CN111676484A - 一种降低能耗电解水制氢及共生增值化学品的方法及系统 - Google Patents

一种降低能耗电解水制氢及共生增值化学品的方法及系统 Download PDF

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Abstract

本发明公开一种降低能耗电解水制氢及共生增值化学品的系统及方法，其中，所述系统包括包括阴极室以及通过交换膜隔开的阳极室，所述阴极室和所述阳极室内设置有电解液，所述阴极室和所述阳极室内的电解液中对应设置有阴极和阳极，所述阴极和阳极均为负载有镍钴双金属氢氧化物的导电基底，所述电解液包括无机碱液和甲醇。本发明有效解决了传统电解水制氢反应中能耗过高的重要问题，创造性地提出采用由阴极驱动的析氢反应和阳极驱动的甲醇氧化反应组成的共电解策略，从而提高低能耗析氢效率，并事半功倍地实现基础化学品甲醇高效增值。

Description

一种降低能耗电解水制氢及共生增值化学品的方法及系统
技术领域
本发明涉及电化学催化领域，特别涉及一种降低能耗电解水制氢及共生增值化学品的方法及系统。
背景技术
氢能作为一种可再生的清洁能源，具有比能量高、燃烧产物无污染等许多突出的优点。近年来，电解水是公认的大规模制氢的重要途径，已经成为一个非常有前景的研究重点。因此，开发高效的电解水制氢体系具有十分重要的研究意义。传统的电解水体系由阴极析氢(HER)和阳极析氧(OER)两个反应构成，但由于传统电解水体系中阳极处析氧反应的动力学较为延迟，过电位较高，目前报道的传统全水解体系的输入电压远远高于其反应所需要的标准热力学电势，且其产物氧气的价值较低，导致整个反应体系析氢能耗较大，能源利用率较低，因此被认为是制约整个传统电解水制氢效率的瓶颈。
在传统电解水体系中H2和O2的同时产生可能会因气体扩散和活性氧(ROS)的存在而形成爆炸性H2/O2气体混合物，使得该反应体系存在安全隐患并缩短了传统全水解电解池的使用寿命。
与此同时，化学品以及生物质衍生物等可作为新型绿色的可再生能源，该领域的研究和应用已获得一定进展并得到了科学家们的广泛关注。对化学品以及生物质衍生物进行催化氧化，并实现其的增值转化已成为非常有意义的研究热点。然而工业上的传统转化方法较为复杂，反应过程中会有较多的副反应发生，导致中间产物过多，直接增大了提纯反应产物的难度并影响了化学品的利用率。除此之外，传统工业方法通常需要高温高压以及精馏裂解等相对苛刻的条件才能实现反应的进行，这个过程能耗较大并且工艺复杂，极大程度地限制了其进一步的发展和大规模应用。同时，依据热力学原理可知，化学品及生物质衍生物的氧化电位远远低于水的氧化电位。因此，采用热力学上更为有利，且极具经济效益的化学品的氧化反应取代反应缓慢、产物价值较低的传统电解水中的水氧化反应，可同时实现低能耗制氢和化学品的室温增值转化，这是一个极具前景和经济效益的研究课题。
发明内容
鉴于上述现有技术的不足，本发明的目的在于提供一种可降低能耗且能够高效电解水制氢并共生增值化学品的方法及系统。
本发明的技术方案如下：
一种降低能耗电解水制氢及共生增值化学品的系统，其中，包括阴极室以及通过交换膜隔开的阳极室，所述阴极室和所述阳极室内设置有电解液，所述阴极室和所述阳极室内的电解液中对应设置有阴极和阳极，所述阴极和阳极均为负载有镍钴双金属氢氧化物的导电基底，所述电解液包括无机碱液和甲醇。
所述降低能耗电解水制氢及共生增值化学品的系统，其中，所述交换膜包括阴离子交换膜、阳离子交换膜、双极性交换膜以及质子交换膜。
所述降低能耗电解水制氢及共生增值化学品的系统，其中，所述镍钴双金属氢氧化物的负载面积占所述导电基底表面积的10-100％。
所述降低能耗电解水制氢及共生增值化学品的系统，其中，所述无机碱液为氢氧化钠溶液或氢氧化钾溶液。
所述降低能耗电解水制氢及共生增值化学品的系统，其中，所述导电基底为多孔泡沫镍、多孔泡沫铜或亲水碳布。
所述降低能耗电解水制氢及共生增值化学品的系统，其中，所述阴极室与所述阳极室之间还设置有硅胶垫片。
所述降低能耗电解水制氢及共生增值化学品的系统，其中，所述阴极室以及阳极室上均设置有密封塞。
一种降低能耗电解水制氢及共生增值化学品的方法，其中，包括步骤：
向阴极室和阳极室内加入电解液，活化交换膜预定时间，所述电解液包括无机碱液和有机物；
将负载有镍钴双金属氢氧化物的导电基底分别插入到所述阴极室和阳极室的电解液中，分别作为阴极和阳极；
在所述阳极和阴极之间通入电压，电解制得氢和共生增值化学品。
所述降低能耗电解水制氢及共生增值化学品的方法，其中，所述电压大小为1-1.6V。
所述降低能耗电解水制氢及共生增值化学品的方法，其中，活化所述交换膜的时间为2-10h。
有益效果：本发明提供了一种降低能耗电解水制氢及共生增值化学品的系统和方法，主要解决了传统电解水制氢反应中能耗过高的重要问题，创造性地提出采用由阴极驱动的析氢反应和阳极驱动的甲醇氧化反应组成的共电解策略，从而提高低能耗析氢效率，并事半功倍地实现基础化学品甲醇高效增值。
附图说明
图1为本发明一种降低能耗电解水制氢及共生增值化学品的系统结构示意图。
图2为本发明一种降低能耗电解水制氢及共生增值化学品的方法较佳实施例的流程图。
图3本实施例1中负载有镍钴双金属氢氧化物的泡沫镍电极材料在进行析氧反应时的线性极化曲线图。
图4本实施例1中负载有镍钴双金属氢氧化物的泡沫镍电极材料在进行析氢反应时的线性极化曲线图。
图5为本实施例1中的电极在不同输入电量下的甲酸根色谱曲线图。
图6为双电极在共电解体系中的线性极化曲线图。
具体实施方式
本发明提供一种降低能耗电解水制氢及共生增值化学品的系统及方法，为使本发明的目的、技术方案及效果更加清楚、明确，以下对本发明进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
请参阅图1，图1为本发明提供的一种降低能耗电解水制氢及共增值化学品的系统较佳实施例结构示意图，如图所示，其包括阴极室10以及通过交换膜30隔开的阳极室20，所述阴极室10和所述阳极室20内设置有电解液，所述阴极室10和所述阳极室20内的电解液中对应设置有阴极11和阳极21，所述阴极11和阳极21均为负载有镍钴双金属氢氧化物的导电基底，所述电解液包括无机碱液和甲醇。
具体来讲，在众多化学品及生物质衍生物中，甲醇作为一种来源广泛的基础化学品，是结构最为简单，来源丰富且廉价的饱和一元醇，其在工业上可用于制备甲醛、甲酸、乙酸、乙二醇、二甲醚、甲酸甲酯等重要化学品，但工业上大多需要高温精馏才能实现甲醇的增值转化。而电化学电解催化技术具有高效节能和绿色安全的特点，并且操作条件相对温和经济。因此本实施例构筑一种氧化升级化学品同步降低制氢能耗的甲醇-水共电解体系，利用高活性的镍钴双金属氢氧化物作为电极材料，组装成双室(H型)共电解池，采用电化学的方法在常温常压下对甲醇进行电催化氧化为甲酸，降低甲醇增值过程中的能耗，对提高制氢反应效率具有极为重要的意义。
本实施例选用结构简单且极具经济效益的甲醇作为反应底物来取代传统电解水反应中的碱性水溶液，源于其能够有效降低共电解过程中的氧化电位，继而有效地降低化学品增值转化过程的能源消耗，并且大幅提高产氢效率，同时得到更具有价值的化学品甲酸。
本实施例中甲醇的转化率极高主要是因为，甲醇氧化反应(MOR)的反应电位低于析氧反应(OER)所需的电位，因此，反应过程中没有水氧化产生的气体产物O2。阳极的氧化产物完全为甲醇的液体氧化产物甲酸，并且双室(H型)电解池避免了氧化产物被阴极还原，输入的能量得到了高效的利用。
本实施例中阳极的MOR反应确实促进了阴极的产氢效率，阴极的产氢效率主要取决于反应过程中电子的传输速率和阳极氧化效率，传统的阳极OER反应过于迟缓，严重制约了阴极的析氢效率。而本实施例的MOR反应电位较低，反应速率较快，极大促进了阴极的产氢效率。
本实施例所提供的电解水制氢及共增值化学品系统，不仅反应底物价格低廉，储量丰富，并且操作简单，性能优越，反应能耗较低，反应效率较高，在提高制氢效率的同时，实现化学品的室温增值转化，在电催化能源转化等领域具有广阔的应用前景。
本实施例所提供的电解水制氢及共增值化学品系统，不仅能够降低共电解能耗，并且解决了传统全解水中气体混合所造成的安全隐患。并且该系统不仅能够用于甲醇-水共电解体系，还可以用于其他不同有机生物质及衍生物的反应体系中，甚至可用于低能耗还原二氧化碳、一氧化碳、氮气等气体，在能源转化和储能材料领域极具应用前景。
在一些实施方式中，所述交换膜包括阴离子交换膜、阳离子交换膜、双极性交换膜以及质子交换膜，但不限于此；所述无机碱液为氢氧化钠溶液或氢氧化钾溶液，但不限于此。
在一些实施方式中，所述阴极和阳极均为负载有镍钴双金属氢氧化物的导电基底，所述导电基底为多孔泡沫镍、多孔泡沫铜或亲水碳布，所述镍钴双金属氢氧化物的负载面积占所述导电基底表面积的10-100％。本实施例中，甲酸的产率极高，主要是由于采用了镍钴双金属氢氧化物作为催化剂，所述镍钴双金属氢氧化物因其氧化活性有限，且稳定性较好，不会在低电位下将甲醇氧化成气体产物CO2，极大程度的避免了能量的损耗，输入的电量完全贡献于甲醇的反应中，生成经济价值更高的甲酸。
在一些实施方式中，所述阴极室与所述阳极室之间还设置有硅胶垫片；所述阴极室以及阳极室上均设置有密封塞，。
在一些实施方式中，还提供一种降低能耗电解水制氢及共生增值化学品的方法，如图2所示，其包括步骤：
S10、向阴极室和阳极室内加入电解液，活化交换膜预定时间，所述电解液包括无机碱液和有机物；
S20、将负载有镍钴双金属氢氧化物的导电基底分别插入到所述阴极室和阳极室的电解液中，分别作为阴极和阳极；
S30、在所述阳极和阴极之间通入电压，电解制得氢和共生增值化学品。
本实施例中阳极的MOR反应确实促进了阴极的产氢效率，阴极的产氢效率主要取决于反应过程中电子的传输速率和阳极氧化效率，传统的阳极OER反应过于迟缓，严重制约了阴极的析氢效率。而本实施例的MOR反应电位较低，反应速率较快，极大促进了阴极的产氢效率；本实施例所提供的电解水制氢及共增值化学品系统，不仅反应底物价格低廉，储量丰富，并且操作简单，性能优越，反应能耗较低，反应效率较高，在提高制氢效率的同时，实现化学品的室温增值转化，在电催化能源转化等领域具有广阔的应用前景。
在一些具体的实施方式中，向阴极室和阳极室内加入电解液，活化交换膜2-10h。
在一些具体的实施方式中，在所述阳极和阴极之间通入电压大小为1-1.6V。
下面通过具体实施例对本发明一种降低能耗电解水制氢及共增值化学品的系统机器性能做进一步的解释说明：
实施例1
将常用的非贵金属镍钴双金属氢氧化物作为催化剂，负载在商业泡沫镍上形成电极，并对其进行甲醇氧化反应(简称为MOR)、析氧反应(简称为OER)和析氢反应(简称为HER)等电化学测试。
实施例2
在室温条件下，采用传统三电极体系在CHI 760E电化学工作站上进行析氧性能测试，Hg/HgO电极和Pt片分别作为参比电极和对电极。采用实施例1中负载有镍钴双金属氢氧化物的泡沫镍电极材料进行循环伏安曲线测试，电解液分别为
1)1.0M氢氧化钾，测试OER性能；
2)1.0M氢氧化钾和不同浓度的甲醇，测试MOR性能，
对比该测试曲线如图3所示，该电极材料展现出了良好的OER和MOR催化性能。并且在1.0M的氢氧化钾中，电极材料表面发生了明显的氧化反应。而在电解液中加入0.5M的甲醇后，通过对比可以看出甲醇的氧化反应电位远远低于传统的析氧反应电位，电极材料表面优先发生MOR反应，并且反应速率明显加快，相应的氧化电流迅速增大。
实施例3
采用实施例1中负载有镍钴双金属氢氧化物的泡沫镍电极材料和传统三电极体系在CHI 760E电化学工作站上进行析氢性能测试，电解液为1.0M氢氧化钾和0.5M甲醇。由图4的线性极化曲线可以发现，在电解液中加入甲醇后，该材料仍然具有优良的析氢性能。
实施例4
在1.35V(标准氢电极)的电压下进行MOR反应，并在不同的电量下采用离子色谱检测甲酸产量。离子色谱的型号为青岛盛瀚CIC-D120，配备有有机阴离子色谱柱，淋洗液为2.4mmol Na2CO3和6mmol NaHCO3溶液；
分别在反应电量达到40C、60C、80C、100C时，按以下步骤检测电解液中的甲酸产量：
1)从电解液中取100μl的溶液，并将其稀释于9.9ml的水溶液中，
2)配制已知浓度的甲酸根溶液，制定离子色谱中甲酸根浓度的标准线，
3)每个电量下的电解液分别检测三次甲酸根的浓度，取三次检测值的平均值，如图5所示；
4)根据法拉第公式计算理论上反应生成的甲酸根浓度，对比实际检测出的甲酸根浓度；
5)法拉第效率(％)＝总反应摩尔数×nF×100％/Q，F为法拉第常数(96485C mlo-1)，n为反应过程中的电子转移数，Q为总反应电量。
测得甲酸的法拉第效率如表1所述：
表1
Figure BDA0002543824470000081
实施例5
分别以同一电极材料，在两电极体系下检测其共电解性能，电解液分别为：
1)1.0M氢氧化钾，测试OER性能；
2)1.0M氢氧化钾和0.5M甲醇，测试MOR性能，
对比该测试曲线如图6所示，该电极材料在两电极共电解体系中展现出了良好的催化性能。并且在电解液中加入0.5M的甲醇后，通过对比可以看出甲醇的氧化反应电位远远低于传统的析氧反应电位，并且反应速率明显加快，相应的氧化电流迅速增大。这种新颖的共电解策略不仅可以降低输入电压，降低反应过电位，同时还可以搭建在阳极上实现基础化学品的增值，驱动阴极低能耗析氢的高效共电解体系，最大限度地提高能源投资的效益
综上所述，本发明提供了一种降低能耗电解水制氢及共生增值化学品的系统和方法，主要解决了传统电解水制氢反应中能耗过高的重要问题，创造性地提出采用由阴极驱动的析氢反应和阳极驱动的甲醇氧化反应组成的共电解策略，从而提高低能耗析氢效率，并事半功倍地实现基础化学品甲醇高效增值。
应当理解的是，本发明的应用不限于上述的举例，对本领域普通技术人员来说，可以根据上述说明加以改进或变换，所有这些改进和变换都应属于本发明所附权利要求的保护范围。

Claims (10)

1.一种降低能耗电解水制氢及共生增值化学品的系统，其特征在于，包括阴极室以及通过交换膜隔开的阳极室，所述阴极室和所述阳极室内设置有电解液，所述阴极室和所述阳极室内的电解液中对应设置有阴极和阳极，所述阴极和阳极均为负载有镍钴双金属氢氧化物的导电基底，所述电解液包括无机碱液和甲醇。
2.根据权利要求1所述降低能耗电解水制氢及共生增值化学品的系统，其特征在于，所述交换膜包括阴离子交换膜、阳离子交换膜、双极性交换膜以及质子交换膜。
3.根据权利要求1所述降低能耗电解水制氢及共生增值化学品的系统，其特征在于，所述镍钴双金属氢氧化物的负载面积占所述导电基底表面积的10-100％。
4.根据权利要求1所述降低能耗电解水制氢及共生增值化学品的系统，其特征在于，所述无机碱液为氢氧化钠溶液或氢氧化钾溶液。
5.根据权利要求1所述降低能耗电解水制氢及共生增值化学品的系统，其特征在于，所述导电基底为多孔泡沫镍、多孔泡沫铜或亲水碳布。
6.根据权利要求1所述降低能耗电解水制氢及共生增值化学品的系统，其特征在于，所述阴极室与所述阳极室之间还设置有硅胶垫片。
7.根据权利要求1所述降低能耗电解水制氢及共生增值化学品的系统，其特征在于，所述阴极室以及阳极室上均设置有密封塞。
8.一种降低能耗电解水制氢及共生增值化学品的方法，其特征在于，包括步骤：
向阴极室和阳极室内加入电解液，活化交换膜预定时间，所述电解液包括无机碱液和有机物；
将负载有镍钴双金属氢氧化物的导电基底分别插入到所述阴极室和阳极室的电解液中，分别作为阴极和阳极；
在所述阳极和阴极之间通入电压，电解制得氢和共生增值化学品。
9.根据权利要求8所述降低能耗电解水制氢及共生增值化学品的方法，其特征在于，所述电压大小为1-1.6V。
10.根据权利要求8所述降低能耗电解水制氢及共生增值化学品的方法，其特征在于，活化所述交换膜的时间为2-10h。
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