CN108258310B - 锂离子电池非水电解液及锂离子电池 - Google Patents

锂离子电池非水电解液及锂离子电池 Download PDF

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Abstract

为了解决现有锂离子电池电解液难以兼顾良好的高低温性能和循环性能的问题，本发明提供了一种锂离子电池非水电解液。所述锂离子电池非水电解液包括如下结构式1所示的化合物A和结构式2所示的化合物B，
Figure DDA0001196961680000011
其中，所述式1中，R1、R2、R3、R4、R5、R6各自独立为氢原子、卤素原子或C1‑C5基团中的一种；所述式2中，R7为C2‑C5的烃基或卤代烃基中的一种。本发明提供的锂离子电池非水电解液，通过化合物A和化合物B的组合使用，可以赋予使用该非水电解液的锂离子电池优良的综合性能，具体包括优良的循环性能、高温存储性能和低温性能。

Description

锂离子电池非水电解液及锂离子电池
技术领域
本发明属于电池电解液技术领域，尤其涉及一种锂离子电池非水电解液及锂离子电池。
背景技术
锂离子电池是一种二次电池，依靠锂离子在正极和负极之间移动来工作。锂离子电池具有工作电压高、能量密度大、自放电率低、无记忆效应等显著优点，广泛应用于水力、火力、风力和太阳能电站等储能电源系统，以及电动工具、电动自行车、电动摩托车、电动汽车、军事装备、航空航天等多个领域。随着新能源汽车、动力储能的发展，人们对锂离子动力电池的性能有了更高的要求，这就需要开发更能满足需求的锂离子电池。目前的锂离子动力电池存在高温循环寿命的不足，无法兼顾高低温性能等。
非水电解液是影响电池循环和高低温性能的关键因素，特别是电解液中的添加剂对电解液的性能有决定性作用。
随着锂离子电池在动力系统的应用，对电池的高低温和循环性能有了更高的要求。有专利公开了一种环状硫酸酯化合物，能够形成锂离子传导性较高的钝化膜，改善电池的循环性能。但是本领域的研究者发现使用环状硫酸酯时，难以满足电池长期循环的需求，也存在长期高温存储性能不足的问题。
发明内容
本发明的目的在于提供一种同时兼具较好的高低温性能及循环性能的锂离子电池非水电解液，旨在解决现有锂离子电池电解液难以兼顾良好的高低温性能及循环性能的问题。
本发明是这样实现的，一种锂离子电池非水电解液，包括如下结构式1所示的化合物A和结构式2所示的化合物B，
Figure BDA0001196961670000021
其中，所述式1中，R1、R2、R3、R4、R5、R6各自独立为氢原子、卤素原子或C1-C5基团中的一种；所述式2中，R7为C2-C5的烃基或卤代烃基中的一种。
优选的，式2所示的化合物B选自硫酸乙烯酯、硫酸丙烯酯、甲基硫酸乙烯酯中的一种或多种。
优选的，所述C1-C5基团包括C1-C5的烃基、卤代烃基、含氧烃基、含硅烃基、氰基取代的烃基。
优选的，所述R1、R2、R3、R4、R5、R6各自独立为氢原子、氟原子、甲基、乙基、甲氧基、乙氧基或三氟甲基中的一种。
优选的，所述化合物A包括下述结构式11-17所示化合物，
Figure BDA0001196961670000031
优选的，以所述锂离子电池非水电解液的总质量为100％计，所述化合物A的质量百分含量为0.1-5％。
优选的，以所述锂离子电池非水电解液的总质量为100％计，所述化合物B的质量百分含量为0.1-5％。
优选的，所述锂离子电池非水电解液还包括双(氟磺酰)亚胺锂。
优选的，以所述锂离子电池非水电解液的总质量为100％计，所述双(氟磺酰)亚胺锂的质量百分含量为0.1-10％。
以及，一种锂离子电池，包括正极、负极、设置在所述正极和所述负极之间的隔膜、以及电解液，所述电解液为上述的锂离子电池非水电解液。
本发明锂离子电池非水电解液同时使用化合物A和化合物B，能够有效改善电池的高温保存和循环性能，使得含有该非水电解液的锂离子电池循环、高温保存性能、低温放电性能得以兼顾。
本发明提供的锂离子电池，由于含有上述非水电解液，因此，同时兼具较好的高低温性能及循环性能。
具体实施方式
为了使本发明要解决的技术问题、技术方案及有益效果更加清楚明白，以下结合实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
本发明实施例提供了一种锂离子电池非水电解液，包括如下结构式1所示的化合物A和结构式2所示的化合物B，
Figure BDA0001196961670000041
其中，所述式1中，R1、R2、R3、R4、R5、R6各自独立为氢原子、卤素原子或C1-C5(碳原子数为1-5)基团中的一种；所述式2中，R7为C2-C5(碳原子数为2-5)的烃基或卤代烃基中的一种。
其中，优选的，所述C1-C5基团包括C1-C5的烃基、卤代烃基、含氧烃基、含硅烃基、氰基取代的烃基。进一步优选的，所述R1、R2、R3、R4、R5、R6各自独立为氢原子、氟原子、甲基、乙基、甲氧基、乙氧基或三氟甲基中的一种。优选的取代基团，更有利于所述化合物A在负极成膜，进而有效地保护负极，改善电池的循环、高温存储性能。
具体的优选的，所述化合物A包括下述结构式11-17所示化合物，
Figure BDA0001196961670000051
该优选的所述化合物A，一方面，分解后形成结构较致密的SEI，从而改善电池的循环和高温保存性能，且阻抗较小，基本不影响电池的低温性能。另一方面，上述特定结构的所述化合物A在锂离子电池负极形成的钝化膜，与所述化合物B在锂离子电池负极形成的钝化膜能够更好的互补并发生协同作用，提高所述锂离子电池的高低温性能。当然，应当理解，所述化合物A的具体类型不限于此。
进一步优选的，以所述锂离子电池非水电解液的总质量为100％计，所述化合物A的质量百分含量为0.1-5％。当所述化合物A的质量百分含量小于0.1％时，其在负极的成膜效果下降，对循环性能的改善效果降低；当所述化合物A的质量百分含量大于5％时，其在锂离子电池负极界面的成膜较厚，会严重增大电池阻抗，劣化电池低温性能。
本发明实施例在非水电解液中添加了另一种添加剂，即化合物B。。通过所述化合物A在负极形成的钝化膜和所述化合物B在负极形成的钝化膜的协同作用，最终得到能够同时有效改善锂离子电池循环性能、高温存储性能和低温性能的非水电解液。
本发明实施例中，所述化合物B包括但不限于硫酸乙烯酯、硫酸丙烯酯、甲基硫酸乙烯酯。
进一步优选的，以所述锂离子电池非水电解液的总质量为100％计，所述化合物B的质量百分含量为0.1-5％。当所述化合物B的质量百分含量低于0.1％时，其成膜效果下降，提高电池的低温性能效果降低；当所述化合物B的质量百分含量高于5％时，其反而会增大电极界面阻抗，不利于电池低温性能的改善。
作为优选实施例，所述锂离子电池非水电解液还包括双(氟磺酰)亚胺锂，双(氟磺酰)亚胺锂能进一步提高电池的高温保存和低温性能。进一步优选的，以所述锂离子电池非水电解液的总质量为100％计，所述双(氟磺酰)亚胺锂的质量百分含量为0.1-10％，更优选为0.1-5％。双(氟磺酰)亚胺锂含量低于0.1％时，效果下降，当含量高于10％时对电池的集流体会有腐蚀，不利于电池的性能发挥和安全性。
以及，本发明实施例还提供了一种锂离子电池，包括正极、负极、设置在所述正极和所述负极之间的隔膜、以及电解液，所述电解液为上述的锂离子电池非水电解液。
本发明实施例中，所述正极、负极、隔膜没有明确限定，均可采用本领域常规的正极、负极、隔膜。
本发明实施例提供的锂离子电池，由于含有上述非水电解液，因此，同时兼具较好的高低温和循环性能。
下面结合具体实施例进行说明。
实施例1
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3/人造石墨电池，包括正极、负极、设置在所述正极和所述负极之间的隔膜、以及电解液，其中，所述电解液为非水电解液，包括添加剂，以所述非水电解液的总重量为100％计，含有表1实施例1所示质量百分含量的添加剂。
实施例2
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3/人造石墨电池，包括正极、负极、设置在所述正极和所述负极之间的隔膜、以及电解液，其中，所述电解液为非水电解液，包括添加剂，以所述非水电解液的总重量为100％计，含有表1实施例2所示质量百分含量的添加剂。
实施例3
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3/人造石墨电池，包括正极、负极、设置在所述正极和所述负极之间的隔膜、以及电解液，其中，所述电解液为非水电解液，包括添加剂，以所述非水电解液的总重量为100％计，含有表1实施例3所示质量百分含量的添加剂。
实施例4
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3/人造石墨电池，包括正极、负极、设置在所述正极和所述负极之间的隔膜、以及电解液，其中，所述电解液为非水电解液，包括添加剂，以所述非水电解液的总重量为100％计，含有表1实施例4所示质量百分含量的添加剂。
实施例5
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3/人造石墨电池，包括正极、负极、设置在所述正极和所述负极之间的隔膜、以及电解液，其中，所述电解液为非水电解液，包括添加剂，以所述非水电解液的总重量为100％计，含有表1实施例5所示质量百分含量的添加剂。
实施例6
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3/人造石墨电池，包括正极、负极、设置在所述正极和所述负极之间的隔膜、以及电解液，其中，所述电解液为非水电解液，包括添加剂，以所述非水电解液的总重量为100％计，含有表1实施例6所示质量百分含量的添加剂。
实施例7
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3/人造石墨电池，包括正极、负极、设置在所述正极和所述负极之间的隔膜、以及电解液，其中，所述电解液为非水电解液，包括添加剂，以所述非水电解液的总重量为100％计，含有表1实施例7所示质量百分含量的添加剂。
实施例8
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3/人造石墨电池，包括正极、负极、设置在所述正极和所述负极之间的隔膜、以及电解液，其中，所述电解液为非水电解液，包括添加剂，以所述非水电解液的总重量为100％计，含有表1实施例8所示质量百分含量的添加剂。
实施例9
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3/人造石墨电池，包括正极、负极、设置在所述正极和所述负极之间的隔膜、以及电解液，其中，所述电解液为非水电解液，包括添加剂，以所述非水电解液的总重量为100％计，含有表1实施例9所示质量百分含量的添加剂。
实施例10
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3/人造石墨电池，包括正极、负极、设置在所述正极和所述负极之间的隔膜、以及电解液，其中，所述电解液为非水电解液，包括添加剂，以所述非水电解液的总重量为100％计，含有表1实施例10所示质量百分含量的添加剂。
实施例11
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3/人造石墨电池，包括正极、负极、设置在所述正极和所述负极之间的隔膜、以及电解液，其中，所述电解液为非水电解液，包括添加剂，以所述非水电解液的总重量为100％计，含有表1实施例11所示质量百分含量的添加剂。
对比例1
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3/人造石墨电池，包括正极、负极、设置在所述正极和所述负极之间的隔膜、以及电解液，其中，所述电解液为非水电解液，包括添加剂，以所述非水电解液的总重量为100％计，含有表1对比例1所示质量百分含量的添加剂。
对比例2
一种LiNi0.5Co0.2Mn0.3/人造石墨电池，包括正极、负极、设置在所述正极和所述负极之间的隔膜、以及电解液，其中，所述电解液为非水电解液，包括添加剂，以所述非水电解液的总重量为100％计，含有表1对比例2所示质量百分含量的添加剂。
将本发明实施例1-11、对比例1-2的LiNi0.5Co0.2Mn0.3/人造石墨电池进行性能测试，测试指标及测试方法如下：
(1)高温循环性能，通过测试45℃1C循环500周容量保持率体现，具体方法为：在45℃下，将化成后的电池用1C恒流恒压充至4.2V，截至电流为0.01C，然后用1C恒流放电至3.0V。如此充/放电500次循环后，计算第500次循环后容量的保持率，以评估其高温循环性能。
45℃1C循环500次容量保持率计算公式如下：
第500次循环容量保持率(％)＝(第500次循环放电容量/第一次循环放电容量)×100％。
(2)低温放电性能，通过-20℃0.5C放电效率体现，具体方法为：在25℃下，将化成后的电池用1C恒流恒压充至4.2V，截至电流为0.01C，然后用1C恒流放电至3.0V，记录放电容量。然后1C恒流恒压充电至4.2V，截至电流为0.01C，再将电池置于-20℃的环境中搁置12h后，0.5C恒流放电至2.5V，记录放电容量。
-20℃0.5C放电效率计算公式如下：
-20℃的低温放电效率(％)＝0.5C放电容量(-20℃)/1C放电容量(25℃)。
(3)60℃下存储30天后的容量保持率、容量恢复率和厚度膨胀率的测试方法：将化成后的电池在常温下用1C恒流恒压充至4.2V，截至电流为0.01C，再用1C恒流放电至3.0V，测量电池初始放电容量，再用1C恒流恒压充电至4.2V，截至电流为0.01C，测量电池的初始厚度，然后将电池在60℃储存30天后，测量电池的厚度，再以1C恒流放电至3.0V，测量电池的保持容量，再用1C恒流恒压充电至4.2V，截至电流为0.01C，然后用1C恒流放电至3.0V，测量恢复容量。容量保持率、容量恢复率的计算公式如下：
电池容量保持率(％)＝保持容量/初始容量×100％；
电池容量恢复率(％)＝恢复容量/初始容量×100％；
电池厚度膨胀率(％)＝(30天后的厚度-初始厚度)/初始厚度×100％。
测试结果如下表1所示。
表1
Figure BDA0001196961670000101
Figure BDA0001196961670000111
结合上述表1，对比实施例1-11、对比例1，实施例1-11、对比例1非水电解液中均添加了化合物B，但实施例1-11非水电解液中同时添加了化合物A，对比例1非水电解液中不含化合物A。结果显示，同时含有化合物A和化合物B的实施例1-11兼具较好的循环性能、高温储存性能和低温性能；而不含化合物A的对比例1的低温性能与实施例1-11相差不大，但循环性能和高温存储性能明显较差。可见，化合物A的添加，可明显改善循环性能和高温存储性，并能与所述化合物B一起，协同改善低温性能。
对比实施例1-11、对比例2，实施例1-11、对比例2非水电解液中均添加了化合物B，但实施例1-11非水电解液中同时添加了化合物A，对比例2非水电解液中不含化合物A，但添加了1％的VC。结果显示，同时含有化合物A和化合物B的实施例1-11兼具较好的循环性能、高温储存性能和低温性能；而以化合物B和VC相组合的对比例2的循环、高温存储、低温性能一般，整体低于实施例1-11，尤其是其高温存储时的膨胀率显著增加，低温放电性能显著，难以兼顾高低温性能。可见，化合物A的添加，可明显改善循环性能和高温存储性，并能与所述化合物B一起，协同改善低温性能。
综上，本发明实施例1-11提供的同时添加了化合物A和化合物B的非水电解液制备的锂离子电池，其均具有较好的循环性能、高温储存性能和低温性能。
对比实施例1、11，其非水电解液中均同时添加有相同结构的化合物A和化合物B。其中，化合物A为结构式11所示化合物，化合物B为硫酸乙烯酯。且各实施例中化合物B、化合物A的含量均为1％。此外，实施例11中，还添加有2％的双(氟磺酰)亚胺锂。结果显示，添加有双(氟磺酰)亚胺锂的实施例11，其循环性能、高温储存性能和低温性能在实施例1的基础上，得到了进一步的改善。可见，所述双(氟磺酰)亚胺锂能够与所述化合物A、所述化合物B发挥协同作用，进一步改善锂离子电池的整体性能(循环性能、高温储存性能和低温性能)。
以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (9)

1.一种锂离子电池非水电解液，其特征在于，包括如下结构式1所示的化合物A和结构式2所示的化合物B，
Figure FDA0002156486130000011
其中，所述式1中，R1、R2、R3、R4、R5、R6各自独立为氢原子、氟原子或C1-C5基团中的一种，且所述C1-C5基团包括三氟甲基、C1-C5的烃基、含氧烃基、含硅烃基、氰基取代的烃基；所述式2中，R7为C2-C5的烃基或卤代烃基中的一种。
2.如权利要求1所述的锂离子电池非水电解液，其特征在于，所述化合物B选自硫酸乙烯酯、硫酸丙烯酯、甲基硫酸乙烯酯中的一种或多种。
3.如权利要求1所述的锂离子电池非水电解液，其特征在于，所述R1、R2、R3、R4、R5、R6各自独立为氢原子、氟原子、甲基、乙基、甲氧基、乙氧基或三氟甲基中的一种。
4.如权利要求1所述的锂离子电池非水电解液，其特征在于，所述化合物A包括下述结构式11-17所示化合物，
Figure FDA0002156486130000021
5.如权利要求1-4任一所述的锂离子电池非水电解液，其特征在于，以所述锂离子电池非水电解液的总质量为100％计，所述化合物A的质量百分含量为0.1-5％。
6.如权利要求1-4任一所述的锂离子电池非水电解液，其特征在于，以所述锂离子电池非水电解液的总质量为100％计，所述化合物B的质量百分含量为0.1-5％。
7.如权利要求1-4任一所述的锂离子电池非水电解液，其特征在于，还包括双(氟磺酰)亚胺锂。
8.如权利要求7所述的锂离子电池非水电解液，其特征在于，以所述锂离子电池非水电解液的总质量为100％计，所述双(氟磺酰)亚胺锂的质量百分含量为0.1-10％。
9.一种锂离子电池，包括正极、负极、设置在所述正极和所述负极之间的隔膜、以及电解液，其特征在于，所述电解液为权利要求1-8任一所述的锂离子电池非水电解液。
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