CN111748343A - 一种稀土离子掺杂氮氧化硅基荧光粉及其制备方法和燃烧合成装置 - Google Patents

一种稀土离子掺杂氮氧化硅基荧光粉及其制备方法和燃烧合成装置 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种稀土离子掺杂氮氧化硅基荧光粉及其制备方法和燃烧合成装置，属于荧光粉制造技术领域，该稀土离子掺杂氮氧化硅基荧光粉的化学式为Si(2‑x)N2O:xRe，0.001≤x≤0.01。使用的原料是较为廉价的金属Si粉、SiO2粉、NH4Cl粉和氮气，将原料球磨后在较低压力氮气气氛中进行自蔓延燃烧合成，由于无需外加热源，制备时间短，能耗低，工艺简单，效率高，所以成本可大幅度降低。在原料中引入的少量Si2N2O粉，可作为稀释剂为Si粉的氮化反应提供氮气渗入通道，并可调控燃烧反应温度以保证合成的Si2N2O产物不发生分解；引入的NH4Cl粉可作为催化剂进一步促进Si粉的氮化并调控燃烧反应温度。

Description

一种稀土离子掺杂氮氧化硅基荧光粉及其制备方法和燃烧合 成装置
技术领域
本发明属于荧光粉制造技术领域，涉及一种荧光粉的制备方法，尤其是一种稀土(Re)离子掺杂氮氧化硅(Si2N2O)基荧光粉及其制备方法和制造设备。
背景技术
近年来，硅基氮(氧)化物荧光粉因其显著的热稳定性、化学稳定性、发光光谱覆盖范围广以及结构多样性等优点在白光LED的应用领域得到广泛的研究和关注。此类荧光粉一般可被近紫外光或蓝光有效激发，表现出特殊的发光特性。目前研究较多且较成熟的有稀土离子掺杂的硅基氮化物荧光粉(如Si3N4:Re(Re＝Eu2+,Ce3+,Tb3+))、硅铝氧氮化物荧光粉(如SiAlON:Re(Re＝Eu2+,Ce3+,Yb3+))、碱金属硅基氮(氧)化物荧光粉(如M2Si2N2O2:Eu(M＝Ca,Ba,Sr))等，该类材料在白光LED领域显示出了很强的应用前景。
氮氧化硅(Si2N2O)陶瓷是硅基氮(氧)化物家族中的重要一员，它具有宽的带隙(5.97eV)，因此稀土元素的能级可位于其中，使得Si2N2O基荧光粉有望应用于光致发光及电致发光器件中。然而，目前鲜有关于Si2N2O基荧光粉制备方面的报导，其主要原因是高纯Si2N2O陶瓷粉料难以合成，这对于Si2N2O基荧光粉的性能来说是非常不利的。氮氧化硅主要由氧化硅和氮化硅反应合成，但温度低于1700℃时该反应不完全，高于1700℃时又会导致氮氧化硅发生分解，导致Si2N2O产物中通常含有较多杂质。尹传强等[一种热爆合成-重力分选制备氧氮化硅纳米粉体的方法，公开号：110790245A]公开了一种热爆合成-重力分选制备氧氮化硅纳米粉体的方法，得到了以Si2N2O为主相、含有少量残留二氧化硅和氮化硅杂相的产物，并通过重力分选的方式获得了较高纯度的氧氮化硅纳米粉体。虽然该方法在一定程度上解决了Si2N2O合成产物纯度不高的问题，但也存在工艺复杂、原料利用率低等缺点，不适合于作为稀土离子掺杂Si2N2O基荧光粉的制备方法。因此，急需探索出一条经济快速并且有效的合成路径来制备稀土离子掺杂Si2N2O基荧光粉，以满足日益增长的工业生产需求。
发明内容
本发明的目的在于提供一种稀土离子掺杂氮氧化硅基荧光粉及其制备方法和制造设备，以克服当前尚无有效制备方法获得纯相稀土离子掺杂Si2N2O基荧光粉的技术难题。
为了达到上述目的，本发明采用以下技术方案予以实现：
本发明公开了一种稀土离子掺杂氮氧化硅基荧光粉，该稀土离子掺杂氮氧化硅基荧光粉的化学式为Si(2-x)N2O:xRe，0.001≤x≤0.01。
本发明公开了上述稀土离子掺杂氮氧化硅基荧光粉的制备方法，包括以下步骤：
1)将硅粉、二氧化硅粉、氮氧化硅粉、稀土氧化物粉和氯化铵粉球磨混合为待反应粉末；
其中，硅：二氧化硅：氮氧化硅按照3:1:(0～0.2)的摩尔比，氯化铵粉的加入量为硅粉、二氧化硅粉和氮氧化硅粉总质量之和的0.5％～5％，稀土氧化物粉的加入量按化学式计量比添加；
2)将待反应粉末装入多孔石墨坩埚，该多孔石墨坩埚芯部插有的石墨棒，然后放入燃烧合成装置的反应室中，反应室抽真空至气压小于10Pa后，充入纯度为99.999％的氮气；
3)点燃多孔石墨坩埚中的待反应粉末进行燃烧反应，燃烧反应结束后将燃烧产物研磨、粉碎、过筛，制得稀土离子掺杂氮氧化硅基荧光粉。
优选地，所述稀土氧化物为氧化铕和/或氧化铈。
优选地，步骤2)中，反应式抽真空至压力为0.5～4MPa。
优选地，步骤2)中，所述石墨棒的直径为10mm。
优选地，步骤3)中，点燃多孔石墨坩埚中的待反应粉末是在电压为25V、电流为65A的条件下给预埋在待反应粉末底部的石墨纸带通电20秒，将待反应粉末引燃。
优选地，步骤1)中，球磨混合时间为2h，转速为400转/分。
本发明还公开了一种实现上述的稀土离子掺杂氮氧化硅基荧光粉的制备方法的燃烧合成装置，包括反应室，在反应室一侧壁上开设有进气口、排气口和抽真空气口；
在反应室腔体内设有电极和多孔石墨坩埚，在多孔石墨坩埚中填装有待反应粉末，且在多孔石墨坩埚中插入石墨棒，在多孔石墨坩埚底部设有能够贯穿待反应粉末的石墨纸带，石墨纸带穿过待反应粉末的端部与电极相连，电极与反应室外接的直流电源相连。
优选地，所述反应室内还设有支撑底座，多孔石墨坩埚置于该支撑底座上；所述电极为一组，对称布置在支撑底座四周，石墨纸带穿过待反应粉末的两端端部分别与一个电极相连。
优选地，所述反应室顶部还安装有压力表。
与现有技术相比，本发明具有以下有益效果：
本发明公开的稀土离子掺杂氮氧化硅基荧光粉生物制备方法中所使用的原料是较为廉价的金属Si粉、SiO2粉、NH4Cl粉和氮气，将原料球磨后在较低压力氮气气氛中进行自蔓延燃烧合成，由于无需外加热源，制备时间短，能耗低，工艺简单，效率高，所以成本可大幅度降低。在原料中引入的少量Si2N2O粉，可作为稀释剂为Si粉的氮化反应提供氮气渗入通道，并可调控燃烧反应温度以保证合成的Si2N2O产物不发生分解；引入的NH4Cl粉可作为催化剂进一步促进Si粉的氮化并调控燃烧反应温度。
本发明方法所制备的稀土离子掺杂Si2N2O基荧光粉产量高、粉末粒径分布较为均匀、纯度高、发光性能优异、可重复性好，在白光LED领域具有广泛应用前景。
本发明还公开了一种实现上述制备方法的燃烧合成装置，创新点在于在多孔石墨坩埚芯部插入的石墨棒，可以使原料在燃烧反应过程中的温度场不均匀性得到显著改善，从而提升产物纯度。通过上述原料组成及模具设计，有效解决了Si2N2O产物纯度不高、工艺成本高的问题。
附图说明
图1是本发明使用的燃烧合成装置结构示意图。图中：1为反应室；2为电极；3为多孔石墨坩埚；4为待反应粉末；5为石墨纸带；6为石墨棒；7为进气口；8为排气口；9为抽真空气口；10为直流电源；11为支撑底座；12为气压表。
图2是本发明实施例1的荧光粉的XRD图。
图3是本发明实施例1的荧光粉的SEM图；
图4是本发明实施例1的荧光粉的发光性能图。
图5是本发明实施例2的荧光粉的发光性能图。
具体实施方式
为了使本技术领域的人员更好地理解本发明方案，下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分的实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都应当属于本发明保护的范围。
需要说明的是，本发明的说明书和权利要求书及上述附图中的术语“第一”、“第二”等是用于区别类似的对象，而不必用于描述特定的顺序或先后次序。应该理解这样使用的数据在适当情况下可以互换，以便这里描述的本发明的实施例能够以除了在这里图示或描述的那些以外的顺序实施。此外，术语“包括”和“具有”以及他们的任何变形，意图在于覆盖不排他的包含，例如，包含了一系列步骤或单元的过程、方法、系统、产品或设备不必限于清楚地列出的那些步骤或单元，而是可包括没有清楚地列出的或对于这些过程、方法、产品或设备固有的其它步骤或单元。
下面结合附图对本发明做进一步详细描述：
参见图1，为本发明公开的一种能够实现稀土离子掺杂氮氧化硅基荧光粉合成的燃烧合成装置，包括反应室1，反应室外侧下部设有通氮气的进气口7、出氮气的排气口8和抽真空气口9；反应室1内底部中心装有支撑底座11，支撑底座11上放置装有待反应粉末4的含石墨棒6的多孔石墨坩埚3，多孔石墨坩埚3下面设置石墨纸带5贯穿待反应粉末4底部，石墨纸带5两端连接电极2，电极2与反应室1外直流电源10相连；用气压表12测试氮气压力。
实施例1
按照化学式组成Si(2-x)N2O:xRe(Re＝Eu2+)，取x＝0.01，Si:SiO2:Si2N2O的摩尔比例取3:1:0.1，NH4Cl的加入量为Si粉、SiO2粉和Si2N2O粉总质量之和的0.5％，Eu2O3粉的加入量按化学式计算。即将Si粉8.4克、SiO2粉6克、Si2N2O粉1克、NH4Cl粉0.77克、Eu2O3粉0.7392克混合后放入球磨罐中球磨混料2小时，转速为400转/分，随后在80℃下干燥8小时并过100目筛网。将预反应粉末4装入含石墨棒6的多孔石墨坩埚3，放入高压燃烧合成装置的反应室1中，反应室抽真空至气压小于10Pa后，充入2.0MPa纯度99.999％的高纯氮气；通过石墨纸带5由粉末底部引燃，在电压为25V，电流为65A的条件下给石墨纸带通电20秒钟使燃烧反应发生。经过反应后，将多孔石墨坩埚中的燃烧产物取出并研碎过筛，即得Eu2+离子掺杂Si2N2O基荧光粉。
利用X射线衍射仪、扫描电子显微镜以及荧光分光光度计对所得到的产物进行表征。图2是产物的XRD图谱，所有谱峰指标化为正交Si2N2O相，没有出现任何杂质相的谱峰。图3是产物的SEM照片，可见产物粒径在1～5μm之间。图4是荧光粉的发光性能图谱，其激发峰位置在270nm，发射峰位于421nm，属于蓝色荧光粉。
实施例2
按照化学式组成Si(2-x)N2O:xRe(Re＝Ce3+)，取x＝0.005，Si:SiO2:Si2N2O的摩尔比例取3:1:0.2，NH4Cl的加入量为Si粉、SiO2粉和Si2N2O粉总质量之和的2％，Ce2O3粉的加入量按化学式计算。即将Si粉8.4克、SiO2粉6克、Si2N2O粉2克、NH4Cl粉0.328克、Ce2O3粉0.3608克混合后放入球磨罐中球磨混料2小时，转速为400转/分，随后在80℃下干燥8小时并过100目筛网。将预反应粉末4装入含石墨棒6的多孔石墨坩埚3，放入高压燃烧合成装置的反应室1中，反应室抽真空至气压小于10Pa后，充入4.0MPa纯度99.999％的高纯氮气；通过石墨纸带5由粉末底部引燃，在电压为25V，电流为65A的条件下给石墨纸带通电20秒钟使燃烧反应发生。经过反应后，将多孔石墨坩埚中的燃烧产物取出并研碎过筛，即得Ce3+离子掺杂Si2N2O基荧光粉。其XRD、SEM图同实施例1。图5是所得荧光粉的发光性能图谱，其激发峰位置在280nm，发射峰位于450nm，属于蓝色荧光粉。
实施例3
按照化学式组成Si(2-x)N2O:xRe(Re＝Eu2+)，取x＝0.001，Si:SiO2:Si2N2O的摩尔比例取3:1:0，NH4Cl的加入量为Si粉、SiO2粉和Si2N2O粉总质量之和的5％，Eu2O3粉的加入量按化学式计算。即将Si粉8.4克、SiO2粉6克、NH4Cl粉0.72克、Eu2O3粉0.0352克混合后放入球磨罐中球磨混料2小时，转速为400转/分，随后在80℃下干燥8小时并过100目筛网。将预反应粉末4装入含石墨棒6的多孔石墨坩埚3，放入高压燃烧合成装置的反应室1中，反应室抽真空至气压小于10Pa后，充入1.0MPa纯度99.999％的高纯氮气；通过石墨纸带5由粉末底部引燃，在电压为25V，电流为65A的条件下给石墨纸带通电20秒钟使燃烧反应发生。经过反应后，将多孔石墨坩埚中的燃烧产物取出并研碎过筛，即得Eu2+离子掺杂Si2N2O基荧光粉。其XRD、SEM图、发光性能图谱同实施例1。
实施例4
按照化学式组成Si(2-x)N2O:xRe(Re＝Eu2+)，取x＝0.004，Si:SiO2:Si2N2O的摩尔比例取3:1:0.05，NH4Cl的加入量为Si粉、SiO2粉和Si2N2O粉总质量之和的3％，Eu2O3粉的加入量按化学式计算。即将Si粉8.4克、SiO2粉6克、Si2N2O粉0.5克、NH4Cl粉0.447克、Eu2O3粉0.28512克混合后放入球磨罐中球磨混料2小时，转速为400转/分，随后在80℃下干燥8小时并过100目筛网。将预反应粉末4装入含石墨棒6的多孔石墨坩埚3，放入高压燃烧合成装置的反应室1中，反应室抽真空至气压小于10Pa后，充入3.0MPa纯度99.999％的高纯氮气；通过石墨纸带5由粉末底部引燃，在电压为25V，电流为65A的条件下给石墨纸带通电20秒钟使燃烧反应发生。经过反应后，将多孔石墨坩埚中的燃烧产物取出并研碎过筛，即得Eu2+离子掺杂Si2N2O基荧光粉。其XRD、SEM图、发光性能图谱同实施例1。
实施例5
按照化学式组成Si(2-x)N2O:xRe(Re＝Eu2+,Ce3+)，取x＝0.008，Si:SiO2:Si2N2O的摩尔比例取3:1:0.15，NH4Cl的加入量为Si粉、SiO2粉和Si2N2O粉总质量之和的4％，Eu2O3粉的加入量按化学式计算。即将Si粉8.4克、SiO2粉6克、Si2N2O粉1.5克、NH4Cl粉0.636克、Eu2O3粉0.29216克、Ce2O3粉0.27224克混合后放入球磨罐中球磨混料2小时，转速为400转/分，随后在80℃下干燥8小时并过100目筛网。将预反应粉末4装入含石墨棒6的多孔石墨坩埚3，放入高压燃烧合成装置的反应室1中，反应室抽真空至气压小于10Pa后，充入2.5MPa纯度99.999％的高纯氮气；通过石墨纸带5由粉末底部引燃，在电压为25V，电流为65A的条件下给石墨纸带通电20秒钟使燃烧反应发生。经过反应后，将多孔石墨坩埚中的燃烧产物取出并研碎过筛，即得Eu2+，Ce3+离子共掺杂Si2N2O基荧光粉。其XRD、SEM图同实施例1、其激发峰和发射峰位置位于实施例1和2之间，属于蓝色荧光粉。
以上内容仅为说明本发明的技术思想，不能以此限定本发明的保护范围，凡是按照本发明提出的技术思想，在技术方案基础上所做的任何改动，均落入本发明权利要求书的保护范围之内。

Claims (10)

1.一种稀土离子掺杂氮氧化硅基荧光粉，其特征在于，该稀土离子掺杂氮氧化硅基荧光粉的化学式为Si(2-x)N2O:xRe，0.001≤x≤0.01。
2.权利要求1所述的稀土离子掺杂氮氧化硅基荧光粉的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
1)将硅粉、二氧化硅粉、氮氧化硅粉、稀土氧化物粉和氯化铵粉球磨混合为待反应粉末；
其中，硅：二氧化硅：氮氧化硅按照3:1:(0～0.2)的摩尔比，氯化铵粉的加入量为硅粉、二氧化硅粉和氮氧化硅粉总质量之和的0.5％～5％，稀土氧化物粉的加入量按化学式计量比添加；
2)将待反应粉末装入多孔石墨坩埚，该多孔石墨坩埚芯部插有的石墨棒，然后放入燃烧合成装置的反应室中，反应室抽真空至气压小于10Pa后，充入氮气；
3)点燃多孔石墨坩埚中的待反应粉末进行燃烧反应，燃烧反应结束后将燃烧产物研磨、粉碎、过筛，制得稀土离子掺杂氮氧化硅基荧光粉。
3.根据权利要求2所述的稀土离子掺杂氮氧化硅基荧光粉的制备方法，其特征在于，所述稀土氧化物为氧化铕和/或氧化铈。
4.根据权利要求2所述的稀土离子掺杂氮氧化硅基荧光粉的制备方法，其特征在于，步骤2)中，充入0.5～4MPa纯度99.999％的氮气。
5.根据权利要求2所述的稀土离子掺杂氮氧化硅基荧光粉的制备方法，其特征在于，步骤2)中，所述石墨棒的直径为10mm。
6.根据权利要求2所述的稀土离子掺杂氮氧化硅基荧光粉的制备方法，其特征在于，步骤3)中，点燃多孔石墨坩埚中的待反应粉末是在电压为25V、电流为65A的条件下给预埋在待反应粉末底部的石墨纸带通电20秒，将待反应粉末引燃。
7.根据权利要求2所述的稀土离子掺杂氮氧化硅基荧光粉的制备方法，其特征在于，步骤1)中，球磨混合时间为2h，转速为400转/分。
8.一种实现权利要求1～7中任意一项所述的稀土离子掺杂氮氧化硅基荧光粉的制备方法的燃烧合成装置，其特征在于，包括反应室(1)，在反应室(1)一侧壁上开设有进气口(7)、排气口(8)和抽真空气口(9)；
在反应室(1)腔体内设有电极(2)和多孔石墨坩埚(3)，在多孔石墨坩埚(3)中填装有待反应粉末(4)，且在多孔石墨坩埚(3)中插入石墨棒(6)，在多孔石墨坩埚(3)底部设有能够贯穿待反应粉末(4)的石墨纸带(5)，石墨纸带(5)穿过待反应粉末(4)的端部与电极(2)相连，电极(2)与反应室(1)外接的直流电源(10)相连。
9.根据权利要求8所述的燃烧合成装置，其特征在于，所述反应室(1)内还设有支撑底座(11)，多孔石墨坩埚(3)置于该支撑底座(11)上；所述电极(2)为一组，对称布置在支撑底座(11)四周，石墨纸带穿过待反应粉末(4)的两端端部分别与一个电极(2)相连。
10.根据权利要求8所述的燃烧合成装置，其特征在于，所述反应室(1)顶部还安装有压力表(12)。
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