CN112952104B - 一种负极集流体及其组成的负极和锂离子电池 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种新型负极集流体及其组成的负极和锂离子电池,本发明负极片包括基底层,导电金属层,多孔导电层,复合粘结剂层。还公开了该负极片的制备方法和用该负极片制作的锂离子二次电池,该极片的发明减轻了极片本身的重量和体积,提高了锂离子二次电池的能量密度,且该极片的导电性较佳,解决了电池大功率下锂离子析出沉积析锂的问题,最终获得超高能量密度安全可靠的锂离子电池。
Description
技术领域
本发明专利属于锂离子电池技术领域,涉及一种新型负极集流体及其组成的负极和锂离子电池,具体是一种轻量化新型导电的负极集流体以及由其组成的锂离子电池负极及锂离子电池。
背景技术
目前锂离子电池广泛应用于动力,储能,通讯,民用二轮车等市场,其广泛的应用使得各研究者纷纷对锂离子电池进行了一系列的研究,但随着市场需求的不断变化,对于锂离子电池的能量密度和体积密度的要求不断增加,因此急迫需求解决锂离子电池的轻量化,高性能化的问题,找到更轻更可靠的材料迫在眉睫。
对于铁锂电池来说,受于材料的耐电压范围,以及材料本身的容量,其能量密度的提升需要从其他角度进行全面的改进,而对于电池最重要的零部件,负极片显得尤为重要。
因此在负极片上进行研究,对于改善电池的能量密度和体积密度会有更大的提升。而现如今负极片材料的克容量不足,其本身集流体的重量偏重,限制了电池能量密度的提升。
发明内容
本发明实施例的目的在于解决现有技术缺陷,提供一种轻量化新型导电的负极集流体及其组成的锂离子电池负极和锂离子电池,应用该技术方案不仅可以解决锂离子电池轻量化的问题,也有利于提升锂电池的能量密度以及循环性能。
第一方面,本发明提供了一种负极集流体,该集流体为汉堡式层状结构,包括基底层、导电金属层、多孔导电层和复合粘结剂层;所述基底层为位于中心的导电聚合物,被上下两层导电金属层包裹;所述导电金属层外侧表面设有多孔导电层;所述多孔导电层外侧表面涂覆有复合粘结剂层;所述导电金属层的宽度大于基底层宽度;
所述导电聚合物的导电率为10-3S/cm-105S/cm,孔隙率为35-43%,面密度为2-15g/m2,抗拉强度为600-700MPa,延展率在10%以上;
所述导电金属层为铜或镍;
所述多孔导电层由高分子聚合物和导电剂组成;
所述复合粘结剂层的成分包括但是不限于PNA、PPA、PMMA、CMC、 SBR中的一种或多种。
作为优选,所述导电金属层的厚度为0.2-5μm,所述基底层厚度0.1~10μm,且导电金属层的厚度为基底层的0.1-0.5倍。
作为优选,所述导电金属层的面密度为10-30g/m2,且基底层和导电金属层的总面密度不高于53.4g/m2。
作为优选,所述多孔导电层厚度为0.5-2.0μm,多孔导电层的孔隙率为 60%-95%,导电剂和高分子聚合物的质量比为8:2,所述导电剂粒径为1nm-5 μm。
作为优选,所述导电金属层通过过化学镀方法或磁控溅射法制备。
作为优选,所述基底的形状包括但不限于:平行四边形、等腰三角形、等边三角形、正方形、梯形、不规则形状、网格状。
按照上述方法制备的集流体具有重量轻,导电性良好的特性,在极片延展和抗拉强度上具有很大的优势。
其中,基底层为集流体的最内层,为导电物质,熔点在600℃-1500℃,延展性能强。且呈现无色透明的状态,柔韧性较佳。
导电金属层,均匀留平在基底层的上面,其金属层的宽度大于基底层的宽度,且金属层较致密,金属层直接引出可与铜进行连接。此金属层无需减去多余的物质。
多孔导电层,依附在导电金属层之上,电阻在50-200mΩ以内,其多孔导电层主要为部分的高分子聚合物胶体与导电剂的结合体,其中导电剂的粒径在1nm-5μm之间,其均匀分布在聚合物胶体表面,过程中无需额外添加溶剂。
复合粘结剂层,薄薄地涂敷于多孔导电层的表面,与多孔导电层形成类“汉堡”结构。该结构的存在,能够有效的将导电层和导电金属层进行锁定,且有利于正极膜料与集流体的粘附力,在制作过程中能够实现一次性多层集流体的实现。
第二方面,本发明还提供了一种锂离子电池负极,由若干负极极片并联组成,所述负极极片由上述集流体及涂覆在集流体外的负极浆料辊压得到;所述负极浆料包扩负极材料、导电剂和粘结剂;其中负极材料为石墨;导电剂为单壁碳纳米管同石墨烯的混合物,此两种导电剂的质量比为(2-3):(1-2);粘结剂为水性粘结剂,由质量比为1:2:2的CMC、SBR、LA132组成;所述负极材料、导电剂、粘结剂的质量比为98.3%:0.7%:1.0%。
作为优选,所述负极极片的面密度为240-500g/m2。
作为优选,负极极片的密度为1.7-1.9g/cm3,厚度为158-230μm。
第三方面本发明还提供了一种锂离子电池,其特征在于,包括上述的锂离子电池负极。
本发明的有益效果:相对于现有的技术,本发明的负极集流体具有多层结构,能减轻集流体的重量,且由于多层结构的导电层,该集流体的导电性能更佳,柔韧性以及延展更好,能有效地缓解由于拉力过大以及辊压延展过程中的断裂。基底层具有多种形状,能加快涂布效率,达到轻松方便、省时省力的效果。复合粘接剂层可在负极浆料涂布时,迅速交联固化,使黏附力快速达到最佳值。该集流体制备的锂离子电池的能量密度高,在250wh/kg以上,且有较好的形状,其高能量密度下的循环性能也进一步有所提升,在 2C的循环下,其电池的循环寿命可以达到2500次以上。
附图说明
图1为实施例1及2制备的负极集流体的结构;
图2为直角三角形的基底层结构示意图;
图3为四边形的基底层结构示意图;
图4为等腰三角形的基底层结构示意图;
图5为三角形与梯形的基底层结构示意图;
图6为梯形的基底层结构示意图;
图7为网格状的基底层结构示意图;
图8为各实施例及对比例电池的循环曲线图。
其中,图1中的1为基底层,2为金属层,3为导电性,4为粘结剂层。
具体实施方式
以下将通过实施例来详细说明本申请的实施方式,借此对本申请如何应用技术手段来解决技术问题并达成技术功效的实现过程能充分理解并据以实施。
本申请中所用原料、设备,若无特别说明,均为本领域的常用原料、设备,均来自市售产品。本申请中所用方法,若无特别说明,均为本领域的常规方法。
本申请还存在其它多种可实施的技术方案,在此不做一一列举,本申请权利要求中要求保护的技术方案都是可以实施的。
在某些具体实施例中,本发明的一种锂离子电池负极集流体,包括:基底层、导电金属层、多孔导电层和复合粘结剂层。如图1所示,复合粘结剂层、多孔导电层、导电金属层和基底层形成类“汉堡”的层状结构。
基底层为集流体最内层,为导电物质,所述的导电物质为导电聚合物,其导电率高,为10-3S/cm~105S/cm。该基底层具有一定的重量,其面密度在 2-15g/m2,熔点在600-1500℃,其孔隙率在35%-43%之间,其抗拉强度高达600-700MPa,具延展率高达10%以上。该基底层呈现无色透明的状态,柔韧性较佳。在部分实施例中,该基底层的厚度T0的范围是:0.1μm≤T0≤10μm。基底层呈现一定的形状,此形状包括但不限于:平行四边形,等腰三角形,等边三角形,正方形,梯形,不规则形状,网格状等等。
导电金属层均匀留平在基底层的上下表面,电金属层厚度T1的范围是: 0.2μm≤T1≤5μm,其厚度与基底层存在一定的关系,即1/10T0≤T1≤1/2T0。导电层以简单的化学镀方法进行制备和剥离到基底层上,其中导电金属层的面密度在10-30g/m2,其与基底层的的面密度总和在53.4g/m2以内。其中导电金属层的元素可以是金属铜,镍等。其金属层的宽度大于基底层的宽度,且金属层较致密,金属层直接引出可与铜进行连接。此金属层无需减去多余的物质。
多孔导电层依附在导电金属层的外侧表面,其孔隙率在40%-65%之间,电阻在50-200mΩ以内。多孔导电层主要为高分子聚合物胶体与导电剂的结合体,其中导电剂的粒径在1nm-5μm之间,其均匀分布在聚合物胶体表面,过程中无需额外添加溶剂。
复合粘结剂层涂敷于多孔导电层的表面,其厚度较薄。其中,复合粘结剂层能够有效的将导电层和导电金属层进行锁定,且有利于正极膜料与集流体的粘附力,在制作过程中能够实现一次性多层集流体。该复合粘结剂层的主要物质包括但是不限于:PNA,PPA,PMMA,CMC,SBR。
在另一些具体实施例提供了一种锂离子电池负极极片的制作,包括以下步骤。
其中负极浆料主要包括负极材料、导电剂、粘结剂,在一些实施例中,负极材料、导电剂、粘结剂的质量比=98.3%:0.7%:1.0%。更为具体地,负极材料为石墨;导电剂为单壁碳纳米管同石墨烯的混合物,此两种导电剂混合的质量比为2-3:1;粘结剂为水性粘结剂,主要为CMC+SBR+LA132,其质量比为1:2:2。该负极浆料的流动性较佳。
将上述负极浆料涂布在上述的集流体上,在进行辊压即为负极极片。集流体及涂覆在集流体表面的负极浆料的面密度为240-500g/m2,负极极片厚度在158微米-230微米之间。且具有一定的柔韧性。
还有一些具体的实施例提供了一种锂离子电池,该锂离子电池的制作方法如下。将上述实施例中制备的负极极片模切成小片,待与正极片进行组装。
正极极片的制备如下:将正极浆料涂覆在集流体上,此处集流体优先选择的为铝,其厚度在9-16微米,其中集流体的表面涂覆的正极浆料厚度在 0.3微米到0.8微米,涂覆重量在0.4g/m2到1.5g/m2。此集流体具有重量轻,导电性良好的特性,在极片延展和抗拉强度上具有很大的优势。
正极浆料的组成为正极材料:导电剂:粘结剂的质量比=96:2.3:1.7。其中正极材料为层状三元材料以及一维橄榄石结构磷酸铁锂材料组成,可以是三元单一材料NCM111、NCM622、NCM523,也可以是铁锂材料、LFP、LMFP 的一种或者两种,也可以是三元材料和铁锂材料的混合物质,且三元材料比铁锂材料的质量比在1:1.5-9之间。
将正极的浆料涂覆在集流体上面,其面密度在450-660g/m2,厚度在 160-300微米之间。
将制备好的正负极极片,与隔膜进行叠片组装,隔膜的厚度为16-20微米,平均孔隙率在40-55%之间,隔膜超出负极3-6微米,负极超出正极4-8 微米。叠片后电池进行错位并联,负极极片并联成负极,正极极片并联成正极。再并联后的电池密封封装,在高温90℃以上进行烘烤9-25h,烘烤完后进行注液,电解液可以是六氟磷酸锂以及其他溶剂的锂盐作为主要的材料,其中增加低温的DTD材料,其添加的比例为1%-3.3%。
实施例1:
采用面密度为2g/m2,熔点为600℃,且厚度T0为2μm,为无色透明状的基底层。且该基底层为网格状。以简单的化学镀方法制备导电金属层,使用的金属为铜,并将其剥离到基底层,均匀留平,导电金属层厚度为6μm,面密度为10g/m2,其与基底层的面密度总和为12g/m2。
将导电剂与高分子聚合物质量比为8:2的多孔导电层,依附在导电金属层之上,其中导电剂的粒径在1nm之间,其均匀分布在高分子聚合物表面,高分子聚合物为聚偏氟乙烯,过程中无需额外添加溶剂。在多孔导电层的表面涂覆一层很薄的复合粘结剂层,该复合粘结剂层的主要物质为5%的 PNA+95%PMMA(质量比),将制备好的集流体在电加热的基础上进行烘干处理。然后在集流体上涂覆负极浆料,其中:负极材料:导电剂:粘结剂的质量比=98.3%:0.7%:1.0%;负极材料为石墨,其D50在15微米;导电剂的组成为质量比为2.5:2的单壁碳纳米管:石墨烯组合物;粘结剂的组成为质量比为1:2:2的CMC:SBR:LA132混合物。将负极材料和导电剂混合均匀后,加入粘结剂进行混合,该浆料的流动性较佳。将此浆料涂覆在集流体表面上,此时的面密度在360g/m2,辊压后的厚度在200微米之间。将上述的负极片模切成尺寸为120mm*60mm的小片,与正极片进行组装。
其中正极片的制备如下:正极浆料涂覆在集流体上,此处集流体优先选择的为铝,其厚度在12微米,其中集流体的表面有涂覆物(涂覆物为导电碳层,SP+KS-6+丙烯酸酯),厚度在0.8微米,涂覆重量在0.9g/m2。
此产品的正极浆料组成如下:
正极材料:导电剂:粘结剂的质量比=96%:2.3%:1.7%,其中正极材料为三元材料NCM111和磷酸铁锂的混合物质,混合质量比为1:8。
将正极的浆料涂覆在集流体上面,控制面密度在600g/m2,厚度在252微米。之后冲成尺寸为116mm*58mm的小片。
将制备好的正负极极片,与隔膜进行叠片组装,隔膜的厚度为12+4微米,其中陶瓷4微米,平均孔隙率在45%之间,隔膜宽度124mm。叠片后极片进行错位并联,并联后的电池密封封装,在高温90℃以上进行烘烤9-25h,烘烤完毕进行注入含有1%的DTD添加剂的六氟磷酸锂。
实施例2:
采用面密度为4g/m2,熔点为1300℃,且厚度T0为2μm,为无色透明状的基底层,且该基底层为网格状。以简单的化学镀方法制备导电金属层,使用的金属为铜,并将其剥离到基底层,均匀留平,导电金属层厚度为6μm,面密度为10g/m2,其与基底层的面密度总和为12g/m2。
将导电剂与高分子聚合物质量比为8:2的多孔导电层,依附在导电层之上,其中导电剂的粒径在1nm之间,其均匀分布在高分子聚合物表面,高分子聚合物为聚偏氟乙烯,过程中无需额外添加溶剂。在多孔导电层的表面涂覆一层很薄的复合粘结剂层,该复合粘结剂层的主要物质为5%的 PNA+95%PMMA(质量比),将制备好的集流体在电加热的基础上进行烘干处理。然后在集流体上涂覆负极浆料,其中:负极材料:导电剂:粘结剂的质量比=98.3%:0.7%:1.0%;负极材料为石墨,其D50在15微米;导电剂的组成为质量比为2.5:2的单壁碳纳米管:石墨烯组合物;粘结剂的组成为质量比为1:2:2的CMC:SBR:LA132混合物。将负极材料和导电剂混合均匀后,加入粘结剂进行混合,该浆料的流动性较佳。将此浆料涂覆在集流体表面上,此时的面密度在260g/m2,辊压后的厚度在200微米之间。将上述的负极片模切成尺寸为120mm*60mm的小片,与正极片进行组装。
其中正极片的制备如下:正极浆料涂覆在集流体上,此处集流体优先选择的为铝,其厚度在12微米,其中集流体的表面有涂覆物(涂覆物为导电碳层,SP+KS-6+丙烯酸酯),厚度在0.8微米,涂覆重量在0.9g/m2。
此产品的正极浆料组成如下:
正极材料:导电剂:粘结剂的质量比=96%:2.3%:1.7%,其中正极材料为 LMFP和磷酸铁锂的混合物质,混合质量比为1:4。
将正极的浆料涂覆在集流体上面,控制面密度在600g/m2,厚度在252微米。之后冲成尺寸为116mm*58mm的小片。
将制备好的正负极极片,与隔膜进行叠片组装,隔膜的厚度为12+4微米,其中陶瓷4微米,平均孔隙率在45%之间,隔膜宽度124mm。叠片后极片进行错位并联,并联后的电池密封封装,在高温90℃以上进行烘烤9-25h,烘烤完毕进行注入含有1%的DTD添加剂的六氟磷酸锂。
对比例1:
采用常规负极集流体,其厚度为8微米的铜箔,其他参数与实施例1相同。
对比例2:
在负极集流体的制备过程中,导电金属层与基底层的制备方法为磁空溅射法,在密闭容器中,通过控制金属的量,将金属铜均匀的溅射到基底层上,最后得到集流体。其他参数与实施例1相同。
进一步地,本发明还对上述实施例1~2及对比例1~2获得的锂离子电池进行相应的性能测试:
(1)能量密度测试
电性能测试:
具体测试步骤如下:
1)将电池1C恒流放电至截止电压;
2)搁置5min
3)将电池1C恒流恒压充电至截止电压,截至电流为0.01C;
4)搁置10min;
5)将电池1C恒流放电至截止电压;
其中充放电电压区间为2.5-3.65V
(2)循环性能测试:
具体测试步骤如下:
将电池1C恒流恒压充电至截止电压,截止电流为0.01C;
搁置10min;
将电池1C恒流放电至截止电压;
重复充放电,以此进行循环。
其中实验得出的各电池的参数如表1所示。
表1
表1对比来看:本发明的集流体以及负极极片的制作以及相关技术方案,其能够达到高能量密度的效果,从实施案例来看,在磷酸铁锂的基础上掺杂三元材料或者磷酸锰铁锂都能达到预期效果,对比例1方案看到,本发明的集流体的结构以及其新颖的多层结构能够使得电芯的能量密度有大幅度的提高,从对比例2看到:集流体的制备方法对于电池的能量密度有影响,对比 2的方案其可以使得集流体的重量更轻,但其投入大,且对环境要求高,实施例1的方法普遍可应用。在条件允许下可以选用两种方案都可以。从倍率充放电试验数据对比看到此集流体的应用明显提升了电芯的能量密度和倍率充放电性能。
图1所示为实施例1和2的集流体的大致结构,此为示意图,并未将涂层的孔隙以及实际结构展示出来,其中1为基底层,2为金属层,3为导电性, 4为粘结剂层,完整的集流体包括这四个组件,但不限于此4个部件。其中集流体中的基底层具有其特定的结构和排布,图2-7所示为该基底层的可用结构。图2为直角三角形结构示意图;图3为四边形的基底层示意图;图4 为等腰三角形的基底层示意图;图5为三角形与梯形的基底层示意图;图6 为梯形的基底层示意图;图7为网格状的基底层示意图。此外,以上结构的混搭、单搭都属于此专利保护内容。
图8为实施例1和2以及对比1和2的循环曲线图,展示了各电池的对比情况,其中实施例1与对比2例相差不多,反应不同的镀铜方法,对于电池的影响较大,实施例2说明不同的正极材料在循环上有较大的差异,从对比1上看:使用本发明的集流体的电池的循环性能没有降低,反而比市面上的铜箔的循环性能较佳。
本申请说明书中未作详细描述的内容属于本领域技术人员的公知常识。
如在通篇说明书及权利要求当中所提及的“包含”为一开放式用语,故应解释成“包含但不限定于”。“大致”是指在可接收的误差范围内,本领域技术人员能够在一定误差范围内解决所述技术问题,基本达到所述技术效果。
还需要说明的是,术语“包括”、“包含”或者其任何其他变体意在涵盖非排他性的包含,从而使得包括一系列要素的商品或者系统不仅包括那些要素,而且还包括没有明确列出的其他要素,或者是还包括为这种商品或者系统所固有的要素。在没有更多限制的情况下,由语句“包括一个……”限定的要素,并不排除在包括所述要素的商品或者系统中还存在另外的相同要素。
上述说明示出并描述了本申请的若干优选实施例,但如前所述,应当理解本申请并非局限于本文所披露的形式,不应看作是对其他实施例的排除,而可用于各种其他组合、修改和环境,并能够在本文所述发明构想范围内,通过上述教导或相关领域的技术或知识进行改动。而本领域人员所进行的改动和变化不脱离本申请的精神和范围,则都应在本申请所附权利要求的保护范围内。
Claims (7)
1.一种负极集流体,其特征在于,为汉堡式层状结构,包括基底层、导电金属层、多孔导电层和复合粘结剂层;所述基底层为位于中心的导电聚合物;基底层被上下两层导电金属层包裹;所述导电金属层外侧表面设有多孔导电层;所述多孔导电层外侧表面涂覆有复合粘结剂层;所述导电金属层的宽度大于基底层宽度;
所述导电聚合物的导电率为10-3S/cm-105S/cm,孔隙率为35-43%,面密度为2-15g/m2,抗拉强度为600-700MPa,延展率在10%以上;
所述导电金属层为铜或镍;
所述多孔导电层由高分子聚合物和导电剂组成;
所述复合粘结剂层的成分为5%的PNA+95%PMMA,质量比;
所述导电金属层的厚度为0.2-5μm,所述基底层厚度0.1~10μm,且导电金属层的厚度为基底层的0.1-0.5倍;
所述导电金属层的面密度为10-30g/m2,且基底层和导电金属层的总面密度不高于53.4g/m2;
所述多孔导电层厚度为0.5-2.0μm,多孔导电层的孔隙率为60%-95%,导电剂和高分子聚合物的质量比为8:2,所述导电剂粒径为1nm-5μm。
2.如权利要求1所述的集流体,其特征在于,所述导电金属层通过化学镀方法或磁控溅射法制备。
3.如权利要求1所述的集流体,其特征在于,所述基底层的形状包括但不限于:平行四边形、等腰三角形、等边三角形、正方形、梯形、不规则形状、网格状。
4.一种锂离子电池负极,其特征在于,由若干负极极片并联组成,所述负极极片由如权利要求1-3任一所述集流体及涂覆在集流体外的负极浆料辊压得到;所述负极浆料包扩负极材料、导电剂和粘结剂;其中负极材料为石墨;导电剂为单壁碳纳米管同石墨烯的混合物,此两种导电剂的质量比为(2-3):(1-2);粘结剂为水性粘结剂,由质量比为1:2:2的CMC、SBR、LA132组成;所述负极材料、导电剂、粘结剂的质量比为98.3%:0.7%:1.0%。
5.如权利要求4所述的锂离子电池负极,其特征在于,所述负极极片的面密度为240-500g/m2。
6.如权利要求5所述的锂离子电池负极,其特征在于,负极极片的密度为1.7-1.9g/cm3,厚度为158-230μm。
7.一种锂离子电池,其特征在于,包括如权利要求4-6任一所述的锂离子电池负极。
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