CN112055911A - 锂金属二次电池和包括该锂金属二次电池的电池模块 - Google Patents

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Abstract

披露了一种锂金属二次电池，其包括：电极组件，包括负极、正极、以及插置在负极和正极之间的隔板；其中浸渍有电极组件的非水电解质；和其中容纳有电极组件和非水电解质的电池壳体，其中所述负极包括负极集电器和形成在负极集电器的至少一个表面上的锂金属层，锂金属二次电池的充/放电条件包括在加压状态下对锂金属二次电池进行充电以及在非加压或加压状态下对锂金属二次电池进行放电，并且当在加压状态下对锂金属二次电池进行放电时，放电期间施加的压力被控制为小于充电期间施加的压力。还披露了一种包括所述锂金属二次电池在内的电池模块。

Description

锂金属二次电池和包括该锂金属二次电池的电池模块
技术领域
本公开内容涉及一种锂金属二次电池和包括该锂金属二次电池的电池模块。更具体地，本公开内容涉及一种具有改善的循环特性的锂金属二次电池和包括该锂金属二次电池的电池模块。
本申请要求于2018年2月7日在韩国提交的韩国专利申请第10-2018-0015293号的优先权，通过引用将上述专利申请的包括说明书和附图在内的公开内容结合在此。
背景技术
随着电气、电子、通信和计算机工业的迅速发展，对高容量电池的需求日益增加。为了满足这样的需求，具有高能量密度的使用锂金属或锂合金作为负极的锂金属二次电池已经受到很多关注。
锂金属二次电池是指使用锂金属或锂合金作为负极的二次电池。锂金属具有0.54g/cm3的低的密度和-3.045V的极低的标准还原电位(SHE：基于标准氢电极)，因此作为用于高能量密度电池的电极材料最受关注。
这种锂金属二次电池由于其不良的循环特性而尚未商业化。这是因为在充电期间发生锂的树枝状镀覆(dendritic plating)，从而导致电极的表面积增加以及与电解质的副反应增加。
因此，需要一种用于物理地防止锂的树枝状镀覆的方法。
发明内容
技术问题
本公开内容旨在提供一种能够藉由在充电期间施加预定压力以物理地防止锂的树枝状镀覆而提供改善的循环特性的锂金属二次电池和包括该锂金属二次电池的电池模块。
技术方案
在本公开内容的一个方面，提供一种根据以下实施方式中任一项的锂金属二次电池。
根据第一实施方式，提供一种锂金属二次电池，其包括：
电极组件，包括负极、正极、以及插置在负极和正极之间的隔板；
其中浸渍有电极组件的非水电解质；和
其中容纳有电极组件和非水电解质的电池壳体，
其中所述负极包括负极集电器和形成在负极集电器的至少一个表面上的锂金属层，
锂金属二次电池的充/放电条件包括在加压状态下对锂金属二次电池进行充电以及在非加压或加压状态下对锂金属二次电池进行放电，并且当在加压状态下对锂金属二次电池进行放电时，放电期间施加的压力被控制为小于充电期间施加的压力。
根据第二实施方式，提供根据第一实施方式的锂金属二次电池，其中在充电期间施加的压力为3-150psi。
根据第三实施方式，提供根据第一或第二实施方式的锂金属二次电池，其中在充电期间施加的压力为40-100psi。
根据第四实施方式，提供根据第一至第三实施方式的锂金属二次电池，其中当在加压状态下对锂金属二次电池进行放电时，在放电期间施加的压力为1-10psi。
根据第五实施方式，提供根据第一至第四实施方式的锂金属二次电池，其中在充电期间的电流密度为0.01-4mA/cm2。
根据第六实施方式，提供根据第一至第五实施方式的锂金属二次电池，其中在充电期间的电流密度为0.05-3.5mA/cm2。
根据第七实施方式，提供根据第一至第六实施方式的锂金属二次电池，其中在充电期间的温度为25-45℃。
根据第八实施方式，提供根据第一至第七实施方式的锂金属二次电池，其在25-45℃的温度、40-100psi的压力下以0.05-3.5mA/cm2的充电电流密度进行充电，并且在非加压状态或1-10psi的压力下进行放电。
根据第九实施方式，提供根据第一至第八实施方式的锂金属二次电池，其为袋型锂金属二次电池。
在本公开内容的另一方面，提供根据以下实施方式中任一项的电池模块。
根据第十实施方式，提供一种电池模块，其包括多个单元电池和用于容纳所述单元电池的模块壳体，其中所述单元电池是如第一至第九实施方式中任一项所限定的锂金属二次电池。
根据第十一实施方式，提供如第十实施方式中所限定的电池模块，其中所述锂金属二次电池是袋型锂金属二次电池。
根据第十二实施方式，提供如第十或第十一实施方式中所限定的电池模块，其中所述模块壳体包括橡胶材料。
根据第十三实施方式，提供如第十至第十二实施方式中任一项所限定的电池模块，其中，所述模块壳体的与所述单元电池的大面积表面接触的一部分包括橡胶材料。
在另一方面，提供根据以下实施方式的电池组。
根据第十四实施方式，提供一种电池组，其包括如第十实施方式中所限定的电池模块。
有益效果
根据本公开内容，锂金属二次电池在加压状态下充电并且在非加压状态或加压状态下放电。因此，可以物理地防止在充电期间发生锂的树枝状镀覆，从而改善电池的循环特性。
此外，仅在充电期间施加压力，而在放电期间可以不施加压力或可以施加预定水平的压力。因此，与压力施加下的充/放电相比，可以提供更高的效率。
附图说明
附图示出了本公开内容的优选实施方式，并与前述公开内容一起用于提供对本公开内容的技术特征的进一步理解，因此，本公开内容不应被解释为限于附图。
图1是示出根据比较例1的锂金属二次电池在重复循环之后的负极的截面图的扫描电子显微镜(SEM)图像。
图2是示出根据实施例5的锂金属二次电池在重复循环之后的负极的截面图的SEM图像。
具体实施方式
在下文中，将参照附图详细地描述本公开内容的优选实施方式。在描述之前，应当理解的是，在说明书和所附权利要求书中所使用的术语不应解释为受限于一般意义和字典意义，而是应在以允许发明人为了最佳解释而适当地定义术语的原则的基础上根据对应于本公开内容的技术方面的意义和概念来解释。
因此，本文提出的描述只是为了说明目的的优选实施例而已，并不意欲限制本公开内容的范围，所以应当理解的是：在不背离本公开内容的范围的情况下，可做出其他等同替换和修改。
根据本公开内容的实施方式的锂金属二次电池包括：电极组件，包括负极、正极、以及插置在负极和正极之间的隔板；其中浸渍有电极组件的非水电解质；和其中容纳有电极组件和非水电解质的电池壳体，其中所述负极包括负极集电器和形成在负极集电器的至少一个表面上的锂金属层，锂金属二次电池的充/放电条件包括在加压状态下对锂金属二次电池进行充电以及在非加压或加压状态下对锂金属二次电池进行放电，并且当在加压状态下对锂金属二次电池进放电时，放电期间施加的压力被控制为小于充电期间施加的压力。在常规的锂金属二次电池中，在充电期间于负极表面上形成锂的树枝状镀覆。结果，存在以下问题：由于负极与正极之间的距离增加而导致充电容量降低，或者由于充/放电而反复发生变形，导致内部元件的劣化和循环寿命的降低。
为了改善上述问题，使根据本公开内容的锂金属二次电池处于受控的充/放电条件下，使得其在利用加压装置的加压下进行充电以抑制其外观膨胀，并且在没有加压的情况下(在非加压状态下)或者在压力小于充电期间施加的压力的加压状态下进行放电。
根据本公开内容，通过在加压状态下进行充电，可以物理地防止在锂金属二次电池的充电期间可能产生的锂的树枝状镀覆。还可以抑制由于锂的树枝状镀覆而导致的电极表面积增加所引起的与电解质的副反应，从而改善电池的循环特性。
此外，根据本公开内容的锂金属二次电池不是一直施加压力，而是仅在电池充电期间经受压力施加，而在电池放电期间没有经受压力施加。另外，锂金属二次电池在电池充电期间经受压力施加，并且在电池放电期间也经受预定范围的压力施加。因此，在放电期间不使用不需要的压力，以提供使用便利。另外，控制充/放电条件以在放电期间施加比在充电期间施加的压力低的压力。结果，当两个电极由于在完成充电循环之后的膨胀现象而彼此不期望地间隔开时，可以将它们压缩以加强两个电极之间的接触，从而改善电池性能。
如本文所使用的，“对锂金属二次电池加压”或“对锂金属二次电池施加压力”是指沿锂金属二次电池的厚度方向施加压力或向其大面积表面施加压力。
根据本公开内容的实施方式，在锂金属二次电池的充电期间施加的压力可以是3-150psi、或40-100psi。当在充电期间施加的压力在上述范围内时，可以有效地防止在充电期间发生锂的树枝状镀覆，并且可以避免因过度加压导致的非水电解质的泄漏、电池电阻的增加和隔板的压缩，从而确保电池安全。
当锂金属二次电池在加压状态下放电时，在放电期间施加的压力可以是1-10psi、或5-10psi。当在放电期间施加的压力在上述范围内时，可以使两个电极之间的空间最小化，从而减小电池电阻。
此外，可以通过设置有加压装置(压力施加装置)的充电器对锂金属二次电池加压。在此，设置有加压装置的充电器可包括与充电器一体形成的加压装置，或者可以是与加压装置连接的常规充电器。
根据本公开内容的实施方式，设置有加压装置的充电器可包括：容纳二次电池单元的存储构件；加压构件，所述加压构件面对所述存储构件，在其间插入有二次电池单元，并且所述加压构件与所述存储构件以可变距离间隔开；加压工具，所述加压工具配置为通过将所述加压构件推向所述存储构件或从所述存储构件拉动所述加压构件来沿所述二次电池单元的厚度方向对容纳在所述存储构件中的二次电池单元进行加压；测量装置，所述测量装置配置为以预定的时间间隔测量施加至所述加压构件的压力、和/或存储构件与加压构件之间的距离；控制单元，所述控制单元配置为以预定的时间间隔接收施加至加压构件的压力值、以及存储构件与加压构件之间的距离，并且保持该距离恒定或改变该距离以保持压力恒定；和充电单元，所述充电单元配置为对容纳在所述存储构件中的二次电池单元进行充电。在此，存储构件、加压构件、加压工具、测量装置和控制单元形成加压装置，其中，充电单元可以与加压装置一体地形成，或者可以将常规的充电器连接到加压装置。
根据设置有加压工具的充电器中的压力控制模式，锂金属二次电池充/放电期间的加压模式可分为恒压加压模式、恒距加压模式、和组合的恒压/恒距加压模式。
换句话说，在恒压加压模式中，施加至加压构件的压力保持恒定。在恒距加压模式中，存储构件与加压构件之间的距离保持恒定。在组合的恒压/恒距加压模式中，压力和距离被同时或顺序地控制。
例如，在恒距加压模式中，存储构件与加压构件之间的距离保持恒定。因此，随着锂金属二次电池在充电期间溶胀，可以向锂金属二次电池施加更高的压力。在恒压加压模式中，由加压工具固定的压力被施加至锂金属二次电池，因此在加压期间可以改变存储构件与加压构件之间的距离。当使用恒压加压模式时，最佳电压范围可能会略高于恒距加压模式。
根据本公开内容的实施方式，当锂金属二次电池在非加压状态下放电时，可以在利用设置有加压工具的充电器在加压状态下完成充电之后，将锂金属二次电池从该充电器中移除，或者可以将充电器的压力控制为0psi。
根据本公开内容的另一实施方式，当锂金属二次电池在加压状态下放电时，可以在利用设置有加压工具的充电器在加压状态下完成充电之后，将施加至锂金属二次电池的压力调控为低于在充电期间施加的压力。
在充电期间的电流密度可为0.01-4mA/cm2、或0.05-3.5mA/cm2。当充电期间的电流密度在上述范围内时，电流的离域减小并且均匀地形成锂镀层(plating)以防止电池劣化。
此外，充电期间的温度为25-45℃。当充电期间的温度在上述范围内时，满足用于化学反应的活化能以降低电阻，并由此提高容量保持率。
根据本公开内容的实施方式，锂金属二次电池可以在25-45℃的温度、40-100psi的压力下以0.05-3.5mA/cm2的充电电流密度进行充电，并且可以在非加压状态或1-10psi的压力下进行放电。
此外，负极包括负极集电器和形成在负极集电器上的锂金属层。锂金属层是片状金属，并且可具有根据电极形状可控制的宽度，以促进电极的制造。锂金属层可具有0-300μm的厚度。在此，“厚度为0μm的锂金属层”是指在锂金属二次电池组装后，在负极集电器上未形成锂金属层。即使在负极集电器上未形成锂金属层，在充电期间，锂离子也可以从正极传输，以在负极集电器的表面上产生锂金属层。因此，可以操作锂金属二次电池。
此外，负极集电器的非限制性示例包括由铜、金、镍、铜合金或它们的组合制成的箔。
此外，正极可包括正极集电器和涂覆在其任一表面或两个表面上的正极活性材料层。在此，正极集电器的非限制性示例包括由铝、镍或它们的组合制成的箔。包含在正极活性材料层中的正极活性材料可以是选自由以下材料构成的组中的任意一种：LiCoO2、LiNiO2、LiMn2O4、LiCoPO4、LiFePO4、LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2、LiNi1-x-y-zCoxM1yM2zO2(其中M1和M2各自独立地表示选自由Al、Ni、Co、Fe、Mn、V、Cr、Ti、W、Ta、Mg和Mo构成的组中的任意一种，x、y和z各自独立地表示形成氧化物的元素的原子比，并且0≤x<0.5，0≤y<0.5，0≤z<0.5，且0<x+y+z≤1)、和它们的组合。
此外，正极活性材料层可进一步包括导电材料以提高电导率。在此，导电材料没有特别限制，只要其是不在锂金属二次电池中引起化学变化的导电材料即可。通常，可以使用炭黑(carbon black)、石墨、碳纤维、碳纳米管、金属粉末、导电金属氧化物、或有机导电材料。此类导电材料的市售产品包括乙炔黑(可从Chevron Chemical Company或Gulf OilCompany购得)、科琴黑EC系列(可从Armak Company购得)、Vulcan XC-72(可从CabotCompany获得)、和Super P(可从MMM Company购得)。例如，可以使用乙炔黑、炭黑、或石墨。
此外，可以使用各种类型的粘合剂，其用于将正极活性材料保持在正极集电器上并使活性材料颗粒互连。此类粘合剂的具体示例包括聚偏二氟乙烯-共-六氟丙烯(PVDF-co-HFP)、聚偏二氟乙烯(polyvinylidene fluoride,PVDF)、聚丙烯腈(polyacrylonitrile)、聚甲基丙烯酸甲酯(polymethyl methacrylate)、丁苯橡胶(SBR,styrene butadiene rubber)、羧甲基纤维素(CMC,carboxymethylcellulose)、或类似物。
此外，隔板可包括多孔聚合物基板。多孔聚合物基板可以是常规用于锂二次电池的任何多孔聚合物基板，其具体示例包括聚烯烃基多孔膜(membrane)或无纺布，但并不限于此。
在此，聚烯烃基多孔膜(membrane)的具体示例可包括：由包括聚乙烯(诸如高密度聚乙烯、线性低密度聚乙烯、低密度聚乙烯、和超高分子量聚乙烯)、聚丙烯、聚丁烯、和聚戊烯在内的聚合物单独地或组合地形成的那些。
除了聚烯烃基无纺布之外，无纺布的具体示例可包括：由包括聚对苯二甲酸乙二醇酯(polyethyleneterephthalate)、聚对苯二甲酸丁二醇酯(polybutyleneterephthalate)、聚酯(polyester)、聚缩醛(polyacetal)、聚酰胺(polyamide)、聚碳酸酯(polycarbonate)、聚酰亚胺(polyimide)、聚醚醚酮(polyetheretherketone)、聚醚砜(polyether sulfone)、聚苯醚(polyphenyleneoxide)、聚苯硫醚(polyphenylene sulfide)、聚萘二甲酸乙二醇酯(polyethylenenaphthalene)、或类似物在内的聚合物单独地或组合地形成的那些。无纺布结构可以是包括长纤维的纺粘无纺布或熔喷无纺布。
多孔聚合物基板的厚度没有特别限制，但是可以为1-100μm、或5-50μm。
此外，多孔聚合物基板中存在的孔的大小和孔隙率没有特别限制。然而，孔径和孔隙率可以分别为0.001-50μm和10-95％。
此外，可以在本公开内容中使用的非水电解质中包含的电解质盐是锂盐。可以使用常规用于锂二次电池的电解质的任何锂盐而没有特别限制。例如，锂盐的阴离子可以是选自由F-、Cl-、Br-、I-、NO3 -、N(CN)2 -、BF4 -、ClO4 -、PF6 -、(CF3)2PF4 -、(CF3)3PF3 -、(CF3)4PF2 -、(CF3)5PF-、(CF3)6P-、CF3SO3 -、CF3CF2SO3 -、(CF3SO2)2N-、(FSO2)2N-、CF3CF2(CF3)2CO-、(CF3SO2)2CH-、(SF5)3C-、(CF3SO2)3C-、CF3(CF2)7SO3 -、CF3CO2 -、CH3CO2 -、SCN-、(CF3CF2SO2)2N-构成的组中的任意一种、和它们的组合。
可包含在非水电解质中的有机溶剂的具体示例可包括常规用于锂二次电池的电解质的那些，而没有特别限制。例如，可单独或组合使用醚、酯、酰胺、直链碳酸酯或环状碳酸酯。
有机溶剂的典型示例可包括碳酸酯化合物，诸如环状碳酸酯、直链碳酸酯、或它们的混合物。
环状碳酸酯化合物的具体示例包括选自由以下化合物构成的组中的任意一种：碳酸乙烯酯(ethylene carbonate,EC)、碳酸丙烯酯(propylene carbonate,PC)、碳酸1,2-丁烯酯、碳酸2,3-丁烯酯、碳酸1,2-戊烯酯、碳酸2,3-戊烯酯、碳酸亚乙烯酯、其卤化物，和它们的组合。这种卤化物的具体示例包括氟代碳酸乙烯酯(fluoroethylene carbonate,FEC)，但并不限于此。
此外，直链碳酸酯化合物的具体示例可包括选自由以下化合物构成的组中的任意一种：碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二丙酯、碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸甲丙酯、碳酸乙丙酯，和它们的组合，但并不限于此。
具体地，作为碳酸酯有机溶剂中的环状碳酸酯的碳酸乙烯酯和碳酸丙烯酯具有高介电常数并且很好地解离电解质中的锂盐。此外，当将这种环状碳酸酯与低粘度低介电常数直链碳酸酯(诸如碳酸二甲酯和碳酸二乙酯)以适当的比例组合使用时，可以制备具有高电导率的电解质。
此外，在有机溶剂中，醚的具体示例可包括选自由以下化合物构成的组中的任意一种：二甲醚、二乙醚、二丙醚、甲乙醚、甲丙醚、乙丙醚，和它们的组合，但并不限于此。
在有机溶剂中，酯的具体示例包括选自由以下化合物构成的组中的任意一种：乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丙酯、丙酸甲酯、丙酸乙酯、γ-丁内酯、γ-戊内酯、γ-己内酯、σ-戊内酯、ε-己内酯，和它们的组合，但并不限于此。
根据最终产品的制造工序和最终产品所需的特性，非水电解质的注入可以在用于制造锂二次电池的工序中的适当的步骤中进行。换句话说，非水电解质的注入可以在锂二次电池的组装之前或者在锂二次电池的组装的最后步骤中进行。
根据本公开内容的锂二次电池除了常规的卷绕(winding)步骤之外，还可以经历隔板与电极的层压(lamination)或堆叠(stack)步骤以及折叠(folding)步骤。此外，电池壳体可具有圆柱形、棱柱形、袋(pouch)形或硬币(coin)形状。根据本公开内容的实施方式，锂金属二次电池可以是圆柱型锂金属二次电池、棱柱型锂金属二次电池、袋型锂金属二次电池、或硬币型锂金属二次电池，具体地是袋型锂金属二次电池。
此外，根据本公开内容的电池模块包括多个单元电池和容纳所述单元电池的模块壳体，其中所述单元电池是上述锂金属二次电池。
根据本公开内容的实施方式，所述电池模块可包括两个或更多个袋型单元电池和容纳所述袋型单元电池的模块壳体，其中所述模块壳体可包括橡胶材料。
根据本公开内容的袋型锂金属二次电池在充电期间经历体积增加并且在放电期间经历体积减小。根据本公开内容，在充电期间进行加压能够防止体积的显著增加。然而，不能完全防止这种体积增加。此外，在放电期间的体积减小是不可避免的。
根据本公开内容，模块壳体可包括橡胶材料，以便减轻在单元电池的充/放电期间体积的增加/减小。
在此，模块壳体可以整体上包括橡胶材料，或者仅与单元电池的大面积表面接触的部分可包括橡胶材料。
此外，在另一方面，提供一种包括所述电池模块的电池组、和一种包括所述电池组作为电源的装置。
在此，所述装置的具体示例可包括但不限于：由电动马达驱动的电动工具(powertool)；电动汽车，包括电动车辆(Electric Vehicle,EV)、混合动力电动车辆(HybridElectric Vehicle,HEV)、插电式混合动力电动车辆(Plug-in Hybrid Electric Vehicle,PHEV)、或类似者；电动推车，包括电动自行车(E-bike)和电动滑板车(E-scooter)；电动高尔夫球车(electric golf cart)；电力存储系统；或类似者。
在下文中将更充分地描述各实施例，从而可以容易地理解本公开内容。然而，以下实施例可以以许多不同的形式实现，并且不应被解释为限于其中阐述的示例性实施方式。相反，提供这些示例性实施方式以使得本公开内容透彻和完整，并将本公开内容的范围充分传达给本领域技术人员。
1.锂金属二次电池的制造
(1)正极的制造
首先，将作为正极活性材料的95重量份的LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2、作为导电材料的2.5重量份的Super P、和作为粘合剂的2.5重量份的聚偏二氟乙烯(PVDF)添加到作为溶剂的N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)中，以制备正极活性材料浆料。接下来，将正极活性材料浆料涂覆在铝集电器的一个表面上至65μm的厚度，随后进行干燥、压制并冲压成预定尺寸，从而提供正极。
(2)负极的制造
将厚度为20μm的锂金属箔贴附至厚度为10μm的铜集电器的一个表面上以获得负极。
(3)锂金属二次电池的制造
将隔板(聚乙烯基多孔聚合物基板，其两个表面上具有包含氧化铝和PVDF粘合剂的混合物的多孔涂层)插置在正极和负极之间以形成电极组件。接下来，将电极组件插入袋型电池壳体中。然后，将包括作为添加剂的1重量％的碳酸亚乙烯酯(VC)和溶解在包含以30:70的体积比混合的氟代碳酸乙烯酯(fluoroethylene carbonate,FEC)和碳酸甲乙酯(EMC)的溶剂中的1M LiPF6在内的电解质注入到电池壳体中。之后，将电池壳体完全密封以获得锂金属二次电池。
2.锂金属二次电池的容量保持率的测定
如下表1所示改变充/放电期间的加压条件的同时，将锂金属二次电池在恒定电流/恒定电压(CC/CV)条件下充电至4.25V，并在恒定电流(CC)条件下以2mA/cm2的电流密度放电(放电温度25℃)至3V。将上述充/放电循环重复50次。表1中示出了50次循环后的容量保持率。
在此，通过使用连接有恒压加压装置的充电器对锂金属二次电池进行充/放电。
具体地，制备加压装置。加压装置包括：容纳二次电池单元的存储构件；加压构件，所述加压构件面对所述存储构件，在其间插入有二次电池单元，并且所述加压构件与所述存储构件以可变距离间隔开；加压工具，所述加压工具配置为通过将所述加压构件推向所述存储构件或从所述存储构件拉动所述加压构件来沿所述二次电池单元的厚度方向对容纳在所述存储构件中的二次电池单元进行加压；测量装置，所述测量装置配置为以预定的时间间隔测量施加至所述加压构件的压力、和/或存储构件与加压构件之间的距离；和控制单元，所述控制单元配置为以预定的时间间隔接收施加至加压构件的压力值、以及存储构件与加压构件之间的距离，并且保持该距离恒定或改变该距离以保持压力恒定。将锂金属二次电池安装在加压装置上。然后，将锂金属二次电池连接至充电器(PNE Solution Co.，PESC05)，并在表1所示的条件下进行充/放电。在此，通过加压装置来控制在充/放电期间施加至锂金属二次电池的压力。在表1中，充电期间的加压条件是指在充电期间施加至锂金属二次电池的压力(加压力)，放电期间的加压条件是指在放电期间施加至锂金属二次电池的压力(加压力)。
[表1]
Figure BDA0002407236990000121
如表1中所示，其中在锂金属二次电池的充电期间未施加加压的比较例1-4在50次循环后提供了0的容量保持率，而其中在充电期间施加加压的实施例显示出至少15％的容量保持率。
具体地，其中在充电期间以40psi和100psi的压力施加加压的实施例9-23显示出至少64％的高容量保持率。
此外，将其中在充电期间以相同的加压条件、温度、和电流密度以及在放电期间以0psi、5psi和10psi的不同加压条件进行充/放电的实施例10、实施例18和实施例19进行比较后，可以看出，它们显示出75-79％的等效容量保持率。这表明，当根据本公开内容的锂金属二次电池满足充电期间的加压条件时，即使在不加压的情况下(在非加压状态下)或者在施加的压力低于充电期间施加的压力的情况下进行放电，也可以通过物理地防止锂的树枝状镀覆来提供改善的循环特性。
此外，在充电期间相同的加压条件下，在较高的温度下提供较高的容量保持率。参照实施例13-17，可以看出，在充电期间相同的加压条件和温度下，当充电期间的电流密度在0.05-2mA/cm2的相对较低的范围内时，容量保持率得到进一步提高。换句话说，当温度较高时，满足了用于化学反应的活化能并且加速了化学反应以降低电阻并提供略微增加的容量保持率。随着电流密度的减小，电流的离域减小，并且均匀地形成锂镀层(plating)以防止电池劣化。
图1是示出在根据比较例1的锂金属二次电池中重复10次循环之后的负极的截面图的扫描电子显微镜(SEM)图像。图2是示出在根据实施例5的锂金属二次电池中重复10次循环之后的负极的截面图的SEM图像。
参照图1，在比较例1的情况下，锂金属呈树枝状生长而形成孔。此外，当从底部观察时，观察到厚度为13μm的铜箔，厚度为13.8μm的锂金属、和厚度为236μm的枝晶。相反，在示出根据实施例5的负极的图2中，可以看出，枝晶层具有较小的厚度，没有形成孔，并且锂金属层具有较大的厚度。因此，可以看出，根据本公开内容的锂金属二次电池能够通过在加压条件下进行充电并在非加压状态或加压状态下进行放电来物理地防止锂的树枝状镀覆。
应当理解的是，详细描述仅通过说明的方式给出，并且在不背离如所附权利要求中所限定的本发明的范围的情况下，可以进行各种改变和修改。因此，本文披露的实施方式并不意在限制本公开内容的范围，而是仅出于说明目的，并且本公开内容的范围不限于此。还应理解的是，本公开内容的范围由以下权利要求书限定，并且其所有等同形式也包括在本公开内容的范围内。

Claims (14)

1.一种锂金属二次电池，包括：
电极组件，所述电极组件包括负极、正极、以及插置在所述负极和所述正极之间的隔板；
其中浸渍有所述电极组件的非水电解质；和
其中容纳有所述电极组件和所述非水电解质的电池壳体，
其中所述负极包括负极集电器和形成在所述负极集电器的至少一个表面上的锂金属层，
所述锂金属二次电池的充/放电条件包括在加压状态下对所述锂金属二次电池进行充电以及在非加压或加压状态下对所述锂金属二次电池进行放电，并且
当在加压状态下对所述锂金属二次电池进行放电时，放电期间施加的压力被控制为小于充电期间施加的压力。
2.根据权利要求1所述的锂金属二次电池，其中在充电期间施加的压力为3-150psi。
3.根据权利要求2所述的锂金属二次电池，其中在充电期间施加的压力为40-100psi。
4.根据权利要求1所述的锂金属二次电池，其中当在加压状态下对所述锂金属二次电池进行放电时，在放电期间施加的压力为1-10psi。
5.根据权利要求1所述的锂金属二次电池，其中在充电期间的电流密度为0.01-4mA/cm2。
6.根据权利要求1所述的锂金属二次电池，其中在充电期间的电流密度为0.05-3.5mA/cm2。
7.根据权利要求1所述的锂金属二次电池，其中在充电期间的温度为25-45℃。
8.根据权利要求1所述的锂金属二次电池，其中在25-45℃的温度、40-100psi的压力下以0.05-3.5mA/cm2的充电电流密度进行充电，并且在非加压状态或者在1-10psi的压力下进行放电。
9.根据权利要求1所述的锂金属二次电池，其为袋型锂金属二次电池。
10.一种电池模块，包括：多个单元电池和用于容纳所述单元电池的模块壳体，其中所述单元电池是如权利要求1至9中任一项所限定的锂金属二次电池。
11.根据权利要求10所述的电池模块，其中所述锂金属二次电池是袋型锂金属二次电池。
12.根据权利要求10所述的电池模块，其中所述模块壳体包括橡胶材料。
13.根据权利要求10所述的电池模块，其中所述模块壳体的与所述单元电池的大面积表面接触的一部分包括橡胶材料。
14.一种电池组，包括如权利要求10中所限定的电池模块。
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