CN112164826A - 一种双离子电池低温型电解液以及一种双离子电池 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种双离子电池低温型电解液，包括电解质和有机溶剂；所述有机溶剂由乙酸甲酯和碳酸丙烯酯组成。本发明提供的低温型电解液，原料制备简单，易于获取，成本低廉。乙酸甲酯拥有较高的电导率，离子运动较快，为低温下离子传输奠定了基础。碳酸丙烯酯凭借超高的介电常数，进一步提高了乙酸甲酯和碳酸丙烯酯混合电解液的电导率，从而使离子运动大幅增强。所以在乙酸甲酯中引入适量碳酸丙烯酯，避免了乙酸甲酯被氧化分解，大大改善了电池在低温下的循环性能。特别在3mol/L溶液中，90％乙酸甲酯和10％碳酸丙烯酯的电池性能明显优于纯乙酸甲酯，容量保持在45mAh g‑1，制备的双离子电池可以应用在极寒恶劣的环境中。

Description

一种双离子电池低温型电解液以及一种双离子电池
技术领域
本发明涉及电化学技术领域，尤其涉及一种双离子电池低温型电解液以及一种双离子电池。
背景技术
双离子电池是一种绿色、安全、稳定的新型储能器件，具有广泛的应用前景。由于其工作原理的特殊性，电解液的类型能直接决定双离子电池的功能。所以，为适应不同环境的需要，开发新的电解液迫在眉睫。
尤其是在温度较低的冬季或者在极寒恶劣地区，电解液冻结以及电池容量退化等问题令研究者们束手无策，目前尚无较好的解决方法。
发明内容
有鉴于此，本发明要解决的技术问题在于提供一种双离子电池低温型电解液以及一种双离子电池，制备的双离子电池在低温下仍具有较高的容量。
为解决以上技术问题，本发明提供了一种双离子电池低温型电解液，包括电解质和有机溶剂；
所述有机溶剂由乙酸甲酯(MA)和碳酸丙烯酯(PC)组成。
研究表明，乙酸甲酯不仅有较低的凝固点-98℃，还具有高的电导率20.4 mS cm-1，非常适合作为低温电解液。但是乙酸甲酯容易在充放电过程中氧化分解，进而影响双离子电池在低温下的电容量。
碳酸丙烯酯能够弥补乙酸甲酯的上述不足。由于碳酸丙烯酯结构呈环状，黏度较大，电导率并不高，而乙酸甲酯反过来可以弥补以上不足。本发明提供的上述双组分电解液可以将乙酸甲酯和碳酸丙烯酯各自的优点发挥到最大，并能使电池性能得到最大限度的优化。
本发明大大降低了成本，为大规模商业化应用提供了可能。还巧妙的解决了电池低温难题，使电池在低温下仍具有可观的容量，为以后电池的发展开辟了新的道路
本发明优选的，所述乙酸甲酯占所述有机溶剂的体积百分比为0.1％～99.9％；所述碳酸丙烯酯占所述有机溶剂的体积百分比为99.9％～0.1％。
进一步优选的，所述乙酸甲酯占所述有机溶剂的体积百分比为40％～99.9％；所述碳酸丙烯酯占所述有机溶剂的体积百分比为0.1％～60％。
更优选的，所述乙酸甲酯占所述有机溶剂的体积百分比为60％～99.9％；所述碳酸丙烯酯占所述有机溶剂的体积百分比为0.1％～40％。
最优选的，所述乙酸甲酯占所述有机溶剂的体积百分比为80％～99.9％；所述碳酸丙烯酯占所述有机溶剂的体积百分比为0.1％～20％。
在本发明的一些具体实施例中，所述乙酸甲酯占所述有机溶剂的体积百分比为20％、30％、40％、50％、60％、70％、80％、90％，或者以上述体积百分比为上限或下限的范围值。
本发明对所述电解质没有特别限制，以本领域技术人员熟知的能够用于此类电池和有机溶剂中的电解质即可，本发明优选为锂盐，所述锂盐更具体优选为六氟磷酸锂。
本发明采用锂盐作为电解质，特别是六氟磷酸锂，其在上述有机溶液中溶解度高、解离度高、阴离子半径小，确保了高电导率，增强了离子传输。
本发明对所述锂盐的浓度没有特殊限制，本领域技术人员可以根据实际情况、产品性能以及质量要求进行调整。
本发明优选的，所述锂盐在所述有机溶剂中的摩尔浓度为1mol/L～3mol/L。
进一步优选的，所述锂盐在所述有机溶剂中的摩尔浓度为3mol/L。
在本发明的一些具体实施例中，所述锂盐在所述有机溶剂中的摩尔浓度为1mol/L、2mol/L、3mol/L，或者以上述摩尔浓度值为上限或下限的范围值。
当所述锂盐在所述有机溶剂中的摩尔浓度为1mol/L时，所述乙酸甲酯占所述有机溶剂的体积百分比优选为60％～80％。
当所述锂盐在所述有机溶剂中的摩尔浓度为3mol/L时，所述乙酸甲酯占所述有机溶剂的体积百分比优选为90％以上，进一步优选为90％～99.9％。
本发明提供了一种双离子电池，电解液选自上述双离子电池低温型电解液。
本发明对所述双离子电池的正极材料没有特殊限制，本领域技术人员可根据实际情况、产品性能以及质量要求进行选择和调整，本发明优选为石墨。本发明对所述石墨正极没有特别限制，以本领域技术人员熟知的双离子电池的石墨正极即可。本发明所述石墨正极具有电极材料易得、结构稳定、可逆电位高、环境友好和可用于大规模储能的优点。
本发明对所述负极材料没有特殊限制，本领域技术人员可根据实际情况、产品性能以及质量要求进行选择和调整，可与锂离子发生可逆电化学反应的材料即可，本发明优选为锂片。
本发明对所述隔膜的材料没有特殊限制，本领域可以根据实际情况、产品性能以及质量要求进行选择和调整，本发明优选为玻璃纤维。
本发明对所述双离子电池的制备方法没有特殊限制，采用本领域技术人员熟知的制备双离子电池的方法即可。具体步骤优选为：在手套箱配置上述低温型电解液，将石墨正极、负极、隔膜和所述低温型电解液组装成双离子电池。
对本发明提供的双离子电池低温型电解液进行电导率测试，实验结果表明碳酸丙烯酯和乙酸甲酯组成的电解液在原溶液基础上电导率有很大提高，这为低温下离子运动提供了可能。
通过对本发明提供的双离子电池在低温下进行充放电测试，来表征双离子电池的容量和低温性能。当电池在-25℃下，1mol/L电解液的电池容量达到25mAh g-1，库伦效率稳定在98％左右。当增加溶液浓度，电池容量更能提高至45mAh g-1，循环300圈后容量基本无衰减。以上结果表明，本发明通过将乙酸甲酯和碳酸丙烯酯组合，制备的双离子电池获得了最佳性能。
与现有技术相比，本发明提供了一种双离子电池低温型电解液，包括电解质和有机溶剂；所述有机溶剂由乙酸甲酯和碳酸丙烯酯组成。本发明提供的低温型电解液，原料不仅制备简单，易于获取，而且成本低廉。其中乙酸甲酯作为短酯类溶剂，拥有较高的电导率，离子运动较快，为低温下离子传输奠定了基础。而碳酸丙烯酯凭借超高的介电常数，进一步提高了乙酸甲酯和碳酸丙烯酯混合电解液的电导率，从而使离子运动大幅增强。所以在乙酸甲酯中引入适量碳酸丙烯酯，避免了乙酸甲酯被氧化分解，大大改善了电池在低温下的循环性能。特别在3mol/L溶液中，90％乙酸甲酯和10％碳酸丙烯酯的电池性能明显优于纯乙酸甲酯，容量保持在45mAh g-1，制备的双离子电池可以应用在极寒恶劣的环境中。
附图说明
图1为本发明实施例1和对比例1、2在不同温度下的电导率图；
图2为本发明实施例3、5、比较例3～4制备的双离子电池的首圈以及第二圈充放电曲线；
图3为本发明实施例2、3制备的双离子电池的放电容量与循环次数的关系图以及库伦效率与循环次数的关系图；
图4为本发明实施例4、5、比较例4制备的双离子电池的放电容量与循环次数的关系图以及库伦效率与循环次数的关系图；
图5为本发明比较例3制备的双离子电池的放电容量与循环次数的关系图以及库伦效率与循环次数的关系图；
图6为本发明实施例6～8、比较例5制备的双离子电池的首圈以及第二圈充放电曲线；
图7为本发明实施例6～8、比较例5制备的双离子电池的放电容量与循环次数的关系图以及库伦效率与循环次数的关系图。
具体实施方式
为了进一步说明本发明，下面结合实施例对本发明提供的双离子电池低温型电解液以及双离子电池进行详细描述。
本发明所有原料，对其来源没有特别限制，在市场上购买的或按照本领域技术人员熟知的常规方法制备的即可。
本发明所有原料，对其纯度没有特别限制，本发明优先采用分析纯。
实施例1
在手套箱中配置一系列1mol/L(M)六氟磷酸锂溶液，其中，所述溶液的溶剂为乙酸甲酯和碳酸丙烯酯混合液，乙酸甲酯的体积含量分别为10％、20％、30％、40％、50％、60％、70％、80％、90％，将上述配置好的溶液静置12小时。以上述溶液为电解液，在不同温度下测试电导率，测试温度分别为20℃和25℃。
实验结果如图1所示，图1为本发明实施例1和对比例1、2在不同温度下的电导率图。
比较例1
在手套箱中配置1mol/L(M)六氟磷酸锂溶液，其中，所述溶液的溶剂为乙酸甲酯，将上述配置好的溶液静置12小时。以上述溶液为电解液，在不同温度下测试电导率，测试温度分别为20℃和25℃。
实验结果如图1所示，图1为本发明实施例1和对比例1、2在不同温度下的电导率图。
比较例2
在手套箱中配置1mol/L(M)六氟磷酸锂溶液，其中，所述溶液的溶剂为碳酸丙烯酯，将上述配置好的溶液静置12小时。以上述溶液为电解液，在不同温度下测试电导率，测试温度分别为20℃和25℃。
实验结果如图1所示，图1为本发明实施例1和对比例1、2在不同温度下的电导率图。
由图1可知，90％乙酸甲酯和10％碳酸丙烯酯组成的电解液电导率达到最大，并且80％乙酸甲酯和20％碳酸丙烯酯组成的电解液电导率也超过纯乙酸甲酯溶液。这说明在乙酸甲酯中加入少量碳酸丙烯酯会促进离子运动，使得离子在低温下能快速传导。
实施例2
在手套箱中配置1mol/L(M)六氟磷酸锂溶液，其中，所述溶液的溶剂为乙酸甲酯与碳酸丙烯酯混合溶剂，乙酸甲酯的体积含量为20％，将上述配置好的溶液静置12小时。以上述溶液为电解液，在手套箱中制作双离子电池，其中，正极为石墨，负极为锂片，隔膜为玻璃纤维；将电池放置在-25℃的冷阱中进行充放电长循环测试。
图3为本发明实施例2、3制备的双离子电池的放电容量与循环次数的关系图以及库伦效率与循环次数的关系图。
实施例3
在手套箱中配置1mol/L(M)六氟磷酸锂溶液，其中，所述溶液的溶剂为乙酸甲酯与碳酸丙烯酯混合溶剂，乙酸甲酯的体积含量为40％，将上述配置好的溶液静置12小时。以上述溶液为电解液，在手套箱中制作双离子电池，其中，正极为石墨，负极为锂片，隔膜为玻璃纤维；将电池放置在-25℃的冷阱中进行充放电长循环测试。
图2为本发明实施例3、5、比较例3～4制备的双离子电池的首圈以及第二圈充放电曲线。
图3为本发明实施例2、3制备的双离子电池的放电容量与循环次数的关系图以及库伦效率与循环次数的关系图。
实施例4
在手套箱中配置1mol/L(M)六氟磷酸锂溶液，其中，所述溶液的溶剂为乙酸甲酯与碳酸丙烯酯混合溶剂，乙酸甲酯的体积含量为60％，将上述配置好的溶液静置12小时。以上述溶液为电解液，在手套箱中制作双离子电池，其中，正极为石墨，负极为锂片，隔膜为玻璃纤维；将电池放置在-25℃的冷阱中进行充放电长循环测试。
图4为本发明实施例4、5、比较例4制备的双离子电池的放电容量与循环次数的关系图以及库伦效率与循环次数的关系图。
实施例5
在手套箱中配置1mol/L(M)六氟磷酸锂溶液，其中，所述溶液的溶剂为乙酸甲酯与碳酸丙烯酯混合溶剂，乙酸甲酯的体积含量为80％，将上述配置好的溶液静置12小时。以上述溶液为电解液，在手套箱中制作双离子电池，其中，正极为石墨，负极为锂片，隔膜为玻璃纤维；将电池放置在-25℃的冷阱中进行充放电长循环测试。
图2为本发明实施例3、5、比较例3～4制备的双离子电池的首圈以及第二圈充放电曲线。
图4为本发明实施例4、5、比较例4制备的双离子电池的放电容量与循环次数的关系图以及库伦效率与循环次数的关系图。
比较例3
在手套箱中配置1mol/L(M)六氟磷酸锂溶液，其中，所述溶液的溶剂为碳酸丙烯酯，将上述配置好的溶液静置12小时。以上述溶液为电解液，在手套箱中制作双离子电池，其中，正极为石墨，负极为锂片，隔膜为玻璃纤维；将电池放置在-25℃的冷阱中进行充放电长循环测试。
图2为本发明实施例3、5、比较例3～4制备的双离子电池的首圈以及第二圈充放电曲线。
图5为本发明比较例3制备的双离子电池的放电容量与循环次数的关系图以及库伦效率与循环次数的关系图。
比较例4
在手套箱中配置1mol/L(M)六氟磷酸锂溶液，其中，所述溶液的溶剂为乙酸甲酯，将上述配置好的溶液静置12小时。以上述溶液为电解液，在手套箱中制作双离子电池，其中，正极为石墨，负极为锂片，隔膜为玻璃纤维；将电池放置在-25℃的冷阱中进行充放电长循环测试。
图2为本发明实施例3、5、比较例3～4制备的双离子电池的首圈以及第二圈充放电曲线。
图4为本发明实施例4、5、比较例4制备的双离子电池的放电容量与循环次数的关系图以及库伦效率与循环次数的关系图。
由图2可知，低温下，80％乙酸甲酯双离子电池的首圈充放电容量要比纯乙酸甲酯多，效率高。并且经过第二圈充放电测试，含乙酸甲酯的电池具有自我修复功能，大大提高可逆效率。
由图3可知，当乙酸甲酯含量稍稍增加，双离子电池的低温性能大大改善。循环100圈后容量依然保持在20mAh g-1，此组分具有很大应用潜能。
由图4可知，当乙酸甲酯含量为80％时，双离子电池的容量达到最大为25mAh g-1，效率稳定在98％左右，此组分为最佳。而60％乙酸甲酯的双离子电池性能次之，循环300圈后容量稳定在22mAh g-1。最后纯乙酸甲酯的双离子电池容量最低为20mAh g-1，较第二圈保持率有91％。
由图5可知，虽然1mol/L的碳酸丙烯酯的双离子电池首圈性能较好，但是经过350圈循环，容量衰减严重只有15mAh g-1，并且前50圈容量下降迅速，不适合低温运行。
实施例6
在手套箱中配置3mol/L(M)六氟磷酸锂溶液，其中，所述溶液的溶剂为乙酸甲酯与碳酸丙烯酯混合溶剂，乙酸甲酯的体积含量为70％，将上述配置好的溶液静置12小时。以上述溶液为电解液，在手套箱中制作双离子电池，其中，正极为石墨，负极为锂片，隔膜为玻璃纤维；将电池放置在-25℃的冷阱中进行充放电长循环测试。
图6为本发明实施例6～8、比较例5制备的双离子电池的首圈以及第二圈充放电曲线。
图7为本发明实施例6～8、比较例5制备的双离子电池的放电容量与循环次数的关系图以及库伦效率与循环次数的关系图。
实施例7
在手套箱中配置3mol/L(M)六氟磷酸锂溶液，其中，所述溶液的溶剂为乙酸甲酯与碳酸丙烯酯混合溶剂，乙酸甲酯的体积含量为80％，将上述配置好的溶液静置12小时。以上述溶液为电解液，在手套箱中制作双离子电池，其中，正极为石墨，负极为锂片，隔膜为玻璃纤维；将电池放置在-25℃的冷阱中进行充放电长循环测试。
图6为本发明实施例6～8、比较例5制备的双离子电池的首圈以及第二圈充放电曲线。
图7为本发明实施例6～8、比较例5制备的双离子电池的放电容量与循环次数的关系图以及库伦效率与循环次数的关系图。
实施例8
在手套箱中配置3mol/L(M)六氟磷酸锂溶液，其中，所述溶液的溶剂为乙酸甲酯与碳酸丙烯酯混合溶剂，乙酸甲酯的体积含量为90％，将上述配置好的溶液静置12小时。以上述溶液为电解液，在手套箱中制作双离子电池，其中，正极为石墨，负极为锂片，隔膜为玻璃纤维；将电池放置在-25℃的冷阱中进行充放电长循环测试。
图6为本发明实施例6～8、比较例5制备的双离子电池的首圈以及第二圈充放电曲线。
图7为本发明实施例6～8、比较例5制备的双离子电池的放电容量与循环次数的关系图以及库伦效率与循环次数的关系图。
比较例5
在手套箱中配置3mol/L(M)六氟磷酸锂溶液，其中，所述溶液的溶剂为乙酸甲酯，将上述配置好的溶液静置12小时。以上述溶液为电解液，在手套箱中制作双离子电池，其中，正极为石墨，负极为锂片，隔膜为玻璃纤维；将电池放置在-25℃的冷阱中进行充放电长循环测试。
图6为本发明实施例6～8、比较例5制备的双离子电池的首圈以及第二圈充放电曲线。
图7为本发明实施例6～8、比较例5制备的双离子电池的放电容量与循环次数的关系图以及库伦效率与循环次数的关系图。
由图6可知，电解液浓度为3mol/L时，随乙酸甲酯含量增加，容量有所提高，效率降低。并且90％乙酸甲酯电池容量最大，第二圈放电曲线与第一圈曲线基本重合，容量并没有明显衰减。
由图7可知，90％乙酸甲酯电池性能最好，循环280圈后，容量无衰减稳定在45mAhg-1，效率能达到97％。其次，纯乙酸甲酯电池性能较好，循环300圈后容量能保持40mAh g-1左右，效率大约为95％。70％乙酸甲酯和80％乙酸甲酯容量衰减严重，循环350圈后，容量分别只有15mAh g-1和23mAh g-1。但是比3mol/L纯PC的电池低温性能好很多。
由上述实施例及比较例可知，本发明采用乙酸甲酯和碳酸丙烯酯混合溶剂作为电解液，制备的双离子电池在低温下具有。
以上实施例的说明只是用于帮助理解本发明的方法及其核心思想。应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下，还可以对本发明进行若干改进和修饰，这些改进和修饰也落入本发明权利要求的保护范围内。

Claims (10)

1.一种双离子电池低温型电解液，包括电解质和有机溶剂；
所述有机溶剂由乙酸甲酯和碳酸丙烯酯组成。
2.根据权利要求1所述的双离子电池低温型电解液，其特征在于，所述乙酸甲酯占所述有机溶剂的体积百分比为0.1％～99.9％；所述碳酸丙烯酯占所述有机溶剂的体积百分比为99.9％～0.1％。
3.根据权利要求1所述的双离子电池低温型电解液，其特征在于，所述乙酸甲酯占所述有机溶剂的体积百分比为40％～99.9％；所述碳酸丙烯酯占所述有机溶剂的体积百分比为0.1％～60％。
4.根据权利要求1所述的双离子电池低温型电解液，其特征在于，所述乙酸甲酯占所述有机溶剂的体积百分比为80％～99.9％；所述碳酸丙烯酯占所述有机溶剂的体积百分比为0.1％～20％。
5.根据权利要求1所述的双离子电池低温型电解液，其特征在于，所述电解质为锂盐。
6.根据权利要求5所述的双离子电池低温型电解液，其特征在于，所述锂盐在所述有机溶剂中的摩尔浓度为1mol/L～3mol/L。
7.根据权利要求5所述的双离子电池低温型电解液，其特征在于，所述锂盐在所述有机溶剂中的摩尔浓度为3mol/L。
8.根据权利要求5所述的双离子电池低温型电解液，其特征在于，所述锂盐为六氟磷酸锂。
9.一种双离子电池，其特征在于，电解液选自权利要求1～8任一项所述的双离子电池低温型电解液。
10.根据权利要求9所述的双离子电池，其特征在于，所述双离子电池的正极材料为石墨，负极材料为锂片，隔膜材料为玻璃纤维。
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