JP5990818B2 - ケーブル型二次電池及びその製造方法 - Google Patents
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Description
また、本発明では、前記ケーブル型二次電池の製造方法を提供する。
ゲルポリマー電解質が注入された中空型コア部;
前記中空型コア部の外面を取り囲んで形成された開放構造の内部集電体と、前記内部集電体の表面に形成された内部電極活物質層とを備えた内部電極;
前記内部電極の外面を取り囲んで形成された分離層;
前記分離層の外面を取り囲んで形成された外部電極活物質層と、前記外部電極活物質層の外面を取り囲んで形成された外部集電体とを備えた外部電極;及び
保護被膜を含む、所定形状の水平断面を有して、長手方向に延長されたケーブル型二次電池を提供する。
ゲルポリマー電解質が注入された中空型コア部310;
前記中空型コア部の外面を取り囲んで形成された内部集電体320と、前記内部集電体の表面に形成された内部電極活物質層330を備えた2つ以上の電極が互いに平行に配置された内部電極;
前記2つ以上の内部電極の外面を取り囲んで形成された分離層340 ;
前記分離層の外面を取り囲んで形成された外部電極活物質層350と、前記外部電極活物質層の外面を取り囲んで形成された外部集電体360とを備えた外部電極;及び保護被膜370を含む、所定形状の水平断面を有して、長手方向に延長されたケーブル型二次電池300を提供する(図1参照)。
ゲルポリマー電解質が注入された中空型コア部410;
前記中空型コア部の外面を取り囲んで形成された内部集電体420と、前記内部集電体の表面に形成された内部電極活物質層430と、前記内部電極活物質層の外面を取り囲んで形成された分離層440とを備えた2つ以上の電極が互いに平行に配置された内部電極;
前記分離層の外面を取り囲んで形成された外部電極活物質層450と、前記外部電極活物質層の外面を取り囲んで形成された外部集電体460とを備える外部電極;及び保護被膜470を含む、所定形状の水平断面を有して、長手方向に延長されたケーブル型二次電池400を提供する(図2参照)。
中空型コア部を含む開放構造の内部集電体、前記内部集電体の表面に形成された内部電極活物質層、前記内部電極活物質層と内部集電体を含む内部電極の外面に形成された分離層、前記分離層の外面に形成された外部電極活物質層と外部集電体を含む外部電極を備え、所定形状の水平断面を有して、長手方向に延長された電極組立体を準備する段階;
熱収縮保護被膜に前記1つ以上の電極組立体を挿入した後に、熱収縮保護被膜の周囲に1次加熱して電極組立体の外面に熱収縮された保護被膜を密着する段階を含むケーブル型二次電池の製造方法において、
ゲルポリマー電解質コア部を形成することができる架橋反応前のゲルポリマー電解質溶液を製造する段階;
前記密着段階の後、前記ケーブル型二次電池内部の中空型コア部にゲルポリマー電解質溶液を注入する段階;
前記ゲルポリマー電解質溶液が注入されたケーブル型二次電池の電解質注入口をシーリングする段階;及び
注液された前記ゲルポリマー電解質溶液があるケーブル型二次電池を2次加熱し、電解質溶液内のモノマーの熱架橋反応を介してゲルポリマー電解質コア部を形成する段階を含む、ケーブル型二次電池の製造方法を提供する。
[発明を実施するための形態]
(実施例1.)
97.5gの有機電解液(1M LiPF6、EC:PC=1:1)と2.5gのトリメチロールプロパンエトキシレートトリアクリレート(TMPEOTA)を均一に混合した後、熱開始剤であるベンゾイルペルオキシド0.025gを添加した。前記混合物をガラス板にキャストし、 50 ℃のオーブンで3時間の間紫外線を照射して架橋高分子を含むゲルポリマー電解質を製造した。
Ni-Snがめっきされた銅を測定電極に用いることを除いては、前記実施例1と同様の方法でコイン型電池を製造した。
前記実施例1のゲルポリマー電解質の代わりに、前記実施例1の有機電解液のみからなる電解液を注入することを除いては、前記実施例1と同様の方法でコイン型電池を製造した。
Ni-Snがめっきされた銅を測定電極に用いることを除いては、前記比較例1と同様の方法でコイン型電池を製造した。
前記実施例1及び比較例1のコイン型電池に対する電気化学的安定性を測定した。すなわち、5 mV/Sスキャン率(scan rate)として、6 Vまで直線走査電圧電流法(Linear Sweep Voltammetry、LSV)を介して電気化学的安定性を測定した。その結果を図3に示した。
前記実施例2及び比較例2の半分電池に対して、0.5Cの電流密度で5 mVまで定電流充電した後、定電圧で5mVで一定に維持させて、電流密度が0.005Cになると、充電を終了した。放電時0.1Cの電流密度で1.5VまでCCモードで放電を完了した。同じ条件で充放電して標準化したグラフを図4a及び図4bに示した。
310、410 中空型コア部
320、420 内部集電体
330、430 内部電極活物質層
340、440 分離層
350、450 外部電極活物質層
360、460 外部集電体
370、470 保護被膜
Claims (23)
- ゲルポリマー電解質が注入された中空型コア部;
前記中空型コア部の外面を取り囲んで形成された開放構造の内部集電体と、前記内部集電体の表面に形成された内部電極活物質層とを備えた内部電極;
前記内部電極の外面を取り囲んで形成された分離層;
前記分離層の外面を取り囲んで形成された外部電極活物質層と、前記外部電極活物質層の外面を取り囲んで形成された外部集電体とを備えた外部電極;及び
保護被膜を含む、
水平断面を有して、長手方向に延長されたケーブル型二次電池。 - 前記中空型コア部に注入されたゲルポリマー電解質は、
イオン性塩を含む有機電解液と、
架橋高分子と、
を含むことを特徴とする、
請求項1に記載のケーブル型二次電池。 - 前記イオン性塩は、LiCl、LiBr、LiI、LiClO4、LiBF4、LiB10Cl10、LiPF6、LiCF3SO3、LiCF3CO2、LiAsF6、LiSbF6、LiAlCl4、CH3SO3Li、CF3SO3Li、(CF3SO2)2NLi、クロロボランリチウム、低級脂肪族カルボン酸リチウム及び4−フェニルホウ酸リチウムの中から選ばれる1種又は2種以上のリチウム塩であることを特徴とする、
請求項2に記載のケーブル型二次電池。 - 前記有機電解液は、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、ブチレンカーボネート、ビニレンカーボネート、ジエチルカーボネート、ジメチルカーボネート、エチルメチルカーボネート、メチルホルマート、ガンマ−ブチロラクトン、スルホラン、メチルアセテート及びメチルプロピオネートからなる群から選ばれる1種又は2種以上の有機電解液であることを特徴とする、
請求項2又は請求項3に記載のケーブル型二次電池。 - 前記架橋高分子は、
(i)2つ以上の官能基を有する単量体を、単量体として含む重合体、又は、
(ii)2つ以上の官能基を有する単量体及び1つの官能基を有する極性単量体を、単量体として含む共重合体、
を含むことを特徴とする、
請求項2から請求項4までの何れか1項に記載のケーブル型二次電池。 - 熱開始剤が、ベンゾイルペルオキシド又はAIBN(Azobisisobutyronitrile)を含むことを特徴とする、
請求項5に記載のケーブル型二次電池。 - 前記2つ以上の官能基を有する単量体は、トリメチロールプロパンエトキシレートトリアクリレート、ポリエチレングリコールジメタクリレート、ポリエチレングリコールジアクリレート、ジビニルベンゼン、ポリエステルジメタクリレート、ジビニルエーテル、トリメチロールプロパン、トリメチロールプロパントリメタクリレート及びエトキシ化ビスフェノールAジメタクリレートからなる群から選ばれる1種又は2種以上の単量体を含むことを特徴とする、
請求項5又は請求項6に記載のケーブル型二次電池。 - 前記1つの官能基を有する極性単量体は、メチルメタクリレート、エチルメタクリレート、ブチルメタクリレート、メチルアクリレート、ブチルアクリレート、エチレングリコールメチルエーテルアクリレート、エチレングリコールメチルエーテルメタクリレート、アクリロニトリル、ビニルアセテート、ビニルクロリド及びビニルフルオライドからなる群から選ばれる1種又は2種以上の単量体を含むことを特徴とする、
請求項5から請求項7までの何れか1項に記載のケーブル型二次電池。 - 前記架橋高分子は、有機電解液の全重量を基準として2〜5重量%の含量で含まれることを特徴とする、
請求項2から請求項8までの何れか1項に記載のケーブル型二次電池。 - 前記内部集電体は、巻線されたワイヤ型集電体及びメッシュ型集電体の中から選ばれる1種以上であることを特徴とする、
請求項1から請求項9までの何れか1項に記載のケーブル型二次電池。 - 前記内部集電体は、ステンレス鋼、アルミニウム、ニッケル、チタン、焼成炭素、銅;カーボン、ニッケル、チタン又は銀で表面処理されたステンレス鋼;アルミニウム−カドミウム合金;導電材で表面処理された非導電性高分子;又は導電性高分子からなる群から選ばれることを特徴とする、
請求項1から請求項10までの何れか1項に記載のケーブル型二次電池。 - 前記内部電極は負極又は正極であり、
前記外部電極は、内部電極と対応する正極又は負極であることを特徴とする、
請求項1から請求項11までの何れか1項に記載のケーブル型二次電池。 - 前記内部電極が負極である場合、前記内部活物質層は天然黒鉛、人造黒鉛、炭素質材料;リチウム含有チタニウム複合酸化物、Si、Sn、Li、Zn、Mg、Cd、Ce、Ni又はFeである金属(Me);前記金属(Me)から構成された合金;前記金属(Me)の酸化物;及び前記金属(Me)と炭素との複合体からなる群から選ばれる1種又は2種以上の負極活物質層を含むことを特徴とする、
請求項12に記載のケーブル型二次電池。 - 前記分離層は、セパレータであることを特徴とする、
請求項1から請求項13までの何れか1項に記載のケーブル型二次電池。 - 前記セパレータは、エチレン単独重合体、プロピレン単独重合体、エチレン−ブテン共重合体、エチレン−ヘキセン共重合体及びエチレン−メタクリレート共重合体からなる群から選ばれるポリオレフィン系高分子で製造した多孔性基材;ポリエステル、ポリアセタール、ポリアミド、ポリカーボネート、ポリイミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルスルホン、ポリフェニレンオキサイド、ポリフェニレンスルファイト及びポリエチレンナフタレンからなる群から選ばれる高分子で製造した多孔性基材;又は無機物粒子及びバインダー高分子の混合物で形成された多孔性基材であることを特徴とする、
請求項14に記載のケーブル型二次電池。 - 前記外部電極が正極である場合、前記外部電極活物質層は、LiCoO2、LiNiO2、LiMn2O4、LiCoPO4、LiFePO4、LiNiMnCoO2及びLiNi1−x−y−zCoxM1yM2zO2(M1及びM2は、互いに独立的にAl、Ni、Co、Fe、Mn、V、Cr、Ti、W、Ta、Mg及びMoからなる群から選ばれるいずれか一つであり、x、y及びzは互いに独立的に酸化物の組成元素等の原子分率として0≦x<0.5、0≦y<0.5、0≦z<0.5、x+y+z=1である)からなる群から選ばれる1種又は2種以上の正極活物質層であることを特徴とする、
請求項1から請求項15までの何れか1項に記載のケーブル型二次電池。 - 前記外部集電体は、パイプ型集電体、巻線されたワイヤ型集電体、巻線されたシート状集電体又はメッシュ型集電体であることを特徴とする、
請求項1から請求項16までの何れか1項に記載のケーブル型二次電池。 - 前記外部集電体は、ステンレス鋼、アルミニウム、ニッケル、チタン、焼成炭素、銅;カーボン、ニッケル、チタン又は銀で表面処理されたステンレス鋼;アルミニウム−カドミウム合金;導電材で表面処理された非導電性高分子;導電性高分子;Ni、Al、Au、Ag、Al、Pd/Ag、Cr、Ta、Cu、Ba又はITOである金属粉末を含む金属ペースト;又は黒鉛、カーボンブラック又は炭素ナノチューブである炭素粉末を含む炭素ペーストを含むことを特徴とする、
請求項1から請求項17までの何れか1項に記載のケーブル型二次電池。 - 前記保護被膜は、水分遮断層が含まれた高分子樹脂からなることを特徴とする、
請求項1から請求項18までの何れか1項に記載のケーブル型二次電池。 - 2つ以上の電極が互いに平行に配置された内部電極;
前記内部電極の前記2つ以上の電極の外面を取り囲んで形成された分離層;
前記分離層の外面を取り囲んで形成された外部電極活物質層と、前記外部電極活物質層の外面を取り囲んで形成された外部集電体とを備えた外部電極;及び、
保護被膜、
を含む水平断面を有して、長手方向に延長され、
前記内部電極の前記2つ以上の電極のそれぞれは、
ゲルポリマー電解質が注入された中空型コア部と、
前記中空型コア部の外面を取り囲んで形成された内部集電体と、
前記内部集電体の表面に形成された内部電極活物質層と、
を有する、
ケーブル型二次電池。 - 2つ以上の電極が互いに平行に配置された内部電極;
前記内部電極の分離層の外面を取り囲んで形成された外部電極活物質層と、前記外部電極活物質層の外面を取り囲んで形成された外部集電体とを備える外部電極;及び、
保護被膜、
を含む水平断面を有して、長手方向に延長され、
前記内部電極の前記2つ以上の電極のそれぞれは、
ゲルポリマー電解質が注入された中空型コア部と、
前記中空型コア部の外面を取り囲んで形成された内部集電体と、
前記内部集電体の表面に形成された内部電極活物質層と、
前記内部電極活物質層の外面を取り囲んで形成された前記分離層と、
を有する、
ケーブル型二次電池。 - 中空型コア部を含む開放構造の内部集電体、前記内部集電体の表面に形成された内部電極活物質層、前記内部電極活物質層と内部集電体を含む内部電極の外面に形成された分離層、前記分離層の外面に形成された外部電極活物質層と外部集電体を含む外部電極を備え、水平断面を有して、長手方向に延長された1つ以上の電極組立体を準備する段階;及び、
熱収縮保護被膜に前記1つ以上の電極組立体を挿入した後に、熱収縮保護被膜の周囲に1次加熱して電極組立体の外面に熱収縮された保護被膜を密着する密着段階、
を含むケーブル型二次電池の製造方法において、
ゲルポリマー電解質コア部を形成することができる架橋反応前のゲルポリマー電解質溶液を製造する段階;
前記密着段階の後、前記ケーブル型二次電池の内部の中空型コア部にゲルポリマー電解質溶液を注入する段階;
前記ゲルポリマー電解質溶液が注入されたケーブル型二次電池の電解質注入口をシーリングする段階;及び
注液された前記ゲルポリマー電解質溶液があるケーブル型二次電池を2次加熱し、電解質溶液内のモノマーの熱架橋反応を介してゲルポリマー電解質コア部を形成する段階、
を含むことを特徴とするケーブル型二次電池の製造方法。 - 前記架橋反応前のゲルポリマー電解質溶液は、
(i)2つ以上の官能基を有する単量体、及び、熱開始剤、又は、
(ii)2つ以上の官能基を有する単量体、1つの官能基を有する極性単量体、及び、熱開始剤、
を含み、
前記ゲルポリマー電解質コア部を形成する段階は、
(i)前記熱開始剤の存在下で、前記2つ以上の官能基を有する単量体を重合させる段階、又は、
(ii)前記熱開始剤の存在下で、前記2つ以上の官能基を有する単量体、及び、前記1つの官能基を有する極性単量体を重合させる段階、
を有する、
請求項22に記載のケーブル型二次電池の製造方法。
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