CN112691063A - 鲜大黄茎汁或提取物及其制备方法和其在化妆品中的应用 - Google Patents

Abstract

本发明提供鲜大黄茎汁和鲜大黄茎提取物，还提供其在化妆品中的应用。本发明充分利用大黄副产物资源，即鲜大黄茎汁或提取物。通过压榨或提取鲜大黄茎，制备出具有祛痘抗皱功效的纯天然汁或提取物，该汁或提取物能缓解及修复因毛囊及皮脂腺阻塞、发炎所引发的常见皮肤疾病及防止体内活性氧过多时，导致的皮肤松弛及皮肤表面皱纹增加，从而发挥袪痘抗皱作用。因此，可将鲜大黄茎汁或提取物应用于具有修复受损肌肤、延缓衰老系列的化妆品。

Description

鲜大黄茎汁或提取物及其制备方法和其在化妆品中的应用

技术领域

本发明属于天然药物化学领域和化妆品技术领域，特别涉及鲜大黄茎汁或提取物及其制备方法和其在化妆品中的应用。

背景技术

大黄是多年生宿根草本植物大黄的根，是我国重要的药用植物，也是我国最早的食用作物之一，被广泛应用于医药化工和食品等领域。目前大黄的种植早已实现工业化，但副产物如茎及部分叶片，每年为了促进药用部位（根及根茎）的生长发育，需除去茎及部分叶片，每亩约除去300公斤茎及叶片，不仅造成生物资源的极大浪费，更会因为堆积腐烂，引起环境污染。

关于大黄副产物的利用，主要集中在食品，其它较少报道。如英国人将大黄茎当做菠菜和甜菜叶一样，以大黄茎做主料熬成浓汤或果酱；欧美人喜欢将大黄茎烘烤或焖炖后加糖吃，或调味汁蘸肉吃，或制成冰淇淋等。在美国，每当大黄上市的时节，各种以大黄茎为原料的食物就会陆续登上人们的餐桌。

大黄，即地下部分，作为重要的药用植物，常常与其他中草药配伍后，被口服或外服用于治疗痤疮中，例如专利（一种治疗痤疮制剂，201310059266.9），将生大黄与蒲公英、紫花地丁、栀子、茯苓、山药、柴胡、半夏配伍后，将其原料原粉或提取物直接食用，或者再加入辅料制备制剂药用；专利（一种治疗痤疮的面膜及其制备方法，201811619287.0）选取生大黄，牡丹皮，生栀子和金银花作为面膜粉的原料，用于治疗面部的痤疮。然而，研究表明，生大黄中除含有少量的苹果酸等有机酸类活性成分治疗痤疮外，主要的还是具有泻下作用的蒽醌类活性成分，这大大的影响了生大黄在治疗痤疮中的应用，用量过多，非但没有起到治疗痤疮，还会导致腹泻，食欲不振等肠胃问题。

衰老又称老化，通常是指在正常状况下生物发育成熟后，自身机能随年龄增加减退，趋向死亡的现象。自由基是引起皮肤衰老的重要因素，空气污染、压力、药物等都会使身体产生自由基，而紫外线是皮肤自由基的主要诱导因素。在正常情况下，人体内的自由基是处于不断产生与清除的动态平衡之中。但自由基产生过多或清除过慢，它通过攻击生命大分子物质及各种细胞，会造成机体的各种损伤，加速机体的衰老进程，表现出逐渐衰老的变化，如老年色素沉积、皮肤起皱、干燥、起屑、松弛和色斑等。因此，加强抗自由基非常重要。

痤疮，常发于处于青春期的约96%的青少年，故又称青春痘，是由于毛囊及皮脂腺阻塞、发炎所引发的常见皮肤疾病。多发于面部、胸前和上背部等皮质分泌旺盛的部位，其往往持续到成年期。痤疮主要与性激素水平、皮脂腺大量分泌、痤疮丙酸杆菌增殖，肾上腺的雄激素( DHEA-S )分泌增多，毛囊皮脂腺导管的角化异常及炎症等因素相关，导致发红并可能导致结疤或过度色素沉着。不仅严重影响面部美观，而且影响人的社交和心理，使患者易出现失落、焦虑、易怒、不自信、尴尬、抑郁和紧张等负面情绪，从而影响了生活质量。

而目前尚未见有关于大黄茎在抗皱祛痘方面的相关报道。

发明内容

为了解决现有技术中存在的问题，本发明提供了鲜大黄茎汁或提取物及其制备方法和其在化妆品中的应用，填补了现有的大黄茎在衍生产品方面的不足。本申请人对大黄茎中的化学成分进行分析，发现大黄茎中并不含具有泻下作用的蒽醌类活性成分，而是含有糖类、有机酸类等活性物质，虽其抗氧化活性稍稍不如生大黄，但其苹果酸含量相较生大黄高出近2倍，所以用大黄茎代替生大黄，不仅解决了生大黄在治疗痤疮方面效果与用量的限制，还避免了为促进大黄生长，产生的大黄茎叶被堆积腐烂或焚烧造成的资源浪费和环境污染。因此，充分利用大黄茎的有效成分，对于进一步提高其产业链中相应的经济价值具有十分重要的意义。

为了实现上述技术目的，本发明采用的技术方案如下：

本发明提供鲜大黄茎汁的制备方法，包括以下步骤：将鲜大黄茎去皮后榨汁，渣液分离后取上清液，得到鲜大黄茎汁。

本发明提供鲜大黄茎提取物的制备方法，包括以下步骤：将鲜大黄茎去皮后用乙醇提取，收集滤液，浓缩并冷冻干燥后，得到鲜大黄茎提取物；作为优选，所述提取为浸提、回流或超临界；作为更优选，所述回流为将鲜大黄茎去皮后加入10-12倍质量95%乙醇，于沸水浴中加热回流2次，每次1h，合并滤液。

本发明提供鲜大黄茎汁或鲜大黄茎提取物，是应用上述方法制备得到的。

本发明提供上述的鲜大黄茎汁或鲜大黄茎提取物在制备抗衰老，和/或，能缓解及修复因毛囊及皮脂腺阻塞、发炎所引发的痤疮的外用产品中的应用。

本发明提供上述的鲜大黄茎汁或鲜大黄茎提取物在化妆品中的应用；作为优选，所述化妆品选自抗衰老化妆品和/或祛痘化妆品。

本发明提供化妆品组合物，所述组合物含有上述的鲜大黄茎汁或鲜大黄茎提取物。所述组合物还可以含有化妆品领域可接受的辅料。

所述化妆品领域可接受的辅料可以选自：溶剂、增溶剂、防腐剂、抗氧剂、pH 调节剂、促渗剂、脂质体、保湿剂、增稠剂、螯合剂、肤感调节剂、表面活性剂、乳化剂、推进 / 抛射剂、香精、色素，以及其他功效添加剂。

作为优选，所述组合物为霜剂、乳液、膜粉剂、啫喱剂、粉饼、气雾剂或喷雾剂。更具体地说，所述组合物可以为洗面奶、化妆水、护肤啫喱、护肤乳液、护肤霜、粉饼、精华液、眼霜、面膜、气雾或喷雾等形式。这些形式可通过本领域技术人员熟知的方法制备。

作为进一步优选，所述鲜大黄茎汁或鲜大黄茎提取物占所述化妆品组合物总重量的1.0-50.0%；优选3.0-7.0%；最优选5.0%。

本发明提供一种舒缓修复护肤霜，所述护肤霜由以下重量百分数的各组分制备而成：A相：甘油1.0-5.0%、乙基己基甘油1.0-2.0%、1,3-丁二醇2.0-4.0%、1,2-戊二醇1.0-2.0%、去离子水85.99-60.95％；

B相：聚二甲基硅氧烷2.0-6.0%、角鲨烷1.0-4.0%、辛酸葵酸甘油酯1.0-3.0%、罂粟籽油1.0-3.0%、天然水貂油0.01-0.05%，硬脂酸甘油酯1.0-3.0%；

C相：上述的鲜大黄茎汁或鲜大黄茎提取物占总重量的3.0-7.0％。

本发明提供上述舒缓修复护肤霜的制备方法，包括以下步骤：

1）将A相中各组分混合后加热到70～85℃，优选加热到75℃，搅拌均匀，得到A相混合物；

2）将B相中各组分混合后加热到70～85℃，优选加热到75℃，使其完全熔融，得到B相混合物；

3）将B相混合物加入到A相混合物中进行乳化反应，搅拌速度为80～120r/min，优选搅拌速度为120r/min，待乳化完毕后冷却至40℃，再加入C相中的组分，搅拌均匀，冷却至室温，得到舒缓修复护肤霜。

本发明提供一种舒缓修复护肤乳，所述护肤乳由以下重量百分数的各组分制备而成：

A相：甘油1.0-5.0%、1,3-丁二醇1.0-4.0%、透明质酸钠0.5-1.5%、卡波姆0.1-0.3%、黄原胶0.3-0.5%、去离子水87.5-64.7％；

B相：聚二甲基硅氧烷2.0-6.0%、辛酸葵酸甘油三脂2.0-4.0%、罂粟籽油1.0-3.0%、PEG-60氢化蓖麻油0.6-1.0% 、硬脂酸甘油酯1.0-3.0%；

C相：上述的鲜大黄茎汁或鲜大黄提取物占总重量的3.0-7.0％。

本发明提供一种舒缓修复润肤水，所述润肤水由以下重量百分数的各组分制备而成：

A相：甘油1.0-5.0%、1,3-丙二醇1.0-5.0%、透明质酸钠0.1-0.3%、卡波姆0.1-0.3%、去离子水87.8-69.4％；

C相：上述的鲜大黄茎汁或鲜大黄提取物占总重量的10.0-20.0％。

本发明充分利用大黄副产物资源，即鲜大黄茎汁或提取物。通过压榨或提取鲜大黄茎，制备出具有祛痘抗皱功效的纯天然汁或提取物，该汁或提取物能缓解及修复因毛囊及皮脂腺阻塞、发炎所引发的常见皮肤疾病及防止体内活性氧过多时，导致的皮肤松弛及皮肤表面皱纹增加，从而发挥袪痘抗皱作用。因此，可将鲜大黄茎汁或提取物应用于具有修复受损肌肤、延缓衰老系列的化妆品。

本发明相对于现有技术具有如下的优点及效果：

（1）本发明通过充分利用大黄副产物茎部位，经提取分离生产制备出具有祛痘功效的纯天然提取物。本发明中提到的鲜大黄茎具有的缓解痤疮功能，可能与起到减轻毛囊堵塞引发的炎症反应因子释放的苹果酸等有机酸类活性成分密切相关；本发明中提到的鲜大黄茎具有抗皱作用，可能与其抗氧化活性密切相关。

（2）经功效实验证明，本发明提取物具有显著的抑制DPPH自由基清除效果，其抑制率在一定浓度范围内随着应用浓度的增加而增加；同时能舒缓毛囊堵塞引起的痤疮，经人体使用含本发明修复护肤霜28天后表明，能明显修复受损肌肤的屏障和延缓衰老功能。

（3）本发明的提取方法操作简单、生产周期短，获得的提取物可应用于具有舒缓衰老、修复受损肌肤系列的化妆品中(添加量为1.0％～50.0％)，其添加量不像生大黄一样受其活性成蒽醌的影响，可被大量使用，同时解决了每年为了促进药用部位（根及根茎）的生长发育，需除去茎及部分叶片，导致大黄茎叶过多，被堆积腐烂或焚烧，造成生物资源的浪费和环境资源的污染的问题，对于进一步提高其产业链中相应的经济价值具有重要的意义。

附图说明

附图用来提供对本发明的进一步理解，并且构成说明书的一部分，与本发明的实施例一起用于解释本发明，并不构成对本发明的限制。在附图中：

图1为各试样对DPPH的清除作用曲线。

图2为鲜大黄茎和生大黄蒽醌类成分含量测定。

图3为使用本发明的化妆品后，受试者皮肤眼角细纹改变情况。

图4为使用本发明的化妆品后，受试者脸部青春痘/痘印淡化趋势。

具体实施方式

以下的实施例便于更好地理解本发明，但并不限定本发明。下述实施例中的实验方法，如无特殊说明，均为常规方法。下述实施例中所用的试验材料，如无特殊说明，均为市售。以下实施例中的定量试验，均设置三次重复实验，结果取平均值。

本发明的鲜大黄茎汁的制备方法步骤如下：取鲜大黄茎，剥皮，切0.8-1.2cm的长段，榨汁，渣液分离（在1000-5000 rpm下离心5-20 min），取上清液，即得鲜大黄茎汁。

本发明的鲜大黄茎提取物的制备方法步骤如下：取鲜大黄茎，剥皮，切成0.8-1.2mm小丁，加入10-12倍质量95%乙醇，于沸水浴中加热回流2次，每次1h，合并滤液，浓缩至干，置于-80℃ 4小时后再于-40℃冷冻干燥，得鲜大黄茎提取物。

一、使用本发明的鲜大黄茎汁或鲜大黄提取物制备的舒缓修复护肤霜，含有以下重量百分比的各组分：

A相：甘油1.0-5.0%、乙基己基甘油1.0-2.0%、1,3-丁二醇2.0-4.0%、1,2-戊二醇1.0-2.0%、去离子水85.99-60.95％；

B相：聚二甲基硅氧烷2.0-6.0%、角鲨烷1.0-4.0%、辛酸葵酸甘油酯1.0-3.0%、罂粟籽油1.0-3.0%、天然水貂油0.01-0.05%，硬脂酸甘油酯1.0-3.0%；

C相：上述制备的鲜大黄茎汁或鲜大黄提取物占总重量的3.0-7.0％。

舒缓修复护肤霜的制备方法，包括如下步骤：

1）将A相中各组分混合后加热到75℃，搅拌均匀，得到A相混合物；

2）将B相中各组分混合后加热到75℃，使其完全熔融，得到B相混合物；

3）将B相混合物加入到A相混合物中进行乳化反应，搅拌速度为120r/min，待乳化完毕后冷却至40℃，再加入C相中的组分，搅拌均匀，冷却至室温，得到舒缓修复护肤霜。

二、使用本发明的鲜大黄茎汁或鲜大黄提取物制备的舒缓修复润肤乳，含有以下重量百分比的各组分：

A相：甘油1.0-5.0%、1,3-丁二醇1.0-4.0%、透明质酸钠0.5-1.5%、卡波姆0.1-0.3%、黄原胶0.3-0.5%、去离子水87.5-64.7％；

B相：聚二甲基硅氧烷2.0-6.0%、辛酸葵酸甘油三脂2.0-4.0%、罂粟籽油1.0-3.0%、PEG-60氢化蓖麻油0.6-1.0% 、硬脂酸甘油酯1.0-3.0%；

C相：上述制备的鲜大黄茎汁或鲜大黄提取物占总重量的3.0-7.0％。

舒缓修复润肤乳的制备方法，包括如下步骤：

1）将A相中各组分混合后加热到75℃，搅拌均匀，得到A相混合物；

2）将B相中各组分混合后加热到75℃，使其完全熔融，得到B相混合物；

3）将B相混合物加入到A相混合物中进行乳化反应，搅拌速度为120r/min，待乳化完毕后冷却至40℃，再加入C相中的组分，搅拌均匀，冷却至室温，得到舒缓修复润肤乳。

三、使用本发明的鲜大黄茎汁或鲜大黄提取物制备的舒缓修复润肤水，含有以下重量百分比的各组分：

A相：甘油1.0-5.0%、1,3-丙二醇1.0-5.0%、透明质酸钠0.1-0.3%、卡波姆0.1-0.3%、去离子水87.8-69.4％；

C相：上述制备的鲜大黄茎汁或鲜大黄提取物占总重量的10.0-20.0％。

舒缓修复润肤水的制备方法，包括如下步骤：

将A相中各组分混合后75℃加热，120 r/min搅拌30min，然后降温冷却至40℃，再加入C相中的组分，搅拌均匀，冷却至室温，得到舒缓修复润肤水。

实施例1

本发明的鲜大黄茎汁的制备方法步骤如下：取鲜大黄茎，剥皮，切1.0 cm的长段，榨汁，渣液分离（在1200 rpm下离心10 min），取上清液，即得鲜大黄茎汁。

本发明的鲜大黄茎提取物的制备方法步骤如下：取鲜大黄茎，剥皮，切成1.0 mm小丁，加入10倍质量95%乙醇，于沸水浴中加热回流2次，每次1h，合并滤液，浓缩至干，置于-80℃ 4小时后再于-40℃冷冻干燥，得鲜大黄茎提取物。

实施例2

本发明的鲜大黄茎汁的制备方法步骤如下：取鲜大黄茎，剥皮，切0.8 cm的长段，榨汁，渣液分离（在1000 rpm下离心20 min），取上清液，即得鲜大黄茎汁。

本发明的鲜大黄茎提取物的制备方法步骤如下：取鲜大黄茎，剥皮，切成0.8 mm小丁，加入11倍质量95%乙醇，于沸水浴中加热回流2次，每次1h，合并滤液，浓缩至干，置于-80℃ 4小时后再于-40℃冷冻干燥，得鲜大黄茎提取物。

实施例3

本发明的鲜大黄茎汁的制备方法步骤如下：取鲜大黄茎，剥皮，切1.2 cm的长段，榨汁，渣液分离（在5000 rpm下离心5 min），取上清液，即得鲜大黄茎汁。

本发明的鲜大黄茎提取物的制备方法步骤如下：取鲜大黄茎，剥皮，切成1.2mm小丁，加入12倍质量95%乙醇，于沸水浴中加热回流2次，每次1h，合并滤液，浓缩至干，置于-80℃ 4小时后再于-40℃冷冻干燥，得鲜大黄茎提取物。

实施例4

使用实施例1的鲜大黄茎汁制备的舒缓修复护肤霜，含有以下重量百分比的各组分：

A相：甘油4.0%、乙基己基甘油1.0%、1,3-丁二醇2.0%、1,2-戊二醇1.0%、去离子水72.99％；

B相：聚二甲基硅氧烷4.0%、角鲨烷3.0%、辛酸葵酸甘油酯2.0%、罂粟籽油2.0%、天然水貂油0.01%，硬脂酸甘油酯3.0%；

C相：实施例1制备的鲜大黄茎汁占总重量的5.0％。

舒缓修复护肤霜的制备方法，包括如下步骤：

1）将A相中各组分混合后加热到75℃，搅拌均匀，得到A相混合物；

2）将B相中各组分混合后加热到75℃，使其完全熔融，得到B相混合物；

3）将B相混合物加入到A相混合物中进行乳化反应，搅拌速度为120r/min，待乳化完毕后冷却至40℃，再加入C相中的组分，搅拌均匀，冷却至室温，得到实施例4的舒缓修复护肤霜。

实施例5

使用实施例1的鲜大黄茎提取物制备的舒缓修复护肤霜，含有以下重量百分比的各组分：

A相：甘油4.0%、乙基己基甘油1.0%、1,3-丁二醇2.0%、1,2-戊二醇1.0%、去离子水72.99％；

B相：聚二甲基硅氧烷4.0%、角鲨烷3.0%、辛酸葵酸甘油酯2.0%、罂粟籽油2.0%、天然水貂油0.01%，硬脂酸甘油酯3.0%；

C相：实施例1制备的鲜大黄茎提取物占总重量的5.0％。

舒缓修复护肤霜的制备方法，包括如下步骤：

1）将A相中各组分混合后加热到75℃，搅拌均匀，得到A相混合物；

2）将B相中各组分混合后加热到75℃，使其完全熔融，得到B相混合物；

3）将B相混合物加入到A相混合物中进行乳化反应，搅拌速度为120r/min，待乳化完毕后冷却至40℃，再加入C相中的组分，搅拌均匀，冷却至室温，得到实施例5的舒缓修复护肤霜。

实施例6

使用实施例1的鲜大黄茎汁制备的舒缓修复润肤乳，含有以下重量百分比的各组分：

A相：甘油3.0%、1,3-丁二醇4.0%、透明质酸钠1.0%、卡波姆0.1%、黄原胶0.5%、去离子水74.6％；

B相：聚二甲基硅氧烷3.0%、辛酸葵酸甘油三脂2.0%、罂粟籽油3.0%、PEG-60氢化蓖麻油0.8% 、硬脂酸甘油酯3.0%；

C相：实施例1制备的鲜大黄茎汁占总重量的5.0％。

舒缓修复润肤乳的制备方法，包括如下步骤：

1）将A相中各组分混合后加热到75℃，搅拌均匀，得到A相混合物；

2）将B相中各组分混合后加热到75℃，使其完全熔融，得到B相混合物；

3）将B相混合物加入到A相混合物中进行乳化反应，搅拌速度为120r/min，待乳化完毕后冷却至40℃，再加入C相中的组分，搅拌均匀，冷却至室温，得到实施例6的舒缓修复润肤乳。

实施例7

使用实施例1的鲜大黄茎提取物制备的舒缓修复润肤乳，含有以下重量百分比的各组分：

A相：甘油3.0%、1,3-丁二醇4.0%、透明质酸钠1.0%、卡波姆0.1%、黄原胶0.5%、去离子水74.6％；

B相：聚二甲基硅氧烷3.0%、辛酸葵酸甘油三脂2.0%、罂粟籽油3.0%、PEG-60氢化蓖麻油0.8% 、硬脂酸甘油酯3.0%；

C相：实施例1制备的鲜大黄茎提取物占总重量的5.0％。

舒缓修复润肤乳的制备方法，包括如下步骤：

1）将A相中各组分混合后加热到75℃，搅拌均匀，得到A相混合物；

2）将B相中各组分混合后加热到75℃，使其完全熔融，得到B相混合物；

3）将B相混合物加入到A相混合物中进行乳化反应，搅拌速度为120r/min，待乳化完毕后冷却至40℃，再加入C相中的组分，搅拌均匀，冷却至室温，得到实施例7的舒缓修复润肤乳。

实施例8

使用实施例1的鲜大黄茎汁制备的舒缓修复润肤水，含有以下重量百分比的各组分：

A相：甘油4.0%、1,3-丁二醇3.0%、透明质酸钠0.1%、卡波姆0.1%、去离子水82.8％；

C相：实施例1制备的鲜大黄茎汁占总重量的10.0％。

舒缓修复润肤水的制备方法，包括如下步骤：

将A相中各组分混合后75℃加热，120 r/min搅拌30min，然后降温冷却至40℃，再加入C相中的组分，搅拌均匀，冷却至室温，得到实施例8的舒缓修复润肤水。

实施例9

使用实施例1的鲜大黄茎提取物制备的舒缓修复润肤水，含有以下重量百分比的各组分：

A相：甘油4.0%、1,3-丁二醇3.0%、透明质酸钠0.1%、卡波姆0.1%、去离子水82.8％；

C相：实施例1制备的鲜大黄茎提取物占总重量的10.0％。

舒缓修复润肤水的制备方法，包括如下步骤：

将A相中各组分混合后75℃加热，120 r/min搅拌30min，然后降温冷却至40℃，再加入C相中的组分，搅拌均匀，冷却至室温，得到实施例9的舒缓修复润肤水。

对比例1

舒缓修复护肤霜，含有以下重量百分比的各组分：

A相：甘油4.0%、乙基己基甘油1.0%、1,3-丁二醇2.0%、1,2-戊二醇1.0%、去离子水72.99％；

B相：聚二甲基硅氧烷4.0%、角鲨烷3.0%、辛酸葵酸甘油酯2.0%、罂粟籽油2.0%、天然水貂油0.01%，硬脂酸甘油酯3.0%；

C相：生大黄提取物占总重量的5.0％。

舒缓修复护肤霜的制备方法，包括如下步骤：

1）将A相中各组分混合后加热到75℃，搅拌均匀，得到A相混合物；

2）将B相中各组分混合后加热到75℃，使其完全熔融，得到B相混合物；

3）将B相混合物加入到A相混合物中进行乳化反应，搅拌速度为120r/min，待乳化完毕后冷却至40℃，再加入C相中的组分，搅拌均匀，冷却至室温，得到对比例1的舒缓修复护肤霜。

对比例2

舒缓修复润肤乳，含有以下重量百分比的各组分：

A相：甘油3.0%、1,3-丁二醇4.0%、透明质酸钠1.0%、卡波姆0.1%、黄原胶0.5%、去离子水74.6％；

B相：聚二甲基硅氧烷3.0%、辛酸葵酸甘油三脂2.0%、罂粟籽油3.0%、PEG-60氢化蓖麻油0.8% 、硬脂酸甘油酯3.0%；

C相：生大黄提取物占总重量的5.0％。

舒缓修复润肤乳的制备方法，包括如下步骤：

1）将A相中各组分混合后加热到75℃，搅拌均匀，得到A相混合物；

2）将B相中各组分混合后加热到75℃，使其完全熔融，得到B相混合物；

3）将B相混合物加入到A相混合物中进行乳化反应，搅拌速度为120 r/min，待乳化完毕后冷却至40℃，再加入C相中的组分，搅拌均匀，冷却至室温，得到对比例2的舒缓修复润肤乳。

对比例3

舒缓修复润肤水，含有以下重量百分比的各组分：

A相：甘油4.0%、1,3-丁二醇3.0%、透明质酸钠0.1%、卡波姆0.1%、去离子水82.8％；

C相：生大黄提取物占总重量的10.0％。

舒缓修复润肤水的制备方法，包括如下步骤：

将A相中各组分混合后75℃加热，120 r/min搅拌30min，然后降温冷却至40℃，再加入C相中的组分，搅拌均匀，冷却至室温，得到对比例3的舒缓修复润肤水。

对比例4

舒缓修复护肤霜，含有以下重量百分比的各组分：

A相：甘油4.0%、乙基己基甘油1.0%、1,3-丁二醇2.0%、1,2-戊二醇1.0%、去离子水77.99％；

B相：聚二甲基硅氧烷4.0%、角鲨烷3.0%、辛酸葵酸甘油酯2.0%、罂粟籽油2.0%、天然水貂油0.01%，硬脂酸甘油酯3.0%。

舒缓修复护肤霜的制备方法，包括如下步骤：

1）将A相中各组分混合后加热到75℃，搅拌均匀，得到A相混合物；

2）将B相中各组分混合后加热到75℃，使其完全熔融，得到B相混合物；

3）将B相混合物加入到A相混合物中进行乳化反应，搅拌速度为120r/min，待乳化完毕后冷却至室温，得到对比例4的舒缓修复护肤霜。

对比例5

舒缓修复润肤乳，含有以下重量百分比的各组分：

A相：甘油3.0%、1,3-丁二醇4.0%、透明质酸钠1.0%、卡波姆0.1%、黄原胶0.5%、去离子水79.6％；

B相：聚二甲基硅氧烷3.0%、辛酸葵酸甘油三脂2.0%、罂粟籽油3.0%、PEG-60氢化蓖麻油0.8% 、硬脂酸甘油酯3.0%。

舒缓修复润肤乳的制备方法，包括如下步骤：

1）将A相中各组分混合后加热到75℃，搅拌均匀，得到A相混合物；

2）将B相中各组分混合后加热到75℃，使其完全熔融，得到B相混合物；

3）将B相混合物加入到A相混合物中进行乳化反应，搅拌速度为120r/min，待乳化完毕后冷却至室温，得到对比例5的舒缓修复润肤乳。

对比例6

舒缓修复润肤水，含有以下重量百分比的各组分：

A相：甘油4.0%、1,3-丁二醇3.0%、透明质酸钠0.1%、卡波姆0.1%、去离子水92.8％。

舒缓修复润肤水的制备方法，包括如下步骤：

将A相中各组分混合后75℃加热，120 r/min搅拌30min，搅拌均匀，冷却至室温，得到对比例6的舒缓修复润肤水。

实施例10 鲜大黄茎汁及鲜大黄茎提取物的功效实验

1 鲜大黄茎汁及提取物的DPPH自由基清除活性

1.1 试剂与仪器

试剂：1,1-二苯基-2-三硝基苯肼（DPPH）(梯希爱化成工业发展有限公司)、水为双蒸水；其他试剂均为分析纯试剂；仪器：759S 紫外可见分光光度计（上海棱光技术有限公司）；HH-2恒温水浴锅（国华电器有限公司）。

1.2 实验方法

1.2.1 DPPH·储备液的制备

准确称取DPPH 7.91 mg，用无水乙醇溶解并定容于100 mL容量瓶中，配成浓度为0.2 mmol/L的标准溶液。该溶液避光保存于4 ℃冰箱中待用。

1.2.2 对照品的制备

精确称取维生素C（Vc）400mg，定容至10 mL容量瓶中，测定时用蒸馏水稀释至浓度分别为5、2.5、1.25、0.625、0.3125、0.0312mg/mL的溶液，充分摇匀，混匀后避光反应30min，在517nm处测定吸光值。

1.2.3 样品的制备

精密称取实施例1制备的鲜大黄茎汁样品4.000g（精确至0.001g）,共称取3份，加蒸馏水稀释至浓度分别为5、2.5、1.25、0.625、0.3125、0.0312mg/mL的溶液，备用。

分别精确称取鲜大黄茎和生大黄样品4.000g（精确至0.001g），共称取3份，置于100mL容量瓶中，加95%乙醇40mL，于沸水浴中加热回流2次，每次1h，合并滤液，浓缩，定容于100mL容量瓶，测定时用蒸馏水稀释至浓度分别为5、2.5、1.25、0.625、0.3125、0.0312mg/mL的溶液，备用。

根据以下公式，依次加样后，充分摇匀，后避光反应30min，在517nm处测定吸光值，计算DPPH自由基的清除率:

清除率( % ) = [A0-(Ai-Aj)]/A0×100%

A0: 1mlDPPH醇溶液+1ml超纯水后的吸光值

Ai：1mlDPPH醇溶液+1ml样品溶液后的吸光值

Aj：1ml样品溶液+1ml超纯水后的吸光值

以浓度为横坐标，DPPH清除率为纵坐标，分别制作鲜大黄茎汁、鲜大黄茎提取物和生大黄提取物对DPPH的清除作用曲线，见图1。

图1为各试样对DPPH的清除作用曲线。

1.3 实验结果

由图1可知，鲜大黄茎对DPPH的清除率非常明显，只是相较于生大黄提取物的清除率稍稍弱一些而已，鲜大黄茎汁、鲜大黄茎提取物的浓度为2.5 mg/ml时DPPH清除率分别达到96%和95.6%，说明鲜大黄茎具有很强的抗氧化能力可清除自由基，促进细胞代谢，增强细胞活性，改善机体的结构和功能，提高机体生命力，从而延缓细胞老化，发挥其抗衰老作用。

2 L-苹果酸含量测定

2.1试剂与仪器

仪器：Agient 1260 液相色谱仪，C-18柱；试剂：磷酸溶液，乙腈，娃哈哈水均为色谱纯；对照品：L-苹果酸（宝鸡辰光生物科技有限公司，纯度＞98.00%）。

2.2实验方法

2.2.1色谱条件

以十八烷基硅烷键合硅胶为填充剂；以乙腈-0.1wt%磷酸溶液为洗脱液，0-25min乙腈 2%-95%体积比梯度洗脱；检测波长为203nm，柱温25℃。

2.2.2对照品溶液的制备

精密称定L-苹果酸2mg用水定容2mL容量瓶中，用水稀释到浓度分别为1、0.25、0.125、0.0625、0.03125、0.015625mg/mL 的L-苹果酸，即得。

2.2.3供试品溶液的制备

精密称取鲜大黄茎、生大黄0.6ｇ，置于锥形瓶中，精密加入10mL水和2滴冰醋酸，称定质量，静置30min，超声处理（功率240W，频率45KHz）30min，用水补足减失的质量，过滤，弃去初滤液，取续滤液进样，即得。

测定法分别精密吸取对照品溶液与供试品溶液各10μl，注入液相色谱仪，测定，即得。

2.3实验结果

根据标准曲线计算苹果酸成分含量，L-苹果酸标准曲线y=848.77x+3.4674，r=0.9999；样品苹果酸测定结果见表1，鲜大黄茎L-苹果酸含量平均值为12.57mg/g，是生大黄的近2倍，说明鲜大黄茎相较于生大黄，更有效的抑制痤疮形成，增加皮肤胶原蛋白，改善皮肤痤疮现象。

3蒽醌类含量测定

3.1试剂与仪器

仪器：Agient 1260 液相色谱仪，C-18柱；试剂：乙腈、磷酸、超纯水、甲醇均为色谱纯；对照品：芦荟大黄素（宝鸡辰光生物科技有限公司）、大黄酸（宝鸡辰光生物科技有限公司）、大黄素（宝鸡辰光生物科技有限公司）、大黄酚（宝鸡辰光生物科技有限公司）、大黄素甲醚（宝鸡辰光生物科技有限公司）。

3.2实验方法

3.2.1色谱条件

以十八烷基硅烷键合硅胶为填充剂；以甲醇-0.1wt%磷酸溶液（体积比85：15）为流动相；检测波长为254nm，柱温30℃。

3.2.2对照品溶液的制备

分别精密称取芦荟大黄素、大黄酸、大黄素、大黄酚和大黄素甲醚适量，加甲醇溶解，分别定容于10mL容量瓶，分别精密量取上述对照品溶液1mL，置于10mL容量瓶中，混匀，定容至刻度，即得5种蒽醌类成分的混合对照品（每1mL中含芦荟大黄素、大黄酸、大黄素、大黄酚各16μg，含大黄素甲醚8μg）。

3.2.3供试品溶液的制备

3.2.3.1游离蒽醌供试品的制备

分别精密称取生大黄、鲜大黄茎（按干重计算）2g，精密称定，置具塞锥形瓶中，精密加入甲醇100mL，称定重量，加热回流1小时，放冷，再称定重量，用甲醇补足减失的重量，摇匀，滤过。精密量取续滤液30mL，浓缩至10mL，于10mL容量瓶。

3.2.3.2总蒽醌供试品的制备

精密量取上述3.2.3.1续滤液20mL，置烧瓶中，挥去溶剂，加8%盐酸溶液40mL，超声处理2分钟，再加三氯甲烷40mL，加热回流1小时，放冷，置分液漏斗中，用少量三氯甲烷洗涤容器，并入分液漏斗中，分取三氯甲烷层，酸液再用三氯甲烷提取3次，每次40mL，合并三氯甲烷液，减压回收溶剂至干，残渣加甲醇使溶解，转移至10mL量瓶中，加甲醇至刻度，摇匀，滤过，取续滤液，即得。

3.3 测定方法

对照品溶液与供试品溶液各注入10μL至高效液相色谱仪，测定。

3.4实验结果

图2为鲜大黄茎和生大黄蒽醌类成分含量测定。其中，A-5种蒽醌苷元对照品的色谱图；B-鲜大黄茎游离蒽醌色谱图；C-鲜大黄茎总蒽醌色谱图；D-生大黄游离蒽醌色谱图；E-生大黄总蒽醌色谱图；各图中，1-芦荟大黄素、2-大黄酸、3-大黄素、4-大黄酚、5-大黄素甲醚。由图2可看出鲜大黄茎中不含生大黄的主要成分蒽醌类成分或含量极低，难以检测；避开了生大黄治疗痤疮过程中蒽醌成分较高引起的腹泻等不良反应。

4 产品指标评价

与实施例相比，本对比例1-3的区别在于：不含鲜大黄茎含生大黄提取物；本对比例4-6的区别在于：既不含鲜大黄茎也不含生大黄提取物。

对实施例4-9制得的含实施例1制备的鲜大黄茎的化妆品进行测试：

4.1 稳定性试验

（1）耐热试验：将实施例4-9分别于40℃的恒温箱中放置24h，待室温后，观察是否有油水分离现象，以此评价其耐热性能。

（2）耐寒试验：将实施例4-9分别于-5～10℃的冰箱中放置24h，待室温后，观察是否有油水分离现象，以此评价其耐寒性能。

（3）冷热循环试验：将实施例4-9分别“40℃恒温12h→25℃恒温12h→-20℃恒温12h→25℃恒温12h”连续两个循环。操作同耐热、耐寒试验。

（4）pH值的测定：分别精确称取实施例4-7 0.1000g，加入煮沸冷却后的二次水10mL，加热至40℃，不断搅拌至均匀，冷却至室温，由pH计进行测定（pH4.0-8.5）；精确称取实施例8～9适量放入烧杯中经pH计进行测定（pH4.0-8.5）。

（5）离心试验：将适量实施例4-9分别置于离心管中，2000r/min 离心30min，观察是否有分层现象。

4.2 结果分析

表2显示为实施例的稳定性试验。

“+”表示分层，“-”表示未分层。

由表1结果可知，实施例4-9的稳定性试验分别符合《润肤霜膏》QB/T 1857-2013、《化妆水》GB/T 2660-2004和《护肤乳液》GB/T 29665-2013的相关要求。

5临床试验测试

5.1皮肤纹理度测试

5.1.1受试群体

平均年龄为25-55岁的有皱纹者40名。其中男性10名，女30名，皮肤健康无损伤。分为4组，只使用含有鲜大黄茎汁的水、乳、霜套装的为第一组（即配套使用实施例4、6、8）；只使用含有鲜大黄茎提取物的水、乳、霜套装为第二组（即配套使用实施例5、7、9）；只使用含有生大黄提取物的水、乳、霜套装为第三组（即配套使用对比例1、2、3）；使用既不含鲜大黄茎也不含生大黄的水、乳、霜套装为第四组（即配套使用对比例4、5、6）；各组分别为10名受试者。

5.1.2实验仪器

皮肤图像分析系统(Skin Visiometer SV600)。

5.1.3实验方法

取等量各组的化妆品，选择受试者面部左右颧骨、鼻尖与瞳孔交线处左右脸颊、太阳穴与嘴角交线处左右侧分别先后涂抹水、乳、霜。每天早晚涂抹两次，实验期间，受试者不能涂抹任何其它化妆品。由技术人员使用皮肤图像分析系统(Skin Visiometer SV600)测定实验部位涂抹化妆品前的皮肤纹理度，每点测五次，取平均值。受试者在连续使用化妆品四周后，使用皮肤图像分析系统(Skin VisiometerSV600)测试皮肤纹理度。统计受试者实验部位每次测得的数值，以第0周作为基准，对比分析其皮肤纹理变化率，以评价各组化妆品对皮肤纹理的改善情况。

5.1.4实验结果

使用上述产品四周(28天)后，皮肤纹理度变化的数据统计情况见表3。由表3可看出对比例的受试者在使用4周后，皮肤的纹理改善效果一般，而使用第二组化妆品的受试者在使用4周后，皮肤纹理改善明显，尤其第二组的皮肤纹理与第三、四组相比具有明显的改善，说明产品的抗衰老效果是有明显提升。采用直接拍照法测试周期内0周、2周、4周受试者的细纹变化情况，以其中使用第二组的一名志愿者为例，由图3可明显看出受试者的皱纹明显减轻。

图3为使用本发明的化妆品后，受试者皮肤眼角细纹改变情况。

5.2 祛痘效果测定

5.2.1受试群体

平均年龄为19-25岁的有青春痘者20名。其中男性10名，女10名。分为4组，只使用含有鲜大黄茎汁的水、乳、霜套装的为第一组（即配套使用实施例4、6、8）；只使用含有鲜大黄茎提取物的水、乳、霜套装为第二组（即配套使用实施例5、7、9）；只使用含有生大黄提取物的水、乳、霜套装为第三组（即配套使用对比例1、2、3）；使用既不含鲜大黄茎也不含生大黄的水、乳、霜套装为第四组（即配套使用对比例4、5、6）；各组分别为5名受试者。

5.2.2 实验仪器

皮肤快速成像系统(DermaTop-V3)。

5.2.3实验方法

取等量各组化妆品，使用方法为：洁面后，用棉签将上述按各组的水、乳、霜先后涂抹于患处按摩10分钟，每天各组涂抹相同的次数，涂抹1-3 次，连续28天。观察患处肿胀、痛、痒以及有无过敏症状，以治疗有效率（患处明显减小，痛痒症状明显减轻的处理痘点数占总处理痘点数的百分比）进行评估。

5.2.4 实验结果

表4为痘点数测定结果，对比例的受试者在使用4周后，痘点数减少量一般，而第一组和第二组的受试者在使用4周后，痘点数减少明显，说明第一组和第二组的祛痘效果明显。且由技术人员使用皮肤快速成像系统(DermaTop-V3)测试周期内0周、2周、3周、4周受试者的痘/痘印淡化趋势，以其中使用第二组的一名志愿者为例，由图4可明显看出受试者的脸部青春痘明显减少。

图4为使用本发明的化妆品后，受试者脸部青春痘/痘印淡化趋势。

最后应说明的是：以上所述仅为本发明的优选实施例而已，并不用于限制本发明，尽管参照前述实施例对本发明进行了详细的说明，对于本领域的技术人员来说，其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分技术特征进行等同替换。凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (10)

1.鲜大黄茎汁的制备方法，其特征在于：包括以下步骤：将鲜大黄茎去皮后榨汁，渣液分离后取上清液，得到鲜大黄茎汁。

2.鲜大黄茎提取物的制备方法，其特征在于：包括以下步骤：将鲜大黄茎去皮后用乙醇提取，收集滤液，浓缩并冷冻干燥后，得到鲜大黄茎提取物；作为优选，所述提取为浸提、回流或超临界；作为更优选，所述回流为将鲜大黄茎去皮后加入10-12倍质量95%乙醇，于沸水浴中加热回流2次，每次1h，合并滤液。

3.鲜大黄茎汁或鲜大黄茎提取物，是应用权利要求1或2的方法制备得到的。

4.权利要求3所述的鲜大黄茎汁或鲜大黄茎提取物在制备抗衰老，和/或，能缓解及修复因毛囊及皮脂腺阻塞、发炎所引发的痤疮的外用产品中的应用。

5.权利要求3所述的鲜大黄茎汁或鲜大黄茎提取物在化妆品中的应用；作为优选，所述化妆品选自抗衰老化妆品和/或祛痘化妆品。

6.化妆品组合物，其特征在于：所述组合物含有权利要求3所述的鲜大黄茎汁或鲜大黄茎提取物；

作为优选，所述组合物为霜膏、乳液、膜粉剂、啫喱剂、粉饼、气雾剂或喷雾剂；

作为更优选，所述鲜大黄茎汁或鲜大黄茎提取物占所述化妆品组合物总重量的1.0-50.0%；优选3.0-7.0%；最优选5.0%。

7.一种舒缓修复护肤霜，其特征在于：所述护肤霜由以下重量百分数的各组分制备而成：

A相：甘油1.0-5.0%、乙基己基甘油1.0-2.0%、1,3-丁二醇2.0-4.0%、1,2-戊二醇1.0-2.0%、去离子水85.99-60.95％；

B相：聚二甲基硅氧烷2.0-6.0%、角鲨烷1.0-4.0%、辛酸葵酸甘油酯1.0-3.0%、罂粟籽油1.0-3.0%、天然水貂油0.01-0.05%，硬脂酸甘油酯1.0-3.0%；

C相：权利要求3所述的鲜大黄茎汁或鲜大黄茎提取物占总重量的3.0-7.0％。

8.权利要求7所述的舒缓修复护肤霜的制备方法，其特征在于：包括以下步骤：

1）将A相中各组分混合后加热到70～85℃，优选加热到75℃，搅拌均匀，得到A相混合物；

2）将B相中各组分混合后加热到70～85℃，优选加热到75℃，使其完全熔融，得到B相混合物；

3）将B相混合物加入到A相混合物中进行乳化反应，搅拌速度为80～120r/min，优选搅拌速度为120r/min，待乳化完毕后冷却至40℃，再加入C相中的组分，搅拌均匀，冷却至室温，得到舒缓修复护肤霜。

9.一种舒缓修复护肤乳，其特征在于：所述护肤乳由以下重量百分数的各组分制备而成：

A相：甘油1.0-5.0%、1,3-丁二醇1.0-4.0%、透明质酸钠0.5-1.5%、卡波姆0.1-0.3%、黄原胶0.3-0.5%、去离子水87.5-64.7％；

B相：聚二甲基硅氧烷2.0-6.0%、辛酸葵酸甘油三脂2.0-4.0%、罂粟籽油1.0-3.0%、PEG-60氢化蓖麻油0.6-1.0% 、硬脂酸甘油酯1.0-3.0%；

C相：权利要求3所述的鲜大黄茎汁或鲜大黄提取物占总重量的3.0-7.0％。

10.一种舒缓修复润肤水，其特征在于：所述润肤水由以下重量百分数的各组分制备而成：

A相：甘油1.0-5.0%、1,3-丙二醇1.0-5.0%、透明质酸钠0.1-0.3%、卡波姆0.1-0.3%、去离子水87.8-69.4％；

C相：权利要求3所述的鲜大黄茎汁或鲜大黄提取物占总重量的10.0-20.0％。

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