CN107565167B - 一种电解液及双离子电池 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种电解液，所述电解液包括电解质和有机溶剂；所述有机溶剂为羧酸酯。本发明以羧酸酯作为电解液的有机溶剂，能够促进阴阳离子的解离和提高电解液的抗氧化能力，从而有效的提高了双离子电池的容量和循环性能。

Description

一种电解液及双离子电池
技术领域
本发明涉及电化学技术领域，更具体地说，是涉及一种电解液及双离子电池。
背景技术
双离子电池是基于阴、阳离子分别在正、负电极上发生可逆电化学反应的储能器件，是一种以阴离子插嵌石墨作正极的新型二次电池，随着目前现代化社会能源结构的调整和新能源的开发利用，电极材料易得、环境友好、可应用于大规模储能的双离子电池成为近年来研究的焦点。双离子电池的电极分为炭系材料、金属化合物、有机小分子、聚合物等。其中以石墨作正极的双离子电池具有电极结构稳定、可逆电位高的优势。在充电过程中，阴离子嵌入石墨正极，与此同时阳离子在负极发生电化学反应，在放电过程中阴阳离子从正负极脱出回到电解液中，这就要求电解液中阴阳离子能完全解离。由此可见，电解液影响着电池的容量和循环性，甚至决定了电池能否具有实际应用的意义。目前用于双离子电池的电解液主要有：季铵盐有机系电解液、离子液体和锂盐有机系电解液。
对于阴离子插嵌石墨作正极的双离子电池体系，容量随充电电位的升高而增大，其最高可逆插嵌电位在5.2V左右。然而当电压充到5V左右时，常用有机溶剂会被氧化分解，因此电池的容量和循环性能都较差。一些研究者引进了离子液体来解决这一问题，但是由于离子液体粘度大、电导率低，导致其在室温下和电极表面浸润差，造成倍率特性低劣，使其难以在实际应用中推广。
具有宽电化学窗、高阳极稳定性、高介电常数的有机溶剂成为近年来研究高电压下阴离子插嵌石墨电极的热点溶剂，目前研究最多的主要是氟代碳酸乙烯酯，但在最新的报道由LiPF6和FEC-EMC(质量比4：6)组成的电解液中，MCMB/Li正极半电池的插嵌容量最高只有85mAh/g，并且循环到180圈时容量开始显著下降，所以目前急需研发更多抗高压的有机系电解液来有效地改善阴离子插嵌石墨电极的容量，从而改善双离子电池的性能。
因此，如何得到一种更适宜的有机系电解液，能够改善阴离子插嵌石墨电极的容量，已成为本领域前沿学者亟待解决的问题。
发明内容
有鉴于此，本发明提供了一种电解液及双离子电池，尤其是一种用于双离子电池的电解液，本发明提供的有机系电解液，能够有效的改善阴离子插嵌石墨电极的容量，使得双离子电池的较高的容量、倍率性能和优良的循环性能。
本发明提供了一种电解液，所述电解液包括电解质和有机溶剂；
所述有机溶剂为羧酸酯。
优选的，所述羧酸酯包括链状羧酸酯。
优选的，所述链状羧酸酯包括甲酸酯、乙酸酯、丙酸酯、丁酸酯中的一种或多种。
优选的，所述链状羧酸酯包括乙酸甲酯和/或丙酸甲酯。
优选的，所述电解质为锂盐。
优选的，所述锂盐在所述有机溶剂中的摩尔浓度为0.2mol/L～饱和浓度。
优选的，所述锂盐为六氟磷酸锂、六氟砷酸锂、四氟硼酸锂、双草酸硼酸锂、双三氟甲基磺酰亚胺锂或高氯酸锂。
本发明还提供了一种双离子电池，包括石墨正极、负极、介于正极和负极之间的隔膜与电解液，所述电解液为上述技术方案任意一项所述的电解液。
优选的，所述负极的材料为可与锂离子发生可逆电化学反应的材料。
优选的，所述隔膜的材料为玻璃纤维。
本发明提供了一种电解液，所述电解液包括电解质和有机溶剂；所述有机溶剂为羧酸酯。与现有技术相比，本发明以羧酸酯作为电解液的有机溶剂，其中羧酸酯能够提高电解液的抗氧化能力，降低电解液的粘度，因此有效提高了双离子电池的容量和倍率性能，而且羧酸酯价格低廉，能够降低电池的成本。实验结果表明，本发明提供的双离子电池的放电容量最高能达到118mAh/g，且循环350次后其放电容量可达94mAh/g。本发明所提供的双离子电池的倍率性能良好，当电流密度为800mA/g时，电池放电容量可达75mAh/g。
附图说明
图1为本发明实施例1、2制备的双离子电池第2圈的充放电曲线；
图2为本发明实施例2～5制备的双离子电池放电比容量随六氟磷酸锂浓度的变化曲线；
图3为本发明实施例15制备的双离子电池倍率特性曲线；
图4为本发明实施例4制备的双离子电池放电容量随循环次数的变化曲线。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例，对本发明的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
本发明所有原料，对其来源没有特别限制，在市场上购买的或按照本领域技术人员熟知的常规方法制备的即可。
本发明所有原料，对其纯度没有特别限制，本发明优选采用分析纯。
本发明提供了一种电解液，所述电解液包括电解质和有机溶剂；
所述有机溶剂为羧酸酯。
本发明对所述电解液的定义没有特别限制，以本领域技术人员熟知的电池电解液即可，本发明优选为双离子电池的电解液。本发明所述电解液优选包括有机溶剂和电解质；所述有机溶剂优选为羧酸酯。
本发明所述羧酸酯优选包括链状羧酸酯，更优选包括甲酸酯、乙酸酯、丙酸酯、丁酸酯中的一种或多种，更优选为甲酸酯、乙酸酯、丙酸酯或丁酸酯，最优选为乙酸甲酯和/或丙酸甲酯。本发明对所述羧酸酯的来源没有特殊限制，采用本领域技术人员熟知的上述种类的羧酸酯的制备方法得到或由市场购买获得即可。
本发明以羧酸酯，特别是优选了链状羧酸酯中的乙酸甲酯或丙酸甲酯作为有机电解液溶剂，能够提高电解液的抗氧化能力，有效提高了双离子电池的容量、倍率性能和循环性能，而且链状羧酸酯价格低廉，能够降低电池的成本。
本发明对所述电解质没有特别限制，以本领域技术人员熟知的能够用于此类电池和有机溶剂中的电解质即可，本发明优选为锂盐，所述锂盐更具体优选为六氟磷酸锂、六氟砷酸锂、四氟硼酸锂、双草酸硼酸锂、双三氟甲基磺酰亚胺锂或高氯酸锂，更具体优选为六氟磷酸锂、双草酸硼酸锂、双三氟甲基磺酰亚胺锂或高氯酸锂，最优选为六氟磷酸锂。本发明对所述锂盐的来源没有特殊限制，采用本领域技术人员熟知的上述种类的锂盐的制备方法制备或可由市场购买获得即可。本发明对所述锂盐的浓度没有特别限制，本领域技术人员可以根据实际情况、产品性能以及质量要求进行调整，本发明所述锂盐在所述有机溶剂中的摩尔浓度优选为0.2mol/L～饱和浓度，更优选为1mol/L～3.5mol/L，更优选为2mol/L～3mol/L，最优选为3mol/L。
本发明采用锂盐作为电解质，特别是六氟磷酸锂，其在上述有机溶液中溶解度高、解离度高、阴离子半径小，进一步的增加了阴离子插嵌石墨的容量。
本发明以羧酸酯作为电解液的有机溶剂，能够提高电解液的抗氧化能力，从而有效的提高了双离子电池的容量、倍率性能和循环性能；同时配合适当的电解质，使得制备的双离子电池具有更好的电池容量和循环性能。
本发明还提供了一种双离子电池，包括石墨正极、负极、介于正极和负极之间的隔膜、以及电解液，所述电解液为上述技术方案任意一项所述的电解液。
本发明对所述种双离子电池没有特别限制，以本领域技术人员熟知的双离子电池即可。本发明对所述石墨正极没有特别限制，以本领域技术人员熟知的用于双离子电池正极的石墨电极即可，本发明对其来源没有特殊限制，采用市售产品即可。本发明所述石墨正极具有电极材料易得、结构稳定、可逆电位高、环境友好和可应用于大规模储能的优点。本发明对所述负极及负极的材料没有其他特殊限制，本领域技术人员可以根据实际情况、产品性能以及质量要求进行选择和调整，本发明优选为可与锂离子发生可逆电化学反应的材料，更优选为锂片；本发明对所述锂片的来源没有特殊限制，采用市售产品即可。本发明对所述隔膜的材料没有其他特殊限制，本领域技术人员可以根据实际情况、产品性能以及质量要求进行选择和调整，本发明优选为玻璃纤维。
本发明对所述双离子电池的制备方法没有特殊限制，采用本领域技术人员熟知的制备双离子电池的方法即可。具体步骤优选为：在手套箱中配置上述电解液，将石墨正极、负极、隔膜和所述电解液组装成双离子电池。
对本发明所提供的双离子电池进行充放电测试，来表征所述双离子电池的容量和循环性能。实验结果表明，本发明提供的双离子电池的放电容量最高能达到118mAh/g，且循环350次后其放电容量可达94mAh/g。本发明所提供的双离子电池的倍率性能良好，当电流密度为800mA/g时，电池放电容量可达75mAh/g。
为了进一步说明本发明，以下结合实施例对本发明提供的一种电解液和双离子电池进行详细描述，但是应当理解，这些实施例是在以本发明技术方案为前提下进行实施，给出了详细的实施方式和具体的操作过程，只是为进一步说明本发明的特征和优点，而不是对本发明权利要求的限制，本发明的保护范围也不限于下述的实施例。
以下实施例中所用的试剂均为市售。
实施例1
在手套箱中配置1mol/L六氟磷酸锂溶液，其中，所述溶液的溶剂为乙酸甲酯，将上述配置好的溶液静置于手套箱一天。以上述溶液为电解液，在手套箱中制作双离子电池，其中，正极为石墨，负极为锂片，隔膜为玻璃纤维。
实施例2
在手套箱中配置1mol/L六氟磷酸锂溶液，其中，所述溶液的溶剂为丙酸甲酯，将上述配置好的溶液静置于手套箱一天。以上述溶液为电解液，在手套箱中制作双离子电池，其中，正极为石墨，负极为锂片，隔膜为玻璃纤维。
实施例3
在手套箱中配置2mol/L六氟磷酸锂溶液，其中，所述溶液的溶剂为丙酸甲酯，将上述配置好的溶液静置于手套箱一天。以上述溶液为电解液，在手套箱中制作双离子电池，其中，正极为石墨，负极为锂片，隔膜为玻璃纤维。
实施例4
在手套箱中配置3mol/L六氟磷酸锂溶液，其中，所述溶液的溶剂为丙酸甲酯，将上述配置好的溶液静置于手套箱一天。以上述溶液为电解液，在手套箱中制作双离子电池，其中，正极为石墨，负极为锂片，隔膜为玻璃纤维。
实施例5
在手套箱中配置3.5mol/L六氟磷酸锂溶液，其中，所述溶液的溶剂为丙酸甲酯，将上述配置好的溶液静置于手套箱一天。以上述溶液为电解液，在手套箱中制作双离子电池，其中，正极为石墨，负极为锂片，隔膜为玻璃纤维。
实施例6
在手套箱中配置1.3mol/L六氟磷酸锂溶液，其中，所述溶液的溶剂为丙酸甲酯，在手套箱中制作双离子电池，其中，正极为石墨，负极为锂片，隔膜为玻璃纤维。
实施例7
在手套箱中配置1.5mol/L六氟磷酸锂溶液，其中，所述溶液的溶剂为丙酸甲酯，将上述配置好的溶液静置于手套箱一天。以上述溶液为电解液，在手套箱中制作双离子电池，其中，正极为石墨，负极为锂片，隔膜为玻璃纤维。
实施例8
在手套箱中配置1.89mol/L六氟磷酸锂溶液，其中，所述溶液的溶剂为丙酸甲酯，将上述配置好的溶液静置于手套箱一天。以上述溶液为电解液，在手套箱中制作双离子电池，其中，正极为石墨，负极为锂片，隔膜为玻璃纤维。
实施例9
在手套箱中配置2.2mol/L六氟磷酸锂溶液，其中，所述溶液的溶剂为丙酸甲酯，将上述配置好的溶液静置于手套箱一天。以上述溶液为电解液，在手套箱中制作双离子电池，其中，正极为石墨，负极为锂片，隔膜为玻璃纤维。
实施例10
在手套箱中配置2.6mol/L六氟磷酸锂溶液，其中，所述溶液的溶剂为丙酸甲酯，将上述配置好的溶液静置于手套箱一天。以上述溶液为电解液，在手套箱中制作双离子电池，其中，正极为石墨，负极为锂片，隔膜为玻璃纤维。
实施例11
在手套箱中配置2.93mol/L六氟磷酸锂溶液，其中，所述溶液的溶剂为丙酸甲酯，将上述配置好的溶液静置于手套箱一天。以上述溶液为电解液，在手套箱中制作双离子电池，其中，正极为石墨，负极为锂片，隔膜为玻璃纤维。
实施例12
在手套箱中配置3.1mol/L六氟磷酸锂溶液，其中，所述溶液的溶剂为丙酸甲酯，将上述配置好的溶液静置于手套箱一天。以上述溶液为电解液，在手套箱中制作双离子电池，其中，正极为石墨，负极为锂片，隔膜为玻璃纤维。
实施例13
在手套箱中配置3.25mol/L六氟磷酸锂溶液，其中，所述溶液的溶剂为丙酸甲酯，将上述配置好的溶液静置于手套箱一天。以上述溶液为电解液，在手套箱中制作双离子电池，其中，正极为石墨，负极为锂片，隔膜为玻璃纤维。
实施例14
在手套箱中配置3.4mol/L六氟磷酸锂溶液，其中，所述溶液的溶剂为丙酸甲酯，将上述配置好的溶液静置于手套箱一天。以上述溶液为电解液，在手套箱中制作双离子电池，其中，正极为石墨，负极为锂片，隔膜为玻璃纤维。
实施例15
在手套箱中配置1mol/L六氟磷酸锂溶液，其中，所述溶液的溶剂为丙酸甲酯，将上述配置好的溶液静置于手套箱一天。以上述溶液为电解液，在手套箱中制作双离子电池，其中，正极为石墨，负极为锂片，隔膜为玻璃纤维，电池进行倍率性能测试。
对上述实施例1～14制备的双离子电池进行充放电测试，电流密度：200mA/g，电压范围：3V～5.2V(vs.Li/Li+)，测试温度25℃；对上述实施例15制备的双离子电池进行倍率性能测试，测试结果见图1～4。
图1为本发明实施例1、2制备的双离子电池第2圈的充放电曲线；图2为本发明实施例2～5制备的双离子电池放电比容量随六氟磷酸锂浓度的变化曲线；图3为本发明实施例15制备的双离子电池倍率特性曲线；图4为本发明实施例4制备的双离子电池放电容量随循环次数的变化曲线。
由图1可知，本发明提供的双离子电池的容量在所述电解液体系中达到83mAh/g～102mAh/g，充放电可逆容量高，库仑效率好；由图2可知，在不同六氟磷酸锂浓度的电解液体系中，本发明所提供的双离子电池的容量达到102mAh/g～118mAh/g；由图3可知，本发明所提供的双离子电池的倍率性能良好，当电流密度为800mA/g时，电池容量可达75mAh/g；由图4可知，本发明提供的双离子电池在所述电解液中容量高达118mAh/g，循环350次后其放电容量可达94mAh/g。
以上实施例的说明只是用于帮助理解本发明的方法及其核心思想。应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下，还可以对本发明进行若干改进和修饰，这些改进和修饰也落入本发明权利要求的保护范围内。
对所公开的实施例的上述说明，使本领域专业技术人员能够实现或使用本发明。对这些实施例的多种修改对本领域的专业技术人员来说将是显而易见的，本文中所定义的一般原理可以在不脱离本发明的精神或范围的情况下，在其它实施例中实现。因此，本发明将不会被限制于本文所示的这些实施例，而是要符合与本文所公开的原理和新颖特点相一致的最宽的范围。

Claims (5)

1.一种双离子电池，其特征在于，包括石墨正极、负极、介于正极和负极之间的隔膜与电解液；
所述电解液包括电解质和有机溶剂；
所述有机溶剂为羧酸酯；
所述羧酸酯包括链状羧酸酯；
所述链状羧酸酯包括甲酸酯、乙酸酯、丙酸酯、丁酸酯中的一种或多种；
所述电解质为锂盐；
所述电解液能够改善所述双离子电池中阴离子插嵌石墨电极的容量；
所述负极的材料为可与锂离子发生可逆电化学反应的材料。
2.根据权利要求1所述的双离子电池，其特征在于，所述链状羧酸酯包括乙酸甲酯和/或丙酸甲酯。
3.根据权利要求1所述的双离子电池，其特征在于，所述锂盐在所述有机溶剂中的摩尔浓度为0.2mol/L～饱和浓度。
4.根据权利要求1所述的双离子电池，其特征在于，所述锂盐为六氟磷酸锂、六氟砷酸锂、四氟硼酸锂、双草酸硼酸锂、双三氟甲基磺酰亚胺锂或高氯酸锂。
5.根据权利要求1所述的双离子电池，其特征在于，所述隔膜的材料为玻璃纤维。
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