JP7127746B2 - 樹脂シート及び樹脂多層基板 - Google Patents

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Description

本発明は、樹脂材料により作製された樹脂シート及び樹脂多層基板に関する。
従来、高速通信用回路基板の誘電体として、低誘電率及び低誘電正接を有する誘電体材料を用いた銅貼り積層板及び多層プリント基板が検討されている。低誘電率及び低誘電正接を有する誘電体材料として、環状オレフィンポリマーやフッ素樹脂材料等の熱可塑性樹脂の開発が盛んである。一方で、低誘電率及び低誘電正接を有する熱可塑性樹脂は、高い熱膨張係数を有している。そのため、熱可塑性樹脂の熱膨張係数と導体である銅箔の熱膨張係数との差により、熱負荷による変形差から、反り、精度悪化、ハンドリング性の悪化が生じる。
従来の樹脂シートに関する発明としては、例えば、特許文献１に記載の多層プリント回路基板が知られている。この多層プリント回路基板では、フッ素系基材層が積層された構造を有している。フッ素系基材層は、ガラスクロスに未焼結のＰＴＦＥ（ポリテトラフロオロエチレン）を含浸させたプリプレグである。ガラスクロスの熱膨張係数は、ＰＴＦＥの熱膨張係数より低い。これにより、フッ素系基材層の熱膨張係数が低下する。その結果、特許文献１に記載の多層プリント回路基板では、多層プリント回路基板内の導電体層の熱膨張係数とフッ素系基材層の熱膨張係数との差に起因する多層プリント回路基板の歪や反りが抑制される。
特開２００５－２６８３６５号公報
ところで、ガラスクロスがフッ素系基材層に含まれると、多層プリント回路基板の脆くなる。そのため、多層プリント回路基板を曲げて用いることが難しくなる。
本発明の目的は、樹脂シートの熱膨張係数を低下させつつ、樹脂シートが脆くなることを抑制できる樹脂シート及び樹脂多層基板を提供することである。
ここで、ガラスクロス等の無機物は、熱膨張係数を低下させる機能を有する。しかしながら、ガラスクロス等の無機物は、高誘電率及び高誘電正接を有する。そのため、ガラスクロスなどの無機物がフッ素系基材層に添加されると、フッ素系基材層の誘電特性が悪化する。本願発明者は、このような観点から、ガラスクロス等の無機物に代わる材料について検討したところ、本願発明に思い至った。
本発明の樹脂多層基板は、
１種以上の樹脂材料と、前記１種以上の樹脂材料の重量の合計より少ない重量の液晶ポリマーとを、含んでおり、
前記１種以上の樹脂材料を含み、かつ、前記液晶ポリマーを含まない比較樹脂シートが有する面方向の熱膨張係数より小さい面方向の熱膨張係数を有している。
本発明によれば、樹脂シートの熱膨張係数を低下させつつ、樹脂シートが脆くなることを抑制できる。
図１は、樹脂多層基板１０の分解斜視図である。 図２は、樹脂多層基板１０の断面図である。 図３は、電子機器１の正面図である。
［樹脂多層基板の構造］
以下に、本発明の実施形態に係る樹脂多層基板１０の構造について図面を参照しながら説明する。図１は、樹脂多層基板１０の分解斜視図である。図２は、樹脂多層基板１０の断面図である。図３、電子機器１の正面図である。
まず、本明細書において、方向を以下のように定義する。樹脂多層基板１０の積層体１２の積層方向を上下方向と定義する。樹脂多層基板１０の信号導体層１８が延びる方向を前後方向と定義する。樹脂多層基板１０の信号導体層１８の線幅方向を左右方向と定義する。上下方向、前後方向及び左右方向は、互いに直交している。なお、本明細書における方向の定義は、一例である。従って、樹脂多層基板１０の実使用時における方向と本明細書における方向とが一致している必要はない。
樹脂多層基板１０は、例えば、携帯電話等の電子機器内において、２つの回路を接続するために用いられる。樹脂多層基板１０は、図１に示すように、積層体１２、信号導体層１８、第１グランド導体層２０、第２グランド導体層２２、外部電極２４，２６、複数の第１層間接続導体ｖ１、複数の第２層間接続導体ｖ２及び層間接続導体ｖ１１，ｖ１２を備えている。
なお、図１では、複数の第１層間接続導体ｖ１及び複数の第２層間接続導体ｖ２の内の代表的な層間接続導体、導体非形成部及び空隙に参照符号を付した。
積層体１２は、板形状を有している。積層体１２は、図１に示すように、上下方向に見て、前後方向に延びる長辺を有する長方形状を有している。従って、積層体１２の前後方向の長さは、積層体１２の左右方向の長さより長い。積層体１２の前後方向の長さは、積層体１２の上下方向の長さより長い。積層体１２は、可撓性を有する。
積層体１２は、図１に示すように、樹脂シート１６ａ～１６ｄ及びレジスト層１７ａ，１７ｂが上下方向（積層方向）に積層された構造を有している。レジスト層１７ａ、樹脂シート１６ａ～１６ｄ及びレジスト層１７ｂは、上から下へとこの順に並ぶように積層されている。樹脂シート１６ａ～１６ｄは、可撓性を有する誘電体シートである。樹脂シート１６ａ～１６ｄの材料については後述する。樹脂シート１６ａ～１６ｄは、上下方向に見て、積層体１２と同じ長方形状を有している。また、レジスト層１７ａ，１７ｂの詳細については後述する。
信号導体層１８は、図１に示すように、積層体１２に設けられている。より詳細には、信号導体層１８は、樹脂シート１６ｃの上面に設けられている。これにより、信号導体層１８は、積層体１２内に設けられている。信号導体層１８は、前後方向に延びる線形状を有している。信号導体層１８は、樹脂シート１６ｃの上面の左右方向の中央に配置されている。信号導体層１８の前端は、樹脂シート１６ｃの前端部に位置している。信号導体層１８の後端は、樹脂シート１６ｃの後端部に位置している。信号導体層１８には、高周波信号が伝送される。
第１グランド導体層２０は、積層体１２に設けられている。第１グランド導体層２０は、上下方向に見て信号導体層１８と重なるように、信号導体層１８の上に配置されている。第１グランド導体層２０は、樹脂シート１６ａの上面に設けられている。第１グランド導体層２０は、図１に示すように、上下方向に見て、前後方向に延びる長辺を有する長方形状を有している。第１グランド導体層２０は、上下方向に見て、積層体１２と略一致する形状を有している。ただし、第１グランド導体層２０は、上下方向に見て、積層体１２より僅かに小さい。第１グランド導体層２０には、グランド電位が接続される。
第２グランド導体層２２は、積層体１２に設けられている。第２グランド導体層２２は、上下方向に見て、信号導体層１８と重なるように、信号導体層１８の下に配置されている。より詳細には、第２グランド導体層２２は、樹脂シート１６ｄの下面に設けられている。第２グランド導体層２２は、図１に示すように、上下方向に見て、前後方向に延びる長辺を有する長方形状を有している。第２グランド導体層２２は、上下方向に見て、積層体１２と略一致する形状を有している。ただし、第２グランド導体層２２は、上下方向に見て、積層体１２より僅かに小さい。第２グランド導体層２２には、グランド電位が接続される。以上のような、信号導体層１８、第１グランド導体層２０及び第２グランド導体層２２は、図２に示すように、ストリップライン構造を有している。
外部電極２４は、樹脂シート１６ｄの下面の左端部に設けられている。外部電極２４は、上下方向に見て、長方形状を有している。外部電極２４が第２グランド導体層２２と絶縁されるように、外部電極２４の周囲には第２グランド導体層２２が設けられていない。外部電極２４は、上下方向に見て、信号導体層１８の前端部と重なっている。高周波信号は、外部電極２４を介して、信号導体層１８に入出力する。外部電極２６は、外部電極２４と前後対称な構造を有する。従って、外部電極２６の説明を省略する。
レジスト層１７ａ，１７ｂは、可撓性を有する保護層である。レジスト層１７ａ，１７ｂは、上下方向に見て、積層体１２と同じ長方形状を有している。レジスト層１７ａは、樹脂シート１６ａの上面の全面を覆っている。これにより、レジスト層１７ａは、第１グランド導体層２０を保護している。
レジスト層１７ｂは、樹脂シート１６ｄの下面の略全面を覆っている。これにより、レジスト層１７ｂは、第２グランド導体層２２を保護している。ただし、レジスト層１７ｂには、開口ｈ１１～ｈ１８が設けられている。開口ｈ１１は、上下方向に見て、外部電極２４と重なっている。これにより、外部電極２４は、開口ｈ１１を介して樹脂多層基板１０から外部に露出している。開口ｈ１２は、開口ｈ１１の右に設けられている。開口ｈ１３は、開口ｈ１１の前に設けられている。開口ｈ１４は、開口ｈ１１の左に設けられている。これにより、第２グランド導体層２２は、開口ｈ１２～ｈ１４を介して樹脂多層基板１０から外部に露出している。なお、開口ｈ１５～ｈ１８はそれぞれ、開口ｈ１１～ｈ１４と前後対称な構造を有する。従って、開口ｈ１５～ｈ１８の説明を省略する。
以上のような信号導体層１８、第１グランド導体層２０、第２グランド導体層２２及び外部電極２４，２６は、例えば、樹脂シート１６ａ～１６ｄの上面又は下面に設けられた銅箔にエッチングが施されることにより形成されている。
複数の第１層間接続導体ｖ１は、信号導体層１８の左に位置するように、積層体１２に設けられている。複数の第１層間接続導体ｖ１は、前後方向に等間隔に一列に並ぶように配置されている。複数の第１層間接続導体ｖ１は、樹脂シート１６ａ～１６ｄを上下方向に貫通している。複数の第１層間接続導体ｖ１の上端は、図２に示すように、第１グランド導体層２０に接続されている。複数の第１層間接続導体ｖ１の下端は、図２に示すように、第２グランド導体層２２に接続されている。これにより、複数の第１層間接続導体ｖ１は、第１グランド導体層２０と第２グランド導体層２２とを電気的に接続している。
複数の第２層間接続導体ｖ２は、信号導体層１８の右に位置するように、積層体１２に設けられている。複数の第２層間接続導体ｖ２は、前後方向に等間隔に一列に並ぶように配置されている。複数の第２層間接続導体ｖ２は、樹脂シート１６ａ～１６ｄを上下方向に貫通している。複数の第２層間接続導体ｖ２の上端は、図２に示すように、第１グランド導体層２０に接続されている。複数の第２層間接続導体ｖ２の下端は、図２に示すように、第２グランド導体層２２に接続されている。これにより、複数の第２層間接続導体ｖ２は、第１グランド導体層２０と第２グランド導体層２２とを電気的に接続している。
層間接続導体ｖ１１は、樹脂シート１６ｃ，１６ｄの前端部に設けられている。層間接続導体ｖ１１は、樹脂シート１６ｃ，１６ｄを上下方向に貫通している。層間接続導体ｖ１１の上端は、信号導体層１８の前端部に接続されている。層間接続導体ｖ１１の下端は、外部電極２４に接続されている。これにより、層間接続導体ｖ１１は、信号導体層１８と外部電極２４とを電気的に接続している。なお、層間接続導体ｖ１２は、層間接続導体ｖ１１と前後対称な構造を有する。従って、層間接続導体ｖ１２の説明を省略する。
以上のような複数の第１層間接続導体ｖ１、複数の第２層間接続導体ｖ２及び層間接続導体ｖ１１，ｖ１２は、ビアホール導体である。ビアホール導体の形成は、以下の通りである。レーザービームにより樹脂シート１６ａ～１６ｄに貫通孔を形成する。金属と樹脂との混合物である導電性ペーストを貫通孔に充填する。樹脂シート１６ａ～１６ｄの熱圧着の際に導電性ペーストが焼成されることにより、ビアホール導体が形成される。導電性ペーストが用いられることにより、樹脂シート１６ａ～１６ｄの一括加熱プレス時に、複数の第１層間接続導体ｖ１、複数の第２層間接続導体ｖ２及び層間接続導体ｖ１１，ｖ１２を接続できる。そのため、複数の第１層間接続導体ｖ１、複数の第２層間接続導体ｖ２及び層間接続導体ｖ１１，ｖ１２を容易に形成できると共に、複数の第１層間接続導体ｖ１、複数の第２層間接続導体ｖ２及び層間接続導体ｖ１１，ｖ１２の配置の自由度が高くなる。
次に、樹脂多層基板１０を備える電子機器１について図３を参照しながら説明する。電子機器１は、樹脂多層基板１０及び回路基板１００を備えている。樹脂多層基板１０は、コネクタ３０ａ，３０ｂを更に備えている。コネクタ３０ａは、レジスト層１７ｂの下面の前端部に実装される。コネクタ３０ａは、中心導体及び外導体を含んでいる。中心導体は、はんだにより外部電極２４に電気的に接続される。外導体は、はんだにより第２グランド導体層２２に電気的に接続される。
コネクタ３０ｂは、レジスト層１７ｂの下面の後端部に実装される。コネクタ３０ｂは、中心導体及び外導体を含んでいる。中心導体は、はんだにより外部電極２６に電気的に接続される。外導体は、はんだにより第２グランド導体層２２に電気的に接続される。
回路基板１００は、基板本体１０２及びコネクタ１０４ａ，１０４ｂを備えている。基板本体１０２は、板形状を有している。コネクタ１０４ａは、基板本体１０２の前部の上面に実装されている。コネクタ１０４ａは、中心導体及び外導体を含んでいる。コネクタ１０４ａの中心導体は、コネクタ３０ａの中心導体に接続される。コネクタ１０４ａの外導体は、コネクタ３０ａの外導体に接続される。
コネクタ１０４ｂは、基板本体１０２の後部の上面に実装されている。コネクタ１０４ｂは、中心導体及び外導体を含んでいる。コネクタ１０４ｂの中心導体は、コネクタ３０ｂの中心導体に接続される。コネクタ１０４ｂの外導体は、コネクタ３０ｂの外導体に接続される。
ところで、図３に示すように、コネクタ１０４ａの上下方向における位置は、コネクタ１０４ｂの上下方向における位置と異なる。そのため、樹脂多層基板１０は、曲げられて使用される。具体的には、積層体１２の上面が山折りされている共に、積層体１２の上面が谷折りされている。このように、樹脂多層基板１０は、樹脂シート１６ａ～１６ｄの積層方向が変化する曲げ部１２ａを、有している。
［樹脂シートの樹脂材料］
次に、本実施形態に係る樹脂シートの樹脂材料について説明する。なお、積層前の樹脂シートを積層後の樹脂シート１６ａ～１６ｄと区別して、樹脂シート１６と呼ぶ。
樹脂シート１６の材料は、高周波特性の観点から低い比誘電率及び低い誘電正接を有していることが好ましい。このような、低い比誘電率及び低い誘電正接を有している材料としては、例えば、ＰＦＡ（パーフルオロアルコキシアルカン）、ＣＯＰ（環状オレフィンポリマー）、ＳＰＳ（シンジオタクチックポリスチレン）が挙げられる。ＰＦＡには、例えば、ＡＧＣ株式会社製のＦｌｕｏｎ＋ＥＡ２０００を用いることができる。ＣＯＰには、例えば、日本ゼオン株式会社製のＺＥＯＮＯＲを用いることができる。ＳＰＳには、例えば、クラボウ社製のＯｉｄｙｓを用いることができる。樹脂シート１６がＰＦＡ、ＣＯＰ、ＳＰＳのような小さな比誘電率及び小さな誘電正接を有する樹脂材料を含んでいると、高周波特性に優れた樹脂多層基板１０が得られる。
しかしながら、ＰＦＡ、ＣＯＰ、ＳＰＳのような小さな比誘電率及び小さな誘電正接を有する樹脂材料は、表１に示すように、大きな熱膨張係数を有している。ＰＦＡ、ＣＯＰ、ＳＰＳ及びＬＣＰ（液晶ポリマー）の物性値を示した表である。
Figure 0007127746000001
樹脂シート１６の樹脂材料の熱膨張係数が大きくなると、以下に説明するように、樹脂多層基板１０の製造時に樹脂多層基板１０に歪や反りが発生する場合がある。樹脂多層基板１０は、信号導体層１８、第１グランド導体層２０及び第２グランド導体層２２のように導体層を備えている。導体層の材料は、例えば、銅である。銅の熱膨張係数は、約１６である。一方、表１に示すように、ＰＦＡの熱膨張係数は、２００より大きい。ＣＯＰの熱膨張係数は、６０以上である。ＳＰＳの熱膨張係数は、６０より大きい。このように、ＰＦＡ、ＣＯＰ、ＳＰＳのような小さな比誘電率及び小さな誘電正接を有する樹脂材料の熱膨張係数は、銅の熱膨張係数より大きい場合がある。そのため、樹脂シート１６の熱圧着工程において、樹脂シート１６の単位長さ当たりの伸び量と信号導体層１８、第１グランド導体層２０及び第２グランド導体層２２の単位長さ当たりの伸び量とに差が生じる。その結果、樹脂多層基板１０に歪や反りが発生する場合がある。
そこで、本願発明者は、樹脂シート１６の樹脂材料を以下の様に設計した。樹脂シート１６は、１種以上の樹脂材料、及び、１種以上の樹脂材料の重量の合計より少ない重量の液晶ポリマーを含んでいる。なお、１種以上の樹脂材料は、樹脂シート１６に含まれる樹脂材料の内の液晶ポリマーを除く部分である。１種以上の樹脂材料は、ＬＣＰの熱膨張係数より大きい熱膨張係数を有している。これにより、樹脂シート１６は、第１比較樹脂シートが有する面方向の熱膨張係数より小さい面方向の熱膨張係数を有している。第１比較樹脂シートとは、１種以上の樹脂材料を含み、かつ、ＬＣＰを含まない樹脂シートである。第１比較樹脂シートは、樹脂シート１６と同じ構造を有している。樹脂シート１６の面方向の熱膨張係数は、例えば、５ｐｐｍ／℃以上２０ｐｐｍ／℃以下であることが好ましい。樹脂シート１６の面方向の熱膨張係数は、１０ｐｐｍ／℃以上２０ｐｐｍ／℃以下であることがより好ましい。
面方向の熱膨張係数とは、以下の式（Ａ）で表される。
ΔＬ＝αＬΔＴ・・・（Ａ）
樹脂シート１６の主面が広がる方向（面方向）の熱膨張係数：α
樹脂シート１６の主面が広がる方向（面方向）における樹脂シート１６の長さ：Ｌ
樹脂シート１６の主面が広がる方向（面方向）における樹脂シート１６の伸び量：ΔＬ
温度上昇：ΔＴ
なお、本願発明者は、熱膨張係数の測定を以下の手法により行った。本願発明者は、幅５ｍｍ、長さ１６ｍｍに切り出したサンプルを作製した。そして、本願発明者は、ＴＡ ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製熱機械的分析装置（商品名：ＴＭＡ Ｑ４００）により、荷重０．１Ｎの引張りモードで室温から１７０℃までサンプルを昇温させた。そして、本願発明者は、サンプルを室温まで冷却する過程において、５０℃～８０℃の範囲内の熱膨張係数の平均値を求めることにより、熱膨張係数を測定した。
更に、１種以上の樹脂材料の比誘電率は、ＬＣＰの比誘電率より小さい。また、１種以上の誘電正接の比誘電率は、ＬＣＰの比誘電率より小さい。
１種以上の樹脂材料は、例えば、フッ素樹脂である。フッ素樹脂は、例えば、ＰＦＡである。ＰＦＡの熱膨張係数は、表１に示すように、ＬＣＰの熱膨張係数より大きい。更に、ＰＦＡの比誘電率は、ＬＣＰの比誘電率より小さい。また、ＰＦＡの誘電正接は、ＬＣＰの誘電正接より小さい。
また、１種以上の樹脂材料は、例えば、ＣＯＰであってもよい。ＣＯＰの熱膨張係数は、表１に示すように、ＬＣＰの熱膨張係数より大きい。更に、ＣＯＰの比誘電率は、ＬＣＰの比誘電率より小さい。また、ＣＯＰの誘電正接は、ＬＣＰの誘電正接より小さい。
また、１種以上の樹脂材料は、例えば、ＳＰＳであってもよい。ＳＰＳの熱膨張係数は、表１に示すように、ＬＣＰの熱膨張係数より大きい。更に、ＳＰＳの比誘電率は、ＬＣＰの比誘電率より小さい。また、ＳＰＳの誘電正接は、ＬＣＰの誘電正接より小さい。
このように、樹脂シート１６が、ＬＣＰの熱膨張係数より大きい熱膨張係数を有する１種以上の樹脂材料と、１種以上の樹脂材料の重量の合計より少ない重量のＬＣＰとを、含んでいる。そのため、樹脂シート１６の面方向の熱膨張係数は、１種以上の樹脂材料を含み、かつ、ＬＣＰを含まない第１比較樹脂シートの面方向の熱膨張係数より小さくなる。従って、樹脂シート１６の面方向の熱膨張係数は、導体層の熱膨張係数に近づくようになる。これにより、樹脂多層基板１０の製造時に樹脂多層基板１０に歪や反りが発生することが抑制される。特に、樹脂シート１６の面方向の熱膨張係数が２０ｐｐｍ／℃以下であれば、樹脂多層基板１０の製造時に樹脂多層基板１０に歪や反りが発生することが効果的に抑制される。
また、ＬＣＰは、ガラスクロスと異なり、柔軟性を有する。従って、樹脂シート１６がＬＣＰを含んでいたとしても、樹脂シート１６が脆くなることが抑制される。その結果、可撓性に優れた樹脂多層基板１０を得ることができる。
また、１種以上の樹脂材料の比誘電率は、ＬＣＰの比誘電率より小さい。これにより、樹脂シート１６の比誘電率は、ＬＣＰのみを樹脂材料として含む第２比較樹脂シートの比誘電率より低くなる。その結果、樹脂多層基板１０の高周波特性が向上する。
また、１種以上の樹脂材料の誘電正接がＬＣＰの誘電正接より小さい場合、樹脂シート１６の誘電正接は、ＬＣＰのみを樹脂材料として含む第２比較樹脂シートの誘電正接より低くなる。その結果、樹脂多層基板１０の高周波特性が向上する。
ところで、樹脂シート１６が含むＬＣＰの量が多くなると、樹脂シート１６の面方向の熱膨張係数が小さくなる。しかしながら、樹脂シート１６が含むＬＣＰの量が多くなり過ぎると、樹脂シート１６の比誘電率及び誘電正接が大きくなってしまう。この場合、樹脂多層基板１０において良好な高周波特性を得ることが難しくなる。そこで、樹脂シート１６は、１種以上の樹脂材料の重量の合計より少ない重量のＬＣＰを含んでいればよい。樹脂シート１６は、１００重量部の１種以上の樹脂材料、及び、１０重量部以上７０重量部以下のＬＣＰを含んでいることが好ましい。樹脂シート１６は、１００重量部の１種以上の樹脂材料、及び、１５重量部以上５０重量部以下のＬＣＰを含んでいることがより好ましい。樹脂シート１６は、１００重量部の１種以上の樹脂材料、及び、２０重量部以上４０重量部以下のＬＣＰを含んでいることが特に好ましい。
［ＬＣＰ－ＮＦ］
ところで、ＬＣＰは、図２に示すように、繊維状の粒子を含んでいることが好ましい。具体的には、ＬＣＰは、ＬＣＰ－ＮＦ（ナノファイバー液晶ポリマー）であることが好ましい。以下に、ＬＣＰ－ＮＦについて説明する。
ＬＣＰ－ＮＦは、繊維部と、塊状部とを含んでいる。繊維部は、繊維状の粒子が凝集した凝集部として、ＬＣＰ－ＮＦに含まれていてもよいし、塊状部は、塊状の粒子を含みつつ凝集した凝集部としてＬＣＰに含まれていてもよい。なお、ＬＣＰ－ＮＦは、塊状部を含まなくてもよい。
繊維部は、繊維状の粒子である。本実施形態において、繊維状の粒子は、繊維径に対する長手方向の長さの比であるアスペクト比が１０倍以上のＬＣＰ粒子である。繊維状の粒子の長手方向の長さ及び繊維径は、走査型電子顕微鏡で繊維状の粒子を観察したときに得られる繊維状の粒子の画像データから測定することができる。
ＬＣＰ－ＮＦにおいては、繊維状の粒子の平均径は、１μｍ以下である。繊維部の平均径の値は、繊維部を構成する複数の繊維状の粒子における繊維径の平均値である。このように、本実施形態に係るＬＣＰ－ＮＦは、微細繊維状の粒子を含んでいる。
塊状部は、実質的に繊維化されていないＬＣＰ－ＮＦである。塊状部は、扁平状の外形を有していてもよい。ＬＣＰ－ＮＦにおいて、塊状部の含有率が２０％以下である。すなわち、ＬＣＰ－ＮＦにおいて、塊状部の含有率が比較的低くなっている、又は、ＬＣＰ－ＮＦは、塊状部を含んでいない。塊状部の含有率は、ＬＣＰ－ＮＦに含まれる凝集部の数に対する塊状部の数で評価される。ＬＣＰ－ＮＦを平面に載置したときに最大高さが１０μｍより大きい凝集部が、塊状部であり、最大高さが１０μｍ以下の凝集部が、繊維部である。
以上のように、ＬＣＰがＬＣＰ－ＮＦであることにより、樹脂シート１６の面方向の熱膨張係数がより小さくなる。具体的には、繊維状の粒子は、繊維径に対する長手方向の長さの比であるアスペクト比が１０倍以上である。更に、繊維状の粒子の平均径は、１μｍ以下である。このような、ＬＣＰ－ＮＦは、表面積が大きいという性質を有する。そのため、ＬＣＰ－ＮＦは、他の部材（すなわち、１種以上の樹脂材料）と密着しやすい。更に、ＬＣＰ－ＮＦの主鎖構造の長手方向の熱膨張係数は負である。これにより、樹脂シート１６の温度が上昇した際に、１種以上の樹脂材料が延びることをＬＣＰ－ＮＦが効果的に妨げるようになる。よって、ＬＣＰがＬＣＰ－ＮＦであることにより、樹脂シート１６の面方向の熱膨張係数がより小さくなる。また、樹脂シート１６が少量のＬＣＰ－ＮＰを含むことにより、樹脂シート１６の面方向の熱膨張係数が十分に小さくなる。
また、以下の理由によっても、ＬＣＰがＬＣＰ－ＮＦであることにより、樹脂シート１６の面方向の熱膨張係数がより小さくなる。より詳細には、樹脂シート１６の形成時には、１種以上の樹脂材料を溶媒に溶融させた溶液を作製する。更に、溶液に、ＬＣＰ－ＮＦを混合する。この溶液をスピンコーティング等により、金属板上に塗り広げる。そして、乾燥工程にて、溶媒を揮発させる。溶媒の揮発に伴い、溶液の厚みが薄くなる。ＬＣＰ－ＮＦは、繊維状の粒子である。そのため、繊維状の粒子は、溶液内において倒れる。その結果、ＬＣＰ－ＮＦの主鎖構造の長手方向は、図２に示すように、樹脂シート１６の面方向に沿った方向となる。前記の通り、ＬＣＰ－ＮＦの主鎖構造の長手方向の熱膨張係数は負である。これにより、樹脂シート１６の温度が上昇した際に、１種以上の樹脂材料が面方向に伸びることをＬＣＰ－ＮＦが効果的に妨げるようになる。以上より、ＬＣＰがＬＣＰ－ＮＦであることにより、樹脂シート１６の面方向の熱膨張係数がより小さくなる。また、樹脂シート１６が少量のＬＣＰ－ＮＰを含むことにより、樹脂シート１６の面方向の熱膨張係数が十分に小さくなる。
また、ＬＣＰ－ＮＦは、サーモトロピック液晶ポリマーからなる。ＬＣＰ－ＮＦは、不活性雰囲気下で４００℃まで加熱した後、４０℃／ｍｉｎ以上の降温速度で常温まで冷却し、再び４０℃／ｍｉｎの昇温速度で加熱しつつ示差走査熱量計を用いて測定した吸熱ピーク温度が、３３０℃を超える。これにより、ＬＣＰ－ＮＦは耐熱性が高く、電子材料として用いることができる。なお、本明細書においては、上記のように測定される吸熱ピーク温度を、単に「融点」という場合がある。
ＬＣＰ－ＮＦは、レーザ回折散乱法による粒子径分布測定装置を用いた粒度測定により測定されるＤ５０の値が、１３μｍ以下であることが好ましい。
［樹脂シート１６の製造方法］
次に、樹脂シート１６の製造方法について説明する。樹脂シート１６の製造方法では、まず、ＬＣＰ－ＮＦを作製する。ＬＣＰ－ＮＦの製造方法は、粗粉砕工程と、微粉砕工程と、粗粒除去工程と、繊維化工程とを、この順で備えている。
粗粉砕工程においては、まず、原料として、ＬＣＰの成形物を準備する。ＬＣＰの成形物としては、一軸配向したペレット状、二軸配向したフィルム状、又は、粉体状のＬＣＰが挙げられる。ＬＣＰの成形物としては、製造コスト等の観点から、ペレット状又は粉体状のＬＣＰが好ましく、ペレット状のＬＣＰがより好ましい。ＬＣＰの成形物には、電解紡糸法又はメルトブロー法などにより直接成形された繊維状のＬＣＰは含まれない。ただし、ＬＣＰの成形物には、ペレット状のＬＣＰ又は粉体状のＬＣＰを破砕することにより繊維状に加工されたＬＣＰが含まれていてもよい。
ＬＣＰの成形物の融点は、３３０℃より大きいことが好ましく、３５０℃以上であることがより好ましい。これにより、電子部品用材料として好適な耐熱性の高いＬＣＰ－ＮＦが得られる。
次に、ＬＣＰの成形物を粗粉砕することで、粗粉砕ＬＣＰを得る。例えば、ＬＣＰの成形物を、カッターミル装置で粗粉砕することにより、粗粉砕ＬＣＰを得る。粗粉砕ＬＣＰの粒子の大きさは、後述する微粉砕工程の原料として用いることができる限り、特に限定されない。粗粉砕ＬＣＰの最大粒径は、例えば３ｍｍ以下である。
ＬＣＰ－ＮＦの製造方法は、粗粉砕工程を必ずしも備えていなくてもよい。例えば、ＬＣＰの成形物が微粉砕工程の原料として用いることができるものであれば、ＬＣＰの成形物を直接微粉砕工程の原料として使用してもよい。
微粉砕工程においては、ＬＣＰとして、粗粉ＬＣＰを、液体窒素に分散させた状態で粉砕して、粒状の微粉砕ＬＣＰを得る。微粉砕工程においては、メディアを用いて、液体窒素に分散している粗粉砕ＬＣＰを粉砕する。メディアは、例えば、ビーズである。微粉砕工程においては、液体窒素を取り扱うという観点から、比較的技術的な問題が少ないビーズミルを用いることが好ましい。微粉砕工程に用いることができる装置としては、例えば、アイメックス社製の液体窒素ビーズミルである「ＬＮＭ－０８」が挙げられる。
微粉砕工程において、液体窒素にＬＣＰを分散させた状態で粉砕する粉砕方法は、従来の凍結粉砕法とは異なる。従来の凍結粉砕法は、被粉砕原料及び粉砕装置本体に液体窒素を注ぎかけながら、被粉砕原料を粉砕する方法であるが、被粉砕原料が粉砕される時点において液体窒素は気化している。すなわち、従来の凍結粉砕法では、被粉砕原料が粉砕される時点において被粉砕原料は液体窒素に分散していない。
従来の凍結粉砕法においては、被粉砕原料自体が有する熱、粉砕装置から発生する熱、及び、被粉砕原料の粉砕により発生する熱が、液体窒素をきわめて短時間に気化させる。このため、従来の凍結粉砕法においては、粉砕装置の内部に位置する粉砕中の原料は、液体窒素の沸点である－１９６℃よりはるかに高い温度となっている。すなわち、従来の凍結粉砕法においては、粉砕装置の内部の温度が通常０℃～１００℃程度の条件下で粉砕を実施している。従来の凍結粉砕法において、可能な限り液体窒素を供給した場合においても、粉砕装置の内部の温度は、最も低い場合でおよそ－１５０℃である。
このため、従来の凍結粉砕法において、例えば、一軸配向したペレット状のＬＣＰ又はペレット状のＬＣＰの粗粉砕物を粉砕した場合には、ＬＣＰの分子軸の軸方向に略平行な面に沿って粉砕が進行するため、アスペクト比が大きく、かつ、繊維径が１μｍよりはるかに大きい繊維状のＬＣＰが得られる。すなわち、従来の凍結粉砕方向において、一軸配向したペレット状のＬＣＰ又はペレット状のＬＣＰの粗粉砕物を粉砕しても、粒状の微粉砕ＬＣＰを得ることができない。
被粉砕原料を液体窒素に分散させた状態で粉砕するため、従来の凍結粉砕法と比較して、より一層冷却された状態の原料を粉砕できる。具体的には、液体窒素の沸点である－１９６℃より低い温度の被粉砕原料を粉砕できる。－１９６℃より低い温度の被粉砕原料を粉砕すると、被粉砕原料の脆性破壊が繰り返されることで、原料の粉砕が進行する。これにより、例えば、一軸配向したＬＣＰを粉砕した場合においても、ＬＣＰの分子軸の軸方向に略平行な面での破壊が進行するだけでなく、上記軸方向に交差する面に沿って脆性破壊が進行するため、粒状の微粉砕ＬＣＰを得ることができる。
また、微粉砕工程においては、液体窒素中において、脆性破壊することで粒状となったＬＣＰに対して、脆化させた状態のまま、引き続きメディアなどで衝撃を与え続ける。これにより、微粉砕工程において得られたＬＣＰには、外側表面から内部にかけて複数の微細なクラックが形成されている。
微粉砕工程により得られる粒状の微粉砕ＬＣＰは、レーザ回折散乱法による粒子径分布測定装置で測定したＤ５０が５０μｍ以下であることが好ましい。これにより、下記に示す繊維化工程において粒状の微粉砕ＬＣＰがノズルで詰まることを抑制することができる。
粗粒除去工程において、上記微粉砕工程で得られた粒状の微粉砕ＬＣＰから粗粒を除去する。例えば、粒状の微粉砕ＬＣＰをメッシュで篩いにかけることにより、篩下の粒状の微粉砕ＬＣＰを得ると共に、篩上の粒状のＬＣＰを除去することで、粒状の微粉砕ＬＣＰに含まれる粗粒を除去することができる。メッシュの種類は適宜選択すればよいが、メッシュとしては、例えば目開きが５３μｍのものが挙げられる。なお、ＬＣＰ－ＮＦの製造方法は、粗粒除去工程を必ずしも備えていなくてもよい。
繊維化工程においては、粒状ＬＣＰを湿式高圧破砕装置で破砕して、ＬＣＰ－ＮＦを得る。繊維化工程においては、まず、微粉砕ＬＣＰを分散媒に分散させる。分散させる微粉砕ＬＣＰは、粗粒が除去されていなくてもよいが、粗粒が除去されていることが好ましい。分散媒としては、例えば、水、エタノール、メタノール、イソプロピルアルコール、トルエン、ベンゼン、キシレン、フェノール、アセトン、メチルエチルケトン、ジエチルエーテル、ジメチルエーテル、ヘキサン、又は、これらの混合物等が挙げられる。
次に、分散媒に分散させた状態の微粉砕ＬＣＰ、すなわち、スラリー状の微粉砕ＬＣＰを、高圧で加圧した状態で、ノズルを通過させる。高圧でノズルを通過させることにより、ノズルでの高速流動による剪断力又は衝突エネルギーがＬＣＰに作用して、粒状の微粉砕ＬＣＰを破砕することで、ＬＣＰの繊維化が進行し、ＬＣＰ－ＮＦを得ることができる。上記ノズルのノズル径は、高い剪断力又は高い衝突エネルギーを与えるという観点から、上記ノズルにおいて微粉砕ＬＣＰの詰まりが発生しない範囲で可能な限り小さくすることが好ましい。粒状の微粉砕ＬＣＰは粒径が比較的小さいため、繊維化工程において用いる湿式高圧破砕装置におけるノズル径を小さくすることができる。ノズル径は、例えば０．２ｍｍ以下である。
上記したように、粒状の微粉砕ＬＣＰ－ＮＦに複数の微細なクラックが形成されている。このため、湿式高圧分散器での加圧により、分散媒が、微細なクラックから微粉砕ＬＣＰの内部に侵入する。そして、スラリー状の微粉砕ＬＣＰがノズルを通過して常圧下に位置したときに、微粉砕ＬＣＰの内部に侵入した分散媒がわずかな時間で膨張する。微粉砕ＬＣＰ内部に侵入した分散媒が膨張することにより、微粉砕ＬＣＰの内部から、破壊が進行する。このため、微粉砕ＬＣＰの内部まで繊維化が進み、かつ、ＬＣＰの分子が一方向に並んでいるドメイン単位に分離する。このように、繊維化工程においては、微粉砕工程で得られた粒状の微粉砕ＬＣＰを解繊することで、従来の凍結粉砕法で得られた粒状のＬＣＰを破砕することで得られるＬＣＰ－ＮＦより、塊状部の含有率が低く、かつ、微細繊維状であるＬＣＰ－ＮＦを得ることができる。
ＬＣＰ－ＮＦを含有する樹脂シート１６の作製方法は、溶剤に樹脂を溶解させた溶液製膜、溶剤に樹脂を分散させたディスパージョンコーティング、樹脂を溶融温度以上で溶融させ成形する溶融成膜のいずれでも作製可能である。 まず、溶液成膜法による樹脂シートの作成方法について説明する。１種以上の樹脂材料を溶媒に溶解させた溶液を作製する。１種以上の樹脂材料は、例えば、ＰＦＡ、ＣＯＰ、ＳＰＳ等である。溶媒は、ＰＦＡ、ＣＯＰ、ＳＰＳ等の１種以上の樹脂材料を溶解することができる液体である。このような溶媒は、例えば、トルエン、キシレン、Ｎ－メチルピロリドン、ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド、メチルエチルケトン、脂肪族アルコール及び水等である。
更に、上記溶液に、ＬＣＰ－ＮＦを混合する。ただし、溶媒は、ＬＣＰ－ＮＦを溶解することができない。更に、溶媒は、ＬＣＰ－ＮＦの構造を崩さない。そのため、ＬＣＰ－ＮＦは、繊維状の粒子の状態を保ったまま、１種以上の樹脂材料を溶媒に溶解させた溶液において分散している。
次に、溶液をスピンコーティングにより金属板上に薄く塗布する。そして、塗布した溶液を乾燥させて、溶液中の溶媒を揮発させる。これにより、樹脂シート１６が完成する。
なお、樹脂シート１６は、溶融成膜法によって作成されてもよい。まず、１種以上の樹脂材料とＬＣＰ－ＮＦとを混合した混合材料を作成する。１種以上の樹脂材料は、例えば、ＰＦＡ、ＣＯＰ、ＳＰＳ等である。
更に、上記混合材料を加熱することにより、混合材料の１種以上の樹脂材料を溶融させる。ただし、溶融した混合材料では、１種以上の樹脂材料が溶融し、かつ、ＬＣＰ－ＮＦが溶融していない。更に、ＬＣＰ－ＮＦの構造は、混合材料の加熱により崩れない。そのため、１種以上の樹脂材料の融点の内の最も高い融点は、ＬＣＰ－ＮＦ（液晶ポリマー）の融点より３０℃以上低いことが好ましい。また、１種以上の樹脂材料は、加熱により組成が崩れない耐熱性熱可塑性樹脂である。この後、溶融した混合材料を押し出し成形にてシート状に加工する。これにより、樹脂シート１６が完成する。
（その他の実施形態）
本発明に係る樹脂シートは前記実施形態に係る樹脂シート１６，１６ａ～１６ｄに限らず、その要旨の範囲内において変更可能である。
なお、樹脂シート１６，１６ａ～１６ｄは、ＬＣＰの熱膨張係数より大きい熱膨張係数を有する１種以上の樹脂材料を含んでいればよい。従って、樹脂シート１６，１６ａ～１６ｄは、ＬＣＰの熱膨張係数より大きい熱膨張係数を有する１種の樹脂材料を含んでいてもよいし、ＬＣＰの熱膨張係数より大きい熱膨張係数を有する２種以上の樹脂材料を含んでいてもよい。
なお、樹脂シート１６，１６ａ～１６ｄでは、１種以上の樹脂材料の含有率が樹脂シート１６，１６ａ～１６ｄの全体の５０％より大きいことが好ましい。
樹脂多層基板１０の高周波特性の観点からは、１種以上の樹脂材料の比誘電率は、ＬＣＰの比誘電率より小さいことが好ましい。このことは、１種以上の樹脂材料の比誘電率が、ＬＣＰの比誘電率以上であることを妨げるものではない。
樹脂多層基板１０の高周波特性の観点からは、１種以上の樹脂材料の誘電正接は、ＬＣＰの誘電正接より小さいことが好ましい。このことは、１種以上の樹脂材料の誘電正接が、ＬＣＰの誘電正接以上であることを妨げるものではない。
樹脂シート１６，１６ａ～１６ｄにおいて、ＬＣＰは、ＬＣＰ－ＮＦでなくてもよい。ＬＣＰがＬＣＰ－ＮＦでない場合であっても、樹脂シート１６，１６ａ～１６ｄの面方向の熱膨張係数の低減が図られる。なお、ＬＣＰがＬＣＰ－ＮＦでない場合、樹脂シート１６の製造時に、溶媒は、１種以上の樹脂材料及びＬＣＰを溶融できることが好ましい。これにより、樹脂シート１６，１６ａ～１６ｄにおいて、１種以上の樹脂材料及びＬＣＰが均一に混合されるようになる。その結果、樹脂シート１６，１６ａ～１６ｄの各種特性が均一になる。また、ＬＣＰがＬＣＰ－ＮＦでない場合、樹脂シート１６の製造時に、混合材料を加熱することにより、混合材料の１種以上の樹脂材料及びＬＣＰを溶融させる。これにより、樹脂シート１６，１６ａ～１６ｄにおいて、１種以上の樹脂材料及びＬＣＰが均一に混合されるようになる。その結果、樹脂シート１６，１６ａ～１６ｄの各種特性が均一になる。
なお、１種以上の樹脂材料は、例えば、下記の一般式（１）で表される繰り返し単位の少なくとも一種を含んだノルボルネン系重合体であってもよい。
Figure 0007127746000002
一般式（１）中、Ｘは、Ｏ，－ＣＨ２－又は－ＣＨ２－ＣＨ２－を示し、置換基Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４はそれぞれ、水素、直鎖もしくは分岐した有機基、又はこれら有機基の一部がハロゲンもしくはニトリル基等で置換された誘導体から選ばれる基を含有する基を示す。上記有機基は、例えば、アルキル基、アルケニル基、アルキニル基、アリール基、アラルキル基、アルコキシシリル基、エポキシ基を含有する有機基、エーテル基を含有する有機基、（メタ）アクリル基を含有する有機基、エステル基を含有する有機基、ケトン基を含有する有機基である。これらの基は、アルキル基、エーテル基、エステル基を介して結合されていてもよく、同一でも異なっていてもよい。ｍは１０～１００００の整数であり、ｎ１は０～５までの整数である。
一般式（１）で表される構造を有する付加型のポリノルボルネンの置換基Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４は、その目的に応じて、種類及び繰り返し単位の割合を調整することによって所定の特性を有したものにできる。好ましくは、Ｘが－ＣＨ２－、ｍが１０００以上、ｎ１が０か１であり、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４の少なくとも１つがエステル基、エーテル基又は水酸基を含有することが好ましい。より好ましくは、ｍが５０００以上、ｎ１が０、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４の少なくとも１つがエステル基又は水酸基を含有することが好ましい。
なお、上記アルキル基は、例えば、直鎖もしくは分岐した炭素数１～１０の飽和炭化水素、又は環状の飽和炭化水素等が挙げられる。上記アルケニル基は、例えば、ビニル、アリル、ブチニル、シクロヘキセニル基等が挙げられる。上記アルキニル基は、例えば、エチニル、１－プロピニル、２－プロピニル、１－ブチニル、２－ブチニル、ヘキシニル、オクチニル、ヘプチニル基等が挙げられる。アリール基は、例えば、フェニル、トリル、ナフチル、アントラセニル基等が挙げられる。また、アラルキル基は、例えば、ベンジル、フェネチル基等が挙げられる。エポキシ基は、例えばグリシジルエーテル基等が挙げられ、アルコキシシリル基は、例えばトリメトキシシリル、トリエトキシシリル、トリエトキシシリルエチル基等が挙げられる。（メタ）アクリル基は、例えばメタクリロキシメチル基等が挙げられ、エステル基は、例えばメチルエステル、エチルエステル、ｎ－プロピルエステル、ｎ－ブチルエステル、ｔ－ブチルエステル基等が挙げられる。
なお、１種以上の樹脂材料は、ＰＥＥＫ（ポリエーテルエーテルケトン）、ＰＰＯ（ポリフェニレンオキサイド）やその他の樹脂であってもよい。ＰＥＥＫには、例えば、クラボウ社製のＥＸＰＥＥＫを用いることができる。
なお、樹脂多層基板１０は、曲げ部１２ａを有していなくてもよい。
なお、樹脂多層基板１０の例として、高周波伝送信号線路を挙げた。しかしながら、樹脂多層基板１０は、アンテナ等の高周波回路基板であってもよい。
第１層間接続導体ｖ１、第２層間接続導体ｖ２及び層間接続導体ｖ１１，ｖ１２は、スルーホール導体であってもよい。スルーホール導体は、樹脂シート１６ａ～１６ｄに形成された貫通孔にＣｕのメッキを施すことにより形成される。めっき工法を用いた場合には積層後に複数の絶縁層に跨って形成されたスルーホールにメッキされることが一般的であるが、同一金属で金属結合させるので接続の信頼性が高く、導体抵抗も小さくしやすい。
１：電子機器
１０：樹脂多層基板
１２：積層体
１２ａ：曲げ部
１６，１６ａ～１６ｄ：樹脂シート
１７ａ，１７ｂ：レジスト層
１８：信号導体層
２０：第１グランド導体層
２２：第２グランド導体層

Claims (11)

  1. １種以上の樹脂材料と、前記１種以上の樹脂材料の重量の合計より少ない重量の液晶ポリマーとを、含んでおり、
    前記１種以上の樹脂材料を含み、かつ、前記液晶ポリマーを含まない比較樹脂シートが有する面方向の熱膨張係数より小さい面方向の熱膨張係数を有しており、
    前記液晶ポリマーは、ナノファイバー液晶ポリマーである、
    樹脂シート。
  2. 前記１種以上の樹脂材料の比誘電率は、前記液晶ポリマーの比誘電率より小さい、
    請求項１に記載の樹脂シート。
  3. 前記１種以上の樹脂材料の誘電正接は、前記液晶ポリマーの誘電正接より小さい、
    請求項１に記載の樹脂シート。
  4. 前記液晶ポリマーは、繊維状の粒子を含んでいる、
    請求項１ないし請求項３のいずれかに記載の樹脂シート。
  5. 前記繊維状の粒子は、繊維径に対する長手方向の長さの比であるアスペクト比が１０倍以上であり、
    前記繊維状の粒子の平均径は、１μｍ以下である、
    請求項４に記載の樹脂シート。
  6. 前記１種以上の樹脂材料の融点の内の最も高い融点は、前記液晶ポリマーの融点より３０℃以上低い、
    請求項１ないし請求項５のいずれかに記載の樹脂シート。
  7. 前記１種以上の樹脂材料は、フッ素樹脂である、
    請求項１ないし請求項６のいずれかに記載の樹脂シート。
  8. 前記フッ素樹脂は、パーフルオロアルコキシアルカンである、
    請求項７に記載の樹脂シート。
  9. 前記樹脂シートの面方向の熱膨張係数は、５ｐｐｍ／℃以上２０ｐｐｍ／℃以下である、
    請求項１ないし請求項８のいずれかに記載の樹脂シート。
  10. 請求項１ないし請求項９のいずれかに記載の複数の樹脂シートが積層された構造を有する積層体を備えている、
    樹脂多層基板。
  11. 前記樹脂多層基板は、前記樹脂シートの積層方向が変化する曲げ部を、有している、
    請求項１０に記載の樹脂多層基板。
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