CN112912445A - 热固化性树脂组合物、预浸料、树脂片、覆金属箔层叠板和印刷电路板 - Google Patents

热固化性树脂组合物、预浸料、树脂片、覆金属箔层叠板和印刷电路板 Download PDF

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Abstract

一种热固化性树脂组合物，其包含：热固化性树脂(A)、氮化硼(B)和具有8以上的pH的分散剂(C)。

Description

热固化性树脂组合物、预浸料、树脂片、覆金属箔层叠板和印 刷电路板
技术领域
本发明涉及热固化性树脂组合物、预浸料、树脂片、覆金属箔层叠板和印刷电路板。
背景技术
近年来，随着电子设备、通信机、个人电脑等中广泛使用的半导体封装体的高功能化、小型化推进，半导体封装体用的各部件的高集成化、高密度安装化近年来日益加速。伴随与此，半导体封装体用的印刷电路板所要求的各特性变得越来越严格。作为这种印刷电路板所要求的特性，例如可以举出导热性、耐热性、钻孔加工性等。
专利文献1中公开了如下组合物可实现品质性和导热性优异的三维集成电路：其包含具有特定的熔融粘度的树脂(A)、和由具有特定的比表面积、总孔容积和平均粒径的氮化硼一次颗粒构成的氮化硼聚集颗粒所形成的填料(B)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：WO2013/081061号小册子
发明内容
发明要解决的问题
然而，专利文献1中记载的组合物设想用于三维集成电路，而没有设想用于印刷电路板等。另外，该文献中，对固化物的外观、熔融粘度、耐热性和钻孔加工性未进行评价。
因此，本发明的目的在于，提供：能均衡性良好地体现优异的成型性、固化物的外观、导热性、和耐热性的热固化性树脂组合物、预浸料、树脂片、覆金属箔层叠板和印刷电路板。
用于解决问题的方案
本发明人等为了解决上述课题而反复深入研究，结果发现：包含热固化性树脂(A)、氮化硼(B)和具有8以上的pH的分散剂(C)的热固化性树脂组合物可以解决上述课题，至此完成了本发明。
即，本发明如下所述。
[1]
一种热固化性树脂组合物，其包含：热固化性树脂(A)、氮化硼(B)和具有8以上的pH的分散剂(C)。
[2]
根据[1]的热固化性树脂组合物，其中，前述分散剂(C)是：包含以含有(甲基)丙烯酰基的叔胺化合物、和/或含有(甲基)丙烯酰基的季铵化合物作为单体单元的聚合物。
[3]
根据[1]或[2]的热固化性树脂组合物，其中，前述分散剂(C)具有：包含下述式〔i〕所示的重复单元的嵌段链(i)。
Figure BDA0003021596940000031
(式〔i〕中，R101表示氢原子或烷基，X101表示-NH-或-O-，Y101表示二价的连接基团，R102～R104各自独立地表示烷基、芳基烷基或杂芳基烷基，Z-表示抗衡阴离子。)
[4]
根据[1]～[3]中任一项的热固化性树脂组合物，其中，前述分散剂(C)具有：包含下述式〔II〕所示的重复单元的嵌段链(ii)。
Figure BDA0003021596940000041
(式〔II〕中，R201表示氢原子或烷基，X201表示-NH-或-O-，Y201表示二价的连接基团，R202、R203各自独立地表示烷基、芳基烷基或杂芳基烷基。)
[5]
根据[1]～[4]中任一项的热固化性树脂组合物，其中，前述分散剂(C)的含量相对于树脂固体成分100质量份为0.1～20质量份。
[6]
根据[1]～[5]中任一项的热固化性树脂组合物，其中，前述分散剂(C)的重均分子量为1.0×103以上且低于5.0×103。
[7]
根据[1]～[6]中任一项的热固化性树脂组合物，其中，前述热固化性树脂(A)含有：选自由氰酸酯化合物(D)、马来酰亚胺化合物(E)和环氧化合物(F)组成的组中的1种以上。
[8]
根据[7]的热固化性树脂组合物，其中，前述氰酸酯化合物(D)含有：选自由下述式(1)所示的萘酚芳烷基型氰酸酯化合物、下述式(2)所示的联苯芳烷基型氰酸酯化合物、和下述式(3)所示的二烯丙基双酚A型氰酸酯化合物组成的组中的1种以上。
Figure BDA0003021596940000051
(式中，R1各自独立地表示氢原子或甲基，n1表示1～50的整数。)
Figure BDA0003021596940000052
(式中，R3各自独立地表示氢原子或甲基，n3表示1～50的整数。)
Figure BDA0003021596940000053
根据[7]或[8]的热固化性树脂组合物，其中，前述氰酸酯化合物(D)的含量相对于树脂固体成分100质量份为1～90质量份。
[10]
根据[7]～[9]中任一项的热固化性树脂组合物，其中，前述马来酰亚胺化合物(E)包含：选自由双(4-马来酰亚胺基苯基)甲烷、2,2-双{4-(4-马来酰亚胺基苯氧基)-苯基}丙烷、双(3-乙基-5-甲基-4-马来酰亚胺基苯基)甲烷、下述式(4)所示的马来酰亚胺化合物、和下述式(5)所示的马来酰亚胺化合物组成的组中的1种以上。
Figure BDA0003021596940000061
(式(4)中，R5各自独立地表示氢原子或甲基，n1表示1以上的整数。)
Figure BDA0003021596940000062
(式(5)中，多个存在的R各自独立地表示氢原子、碳数1～5的烷基或苯基，n为平均值，表示1<n≤5。)
[11]
根据[7]～[10]中任一项的热固化性树脂组合物，其中，前述马来酰亚胺化合物(E)的含量相对于树脂固体成分100质量份为1～90质量份。
[12]
根据[7]～[11]中任一项的热固化性树脂组合物，其中，前述环氧化合物(F)为选自由联苯芳烷基型环氧树脂、萘醚型环氧树脂、三苯酚甲烷型环氧树脂、双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、苯酚酚醛清漆型环氧树脂、甲酚酚醛清漆型环氧树脂、双酚A酚醛清漆型环氧树脂、溴化双酚A型环氧树脂、溴化苯酚酚醛清漆型环氧树脂、联苯型环氧树脂、苯酚芳烷基型环氧树脂、和萘酚芳烷基型环氧树脂组成的组中的1种以上。
[13]
根据[7]～[12]中任一项的热固化性树脂组合物，其中，前述环氧化合物(F)包含在1分子中具有3个以上环氧基的多官能环氧化合物。
[14]
根据[7]～[13]中任一项的热固化性树脂组合物，其中，前述环氧化合物(F)的含量相对于前述树脂组合物中的树脂固体成分100质量份为1～90质量份。
[15]
根据[1]～[14]中任一项的热固化性树脂组合物，其中，前述氮化硼(B)的含量相对于树脂固体成分100质量份为1～1600质量份。
[16]
根据[1]～[15]中任一项的热固化性树脂组合物，其中，还包含相对于树脂固体成分100质量份为0.1～20质量份的硅烷偶联剂。
[17]
根据[1]～[16]中任一项的热固化性树脂组合物，其用于印刷电路板。
[18]
一种预浸料，其具有：基材；和，浸渗或涂布于该基材的[1]～[17]中任一项的热固化性树脂组合物。
[19]
一种树脂片，其具有：支撑体；和，配置于该支撑体的表面的[1]～[17]中任一项的热固化性树脂组合物。
[20]
一种覆金属箔层叠板，其具有：选自由[18]的预浸料和[19]的树脂片组成的组中的1种以上形成的层叠体；和，配置于该层叠体的单面或两面的金属箔。
[21]
一种印刷电路板，其具有绝缘层、和形成于该绝缘层的表面的导体层，该绝缘层包含[1]～[17]中任一项的热固化性树脂组合物。
发明的效果
根据本发明，可以提供：能均衡性良好地体现优异的成型性、固化物的外观、导热性和耐热性的热固化性树脂组合物、预浸料、树脂片、覆金属箔层叠板和印刷电路板。
具体实施方式
以下，对用于实施本发明的方式(以下称为“本实施方式”)详细地进行说明，但本发明不限定于此，在不脱离其主旨的范围内可以进行各种变形。
本说明书中所谓的“树脂固体成分”只要没有特别记载就是指本实施方式的热固化性树脂组合物中的、除溶剂和填充材料之外的成分，树脂固体成分100质量份是指，热固化性树脂组合物中的除溶剂和填充材料之外的成分的总计为100质量份。
[热固化性树脂组合物]
本实施方式的热固化性树脂组合物包含：热固化性树脂(A)、氮化硼(B)和具有8以上的pH的分散剂(C)(也称为“特定的分散剂(C)”)。本实施方式的热固化性树脂组合物通过将热固化性树脂(A)与氮化硼(B)与特定的分散剂(C)组合，从而可以均衡性良好地体现优异的成型性、固化物的外观、导热性、耐热性和钻孔加工性。
通常，树脂组合物通过将热固化性树脂(A)与氮化硼(B)组合，从而导热性、耐热性和钻孔加工性(特别是导热性)改善。然而，组合热固化性树脂(A)与氮化硼(B)的情况下(特别是增大氮化硼的含量的情况下)，树脂组合物(特别是包含树脂组合物的预浸料、树脂片)的熔融粘度变得过高，其结果，产生固化物的外观变得不良的问题，在层叠成型等时的粘接性差、成型性上产生问题。
因此，为了降低层叠成型等时的熔融粘度，考虑使用经常用于包含二氧化硅、氧化铝等填充材料的树脂组合物的公知的分散剂(例如BYK Japan株式会社制的DISPER BYK-161、111、2009、W903等湿润分散剂)，但即使使用这些分散剂，也无法充分抑制熔融粘度的上升(参照本申请比较例)。对于上述问题，本发明人等进行了深入研究，结果发现：通过使用具有8以上的pH的分散剂(C)(特定的分散剂(C))代替上述公知的分散剂，从而可以充分抑制熔融粘度的上升，固化物的外观优异、进而成型性改善。认为其原因在于，具有8以上的pH的分散剂(C)有容易与氮化硼相互作用的倾向，因此，在本实施方式的热固化性树脂组合物中氮化硼被稳定地分散，但原因不限定于此。
〔热固化性树脂(A)〕
作为热固化性树脂(A)，只要为通过热而固化的化合物就没有特别限定，例如可以举出氰酸酯化合物(D)、马来酰亚胺化合物(E)、环氧化合物(F)、酚化合物、烯基取代纳迪克酰亚胺化合物、氧杂环丁烷树脂、苯并噁嗪化合物等。这些热固化性树脂可以单独使用1种，或组合2种以上使用。其中，从导热性、耐热性和粘接性进一步优异的观点出发，优选含有选自由氰酸酯化合物(D)、马来酰亚胺化合物(E)、和环氧化合物(F)组成的组中的1种以上。
〔氰酸酯化合物(D)〕
作为氰酸酯化合物，可以举出在1分子中具有1个以上氰氧基(氰酸酯基)的化合物。作为氰酸酯化合物，例如可以举出在1分子中含有2个以上氰氧基的芳香族烃化合物、含有2个以上氰氧基的2个芳香环通过连接基团键合而得到的化合物、酚醛清漆型氰酸酯、双酚型氰酸酯、芳烷基型氰酸酯、二烯丙基双酚型氰酸酯、和它们的氰酸酯的预聚物作为更优选例。这些氰酸酯化合物可以单独使用1种，或组合2种以上使用。
作为在1分子中具有2个以上氰氧基的芳香族烃化合物，例如可以举出式(I)：Ar-(OCN)p(式中，Ar表示苯环、萘环和联苯环中的任意者，p表示2以上的整数。)所示的化合物。式(I)中，作为p为2的化合物，没有特别限定，例如可以举出1,3-二氰氧基苯、1,4-二氰氧基苯、1,3,5-三氰氧基苯、1,3-二氰氧基萘、1,4-二氰氧基萘、1,6-二氰氧基萘、1,8-二氰氧基萘、2,6-二氰氧基萘、2,7-二氰氧基萘、1,3,6-三氰氧基萘、4,4’-二氰氧基联苯等。
作为含有2个以上氰氧基的2个芳香环通过连接基团键合而得到的化合物，没有特别限定，例如可以举出双(4-氰氧基苯基)醚、双(4-氰氧基苯基)硫醚、双(4-氰氧基苯基)砜等。
作为酚醛清漆型氰酸酯，例如可以举出下述式(1x)所示的化合物。
Figure BDA0003021596940000101
式(1x)中，R1a在各芳香环上任选多个取代，各自独立地表示氢原子、碳数1～5的烷基，R1b各自独立地表示氢原子或甲基(优选氢原子)，n表示1～10的整数。
式(1x)中，n为1～10的整数，从更有效且确实地发挥本发明的作用效果的观点出发，优选1～6的整数。
需要说明的是，酚醛清漆型氰酸酯包含式(1x)所示的化合物的情况下，可以包含n相同的多种化合物，也可以包含n不同的多种化合物。
作为式(1x)所示的化合物，没有特别限定，例如可以举出双(3,5-二甲基4-氰氧基苯基)甲烷、双(4-氰氧基苯基)甲烷、2,2’-双(4-氰氧基苯基)丙烷等。
作为双酚型氰酸酯，没有特别限定，例如可以举出后述的酚化合物的项中示例的双酚的酚性羟基的氢原子被氰基(-C≡N)所取代的化合物。具体而言，可以举出双酚A型氰酸酯、双酚E型氰酸酯、双酚F型氰酸酯、双酚AD型氰酸酯、双酚B型氰酸酯、双酚AP型氰酸酯、双酚S型氰酸酯、双酚Z型氰酸酯、双酚TMC型氰酸酯等。
双酚型氰酸酯可以使用市售品，也可以使用通过公知的方法而制备的制备品。作为双酚型氰酸酯的市售品，例如可以举出三菱瓦斯化学株式会社制品的“CA210”等。
作为芳烷基型氰酸酯，没有特别限定，例如可以举出萘酚芳烷基型氰酸酯、联苯芳烷基型氰酸酯等。
作为萘酚芳烷基型氰酸酯，例如可以举出下述式(1)所示的化合物。
Figure BDA0003021596940000111
式(1)中，R1各自独立地表示氢原子或甲基，n1表示1～50的整数。从更有效且确实地发挥本发明的作用效果的观点出发，n1优选1～10的整数、更优选表示1～6的整数。
需要说明的是，萘酚芳烷基型氰酸酯包含式(1)所示的化合物的情况下，可以包含n1相同的多种化合物，也可以包含n1不同的多种化合物。
作为联苯芳烷基型氰酸酯，例如可以举出下述式(2)所示的化合物。
Figure BDA0003021596940000112
式(2)中，R3各自独立地表示氢原子或甲基，n3表示1～50的整数。从更有效且确实地发挥本发明的作用效果的观点出发，n3优选1～10的整数、更优选表示1～6的整数。
需要说明的是，联苯芳烷基型氰酸酯包含式(2)所示的化合物的情况下，可以包含n3相同的多种化合物，也可以包含n3不同的多种化合物。
芳烷基型氰酸酯可以使用市售品，也可以使用通过公知的方法而合成的制品。作为芳烷基型氰酸酯的合成方法，例如可以举出如下方法：使对应于目标芳烷基型氰酸酯的酚醛树脂(以下，也称为“对应的酚醛树脂”)、卤化氰、与碱性化合物在非活性有机溶剂中反应的方法；使对应的酚醛树脂与碱性化合物在水溶液中反应而形成盐，使上述形成的盐与卤化氰进行2相系界面反应的方法；等。任意方法中，均通过使对应的酚醛树脂的酚性羟基的氢原子进行氰酸酯化从而可以得到芳烷基型氰酸酯。更详细地例如使用实施例中记载的方法等。
作为二烯丙基双酚型氰酸酯，没有特别限定，例如可以举出二烯丙基双酚A型氰酸酯、二烯丙基双酚F型氰酸酯、二烯丙基双酚E型氰酸酯、二烯丙基双酚S型氰酸酯等，优选二烯丙基双酚A型氰酸酯，更优选下述式(3)所示的二烯丙基双酚A型氰酸酯。
Figure BDA0003021596940000121
从耐热性和阻燃性进一步优异的观点出发，氰酸酯化合物优选：包含选自由上述式(1)所示的萘酚芳烷基型氰酸酯化合物、上述式(2)所示的联苯芳烷基型氰酸酯化合物、和上述式(3)所示的二烯丙基双酚A型氰酸酯化合物组成的组中的1种以上。
从耐热性和阻燃性进一步优异的观点出发，氰酸酯化合物的含量相对于树脂固体成分100质量份，优选1～90质量份、更优选5～70质量份、进而优选10～50质量份。
〔马来酰亚胺化合物(E)〕
作为马来酰亚胺化合物(E)，只要为在1分子中具有1个以上马来酰亚胺基的化合物就没有特别限定，例如可以举出在1分子中具有1个马来酰亚胺基的单马来酰亚胺化合物(例如N-苯基马来酰亚胺、N-羟基苯基马来酰亚胺等)、在1分子中具有2个以上马来酰亚胺基的多马来酰亚胺化合物(例如双(4-马来酰亚胺基苯基)甲烷、2,2-双{4-(4-马来酰亚胺基苯氧基)-苯基}丙烷、双(3-乙基-5-甲基-4-马来酰亚胺基苯基)甲烷、双(3,5-二甲基-4-马来酰亚胺基苯基)甲烷、双(3,5-二乙基-4-马来酰亚胺基苯基)甲烷)、间亚苯基双马来酰亚胺、4-甲基-1,3-亚苯基双马来酰亚胺、1,6’-双马来酰亚胺-(2,2,4-三甲基)己烷、下述式(4)所示的马来酰亚胺化合物、下述式(5)所示的马来酰亚胺化合物、这些马来酰亚胺化合物与胺化合物的预聚物等。
Figure BDA0003021596940000131
式(4)中，R5各自独立地表示氢原子或甲基，n1表示1以上的整数。
Figure BDA0003021596940000132
式(5)中，多个存在的R各自独立地表示氢原子、碳数1～5的烷基(例如甲基、乙基、丙基、异丙基、丁基、异丁基、仲丁基、叔丁基、戊基、1-甲基丁基、2-甲基丁基、3-甲基丁基、1-乙基丙基、2-乙基丙基、1,1-二甲基丙基、1,2-二甲基丙基、2,2-二甲基丙基等)或苯基，n为平均值，表示1<n≤5。
这些马来酰亚胺化合物可以单独使用1种，或组合2种以上使用。其中，从耐热性进一步优异的观点出发，马来酰亚胺化合物(E)优选包含选自由双(4-马来酰亚胺基苯基)甲烷、2,2-双{4-(4-马来酰亚胺基苯氧基)-苯基}丙烷、双(3-乙基-5-甲基-4-马来酰亚胺基苯基)甲烷、上述式(4)所示的马来酰亚胺化合物、和上述式(5)所示的马来酰亚胺化合物组成的组中的1种以上。
马来酰亚胺化合物可以使用市售品，也可以使用通过公知的方法而制备的制备品。作为马来酰亚胺化合物的市售品，可以举出KI Chemical Industry Co.,Ltd.制品的“BMI-70”、“BMI-80”、“BMI-1000P”、大和化成工业株式会社制品的“BMI-3000”、“BMI-4000”、“BMI-5100”、“BMI-7000”、“BMI-2300”、日本化药株式会社制品的“MIR-3000”等。
从耐热性进一步优异的观点出发，马来酰亚胺化合物(E)的含量相对于树脂固体成分100质量份，优选1～90质量份、更优选5～70质量份、进而优选10～50质量份。
〔环氧化合物(F)〕
作为环氧化合物(F)，可以举出在1分子中具有2个以上环氧基的环氧化合物。作为这种环氧化合物，例如可以举出：双酚型环氧树脂(例如双酚A型环氧树脂、双酚E型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、双酚S型环氧树脂)、二烯丙基双酚型环氧树脂(例如二烯丙基双酚A型环氧树脂、二烯丙基双酚E型环氧树脂、二烯丙基双酚F型环氧树脂、二烯丙基双酚S型环氧树脂等)、三酚甲烷型环氧树脂、酚类酚醛清漆型环氧树脂(例如苯酚酚醛清漆型环氧树脂、双酚A酚醛清漆型环氧树脂、甲酚酚醛清漆型环氧树脂)、芳烷基型环氧树脂(例如联苯芳烷基型环氧树脂、苯酚芳烷基型环氧树脂、萘酚芳烷基型环氧树脂等)、含有联苯骨架的联苯型环氧树脂、含有萘骨架的萘型环氧树脂(萘醚型环氧树脂)、含有蒽骨架的蒽型环氧树脂、缩水甘油酯型环氧树脂、多元醇型环氧树脂、含异氰脲酸酯环的环氧树脂、二环戊二烯型环氧树脂、由双酚A型结构单元和烃系结构单元形成的环氧树脂、它们的卤素化合物(例如溴化双酚A型环氧树脂、溴化苯酚酚醛清漆型环氧树脂)。
这些环氧化合物可以单独使用1种，或组合2种以上使用。其中，从粘接性和挠性进一步优异的观点出发，环氧化合物(F)优选：选自由双酚型环氧树脂、三酚甲烷型环氧树脂、酚类酚醛清漆型环氧树脂、芳烷基型环氧树脂、联苯型环氧树脂、萘型环氧树脂、和它们的卤素化合物组成的组中的1种以上，更优选：选自由联苯芳烷基型环氧树脂、萘醚型环氧树脂、三酚甲烷型环氧树脂、双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、苯酚酚醛清漆型环氧树脂、甲酚酚醛清漆型环氧树脂、双酚A酚醛清漆型环氧树脂、溴化双酚A型环氧树脂、溴化苯酚酚醛清漆型环氧树脂、联苯型环氧树脂、苯酚芳烷基型环氧树脂、和萘酚芳烷基型环氧树脂组成的组中的1种以上，特别优选：选自由联苯芳烷基型环氧树脂、萘醚型环氧树脂、和萘酚芳烷基型环氧树脂组成的组中的1种以上。
(芳烷基型环氧树脂)
作为芳烷基型环氧树脂，例如可以举出下述式(C1)所示的化合物。
Figure BDA0003021596940000151
式(C1)中，Arc1各自独立地表示苯环或萘环，Arc2表示苯环、萘环、或联苯环，R3a各自独立地表示氢原子或甲基，k表示1～50的整数，各环可以具有除缩水甘油醚氧基以外的取代基(例如碳数1～5的烷基或苯基)。
式(C1)中，k表示1～50的整数，从更有效且确实地发挥本发明的作用效果的观点出发，优选表示1～10的整数，更优选表示1～6的整数，特别优选1～3。
需要说明的是，芳烷基型环氧树脂包含式(C1)所示的化合物的情况下，可以包含k相同的多种化合物，也可以包含k不同的多种化合物。芳烷基型环氧树脂包含k不同的多种化合物的的情况下，优选包含式(C1)中k为1～3的化合物。
对于式(C1)所示的化合物，从更有效且确实地发挥本发明的作用效果的观点出发，式(C1)中，Arc1为苯环、Arc2为苯环的化合物(也称为“苯酚芳烷基型环氧树脂”)、Arc1为萘环、Arc2为苯环的化合物(也称为“萘酚芳烷基型环氧树脂”)、和Arc1为苯环、Arc2为联苯环的化合物(也称为“联苯芳烷基型环氧树脂”)是优选的。
从更有效且确实地发挥本发明的作用效果的观点出发，联苯芳烷基型环氧树脂优选下述式(C2)所示的化合物。
Figure BDA0003021596940000161
式(C2)中，ka表示1～10的整数。
另外，芳烷基型环氧树脂可以为下述式(C3)或下述式(C4)所示的化合物。
Figure BDA0003021596940000171
式(C3)中，ky表示1～10的整数。
Figure BDA0003021596940000172
式(C4)中，kz表示1～10的整数。
芳烷基型环氧树脂可以使用市售品，也可以使用通过公知的方法而制备的制备品。作为萘酚芳烷基型环氧树脂的市售品，例如可以举出新日铁住金化学株式会社制品的“EPOTOTO(注册商标)ESN-155”、“EPOTOTO(注册商标)ESN-355”、“EPOTOTO(注册商标)ESN-375”、“EPOTOTO(注册商标)ESN-475V”、“EPOTOTO(注册商标)ESN-485”、“EPOTOTO(注册商标)ESN-175”、日本化药株式会社制品的“NC-7000”、“NC-7300”、“NC-7300L”、DIC株式会社制品的“HP-5000”、“HP-9900”等。作为联苯芳烷基型环氧树脂的市售品，例如可以举出日本化药株式会社制品的“NC-3000”、“NC-3000H”、“NC-3000L”、“NC-3000FH”等。
(萘型环氧树脂)
作为萘型环氧树脂，没有特别限定，例如可以举出除上述萘酚芳烷基型环氧树脂之外的、且具有萘骨架的环氧树脂。作为萘型环氧树脂的具体例，例如可以举出下述式(C5)所示的环氧树脂、萘醚型环氧树脂(聚氧亚萘基型环氧树脂)等。从更有效且确实地发挥本发明的作用效果的观点出发，萘型环氧树脂优选萘醚型环氧树脂。
Figure BDA0003021596940000181
上述式(C5)所示的环氧树脂可以使用市售品，也可以使用通过公知的方法而制备的制备品。作为市售品，可以举出DIC株式会社制品的“HP-4710”等。
作为萘醚型环氧树脂，例如可以举出下述式(C6)所示的化合物。
Figure BDA0003021596940000182
式(C6)中，R3b各自独立地表示氢原子、碳数1～5的烷基、芳烷基、苄基、萘基或含有缩水甘油醚氧基的萘基，k1表示0～10的整数。
式(C6)中，k1表示0～10的整数，从更有效且确实地发挥本发明的作用效果的观点出发，优选表示0～6的整数，更优选表示0～4的整数，特别优选2～3。
式(C6)中，从更有效且确实地发挥本发明的作用效果的观点出发，优选R3b各自独立地表示氢原子、碳数1～5的烷基、芳烷基、和萘基。
式(C6)所示的化合物中，分子中的含有环氧基的缩水甘油醚氧基的数量优选2～6、更优选2～4。
需要说明的是，萘醚型环氧树脂包含式(C6)所示的化合物的情况下，可以包含k1相同的多种化合物，也可以包含k1不同的多种化合物。萘醚型环氧树脂包含k1不同的多种化合物的情况下，式(C6)中，从更有效且确实地发挥本发明的作用效果的观点出发，优选包含k1为0～4的化合物，更优选包含k1为2～3的化合物。
作为式(C6)所示的化合物，例如可以举出式(C7)所示的化合物。
Figure BDA0003021596940000191
萘醚型环氧树脂可以使用市售品，也可以使用通过公知的方法而制备的制备品。作为萘醚型环氧树脂的市售品，例如可以举出DIC株式会社制品的“HP-4032”、“HP-6000”、“EXA-7300”、“EXA-7310”、“EXA-7311”、“EXA-7311L”、“EXA7311-G3”等。
从耐热性和粘接性进一步优异的观点出发，环氧化合物(F)优选包含在1分子中具有3个以上环氧基的多官能环氧化合物。作为多官能环氧化合物，可以举出上述环氧化合物中、在1分子中具有3个以上环氧基的化合物。环氧化合物(F)特别优选：包含选自由在1分子中具有3个以上环氧基的联苯芳烷基型环氧树脂、萘醚型环氧树脂、和萘酚芳烷基型环氧树脂组成的组中的1种以上。
从耐热性和粘接性进一步优异的观点出发，相对于树脂固体成分100质量份，环氧化合物(F)的含量优选1～90质量份、更优选5～70质量份、进而优选10～50质量份。
〔酚化合物〕
作为酚化合物，只要为在1分子中具有2个以上酚性羟基的化合物就没有特别限定，例如可以举出在1分子中具有2个以上酚性羟基的酚类、双酚类(例如双酚A、双酚E、双酚F、双酚S等)、二烯丙基双酚类(例如二烯丙基双酚A、二烯丙基双酚E、二烯丙基双酚F、二烯丙基双酚S等)、酚类酚醛清漆树脂(例如苯酚酚醛清漆树脂、萘酚酚醛清漆树脂、甲酚酚醛清漆树脂等)、萘型酚醛树脂、二氢蒽型酚醛树脂、二环戊二烯型酚醛树脂、联苯型酚醛树脂、和芳烷基型酚醛树脂。这些酚化合物可以单独使用1种，或组合2种以上使用。
(芳烷基型酚醛树脂)
作为芳烷基型酚醛树脂，例如可以举出下述式(c2)所示的化合物。
Figure BDA0003021596940000201
式(c2)中，Ar1各自独立地表示苯环或萘环，Ar2表示苯环、萘环、或联苯环，R2a各自独立地表示氢原子或甲基，m表示1～50的整数，各环可以具有除羟基以外的取代基(例如碳数1～5的烷基或苯基等)。
对于式(c2)所示的化合物，从更有效且确实地发挥本发明的作用效果的观点出发，式(c2)中Ar1为萘环、Ar2为苯环的化合物(也称为“萘酚芳烷基型酚醛树脂”)、和式(c2)中，Ar1为苯环、Ar2为联苯环的化合物(也称为“联苯芳烷基型酚醛树脂”)是优选的。
从更有效且确实地发挥本发明的作用效果的观点出发，萘酚芳烷基型酚醛树脂优选下述式(2b)所示的化合物。
Figure BDA0003021596940000202
式(2b)中，R2a各自独立地表示氢原子或甲基(优选氢原子)，m表示1～10的整数(优选1～6的整数)。
从更有效且确实地发挥本发明的作用效果的观点出发，联苯芳烷基型酚醛树脂优选下述式(2c)所示的化合物。
Figure BDA0003021596940000211
式(2c)中，R2b各自独立地表示氢原子、碳数1～5的烷基或苯基(优选氢原子)，m1表示1～20的整数(优选1～6的整数)。
芳烷基型酚醛树脂可以使用市售品，也可以使用通过公知的方法而合成的制品。作为芳烷基型酚醛树脂的市售品，可以举出日本化药株式会社制品的“KAYAHARD GPH-65”、“KAYAHARD GPH-78”、“KAYAHARD GPH-103”(联苯芳烷基型酚醛树脂)、新日铁化学株式会社制品的“SN-495”(萘酚芳烷基型酚醛树脂)。
从更有效且确实地发挥本发明的作用效果的观点出发，酚化合物的含量相对于树脂固体成分100质量份，优选30质量份以下、更优选10质量份以下、进而优选5质量份以下。
[烯基取代纳迪克酰亚胺化合物]
作为烯基取代纳迪克酰亚胺化合物，只要为在1分子中具有1个以上烯基取代纳迪克酰亚胺基的化合物就没有特别限定，例如可以举出下述式(2d)所示的化合物。
Figure BDA0003021596940000212
式中，R1各自独立地表示氢原子、或碳数1～6的烷基(例如甲基或乙基)，R2表示碳数1～6的亚烷基、亚苯基、亚联苯基、亚萘基、或下述式(6)或下述式(7)所示的基团。
Figure BDA0003021596940000221
式(6)中，R3表示亚甲基、异丙叉基、CO、O、S或SO2。
Figure BDA0003021596940000222
式(7)中，R4各自独立地表示碳数1～4的亚烷基、或碳数5～8的亚环烷基。
式(2d)所示的烯基取代纳迪克酰亚胺化合物可以使用市售品，也可以使用依据公知的方法而制造的制造品。作为市售品，可以举出丸善石油化学株式会社制品的“BANI-M”、和“BANI-X”。
从更有效且确实地发挥本发明的作用效果的观点出发，烯基取代纳迪克酰亚胺化合物的含量相对于树脂固体成分100质量份，优选30质量份以下、更优选10质量份以下、进而优选5质量份以下。
作为氧杂环丁烷树脂，例如可以举出氧杂环丁烷、2-甲基氧杂环丁烷、2,2-二甲基氧杂环丁烷、3-甲基氧杂环丁烷、3,3-二甲基氧杂环丁烷等烷基氧杂环丁烷、3-甲基-3-甲氧基甲基氧杂环丁烷、3,3’-二(三氟甲基)全氟氧杂环丁烷、2-氯甲基氧杂环丁烷、3,3-双(氯甲基)氧杂环丁烷、联苯型氧杂环丁烷、东亚合成株式会社制品的“OXT-101”、“OXT-121”等。
作为苯并噁嗪化合物，为在1分子中具有2个以上二氢苯并噁嗪环的化合物，例如可以举出小西化学株式会社制品的“双酚F型苯并噁嗪BF-BXZ”、“双酚S型苯并噁嗪BS-BXZ”等。
本实施方式的热固化性树脂组合物在不妨碍本发明的作用效果的范围内，可以包含除上述热固化性树脂(A)以外的化合物(其他成分)。作为其他成分，可以举出具有能聚合的不饱和基团的化合物。作为具有能聚合的不饱和基团的化合物，例如可以举出乙烯、丙烯、苯乙烯、二乙烯基苯、二乙烯基联苯等乙烯基化合物；(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸2-羟基乙酯、(甲基)丙烯酸2-羟基丙酯、聚丙二醇二(甲基)丙烯酸酯、三羟甲基丙烷二(甲基)丙烯酸酯、三羟甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇四(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇六(甲基)丙烯酸酯等一元或多元醇的(甲基)丙烯酸酯类；双酚A型环氧(甲基)丙烯酸酯、双酚F型环氧(甲基)丙烯酸酯等环氧(甲基)丙烯酸酯类；苯并环丁烯树脂等。
〔氮化硼(B)〕
作为氮化硼(B)，没有特别限定，例如可以举出六方晶氮化硼。作为氮化硼(B)的形状，例如可以为鳞片状、球状、椭圆状、多边形状，其中，优选鳞片状。另外，氮化硼(B)可以为氮化硼的一次颗粒聚集而成的聚集粉末的形态，也可以为氮化硼的表面由硅烷偶联剂等进行了处理的形态。
氮化硼(B)的平均粒径没有特别限定，例如可以为0.1～20μm。需要说明的是，此处所谓平均粒径表示氮化硼(B)的一次颗粒的平均粒径(中值粒径(D50))。平均粒径(D50)例如可以通过激光衍射散射方法而求出。
从成型性和固化物的外观进一步优异的观点出发，氮化硼(B)的含量相对于树脂固体成分100质量份，优选1～1600质量份、更优选50～1000质量份、进一步优选70～500质量份、进一步更优选70～250质量份。
氮化硼(B)与后述的分散剂(C)的比率没有特别限定，从成型性和固化物的外观、得到的固化物的导热率优异的方面出发，以质量比计，优选氮化硼(B)/分散剂(C)＝1～5000、更优选5～1000、进一步优选10～500。
〔特定的分散剂(C)〕
作为特定的分散剂(C)，只要为具有8以上的pH的公知的分散剂就没有特别限定。其中，从成型性和固化物的外观进一步优异的观点出发，特定的分散剂(C)优选为：包含以含有(甲基)丙烯酰基的叔胺化合物、和/或含有(甲基)丙烯酰基的季铵化合物作为单体单元的聚合物。
从成型性和固化物的外观进一步优异的观点出发，特定的分散剂(C)优选具有包含下述式〔I〕所示的重复单元的嵌段链(i)。
Figure BDA0003021596940000241
式〔I〕中，R101表示氢原子或烷基。作为烷基，可以举出甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、仲丁基、异丁基、叔丁基、正戊基、正己基等碳数1～6的烷基。
X101表示-NH-或-O-。
Y101表示二价的连接基团。作为二价的连接基团，例如可以举出亚烷基、亚烷基-O-亚烷基(亚烷基氧基亚烷基)等。作为亚烷基，例如可以举出亚甲基、亚乙基、丙烷-1,3-二基、丙烷-1,2-二基、丁烷-1,4-二基、丁烷-2,3-二基、戊烷-1,5-二基、戊烷-1,4-二基、2-甲基丁烷-1,4-二基、己烷-1,6-二基、辛烷-1,8-二基、癸烷-1,10-二基等碳数1～10的亚烷基。亚烷基-O-亚烷基是指，亚烷基与亚烷基借助-O-键而键合的基团。作为亚烷基-O-亚烷基，例如可以举出亚乙基-O-亚乙基、亚乙基-O-三亚甲基等碳数2～10的亚烷基-O-亚烷基等。
R102～R104各自独立地表示烷基、芳基烷基或杂芳基烷基。作为烷基，可以举出甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、仲丁基、异丁基、叔丁基、正戊基、正己基等碳数1～6的烷基。作为芳基烷基，例如可以举出苄基、苯乙基、3-苯基丙基等碳数6～10的芳基与碳数1～6的烷基键合而成的基团。作为杂芳基烷基，例如可以举出吡啶-2-基甲基、吡啶-3-基甲基、吡啶-4-基甲基等具有至少1个N原子、O原子或S原子作为杂原子、员数为5～10的杂芳基与碳数1～6的烷基键合而成的基团。
Z-表示抗衡阴离子。作为抗衡阴离子，可以举出Cl-、Br-、I-、ClO4 -、BF4 -、CH3COO-、PF6 -等。
嵌段链(i)中所含的式〔I〕所示的重复单元的比率相对于嵌段链(i)的总质量，优选10～100质量％、更优选50～100质量％。比率为上述范围内，从而有成型性和固化物的外观进一步优异的倾向。
从成型性和固化物的外观进一步优异的观点出发，特定的分散剂(C)优选具有包含下述式〔II〕所示的重复单元的嵌段链(ii)。
Figure BDA0003021596940000251
式〔II〕中，R201表示氢原子或烷基。作为烷基，可以举出甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、仲丁基、异丁基、叔丁基、正戊基、正己基等碳数1～6的烷基。
X201表示-NH-或-O-。
Y201表示二价的连接基团。作为二价的连接基团，例如可以举出亚烷基、亚烷基-O-亚烷基(亚烷基氧基亚烷基)等。作为亚烷基，例如可以举出亚甲基、亚乙基、丙烷-1,3-二基、丙烷-1,2-二基、丁烷-1,4-二基、丁烷-2,3-二基、戊烷-1,5-二基、戊烷-1,4-二基、2-甲基丁烷-1,4-二基、己烷-1,6-二基、辛烷-1,8-二基、癸烷-1,10-二基等碳数1～10的亚烷基。亚烷基-O-亚烷基是指，亚烷基与亚烷基借助-O-键而键合的基团。作为亚烷基-O-亚烷基，例如可以举出亚乙基-O-亚乙基、亚乙基-O-三亚甲基等碳数2～10的亚烷基-O-亚烷基等。
R202、R203各自独立地表示烷基、芳基烷基或杂芳基烷基。作为烷基，可以举出甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、仲丁基、异丁基、叔丁基、正戊基、正己基等碳数1～6的烷基。作为芳基烷基，例如可以举出苄基、苯乙基、3-苯基丙基等碳数6～10的芳基与碳数1～6的烷基键合而成的基团。作为杂芳基烷基，例如可以举出吡啶-2-基甲基、吡啶-3-基甲基、吡啶-4-基甲基等具有至少1个N原子、O原子或S原子作为杂原子、员数为5～10的杂芳基与碳数1～6的烷基键合而成的基团。
嵌段链(ii)中所含的式〔II〕所示的重复单元的比率相对于嵌段链(ii)的总质量，优选10～100质量％、更优选50～100质量％。比率为上述范围内，从而有成型性和固化物的外观进一步优异的倾向。
从成型性和固化物的外观进一步优异的观点出发，特定的分散剂(C)优选具有包含式〔I〕所示的重复单元和式〔II〕所示的重复单元的嵌段链(iii)。
嵌段链(iii)中的、式〔I〕所示的重复单元的含量与式[II]所示的重复单元的含量之比可以为式〔I〕所示的重复单元的含量：式[II]所示的重复单元的含量＝1：99～99：1，也可以为10：90～90：10。
从成型性和固化物的外观进一步优异的观点出发，特定的分散剂(C)优选为具有嵌段链(i)、嵌段链(ii)、或嵌段链(iii)、以及具有下述式〔III〕所示的重复单元的嵌段链(iv)的嵌段聚合物。
Figure BDA0003021596940000271
式〔III〕中，R301表示氢原子或烷基。作为烷基，可以举出甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、仲丁基、异丁基、叔丁基、正戊基、正己基等碳数1～6的烷基。
X301表示-NH-或-O-。
R302各自独立地表示烷基、芳基烷基或杂芳基烷基。作为烷基，可以举出甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、仲丁基、异丁基、叔丁基、正戊基、正己基等碳数1～6的烷基。作为芳基烷基，例如可以举出苄基、苯乙基、3-苯基丙基等碳数6～10的芳基与碳数1～6的烷基键合而成的基团。作为杂芳基烷基，例如可以举出吡啶-2-基甲基、吡啶-3-基甲基、吡啶-4-基甲基等具有至少1个N原子、O原子或S原子作为杂原子、员数为5～10的杂芳基与碳数1～6的烷基键合而成的基团。
嵌段链(iv)中所含的式〔III〕所示的重复单元的比率相对于嵌段链(iv)的总质量，优选10～100质量％、更优选50～100质量％。比率为上述范围内，从而有成型性和固化物的外观进一步优异的倾向。
嵌段链(iv)除含有例如式〔III〕所示的重复单元以外还可以含有例如式〔IV〕所示的重复单元。
Figure BDA0003021596940000281
式〔IV〕中，R401表示氢原子或烷基。作为烷基，可以举出甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、仲丁基、异丁基、叔丁基、正戊基、正己基等碳数1～6的烷基。
X401表示-NH-或-O-。
R402表示亚烷基或亚烷基-O-亚烷基。作为亚烷基，可以举出亚甲基、亚乙基、丙烷-1,3-二基、丙烷-1,2-二基、丁烷-1,4-二基、丁烷-2,3-二基、戊烷-1,5-二基、戊烷-1,4-二基、2-甲基丁烷-1,4-二基、己烷-1,6-二基、辛烷-1,8-二基、癸烷-1,10-二基等碳数1～10的亚烷基。亚烷基-O-亚烷基是指，亚烷基与亚烷基借助-O-键而键合的基团。作为亚烷基-O-亚烷基，例如可以举出亚乙基-O-亚乙基、亚乙基-O-三亚甲基等碳数2～10的亚烷基-O-亚烷基等。
m表示1～100的整数。
R403表示氢原子或烷基。作为烷基，可以举出甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、仲丁基、异丁基、叔丁基、正戊基、正己基等碳数1～6的烷基。
嵌段链(i)～(iv)中，可以包含除上述以外的其他的重复单元，作为这样的重复单元，可以举出源自除上述以外的(甲基)丙烯酸类单体、芳香族乙烯基系单体、共轭二烯系单体等的重复单元。
作为(甲基)丙烯酸类单体，例如可以举出(甲基)丙烯酸、(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸正丙酯、(甲基)丙烯酸异丙酯、(甲基)丙烯酸正丁酯、(甲基)丙烯酸异丁酯、(甲基)丙烯酸仲丁酯、(甲基)丙烯酸叔丁酯、(甲基)丙烯酸己酯、(甲基)丙烯酸缩水甘油酯、(甲基)丙烯酸环己酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸1-乙基环己酯、(甲基)丙烯酸苄酯等(甲基)丙烯酸酯化合物、2-甲氧基乙基(甲基)丙烯酸酯、甲氧基聚乙二醇(乙二醇的单元数为2～100)(甲基)丙烯酸酯、乙氧基聚乙二醇(甲基)丙烯酸酯、苯氧基聚乙二醇(甲基)丙烯酸酯等。这些(甲基)丙烯酸类单体可以单独使用1种，或组合2种以上使用。
作为芳香族乙烯基系单体，可以举出苯乙烯、邻甲基苯乙烯、对甲基苯乙烯、对叔丁基苯乙烯、α-甲基苯乙烯、对叔丁氧基苯乙烯、间叔丁氧基苯乙烯、对(1-乙氧基乙氧基)苯乙烯、2,4-二甲基苯乙烯、乙烯基苯胺、乙烯基苯甲酸、乙烯基萘、乙烯基蒽、2-乙烯基吡啶、4-乙烯基吡啶、2-乙烯基喹啉、4-乙烯基喹啉、2-乙烯基噻吩、4-乙烯基噻吩等杂芳基化合物等。这些芳香族乙烯基系单体可以单独使用1种，或组合2种以上使用。
作为共轭二烯系单体，可以举出1,3-丁二烯、异戊二烯、2-乙基-1,3-丁二烯、2-叔丁基-1,3-丁二烯、2-苯基-1,3-丁二烯、2,3-二甲基-1,3-丁二烯、1,3-戊二烯、2-甲基-1,3-戊二烯、3-甲基-1,3-戊二烯、1,3-己二烯、2-甲基-1,3-辛二烯、4,5-二乙基-1,3-辛二烯、3-丁基-1,3-辛二烯、1,3-环戊二烯、1,3-环己二烯、1,3-环辛二烯、1,3-三环癸二烯、月桂烯、氯丁二烯等。这些共轭二烯系单体可以单独使用1种，或组合2种以上使用。
作为特定的分散剂(C)，可以使用通过公知的方法(例如WO2016/170760号小册子中记载的方法等)而制备的制备品或市售品。
特定的分散剂(C)的pH为8以上，从成型性和固化物的外观进一步优异的观点出发，优选8.2以上、更优选8.4以上。需要说明的是，pH通过实施例中记载的方法而求出。
从成型性和固化物的外观进一步优异的观点出发，特定的分散剂(C)的重均分子量优选1.0×103以上且低于5.0×103、更优选2.0×103以上且4.5×103以下、进而优选3.0×103以上且4.0×103以下。另外，通过使重均分子量低于5.0×103，从而有对分散的作用进一步改善的倾向。重均分子量例如通过GPC(聚苯乙烯换算)而求出。
特定的分散剂(C)的含量相对于树脂固体成分100质量份，优选0.1～20质量份、更优选0.5～15质量份、进而优选0.5～10质量份、更进而优选0.8～10质量份、特别优选1.0～10质量份。含量为0.1质量份以上，从而有成型性和固化物的外观进一步优异的倾向，含量为20质量份以下，从而有成型性、耐热性和导热性进一步优异的倾向。
本实施方式的热固化性树脂组合物可以含有除氮化硼(B)以外的无机填充材料。作为这种无机填充材料，例如可以举出二氧化硅类、硅化合物(例如白炭等)、金属氧化物(例如氧化铝、钛白、氧化锌、氧化镁、氧化锆等)、金属氮化物(例如氮化硅、氮化铝等)、金属硫酸化物(例如硫酸钡等)、金属氢氧化物(例如氢氧化铝、氢氧化铝加热处理品(例如对氢氧化铝进行加热处理而减少了结晶水的一部分而成者)、勃姆石、氢氧化镁等)、钼化合物(例如氧化钼、钼酸锌等)、锌化合物(例如硼酸锌、锡酸锌等)、粘土、高岭土、滑石、焙烧粘土、焙烧高岭土、焙烧滑石、云母、E-玻璃、A-玻璃、NE-玻璃、C-玻璃、L-玻璃、D-玻璃、S-玻璃、M-玻璃G20、玻璃短纤维(包含E玻璃、T玻璃、D玻璃、S玻璃、Q玻璃等玻璃微粉类。)、中空玻璃、球状玻璃等。这些无机填充材料可以单独使用1种，或组合2种以上使用。其中，从进一步改善低热膨胀性的观点出发，无机填充材料优选选自由金属氢氧化物、和金属氧化物组成的组中的至少1种，更优选包含选自由二氧化硅、勃姆石、和氧化铝组成的组中的至少1种，进而优选二氧化硅。
作为二氧化硅类，例如可以举出天然二氧化硅、熔融二氧化硅、合成二氧化硅、Aerosil、中空二氧化硅等。这些二氧化硅类可以单独使用1种，或组合2种以上使用。其中，从分散性的观点出发，优选熔融二氧化硅，从填充性和流动性的观点出发，更优选具有不同的粒度的2种以上的熔融二氧化硅。
从更有效且确实地发挥本发明的作用效果的观点出发，无机填充材料的含量相对于树脂固体成分100质量份，优选500质量份以下、更优选300质量份以下、进而优选100质量份以下。
[硅烷偶联剂]
本实施方式的热固化性树脂组合物可以含有硅烷偶联剂。通过含有硅烷偶联剂，从而有热固化性树脂组合物中的氮化硼(B)的分散性可以进一步改善、或热固化性树脂组合物的成分与后述的基材的粘接强度可以进一步改善的倾向。
作为硅烷偶联剂，没有特别限定，可以举出通常用于无机物的表面处理的硅烷偶联剂，可以举出氨基硅烷系化合物(例如γ-氨基丙基三乙氧基硅烷、N-β-(氨基乙基)-γ-氨基丙基三甲氧基硅烷等)、环氧硅烷系化合物(例如γ-环氧丙氧基丙基三甲基硅烷、γ-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷等)、丙烯酸类硅烷系化合物(例如γ-丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷等)、阳离子型硅烷系化合物(例如N-β-(N-乙烯基苄基氨基乙基)-γ-氨基丙基三甲氧基硅烷盐酸盐等)、苯乙烯基硅烷系化合物、苯基硅烷系化合物等。硅烷偶联剂可以单独使用1种，或组合2种以上使用。其中，硅烷偶联剂优选环氧硅烷系化合物。作为环氧硅烷系化合物，例如可以举出DOW CORNING TORAY CO.,LTD.制品的“Z6040”、信越化学工业株式会社制品的“KBM-403”、“KBM-303”、“KBM-402”、“KBE-403”等。
含有硅烷偶联剂的情况下，其含量没有特别限定，相对于树脂固体成分100质量份，可以为0.1～20质量份，优选2.5～20质量份，更优选3～18质量份，进一步更优选3～10质量份，也可以为3～8质量份。相对于树脂固体成分100质量份，硅烷偶联剂的含量为0.1质量份以上时，有成型性和固化物的外观优异的倾向，为20质量份以下时，有固化物的耐热性优异的倾向。另外，硅烷偶联剂的含量相对于树脂固体成分100质量份为3～8质量份时，有成型性更进一步优异的倾向。
[湿润分散剂]
本实施方式的热固化性树脂组合物可以还含有特定的分散剂(C)以外的湿润分散剂。通过含有这样的湿润分散剂，从而有热固化性树脂组合物中的填充材料的分散性进一步改善的倾向。
作为湿润分散剂，只要为用于使填充材料分散的公知的分散剂(分散稳定剂)即可，例如可以举出BYK Japan株式会社制的DISPER BYK-110、111、118、180、161、BYK-W996、W9010、W903等。
湿润分散剂的含量没有特别限定，相对于树脂固体成分100质量份，优选0.5质量份以上且5.0质量份以下。比率为上述范围内，从而有成型性和固化物的外观、固化物的耐热性进一步优异的倾向。
[固化促进剂]
本实施方式的热固化性树脂组合物可以还包含固化促进剂。作为固化促进剂，没有特别限定，例如可以举出三苯基咪唑等咪唑类；过氧化苯甲酰、过氧化月桂酰、过氧化乙酰、对氯过氧化苯甲酰、二叔丁基-二过氧苯二甲酸酯等有机过氧化物；偶氮腈等偶氮化合物；N,N-二甲基苄胺、N,N-二甲基苯胺、N,N-二甲基甲苯胺、2-N-乙基苯氨基乙醇、三正丁胺、吡啶、喹啉、N-甲基吗啉、三乙醇胺、三乙二胺、四甲基丁二胺、N-甲基哌啶等叔胺类；苯酚、二甲苯酚、甲酚、间苯二酚、邻苯二酚等酚类；环烷酸铅、硬脂酸铅、环烷酸锌、辛酸锌、辛酸锰、油酸锡、马来酸二丁基锡、环烷酸锰、环烷酸钴、乙酰丙酮铁等有机金属盐；使这些有机金属盐溶解于苯酚、双酚等含羟基化合物而成者；氯化锡、氯化锌、氯化铝等无机金属盐；二辛基氧化锡、其他烷基锡、烷基氧化锡等有机锡化合物等。其中，三苯基咪唑有促进固化反应、玻璃化转变温度进一步改善的倾向，故特别优选。
[溶剂]
本实施方式的热固化性树脂组合物可以还含有溶剂。热固化性树脂组合物包含溶剂，从而热固化性树脂组合物的制备时的粘度下降，有操作性(作业性)进一步改善、或对基材的浸渗性进一步改善的倾向。
作为溶剂，只要能使热固化性树脂组合物中的各成分的一部分或全部溶解就没有特别限定，例如可以举出酮类(丙酮、甲乙酮等)、芳香族烃类(例如甲苯、二甲苯等)、酰胺类(例如二甲基甲醛等)、丙二醇单甲醚和其乙酸酯等。这些溶剂可以单独使用1种，或组合2种以上使用。
作为本实施方式的热固化性树脂组合物的制造方法，例如可以举出如下方法：将各成分同时或依次配混于溶剂并搅拌。此时，为了使各成分均匀地溶解或分散，可以使用搅拌、混合、混炼处理等公知的处理。
[用途]
本实施方式的热固化性树脂组合物如上述，可以均衡性良好地体现优异的成型性、固化物的外观、导热性、耐热性和钻孔加工性。因此，本实施方式的热固化性树脂组合物适合用于覆金属箔层叠板和印刷电路板。
[预浸料]
本实施方式的预浸料包含：基材；和，浸渗或涂布于基材的本实施方式的热固化性树脂组合物。预浸料如前述可以为通过公知的方法而得到的预浸料，具体而言，通过使本实施方式的热固化性树脂组合物浸渗或涂布于基材后，在100～200℃的条件下使其加热干燥，从而半固化(B阶化)，由此得到。
本实施方式的预浸料还包含：使半固化状态的预浸料在180～230℃的加热温度和60～180分钟的加热时间的条件下进行热固化而得到的固化物的形态。
前述预浸料中的热固化性树脂组合物(包含填充材料)的含量相对于预浸料的总量，优选30～90质量％、更优选35～85质量％、进而优选40～80质量％。热固化性树脂组合物的含量为上述范围内，从而有成型性进一步改善的倾向。
作为基材，没有特别限定，例如可以举出用于各种印刷电路板的材料的公知的基材。作为基材的具体例，可以举出玻璃基材、除玻璃以外的无机基材(例如由石英等除玻璃以外的无机纤维构成的无机基材)、有机基材(例如由全芳香族聚酰胺、聚酯、聚对苯撑苯并恶唑、聚酰亚胺等有机纤维构成的有机基材)等。这些基材可以单独使用1种，或组合2种以上使用。其中，从加热尺寸稳定性进一步优异的观点出发，优选玻璃基材。
作为构成玻璃基材的纤维，例如可以举出E玻璃、D玻璃、S玻璃、T玻璃、Q玻璃、L玻璃、NE玻璃、HME玻璃等的纤维。其中，从强度和低吸水性进一步优异的观点出发，构成玻璃基材的纤维优选选自由E玻璃、D玻璃、S玻璃、T玻璃、Q玻璃、L玻璃、NE玻璃、和HME玻璃组成的组中的1种以上的纤维。
作为基材的形态，没有特别限定，例如可以举出织布、无纺布、粗纱、短切毡、缓冲垫等形态。作为织布的编织方法，没有特别限定，例如已知有平织、方平织、斜织等，可以从这些公知的物质中根据目标用途、性能而适宜选择并使用。另外，可以适合使用对它们进行开纤处理而成者、用硅烷偶联剂等进行了表面处理的玻璃织布。基材的厚度、质量没有特别限定，通常适合使用0.01～0.1mm左右者。
[树脂片]
本实施方式的树脂片(Resin sheet)包含：支撑体、和配置于支撑体的表面的本实施方式的热固化性树脂组合物。本实施方式的树脂片例如可以通过将本实施方式的热固化性树脂组合物涂布于支撑体的单面或两面而形成。本实施方式的树脂片例如可以在金属箔、薄膜等支撑体上直接涂布预浸料等中使用的热固化性树脂组合物并干燥而制造。
作为支撑体，没有特别限定，例如可以使用用于各种印刷电路板材料的公知的支撑体，优选树脂薄膜或金属箔。作为树脂薄膜和金属箔，例如可以举出聚酰亚胺薄膜、聚酰胺薄膜、聚酯薄膜、聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)薄膜、聚对苯二甲酸丁二醇酯(PBT)薄膜、聚丙烯(PP)薄膜、聚乙烯(PE)薄膜等树脂薄膜、和铝箔、铜箔、金箔等金属箔。支撑体中，优选电解铜箔、PET薄膜。
本实施方式的树脂片例如通过将本实施方式的热固化性树脂组合物涂布于支撑体后进行半固化(B阶化)而得到。本实施方式的树脂片的制造方法通常优选制造B阶树脂和支撑体的复合体的方法。具体而言，例如可以举出：通过将上述热固化性树脂组合物涂于铜箔等支撑体后、在100～200℃的干燥机中进行1～60分钟加热的方法等而进行半固化，制造树脂片的方法等。热固化性树脂组合物对支撑体的附着量以树脂片的树脂厚计、优选1.0μm以上且300μm以下的范围。本实施方式的树脂片能用作印刷电路板的积层材料。
[覆金属箔层叠板]
本实施方式的覆金属箔层叠板包含：选自由本实施方式的预浸料和树脂片组成的组中的1种以上形成的层叠体、和配置于该层叠体的单面或两面的金属箔。该层叠体可以由1个预浸料或树脂片形成，也可以由多个预浸料和/或树脂片形成。
作为金属箔(导体层)，只要为用于各种印刷电路板材料的金属箔即可，例如可以举出铜、铝等的金属箔，作为铜的金属箔，可以举出压延铜箔、电解铜箔等铜箔。导体层的厚度例如为1～70μm、优选1.5～35μm。
覆金属箔层叠板的成型方法和其成型条件没有特别限定，可以应用一般的印刷电路板用层叠板和多层板的手法和条件。例如，层叠板或覆金属箔层叠板成型时可以使用多级加压机、多级真空加压机、连续成型机、高压釜成型机等。另外，层叠板或覆金属箔层叠板的成型(层叠成型)中，通常温度为100～300℃、压力为表面压力2～100kgf/cm2、加热时间为0.05～5小时的范围。进一步，根据需要，也可以在150～300℃的温度下进行后固化。特别是使用多级加压机的情况下，从充分促进预浸料的固化的观点出发，优选温度200℃～250℃、压力10～40kgf/cm2、加热时间80分钟～130分钟，更优选温度215℃～235℃、压力25～35kgf/cm2、加热时间90分钟～120分钟。另外，将上述预浸料与另行制成的内层用的布线板组合并进行层叠成型，从而也可以形成多层板。
[印刷电路板]
本实施方式的印刷电路板具有绝缘层、和形成于绝缘层的表面的导体层，绝缘层包含本实施方式的热固化性树脂组合物。本实施方式的印刷电路板例如可以通过将本实施方式的覆金属箔层叠板的金属箔蚀刻为规定的布线图案形成导体层从而形成。本实施方式的印刷电路板可以为：包含选自由上述预浸料和树脂片组成的组中的1种以上形成的绝缘层、和形成于该绝缘层的表面的导体层的印刷电路板。
本实施方式的印刷电路板具体而言，例如可以通过以下的方法而制造。首先，准备本实施方式的覆金属箔层叠板。将覆金属箔层叠板的金属箔蚀刻为规定的布线图案，制成具有导体层(内层电路)的内层基板。接着，在内层基板的导体层(内层电路)表面以规定数的绝缘层和外层电路用的金属箔的顺序进行层叠，进行加热加压而一体成型(层叠成型)，从而得到层叠体。需要说明的是，层叠成型的方法和其成型条件与上述层叠板和覆金属箔层叠板中的层叠成型的方法和其成型条件同样。接着，对层叠体实施通孔、导通孔用的开孔加工，由此在形成的孔的壁面形成用于导通导体层(内层电路)和外层电路用的金属箔的镀金属覆膜。接着，将外层电路用的金属箔蚀刻为规定的布线图案，制成具有导体层(外层电路)的外层基板。如此制造印刷电路板。
另外，不使用覆金属箔层叠板的情况下，在上述绝缘层上形成成为电路的导体层，可以制作印刷电路板。此时，为了形成导体层，也可以使用化学镀的手法。
实施例
以下，根据实施例对本发明进而详细地进行说明，但本发明不限定于这些实施例。
〔合成例1〕1-萘酚芳烷基型氰酸酯树脂(SNCN)的合成
使α-萘酚芳烷基树脂(SN495V、OH基当量：236g/eq.、新日铁化学株式会社制)300g(OH基换算1.28mol)和三乙胺194.6g(1.92mol)(相对于羟基1mol为1.5mol)溶解于二氯甲烷1800g，将其作为溶液1。
边将氯化氰125.9g(2.05mol)(相对于羟基1mol为1.6mol)、二氯甲烷293.8g、36％盐酸194.5g(1.92mol)(相对于羟基1mol为1.5mol)、水1205.9g在搅拌下、保持为液温-2～-0.5℃边用30分钟滴加溶液1。
溶液1滴加结束后，在同一温度下搅拌30分钟后，用10分钟滴加二氯甲烷65g中溶解有三乙胺65g(0.64mol)(相对于羟基1mol为0.5mol)的溶液(溶液2)。溶液2滴加结束后，在同一温度下搅拌30分钟，使反应结束。
之后静置反应液，将有机相和水相分离。将得到的有机相用水1300g清洗5次，水洗第5次的废水的电导率为5μS/cm，确认了通过利用水的清洗，要去除的离子性化合物被充分去除。
将水洗后的有机相在减压下浓缩，最终在90℃下进行1小时浓缩干固，得到目标1-萘酚芳烷基型氰酸酯化合物(SNCN)(橙色粘性物)331g。得到的SNCN的质均分子量Mw为600。另外，SNCN的红外吸收光谱显示2250cm-1(氰酸酯基)的吸收，且不显示羟基的吸收。
〔合成例2〕分散剂A的合成
将WO2016/170760号公报的实施例1-1中记载的方法作为参考，得到分散剂A。得到的分散剂A的pH为8.4，得到的分散剂A的基于GPC(聚苯乙烯换算)的重均分子量为3730。需要说明的是，pH依据JIS K 1557-5(塑料-聚氨酯原料多元醇试验法)而测定。
(实施例1)
将合成例1中合成的1-萘酚芳烷基型氰酸酯树脂30质量份、酚醛清漆型马来酰亚胺树脂(大和化成工业株式会社制品的“BMI-2300”)15质量份、双马来酰亚胺树脂(KIChemical Industry Co.,Ltd.制品的“BMI-70”)15质量份、萘醚型环氧树脂(DIC株式会社制品的“HP-6000”)35.3质量份、三酚型环氧树脂(日本化药株式会社制品的“EPPN-501HY”)4.7质量份、氮化硼(三井化学株式会社制品的“MBN-010T”)100质量份、环氧系硅烷偶联剂(DOW CORNING TORAY CO.,LTD.制品的“Z6040”)15质量份、合成例2中合成的分散剂A2.5质量份、2,4,5-三苯基咪唑(东京化成工业株式会社制)0.50质量份、辛酸锰(Nikka OctixMn、金属含量8％)0.01质量份混合于甲乙酮中，得到清漆(清漆生成工序)。
将该清漆中的甲乙酮蒸发去除，从而得到混合树脂粉末(树脂粉末生成工序)。将混合树脂粉末填充至1边100mm、厚度0.8mm的模具中，在压力40kg/cm2、温度230℃下进行120分钟真空加压，得到1边100mm、厚度0.8mm的固化物(固化物生成工序)。
(实施例2)
清漆生成工序中，使分散剂A的添加量为1.0质量份代替2.5质量份，除此之外，与实施例1同样地得到固化物。
(实施例3)
清漆生成工序中，使分散剂A的添加量为5.0质量份代替2.5质量份，除此之外，与实施例1同样地得到固化物。
(实施例4)
将通过清漆生成工序得到的实施例1的清漆浸渗涂覆于S玻璃织布(厚度40μm)，以150℃加热干燥3分钟，得到树脂组合物固体成分(包含填充材料)的含量74质量％的预浸料(预浸料生成工序)
(实施例5)
清漆生成工序中，使环氧系硅烷偶联剂的添加量为7.5质量份代替15质量份，除此之外，与实施例2同样地得到固化物。
(实施例6)
清漆生成工序中，使环氧系硅烷偶联剂的添加量为3.8质量份代替15质量份，除此之外，与实施例2同样地得到固化物。
(实施例7)
清漆生成工序中，不添加环氧系硅烷偶联剂，除此之外，与实施例2同样地得到固化物。
(比较例1)
清漆生成工序和树脂粉末生成工序中，使用磷酸金属盐系湿润分散剂(BYK株式会社制品的“BYK-W903”、pH为5.5、基于GPC(聚苯乙烯换算)的重均分子量为3880。pH的测定方法与上述同样。)2.5质量份代替使用分散剂A，除此之外，与实施例1同样地得到混合树脂粉末。使用得到的混合树脂粉末，与实施例1同样地尝试了固化物的生成，但无法成型。
(比较例2)
清漆生成工序和树脂粉末生成工序中，使用具有胺值的聚氨酯系湿润分散剂(BYK株式会社制品的“DISPERBYK-161”、pH为7.7、基于GPC(聚苯乙烯换算)的重均分子量为75400。pH的测定方法与上述同样。)2.5质量份代替使用分散剂A，除此之外，与实施例1同样地得到混合树脂粉末。使用得到的混合树脂粉末，与实施例1同样地尝试了固化物的生成，但无法成型。
(比较例3)
清漆生成工序和树脂粉末生成工序中，使用具有酸值的磷酸酯系湿润分散剂(BYK株式会社制品的“BYK-111”、pH为2、基于GPC(聚苯乙烯换算)的重均分子量为1210。pH的测定方法与上述同样。)2.5质量份代替使用分散剂A，除此之外，与实施例1同样地得到混合树脂粉末。使用得到的混合树脂粉末，与实施例1同样地尝试了固化物的生成，但无法成型。
(比较例4)
清漆生成工序和树脂粉末生成工序中，使用具有胺值的丙烯酸类湿润分散剂(BYK株式会社制品的“BYK-2009”、pH为7.8、基于GPC(聚苯乙烯换算)的重均分子量为4080。pH的测定方法与上述同样。)2.5质量份代替使用分散剂A，除此之外，与实施例1同样地得到混合树脂粉末。使用得到的混合树脂粉末，与实施例1同样地尝试了固化物的生成，但无法成型。
(比较例5)
清漆生成工序中，使用磷酸金属盐系湿润分散剂(BYK株式会社制品的“BYK-W903”)5.0质量份、具有胺值的聚氨酯系湿润分散剂(BYK株式会社制品的“DISPERBYK-161”)1.0质量份、具有酸值的磷酸酯系湿润分散剂(BYK株式会社制品的“BYK-111”)1.0质量份、具有胺值的丙烯酸类湿润分散剂(BYK株式会社制品的“BYK-2009”)0.3质量份代替使用分散剂A，除此之外，与实施例1同样地得到固化物。
(比较例6)
将通过清漆生成工序得到的比较例5的清漆浸渗涂覆于S玻璃织布(厚度40m)，在150℃下进行3分钟加热干燥，尝试了预浸料的生成，但无法成型。
〔覆铜层叠板的制造方法〕
重叠如实施例4得到的预浸料2张或8张，在两面上下配置12μm厚的电解铜箔(3EC-M3-VLP、三井金属矿业株式会社制)，在压力30kg/cm2、温度220℃下进行120分钟真空加压，得到绝缘层厚度0.2mm、0.8mm的覆铜层叠板。使用得到的覆铜层叠板，进行以下的各特性的评价。
〔1〕清漆胶凝时间
在170℃的热压机上载置各实施例和比较例中得到的清漆，测定固化为止的时间。将测定结果示于表中。
〔2〕成型性评价
以目视依据以下的评价基准评价各实施例和比较例中得到的固化物或对表面铜箔蚀刻而得到的覆铜层叠板的外观。将评价结果示于表中。需要说明的是，关于×的例子，未进行后述的评价。
〇：能成型且呈均匀的外观，未产生空隙。
△：能成型，但为不均匀的外观，产生了空隙。
×：无法成型。
〔3〕最低熔融粘度
将各实施例和比较例中得到的混合树脂粉末(指实施例1记载的固化物前的粉末)或预浸料揉碎，使用采集的树脂粉1g作为样品，利用流变仪(TA Instruments公司制ARES-G2)测定最低熔融粘度。在此，使用板直径25mm的一次性板，在40℃～210℃的范围内，在升温速度2℃/分钟、频率10.0rad/秒、应变0.1％的条件下，测定树脂的最低熔融粘度。将评价结果示于表中。
〔4〕导热率
形成层叠板的实施例4中，通过蚀刻去除得到的覆铜层叠板(绝缘层厚度0.8mm)的表面铜箔。测定对表面铜箔进行了蚀刻的覆铜层叠板或固化物(未形成层叠板的其他例子的情况)的密度和比热。比热利用TA Instruments制品的Q100型DSC而测定。另外，测定上述覆铜箔层叠板或固化物的厚度方向的热扩散率。热扩散率利用Xenon flash analyzer(Bruker：LFA447Nanoflash)测定。导热率根据下述式算出。将测定结果示于表中。
导热率(W/m·K)＝密度(kg/m3)×比热(kJ/kg·K)×热扩散率(m2/S)×1000
〔5〕耐热性(Tg)
形成层叠板的实施例4中，通过蚀刻去除覆铜层叠板(绝缘层厚度0.8mm)的表面铜箔。将对表面铜箔进行了蚀刻的覆铜层叠板或固化物(未形成层叠板的其他例子的情况)用切割机切成尺寸5.0mm×20mm，得到测定用样品。使用该测定用样品，依据JIS C6481，通过利用动态粘弹性分析装置(TA Instruments制)的DMA法，测定玻璃化转变温度(Tg)(n＝3的平均值)。将测定结果示于表中。
〔6〕钻孔加工性
将4张实施例4中得到的覆铜层叠板(绝缘层厚度0.2mm)重叠，垫板(backupboard)使用PS-1160G(利昌工业株式会社制品)，进入片(entry sheet)使用LE450(三菱瓦斯化学株式会社制品)，利用ND-1V212(Hitachi Via Mechanics Co.,Ltd.制品)，以转速2000kpm、进给速度2.0m/分钟进行钻孔加工，利用分析仪，测定直至1～5000孔的孔位置(μm)和孔径，基于测定值，评价钻孔加工性(最大孔径、孔位置精度)。
[表1]
Figure BDA0003021596940000421
实施例1～3的热固化性树脂组合物与比较例1～4的热固化性树脂组合物相比，可以得到成型性优异、外观、导热率、耐热性优异的固化物。另外，比较例5的树脂组合物尽管可以成型，但是与实施例1～3的固化物相比，在导热率、耐热性、固化物的外观的方面较差。
实施例1的热固化性树脂组合物作为预浸料加工为层叠板，也可以得到成型性优异、外观、导热率、耐热性优异的固化物，但实施例4的树脂组合物如比较例6所示，无法得到层叠板。
本申请基于2018年10月19日向日本国特许厅申请的日本专利申请(特愿2018-197764)，将其内容作为参照引入至此。

Claims (21)

1.一种热固化性树脂组合物，其包含：热固化性树脂(A)、氮化硼(B)和具有8以上的pH的分散剂(C)。
2.根据权利要求1所述的热固化性树脂组合物，其中，所述分散剂(C)是：包含以含有(甲基)丙烯酰基的叔胺化合物、和/或含有(甲基)丙烯酰基的季铵化合物作为单体单元的聚合物。
3.根据权利要求1或2所述的热固化性树脂组合物，其中，所述分散剂(C)具有：包含下述式〔i〕所示的重复单元的嵌段链(i)，
Figure FDA0003021596930000011
式〔i〕中，R101表示氢原子或烷基，X101表示-NH-或-O-，Y101表示二价的连接基团，R102～R104各自独立地表示烷基、芳基烷基或杂芳基烷基，Z-表示抗衡阴离子。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的热固化性树脂组合物，其中，所述分散剂(C)具有：包含下述式〔II〕所示的重复单元的嵌段链(ii)，
Figure FDA0003021596930000021
式〔II〕中，R201表示氢原子或烷基，X201表示-NH-或-O-，Y201表示二价的连接基团，R202、R203各自独立地表示烷基、芳基烷基或杂芳基烷基。
5.根据权利要求1～4中任一项所述的热固化性树脂组合物，其中，所述分散剂(C)的含量相对于树脂固体成分100质量份为0.1～20质量份。
6.根据权利要求1～5中任一项所述的热固化性树脂组合物，其中，所述分散剂(C)的重均分子量为1.0×103以上且低于5.0×103。
7.根据权利要求1～6中任一项所述的热固化性树脂组合物，其中，所述热固化性树脂(A)含有：选自由氰酸酯化合物(D)、马来酰亚胺化合物(E)和环氧化合物(F)组成的组中的1种以上。
8.根据权利要求7所述的热固化性树脂组合物，其中，所述氰酸酯化合物(D)含有：选自由下述式(1)所示的萘酚芳烷基型氰酸酯化合物、下述式(2)所示的联苯芳烷基型氰酸酯化合物、和下述式(3)所示的二烯丙基双酚A型氰酸酯化合物组成的组中的1种以上，
Figure FDA0003021596930000031
式中，R1各自独立地表示氢原子或甲基，n1表示1～50的整数，
Figure FDA0003021596930000032
式中，R3各自独立地表示氢原子或甲基，n3表示1～50的整数，
Figure FDA0003021596930000033
9.根据权利要求7或8所述的热固化性树脂组合物，其中，所述氰酸酯化合物(D)的含量相对于树脂固体成分100质量份为1～90质量份。
10.根据权利要求7～9中任一项所述的热固化性树脂组合物，其中，所述马来酰亚胺化合物(E)包含：选自由双(4-马来酰亚胺基苯基)甲烷、2,2-双{4-(4-马来酰亚胺基苯氧基)-苯基}丙烷、双(3-乙基-5-甲基-4-马来酰亚胺基苯基)甲烷、下述式(4)所示的马来酰亚胺化合物、和下述式(5)所示的马来酰亚胺化合物组成的组中的1种以上，
Figure FDA0003021596930000041
式(4)中，R5各自独立地表示氢原子或甲基，n1表示1以上的整数，
Figure FDA0003021596930000042
式(5)中，多个存在的R各自独立地表示氢原子、碳数1～5的烷基或苯基，n为平均值，表示1<n≤5。
11.根据权利要求7～10中任一项所述的热固化性树脂组合物，其中，所述马来酰亚胺化合物(E)的含量相对于树脂固体成分100质量份为1～90质量份。
12.根据权利要求7～11中任一项所述的热固化性树脂组合物，其中，所述环氧化合物(F)为选自由联苯芳烷基型环氧树脂、萘醚型环氧树脂、三苯酚甲烷型环氧树脂、双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、苯酚酚醛清漆型环氧树脂、甲酚酚醛清漆型环氧树脂、双酚A酚醛清漆型环氧树脂、溴化双酚A型环氧树脂、溴化苯酚酚醛清漆型环氧树脂、联苯型环氧树脂、苯酚芳烷基型环氧树脂、和萘酚芳烷基型环氧树脂组成的组中的1种以上。
13.根据权利要求7～12中任一项所述的热固化性树脂组合物，其中，所述环氧化合物(F)包含在1分子中具有3个以上环氧基的多官能环氧化合物。
14.根据权利要求7～13中任一项所述的热固化性树脂组合物，其中，所述环氧化合物(F)的含量相对于所述树脂组合物中的树脂固体成分100质量份为1～90质量份。
15.根据权利要求1～14中任一项所述的热固化性树脂组合物，其中，所述氮化硼(B)的含量相对于树脂固体成分100质量份为1～1600质量份。
16.根据权利要求1～15中任一项所述的热固化性树脂组合物，其中，还包含相对于树脂固体成分100质量份为0.1～20质量份的硅烷偶联剂。
17.根据权利要求1～16中任一项所述的热固化性树脂组合物，其用于印刷电路板。
18.一种预浸料，其具有：基材；和，浸渗或涂布于该基材的权利要求1～17中任一项所述的热固化性树脂组合物。
19.一种树脂片，其具有：支撑体；和，配置于该支撑体的表面的权利要求1～17中任一项所述的热固化性树脂组合物。
20.一种覆金属箔层叠板，其具有：选自由权利要求18所述的预浸料和权利要求19所述的树脂片组成的组中的1种以上形成的层叠体；和，配置于该层叠体的单面或两面的金属箔。
21.一种印刷电路板，其具有绝缘层、和形成于该绝缘层的表面的导体层，该绝缘层包含权利要求1～17中任一项所述的热固化性树脂组合物。
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