CN113506913B - 一种钠离子电池电解液及其在钠离子电池中的应用 - Google Patents

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Abstract

本申请公开了一种钠离子电池电解液及其在钠离子电池中的应用，属于钠离子电池技术领域。所述电解液包括钠盐、有机溶剂和添加剂，其中，所述添加剂包括质量比为2‑5：1的亚硫酸酯类化合物和聚醚类化合物，所述电解液中添加剂的质量浓度为2wt％‑6wt％。该电解液作为钠离子电池的电解液，可以优化SEI膜的稳定性，使所形成的SEI膜更加致密，有效提升SEI膜的稳定性，保证对电极材料的保护作用，防止电极材料在充放电的过程中发生“崩塌”，大大提升钠离子电池的循环寿命；此外，该电解液与电极材料形成的SEI膜厚度小，具有更强的导钠离子性能，从而降低阻抗。

Description

一种钠离子电池电解液及其在钠离子电池中的应用
技术领域
本申请涉及一种钠离子电池电解液及其在钠离子电池中的应用，属于钠离子电池技术领域。
背景技术
近年来，中国新能源汽车产销量持续增长，稳居世界首位，市场对高能量、长循环、高安全、低成本电池需要越来越大。然而，传统铅酸电池、镍镉电池能效较低且污染严重，锂离子电池成本高且安全性有待提升，均已难以满足市场需求。锂元素和钠元素在元素周期表中处于同一主族且位置相邻，具有非常相似的物理和化学性质；同时，钠离子电池具有高安全、低成本、环境友好等优点，深受研究学者们的青睐。
正负极材料、电解液和隔膜是组成钠离子电池的重要组成部分，其中，电解液起着传输离子的作用。由于电解液会在正负极界面形成钝化膜(SEI膜)，SEI膜的形成有效分离了电解液与电极的直接接触，使电解液不会继续在电极界面氧化还原分解，阻止过多的正负极材料及电解液消耗；SEI膜越薄且越致密稳定，越能够大大提升电池的循环寿命，降低电池的内阻，故而电解液的好坏直接影响电池的性能。
发明内容
为了解决上述问题，提供了一种钠离子电池电解液及其在钠离子电池中的应用，该电解液作为钠离子电池的电解液，可以优化SEI膜的稳定性，使所形成的SEI膜更加致密，有效提升SEI膜的稳定性，保证对电极材料的保护作用，防止电极材料在充放电的过程中发生“崩塌”，大大提升钠离子电池的循环寿命；此外，该电解液与电极材料形成的SEI膜厚度小，具有更强的导钠离子性能，从而降低阻抗。
根据本申请的一个方面，提供了一种钠离子电池电解液，其包括钠盐、有机溶剂和添加剂，其中，所述添加剂包括质量比为2-5：1的亚硫酸酯类化合物和聚醚类化合物，所述电解液中添加剂的质量浓度为2wt％-6wt％。
优选的，所述添加剂包括质量比为2.5-4：1的亚硫酸酯类化合物和聚醚类化合物，所述电解液中添加剂的质量浓度为3wt％-5wt％。
更优选的，所述添加剂包括质量比为3：1的亚硫酸酯类化合物和聚醚类化合物；
所述电解液中添加剂的质量浓度为4wt％。通过加入亚硫酸酯类化合物和聚醚类化合物作为电解液的添加剂，二者之间协同作用，不仅可以保证电极表面所形成的SEI膜更加致密、稳定，而且可以保证SEI膜的快速形成，且厚度较小，从而可以加快钠离子的传输速率；通过控制电解液中添加剂的加入量，以保证钠离子电池的循环和低温性能，避免添加剂的加入量过少而影响电池的整体性能，同时防止添加剂的加入量过多而过度优化电化学界面，避免形成较厚的SEI膜影响钠离子的传输。
可选地，所述亚硫酸酯类化合物选自具有式Ⅰ和式Ⅱ所示化合物中的至少一种：
Figure GDA0003772434430000021
所述R1选自氢原子和C1～C8直链烷基中的一种，R2、R3、R4、R5独立的选自氢原子、具有或不具有取代基的C1～C10烷烃基中的一种，其中，所述取代基为卤素原子或羟基。
通过选择特定种类的亚硫酸酯类化合物，亚硫酸酯类化合物中硫原子具有很强的电负性，其还原电位明显高于钠离子的嵌入电位，因此可以快速在电极界面形成稳定的SEI膜；同时，在高电压下，该类亚硫酸酯类化合物可以减少钠盐的分解，形成更薄的SEI膜，从而提高了循环过程中电解液和电极的稳定性，降低了电池体系在循环过程中的阻抗，大大提升了钠离子电池的循环性能。
可选地，所述亚硫酸酯类化合物选自具有式Ⅰ所述的化合物中的至少一种；
优选的，所述亚硫酸酯类化合物为亚硫酸亚乙酯、亚硫酸丙烯酯或亚硫酸丁烯酯；更优选为亚硫酸丙烯酯。
可选地，所述聚醚类化合物选自具有式Ⅲ所示化合物中的至少一种：
Figure GDA0003772434430000031
式Ⅲ中，R6选自氢原子和C1～C4烷烃基中的一种，R7、R8独立的选自C1-C4烷烃基中的一种，n选自1～10的整数，优选为4～6；
优选的，所述聚醚类化合物选自1,3-戊二醇聚醚、聚四氢呋喃醚二醇、2-甲基-1,3-丙二醇聚醚中的至少一种；更优选的，所述聚醚类化合物选自聚四氢呋喃醚二醇。
通过添加该聚醚类化合物，与电池的正负极具有很好的兼容性，在电池负极表面形成的SEI膜的主要成分为RCH2ONa、Na2CO3，其中RCH2ONa有利于钠离子在SEI膜中的扩散，且RCH2ONa主要富集在SEI膜的表面层，随着SEI膜深度的增加，无机组分的含量逐渐增多，即SEI膜内层主要以无机组分为主，因此SEI膜更加致密、稳定。
可选地，所述有机溶剂选自有机碳酸酯类中的至少一种；
优选的，所述有机溶剂选自碳酸乙烯酯、碳酸二乙酯、碳酸二甲酯、碳酸甲乙酯、碳酸甲丙酯和碳酸丙烯酯中的至少一种；
更优选的，所述有机溶剂包括质量比为1：(1～3):1的碳酸乙烯酯、碳酸二甲酯和碳酸丙烯酯。最优选的，所述有机溶剂包括质量比为1：2:1的碳酸乙烯酯、碳酸二甲酯和碳酸丙烯酯。该有机溶剂极性强，具有较高的介电常数，通过选择特定配比的有机溶剂与特定配比的添加剂相互配合，从而使电解液具有良好的钠离子运输能力；此外，该有机溶剂具有较低的熔点，可以提高钠离子电池的低温性能。
可选地，所述钠盐选自六氟磷酸钠、高氯酸钠、四氯铝酸钠、四氟硼酸钠、硝酸钠、氰化钠和硫氰酸钠中的至少一种；
优选的，所述钠盐选自六氟磷酸钠和高氯酸钠中的至少一种。
最优选的，所述钠盐为六氟磷酸钠。
可选地，所述电解液中钠盐的摩尔浓度为0.2～2mol/L；优选为0.5～1.5mol/L；更优选为1mol/L。该浓度的钠盐可以保证较高的离子电导率，提高离子传导速率，降低电池内阻，有利于提高钠离子电池的循环性能。
根据本申请的另一个方面，提供了一种上述任一项所述的钠离子电池电解液作为电解液在钠离子电池中的应用。
根据本申请的又一个方面，提供了一种钠离子电池，其包括正极片、负极片、隔膜和上述任一项所述的钠离子电池电解液。
本申请的有益效果包括但不限于：
1.根据本申请的钠离子电池电解液，通过将亚硫酸酯类化合物与聚醚类化合物相结合，二者的协同作用共同优化SEI膜的稳定性，使所形成的SEI膜更加致密，有效提升SEI膜的稳定性，保证对电极材料的保护作用，防止电极材料在充放电的过程中发生“崩塌”，大大提升钠离子电池的循环寿命；此外，该电解液与电极材料形成的SEI膜厚度小，具有更强的导钠离子性能，从而降低阻抗。
2.根据本申请的钠离子电池电解液，可以大大减小钠离子电池的胀气问题，提升钠离子电池的综合性能，延长电池的使用寿命。
附图说明
此处所说明的附图用来提供对本申请的进一步理解，构成本申请的一部分，本申请的示意性实施例及其说明用于解释本申请，并不构成对本申请的不当限定。在附图中：
图1为本申请实施例钠离子电池1#和钠离子电池D1#化成后的对比图。
具体实施方式
下面结合实施例详述本申请，但本申请并不局限于这些实施例。
如无特别说明，本申请的实施例中的原料和催化剂均通过商业途径购买。
实施例1电解液1#
在除湿车间(露点在1％以下)，将100g碳酸乙烯酯(以下简称EC)、200g碳酸二甲酯(以下简称DMC)、100g碳酸丙烯酯(以下简称PC)均匀混合，并向该混合液中加入12g亚硫酸丙烯酯和4g聚四氢呋喃醚二醇，然后加入58.4gNaPF6，使NaPF6的摩尔浓度为1mol/L，搅拌后使其完全溶解，得到电解液1#。
实施例2电解液2#-12#
采用实施例1的制备方法得到电解液2#-12#，电解液2#-12#的组成如表1所示。
表1
Figure GDA0003772434430000051
Figure GDA0003772434430000061
对比例1对比例D1#-D6#
采用实施例1的制备方法得到电解液D1#-D6#，电解液D1#-D6#的组成如表2所示。
表2
Figure GDA0003772434430000062
Figure GDA0003772434430000071
实验例
以电解液1#-12#、电解液D1#-D6#为电解液，以NaFePO4为正极，以生物质硬碳作为负极，组装软包电池，组装完成后进行封装、搁置、热冷压、化成、二次封装、分容等工序，得到钠离子电池1#-12#、钠离子电池D1#-D6#，并分别进行电池性能测试，测试结果如表3所示。
(1)内阻：在室温下，对电池以1C恒流充电至4.0V，再在4.0V下恒定电压充电至0.05C，采用交流内阻测试器测定电池的内阻。
(2)首次充放电效率：在电压范围为1.0～4.2V，电流密度0.1C下，进行室温和低温(-20℃)充放电，记录首次充放电效率。
(3)容量保持率：室温下，以1C恒流充电至4.0V，然后恒压充电至电流为0.05C，然后用1/3C恒流放电至1.0V，如此充电/放电，计算100周循环后的容量保持率。
(4)低温容量恢复率：室温下将锂离子电池以0.5C倍率恒定电流充电至4.0V，再在4.0V下恒定电压充电至0.05C，使其处于4.0V满充状态，之后分别在室温下静置60min，再以0.2C倍率恒定电流放电至电压为0.1V，记录电池在室温下的放电容量，然后将该电池在-20℃下静置60min后，测试电池-20℃下的放电容量。其中，低温容量恢复率＝-20℃的放电容量/室温下的放电容量×100％。
(5)高温存储性能：室温下以0.5C倍率恒定电流充电至4.0V，再在4.0V下恒定电压充电至0.05C，使其处于4.0V满充状态，测试储存前钠离子电池的厚度并记为D0，之后将满充钠离子电池置于70℃烘箱中，7天后取出，立即测试储存后钠离子电池的厚度并记为D1，厚度膨胀率＝(D1-D0)/D0×100％。
表3
Figure GDA0003772434430000081
由上表可以得到：与钠离子电池D1#-D6#相比，本申请实施例制得的钠离子电池电解液注入的钠离子电池的首效和低温性能较佳，且循环性能较好，且热稳定性能好，具有较佳的高温性能。这主要是由于亚硫酸酯类化合物和聚醚类化合物相结合，二者相互协同，使得电极表面的SEI膜更加致密，从而大大提升钠离子电池的循环性能及低温、高温性能，此外，还可以减少钠离子电池的胀气问题。此外，观察钠离子电池钠离子电池1#及钠离子电池D1#化成后的状态，如图1所述，其中，左图为钠离子电池1#化成后的图片，右图为钠离子电池D1#化成后的图片，由图1可以观察到，使用电解液1#作为电解液注入钠离子电池后，进行化成后几乎无胀气现象。
以上所述，仅为本申请的实施例而已，本申请的保护范围并不受这些具体实施例的限制，而是由本申请的权利要求书来确定。对于本领域技术人员来说，本申请可以有各种更改和变化。凡在本申请的技术思想和原理之内所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本申请的保护范围之内。

Claims (14)

1.一种钠离子电池电解液，其特征在于，所述电解液包括钠盐、有机溶剂和添加剂，其中，所述添加剂包括质量比为2-5：1的亚硫酸酯类化合物和聚醚类化合物，所述电解液中添加剂的质量浓度为2wt％-6wt％；
所述聚醚类化合物选自具有式Ⅲ所示化合物中的至少一种：
Figure FDA0003772434420000011
式Ⅲ中，R6选自氢原子和C1～C4烷烃基中的一种，R7、R8独立的选自C1-C4烷烃基中的一种，n选自1～10的整数。
2.根据权利要求1所述的钠离子电池电解液，其特征在于，所述添加剂包括质量比为3：1的亚硫酸酯类化合物和聚醚类化合物；
所述电解液中添加剂的质量浓度为4wt％。
3.根据权利要求1或2所述的钠离子电池电解液，其特征在于，所述亚硫酸酯类化合物选自具有式Ⅰ和式Ⅱ所示化合物中的至少一种：
Figure FDA0003772434420000012
所述R1选自氢原子和C1～C8直链烷基中的一种，R2、R3、R4、R5独立的选自氢原子、具有或不具有取代基的C1～C10烷烃基中的一种，其中，所述取代基为卤素原子或羟基。
4.根据权利要求3所述的钠离子电池电解液，其特征在于，所述亚硫酸酯类化合物选自具有式Ⅰ所述的化合物中的至少一种。
5.根据权利要求4所述的钠离子电池电解液，其特征在于，所述亚硫酸酯类化合物为亚硫酸亚乙酯、亚硫酸丙烯酯或亚硫酸丁烯酯。
6.根据权利要求1或2所述的钠离子电池电解液，其特征在于，所述聚醚类化合物选自1,3-戊二醇聚醚、聚四氢呋喃醚二醇、2-甲基-1,3-丙二醇聚醚中的至少一种。
7.根据权利要求1或2所述的钠离子电池电解液，其特征在于，所述有机溶剂选自有机碳酸酯类中的至少一种。
8.根据权利要求7所述的钠离子电池电解液，其特征在于，所述有机溶剂选自碳酸乙烯酯、碳酸二乙酯、碳酸二甲酯、碳酸甲乙酯、碳酸甲丙酯和碳酸丙烯酯中的至少一种。
9.根据权利要求8所述的钠离子电池电解液，其特征在于，所述有机溶剂包括质量比为1：(1～3):1的碳酸乙烯酯、碳酸二甲酯和碳酸丙烯酯。
10.根据权利要求1或2所述的钠离子电池电解液，其特征在于，所述钠盐选自六氟磷酸钠、高氯酸钠、四氯铝酸钠、四氟硼酸钠、硝酸钠、氰化钠和硫氰酸钠中的至少一种。
11.根据权利要求10所述的钠离子电池电解液，其特征在于，所述钠盐选自六氟磷酸钠和高氯酸钠中的至少一种。
12.根据权利要求10所述的钠离子电池电解液，其特征在于，所述电解液中钠盐的摩尔浓度为0.2～2mol/L；优选为0.5～1.5mol/L；更优选为1mol/L。
13.一种如权利要求1-12任一项所述的钠离子电池电解液作为电解液在钠离子电池中的应用。
14.一种钠离子电池，其特征在于，包括正极片、负极片、隔膜和权利要求1-12任一项所述的钠离子电池电解液。
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