CN113346139A - 一种电解液及锂电池 - Google Patents

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Abstract

为克服现有技术中锂电池锂枝晶的生长导致安全隐患的问题，本发明提供了一种电解液，包括锂盐、非水有机溶剂和添加剂，所述添加剂包括如下结构式所示的化合物A，化合物A：
Figure DDA0003092305570000011
其中，R1、R2各自独立地选自碳原子数为1‑3的含氟链状脂肪烃。同时，本发明还公开了含有上述电解液的锂电池。本发明提供的电解液可以抑制锂枝晶的生长，增强隔膜浸润性，提升电池的循环性能和使用寿命。

Description

一种电解液及锂电池
技术领域
本发明涉及一种锂电池电解液以及含有该电解液的锂电池。
背景技术
随着便携式电子设备和电动汽车的发展，传统的锂离子电池(LIBs)已难以满足高能量密度的需求。在众多的候选电池中，锂金属电池(LMBs)因其超高的理论比容量(3860mAh/g)和最低的电化学电位(-3.04V vs标准氢电极)而一直被认为是最有前途的一种。然而，由于锂枝晶的形成不理想、低库仑效率、不稳定的固体电解质界面(SEI)等因素严重限制了锂金属电池的大规模商业应用。更糟糕的是，在镀锂/剥锂过程中，锂枝晶的持续生长可能会造成严重的安全隐患。因此，迫切需要克服这些严重的问题，以开发更高效、更安全的锂金属电池。
目前，有一些策略被提出用来抑制锂枝晶生长和保护锂负极，例如电解液修饰、固态电解质、高浓度和局部高浓度电解液、离子液体、负极材料结构设计等等。但是，从实际应用的角度来看，电解液添加剂具有成本低、易于加工等优点，可以较好地提高锂金属电池的性能。现已有文献报道了各种提高电池性能的电解液添加剂，包括碳酸氟乙烯(FEC)和碳酸亚乙烯酯(VC)对SEI层的调节，Cs+和K+离子的新型静电屏蔽机制，15-冠醚-5和LiTFA对溶剂化作用的影响等等。
然而，在众多的电解液添加剂中，其能够起到作用的地方大多集中在单个电极上，因此在一定程度上对电池性能的提高是十分有限的。为了突破这些限制，希望多功能添加剂同时影响阳极，促进SEI和阴极电解质界面(CEI)的形成，提高电池各方面的性能。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是针对现有技术中锂电池锂枝晶的生长导致安全隐患的问题，提供一种锂电池电解液，可以抑制锂枝晶的生长，增强隔膜浸润性，提升电池的循环性能和使用寿命。
本发明解决上述技术问题所采用的技术方案如下：
提供一种电解液，包括锂盐、非水有机溶剂和添加剂，所述添加剂包括如下结构式所示的化合物A，
化合物A：
Figure BDA0003092305550000021
其中，R1、R2各自独立地选自碳原子数为1-3的含氟链状脂肪烃。
本发明还提供了含有上述电解液的锂电池。
本发明提供的电解液中含有前述结构的化合物A，可有效抑制锂枝晶的生长，同时对正极、负极和隔膜起改善作用，优化正极的CEI、负极SEI，增加隔膜浸润性，从多方面来共同提高电池的整体性能。
附图说明
图1是由电解液1制备的锂电池S1的锂负极表面的扫描电镜图；
图2是由电解液2制备的锂电池S2的锂负极表面的扫描电镜图；
图3是由电解液3制备的锂电池S3的锂负极表面的扫描电镜图；
图4是由对比电解液1制备的锂电池D1的锂负极表面的扫描电镜图；
图5是由电解液1-3以及对比电解液1制备的锂对称电池的循环寿命图；
图6是由电解液2和对比电解液1制备的全电池的循环性能图；
图7是电解液2在隔膜表面的接触角测试图；
图8是对比电解液1在隔膜表面的接触角测试图。
具体实施方式
为了使本发明所解决的技术问题、技术方案及有益效果更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
本发明提供的电解液包括锂盐、非水有机溶剂和添加剂，所述添加剂包括如下结构式所示的化合物A，
化合物A：
Figure BDA0003092305550000022
其中，R1、R2各自独立地选自碳原子数为1-3的含氟链状脂肪烃。
本发明中，上述R1、R2均为含氟链状脂肪烃。不同于含S、N、P等杂原子基团的烃类或者含环状结构的烃类，具有化合物A结构的添加剂才能在电解液中体现出优异的抑制锂枝晶生长的特性，并对隔膜具有有效的浸润性。同时，R1、R2各自链段的碳原子数过多或过少均难以体现出上述优异效果。
根据本发明，所述R1、R2各自独立的选自全氟取代的链状脂肪烃。此时，化合物A在电解液中能实现更优异的效果。
化合物A中的基团R1、R2可以相同或不同，优选情况下，R1、R2为相同的基团。
本发明中，优选情况下，所述化合物A为具有如下结构的化合物：
Figure BDA0003092305550000031
根据本发明，作为添加剂的化合物A在电解液中的含量可以在较大范围内变动，优选情况下，所述电解液中，化合物A的重量百分含量为0.5-2.0wt％。
本发明所提供的电解液中，锂盐和废水有机溶剂可以采用本领域常用的各种物质，例如，所述锂盐选自LiPF6、LiBF4、LiBOB、LiDFOB、LiSbF6、LiAsF6、LiN(SO2CF3)2、LiN(SO2C2F5)2、LiC(SO2CF3)3或LiN(SO2F)2中的一种或两种以上；
所述电解液中，锂盐浓度为0.8-1.2M。
所述非水有机溶剂为环状碳酸酯和链状碳酸酯的混合物，所述环状碳酸酯选自碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯或碳酸丁烯酯中的一种或两种以上，所述链状碳酸酯选自碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯或碳酸甲丙酯中的一种或两种以上。采用高介电常数的环状碳酸酯有机溶剂与低粘度的链状碳酸酯有机溶剂的混合液作为锂离子电池电解液的溶剂，使得该有机溶剂的混合液同时具有高的离子电导率、高的介电常数及低的粘度。
同时，本发明还提供了一种锂电池，包括电池壳体以及位于电池壳体内的正极、负极、隔膜和电解液，所示电解液为前文所述的电解液。
所述正极包括正极集流体和位于正极集流体上的正极材料，所述正极材料包括正极活性材料，优选的，上述正极的活性材料选自LiCoO2、LiNiO2、LiMn2O4、LiCo1-yMyO2、LiNi1- yMyO2、LiMn2-yMyO4和LiNixCoyMnzM1-x-y-zO2中的一种或两种以上，其中，M选自Fe、Co、Ni、Mn、Mg、Cu、Zn、Al、Sn、B、Ga、Cr、Sr、V或Ti中的一种或两种以上，且0≤y≤1，0≤x≤1，0≤z≤1，x+y+z≤1。
作为本发明的另一方案，上述正极活性材料选自LiFe1-xMxPO4，其中M选自Mn、Mg、Co、Ni、Cu、Zn、Al、Sn、B、Ga、Cr、Sr、V或Ti中的一种或两种以上，且0≤x＜1。
所述负极包括负极集流体和位于负极集流体上的负极材料，所述负极材料包括石墨、硬碳、软碳、硅碳复合材料、硅氧碳复合材料、金属锂、金属锂、金属锂的合金中的一种或多种。
所述隔离体包含聚烯烃多孔膜、无纺布或纤维涂层、陶瓷涂层、无机固态电解质涂层中的一种或多种。
本发明提供的电解液适用于常规的各种锂电池，例如常规的锂电池以及锂金属电池等。
以下通过实施例对本发明进行进一步的说明。
实施例1
本实施例用于说明本发明公开的电解液。
在手套箱内(H2O<0.1ppm，O2<0.1ppm)中，称取适量的六氟磷酸锂(LiPF6)，将其溶于非水有机溶液中，得到基底电解液。
锂盐浓度：1M的六氟磷酸锂(LiPF6)；
非水有机溶剂：碳酸乙烯酯(EC):碳酸二甲酯(DMC)＝1:1(v:v)的混合溶剂；
在基底电解液中添加质量分数为0.5％的化合物A，搅拌均匀后得到电解液1，其中化合物A的结构为：
Figure BDA0003092305550000041
实施例2
本实施例用于说明本发明公开的电解液。
按照实施例1的方法配置电解液，区别在于，在基底电解液中添加质量分数为1％的化合物A，得到电解液2。
实施例3
本实施例用于说明本发明公开的电解液。
按照实施例1的方法配置电解液，区别在于，在基底电解液中添加质量分数为2％的化合物A，得到电解液3。
对比例1
本对比例用于对比说明本发明公开的电解液。
以实施例1的方法配置的基底电解液作为对比电解液1。
性能测试
分别采用上述制备得到的电解液1-3以及对比电解液1制备锂电池S1-S3、D1，然后采用Hitachi S4800扫描电镜观察不同电解液循环后的锂负极形貌。
锂电池制备方法如下：
锂对称电池：在手套箱内(H2O<0.1ppm，O2<0.1ppm)中，依次将正极壳→锂片→电解液→隔膜→锂片→不锈钢垫片→负极壳自下而上组装，然后转移至压片机进行冲压封装，得到制作完成的锂对称电池。
全电池：在手套箱内(H2O<0.1ppm，O2<0.1ppm)中，依次将正极壳→NCM622(LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2)极片→电解液→隔膜→锂片→不锈钢垫片→弹簧片→负极壳自下而上组装，然后转移至压片机进行冲压封装，得到制作完成的全电池。
如图1所示，由电解液1制备的锂电池S1的锂负极表面较为平整，只有少数的锂枝晶；图2中，由电解液1制备的锂电池S2的锂负极表面平整，没有锂枝晶存在；图3中，由电解液3制备的锂电池S3的锂负极表面较为平整，只有少数的锂枝晶；而图4中，由对比电解液1制备的锂电池D1锂负极十分粗糙，表面充满了大量的锂枝晶和空隙。
采用新威测试设备对组装的电池进行电化学性能测试。具体实验过程如下：将锂片作为正负极，组装成锂对称电池进行恒电流充放电测试；将锂片作为负极，以NCM622(LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2)为正极活性材料，匹配组装成全电池进行恒电流充放电测试，得到的测试结果如图5和图6所示。
从图5中可以看出，在锂对称电池中，本发明提供的电解液可以有效的延长电池的循环寿命，电解液2能够使得电池循环超过380小时后极化程度仍然较小，而用对比电解液1组装的电池在循环100小时后就出现了严重的极化并出现短路现象。从图6可以看出，在全电池中，采用电解液2组装的电池的循环稳定性得到大幅改善，循环250圈仍然保持近乎100％的库伦效率，比容量衰减较为缓慢。而采用对比电解液1组装的电池，库伦效率出现突然下降和波动的情况，同时比容量在循环过程中出现急剧衰减。
将电解液2和对比电解液1分别滴在隔膜(聚丙烯(PP))上，测量其接触角。
如图7和图8所示，电解液2在隔膜表面的接触角为40.5°，明显小于对比电解液1的65.4°，说明本发明提供的电解液2对隔膜具有良好的浸润性。
以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (10)

1.一种电解液，其特征在于，包括锂盐、非水有机溶剂和添加剂，所述添加剂包括如下结构式所示的化合物A，
化合物A：
Figure FDA0003092305540000011
其中，R1、R2各自独立地选自碳原子数为1-3的含氟链状脂肪烃。
2.根据权利要求1所述的电解液，其特征在于，所述R1、R2各自独立的选自全氟取代的链状脂肪烃。
3.根据权利要求1所述的电解液，其特征在于，所述化合物A为具有如下结构的化合物：
Figure FDA0003092305540000012
4.根据权利要求1-3中任意一项所述的电解液，其特征在于，所述电解液中，化合物A的重量百分含量为0.5-2.0wt％。
5.根据权利要求1所述的电解液，其特征在于，所述锂盐选自LiPF6、LiBF4、LiBOB、LiDFOB、LiSbF6、LiAsF6、LiN(SO2CF3)2、LiN(SO2C2F5)2、LiC(SO2CF3)3或LiN(SO2F)2中的一种或两种以上；
所述电解液中，锂盐浓度为0.8-1.2M。
6.根据权利要求1所述的电解液，其特征在于，所述非水有机溶剂为环状碳酸酯和链状碳酸酯的混合物，所述环状碳酸酯选自碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯或碳酸丁烯酯中的一种或两种以上，所述链状碳酸酯选自碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯或碳酸甲丙酯中的一种或两种以上。
7.一种锂电池，其特征在于，包括电池壳体以及位于电池壳体内的正极、负极、隔膜和电解液，所示电解液为权利要求1-6中任意一项所述的电解液。
8.根据权利要求7所述的锂电池，其特征在于，所述正极包括正极集流体和位于正极集流体上的正极材料，所述正极材料包括正极活性材料，所述正极活性材料选自LiCoO2、LiNiO2、LiMn2O4、LiCo1-yMyO2、LiNi1-yMyO2、LiMn2-yMyO4和LiNixCoyMnzM1-x-y-zO2中的一种或两种以上，其中，M选自Fe、Co、Ni、Mn、Mg、Cu、Zn、Al、Sn、B、Ga、Cr、Sr、V或Ti中的一种或两种以上，且0≤y≤1，0≤x≤1，0≤z≤1，x+y+z≤1。
9.根据权利要求7所述的锂电池，其特征在于，所述负极包括负极集流体和位于负极集流体上的负极材料，所述负极材料包括石墨、硬碳、软碳、硅碳复合材料、硅氧碳复合材料、金属锂、金属锂、金属锂的合金中的一种或多种。
10.根据权利要求7所述的锂电池，其特征在于，所述隔离体包含聚烯烃多孔膜、无纺布或纤维涂层、陶瓷涂层、无机固态电解质涂层中的一种或多种。
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