CN1140909A - 内装非圆形螺旋状电极体的电池的制造方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及的内装非圆形螺旋状电极体的电池的制造方法，该方法在正极板与负极板之间，夹入一片高分子微形多孔膜，卷绕成正圆形或椭圆形，做成筒状电极。再把筒状电极从两侧面挤压，做成非圆形螺旋状电极体，放入外壳中，做成电池。在把筒状电极体压扁，做成非圆形螺旋状电极体的时候，把筒状电极的隔板的透气度当做100％，挤压后的非圆形螺旋状电极体的隔板的透气度，要控制在110～150％的范围内。
Description
本发明涉及一种把正、负极板绕成非圆形螺旋状的电极群的电池的制造方法。
内装在方形外壳内的旋涡形的电极体，需要做成非圆形螺旋状。这个电极体，应象图1的剖面图所示的那样，在正极板2A和负极板2B之间夹上一片隔板2C，卷绕成非圆形的螺旋状。用这种方法高效率地制造非圆形螺旋形电极体是很难的。特别是，用这种方法将二块极板和隔板2C的张力控制在一定数值上，再高速卷绕成非圆形的制作是很难的。因为非圆形的电极体由于极板和隔板2C的卷绕速度因有转角的关系会有很大的变化。而极板与隔板2C的张力的变化，使卷绕在电极体内的正极板—隔板及负极板—隔板之间的紧靠程度(以下称紧密度)产生变化。如果极板与隔板2C用强张力拉伸缠绕的话，紧密度就提高。反之，如果极板与隔板2C用弱张力卷绕的话，紧密度就降低。而当电池的紧密度降低时，内部电阻提高，高效特性等会劣化。因此，提高紧密度卷绕是很重要的。在卷绕非圆形螺旋形电极体2时，当提高张力的平均值时，就给极板和隔板2C加入了更大的张力，这样就会损伤极板和隔板2C。因此，极板和隔板2C的平均张力不能太强。从这一点讲，紧密应放低。
本发明者们为加强卷绕极板和隔板时的平均张力，开发了一种先将极板与隔板绕成正圆形的圆筒状的电极体，再将这种圆筒状电极体从两面挤压，做成非圆形螺旋状的电极体的方法。用这种方法，就可将极板和隔板以等速度卷绕，做成筒状电极体。用等速度卷绕的极板和隔板，张力的变化就可以减少。这样，就可加大张力的平均值，极板就可以紧密地缠绕起来了。而且这种制造方法，因为把圆筒状电极体压扁、变薄、加工成非圆形状体，故在这道工序中也可以提高紧密度。进而言之，因为可以用等速度卷绕极板和隔板，用这种方法也就可以通过控制一定张力，提高卷绕速度。因此，本发明还具有可以高效率、大批量生产圆筒状电极体的特征。
但是，用这种方法，如果用力挤压筒状电极体，将会降低电池的性能，这是因为高分子多微孔膜隔板的离子穿透性降低了的缘故。离子穿透性下降了的隔板，在使电池的高效放电特性降低的同时，周期寿命会缩短。图2表示电池的隔板的离子穿透性，使高效放电特性降低的情况。图3表示周期寿命缩短的情况。图2和图3的横轴，是表示隔板的离子穿透性的透气度。图2和图3是表示在用同等条件制造出的圆筒状电极体上，如果调正挤压压力，隔板的透气度发生变化了的锂离子二次电池的特性的图表。
隔板的透气度，是指所规定体积的空气，穿过隔板所需要的时间。透气度大的隔板，意味着空气难以通过，离子穿透性差。隔板的透气度，是使用按照J18-P8117制造的测试器测试的。本说明书中表示的透气度，是使用日本株式会社东洋精机制作所生产的张力计G-B2C测试到的数值。
正如图2和图3所表示的那样，隔板的透气度变大时，换言之，当离子难以穿过隔板时，高效放电特性和周期寿命就降低。图2是表示把锂离子二次电池，用3C使其放电时，实质上可能放电的容量减少。这张图还表示：与用1C使其放电比较，3C放电的容量是以怎样的程度下降的。因此，把1C放电容量当做100％。这张图表示，使充满电的锂离子二次电池，电压达到2.75V过程中的放电容量。从这张图可以明显看出：内装有非圆形螺旋电极体的锂离子二次电池随着隔板透气度增大，高效放电特性将降低。
图3表示：重复300次充放电后的电池容量。这张图表示：把刚生产出来的电池容量当做100％，随着充放电的重复，容量是怎样减少的。锂离子二次电池的充电，最初以1C定电流充电，当电池电压达到4.1V时，用这个值的电压，进行定电压充电至充满的一种方法。放电时的电流为1C，当电池电压在2.75V时停止放电。这张图表可以清楚地看出：当隔板的透气度增大，离子就难以穿透，容量的降低就逐渐明显。
图2和图3的测试结果表示，随着将圆筒状电极体过分压扁，高效放电特性和周期寿命降低的情况。因此，以往的电池在把圆筒状电极体压扁时，都很注意不让隔板的透气度降低，做成非圆形螺旋电极体。这样，就不可能使非圆形螺旋电极体一定达到充分满足的特性，迫切希望进一步改善电池性能。特别是内装有非圆形螺旋电极体的锂离子二次电池，可多用在发挥电池容量大的特长的电器机械上，所以电池容量如何才能加大是极为重要的。
本发明者们，就把筒状电极体压扁生产非圆形螺旋电极体的方法一题，反复地进行了大量的实验，在极有限的条件下，通过制造非圆形螺旋电极体，进而大大改善了电池性能，获得了成功。所以，本发明的重要目的，就在于提供了一种简单易行而且高效率、大批量的生产能够改善电池性能的一种内装非圆形螺旋电极体的电池的制造方法。
本发明的上述和进一步的目的及特点，通过以下参照附图进行的详细说明可更全面反映出来。
本发明所及的内装非圆形螺旋形电极体的电池的制造方法，为了达到上述目的，按下述方法进行。本发明的制造方法是：在正极板和负极之间，挟入一片高分子微多孔膜的隔板，再把它卷绕成圆形或椭圆形的筒状电极体，然后从两侧加压挤扁这个筒状电极体，做成一个非圆形螺旋状的电极体，之后把这个非圆形螺旋状的电极体放进外壳中，电池即做成。
进言之，本发明的制造方法中，在把筒状电极体压扁，做成非圆形螺旋状电极体时，当筒状电极体的隔板的透气度为100％时，压扁后的非圆形螺旋状电极体的隔板的透气度应控制在100～150％的范围内。
非圆形螺旋状电极体经挤压，隔板的离子穿透率就下降，换句话说，隔板的透气度一加大，做为电池，其性能就劣化。特别是隔板的透气度一变大，高效放电特性就急聚恶化。至此，本发明人们生产的电池，为了使高效放电特性和周期寿命不恶化，就将筒状电极体不用强力挤扁，制造了非圆形螺旋状电极体。
但有一种奇特的现象是：一旦将隔板的透气度控制在某一特定的范围内时，电池性能不是下降，而是相反有显著提高。图4和图5中可以明显地看出：用本发明的制造方法，内装非圆形螺旋状电极体的锂离子二次电池的高效放电特性和周期寿命都得到改善。而图2和图3所表示的那样，当给筒状电极体的强力挤压时，隔板的透气度一加大，电池性能随即恶化。但是把筒状电极体压薄压扁，做成非圆形螺旋状电极体的方法，在把极板压扁的时候，产生了众多的更长且有生命力质量的物质的极板，将它内装在外壳体内即可。在控制在最佳状态的时候，在把筒状电极体压薄时，使内装极板变长且有生命力的质量提高时，通过控制好隔板在某一特定范围内，就可能不仅将高效放电特性降低，还能进一步改善电池性能。
图4是在与图2的同等条件下，测试的电池高效放电特性的结果。这张图表示，把筒状电极体加工成非圆形状，当隔板的透气度一加大，电池内充满有生命力的质量，容量就可以加大。这张图把隔板的透气度无下降的100％的电池容量当做100％，看其增加的比例。从这张图中还可以看出，通过将隔板的透气度控制在110～150％之间，高效放电特性可以提高2～3.5％以上。也就是说，人们认为的给筒状电极体强烈挤压后，会急聚下降的这种高效放电特性，如把隔板的透气度控制在某一特定的范围内，有生命的质量物质将充满在电池内，将会有明显的提高。
进而周期寿命也象图5所示的那样，会比高效放电特性更加有所提高。图5表示的是与图3同等的条件下，给电池做300次的充放电时的电池容量。这张图还表示：为了使筒状电极体的隔板透气度控制在特定范围内，提高挤压力，使有生命的质量物质增加，在300次充放电后的电池容量就可增加。这张图表说明：把隔板透气度不下降的100％的电池容量当做100％，加大透气度时，容量可以增加的情况。从这张图上还可得知，通过把隔板的透气度控制在110～150％之间，本发明的电池，在进行300次充放电时的电池容量可以提高3～7％。
图1方角形电池中内装非圆形螺旋电极体的剖面图。
图2表示用传统的方法生产的电池的高效放电特性的附图。
图3表示用传统的方法生产的电池在300次充放电后的容量变化的附图。
图4表示用本发明的方法生产的电池，在改变隔板的透气度时，高效放电特性提高的情况。
图5表示用本发明的方法生产的电池，在改变隔板的透气度后，进行300次充放电后容量增加的情况。
图6涉及到本发明实例中的一个方角电池中内装着非圆形螺旋状电极体的剖面图。符号说明：1-外壳，2-螺旋状电极体，2A-正极板，2B-负极板，2C-隔板，3-封口板，4-负极端子，5-负极薄片，6-粘接胶带
实施例
采用本发明的办法制造的如图6所示的电池是一个内装了非圆形螺旋状电极体62的锂离子二次电池。但是，本发明并不是限定电池都要做成锂离子二次电池。电池也可以做成镍镉电池、镍氢电池。这些图中所示的电池都是封闭形方角电池。这些电池都是用铅或铝合金的外壳61内装上非圆形螺旋状电极体62。外壳61的外围尺寸采用高：48mm、宽：22mm、厚：8.1mm，铝制外壳61的板厚为0.5mm。但是，本发明并不限定电池外壳的形状、大小、材质、薄厚。外壳也可以是铁或铁合金材质的。
外壳61是用密封板63，把开口部气密地密封起来。封口板63是把外壳61内面周边部位用激光焊接等方法封焊固定。封口板63的上部，有突出出来的负极端子64。负极端子64用绝缘包封材进行绝缘，把封口板63以气密状态固定。负极端子64又和固定在封口板63下面的集电端子连接着。集电端子和封口板63之间挟着一片绝缘片，绝缘片把集电端子与封口板63隔离开来。集电端子被连接在非圆形螺旋状电极体62的负极薄片65上。非圆形螺旋状电极体62的负极板62B，又通过负极薄片65和集电端子，被连接在负极端子64上。
非圆形螺旋状电极体62是把正极板62A、负极板62B，通过隔板62C层叠起来，象图1的剖面图那样，卷绕成非正圆形旋涡状的样子。非圆形螺旋状电极体62被包容在外壳61内。而最外一周做为极板芯体的暴露部分电连接在外壳61上。非圆形螺旋状电极体62是把最外周的暴露部分当做正极板62A，所以外壳61就是正极。非圆形螺旋状电极体62的负极板62B在非圆形螺旋状电极体62的中央部分连接着集电薄片。
非圆形螺旋状电极体，按下述方法制造。正极板的制造工序①正极浆液的制造工序
做为正极活性物质，将重量比例为85％Li、C0O2、5％的人造黑铅粉末和5％的碳黑充分混合后，再加入经过溶解在N-甲基-2-吡咯烷酮中固化了的聚偏二氟乙烯(PVdF)5％的量，做成正极浆液。②将正极将液涂覆在芯片上的工序
将正极浆液涂覆在长324mm、宽37.5mm、厚20μm的铅箔导电芯片的两面上。干燥后，用辊筒延压机延压它。而正极板62A的一个侧面上，做为芯片的铝箔20从末端起的50mm，不涂正极浆液，做为铝箔面的露出部分。这个铝箔面的露出部分，应是与外壳61的内面电连接的部分。把它置于110℃中，进行3个小时的真空干燥处理，做成带状正极板62A。也可以用铝箔以外的金属板做成芯片。再者，芯片的厚度用10μm～100μm，最理想的是15μm～50μm为好。负极板的制造工序①负极浆液的制造工序
做为负极的活性物质，在重量为95％比例、颗粒经为5～25μm的天然黑铅粉末(层间距离为3.35埃)中，加入5％重量比例、溶解在N-甲基-2-吡咯烷酮中、固化了的PVdF，做成负极浆液。②将负极浆液涂覆在芯片上的工序
将负极浆液涂覆在长为320mm、宽为39.5mm、厚为18μm的铜箔导电芯片的两个面上。干燥后，用辊筒压延机延压。做为芯片的铜箔，从末端起至3mm处，可涂负极浆液，就那样暴露着。在这块露出部上，点焊焊上镍制材料的负极薄片(宽为3mm)，然后在110℃的温度中，进行3个小时的真空干燥处理，做成带状负极板62B。芯片也可以用铜箔以外的金属制成。另外，芯片的厚度也可以用18μm以外的薄板。筒状电极体的制造工序
在正极板62A和负极板62B之间，挟上隔板62C，用隔板62C构成绝缘状态，卷绕成圆筒状。隔板62C，是一块聚乙烯材料制成的微型多孔膜。但是，隔板也可以用聚丙烯材料制成的微型多孔膜等聚链烯烃系列的微型多孔膜。同时，隔板也可以用聚烯烃系列的纤维材料织成的无纺布制成。隔板62C的宽为41、5mm、厚为34μm。用于隔板62C的聚乙烯材料的微型多孔膜的透气度为140秒/100C。在卷绕成筒状电极体时，要把正极板62A、负极板62B和隔板62C紧紧地贴靠在一起。电极体绕完后裸露部分的表面上，粘上聚丙烯材料作的胶带66，将卷绕完的电极体固定。这时，正极板62A的卷绕开始部分(绕线头)与负极板62B的卷绕开始部分比、大约还绕11mm。象图1所示的那样，是为了使正极板不定位在负极板最开始的弯曲部位上。然后，正极板62A把芯片上铝箔一面裸露的部分定位在电极的外周围部位上，这是为了使铝筒一面的裸露部分电连接在外壳61上。将筒状电极体挤压成非圆形螺旋状电极的工序
把卷绕成圆筒状的电极体的两上面，用挤压机挤扁，把电极的剖面，做成象图1所示的那样的长圆形。挤压数秒时间。挤压时间如太短，已压扁过的非圆形螺旋状电极体62，会反弹复原。筒状电极体的挤压位置，按图1所示的那样，做成只是把负极板定位在最初的弯曲的部位上。
把筒状电极体压扁，做成非圆形螺旋状电极体62的冲压力，用隔板62C的透气度调正。如果把筒状电极体的冲压力加大，隔板62C的透气度就变大。隔板62C的透气度一变大，非圆形螺旋状电极体62就变薄。非圆形螺旋状电极体62，把用在筒状电极体上的正极板62A和负极板62B的厚度做调正，使它们能够毫无缝隙地插进外壳61内。如果把正极板62A和负极板62B调得太厚，挤压了的非圆形螺旋状电极体62就变厚。正极板62A和负极板62B的厚度，用涂覆在芯片上的浆液量来调正。
下面是把筒状电极体挤压，使隔板62C的透气度达到下述数值，试作非圆形螺旋状电极体62。用按下述实施例1～实施例5的挤压条件制作的非圆形螺旋状电极体62，做成锂离子二次电池。将挤压条件按下述所列的数值做成的非圆形螺旋状电极体62，毫无缝隙地插进外壳61内，调正活性物质量。非圆形螺旋状电极体62，在把负极薄片65，点焊焊在封口部集电端子上以后，插进外壳61内，注入电解液，再把封口板63和外壳61的边界处，用激光焊密封起来，做成锂离子二次电池。实例1：隔板的透气度约为155秒/100CC(对于未挤压的隔板而言，约为110％)实例2：隔板的透气度约为170秒/100CC(对于未挤压的隔板而言，约为120％)实例3：隔板的透气度约为180秒/100CC(对未挤压的隔板而言，约为130％)实例4：隔板的透气度约为195秒/100CC(对于未挤压的隔板而言，约为140％)实例5：隔板的透气度约为210秒/100CC(对于未挤压的隔板而言，约为150％)
为了比较本发明实例中电池的性能，做了下述各比较例的锂离子二次电池。
比较例1：隔板的透气度约为140秒/100CC(对于未挤压隔板而言是100％)
比较例2：隔板的透气度约为220秒/100CC(对于未挤压的隔板而言约为157％)
比较例3：隔板的透气度约为225秒/100CC(对于未挤压的隔板而言约为160％)
按以上方法试作的本发明的锂离子二次电池的容量，把隔板的透气度设定在140秒/100CC时的值当做100％，进行高效放电特性和300个回合的充放电试验。之后它的容量就象下述表1和图4、图5所表示的那样增加了。【表1】
| 3C高速放电容量 | 300次充放电容量 | |
| 实施例1实施例2实施例3实施例4实施例5 | 2.0％3.0％3.5％3.0％2.0％ | 3.2％6.0％7.0％6.8％5.0％ |
| 比较例1比较例2比较例3 | 0％-2.0％-7.0％ | 0％2.0％0％ |
上述的制造方法，就是把正极板62A、负极板62B和隔板62C，做成层叠状态，绕成正圆的筒状，然后把它从两侧压扁，就做成了非圆形螺旋状。本发明的电池的制造方法不一定非要把正极板和负极板绕成正圆形，做成筒状电极。只要把筒状电极体做成长经与短经之间的比例几乎接近1的椭圆形，比如：也可以做成长径：短径的比做成1～1.2的椭圆形。因为如果是长径与短径间的比例几乎接近1的椭圆形的话，就可以使正极板和负极板几乎以等速度卷绕。椭圆形的筒状电极体，就可以经过挤压后成形为非圆形螺旋状的电极体62。
由于本发明可以由不违背其基本实质精神的多种形式来说明，所以这些形式仅是说明性的，而并非限制性的。因为发明的范围是由后附的权利要求书决定，而非由前面的说明书决定的。因此权利要求书界线范围内的所有变更或这些界线限制范围内的等效变换都将包含在权利要求书中。
Claims (18)
1.一种内装非圆形电极体的电池的制造方法，包括：在正极板和负极板之间用高分子微型多孔膜的隔板绝缘，再卷绕成旋涡状，做成筒状电极体的工序；把该筒状电极体从两侧面挤压，使该隔板的透气度，对于这块筒状电极体的这块隔板而言，应达到110～150％，把该筒状电极体做成非圆形螺旋状电极体的工序；以及把该非圆形螺旋电极体装入外壳中，做成电池的工序。
2.如权利要求1所述的内装非圆形电极体的电池的制造方法，包括：在该正极板和该负极板之间，用高分子微型多孔膜的该隔板绝缘，绕成旋涡状，做成正圆形的筒状电极体，再从这块筒状电极体的两侧面挤压，做成非圆形螺旋状电极体。
3.如权利要求1中所述的内装非圆形螺旋状电极体的电池的制造方法，其中把该正极板和负极板之间，用高分子微型多孔膜的该隔板隔开绝缘，卷绕成漩涡状，加工成椭圆形的电极体，再从该筒状电极的两侧面挤压，做成非圆形螺旋状电极体。
4.如权利要求3中记述的一种内装非圆形螺旋状电极体的电池的制造方法，其中所述椭圆形的筒状电极体的长径：短径的比做成1.2以下。
5.如权利要求1中所记述的一种内装非圆形螺旋状电极体的电池的制造方法，其中该电池是锂离子二次电池。
6.如权利要求5中所记述的内装非圆形螺旋状电极体的电池的制造方法，制造该正极板用的是一块导电性α芯片，在该α芯片上先涂覆上α正极浆液，然后压延制成。
7.如权利要求6中所记述的一种内装非圆形螺旋状电极体的电池的制造方法，其中所述的芯片用的是铝箔材料。
8.如权利要求5中所记述的内装非圆形螺旋状电极体的电池的制造方法，做该负极板用的是一块导电性α芯片。在该α芯片上先涂覆上α负极浆液，然后压延制造。
9.如权利要求8中所记述的内装非圆形螺旋状电极体的电池的制造方法，其中所述芯片用的是铜箔。
10.如权利要求1中所记述的内装非圆形螺旋状电极体的电池的制造方法，其中该隔板用的是聚链烯烃系的微型多孔膜。
11.如权利要求10中所记述内装非圆形螺旋状电极体的电池的制造方法，其中该隔板是聚乙烯材料制成的微型多孔膜。
12.如权利要求10中所记述的内装非圆形螺旋状电极体的电池的制造方法，其中该隔板是用聚丙烯材料制成的微型多孔膜。
13.如权利要求1中所记述的内装非圆形螺旋状电极体的电池的制造方法，其中该隔板用的是聚链烯烃系列的纤缩的无纺布隔板。
14.如权利要求1中所记述的内装非圆形螺旋状电极体的电池的制造方法，该筒状电极的隔板用的是透气度为140秒/100CC的微型多孔膜。
15.如权利要求1中所记述的内装非圆形螺旋状电极体的电池的制造方法，其中该筒状电极经过挤压，做成非圆形的螺旋状电极体的挤压时间是数秒钟。
16.如权利要求1中所记述的内装非圆形螺旋状电极体的电池的制造方法，其中该电池是镍镉电池。
17.如权利要求1中所记述的内装非圆形螺旋状电极体的电池的制造方法，其中该电池是镍氢电池。
18.如权利要求1中所记述的内装非圆形螺旋状电极体的电池的制造方法，其中该电池是密封式的方角电池。
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