CN113412188B - 纤维增强树脂成型材料成型品及其制造方法 - Google Patents

Abstract

纤维增强树脂成型材料成型品及其制造方法，该成型品是由使基体树脂[B]含浸于短切纤维束[A]而成的纤维增强树脂成型材料[C]形成的成型品[D]。

Description

纤维增强树脂成型材料成型品及其制造方法

技术领域

本发明涉及使基体树脂含浸于短切纤维束(其是将连续增强纤维的纤维束切断并使其堆积成片状而成的)而成的纤维增强树脂成型材料的成型品及其制造方法。

背景技术

下述技术是已知的：使用由包含短切纤维束的片材(使将连续增强纤维切断而得的不连续增强纤维的短切纤维束无规地分散而成)和基体树脂所形成的纤维增强树脂成型材料，通过加热·加压成型来成型三维形状等复杂形状的纤维增强塑料。作为该成型技术，已知有使用片状模塑料(以下有时也称作SMC。)、可冲压片材(stampable sheet)的技术。

对于使用了SMC、可冲压片材等纤维增强树脂成型材料的成型品而言，其可通过使用加热型加压机对使作为热固性树脂、热塑性树脂的基体树脂含浸于由切断成所期望长度的短切纤维束形成的片材而成的片材进行加热加压成型来得到。在大多情况下，在加压前将片材切断成比成型体小的尺寸而配置于模具中，并且通过加压使其流动成成型体的形状而进行成型，因此还能追随三维形状等复杂形状。

在如上所述的、包含无规地分散的短切纤维束的纤维增强树脂成型材料的成型品中，纤维增强树脂成型材料的成型体的强度由在各纤维束端部的应力集中所致的破坏决定。与此相对，在专利文献1～3中，公开了通过减薄短切纤维束的平均束厚度而使纤维增强树脂成型材料的成型品的强度提高的方法。另外，当在包含短切纤维束的纤维增强树脂成型材料的成型品中存在脆弱部的情况下，从脆弱部发生破坏，由脆弱部的强度决定成型品的强度，因此提高成型品的均质性是重要的。与此相对，在专利文献4中公开了降低层厚度的CV值(变动系数)、提高均质性的方法。

现有技术文献

专利文献

专利文献1：日本特开2013-202890号公报

专利文献2：WO2014/017612号公报

专利文献3：日本专利第5572947号公报

专利文献4：WO2017/159264号公报

发明内容

发明要解决的课题

在专利文献1～3中，公开了对增强纤维的纤维长度、纤维束厚度、纤维束宽度的平均值进行规定而成的纤维增强树脂成型材料、增强纤维片材。但是，没有涉及在纤维增强复合材料的成型品中存在的束厚度分布的规定，例如，关于由对成为成型品的脆弱部的厚束的比例进行规定所带来的成型品强度和均质性，尚有改善的余地。

在专利文献4中，公开了降低层厚度的CV值、提高均质性的方法，但是没有规定成型品中的短切纤维束的束厚度分布，对于在成型品中均匀地分布有厚束的情况而言，有可能产生强度下降，尚有改善的余地。

为此，本发明的课题在于，鉴于上述背景技术而提供通过适当控制纤维增强树脂成型材料的成型品中所含的纤维束厚度的分布而在制成成型品的情况下显示优异的均质性、并且能够显现出优异的力学特性的纤维增强树脂成型材料成型品以及其制造方法。

用于解决课题的手段

本发明为了解决上述课题而采用如下所述的技术。

(1)纤维增强树脂成型材料成型品，其是由纤维增强树脂成型材料[C]形成的成型品[D]，所述纤维增强树脂成型材料[C]是使基体树脂[B]含浸于将增强纤维束切断而得到的短切纤维束[A]而成的，所述纤维增强树脂成型材料成型品的特征在于，在所述成型品[D]的除从成型品端部起30mm外的区域中，针对所述成型品[D]的任意的厚度方向的截面，设定由成型品厚度和与成型品厚度方向正交的方向的宽度规定的面积成为40mm²以上的任意矩形区域，关于在所设定的矩形区域中存在的所述短切纤维束[A]的束厚度[E]，满足下述要件[1]～[3]。

[1]在针对所述束厚度[E]以每0μm～10μm设定区间并制作频率分布的情况下，显示最大值的区间内的束厚度[E]的最频值在30～100μm的范围内。

[2]所述束厚度[E]为200μm以上的短切纤维束[A]的比例为5％以下。

[3]所述束厚度[E]的CV值在10～60％的范围内。

(2)根据(1)所述的纤维增强树脂成型材料成型品，其中，所述束厚度[E]为200μm以上的短切纤维束[A]的比例在0.1～5％的范围内。

(3)根据(1)或(2)所述的纤维增强树脂成型材料成型品，其中，所述束厚度[E]的平均值为50μm以上且100μm以下。

(4)根据(1)～(3)中任一项所述的纤维增强树脂成型材料成型品，其中，所述增强纤维束为碳纤维束。

(5)根据(1)～(4)中任一项所述的纤维增强树脂成型材料成型品，其中，所述基体树脂[B]为选自乙烯基酯树脂、环氧树脂或不饱和聚酯树脂中的热固性树脂。

(6)纤维增强树脂成型材料成型品的制造方法，其是制造由纤维增强树脂成型材料[C]形成的成型品[D]的方法，所述纤维增强树脂成型材料[C]是使基体树脂[B]含浸于将增强纤维束切断而得到的短切纤维束[A]而成的，所述制造方法的特征在于，在所述成型品[D]的除从成型品端部起30mm外的区域中，针对所述成型品[D]的任意的厚度方向的截面，设定由成型品厚度和与成型品厚度正交的宽度规定的面积成为40mm²以上的任意矩形区域，关于在所设定的矩形区域中存在的所述短切纤维束[A]的束厚度[E]，满足下述要件[1]～[3]。

[1]在针对所述束厚度[E]以每0μm～10μm设定区间并制作频率分布的情况下，显示最大值的区间内的束厚度[E]的最频值在30～100μm的范围内。

[2]所述束厚度[E]为200μm以上的短切纤维束[A]的比例为5％以下。

[3]所述束厚度[E]的CV值在10～60％的范围内。

(7)根据(6)所述的纤维增强树脂成型材料成型品的制造方法，其中，所述束厚度[E]为200μm以上的短切纤维束[A]的比例在0.1～5％的范围内。

(8)根据(6)或(7)所述的纤维增强树脂成型材料成型品的制造方法，其中，所述短切纤维束[A]是将所述增强纤维束拓宽并切割后通过分配器[G]分散而得的。

(9)根据(8)所述的纤维增强树脂成型材料成型品的制造方法，其中，所述分配器[G]是用棒敲击所述短切纤维束而使其分散的分配器，敲击短切纤维束的棒的速度在0.1～8m/sec的范围内。

(10)根据(8)或(9)所述的纤维增强树脂成型材料成型品的制造方法，其中，关于所述增强纤维束的拓宽幅度，将拓宽的比例设为300～1200％。

(11)根据(6)～(10)中任一项所述的纤维增强树脂成型材料成型品的制造方法，其中，所述短切纤维束[A]是将部分分纤纤维束[F]切割后通过分配器[G]分散而得的，所述部分分纤纤维束[F]是将所述增强纤维束拓宽后实施沿所述增强纤维束的纤维取向方向断续地设置切口的部分分纤处理而成的。

发明效果

根据本发明，可得到能显现出优异的均质性和力学特性的纤维增强树脂成型材料成型品。

附图说明

图1是表示制造本发明的纤维增强树脂成型材料的工序的一例的结构示意图。

图2是表示本发明中使用的短切纤维束[A]的一例的二维平面投影图，其是示出短切纤维束[A]的纤维长度、纤维束宽度及前端角度的锐角θa、θb的测定部位的图。

图3是表示本发明的制造方法中使用的分配器(分散器)的结构的一例的侧视图(A)及主视图(B)。

图4是表示图3的分配器的动作的一例的结构示意图。

图5是表示在本发明中实施部分分纤处理时的插入旋转分纤单元的移动循环的一例的说明图。

图6是用于说明本发明中的“束厚度[E]为200μm以上的短切纤维束[A]的比例”的技术含义的束厚度与束比例的关系图。

图7是用于说明本发明中的“束厚度[E]的CV值”的技术含义的束厚度与束比例的关系图。

图8是表示本发明中的、为了排除在成型品[D]的端部处的因成型时流动所致的对束厚度的影响而不实施束厚度的测定的、成型品[D]的从端部起30mm的区域的例子(例1、例2)的说明图。

具体实施方式

以下，关于本发明，与实施方式一起进行详细地说明。

本发明涉及的纤维增强树脂成型材料成型品是由纤维增强树脂成型材料[C]形成的成型品[D]，所述纤维增强树脂成型材料[C]是使基体树脂[B]含浸于将增强纤维束切断而得到的短切纤维束[A]而成的，所述纤维增强树脂成型材料成型品的特征在于，在所述成型品[D]的除从成型品端部起30mm外的区域中，针对前述成型品[D]的任意的厚度方向的截面，设定由成型品厚度和与成型品厚度方向正交的方向的宽度规定的面积成为40mm²以上的任意矩形区域，关于在所设定的矩形区域中存在的所述短切纤维束[A]的束厚度[E]，满足下述要件[1]～[3]。

[1]在针对所述束厚度[E]以每0μm～10μm设定区间并制作频率分布的情况下，显示最大值的区间内的束厚度[E]的最频值在30～100μm的范围内。

[2]前述束厚度[E]为200μm以上的短切纤维束[A]的比例为5％以下。

[3]前述束厚度[E]的CV值在10～60％的范围内。

本发明中的短切纤维束[A]是将由沿单向排列的多根长丝形成的连续增强纤维束在纤维长度方向上隔开一定的间隔切断而得的纤维束。

作为短切纤维束[A]，可列举例如使用下述纤维作为纤维的增强纤维等：芳族聚酰胺纤维、聚乙烯纤维、聚对亚苯基苯并噁唑(PBO)纤维等有机纤维；玻璃纤维、碳纤维、碳化硅纤维、氧化铝纤维、泰伦诺(Tyranno)纤维、玄武岩纤维、陶瓷纤维等无机纤维；不锈钢纤维、钢纤维等金属纤维；以及硼纤维、天然纤维、改性天然纤维。其中，碳纤维(尤其是PAN系碳纤维)在这些增强纤维中为轻质、而且在比强度及比弹性模量方面具有特别优异的性质，进而耐热性、耐化学药品性也优异，因此优选。

作为本发明中的基体树脂[B]，能够使用热固性树脂、热塑性树脂。作为树脂，可仅使用热固性树脂，也可仅使用热塑性树脂，还可使用热固性树脂和热塑性树脂两者。

作为热固性树脂，可列举例如环氧树脂、不饱和聚酯树脂、乙烯基酯树脂、酚醛树脂、环氧丙烯酸酯树脂、苯氧基树脂、醇酸树脂、聚氨酯树脂、马来酰亚胺树脂、氰酸酯树脂等热固性树脂。尤其在使用环氧树脂、不饱和聚酯树脂、乙烯基酯树脂时，显现出对增强纤维优异的界面粘接性，因此优选。作为热固性树脂，可单独使用1种，也可并用2种以上。

作为热塑性树脂，可列举例如：聚乙烯树脂、聚丙烯树脂等聚烯烃系树脂；聚酰胺6树脂、聚酰胺6,6树脂等聚酰胺系树脂；聚对苯二甲酸乙二醇酯树脂、聚对苯二甲酸丁二醇酯树脂等聚酯系树脂；聚苯硫醚树脂、聚醚酮树脂、聚醚砜树脂、芳香族聚酰胺树脂等。作为热塑性树脂，可单独使用1种，也可并用2种以上。

另外，在基体树脂中可根据需要配合固化剂、内部脱模剂、增稠剂、稳定剂等添加剂。

本发明中的纤维增强树脂成型材料[C]可通过使基体树脂[B]含浸于短切纤维束[A]来得到。尤其使用热固性树脂作为基体树脂[B]的纤维增强树脂成型材料被称作SMC(片状模塑料)，可作为成型品的中间体进行利用。

本发明的纤维增强树脂成型材料[C]的短切纤维束[A]的重量含有率相对于纤维增强树脂成型材料[C]的总重量优选为20重量％以上且75重量％以下，更优选为30～70重量％，进一步优选为40～70重量％。如果短切纤维束[A]的重量含有率为下限值以上，则容易得到力学特性优异的纤维增强树脂成型材料[C]的成型品[D]。如果短切纤维束[A]的纤维重量含有率为上限值以下，则成型时的流动阻力，可得到优异的流动性，并且能够降低短切纤维束[A]的弯曲、取向不均。

本发明中的成型品[D]可列举例如：将纤维增强树脂成型材料[C]配置于模具内并进行加热，使用加压机进行加压成型的成型品；将纤维增强树脂成型材料[C]配置于加热后模具内，使用加压机进行加压成型的成型品。

本发明中的束厚度[E]是在纤维增强树脂成型材料[C]的成型品[D]的沿厚度方向的截面中存在的、短切纤维束[A]的相对于纤维方向垂直的截面中的短径长度。另外，本发明中的束厚度[E]的最频值是指在针对束厚度[E]以每0μm～10μm设定区间并制作频率分布的情况下显示最大值的区间内的最频值。但是，在后述的实施例、比较例中，方便起见，设为在针对束厚度[E]以每0μm～10μm设定区间并制作频率分布的情况下显示最大值的区间的中央值，例如在该区间为30～40μm区间的情况下将最频值设为35μm。

短切纤维束[A]的束厚度[E]的测定通过以下方式来实施，即，为了实施将在纤维增强树脂成型材料[C]的成型时流动发生紊乱的、成型品[D]的端部处的因流动所致的对束厚度的影响排除的评价，在成型品[D]的除从端部起的30mm的区域外的截面区域中，考虑到测定的偏差，针对任意的厚度方向的截面，设定由成型品厚度和与成型品厚度正交的宽度规定的面积成为40mm²以上的任意矩形区域，测定在矩形区域中存在的所有增强纤维束的束厚度[E]。此外，例如针对熔接线、筋等在纤维增强树脂成型材料[C]的成型时流动发生紊乱的成型品[D]的区域，为了实施将因流动所致的对束厚度的影响排除的评价，而将该区域从测定增强纤维束的束厚度[E]的截面中除去。在图8中示出为了排除在成型品[D]的端部上的因成型时流动所致的对束厚度的影响而不实施束厚度的测定的成型品[D]的从端部起30mm的区域的例子。在例1所示的平板中，将从成型品端部起30mm的区域设为不实施束厚度的测定的区域801。在例2中，带孔的成型品的从孔起30mm的区域也设为不实施束厚度的测定的区域801。另外，关于成型品曲面部802，将从成型品端部起曲线长度为30mm的区域设为不实施束厚度的测定的区域801。

纤维增强树脂成型材料[C]的成型品[D]的破坏是以短切纤维束[A]的端部的应力集中部为起点发生的。因此，通过减轻短切纤维束[A]的端部的应力集中，能够提高成型品[D]的强度。作为短切纤维束[A]端部的应力集中的减轻方法，可列举较薄地控制短切纤维束[A]的束厚度[E]的方法。基于上述理由，本发明中的成型品[D]如上述那样满足以下要件[1]～[3]是重要的。

[1]在针对束厚度[E]以每0μm～10μm设定区间并制作频率分布的情况下，显示最大值的区间内的束厚度[E]的最频值在30～100μm的范围内。

[2]束厚度[E]为200μm以上的短切纤维束[A]的比例为5％以下。

[3]束厚度[E]的CV值在10～60％的范围内。

关于上述的[1]，在将相当于束厚度[E]的目标厚度的、束厚度[E]的最频值设定得较薄时，降低应力集中，能够达成纤维增强树脂成型材料[C]的成型品[D]的高强度化。然而，在将束厚度[E]的最频值设定得较薄的情况下，制造纤维增强树脂成型材料[C]时的工序通过性下降。鉴于以上情况，束厚度[E]的最频值需要在30～100μm的范围内，束厚度[E]的最频值优选在30～90μm的范围内，束厚度[E]的最频值更优选在30～80μm的范围内。在该情况下，前述的改善效果大，可得到优异的力学特性的成型品[D]。

关于上述的[2]，当在成型品[D]中存在脆弱部的情况下，从脆弱部发生破坏，由脆弱部的强度决定成型品[D]的强度。因此，对于力学特性的提高而言，需要以在成型品[D]中不产生脆弱部的方式提高成型品[D]的均质性。

纤维增强树脂成型材料[C]的成型品[D]的短切纤维束[A]的束厚度[E]具有一定范围的分布。在束厚度[E]厚的束中，短切纤维束[A]端部处的应力集中大而成为成型品[D]的脆弱部。因此，纤维增强树脂成型材料[C]的成型品[D]的强度根据束厚度[E]的分布而发生变化，即使束厚度[E]的最频值相同，在束厚度[E]厚的部分较多地存在于成型品[D]中的情况下，成型品[D]的强度也会下降。因此，对于提高纤维增强树脂成型材料[C]的成型品[D]的强度而言，需要使束厚度[E]厚的短切纤维束[A]的比例降低。但是，在降低厚的短切纤维束[A]的比例时，存在制造纤维增强树脂成型材料[C]时的工序通过性下降的风险。鉴于以上情况，为了提高成型品[D]的强度，需要使束厚度[E]为200μm以上的短切纤维束[A]的比例为5％以下。另外，为了避免使工序通过性下降，束厚度[E]为200μm以上的短切纤维束[A]的比例优选在0.1～5％的范围内。束厚度[E]为200μm以上的短切纤维束[A]的比例更优选为0.1～3％的范围。在这样的束厚度[E]为200μm以上的短切纤维束[A]的比例的情况下，前述的改善效果大，可得到力学特性优异的成型品[D]。

关于上述的[3]，纤维增强树脂成型材料[C]的成型品[D]的束厚度[E]具有一定范围的分布。因此，纤维增强树脂成型材料[C]的成型品[D]的强度根据束厚度[E]的分布而发生变化，即使束厚度[E]的最频值相同，在束厚度[E]较广分布的情况下，纤维增强树脂成型材料[C]的成型品[D]的强度也会产生偏差。因此，对于降低纤维增强树脂成型材料[C]的成型品[D]的强度偏差而言，需要使束厚度[E]的分布范围变窄。鉴于以上情况，需要使束厚度[E]的变动系数(CV)在10～60％的范围内，束厚度[E]的变动系数(CV)优选在10～50％的范围内，束厚度[E]的变动系数(CV)更优选在10～40％的范围内。在该情况下，前述的改善效果大，可得到显示优异的均质性的成型品[D]。

使用例如图6、图7对如上所述的本发明中的要求特性的概念进行说明。正如用于说明本发明中的“束厚度[E]为200μm以上的短切纤维束[A]的比例”的技术含义的图6所示，厚束多的分布和厚束少的分布成为例如如图所示的分布，但是，在两分布中，即使束厚度平均值相同，厚束少的分布这一方也会成为高强度。迄今为止大多可见平均束厚度为例如100μm以下的提案，但是并没有对厚束的比例进行明确规定的提案。即，束厚度对强度有影响(强度随着束厚度增加而下降)，即使束厚度的平均值相同，只要存在厚束，就会以该厚束为起点产生破坏，因此，即使是相同的平均值，如果厚束越少，则强度越高。

另外，正如用于说明本发明中的“束厚度[E]的CV值”的技术含义的图7所示，束厚度分布偏差大的分布和束厚度分布偏差小的分布成为例如如图所示的分布，但是，在两分布中，即使束厚度平均值相同，束厚度分布偏差小的分布这一方的强度CV值也低。迄今为止大多可见平均束厚度为例如100μm以下的提案，但是并没有对束厚度分布的CV值进行规定的提案。即，束厚度对强度有影响(强度随着束厚度增加而下降)，因此能够通过降低束厚度分布的CV值来降低强度偏差。

另外，在本发明中的纤维增强树脂成型材料[C]中，束厚度[E]的平均值优选为100μm以下，束厚度[E]的平均值更优选为80μm以下。如果束厚度[E]的平均值为前述的上限值以下，则能够减轻成型品[D]的短切纤维束[A]端部的应力集中，能够提高纤维增强树脂成型材料[C]的成型品[D]的强度。但是，在过度减薄平均束厚度的情况下，制造纤维增强树脂成型材料[C]时的工序通过性下降。鉴于以上情况，束厚度[E]的平均值优选为50μm以上。

本发明涉及的纤维增强树脂成型材料成型品的制造方法是制造由纤维增强树脂成型材料[C]形成的成型品[D]的方法，所述纤维增强树脂成型材料[C]是使基体树脂[B]含浸于将增强纤维束切断而得到的短切纤维束[A]而成的，所述制造方法的特征在于，在所述成型品[D]的除从成型品端部起30mm外的区域中，针对所述成型品[D]的任意厚度方向的截面，设定由成型品厚度和与成型品厚度正交的宽度规定的面积成为40mm²以上的任意矩形区域，关于在所设定的矩形区域中存在的所述短切纤维束[A]的束厚度[E]，满足下述要件[1]～[3]。

[1]在针对所述束厚度[E]以每0μm～10μm设定区间并制作频率分布的情况下，显示最大值的区间内的束厚度[E]的最频值在30～100μm的范围内。

[2]所述束厚度[E]为200μm以上的短切纤维束[A]的比例为5％以下。

[3]所述束厚度[E]的CV值在10～60％的范围内。

关于上述的[2]，如前述那样，为了提高成型品[D]的强度，需要使束厚度[E]为200μm以上的短切纤维束[A]的比例为5％以下。另外，在考虑避免工序通过性的下降时，束厚度[E]为200μm以上的短切纤维束[A]的比例优选在0.1～5％的范围内。束厚度[E]为200μm以上的短切纤维束[A]的比例更优选在0.1～3％的范围内。

对于本发明中的纤维增强树脂成型材料[C]而言，例如，可使用图1所示的装置来制造，但并无特别限定。在图1所示的装置中，依次进行以下的散布工序及含浸工序。本发明的纤维增强树脂成型材料[C]的成型品[D]并无特别限定，例如通过以下的成型工序来制造。

＜散布工序＞

在散布工序中，拉出从卷绕有连续增强纤维束的绕线筒102供给的连续增强纤维束103，经过夹持辊104后，在裁切机105中以成为规定长度的方式连续地裁切，散布到第1树脂片112上。在裁切时，可以将连续增强纤维束切割成切割角度θ成为0°＜θ＜90°的范围内的规定角度。此处，切割角度是指：如图2所示，La或Lb与短切纤维束[A]201的切断线所成的角度中较小的角度(锐角)θa、θb。作为将连续增强纤维束切割成规定角度的方法，可例示在向裁切机105搬送丝时具有角度的情况和使裁切机105相对于丝具有角度的情况。

作为裁切机105，只要不阻碍本发明的课题，则并无特别限制，可例示铡刀式、旋切刀式。如前述所示，相对于搬送增强纤维线束的方向而言，用于切割的刀刃的方向并无特别限制，可以与搬送前述增强纤维线束的机构同样地具有角度。

作为得到束长不同的不连续增强纤维束的方法，可例示准备多个裁切机105而得到束长不同的不连续增强纤维束的方法，等等。

由此，在行进的第1树脂片112上连续地形成经由分配器(分散器)106无规地散布短切纤维束[A]108而成的包含短切纤维束[A]的片材113。此时，为了防止短切纤维束[A]分散到不需要的部位，可以预先设置防飞散板107。

＜含浸工序＞

在含浸工序中，从第1片材辊110拉出第1载体片(carrier sheet)111而向第1输送机114供给，利用第1树脂浴109并通过刮刀而以规定的厚度涂布基体树脂[B]的糊料(paste)，形成第1树脂片112。

从第2片材辊115拉出长条的第2载体片116而向第2输送机117供给。利用第2树脂浴118在第2载体片116的表面上以规定的厚度涂布基体树脂[B]的糊料，形成第2树脂片119。

通过搬送第2载体片116，从而使第2树脂片119行进，将第2树脂片119连同第2载体片116一起贴合并层叠于包含短切纤维束[A]的片材113上。由此，连续地形成包含短切纤维束[A]的片材113被第1树脂片112及第2树脂片119夹持而成的纤维增强树脂成型材料前体120。

利用加压机构121，从两面对纤维增强树脂成型材料前体120进行加压，使第1树脂片112及第2树脂片119的基体树脂[B]含浸于包含短切纤维束[A]的片材113中，在第1载体片111与第2载体片116之间形成纤维增强树脂成型材料[C]122。

＜成型工序＞

由纤维增强树脂成型材料[C]制造的成型品[D]的制造工序并无特别限定，能够使用前述纤维增强树脂成型材料[C]并利用通常使用的加压成型法来得到。即，准备呈目标成型品形状的能上下分离的模具，以比模具的型腔的投影面积更小且比型腔厚度更厚的状态将纤维增强树脂成型材料[C]配置于型腔内。此时，本发明的纤维增强树脂成型材料[C]可以单独使用，也可以将纤维增强树脂成型材料[C]重叠多片来使用。接着，进行加热加压，打开模具，取出成型品，由此制造成型品[D]。需要说明的是，成型温度、成型压力、成型时间可根据目标成型品的形状进行适当选择。

由纤维增强树脂成型材料[C](其是使基体树脂[B]含浸于将增强纤维束切断而得到的短切纤维束[A]而成的)形成的成型品[D]的制造方法中，所述短切纤维束[A]是将所述增强纤维束拓宽后进行切割、之后通过分配器[G]106分散来制造的，由此，易于得到下述成型品[D]，其特征在于，在所述成型品[D]的除从成型品端部起30mm外的区域中，针对所述成型品[D]的任意厚度方向的截面，设定由成型品厚度和与成型品厚度正交的宽度规定的面积成为40mm²以上的任意矩形区域，在矩形区域中存在的所述短切纤维束[A]的束厚度[E]满足前述的要件[1]～[3]。

作为分配器[G]106，其是对切割后的短切纤维束[A]赋予冲击而使其分散的元件，可列举例如：相对于圆柱而言在圆柱的半径方向上安装多个棒的分配器；如图3中例示的分配器106那样，为在旋转轴301的轴方向两侧具备侧板的圆筒状，且在距离为Lc的侧板间设置有多个棒302的分配器；在毡搬送方向上配置有多个棒的分配器；以及喷吹空气使其分散的分配器；等等。

此处，作为棒，只要是对切割后的短切纤维束[A]赋予冲击的棒，则其材质不限，可考虑例如金属制、塑料制等。另外，关于棒的形状，只要是对切割后的短切纤维束[A]赋予冲击的形状，则其形状也不限，可例示圆棒、线、多边形截面的棒等。

通过使用分配器[G]使其分散，从而降低纤维增强树脂成型材料[C]的单位面积重量的偏差，提高材料的均质性，此外，还具有排除在增强纤维束的切割时重叠的短切纤维束[A]的重叠并使束厚度[E]减薄的效果，此外，还具有减小束厚度[E]的偏差的效果，容易得到束厚度[E]为前述的[1]～[3]的要件的范围内的优异力学特性的成型品[D]。

例如如图4所示，能够利用旋转的分配器[G]106的多个棒302敲击在切割成短切纤维束[A]时等容易产生的短切纤维束[A]108的重叠而使其分散。

在如上述那样分配器[G]106为利用棒敲击短切纤维束[A]而使其分散的分配器的情况下，敲击短切纤维束[A]的棒的速度为0.1～8m/sec(m/秒)时，容易得到束厚度[E]为前述的[1]～[3]的要件的范围内的优异力学特性的成型品[D]，随着分配器的动作容易产生因伴随流的影响所致的纤维增强树脂成型材料[C]的单位面积重量的偏差、短切纤维束[A]的取向。敲击短切纤维束[A]的棒的速度更优选为0.5～5m/sec，进一步优选为1.5～5m/sec。

另外，关于被切割前的增强纤维束的拓宽幅度，通过将拓宽的比例设为300～1200％，从而容易得到下述的成型品[D]：在所述成型品[D]的除从成型品端部起30mm外的区域中，针对成型品[D]的任意厚度方向的截面，设定由成型品厚度和与成型品厚度正交的宽度规定的面积成为40mm²以上的任意矩形区域，在矩形区域中存在的前述短切纤维束[A]的束厚度[E]满足前述的要件[1]～[3]。

作为增强纤维束的拓宽手段，可列举例如：使增强纤维束通过振动辊，通过基于各开纤棒的加热、摩擦、摇动等而将纤维束沿宽度方向拓宽的振动拓宽法、对增强纤维束喷吹经压缩的空气的空气拓宽法，等等。关于前述增强纤维束的拓宽幅度，通过将拓宽的比例设为300～1200％，从而使短切纤维束[A]的束厚度[E]变薄，并且能够维持工序通过性。关于上述增强纤维束的拓宽幅度，作为拓宽的比例，更优选为500～1200％，进一步优选为800～1200％。

短切纤维束[A]是在将上述增强纤维束拓宽后对沿着增强纤维束的纤维取向方向实施了断续地设置切口的部分分纤处理的部分分纤纤维束[F]进行切割，之后通过分配器[G]使其分散，由此在维持高工序通过性的状态下容易得到下述的成型品[D]：在所述成型品[D]的除从成型品端部起30mm外的区域中，针对所述成型品[D]的任意厚度方向的截面，设定由成型品厚度和与成型品厚度正交的宽度规定的面积成为40mm²以上的任意矩形区域，在矩形区域中存在的前述短切纤维束[A]的束厚度[E]满足前述的要件[1]～[3]。

作为部分分纤处理，可列举例如：如图5所示，一边使由多个单丝形成的增强纤维束401沿长度方向(纤维束行进方向)行进，一边将具备多个突出部404的旋转分纤单元(例如分纤处理用铁制板402)插入纤维束401，生成分纤处理部，并且在至少1个分纤处理部中的与突出部404的接触部403形成单丝交织的络合部405(图5中的(A)、(B))，然后，从纤维束中拔出分纤单元，经过包含络合部405的络合蓄积部后，再次将分纤单元插入纤维束401中的(图5中的(C)))方法；对由多个单丝形成的增强纤维束，将具备多个突出部的分纤单元插入纤维束，一边使分纤单元沿着纤维束的长度方向行进一边生成分纤处理部，并且在至少1个分纤处理部中的与突出部的接触部形成单丝交织的络合部，然后，从纤维束中拔出分纤单元，使分纤单元行进至经过包含络合部的络合蓄积部的位置后，再次将分纤单元插入纤维束中的方法。

作为部分分纤纤维束[F]，可列举交替地形成有分纤处理区间和在相邻的分纤处理区间之间形成的未分纤处理区间的增强纤维束，所述分纤处理区间是对由多个单丝形成的增强纤维束沿增强纤维束的长度方向部分地实施分纤处理而成的。通过使用部分分纤纤维束[F]进行制造，从而控制短切纤维束[A]的纤维根数，能够提高力学特性，能够在维持纤维束的收束性的状态下通过工序，因此能够维持高工艺性。

实施例

以下，利用实施例对本发明进行更具体地说明。

将短切纤维束[A]裁切、散布后含浸基体树脂[B]，由此制作纤维增强树脂成型材料[C]，使用所制作的纤维增强树脂成型材料[C]，进行加压成型，利用以下的评价方法取得弯曲特性。

＜使用原料＞

基体树脂[B]：使用混合有乙烯基酯(VE)树脂(Dow Chemical(株)制、“Derakane790”(注册商标))100重量份、过氧化苯甲酸叔丁酯(日本油脂(株)制，“PerbutylZ”(注册商标))1重量份、硬脂酸锌(堺化学工业(株)制，SZ-2000)2重量份、氧化镁(协和化学工业(株)制，MgO#40)4重量份的树脂。

＜束厚度[E]的评价方法＞

将纤维增强树脂成型材料[C]切成265×265mm，使其在纤维增强树脂成型材料[C]制造装置中的纤维增强树脂成型材料[C]的搬送方向(MD方向)对齐并层叠3片，配置于具有300×300mm的型腔的平板模具上的中央部(以填充率计相当于80％)后，通过加热型加压成型机，在13MPa的加压下，约140℃×5分钟的条件下使其固化，得到(长度×宽度)300×300mm×(厚度)3mm的平板状的成型品[D]。接着，将纤维增强树脂成型材料[C]的成型品[D]沿厚度方向切断，利用数字显微镜(制品名：VHX-6000)以200倍的倍率进行观察时，进行切断面的研磨直至能够明确地确认构成短切纤维束[A]的单丝的程度，对于以显微镜图像所拍摄的图像，以0.001mm的精度测定了短切纤维束[A]的束厚度[E]。对于所测定的束厚度[E]，为了导出最频值，设为在以每0μm～10μm设定区间并制作频率分布的情况下显示最大值的区间的中央值，例如在该区间为30～40μm区间的情况下，将最频值设为35μm。

＜弯曲特性的评价方法＞

依据JIS-K7017(1999)测定了弯曲强度、弯曲弹性模量。为了测定SMC的成型板的弯曲强度和弯曲弹性模量，从SMC的成型板中，沿着SMC的搬送方向(0°方向)和宽度方向(90°方向)，以成为试验片的长度/试验片的厚度＝50、试验片的宽度25mm的方式，分别切出6片试验片。然后，使用5kN的INSTRON万能试验机，在支点间距离/试验片的厚度＝40.5、支点间距离＝3×压头间距离、十字头速度10mm/分钟的条件下，对各试验片进行4点弯曲试验，测定各自的弯曲强度和弯曲弹性模量，求出各自的平均值、变动系数(CV)。将其评价结果归纳示于表1中。

＜拉伸特性的评价方法＞

依据JIS-K7164(2005)测定了拉伸强度、拉伸弹性模量。为了测定SMC的成型板的拉伸强度和拉伸弹性模量，从SMC的成型板中，沿着SMC的搬送方向(0°方向)和宽度方向(90°方向)，分别切出6片长度250mm、厚度3mm、宽度25mm的试验片。然后，使用500kN的INSTRON万能试验机，在十字头速度2mm/分钟的条件下对各试验片进行拉伸试验，测定各自的拉伸强度和拉伸弹性模量，求出各自的平均值、变动系数(CV)。将其评价结果归纳示于表1中。在弯曲试验中，由于对材料表面被施加最大应力，因此仅受到材料表面的缺陷影响，但是，在拉伸试验中，由于在材料内部被施加一样的应力，因此受到材料中全部缺陷的影响。因此，在拉伸试验中容易确认到因存在缺陷所致的强度下降的影响。

(实施例1)

作为增强纤维束，使用了长丝数为50,000根的连续碳纤维束(ZOLTEK公司制、制品名：“ZOLTEK(注册商标)”PX35-50K)。使用卷绕机，以10m/min的恒定速度解绕，使所解绕的增强纤维束从以5Hz沿轴向振动的振动拓宽辊通过而拓宽增强纤维束后，从限制为50mm宽度的宽度限制辊通过，由此得到拓宽成50mm的、厚度为0.03mm(30μm)的拓宽增强纤维束。对所得的拓宽纤维束，准备了相对于增强纤维束的宽度方向而言以5mm的等间隔平行地设有具备厚度0.3mm、宽度3mm、高度20mm的突出形状的分纤处理用铁制板的分纤处理单元。将该分纤处理单元相对于拓宽增强纤维束以图5所示的方式间歇式地插拔，制成部分分纤纤维束。

从第1坯材辊(第1片材辊)拉出聚丙烯制的第1载体片而向第1输送机供给，使用刮刀以规定的厚度涂布基体树脂[B]糊料，形成第1树脂片。

以一定的速度向裁切机搬送丝时，在以切割角度成为约15°的方式保持角度的同时，供给部分分纤纤维束，连续地斜向裁切纤维束。接着，用分配器(分散器)使短切纤维束[A]分散，使其落下并散布在第1树脂片上，连续地形成纤维束无规地取向而成的片状纤维束。分配器为圆筒状、且在侧面以旋转轴为中心在半径10cm的圆周上设置有多个棒，以位于裁切机的正下方的方式进行设置，并且以分配器的旋转轴与由短切纤维束[A]形成的片材的厚度方向垂直且与由短切纤维束[A]形成的片材的搬送方向垂直的方式进行设置，如图1的箭头所示，相对于搬送方向从右边观察分配器的旋转方向时，相对于分散器的旋转轴在顺时针的方向以400rpm的速度进行旋转。

接着，从第2坯材辊(第2片材辊)拉出聚丙烯制的第2载体片而向第2输送机供给，使用刮刀以规定的厚度涂布基体树脂[B]糊料，形成第2树脂片。

将第2树脂片与第2载体片一起贴合并层叠于由短切纤维束[A]形成的片材上，从双面加压，使基体树脂[B]含浸于由短切纤维束[A]形成的片材中，制作纤维增强树脂成型材料[C]。然后，从制造后起1周在25±5℃的温度下对所制作的纤维增强树脂成型材料[C]进行时效，并且实施了各评价。

纤维增强树脂成型材料[C]的厚度在用游标卡尺进行测定的情况下为2.1mm。所得的短切纤维束[A]的单位面积重量为1160g/m²，所制作的纤维增强树脂成型材料[C]的纤维重量含有率为57.2％。

另外，将纤维增强树脂成型材料[C]切成265×265mm，使其与纤维增强树脂成型材料[C]制造装置中的纤维增强树脂成型材料[C]的搬送方向(MD方向)对齐，并且以使一个纤维增强树脂成型材料[C]的最外层F1与另一纤维增强树脂成型材料[C]的表面F3接触的方式层叠3片，配置于具有300×300mm的型腔的平板模具上的中央部(以填充率计相当于80％)后，通过加热型加压成型机，在10MPa的加压、约140℃×5分钟的条件下使其固化，得到300×300mm×3mm的平板状的成型品[D]。将所得的成型品[D]沿着厚度方向进行切断，对于在成型品[D]的除从端部起30mm的区域外的截面区域中设定的、宽度15mm的区域中存在的短切纤维束[A]的束厚度[E]全部进行测定。将评价的结果示于表1中。该成型品的弯曲强度为381Mpa，弯曲弹性模量为41Gpa，拉伸强度为333Mpa，拉伸弹性模量为41GPa。将评价结果示于表1中。

(实施例2)

作为增强纤维束，使用了长丝数12,000根的连续碳纤维束(东丽公司制，制品名：“Torayca(注册商标)”T700SC-12000)。对厚度0.02mm的碳纤维束，准备了相对于增强纤维束的宽度方向以5mm的等间隔平行地设有具备厚度0.3mm、宽度3mm、高度20mm的突出形状的分纤处理用铁制板的分纤处理单元。将该分纤处理单元相对于拓宽增强纤维束以图5所示的方式间歇式地插拔，制成部分分纤纤维束。

除了以上记载的部分分纤纤维束的制作方法以外，与实施例1同样地得到成型品。将与实施例1同样地测定束厚度[E]得到的结果示于表1中。该成型品的弯曲强度为434Mpa，弯曲弹性模量为42Gpa，拉伸强度为355Mpa，拉伸弹性模量为42GPa。将评价结果示于表1中。

(实施例3)

作为增强纤维束，使用了长丝数6,000根的连续碳纤维束(东丽公司制，制品名：“Torayca(注册商标)”T700SC-6000)。对厚度0.01mm的碳纤维束，准备了相对于增强纤维束的宽度方向以5mm的等间隔平行地设有具备厚度0.3mm、宽度3mm、高度20mm的突出形状的分纤处理用铁制板的分纤处理单元。将该分纤处理单元相对于拓宽增强纤维束以图5所示的方式间歇式地插拔，制成部分分纤纤维束。

除了以上记载的部分分纤纤维束的制作方法以外，与实施例1同样地得到成型品。将与实施例1同样地测定束厚度[E]得到的结果示于表1中。该成型品的弯曲强度为453MPa，弯曲弹性模量为43GPa，拉伸强度为360MPa，拉伸弹性模量为42GPa。将评价结果示于表1中。

(实施例4)

作为增强纤维束，使用了长丝数50,000根的连续碳纤维束(ZOLTEK公司制，制品名：“ZOLTEK(注册商标)”PX35-50K)。使用卷绕机，以10m/min的恒定速度解绕，使所解绕的增强纤维束通过以5Hz在轴向上振动的振动拓宽辊而拓宽增强纤维束后，从限制为75mm宽度的宽度限制辊通过，由此得到拓宽成75mm的厚度0.02mm(20μm)的拓宽增强纤维束。对所得的拓宽纤维束，准备了相对于增强纤维束的宽度方向以5mm的等间隔平行地设有具备厚度0.3mm、宽度3mm、高度20mm的突出形状的分纤处理用铁制板的分纤处理单元。将该分纤处理单元相对于拓宽增强纤维束以图5所示的方式间歇式地插拔，制成部分分纤纤维束。

除了以上记载的部分分纤纤维束的制作方法以外，与实施例1同样地得到成型品。将与实施例1同样地测定束厚度[E]得到的结果示于表1中。该成型品的弯曲强度为420MPa，弯曲弹性模量为41GPa，拉伸强度为345MPa，拉伸弹性模量为42GPa。将评价结果示于表1中。

(比较例1)

作为增强纤维束，使用了长丝数50,000根的连续碳纤维束(ZOLTEK公司制，制品名：“ZOLTEK(注册商标)”PX35-50K)。接着，在不使纤维束拓宽的情况下，准备了相对于增强纤维束的宽度方向以5mm的等间隔平行地设有具备厚度0.3mm、宽度3mm、高度20mm的突出形状的分纤处理用铁制板的分纤处理单元。将该分纤处理单元相对于碳纤维束以图5所示的方式间歇式地插拔，制成部分分纤纤维束。

除了以上记载的部分分纤纤维束的制作方法以外，与实施例1同样地得到成型品。将与实施例1同样地测定束厚度[E]得到的结果示于表1中。该成型品的弯曲强度为379MPa，弯曲弹性模量为42GPa，拉伸强度为300MPa，拉伸弹性模量为41GPa。将评价结果示于表1中。

(比较例2)

对于与实施例1同样制作的部分分纤纤维束，除了在不使用分配器的情况下进行分散并散布的制作方法以外，与实施例1同样地制作短切纤维束，并且与实施例1同样地得到成型品。将与实施例1同样地测定束厚度[E]得到的结果示于表1中。该成型品的弯曲强度为375MPa，弯曲弹性模量为41GPa，拉伸强度为328MPa，拉伸弹性模量为42GPa。将评价结果示于表1中。

(比较例3)

作为增强纤维束，使用了长丝数24,000根的连续碳纤维束(东丽公司制，制品名：“Torayca(注册商标)”T700SC-24000)。对厚度0.10mm的碳纤维束，准备了相对于增强纤维束的宽度方向以5mm的等间隔平行地设有具备厚度0.3mm、宽度3mm、高度20mm的突出形状的分纤处理用铁制板的分纤处理单元。将该分纤处理单元相对于拓宽增强纤维束以图5所示的方式间歇式地插拔，制成部分分纤纤维束。

除了以上记载的部分分纤纤维束的制作方法以外，与实施例1同样地得到成型品。将与实施例1同样地测定束厚度[E]得到的结果示于表1中。该成型品的弯曲强度为407MPa，弯曲弹性模量为43GPa，拉伸强度为328MPa，拉伸弹性模量为42GPa。将评价结果示于表1中。

[表1]

产业上的可利用性

作为本发明的纤维增强树脂成型材料、成型品的用途，可列举要求轻质性以及优异力学特性的车门、保险杠加强件、座椅(面板、框架)等汽车部件、曲柄、轮辋等自行车部件、杆头、球拍等高尔夫球、网球等运动用品部件、内饰材料等交通车辆/航空器部件、机械臂等工业机械部件。其中，除了轻质以外，还能够优选应用于要求复杂形状的成型追随性的车门、保险杠加强件、座椅(面板、框架)等汽车部件。

附图标记说明

102：卷绕有连续增强纤维束的绕线筒

103：连续增强纤维束

104：夹持辊

105：裁切机

106：分配器(分散器)

107：防飞散板

108：短切纤维束[A]

109：第1树脂浴

110：第1片材辊

111：第1载体片

112：第1树脂片

113：由短切纤维束[A]形成的片材

114：第1输送机

115：第2片材辊

116：第2载体片

117：第2输送机

118：第2树脂浴

119：第2树脂片

120：纤维增强树脂成型材料前体

121：加压机构

122：纤维增强树脂成型材料[C]

201：短切纤维束[A]

301：分配器(分散器)的旋转轴

302：棒

401：增强纤维束

402：分纤处理用铁制板

403：接触部

404：突出部

405：络合部

801：不实施束厚度的测定的区域

802：成型品曲面部

Claims (5)

1.纤维增强树脂成型材料成型品，其是由纤维增强树脂成型材料[C]形成的成型品[D]，所述纤维增强树脂成型材料[C]是使基体树脂[B]含浸于将增强纤维束切断而得到的短切纤维束[A]而成的，所述纤维增强树脂成型材料成型品的特征在于，在所述成型品[D]的除从成型品端部起30mm外的区域中，针对所述成型品[D]的任意的厚度方向的截面，设定由成型品厚度和与成型品厚度方向正交的方向的宽度规定的面积成为40mm²以上的任意矩形区域，关于在所设定的矩形区域中存在的所述短切纤维束[A]的束厚度[E]，满足下述要件[1]～[3]，

[1]在针对所述束厚度[E]以每0μm至10μm设定区间并制作频率分布的情况下，显示最大值的区间内的束厚度[E]的最频值在30～100μm的范围内；

[2]所述束厚度[E]为200μm以上的短切纤维束[A]的比例为5％以下；

[3]所述束厚度[E]的CV值在10～60％的范围内。

2.根据权利要求1所述的纤维增强树脂成型材料成型品，其中，所述束厚度[E]为200μm以上的短切纤维束[A]的比例在0.1～5％的范围内。

3.根据权利要求1或2所述的纤维增强树脂成型材料成型品，其中，所述束厚度[E]的平均值为50μm以上且100μm以下。

4.根据权利要求1或2所述的纤维增强树脂成型材料成型品，其中，所述增强纤维束为碳纤维束。

5.根据权利要求1或2所述的纤维增强树脂成型材料成型品，其中，所述基体树脂[B]为选自乙烯基酯树脂、环氧树脂或不饱和聚酯树脂中的热固性树脂。

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