尔％。
玻璃包含的B2O3的量可以是约0摩尔％至约28摩尔％。在一些方面中，B2O3的量可以是如下范围：约15摩尔％至28摩尔％，约16摩尔％至约26摩尔％，约15摩尔％至约25摩尔％，约15摩尔％至约20摩尔％，约15摩尔％至约18摩尔％，约20摩尔％至约28摩尔％，约20摩尔％至约26摩尔％，约20摩尔％至约24摩尔％，或者约20摩尔％至约22摩尔％。在一些方面中，B2O3的量可以是约16摩尔％、约17摩尔％、约18摩尔％、约19摩尔％、约20摩尔％、约21摩尔％、约22摩尔％、约23摩尔％、约24摩尔％、或者约25摩尔％。
玻璃包含的Al2O3的量可以是0摩尔％至约13摩尔％。在一些方面中，Al2O3的量可以是如下范围：约1摩尔％至约12摩尔％，约0.1摩尔％至约13摩尔％，约1摩尔％至约13摩尔％，约1摩尔％至约10摩尔％，约1摩尔％至约7摩尔％，约1摩尔％至约5摩尔％，约1摩尔％至约3摩尔％，约3摩尔％至约13摩尔％，约3摩尔％至约10摩尔％，约3摩尔％至约7摩尔％，约3摩尔％至约5摩尔％，约5摩尔％至约13摩尔％，约5摩尔％至约10摩尔％，约5摩尔％至约7摩尔％，约7摩尔％至约13摩尔％，约7摩尔％至约10摩尔％，或者约10摩尔％至约13摩尔％。在一些方面中，Al2O3的量是约1摩尔％、约2摩尔％、约3摩尔％、约4摩尔％、约5摩尔％、约6摩尔％、约7摩尔％、或者约8摩尔％。
可以根据本公开内容对SiO2、B2O3和任选的Al2O3的量进行选择以平衡所需的介电性质和玻璃的可成形性。在一些实践方式中，对SiO2、B2O3和Al2O3的量进行选择从而使得B2O3:(Al2O3+SiO2)之比是约0.22至约0.35。在一些方面中，B2O3:(Al2O3+SiO2)之比是约0.22至约0.24，约0.29至约0.34，约0.28至约0.35，约0.22至约0.3，约0.22至约0.28，约0.22至约0.26，约0.24至约0.35，约0.24至约0.3，约0.24至约0.28，约0.26至约0.35，或者约0.26至约0.3。在一些方面中，B2O3:(Al2O3+SiO2)之比是约0.22、约0.23、约0.24、约0.29、约0.30、约0.31、约0.32、约0.33、或者约0.34。
在一些实施方式中，对SiO2和B2O3的量进行选择使得SiO2加上B2O3之和是约84摩尔％至约97摩尔％。在一些方面中，SiO2加上B2O3之和是约85摩尔％至约97摩尔％，约86摩尔％至约97摩尔％，约86摩尔％至约94摩尔％，约86摩尔％至约90摩尔％，约86摩尔％至约88摩尔％，约90摩尔％至约97摩尔％，约90摩尔％至约94摩尔％，约93摩尔％至约97摩尔％，或者约94摩尔％至约97摩尔％。在一些实施方式中，SiO2加上B2O3之和是约86摩尔％、约87摩尔％、或者约88摩尔％。
在一些实施方式中，对SiO2、B2O3和Al2O3的量进行选择使得SiO2加上B2O3加上Al2O3之和是约88摩尔％至约100摩尔％，约89摩尔％至约100摩尔％，约90摩尔％至约100摩尔％，约91摩尔％至约100摩尔％，或者约92摩尔％至约100摩尔％。在一些方面中，SiO2加上B2O3加上Al2O3之和是约92摩尔％至约95摩尔％，约92摩尔％至约98摩尔％，约95摩尔％至约100摩尔％，约95摩尔％至约98摩尔％，约96摩尔％至约100摩尔％，或者约96摩尔％至约98摩尔％。在一些方面中，SiO2加上B2O3加上Al2O3之和是约92摩尔％、约93摩尔％、约94摩尔％、或者约95摩尔％。
当存在时，低损耗玻璃可以包含一种或多种碱土氧化物(RO)，式中，RO是CaO、MgO、BaO和/或SrO。在一些实施方式中，所述一种或多种碱土氧化物存在的量是：0摩尔％至约12摩尔％，约0摩尔％至约10摩尔％，约0摩尔％至约12摩尔％，约0.1摩尔％至约12摩尔％，约2摩尔％至约12摩尔％，约3摩尔％至约12摩尔％，约4摩尔％至约12摩尔％，约5摩尔％至约12摩尔％，约6摩尔％至约12摩尔％，约7摩尔％至约12摩尔％，约8摩尔％至约12摩尔％，约9摩尔％至约12摩尔％，约10摩尔％至约12摩尔％，约11摩尔％至约12摩尔％，约2摩尔％至约4摩尔％，约2摩尔％至约6摩尔％，约4摩尔％至约8摩尔％，或者约5摩尔％至约8摩尔％。在一些方面中，所述一种或多种碱土氧化物存在的量是约2摩尔％、约2.5摩尔％、约4摩尔％、约6摩尔％、约6.5摩尔％、约7摩尔％、or约7.5摩尔％、约8摩尔％、约8.5摩尔％、约9摩尔％、约9.5摩尔％、约10摩尔％、约10.5摩尔％、约11摩尔％、约11.5摩尔％、或者约12摩尔％。
在一些实施方式中，低损耗玻璃包含CaO和MgO。在一些实施方式中，CaO存在的量是0摩尔％至约7摩尔％，约0摩尔％至约6摩尔％，或者约0摩尔％至约5摩尔％，以及MgO存在的量是约1摩尔％至约7摩尔％，约1摩尔％至约6摩尔％，约1摩尔％至约5摩尔％，约1摩尔％至约4摩尔％，或者约1摩尔％至约3.5摩尔％。在一些方面中，CaO存在的量是：0摩尔％至约7摩尔％，约0.1摩尔％至约7摩尔％，约0.5摩尔％至约7摩尔％，约1摩尔％至约7摩尔％，约2摩尔％至约7摩尔％，约3摩尔％至约7摩尔％，约4摩尔％至约7摩尔％，约5摩尔％至约7摩尔％，约6摩尔％至约7摩尔％，约0.5摩尔％至约4摩尔％，约1摩尔％至约4摩尔％，约1摩尔％至约3摩尔％，或者约1摩尔％至约2摩尔％，与之相结合的是，MgO存在的量是约1摩尔％至约5摩尔％，约1摩尔％至约4.5摩尔％，约1摩尔％至约4摩尔％，约1摩尔％至约3.5摩尔％，约1摩尔％至约3摩尔％，约1摩尔％至约2.5摩尔％，约1摩尔％至约2摩尔％，约1.5摩尔％至约5摩尔％，约1.5摩尔％至约4.5摩尔％，约1.5摩尔％至约4摩尔％，约1.5摩尔％至约3.5摩尔％，约1.5摩尔％至约3摩尔％，约1.5摩尔％至约2.5摩尔％，约1.5摩尔％至约2摩尔％，约2摩尔％至约3.5摩尔％，约2摩尔％至约3摩尔％，约2.5摩尔％至约3.5摩尔％，或者约2.5摩尔％至约3摩尔％。在一些实施方式中，MgO存在的浓度是约1摩尔％，约1.5摩尔％，约2.0摩尔％，约2.5摩尔％，约3.0摩尔％，约3.5摩尔％，约4.0摩尔％，约4.5摩尔％，或者约5.0摩尔％。
可以考虑其他材料(例如B2O3和任选的Al2O3)对碱土氧化物的量进行选择，从而提供具有所需特性的玻璃。例如，增加碱土氧化物相对于SiO2和Al2O3的量会具有降低玻璃熔体的粘度的效果并且可以增加熔化温度和成形温度。碱土氧化物还可以增加玻璃的热膨胀系数(“CTE”)和密度，并且还可以影响其他性质(例如，弹性模量)。碱土氧化物还可以降低液相线温度。因此，可以根据本公开内容对碱土氧化物、B2O3和Al2O3的量进行选择以平衡所需的物理性质和玻璃的可成形性。
在一些实践方式中，对碱土氧化物、B2O3和Al2O3的量进行选择使得RO:(Al2O3+(0.5*B2O3))之比是约0至约0.8，约0至约0.7，约0至约0.6，或者约0至约0.5。在一些方面中，RO:(Al2O3+(0.5*B2O3))之比是约0至约0.8，约0至约0.7，约0至约0.6，约0至约0.5，约0至约0.4，约0至约0.3，约0.1至约0.8，约0.1至约0.7，约0.1至约0.6，约0.1至约0.5，约0.1至约0.4，约0.1至约0.3，约0.1至约0.2，约0.2至约0.8，约0.2至约0.7，约0.2至约0.6，约0.2至约0.5，约0.2至约0.4，约0.2至约0.3，约0.3至约0.5，约0.3至约0.4，约0.4至约0.5，约0.5至约0.6，约0.6至约0.7，或者0.7至约0.8。在一些方面中，RO:(Al2O3+(0.5*B2O3))之比是约0.2、约0.3、约0.4、约0.5、约0.6、约0.7、或者约0.8。
本公开内容的玻璃可以任选地包含一种或多种澄清剂，例如作为非限制性例子的SnO2、Sb2O3、As2O3和/或一种或多种卤素盐(包括氟盐、氯盐或溴盐)。当在玻璃组合物中存在澄清剂时，澄清剂存在的总量可以小于约1摩尔％。在一些方面中，澄清剂存在的量是约0.01摩尔％至约1摩尔％，约0.01摩尔％至约0.5摩尔％，约0.01摩尔％至约0.25摩尔％，约0.01摩尔％至约0.1摩尔％，约0.05摩尔％至约0.1摩尔％，约0.05摩尔％至约0.25摩尔％，约0.05摩尔％至约0.5摩尔％，或者约0.05摩尔％至约1摩尔％。在一些方面中，澄清剂存在的量是约0.08摩尔％、约0.09摩尔％、或者约0.1摩尔％。当澄清剂的含量太高时，澄清剂可能进入玻璃结构并且影响各种玻璃性质。但是，当澄清剂的含量太低时，可能难以形成玻璃。根据本公开内容的一个方面，包含量为0至约0.1摩尔％的SnO2作为澄清剂。
玻璃可以任选地包含污染物或者无意的添加剂，例如TiO2。当存在时，这些额外的材料通常以非常低的量或者小于0.5摩尔％的痕量存在。
无机织造物/织物
在一些实施方式中，PCB层叠体材料的无机层是陶瓷或者玻璃织造物(或“织物”)。例如，在一些实施方式中，无机层包括二氧化硅织造物、织物或者剁碎的纤维。陶瓷或玻璃织造物的非限制性例子包括
Astroquartz 
或Astroquartz
(JPS复合材料)。
经填充的(“经渗透的”)层
经填充的(“经渗透的”)无机层
再次参见图1-2，在一些实施方式中，根据本公开内容的PCB层叠体包括无机层(例如，多孔二氧化硅支架、陶瓷等)，所述无机层还包含至少一种聚合物粉末。聚合物粉末可以起到填料的作用，并且增强无机层以及由此制备的PCB层叠体材料的韧度，而不明显影响热性质和尺寸稳定性。WIPO公开号2019/083893A1已经对这些材料进行了描述，其全文通过引用结合入本文。
在一些实施方式中，无机材料可以是任何合适的无机材料，优选上文讨论的无机材料中的一种(例如，基于二氧化硅的材料、基于氧化铝的材料、陶瓷、玻璃陶瓷、玻璃、低损耗玻璃，或其组合)。在一些实施方式中，无机材料存在的浓度可以是：至少50重量％至约99重量％，约55重量％至约95重量％，约60重量％至约90重量％，约65重量％至约85重量％，或者约70重量％至约80重量％，或者其中的任何范围或值。在实施方式中，无机材料存在的浓度是约70重量％至约90重量％。在一些实施方式中，无机材料存在的浓度是约50重量％、约55重量％、约60重量％、约65重量％、约70重量％、约75重量％、约80重量％、约85重量％、约90重量％、约95重量％、约96重量％、约97重量％、约98重量％、或者约99重量％，或者其间的任意值。
在一些实施方式中，经渗透的无机层的无机材料具有如下孔隙度：不大于50％，不大于45％，不大于40％，不大于35％，不大于30％，不大于25％，不大于20％，不大于15％，不大于10％，不大于5％，不大于4％，不大于3％，不大于2％，不大于1％，不大于0.9％，不大于0.8％，不大于0.7％，不大于0.6％，不大于0.5％，不大于0.4％，不大于0.3％，不大于0.2％，或者不大于0.1％，或者其中的任何范围。在特定实施方式中，经渗透的无机层的无机材料的孔隙度不大于1％。在一些实施方式中，经渗透的无机层的无机材料的孔隙度是约0.1％、约0.2％、约0.3％、约0.4％、约0.5％、约0.6％、约0.7％、约0.8％、约0.9％、约1％、约2％、约3％、约4％、约5％、约10％、约20％、约30％、约40％、或者约50％。
在一些实施方式中，所述至少一种聚合物粉末选自：环烯烃共聚物(“COC”)(例如，
COC聚合物、
等)，聚苯乙烯聚合物(PS)，聚醚醚酮聚合物(PEEK)，聚醚酰亚胺聚合物(PEI)，液晶聚合物，聚丙烯聚合物，环烯烃，线性烯烃，双环烯烃降冰片烯，乙烯，聚异丁烯，4-甲基戊烯，(二甲基)聚苯基氧化物(PPO)，或其组合。
在一些实施方式中，所述至少一种聚合物粉末存在的浓度是1重量％至50重量％，或者5重量％至45重量％，或者10重量％至40重量％，或者15重量％至35重量％，或者20重量％至30重量％，或者21重量％至29重量％，或者22重量％至28重量％，或者23重量％至27重量％，或者24重量％至26重量％，或者其中的任何范围或值。在一些例子中，所述至少一种聚合物粉末存在的浓度是至少1重量％，或者2重量％，或者5重量％，或者10重量％，或者15重量％，或者20重量％，或者25重量％，或者30重量％，或者35重量％，或者40重量％，或者45重量％，或者50重量％，或者55重量％，或者60重量％，或者65重量％，或者70重量％，或者75重量％，或者80重量％，或者85重量％，或者90重量％，或者95重量％，或者100重量％，或者其中的任何值。
经填充的(“经渗透的”)聚合物层
再次参见图2，在一些实施方式中，根据本公开内容的PCB层叠体包括聚合物层(例如，低损耗聚合物或共聚物层、含氟聚合物层、复合聚合物层等)，所述聚合物层还包含至少一种无机粉末。无机粉末可以起到填料的作用，并且增强聚合物层以及由此制造的PCB层叠体材料的热性质和尺寸稳定性，而不明显影响介电损耗正切。
在一些实施方式中，所述至少一种聚合物粉末选自：环烯烃共聚物(“COC”)(例如，
COC聚合物、
等)，聚苯乙烯聚合物(PS)，聚醚醚酮聚合物(PEEK)，聚醚酰亚胺聚合物(PEI)，液晶聚合物，聚丙烯聚合物，环烯烃，线性烯烃，双环烯烃降冰片烯，乙烯，聚异丁烯，4-甲基戊烯，(二甲基)聚苯基氧化物(PPO)，或其组合。
在一些实施方式中，经渗透的聚合物层可以包含任何合适的聚合物材料，优选上文讨论的聚合物材料中的一种(例如，低损耗聚合物或共聚物、含氟聚合物、复合聚合物等)。在一些实施方式中，聚合物材料存在的浓度可以是：至少50重量％至约99重量％，约55重量％至约95重量％，约60重量％至约90重量％，约65重量％至约85重量％，或者约70重量％至约80重量％，或者其中的任何范围或值。在实施方式中，聚合物材料存在的浓度是约70重量％至约90重量％。在一些实施方式中，无机材料存在的浓度是约50重量％、约55重量％、约60重量％、约65重量％、约70重量％、约75重量％、约80重量％、约85重量％、约90重量％、约95重量％、约96重量％、约97重量％、约98重量％、或者约99重量％，或者其间的任意值。
在一些实施方式中，所述至少一种无机粉末选自：二氧化硅(SiO2)，氧化铝(Al2O3)、三水合氧化铝(Al2O3·3H2O)等)、锑的氧化物(Sb2O3、Sb2O5、Sb2O4)、硫酸钡(BaSO4)、碳酸钙(CaCO3)、高岭石(Al2Si2O5(OH)4)、氢氧化镁(Mg(OH)2)、滑石(Mg3Si4O10(OH)2)、二氧化钛(TiO2)，或其组合。在实施方式中，所述至少一种无机粉末是氧化硅(SiOx)。
在一些例子中，所述至少一种无机粉末存在的浓度范围是1重量％至50重量％，或者5重量％至45重量％，或者10重量％至40重量％，或者15重量％至35重量％，或者20重量％至30重量％，或者其中的任意范围或值。在一些例子中，所述至少一种无机粉末可以包括氧化硅，其包含的SiOx的量是至少1重量％，或者2重量％，或者5重量％，或者10重量％，或者15重量％，或者20重量％，或者25重量％，或者30重量％，或者35重量％，或者40重量％，或者45重量％，或者46重量％，或者47重量％，或者48重量％，或者49重量％，或者50重量％，或者其中的任何值。在一些例子中，经渗透的聚合物层可以包含至少一种无机粉末，其存在的范围是：0重量％至25.0重量％，或者0重量％至10.0重量％，或者0.01重量％至20.0重量％，或者0.05重量％至17.5重量％，或者0.10重量％至15.0重量％，或者0.25重量％至12.5重量％，或者0.50重量％至10.0重量％，或者0.75重量％至7.5重量％，或者1.0重量％至7.0重量％，或者1.5重量％至6.5重量％，或者2.0重量％至6.0重量％，或者2.5重量％至5.5重量％，或者3.0重量％至5.0重量％，或者其中的任意范围或值。
粘合促进剂
在可以与本公开内容的任意其他方面或实施方式结合的另一个方面中，根据本公开内容的PCB层叠体材料还包括一种或多种粘合促进剂，其促进了一种或多种无机层与一种或多种聚合物层、含氟聚合物层或无机层的粘结。在一些实施方式中，所述一种或多种粘合促进剂选自硅烷、胺、二胺、双化物(dipodal)、乙烯，及其组合，或者其他偶联剂(但不限于此)。在特定实施方式中，粘合促进剂是3-氨基丙基三乙氧基硅烷(APTES)。在特定实施方式中，可以从包含水、异丙醇(或乙醇、甲醇等)和乙酸的溶液施加粘合促进剂。
堆叠的层叠体
参见图1-4、6、7和9，在可以与任意其他方面或实施方式结合的另一个方面中，本公开内容的PCB层叠体材料是“堆叠的”多层层叠体材料，其包括：(i)一层或多层聚合物层，和(ii)一层或多层无机层和/或一层或多层含氟聚合物层。相信相比于更倾向于发生开裂、碎裂和烧蚀的相同厚度的单层材料，在复合材料中存在多层增强了断裂韧性。在一些实施方式中，PCB层叠体材料包括至少2层、至少3层、至少4层、至少5层、至少6层、至少7层、至少8层、至少9层、至少10层、至少11层、至少12层、至少13层、至少14层、或者至少15层，或者其中的任何范围。在一些实施方式中，PCB层叠体材料具有2、3、4、5、6、7、8、9、10、11、12、13、14、或15层，或者更多层。PCB层叠体材料可以包括聚合物层(例如，低损耗聚合物或共聚物、含氟聚合物、复合聚合物)、无机层(陶瓷、玻璃陶瓷、玻璃、低损耗玻璃、无机织造物或织物等)和/或经渗透的层的任意组合或顺序。
在一些实施方式中，PCB层叠体材料的总厚度是80μm至1.7mm，100μm至1.5mm，120μm至1.3mm，150μm至1mm，200μm至800μm，300μm至600μm，或者400μm至500μm，或者其中的任意范围。在一些实施方式中，PCB层叠体材料的总厚度是：约60μm、约70μm、约80μm、约90μm、约100μm、约110μm约120μm、约130μm、约140μm、约150μm、约160μm、约170μm、约180μm、约200μm、约250μm、约300μm、约350μm、约400μm、约450μm、约500μm、约550μm、约600μm、约650μm、约700μm、约750μm、约800μm、约850μm、约900μm、约950μm、约1mm、约1.1mm、约1.2mm、约1.3mm、约1.4mm、约1.5mm、约1.6mm、或者约1.7mm，或者其间的任意值。
在一些实施方式中，根据本公开内容的PCB层叠体材料具有适用于高频(例如，10GHz或更高频率)应用的介电损耗正切。在一些实施方式中，在10GHz(或更高频率下)，PCB层叠体材料具有如下介电损耗正切：小于5x 10-3，小于4x 10-3，小于3x 10-3，小于2x 10-3，小于1x 10-3，小于9x 10-4，小于8x 10-4，小于7x 10-4，小于6x 10-4，小于5x 10-4，小于4x10-4，小于3x 10-4，小于2x 10-4，或者小于1x 10-4，小于9x 10-5，小于8x 10-5，小于7x 10-5，小于6x 10-5，小于5x 10-5，小于4x 10-5，小于3x 10-5，小于2x 10-5，或者小于1x 10-5。在一些实施方式中，在10GHz(或者更高频率下)，PCB层叠体材料具有如下介电损耗正切：约1x10-5、约2x 10-5、约3x 10-5、约4x 10-5、约5x 10-5、约6x 10-5、约7x 10-5、约8x 10-5、约9x 10-5、约1x 10-4、约2x 10-4、约3x 10-4、约4x 10-4、约5x 10-4、约6x 10-4、约7x 10-4、约8x 10-4、约9x 10-4、约1x 10-3、约2x 10-3、约3x 10-3、约4x 10-3、或者约5x 10-3。
在一些实施方式中，在例如10GHz(或更高频率)的测量频率，PCB层叠体材料具有如下介电常数：小于15.0，小于14.0，小于13.0，小于12.0，小于11.0，小于10.0，小于9.5，小于9.0，小于8.5，小于8.0，小于7.5，小于7.0，小于6.5，小于6，小于5.5，小于5，小于4.5，小于4.0，小于3.5，小于3，小于2.5，或者小于2。在一些实施方式中，PCB层叠体材料具有如下介电常数，约为：10.0、9.9、9.8、9.7、9.6、9.5、9.4、9.3、9.2、9.1、9.0、8.9、8.8、8.7、8.6、8.5、8.4、8.3、8.2、8.1、8.0、7.9、7.8、7.7、7.6、7.5、7.4、7.3、7.2、7.1、7.0、6.9、6.8、6.7、6.6、6.5、6.4、6.3、6.2、6.1、6.0、5.9、5.8、5.7、5.6、5.5、5.4、5.3、5.2、5.1、5.0、4.9、4.8、4.7、4.6、4.5、4.4、4.3、4.2、4.1、4.0、3.9、3.8、3.7、3.6、3.5、3.4、3.3、3.2、3.1、3.0、2.9、2.8、2.75、2.7、2.6、2.5、2.4、2.3、2.2、2.1、2.0、1.9、1.8、1.7、1.6、1.5、1.4、1.3、1.2、或者1.0，或者其间的任意值。在实施方式中，在例如10GHz(或更高频率)的测量频率，PCB层叠体材料具有小于3.5的介电常数。
在一些实施方式中，本公开内容的PCB层叠材料具有足以允许激光钻孔穿过PCB层叠体材料30-μm至100-μm的孔而不发生碎裂或者建立起缺陷的断裂韧度。在一些实施方式中，PCB层叠体材料具有如下断裂韧度：至少0.2KIc(MPa·m0.5)，至少0.3KIc(MPa·m0.5)，至少0.4KIc(MPa·m0.5)，至少0.5KIc(MPa·m0.5)，至少0.6KIc(MPa·m0.5)，至少0.7KIc(MPa·m0.5)，至少0.8KIc(MPa·m0.5)，至少0.9KIc(MPa·m0.5)，至少1.0KIc(MPa·m0.5)，至少1.1KIc(MPa·m0.5)，至少1.2KIc(MPa·m0.5)，至少1.3KIc(MPa·m0.5)，至少1.4KIc(MPa·m0.5)，或者至少1.5KIc(MPa·m0.5)，或者其中的任何范围或值。在实施方式中，PCB层叠体材料的断裂韧度是至少0.9KIc(MPa·m0.5)。
在一些实施方式中，根据本公开内容的PCB层叠体材料具有如下挠曲模量：约1GPa至约400GPa，约2GPa至约350GPa，约3GPa至约300GPa，约4GPa至约250GPa，约5GPa至约200GPa，约6GPa至约150GPa，约7GPa至约100GPa，约8GPa至约80GPa，约9GPa至约70GPa，或者约10GPa至约60GPa。在一些实施方式中，根据本公开内容的PCB层叠体材料具有如下挠曲模量，约为：1GPa、2GPa、3GPa、4GPa、5GPa、6GPa、7GPa、8、GPa、9GPa、10GPa、11GPa、12GPa、13GPa、14GPa、15GPa、20GPa、25GPa、30GPa、35GPa、40GPa、45GPa、50GPa、55GPa、60GPa、65GPa、70GPa、75GPa、80GPa、85GPa、90GPa、95GPa、100GPa、110GPa、120GPa、130GPa、140GPa、150GPa、160GPa、170GPa、180GPa、190GPa、200GPa、250GPa、300GPa、350GPa、或者400GPa，或者其间的任意值。
在一些实施方式中，根据本公开内容的PCB层叠体材料具有如下挠曲强度：约20MPa至约400MPa，约25MPa至约350MPa，约30MPa至约300MPa，约35MPa至约250MPa，约40MPa至约200MPa，约45MPa至约180MPa，或者约50MPa至约150MPa,，或者其中的任何范围。在一些实施方式中，根据本公开内容的PCB层叠体材料具有如下挠曲强度：约20MPa、约25MPa、约30MPa、约35MPa、约40MPa、约45MPa、约50MPa、约55MPa、约60MPa、约65MPa、约70MPa、约75MPa、约80MPa、约85MPa、约90MPa、约95MPa、约100MPa、约110MPa、约115MPa、约120MPa、约125MPa、约130MPa、约135MPa、约140MPa、约150MPa、约160MPa、约170MPa、约180MPa、约190MPa、约200MPa、约250MPa、约300MPa、约350MPa、或者约400MPa，或者其间的任意值。
本公开内容的PCB层叠体材料不含或者仅含有痕量的可能削弱其介电性能或机械性能的水或其他杂质。例如，在一些实施方式中，PCB层叠体材料的水含量小于0.5重量％，小于0.4重量％，小于0.3重量％，小于0.2重量％，优选小于0.1重量％。
在一些实施方式中，PCB层叠体材料含有非常低浓度的碱金属和/或碱土金属，并且优选不含碱金属和/或碱土金属。在一些实施方式中，PCB层叠体材料中的碱金属和碱土金属的浓度是：小于500ppm，小于400ppm，小于300ppm，小于200ppm，小于100ppm，小于90ppm，小于80ppm，小于70ppm，小于60ppm，小于50ppm，小于40ppm，小于30ppm，小于25ppm，小于20ppm，小于15ppm，小于10ppm，小于5ppm，或者小于1ppm。在实施方式中，PCB层叠体材料中的碱金属和碱土金属的浓度小于25ppm。
印刷电路板
尽管一些应用仅使用一个此类导电包覆膜，但是印刷电路板(PCB)通常由位于两个导电包覆膜(例如，铜包覆)之间的绝缘层构成。导电包覆层通常层叠到绝缘层。
在它们的任意方面和实施方式中，上文所述的PCB层叠体材料可以用作PCB的绝缘层或者多层绝缘层从而生产的PCB具有良好的介电性能(即，低介电损耗)，提升的温度下的尺寸稳定性(例如，260℃持续30秒)，足够的机械强度以实现生产(例如，钻孔)过程中的装卸而不发生破损、毛口或者碎裂，良好的粘合性，以及耐火性。
根据本公开内容的PCB可以包括上文所讨论的任意方面和实施方式。作为非限制性例子，在一些实施方式中，根据本公开内容的PCB包括：(a)具有第一侧和第二侧的PCB层叠体材料，所述PCB层叠体材料包含(i)聚合物层，和(ii)无机层；以及(b)至少一个导电层(例如，铜)，其层叠到PCB层叠体材料的第一侧上。在一些实施方式中，本公开内容的PCB包括第二导电层(例如，铜)，其层叠到PCB层叠体材料的第二侧上。
在一些实施方式中，根据本公开内容的PCB可以包括具有上文描述以及下文实施例中所讨论的电性质、结构性质、机械性质或者其他性质的任意组合的PCB层叠体材料。例如，在一些实施方式中，根据本公开内容的PCB包括10GHz(或更高频率下的)介电损耗正切不大于0.005的PCB层叠体材料。又例如，根据本公开内容的PCB包括厚度是200μm或更小或者100μm或更小的无机层。
作为另一个非限制性例子，在一些实施方式中，根据本公开内容的PCB包括无机层，所述无机层包括玻璃，所述玻璃在10GHz(或更高频率下的)介电损耗正切小于或等于0.006和/或厚度是100μm或更小和/或孔隙度是1％或更小。
本公开内容还考虑了包含本公开内容的PCB层叠体材料的PCB制造方法。作为非限制性例子，根据本公开内容的PCB制造方法包括：(a)使得聚合物层与选自无机层、含氟聚合物层或聚合物层的第二层接触；(b)将聚合物层层叠到第二层以产生PCB层叠体材料；以及(c)将PCB层叠体材料层叠到至少一个导电包覆层，其中，步骤(b)包括对聚合物层和第二层进行加热。
根据本公开内容的PCB制造方法可以包括将上文描述以及下文实施例中所讨论的PCB层叠体材料的任意方面或实施方式层叠到一个或多个导电包覆层(例如，铜)，以产生PCB。
下面将更详细地描述根据本公开内容的实施方式。但是，本公开内容的方面可以以不同的方式实施，并且不应被解读成限定于在此提出的实施方式。相反，这些实施方式使得说明透彻而完整，能够向本领域技术人员完全地展示技术范围。
除非另外定义，否则，本文中所使用的所有术语(包括技术术语和科学术语)都具有本发明所属领域普通技术人员通常所理解的同样含义。还应当理解，术语(例如常用字典中定义的那些)应当理解为与其在本申请和相关领域中的定义一致，并且除非本文中有另外的定义，否则不应理解为理想化或者完全形式化的含义。虽然下文没有明确定义，但是此类术语应该根据它们的常用含义进行解读。
另外，对于按照马库什群(Markush group)描述本公开内容的特征或方面的情况，本领域技术人员将会认识到，本公开内容还可由此按照所述马库什群中的任意单独成员或者成员的子群描述。
本领域技术人员会理解的是，出于任何和全部目的，特别是对于书写描述而言，本文所公开的所有范围还包括了它们的任意和全部可能的子范围和子范围组合。任何列出的范围都可以容易地被识别为充分描述并允许将同一范围至少被分解成对半、三分之一、四分之一、五分之一、十分之一等。作为非限制性例子，本文所讨论的每个范围可以容易地分解成靠下的三分之一、中间的三分之一和靠上的三分之一等。本领域技术人员还会理解的是，所有的语言，例如“最高至”、“至少”、“大于”、“小于”等包括了所陈述的数字，并且涉及可以后续分解成上文所讨论的子范围的范围。最后，本领域技术人员会理解的是，范围包括了每个单独成员。因此，例如，具有1-3层的组指的是具有1层、2层或3层的组。类似地，具有1-5层的组指的是具有1层、2层、3层、4层或5层的组，以此类推。
除非上下文另有明确表述，否则旨在认为本文所述的本发明的各种特征可以以任意组合使用。此外，在一些实施方式中，本公开内容还考虑了可以排除或者省略本文所述的任意特征或者特征组合。解释来说，如果说明书陈述了联合体包括组分A、B和C，那么它具体地旨在认为A、B或C中的任意或其组合可以被省略或者单独放弃或其任意组合。
除非另有明显说明，否则所有具体的实施方式、特征和术语旨在同时包括所陈述的实施方式、特征或术语及其生物等价性质。
本文所涉及或者引用的所有专利、专利申请、临时申请和公开物它们的全文都通过引用结合如本文，包括所有的附图和表格，所结合的程度是它们没有与本说明书的教导不一致。
出于解释说明本公开内容的各种实施方式而不是旨在以任何方式限制本公开内容的目的给出以下实施例。本领域技术人员会容易地理解，本公开内容良好地适用于执行目标和获得所提及的结果和优点，以及本文固有的那些目标、结果和优点。本文实施例以及本文所述的方法呈现的是实施方式的代表并且是示例性的，并没有旨在限定本公开内容的范围。在权利要求的范围内定义的本公开内容的精神中包含的变更和其他用途将发生在本领域技术人员身上。要理解的是，本文技术不限于特定的方法、试剂、化合物组合物或生物体系，它们当然可以发生改变。本文说明书所用的术语仅仅用来描述具体的实施方式，而不是用于限制。
实施例
实施例1：用于生产22-m2/g无定形二氧化硅生坯条带片的过程
从非水性以及略微极性至非极性这两种粉浆(slip)制备无定形二氧化硅生坯条带。其包含乙酸甲氧基丙基酯(MPA)、聚乙烯基缩丁醛粘合剂(PVB)、邻苯二甲酸二丁酯塑化剂(DP)和鲱鱼油(MFO)分散剂。MPA是蒸气压为2.5mmHg且密度为0.980g/cm3的醚乙酸酯溶剂。由于醚和乙酸酯官能团的相似性，它对于PVB粘合剂体系是优秀的溶剂。
选择Butvar B79作为用于这个粉浆的PVB粘合剂，因为其具有较低的极性和较好的溶解性。这是由于其相对于乙酸酯基团(聚乙酸乙烯酯)具有低浓度的羟基基团(约11-13％，聚乙烯醇的形式)。其相比于其他PVB粘合剂体系还具有低分子量(50,000g/摩尔至80,000g/摩尔)，实现了降低的粉浆粘度和较高的固体负载。
使用邻苯二甲酸二丁酯塑化剂将粉浆的玻璃转化温度降低至-3.5℃。因而，制备的生坯条带的储存模量是4.83x 108Pa。
MFO分散剂包含数种不同的脂肪酸，并且通过对表面电荷进行修饰和/或通过空间位阻防止金属氧化物颗粒团聚实现了金属氧化物粉末的良好分散。这实现了生产具有均匀组成和高固体负载的良好分散的粉浆。因此，制备的粉浆良好地适用于条带浇注并且能够浇注厚度是约4μm至约230μm的二氧化硅条带。
为了制备粉浆，首先采用Mazerustar混合器，将氧化物粉末(例如，二氧化硅粉末、氧化铝粉末、纳米相氧化铝等)分散在MPA和MFO中。在氧化物粉末良好地分散好了之后，添加PVB和DP，以及采用Mazerustar混合器对混合物再次进行分散。然后，整个粉浆以2-mmYTZ介质和1000-2000rpm搅拌研磨2小时。搅拌步骤降低了团聚但是没有明显降低粒度。在研磨之后，体系辊制过夜从而在条带浇注之前去除空气。
以间歇式工艺或者连续工艺浇注条带。由于MPA的低蒸气压(2.5mmHg，20℃)，连续浇注需要将条带浇注器加热到60℃以实现最高产率。在没有加热的情况下，以间歇式工艺浇注条带，并且需要数小时进行干燥。在任一情况下，条带都是不含缺陷的，并且具有均匀的组成和厚度。
下表1和2分别显示由标称21m2/g 100-nm熔凝二氧化硅粉末和纳米相氧化铝粉末制备的条带的粉浆组成和条带组成。
表1：21m2/g 100-nm熔凝二氧化硅粉末的粉浆和条带组成
表2：纳米相氧化铝的粉浆和条带组成
实施例2：用于制备和浇注二氧化硅条带的水性粉浆体系
作为实施例1所公开的方法的替代，水性粉浆体系通过消除基于危险溶剂废物流以及相关的防爆设备和设施，明显降低了与制造相关的成本。
粉浆体系使用购自聚合物创新有限公司(Polymer Innovations,Inc)的丙烯酸类粘合剂包装。其在水中的稳定性高度取决于pH，从而如果pH跌落到低于6的话，粘合剂会跌出溶液。这(伴随着避免二氧化硅颗粒团聚)需要粉浆在加工过程中必须维持在高pH。因此，由于添加氢氧化铵和高pH(约14)塑化剂(PL005)，粉浆具有约9-10的pH。表3显示用于生产水性二氧化硅粉浆的水性粉浆组合物。
表3：用于二氧化硅条带的水性粉浆组合物
实施例3：用于制备和浇注氧化铝条带的水性粉浆体系
类似于实施例2，水性粉浆体系提供了对于生产氧化铝条带而言潜在更安全的成本有效的替代品。表4显示用于浇注氧化铝条带的氧化铝粉浆组成。
表4：用于氧化铝条带的水性粉浆组合物
使用联合工艺(Union Process)罐/叶轮非再循环研磨机(含有氧化铝介质(60体积％加料)，500rpm)，将溶剂(水)、分散剂(DS001)、消泡剂(DF002)和粘合剂(WB4101)和氨研磨15分钟。然后分三次加入氧化铝粉末，在每次添加之间，以500rpm研磨10分钟。在加入了所有的氧化铝粉末之后，混合物以1000rpm搅拌研磨1小时。这个步骤使得粉浆均质化并且去团聚(但是没有必然降低粒度)。在研磨之后，在放入真空室的烧杯中对粉浆去除空气，持续12小时。
条带浇注。将去除了空气的粉浆倒入储器中，根据所需厚度，以预定间隙(例如，约7-12密耳)使用手术刀浇注到载体膜上。然后随着载体膜的移动，在浇注床上将粉浆拉制成片。薄片承载在浇注床上的同时干燥并且在浇注器的终端，与载体膜卷曲到收带轴上。当卷转移到连续烧结工艺时，条带容易地从涂覆了硅酮的Mylar载体膜脱离。浇注速度设定为13英寸/分钟，以及区1、2、3和5中的加热器分别设定为50℃、50℃、70℃和70℃。
实施例4：用于烧结22-m2/g无定形二氧化硅生坯条带的过程
采用水平连续烧结工艺来烧结无定形二氧化硅生坯条带。二氧化硅条带首先经过去粘结过程，然后立即转移到烧结区中。表5显示了去粘结过程的特性。以3英寸/分钟，在1300℃进行烧结，以产生完全熔凝的二氧化硅条带，其是透明的并且具有<0.0001的低介电损耗正切，这可以烧结结合到复合层叠体中用于PCB应用。图10A-B显示烧结温度对于通过连续烧结获得的二氧化硅条带的表面形貌和孔隙度的影响。连续烧结的二氧化硅条带是光滑的且不是多孔的。
表5：用于无定形二氧化硅生坯条带的去粘结过程曲线
| 区 | 1,2 | 3,4 | 5,6 | 7,8 | 9,10 | 11,12 | 空气 |
| 温度(℃) | 240 | 300 | 375 | 425 | 510 | 580 | 225 |
实施例5：用于生产多孔二氧化硅片的过程
可以以与实施例4相似的方式，但是将烧结温度降低到1225℃与1275℃之间，来生产浅黄色的烧制多孔二氧化硅片。但是，为了实现足够大的孔径分布以有效地发生渗透，片材变得太弱难以装卸。因此，使用较大的二氧化硅/石英颗粒(例如，IMSIL A25，约5-μm)来产生较大的孔体积。还添加了少量的22m2/g无定形二氧化硅从而将烧结温度降低到1450℃，以避免形成方石英(当石英在高于1470℃烧结是发生这种情况)。图11A-B显示由此制备的二氧化硅片的孔隙度增加，当相比于根据实施例4制备的二氧化硅片而言(图10A-B)。
表6显示用于生产多孔二氧化硅的非极性粉浆组合物，其类似于用于实施例2的粉浆。因为IMSIL的表面积非常低，所以在生坯条带中可以具有更高的固体负载。样品烧结到1450℃持续30分钟。
表6：用于多孔二氧化硅的粉浆和条带组成
实施例6：用于制备多孔无机层的静电喷洒工艺
作为实施例1-3所述的制备方法的替代，可以通过静电喷洒工艺制备具有最高至约70％孔隙度的无机层。静电喷洒是广泛使用的技术，其中，通过压缩气体对干燥粉末进行流化，然后通过静电场带电。将带电颗粒吸引到接地的板或者具有相反电荷的板。带电颗粒会粘附到可附连到板的基材，或者它们可以直接沉积到板。因此，该工艺最佳地作用于导电的基材(例如，Pt箔或者
)或者具有高介电常数的基材。
然后，可以对沉积的粉末进行烧结以形成致密或多孔的自支撑片。例如，可以在1400℃至1450℃对二氧化硅进行烧结以形成具有约100-μm孔和约70％孔隙度的多孔二氧化硅片，通过压汞孔隙率法测量。
图12A显示通过静电喷洒到Pt箔上形成的PL22多孔膜的SEM图像。图12B显示通过静电喷洒到
片上形成的PL22多孔膜的SEM图像。可以从基材脱离多孔玻璃或陶瓷片，或者多孔片可以作为基材的涂层，在所述基材上形成了多孔片。这种工艺可以形成具有比标准方法更高的均匀性和平坦度的片材，并且消除了与用于湿式喷洒方法或者条带浇注方法的浆料相关的加工步骤的需求。但是，随着粉末的沉积，基材变得越来越绝缘，因此对于厚度和均匀性存在限制。例如，对于PL22多孔膜，这个限制是约1mm。
实施例7：制备用于层叠体的聚合物片的条带浇注过程
将Topas(1g)溶解在5g环己烷中，对应于约16.7重量％的固体负载。混合物辊制过夜以实现溶解，以及在真空下去除空气。将溶液浇注到特氟龙(Teflon)载体膜上，以促进干燥之后的方便脱离。通过浇注到光滑的特氟龙载体上或者不光滑的特氟龙载体上，可以分别形成光滑片或者纹理化片的聚合物片材。在干燥之后，形成Topas的薄片。通过手术刀技术移除聚合物片。刀片宽度决定了聚合物膜厚度。例如，10密耳、20密耳和30密耳刀片分别产生23-μm、50-μm或70-μm的生坯条带。
实施例8：用于聚合物片的挤出过程
采用装配了10英寸宽的膜模头和加热的铬辊的英寸和半戴维斯标准挤出机(Inchand a Half Davis Standard Extruder)，将聚合物球粒挤出成片材。对于
8007S和
6013S膜，铬辊温度分别是220℃和280℃。下表7显示用于产生50-μm和80-μm厚度的聚合物膜的挤出机条件(温度和辊速度)。
表7：用于挤出
膜的辊温度和速度
实施例9：复合聚合物制备
美国临时专利申请第62/819,852号描述了复合聚合物的制备方法以及将它们层叠成片的方法，其全文通过引用结合入本文。
再次参见图8，通过熔化工艺制备复合聚合物层，从而至少一个热塑性聚合物和至少一个基于PTFE的聚合物混合并后续在如下温度范围熔化：150℃至350℃(例如，250℃)，或者175℃至325℃，或者200℃至300℃，或者225℃至275℃，或者250℃至350℃，或者150℃至250℃，或者其中的任意范围或值。熔化可以进行如下时间范围：1分钟至45分钟，或者2分钟至30分钟，或者5分钟至25分钟，或者10分钟至20分钟(例如，15分钟)，或者12.5分钟至17.5分钟，或者其中的任何范围或值。在一些例子中，制备的混合物具有至少一种热塑性聚合物和至少一种基于PTFE的聚合物以及无机层(例如，二氧化硅织造物或织物)。在一些实施方式中，制备的混合物具有至少一种无机粉末。最终的复合物具有如上文所述的组成(例如，比例、重量等)，并且由初始基础材料确定组成。
然后，可以通过热压或者其他足够的技术，在150℃至350℃(例如230℃)，或者175℃至325℃，或者200℃至300℃，或者225℃至275℃，或者250℃至350℃，或者150℃至250℃的温度范围(或者其中的任何范围或值)，将所得到的最终复合聚合物层叠成具有如下厚度的片材：50μm至1000μm，或者100μm至900μm，或者150μm至850μm，或者200μm至800μm，或者250μm至750μm，或者300μm至700μm，或者350μm至650μm，或者400μm至600μm，或者450μm至550μm(或者其中的任何范围或值)。
实施例10：用于多孔陶瓷支架(“经渗透的”无机层)中的原位聚合过程
多孔陶瓷支架的清洁和表面官能化。对陶瓷支架(例如，根据实施例5和6制备的多孔支架)进行清洁，并用三氯(1H,1H,2H,2H-全氟辛基)硅烷(97％，西格玛奥德里奇公司(Sigma-Aldrich))作为粘合促进剂进行处理。陶瓷支架首先在经过稀释的70℃的Liquinox去污剂中进行超声处理8分钟，之后在70℃进行SC-1清洁。SC-1溶液由15％氢氧化铵、15％过氧化氢和60％去离子水构成。制备IPA中的1％的三氯(1H,1H,2H,2H-全氟辛基)硅烷的溶液，以及将经过SC-1清洁的支架在该溶液中进行30分钟的超声处理，之后在纯IPA中进行5分钟的超声处理。再用氮气进行干燥之后，支架在120℃烘烤1小时。然后，将支架放入连接到舒伦克(Schlenk)线的干净的反应容器中。通过将容器加热到80℃以及对容器进行主动真空泵送持续>14小时对容器内部和支架进行干燥。
苯乙烯聚合。采用von Hippel,A.和Wesson L.G.的苯乙烯聚合过程，“Polystyrene Plastics as High Frequency Dielectrics(作为高频电介质的聚苯乙烯塑料)”，38工业工程化学，1121-29(1946)。苯乙烯单体(Reagent
≥99％，具有4-叔丁基儿茶酚作为稳定剂，西格玛奥德里奇公司)在分子筛(5A，粉末<50μm，ACROS有机物公司)上干燥2天，之后在硫酸钙上再干燥2天。通过25-35℃的真空蒸馏去除稳定剂。采用冷冻-抽吸-解冻过程从苯乙烯去除氧。采用套管转移方案，将苯乙烯转移到反应容器中，使得进入反应容器的气体量最小化。将苯乙烯通过毛细管作用吸入多孔二氧化硅支架中。最后，通过将容器在热板上以约80℃加热4天，以120℃加热2天，以及以150℃再加热1天，使得苯乙烯在多孔支架中聚合。
图13A-B显示灌注了聚苯乙烯的二氧化硅支架(图13A)和裸的多孔二氧化硅支架(图13B)的SEM图像和能量色散X射线(EDX)数据。数据显示在二氧化硅支架中存在碳，表明聚苯乙烯已经在孔内聚合了。虽然本文实施例讨论的是在多孔二氧化硅支架的上下文中以聚苯乙烯渗透无机层，但是本文所述的通用方法不是限制性的，并且类似的过程允许以宽范围的聚合物渗透宽范围的无机支架来进行制备。
实施例11：用于层叠(3层层叠体)的过程
将无机层(例如，二氧化硅、氧化铝等)层叠到有机层(例如，
)的工艺使用真空条件来去除层之间的空气，以及采用加热和压力将材料粘结到一起。
通过挤出或者条带浇注(例如，根据实施例7或8)制备的
片进行浮雕化处理以具有去除空气的图案，从而实现和/或增强真空应用过程中的空气去除。如果挤出或者条带浇注工艺没有包括表面粗糙度或图案化步骤的话，则进行这个步骤，并且可以使用平床真空层叠机或者在放入烘箱中的真空袋中执行这个步骤。
将玻璃强化的特氟龙片放在
膜的两侧上，以产生表面图案。样品在真空下持续约3分钟，之后施加30-50kPa的过压持续约2分钟，来去除空气。对于
8007S和
6013S，由于这两种材料的不同Tg值，分别在70-75℃和约160℃进行这个步骤。
在真空去除空气之后，将
膜切割成尺寸匹配根据实施例1和3所述的过程生产的二氧化硅或氧化铝片。在半清洁室条件下，采用施涂到无毛布的异丙醇和/或50/50异丙醇/去离子水来清洁二氧化硅和/或氧化铝片。
将粘合促进剂施涂到二氧化硅或氧化铝会层叠到
膜的侧或多侧上。例如，采用无毛布，将异丙醇/水/乙酸中的0.11重量％的3-氨基丙基三乙氧基硅烷(APTES)的溶液施涂到二氧化硅或氧化铝表面，并自然干燥。或者，采用浸涂工艺施涂粘合促进剂，之后通过醇进行冲洗。
图14显示用于制备三层PCB层叠体材料(堆叠)的一个实施方式的布置的示意图。将单个的二氧化硅片、氧化铝片和/或
以所需顺序放置或装配，以及将堆叠夹在非粘性释放材料的片之间(例如，较厚的基材材料(例如，0.7-mmGorilla玻璃)上的PTFE)。通过条带或者其他方式固定堆叠以维持对齐。
然后将装配件插入真空袋中，以及用脱模布和位于脱模布外侧的透气布围绕以防止袋子坍塌。在真空袋抽真空和热密封之后，将装入真空袋中的装配件装载到高压釜中并固定。
对于每种聚合物，通过将高压釜升温至预定设定点来进行层叠过程(例如，对于
8007-S是130℃，或者对于
6013-S是200℃，升温约为3℃/分钟)。然后以5psi/分钟将压力升高到约80psi，以及在设定点条件保持约30分钟。然后温度以-3℃/分钟下降到小于约50℃，之后以-5psi/分钟使得压力下降到大气压。在整个高压釜循环中，维持真空袋内的真空条件。
在高压釜过程之后，从真空装袋材料和缓冲片材中取出装配件，以产生经层叠的装配件。
实施例12：用于层叠的替代过程(条带浇注方法)
将
(1g)溶解在5g环己烷中，对应于约16.7重量％的固体负载。混合物辊制过夜以实现溶解，以及在真空下去除空气。将熔凝二氧化硅或氧化铝条带放在特氟龙载体膜上，从而有助于干燥之后的良好可脱离性。在干燥之后，在熔凝二氧化硅条带上形成
的薄片。通过手术刀技术移除聚合物片。刀片宽度决定了聚合物膜厚度。在这种情况下，应该对手术刀宽度进行选择以考虑二氧化硅(或氧化铝)膜厚度。例如，如果希望在50-μm二氧化硅层顶部上的50-μm聚合物层的话，则刀片宽度应该设定为20密耳+20密耳，因为在溶剂干燥之后，20密耳的刀片宽度产生了50-μm的生坯条带。
实施例13：对层叠体的介电损耗性质进行计算
图15显示包含两种材料：“材料1”和“材料2”的PCB层叠体材料的片材的示意图。假定层叠体的横截面相对于对称平面是对称的，材料的总厚度是t1，以及材料2的总厚度是t2。类似地，这两种材料的电容率分别是ε1和ε2，以及介电损耗正切分别是tanδ1和tanδ2。
假定横截面(相对于对称平面)是对称的。在大多数情况下，如同这里的例子那样，在复合层叠体中仅存在两种不同材料，但是这里给出的介电性质的结果可以通过向下文的公式增加额外的相延伸至三种或更多种材料。
这里给出的有效渗透率和损耗正切的结果是在DC条件下计算得到的。在GHz频率，场分布会不同于DC时的分布，并且由此复合层叠体在GHz区域的“有效”渗透率和损耗正切的值会不同于在DC时的值。但是，DC计算简单并且给出的结果对于确定由给定材料制造的结构的宽范围的性质而言是足够准确的。
结构的介电性质是各向异性的。在纵向方向上，结构行为如同平行的3个电容器。但是，在横向方向上，结构“看上去”像3个串联的电容器。分开考虑这两种情况。总的来说，结果是相似的(远低于2倍)，并且尽管存在这种差异，结果对于本文宽范围的评估目的来说是足够良好的。
当处理分开圆柱体或分开柱谐振器测量时，纵向值可能更为合适，而横向值则是传输线(strip line)。
纵向情况
有效渗透率如下：
如果结构中存在三种材料，则有效渗透率会是：
可以以类似的方式推导余下的等式。对于两种材料的复合物的有效损耗正切是：
横向情况
在横向情况中，有效渗透率和损耗正切是：
实施例14：介电损耗正切和电容率测量
采用两种不同仪器评估介电性能。在两种情况下，技术都依赖于将样品插入到腔体中之前和之后的微波腔体的谐振频率以及Q因子的变化的测量。在知道样品厚度的情况下，谐振频率的偏移实现了对其电容率进行测量，以及内部具有样品的情况下的腔体Q的降低得到其损耗正切。通过连接到共鸣器的Agilent 5242A网络分析器来测量谐振频率和Q因子。在室温(25℃)进行介电损耗正切和介电常数测量，但是本公开内容没有将介电损耗正切和介电测量限制到任何特定温度。
在一个仪器中，Keysight 85072 10-GHz分开圆柱体共鸣器(参见https://literature.cdn.keysight.com/litweb/pdf/5989-6182EN.pdf？id＝1130540)，腔体是空心圆柱体。它包括两个半部分，允许将具有平行侧面的平坦介电样品放置在这两个区段之间的间隙中。在插入了样品之后，一个半部分以测微计驱动移动，直到圆柱体的两个半部分贴合地(snugly)接触样品。采用腔体内的小天线，通过将来自网络分析器的扫描微波信号连接到其中，对腔体进行电激发。通过将装载了样品的腔体的谐振频率和Q与空腔体的情况进行对比，来确定介电常数和介电损耗正切。为了结果准确，样品尺寸必须大于56x 56mm2，以及厚度应该是0.05mm至5mm，并且样品表面应该是平坦且相互平行的。
或者，采用分开柱介电谐振器(波兰QWED公司)来评估PCB层叠体的介电性能。(参见https://qwed.com.pl)。它使用的测量原理类似于Keysight仪器的原理，但是其采用了运行在15GHz的不同谐振器。它特别适合小的薄样品(最低至14x 14mm2的尺寸和小于0.6mm厚)。在这种情况下，腔体简单的是两个圆扁电极(即，“柱”)之间的间隙。间隙固定(在15GHz谐振频率的情况下是0.6mm)，并且因此仅部分填充了样品，从而不需要机械运动。
实施例15：(采用氧化铝层的)九层PCB层叠体材料的介电损耗性质
图16显示九层层叠PCB层叠体材料的横截面示意图，具有RO3003(市售可得的陶瓷填充PTFE复合物，罗杰斯公司(Rogers))作为聚合物层，氧化铝作为无机层，以及RO3001(罗杰斯公司)作为RO3003和氧化铝之间的粘结膜。根据等式1-5计算这个九层层叠体的介电性质。层的介电性质显示在左边，而尺寸(mm)显示在右边。计算得到的层叠体的纵向电容率和横向电容率分别是3.1和3.0。计算得到的纵向和横向损耗正切分别是0.0006和0.0007。
为了测试实施例9所述的计算方法，如本文所述制造图16示意性所示的九层层叠体。对于这个层叠体，RO3003用作聚合物层对市售可得材料的计算方法进行测试。如下文所述，对于这个九层层叠体，10GHz分开圆柱体谐振器中测得的实际电容率和损耗正切分别是3.0和0.0008。
九层层叠体制造过程
得到1片RO3003(0.76mm厚)、2片额外的RO3003(0.25mm厚)和4片RO3001粘结膜(0.038mm厚)，并切割成100mm x 100mm的尺寸。根据实施例3制备2片氧化铝(0.070mm厚)，并在进一步加工前切割成相同尺寸。
销售的RO3003通常具有层叠到两侧的铜包覆。在层叠之前，通过在室温下将RO3003片浸入氯化铁溶液中持续3.5小时来蚀刻掉铜膜。然后，首先用去离子水然后用异丙醇冲洗RO3003裸片。
在层叠体装配之前，氧化铝片和不含铜的RO3003片在140℃预烘烤75分钟，(但是不是RO3001粘结膜)，以驱除残留水。然后，根据图16所示顺序装配RO3003片、氧化铝片和RO3001片，并包封在特氟龙封套中，将其插入6英寸x 6英寸的硅酮袋式压力机中(真空层叠技术有限公司(Vacuum Laminating Technology,Inc)；SRM50袋材料)。将袋式压力机抽真空至约0.13atm的压力(采用VP5真空泵，真空层叠技术有限公司)并放入真空烘箱中(Quincy实验室有限公司，型号10实验室烘箱)。烘箱温度在0.3小时内从室温升温至205℃，这之后，温度在200℃至205℃之间维持约0.7小时。在这个过程之后，从真空烘箱取出袋子并自然冷却至室温，之后取出层叠体材料进行表征。
实施例16：(采用二氧化硅层的)九层PCB层叠体材料的介电损耗性质
制造类似的九层层叠体，在无机层中用(根据实施例1制备的)二氧化硅取代氧化铝。其挠曲刚度(rigidity)和纵向劲度(stiffness)增加，并且其CTE下降，相对于单独的RO3003而言。与此同时，这个九层复合体的损耗正切是0.0008，略差于RO3003测得的情况(0.0006)，但是远好于RO3001测得的情况(0.0016)。这些结果表明，二氧化硅片极大地改善了RO3003/RO3001的机械性质，而没有牺牲它们优异的介电性质。
实施例17：三层PCB层叠体材料的介电损耗性质
使用分开柱谐振器来测量
与二氧化硅或氧化铝的层叠体(例如，图2-4所示的那些)的介电性质。对于这些PCB层叠体，测量方案如下：
首先在测微计中测量整体样品厚度。使用连接到谐振器的Agilent 5242A网络分析仪测量分开柱介电谐振器的空腔体的谐振频率和Q因子。例如，对于具体的TST样品，值分别是15.305GHz和9588.9。然后将样品插入腔体中，并且再次测量谐振频率和Q因子得到15.245GHz和9473.9。采用QWED提供的软件，根据J.Krupka等人，“Uncertainty of complexpermittivity measurements by split-post dielectric resonator technique(通过分开柱介电谐振器技术对于复杂电容率测量的不确定性)”，21J.Eur.Ceramic Soc’y 2673-76(2001)所提出的原理，从这些测量值计算得到样品的相对电容率(2.77)和损耗正切(0.00014)。
实施例18：三层和七层PCB层叠体的介电损耗正切
参见图8，通过在Brabender混合器中，以260℃和50-80rpm，混合
6017S粉末(
先进聚合物公司(Advanced Polymers))和PTFE粉末(MP1400，Chemours公司)来制备
粉末-PTFE复合物。所得到的复合聚合物混合物(例如根据实施例8)挤出形成聚合物复合膜。
购买厚度为75-125μm含氟聚合物层(FEP和PFA，Chemours公司)并以接收得到的状态使用或者在结合到PCB层叠体之前用水和/或其他溶剂(例如，异丙醇、甲醇、乙醇等)进行清洁。采用具有低损耗正切(10GHz或更高频率下约为0.0003)的二氧化硅织物(
JPS复合材料公司)制备二氧化硅织造物层。购买这些材料并以接收得到的状态使用或者在使用前用水和/或其他溶剂(例如，异丙醇、甲醇、乙醇等)进行清洁然后干燥。
为了制备三层PCB层叠体，以图6示意性所示的顺序装配聚合物复合膜和含氟聚合物片(
-PTFE/FEP/
-PTFE或者
-PTFE/PFA/
-PTFE)。
为了制备七层层叠体，以图7示意性所示顺序装配聚合物复合膜、含氟聚合物片和二氧化硅织造物层。然后，将样品放在两个不锈钢片之间并采用Carver实验室压力机在260℃的温度以约1000Pa层叠，持续约1分钟，然后在去除了两个不锈钢片之后，从实验室压力机取出并冷却至约50℃的温度。
所得到的三层PCB层叠体结构如图18A-B的横截面光学图像所示(三层)。图像显示三层层叠体具有约500μm的总厚度。在两种结构中，含氟聚合物层(FEP(图18A)或PFA(图18B))都夹在两个聚合物复合层之间。
现参见图20A-B，横截面光学图像显示七层PCB层叠体所得到的结构。二氧化硅织造物层埋入聚合物复合层中，所以它们是不可见的。图20A显示包含单个二氧化硅织造物层和两个含氟聚合物层的七层层叠体的总厚度约为1100μm。图20B显示包含两个二氧化硅织造物层和一个含氟聚合物层的七层层叠体的总厚度约为900μm。参见图19A-B，所得到的七层层叠体是足够刚性的，从而在没有额外支撑物的情况下保持它们的形状(图19A)，但是足够挠性在不发生破坏的情况下弯曲(图19B)。
介电损耗正切测量
图21显示采用实施例14所述的分开圆柱体谐振器方法测得的三层和七层层叠体的测量得到的介电损耗正切。在约为10GHz的情况下，层叠体全都显示出0.0005至0.0006的介电损耗正切。
表8显示三层和七层PCB层叠体的电容率、损耗正切、测量频率和总厚度。用于不同堆叠层叠体的含氟聚合物层表示为“PFA”或“FEP”。用于七层层叠体的无机层是二氧化硅织造物层(
JPS复合材料)。
表8：三层和七层PCB层叠体的介电性质和厚度
| 样品描述 | 电容率 | 损耗正切 | 频率(GHz) | 厚度(mm) |
| 3层，PFA#1 | 2.04 | 0.00050 | 9.92 | 0.48 |
| 3层，PFA#2 | 2.14 | 0.00052 | 9.83 | 0.76 |
| 3层，FEP#1 | 2.13 | 0.00054 | 9.87 | 0.56 |
| 3层，FEP#2 | 2.24 | 0.00056 | 9.88 | 0.53 |
| 7层，FEP#1 | 2.33 | 0.00054 | 9.77 | 0.85 |
| 7层，FEP#2 | 1.88 | 0.00061 | 9.72 | 1.19 |
如表8所示，在约10GHz的情况下，所有的测试层叠体都显示出约0.0006或更小的介电损耗正切，使得它们适用于高频PCB应用的PCB材料。
实施例19：对有机/无机层叠体的机械性质和热性质进行计算
挠曲刚度
图15显示根据本公开内容的三层(两种材料)PCB层叠体材料的示意图。如果图15中的PCB层叠体材料弯曲至使得前面和后面不再平行并且侧面是弯曲的，则曲率(1/ρ)与施加的弯曲力矩(M)的关系为等式6。
式中，F是PCB的挠曲刚度。PCB层叠体材料(或者由此构成的PCB)的挠曲刚度等于每层的“转动惯量”(I)与杨氏模量(E)的乘积之和。
图17示意性显示来自PCB层叠体材料的单层，并且显示了对于单层如何从其横截面尺寸计算得到I。在横截面视图中，具体层的宽度和厚度分别是w和t，以及层的中心相对于层叠体的对称平面偏移的距离是d。根据等式(7)计算这个层的转动惯量(I)。
对于如图15所示的三层层叠体，假定中间层是1mm厚并且仅由Roger3003构成(RO3003；E＝2GPa)。顶层和底层是二氧化硅(E＝72GPa)，每层厚80μm以及杨氏模量为72GPa。层叠体的宽度(w)是100mm。表9显示如何确定这个层叠体的总挠曲刚度。
表9：三层层叠体的挠曲刚度计算
因此，表9显示虽然它们非常薄，但是相比于更厚的RO3003层，二氧化硅层对于挠曲刚度的贡献要大得多。这是因为：(i)二氧化硅的杨氏模量远大于RO3003的杨氏模量，以及(ii)二氧化硅广泛地偏离对称平面。在与二氧化硅层层叠之后，RO3003的挠曲刚度增加了超过20倍。
如图15所示的包含两种材料的层叠体的纵向劲度(对于“有效杨氏模量”而言)根据等式8进行计算。
式中，E1和E2分别是材料1和2的杨氏模量。由于图15所示的结构是对称的，所以当PCB受到应力时，它不会倾向于发生卷曲。
纵向热膨胀系数
考虑材料1是二氧化硅(E＝72GPa)且160μm厚，而材料2是RO3003(E＝2GPa)且1mm厚的情况，则有效杨氏模量会是11.7GPa。因此，在这个例子中，RO3003与二氧化硅的层叠使得纵向劲度增加了几乎6倍。
对于双材料的复合物，等式9描述了有效热膨胀系数(“有效CTE”)，式中，α1是二氧化硅的CTE(0.55ppm/℃)，α2是RO3003的CTE，其是17ppm/℃。
因此，对于如图15所示的相同结构(其中，材料1是二氧化硅，以及材料2是RO3003)，则“有效CTE”是2.98ppm/℃。因此，二氧化硅的作用是使得RO3003的CTE下降了5.7倍。
对于双材料复合物，根据等式10确定“有效横向导热率”(κeff)，式中，κ1和κ2分别是材料1和材料2的导热率。如果材料1是二氧化硅(κ1＝1.38W/m·K)而材料2是RO3003(κ2＝0.50W/m·K)，则层叠体的有效导热率会是0.55W/m·K。
实施例20：氧化铝层与二氧化硅层之间的对比，计算得到的性质
层叠材料的选择不限于二氧化硅(或者实际上不限于陶瓷)。可以用于根据本公开内容的一个或多个无机层的其他陶瓷材料是氧化铝(例如，图4)，其具有与二氧化硅明显不同的电性质和机械性质。图10显示了相关材料性质的代表值。还显示了RO3003的性质。
表10：二氧化硅、氧化铝和RO3003的材料性质对比
表11对比了由夹在(分别为80μm厚的)两层二氧化硅或氧化铝之间的1mm厚的RO3003层构成的三层层叠体的计算得到的性质。同样地，层叠体PCB的宽度是100mm。
表11：SiO2/RO3003和Al2O3/RO3003三层层叠体的计算得到的介电性质、机械性质和热性质
如表11所示，氧化铝的更大的杨氏模量(参见表10)导致更具有劲度的层叠体。相对于二氧化硅/RO300复合物而言，其更大的CTE使得复合物的有效CTE增加了几乎3倍。虽然氧化铝的热导率超过了二氧化硅的25倍，但是对于层叠体的横向热导率的影响是可忽略不计的，因为RO3003的热阻是主要影响因子。
实施例21：三层PCB层叠体结构的机械表征
对PCB层叠体材料的样品进行机械性表征，主要是测量挠曲模量和挠曲强度并且定性地评估它们的钻孔性质。例如，已经以这种方式对由
和二氧化硅制造的三层层叠体进行了表征。
图22显示制备和测试的PCB层叠体结构，以及它们的横截面尺寸。在所有情况下，样品都是45mm宽。对于二氧化硅层叠体，二氧化硅的厚度是0.070mm；对于氧化铝层叠体，氧化铝的厚度是0.040mm。(尺寸是不同样品上进行的5次或6次测量的平均值，以及上标数字是标准偏差)。对于二氧化硅层叠体，样品的长度约为40mm；对于氧化铝层叠体，样品长度是24mm或32mm。
/二氧化硅/
层叠体标记为“TST”；二氧化硅/
/二氧化硅层叠体标记为“STS”；
/氧化铝/
层叠体标记为“TAT”；以及氧化铝/
/氧化铝层叠体标记为“ATA”。
图23显示测量挠曲模量和挠曲强度的三点弯曲测试设置的原理。从Mark-10公司获得全部的测试支架、测力计和弯曲固定装置(参见http://www.mark10.com)。测试固定装置的顶部和底部上的辊是5mm直径，以及底部辊之间的距离(L)设定为24mm。采用Fowler千分表测量样品中心处的偏折(δ)。(参见http://www.fowlerprecision.com/Products/Dial-Indicators)。通过Mark-10测力计施加负荷(P)。
图24显示五种
/二氧化硅/
(TST)样品的负荷偏折图。破裂表示为每幅图的终点处的大的点。图基本是线性的，并且梯度表示挠曲模量。破裂处的负荷表示每个样品的挠曲模量。
从等式11计算样品的挠曲模量：
式中，图23定义了L，图22定义了W和H，以及(P/δ)是负荷偏折曲线的梯度(图24)。
从等式12计算挠曲强度：
式中，Pfrac是断裂时的负荷。
图25显示TST(记号是白色背景上的黑点)、STS(黑色背景上的白点)、TAT(向下倾斜的对角线条纹)和ATA(向上倾斜的对角线条纹)测得的挠曲模量和挠曲强度。在所有情况下，平均值都显示为具有黑色边界的白色填充的记号。表12总结了层叠体样品的挠曲模量和挠曲强度。
表12：TST、STS、TAT和ATA PCB层叠体材料的挠曲模量和挠曲强度。
| 层叠体 | 挠曲模量(GPa) | 挠曲强度(MPa) |
| TST | 9.2 | 51 |
| STS | 68 | 112 |
| TAT | 17 | 63 |
| ATA | 308 | 137 |
通过钻孔穿过层叠体结构的1.0mm孔来测试层叠体的钻孔性质。钻孔速度是300rpm，并且将层叠体支撑在实心木块上。钻子是购自北部湾技术公司(North BayTechnical)的型号Drl-0394。(参见https://pcbprototyping.com/services/)。图26A-B显示钻孔穿过
/二氧化硅/
(TST)(图26A)和穿过
/氧化铝/
(TAT)(图26B)PCT层叠体的孔的光学显微镜图像。附图显示层叠体没有开裂并且展现出最小化的毛口，反映出它们挠曲强度的增强。因此，除了具有高频(10GHz或更高)应用所需的介电性质之外，根据本公开内容的PCB层叠体材料还具有足够的机械强度和韧度以经受住PCB生产(例如，钻孔)所需的加工条件。
Claims (34)
1.一种印刷电路板(PCB)层叠体材料，其包括：
(a)选自聚合物层、无机层和经渗透的无机层的第一层；和
(b)选自聚合物层、无机层和经渗透的无机层的第二层；
其中，所述第一层层叠到所述第二层，以及在10GHz或更高频率下，所述PCB层叠体材料的损耗正切不大于0.005。
2.如权利要求1所述的PCB层叠体材料，其中，所述PCB层叠体材料的介电常数小于或等于10。
3.如权利要求1所述的PCB层叠体材料，其中，所述PCB层叠体材料的挠曲模量是约1GPa至约400GPa或者挠曲强度是约20MPa至约400MPa。
4.如权利要求1所述的PCB层叠体材料，其中，所述第一层和/或所述第二层是厚度为20μm至700μm的无机层。
5.如权利要求4所述的PCB层叠体材料，其中，所述无机层包括具有以下至少一种性质的玻璃：(i)厚度小于或等于200μm，和(ii)在10GHz(或更高频率)的介电损耗正切小于或等于约0.006。
6.如权利要求1-5中任一项所述的PCB层叠体材料，其中，所述第一层和/或所述第二层包括聚合物层。
7.如权利要求6所述的PCB层叠体材料，其中，所述聚合物层包括选自下组的至少一种聚合物：环烯烃共聚物、聚苯乙烯聚合物、含氟聚合物、聚醚醚酮聚合物、聚醚酰亚胺聚合物、液晶聚合物、聚丙烯聚合物、环烯烃、线性烯烃、双环烯烃降冰片烯和乙烯，或其组合。
8.如权利要求6所述的PCB层叠体材料，其中，所述聚合物层包含聚合物复合材料，所述聚合物复合材料包含环烯烃共聚物和含氟聚合物，其中，存在的环烯烃共聚物与含氟聚合物之比是1:99至99:1。
9.如权利要求6所述的PCB层叠体材料，其中，所述聚合物层包括：聚四氟乙烯(PTFE，例如，
)、氟化乙烯丙烯(FEP)、聚(偏二氟乙烯)(PVDF)、乙烯氯三氟乙烯(ECTFE)、全氟烷氧基(PFA)，或其组合。
10.如权利要求1-5中任一项所述的PCB层叠体材料，其中，所述PCB层叠体材料还包括选自聚合物层、无机层和经渗透的无机层的第三层，其中，所述第三层层叠到所述第一层或者所述第二层。
11.如权利要求1-5中任一项所述的PCB层叠体材料，其还包括布置在所述第一层与所述第二层之间的粘合促进剂。
12.一种印刷电路板(PCB)，其包括：
(a)具有第一侧和第二侧的PCB层叠体材料，所述PCB层叠体材料包括：
(i)选自聚合物层、无机层和经渗透的无机层的第一层；和
(ii)选自聚合物层、无机层和经渗透的有机层的第二层，其中，所述第一层层叠到所述第二层；以及
(b)层叠到所述PCB层叠体材料的第一侧上的至少一个导电包覆层；
其中，在10GHz(或更高频率下)，所述PCB层叠体材料(a)的介电损耗正切不大于0.005。
13.如权利要求12所述的印刷电路板(PCB)，其中，所述PCB层叠体材料(a)的介电常数小于或等于10。
14.如权利要求12所述的印刷电路板(PCB)，其中，所述PCB层叠体材料(a)的挠曲模量是约1GPa至约400GPa或者挠曲强度是约20MPa至约400MPa。
15.如权利要求12所述的印刷电路板，其还包括层叠到所述PCB层叠体材料的第二侧上的第二导电层。
16.如权利要求12所述的印刷电路板，其中，所述第一层和/或所述第二层是厚度为20μm至700μm的无机层。
17.如权利要求16所述的印刷电路板，其中，所述无机层包括具有以下至少一种性质的玻璃层：(i)厚度小于或等于200μm，和(ii)在10GHz(或更高频率)的介电损耗正切小于或等于约0.006。
18.如权利要求12-17中任一项所述的印刷电路板，其中，所述第一层和/或所述第二层包括聚合物层。
19.如权利要求18所述的印刷电路板，其中，所述聚合物层包括选自下组的至少一种聚合物：环烯烃共聚物、聚苯乙烯聚合物、含氟聚合物、聚醚醚酮聚合物、聚醚酰亚胺聚合物、液晶聚合物、聚丙烯聚合物、环烯烃、线性烯烃、双环烯烃降冰片烯和乙烯，或其组合。
20.如权利要求18所述的印刷电路板，其中，所述聚合物层包含聚合物复合材料，其包含环烯烃共聚物和含氟聚合物，其中，存在的环烯烃共聚物与含氟聚合物之比是1:99至99:1。
21.如权利要求18所述的印刷电路板，其中，所述聚合物层包括：聚四氟乙烯(PTFE，例如，
)、氟化乙烯丙烯(FEP)、聚(偏二氟乙烯)(PVDF)、乙烯氯三氟乙烯(ECTFE)、全氟烷氧基(PFA)，或其组合。
22.如权利要求12-17中任一项所述的印刷电路板，其还包括布置在所述第一层与所述第二层之间的粘合促进剂。
23.如权利要求12-17中任一项所述的印刷电路板，其中，所述PCB层叠体材料还包括选自聚合物层、无机层和经渗透的无机层的第三层，其中，所述第三层层叠到所述第一层或者所述第二层。
24.一种制备印刷电路板的方法，其包括：
(a)制备PCB层叠体材料，其包括：
(i)使得选自聚合物层、无机层和经渗透的无机层的第一层与选自聚合物层、无机层和经渗透的无机层的第二层接触；和
(ii)将所述第一层层叠到所述第二层以产生PCB层叠体材料，在10GHz(或更高频率下)，所述PCB层叠体材料的介电损耗正切不大于0.005；以及
(b)将所述PCB层叠体材料层叠到至少一个导电包覆层，
其中，步骤(ii)包括加热所述第一层和第二层。
25.如权利要求24所述的方法，其中，所述PCB层叠体材料的介电常数小于或等于10。
26.如权利要求24所述的方法，其中，所述PCB层叠体材料的挠曲模量是约1GPa至约400GPa或者挠曲强度是约20MPa至约400MPa。
27.如权利要求24所述的方法，其中，所述第一层和/或所述第二层是厚度为20μm至700μm的无机层。
28.如权利要求27所述的方法，其中，所述无机层包括具有以下至少一种性质的玻璃：(i)厚度小于或等于200μm，和(ii)在10GHz(或更高频率)的介电损耗正切小于或等于约0.006。
29.如权利要求24-28中任一项所述的方法，其中，所述第一层和/或所述第二层包括聚合物层。
30.如权利要求29所述的方法，其中，所述聚合物层包括选自下组的至少一种聚合物：环烯烃共聚物、聚苯乙烯聚合物、含氟聚合物、聚醚醚酮聚合物、聚醚酰亚胺聚合物、液晶聚合物、聚丙烯聚合物、环烯烃、线性烯烃、双环烯烃降冰片烯和乙烯，或其组合。
31.如权利要求29所述的方法，其中，所述聚合物层包含聚合物复合材料，其包含环烯烃共聚物和含氟聚合物，其中，存在的环烯烃共聚物与含氟聚合物之比是1:99至99:1。
32.如权利要求29所述的方法，其中，所述聚合物层包括：聚四氟乙烯(PTFE，例如，
)、氟化乙烯丙烯(FEP)、聚(偏二氟乙烯)(PVDF)、乙烯氯三氟乙烯(ECTFE)、全氟烷氧基(PFA)，或其组合。
33.如权利要求24-28中任一项所述的方法，其在(i)和(ii)之间还包括：使得所述第一层或所述第二层与选自聚合物层、无机层和经渗透的无机层的第三层接触，以及其中，(ii)还包括将所述第三层层叠到所述第一层或者所述第二层。
34.如权利要求24-28中任一项所述的方法，其还包括：在(i)之前向所述第一层和/或所述第二层施加粘合促进剂。
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